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黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征

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盛雪莹, 刘景富, 赖余建, 于素娟, 陈钰杭, 周庆祥. 黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征[J]. 环境化学, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
引用本文: 盛雪莹, 刘景富, 赖余建, 于素娟, 陈钰杭, 周庆祥. 黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征[J]. 环境化学, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
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SHENG Xueying, LIU Jingfu, LAI Yujian, YU Sujuan, CHEN Yuhang, ZHOU Qingxiang. Occurrence, spatiotemporal distribution, and migration-transformation characteristics of black carbon in the environment[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
Citation: SHENG Xueying, LIU Jingfu, LAI Yujian, YU Sujuan, CHEN Yuhang, ZHOU Qingxiang. Occurrence, spatiotemporal distribution, and migration-transformation characteristics of black carbon in the environment[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
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黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征

  • 1.

    中国石油大学（北京），北京，102249

  • 2.

    南方科技大学环境科学与工程学院，深圳，518055

  • 3.

    北京科技大学能源与环境工程学院，北京，100083

  • 4.

    中国科学院生态环境研究中心，环境化学与生态毒理学国家重点实验室，北京，100085

    • 通讯作者: E-mail：zhouqx@cup.edu.cn
  • 基金项目:
    国家自然科学基金 (42192571)资助.

  • 中图分类号: X-1；O6

Occurrence, spatiotemporal distribution, and migration-transformation characteristics of black carbon in the environment

  • 1.

    China University of Petroleum-Beijing, Beijing, 102249, China

  • 2.

    School of Environmental Science and Engineering, Southern University of Science and Technology, Shenzhen, 518055, China

  • 3.

    The University of Science and Technology Beijing, Beijing, 100083, China

  • 4.

    State Key Laboratory of Environmental Chemistry and Ecotoxicology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100085, China

    • Corresponding author: ZHOU Qingxiang, zhouqx@cup.edu.cn
  • Fund Project: the National Natural Science Foundation of China （42192571）.

摘要

  • 摘要: 黑碳（black carbon，BC）作为典型的颗粒污染物，具有复杂的组成，能够对空气质量、生态环境甚至人体健康产生深远的影响. 深入探究BC的赋存、分布特征和迁移转化过程，对深刻理解其对气候变化、大气污染控制、健康效应的影响具有重要意义. BC来源于自然和人为活动，并可在水-气-固三相间跨介质传输，增加了其溯源解析研究的难度. BC的时空分布受诸多种因素影响，包括地理、气象和排放源等，其研究极具挑战性. 本综述分析了BC的源与汇，归纳了其在不同环境介质中赋存、时空分布特征及迁移转化，总结了其分布规律与关键影响因素，可为更好的理解“碳循环”及实施“双碳战略”提供基础理论支撑.
    Abstract: Black Carbon (BC), a common particulate pollutant, has a complex composition that profoundly impacts air quality, the ecological environment, and even human health. Delving into its occurrence, distribution, and transformation processes is crucial for a deep understanding of its effects on climate change, air pollution control, and health implications. BC arises from both natural and anthropogenic sources and undergoes cross-media transmission among water, air, and soil phases, complicating its source tracing studies. Its spatiotemporal distribution is influenced by various factors, including geography, meteorology, and emission sources, making its study challenging. This review focused on the sources and sinks of BC, its presence, spatiotemporal distribution, and transformation in different environmental media, the distribution patterns and key influencing factors, which provided theoretical support for better understanding of the “carbon cycle” and the implementation of “dual carbon strategy”.

  • 磷是地球生态构成的关键基础元素，过量输入时会导致水体富营养化等问题[1]。已有研究表明，人类活动与磷污染密切相关，其中，磷化工三废处置不当是重要驱动力[2-3]。作为磷酸工业的主要副产物，磷石膏因产量大、利用率低被大量堆存处置。在缺乏规范管理的长期堆放过程中，磷石膏中的毒性成分 (可溶性F、P2O5、Cr、Pb等) 可随雨水淋滤下渗，污染库区周边土壤及水体[4-6]。目前磷石膏堆场渗漏污染问题已相当严峻，为高效修复治理污染，需要准确判断出污染程度及范围。因此选取一种便捷的方式监控堆场渗滤液污染过程，圈定污染边界以便进行针对治理是关乎磷化工产业可持续发展的重要课题。

    目前常用的渗滤液污染监测方法有地下水监测井法、示踪剂法、取样分析法、电阻率法等 [7-8]。对于地下水监测井法、取样分析法，其能直观反映出场地的污染物类别及污染程度，但观测缺乏连续性，且难以确定漏点及扩散范围大小。示踪剂法仅可定性判断渗漏方位，无法对优势渗流通道边界进行识别，使用不当易造成二次污染。基于渗漏体与周围介质的电学性质差异，电阻率法可以高效、无损地获取污染场地的电阻率信息，进而推测渗漏体空间分布[9-10]。目前已有学者开展了相关方面的研究，如BALBARINI等[11]在制药废渣填埋场开展了高密度电法 (Electrical Resistivity Tomography, ERT) 监测实验，并通过取样分析对比得出，在化学采样点不足的情况下，ERT结果相对更精准。CATERINA等[12]对地下柴油泄露修复场地进行3年的ERT监测实验，得出该方法更适用于长期监测污染羽流。潘玉英等[13]借助ERT监测模型箱内原油运移及重分布过程，结果表明电阻率反演图像可以反映原油受污染后的运移情况。吕美彤等[14]对固化重金属污染土电阻率进行研究，得出电阻率值与固化土碳化时间存在较好的一致性，随着碳化过程进行，污染土的电阻率值不断增加。李培华等[15]联合图像法与ERT对二维砂箱模型中重非水相液体 (DNAPL) 污染运移过程进行监测，所拍摄实际污染区域图像与电阻率反演结果吻合，证实了电阻率法的准确性。HELENE等[16]在垃圾填埋场开展了ERT监测试验，其二维反演图像清晰反映了电阻率随渗漏时间的变化过程，且渗滤液渗透区域与低阻剖面吻合度较高。以上研究分别从污染物电性特征、物理模拟、污染场地监测等方面进行深入分析，探讨了不同种类污染物的电阻率特性及电法污染监测的应用可能，有力推动了电阻率法在污染调查领域的发展应用。

    然而，现阶段针对电阻率法在磷石膏堆场渗漏监测的系统研究相对较少，特别是结合表层单点渗漏与岩溶管道多点渗漏情况的深入研究。在西南喀斯特地区，碳酸盐岩广泛分布，但成土过程缓慢导致土层较薄，渗滤液极易溶穿碳酸盐岩地层进入岩溶管道，并在快速运移过程中污染地下水，造成更大范围的污染 [17-18]。基于此，本研究拟首先在改变浓度条件下对滤液及其污染土样进行电阻率测试，讨论稀释过程的电阻率变化规律。之后，针对喀斯特地区常见的2种污染模式依次开展渗滤液表层单点渗漏、内部管道多点渗漏物理模拟监测实验，通过分析电阻率剖面及切片，总结渗滤液在不同渗漏模式下的运移特征，并对比相同实验条件下岩溶水的渗漏过程。最终，利用场地实验，拟验证电阻率法在磷石膏堆场渗漏监测的应用效果。

    1.   材料与方法

    1.1   实验原理

    电阻率法是一种以岩土体电性差异为基础，借助仪器测量地下介质导电性获取电阻率值，通过分析电阻率变化推测地下介质异常分布的方法[19]。在场地污染调查中，传统电阻率测量主要采用点测方式，其在圈定深部污染区域时难以确定电极布设方位与异常体是否达到最佳契合，因此常需要多点位测量以圈定渗漏区域，探测效果难以保障[20-21]。为简化流程，提高工作效率，高密度电法 (ERT) 步入大众视野，相较于传统方式的四电极阵列，ERT能够同时布设几十至上百根电极，通过一次测量即可获取区域内的连续性电阻率信息，提高数据采集密度的同时减少了电极重复设置带来的误差，在渗漏监测领域优势显著[22-23]。基于此，研究中电性实验采用对称四极法完成，模拟实验及场地实验部分采用ERT完成。均匀介质条件下ERT电阻率计算方法如式 (1) [24] 所示。

    ρ=KΔUI (1)

    式中：ρ为电阻率，Ω·m；K为装置系数，m，与AB和MN之间的距离有关，具体计算公式见式 (2) ；△U为电极MN之间的电压，V；I为电极AB之间的电流，A。

    K=2π1AM−1AN−1BM+1BN (2)

    1.2   实验材料

    实验用磷石膏渗滤液分别取自贵州省福泉摆纪磷石膏堆场(107°32′22″, 26°38′45″)及贵州省息烽县磷石膏堆场 (106°49′49.25″, 27°15′23.09″) ，岩溶水取自贵州大学校内地下河露头。为模拟西南地区主要土层结构，实验选用红黏土作为多孔介质的代表，黏土取样地点位于贵州大学物探实验场(106°39＂, 30.11＂, 26°26＂, 38.31＂)，取土深度1~3 m，取样后过3 mm筛，按照《土工实验规程》测定土壤基本参数，结果见表1。

    表 1  实验土样基本物性参数
    Table 1.  Basic physical parameters of experimental soil samples
    塑性指数液性指数土样天然密度土粒相对密度土壤最大干密度
    20.90.291.86 g∙cm-32.74 g∙cm-31.9 cm3
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    1.3   实验装置

    磷石膏渗滤液及污染土的电性实验采用多功能激电仪 (WDJD-4，重庆奔腾数控技术研究所) 完成电阻率测量，选择自制四极装置作为电阻率测试装置，装置结构如图1 (a) 所示。为模拟渗滤液在土体表层的入渗过程，设计如图1 (b) 所示的点渗漏模型，装置采用200 cm×100 cm×100 cm的透明钢化玻璃制作，内部填有50 cm厚红黏土以模拟西南地区土层结构，渗漏源位于电极阵列中心，通过加装流速控制阀的7.5 L容积水箱进行渗滤液注入。为模拟渗滤液下渗进入岩溶管道后的渗漏过程，设计图1 (c) 所示的管道渗漏模型，该实验选择室外开拓尺寸200 cm×70 cm×60 cm的坑槽方式以避免玻璃边壁效应对反演结果造成影响，选用直径3 cm、长150 cm的PVC管模拟岩溶管道，管道中部65~85 cm范围预制多排细孔用于污染物渗漏，垂直测线走向将其埋至15 cm深处，通过两端的注入管将滤液注入管道内。模拟实验采用集中式高密度电法测量系统 (WGMD-4，重庆奔腾数控技术研究所) 完成电阻率数据采集，由4列平行分布的微型电极组成测量阵列，列间距10 cm，每列共30个电极，相邻电极间距5 cm，数据采集方式选择Wenner装置。

    图 1  电性实验及物理模拟实验装置
    Figure 1.  Electrical and physical simulation experimental apparatus
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    1.4   实验过程

    电性实验采用纯净水对两种滤液进行梯度稀释，首先配置以10%浓度梯度递进的10%~100%浓度区间滤液20组，分别测试其电阻率值；随后进行土样电阻率测定，将采集土样按105 ℃预设温度烘干10 h，冷却后进行颗粒级配筛分，筛选出0.2、0.5、1.0 mm 3种粒径土各100 g组成混合土样。配置完成后将不同浓度滤液样品按30%土壤含水率喷洒至干土上，搅拌均匀后压入四极装置中，共配置不同浓度土壤样品20个。样品制作完成后静置5 min，待水气混合均匀后测量其电阻率值。

    物理模拟实验方面，模型装置准备完成后需首先开展一次背景值电阻率扫描作为空白对照，之后开始注入滤液，在注入10、30、60、90、120 min，停止注入后静置60、120 min各进行1次电阻率扫描。岩溶水对照实验的过程与滤液模拟实验一致。

    2.   结果与讨论

    2.1   磷石膏渗滤液及其污染土体电性特征分析

    渗滤液浓度是引起介质电阻率差异的主控因素[25]。图2 (a) 为本研究中2个采样点所采集的渗滤液在不同稀释浓度情况下电阻率随浓度的变化关系曲线。由图可见，尽管取样地点不同，但2种渗滤液在100%初始浓度下的电阻率曲线非常接近，说明不同堆场产生的渗滤液导电组分趋同。在提高浓度过程中，2种渗滤液的电阻率值均呈指数降低，且曲线拐点都在40%浓度附近，随着滤液浓度增加，在0~40%浓度区段，滤液电阻率对浓度的反映更灵敏，高于40%时电阻率曲线逐步趋缓。

    图 2  磷石膏渗滤液及其污染土体电阻率随浓度的变化曲线
    Figure 2.  Change curve of electrical resistivity of phosphogypsum leachate and polluted soil with porosity
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    图2 (b) 为渗滤液污染土电阻率随浓度变化的关系曲线。由图可见，随着渗滤液浓度提高，土体电阻率呈指数降低。低浓度区段电阻率降幅最大，由于离子浓度发生变化，此时滤液浓度小幅变化也可导致试样电阻率值大幅降低，当滤液浓度较高时，提高浓度对电阻率无明显影响，该现象可以借助土体双电层理论进行解释[26]。渗滤液污染土导电通路的形成是孔隙液、土颗粒共同作用的结果，土体被污染后，滤液充填土颗粒孔隙提高了孔隙液中的导电离子数量，由于离子载流导电作用导致电阻率出现降低。但由于黏土独特的双电层结构，当渗滤液浓度较低时导电阳离子会优先进入黏土表面的吸附层，增加土颗粒表面电荷数，导致黏土导电性明显提高，此阶段电阻率与浓度值之间的关联更为灵敏。伴随孔隙液浓度升高，渗滤液中导电离子浓度持续增加，进而加速导电离子扩散，此时孔隙传导占主体，导电离子进入扩散层。在此过程中，渗滤液与黏土颗粒发生理化反应，改变了土体结构及孔隙胶结状态，逐步形成孔隙大、接触面小的面-边絮状结构，增加了离子迁移阻力。因此，此阶段继续增加渗滤液浓度对土体电阻率影响较小，且渗滤液污染土电阻率会逐步趋于一个定值。

    2.2   点渗漏模式下渗滤液运移过程分析

    开展点渗漏模拟试验，选取靠近注入点的中心测线L2绘制二维电阻率剖面等值线图，如图3所示。0 min为注入滤液前的土壤背景值，该剖面电阻率成层性较好，底部出现的大面积高阻异常分析是由于玻璃箱边壁效应导致测量结果偏高。注入滤液10 min后，在横向距离(X)0.60~0.80 m，深度(Y)0~0.05 m处出现漏斗状低阻体，电阻率(ρs)由背景值的200 Ω·m降至40 Ω·m，且低阻体所处位置与注入点吻合，证实磷石膏渗滤液是以低阻形态赋存于多孔介质内。注入30、60 min阶段，低阻体面积出现横向拉伸，表明此时渗滤液主要进行以横向运移为主、垂向运移为辅的扩散，该现象一直维持到停止注入。分析是由于表层土壤密实、渗透性差，滤液在短时间内无法快速下渗到土壤内部，导致注入滤液沿土壤表层进行横向运移。注入90、120 min阶段，低阻体已达12 cm深度，并沿剖面横向运移25 cm。停止注入滤液，静置60 min后再次观测，可以看出低阻体仍保持漏斗形态，但面积出现变化，表现为低阻分层增多且注入点位置的低阻面积减小。随着静置时间延长，在静置120 min后，渗漏源位置仅存在极小范围低阻带，这一过程说明在停止注入后ERT也能描绘出渗滤液在土体内的再分布过程。

    图 3  磷石膏渗滤液点渗漏模型电阻率剖面
    Figure 3.  Resistivity profile of phosphogypsum leachate under point leakage situation
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    为直观展示渗滤液在空间上的运移规律，选择0、10、60 min、停止注入60 min的电阻率监测结果绘制三维电阻率切片 (图4) 。由图4 (a) 、图4 (b) 可见，注入滤液10 min后，2条中心测线L2、L3已出现明显低阻异常，说明注入初期被污染的范围较小，仅限于注入位置周边浅表层。边界测线L1出现的轻微低阻异常分析是由于L1处填土高度略低于中心位置，滤液在重力作用下加快了向L1线的运移过程。注入60 min后 (图4 (c) ) ，2条中心测线的电阻率变化更明显，且L1、L4也出现浅部低阻异常，验证了前述点渗漏模式下滤液主要沿土层表面发生横向运移的结论。停止注入60 min后 (图4 (d) ) ，4条测线均呈现漏斗型低阻特征，说明随着深度的增加，污染区范围也在不断减小，电阻率切片清晰展现出滤液由浅入深，由中心向四周扩散的过程。

    图 4  磷石膏渗滤液点渗漏模型三维电阻率切片
    Figure 4.  3D Resistivity slice of phosphogypsum leachate under point leakage situation
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    由于含水体的存在同样会引起低阻异常，为对比具有相同含水率但并未受到渗滤液污染时同一剖面上电阻率的分布特征，我们将渗滤液替换为岩溶水开展了重复实验，结果如图5所示。由图可见，岩溶水在点渗漏模式下的渗漏形式与渗滤液一致，均以横向运移为主，但2者的低阻体面积及电阻率值存在显著差异，表现为相同时段内岩溶水的低阻面积更小，且电阻率更高。进一步提取注入120 min时段渗滤液及岩溶水在渗漏中心处的电阻率数据，绘制图6所示的电阻率曲线图，可以看出滤液污染区域的电阻率最低值为40 Ω·m，而注水剖面低阻区域的电阻率值高达185 Ω·m，说明在场地含水情况下电阻率反演结果仍能准确识别出渗滤液污染区域。

    图 5  岩溶水点渗漏模型电阻率剖面
    Figure 5.  Resistivity profile of karst water in point leakage experiment
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    图 6  岩溶水与磷石膏渗滤液在点渗漏模式下的电阻率曲线对比
    Figure 6.  Comparison of resistivity curves of karst water and phosphogypsum leachate under point leakage situation
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    2.3   管道渗漏模式下渗滤液运移过程分析

    由于地下岩溶发育的隐蔽性、随机性，致使岩溶区污染渗漏通道的识别更为复杂[27-28]。针对岩溶区堆场渗漏引发的环境风险问题，进一步开展了管道渗漏模拟实验，结果如图7所示。由图可见，0 min时段电阻率背景值出现条带状高阻异常，这是管道引发的高阻响应。与点渗漏相比，管道渗漏在注入10 min后剖面未出现低阻反映，仅电阻率出现小幅降低。分析是由于内部土壤密实度相对表层土较低导致土壤孔隙度高，滤液扩散速度较点渗漏更快，在注入初期难以汇聚成含水率高的滤液聚集区，故无法形成明显低阻异常反映。注入30 min后，横向距离0.74 m，深度0.12 m处出现小范围低阻体，且伴随滤液注入，低阻体面积向四周迅速增大，并于注入120 min到达剖面底部。注入过程中渗滤液的扩散形式与点渗漏模型存在明显差别，剖面上表现为低阻体以四周扩散方式为主，并非沿某一方向扩展。

    图 7  磷石膏渗滤液管道渗漏实验电阻率剖面
    Figure 7.  Resistivity profile of phosphogypsum leachate under pipeline leakage situation
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    进一步分析渗滤液管道多点渗漏模型的电阻率切片，如图8 (b) 所示，相较于点渗漏，管道渗漏在注入10 min后4条测线的电阻率值均出现不同程度的降低，这是由于滤液在渗漏过程中并非沿单点渗漏源运移，而是通过管道预制的若干细孔向四周扩散。由图8 (c) 、图8 (d) 可见，随着实验进行，4条测线展现的低阻体形态在空间分布上无显著规律，与点渗漏过程形成的漏斗状模型形成鲜明对比。分析是土体非均质性导致其内部渗透性并非完全一致，当四向扩散的渗滤液在流经某一处渗透性较好的介质时会加速渗滤液流动，并在该处产生1个细微扰动，该扰动会随渗滤液注入量增多而发育形成优先流渗漏通道，在剖面上以低阻体呈现。以上结果可以得出，管道多点渗漏模式下，渗滤液在土体内的空间分布呈现非均匀性，且ERT能够清晰、无损地捕捉到渗滤液在此过程的空间分布。

    图 8  磷石膏渗滤液管道渗漏模型三维电阻率切片
    Figure 8.  3D Resistivity slice of phosphogypsum leachate under pipeline leakage situation
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    针对管道渗漏模型开展岩溶水对照实验，结果如图9所示。可以看出，管道渗漏模式下的岩溶水电阻率剖面低阻变化范围较小，在低阻分布上与岩溶水点渗漏过程趋同。结合图10所示的电阻率变化曲线讨论，管道位置处的低阻体电阻率为183.60 Ω·m，而相同位置下渗滤液的电阻率为48.29 Ω·m，2者仍存在明显差异。

    图 9  岩溶水管道渗漏模型电阻率剖面
    Figure 9.  Resistivity profile of karst water under pipeline leakage situation
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    图 10  岩溶水与磷石膏渗滤液在管道渗漏模式下的电阻率曲线对比
    Figure 10.  Comparison of resistivity curves of karst water and phosphogypsum leachate under pipeline leakage model
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    2.4   堆场电阻率实测分析

    为了进一步验证电阻率法在磷石膏堆场渗漏监测的应用效果，选取贵州省息烽县磷石膏堆场作为现场ERT测试对象，为直观反映堆场污染区与正常环境的电阻率差异，将测线前半段布设在堆场内，后半段布设在外界自然环境中。场地实验电极距设置为1.5 m，共布设电极60根，采用Wenner装置进行数据采集，测试完成后对数据进行反演成像，结果见图11。

    图 11  场地实验电阻率反演剖面
    Figure 11.  Field experiment resistivity inversion profile
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    图11反映了地表以下14 m深度内的土层电阻率差异，由图可见，测区电阻率分布跨度较大 (14~330 Ω·m) ，并呈现出两极分化的特点。在横向距离47~90 m和0~5 m深度处存在连续的高阻异常 (ρs≥180 Ω·m) ，这是由于该处区域位于堆场外部，且地表覆盖有碎砾石。低阻异常分布在横向距离0~27 m范围的堆场内，该区域表层被磷石膏覆盖，且未见明显干扰物。参照前述实验结果，将电阻率低于40 Ω·m的低阻异常界定为渗滤液污染区，并推测该处异常可能与磷石膏渗滤液侵入迁移有关。从深度角度分析，图中低阻区域已延伸至地下10 m处，依据低阻带深度，可以判断场地滤液污染深度约为10 m。

    为确定ERT剖面上的低阻异常所对应的地下含水层实际污染情况，在监测实验结束后，对堆场内监测井及外界环境中河流、监测井等水体进行取样分析，其结果如表2所示，结合表2与图11可知，堆场低阻异常区域对应的污染物浓度更高，而外界高阻区域对应污染物浓度较低，取样分析结果与ERT结论一致。

    表 2  堆场污染物浓度分析
    Table 2.  Analysis of pollutant concentration in storage yard
    取样位置堆场监测井1堆场监测井2堆场外充水落水洞堆场外河流上游
    总磷/ (mg∙L−1) 6.531.23<0.02<0.02
    氟化物/ (mg∙L−1) 4.80.79<0.1<0.1
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    综上所述，场地实验证实了在土层情况不明确的情况下，ERT仍能有效揭示渗滤液的运移路径、受污染区域的深度分布。

    3.   结论

    1) 不同堆场采集渗滤液的电阻率测试结果一致。随着浓度增加，滤液及土样电阻率均出现先大幅下降，后逐步放缓的特点。

    2) 渗滤液污染土体在电阻率图像上表现为低阻异常，点渗漏下渗滤液以横向运移为主，表现为漏斗型运移模式。管道渗漏下渗滤液向四周扩散趋势明显，且渗漏速率更快，但低阻体的空间分布较不均匀，ERT能够捕捉渗滤液在不同渗漏模式下的运移过程。

    3) 由于岩溶水与渗滤液的电阻率数值相差较大，可以通过反演电阻率剖面划分相同含水条件下的污染区与未污染区，进而识别滤液在土层内的分布情况。

    4) 场地实验反演结果中低阻体范围与堆场位置对应较好，且低阻体电阻率值与模拟实验结果一致，证实电阻率法能够识别磷石膏堆场渗滤液的渗漏范围。

  • 图 1  胶州湾春季、夏季、秋季和冬季表层和底层海水烟炱BC的空间分布模式[78]

    Figure 1.  Spatial patterns soot BC of surface and bottom seawater in spring, summer, autumn, and winter in Jiaozhou Bay[78]

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    图 2  土壤碳库、河流碳库和大气碳库之间碳循环的概念模型[117]

    Figure 2.  A conceptual model of carbon cycle between soil carbon pool, riverine carbon pool, and atmospheric carbon pool[117]

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    图 3  环境中BC迁移转化示意图

    Figure 3.  Schematic Diagram of BC Migration and Transformation in the Environment

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    表 1  不同大气环境中的BC分布特征

    Table 1.  Distribution Characteristics of BC in Different Atmospheric Environments

    区域名称Regional name来源SourceBC含量BC content分布特征Distribution characteristics参考文献References
    中国（多站点）生物质和化石燃料燃烧年平均浓度为3534 ng·m−3城市高于农村和偏远站点，东南高于西北地区，季节和日变化显著[35 − 36]
    英国（多站点）交通排放，家庭烹饪和生物质燃烧年平均浓度范围为0.45 —9.72 µg·m−3城市最高，乡村最低[37]
    德国（多站点）家庭取暖，交通排放，森林火灾所有地点均呈下降趋势季节变化显著[38]
    芬兰大赫尔辛基（城市）交通排放，木材燃烧年平均浓度为0.16—2.64 µg·m−3季节变化显著，日变化显著[39]
    美国纽约梅维尔（农村）住宅木材燃烧月浓度范围为10—900 ng·m−3季节变化微弱[40]
    法国奥尔良市（郊区）生物质燃烧和化石燃料年平均浓度为0.48—0.75 μg·m−3季节变化显著，周末效应显著[41]
    欧洲（农村）生物质和化石燃料燃烧，局部源排放质量吸收截面为10 m2·g−1季节变化显著[42]
    亚马逊高塔观测站（森林）生物质燃烧质量比吸收截面雨季为（11.4±1.2）m2·g−1；旱季为（12.3±1.3）m2·g−1旱季略高[43]
    加拿大阿勒特市（最北居住地）大气传输浓度最高330 ng·m−3；最低5 ng·m−3季节变化显著[44]
    中国祁连山（冰川）—浓度范围为18—72 ng·m−3夏季最高，秋季最低[45]
    中国瓦里关山（高山）生物质和化石燃料燃烧年平均浓度为（449±366）ng·m−3季节变化显著，春季和夏季高于冬季和秋季[46 − 47]
    日本西部福岛大气传输2010—2018年年平均浓度从0.412 µg·m−3下降至0.214 µg·m−3季节变化显著[48 − 49]
    意大利三个盆地山谷交通、取暖和工业排放混合高度处，BC浓度从-48.4%±5.3%到-69.1%±5.5％在混合高度处，BC的浓度显著下降[50]
    中国南京交通和工业排放、建筑活动以及大气传输在地面达到7.5 µg·m−3，在标准高度=1时下降到2.4 µg·m−3BC加热速率的垂直分布对BC剖面类型敏感[51]
    中国广州，四川盆地交通排放，生物质和化石燃料燃烧广州可达（5.3±3.1）μg·m−3；四川盆地可达20 μg·m−3BC随海拔高度降低[52 − 53]
    中国长三角地区生物质和化石燃料燃烧，交通排放杭州上午：1.2—4.8 μg·m−3；下午：0.93—1.2 μg·m−3，淀山湖：（1.39±1.15）μg·m−3上午垂直分布特征呈显著负变化，下午趋于稳定，季节变化显著[54 − 55]
    区域名称Regional name来源SourceBC含量BC content分布特征Distribution characteristics参考文献References
    中国（多站点）生物质和化石燃料燃烧年平均浓度为3534 ng·m−3城市高于农村和偏远站点，东南高于西北地区，季节和日变化显著[35 − 36]
    英国（多站点）交通排放，家庭烹饪和生物质燃烧年平均浓度范围为0.45 —9.72 µg·m−3城市最高，乡村最低[37]
    德国（多站点）家庭取暖，交通排放，森林火灾所有地点均呈下降趋势季节变化显著[38]
    芬兰大赫尔辛基（城市）交通排放，木材燃烧年平均浓度为0.16—2.64 µg·m−3季节变化显著，日变化显著[39]
    美国纽约梅维尔（农村）住宅木材燃烧月浓度范围为10—900 ng·m−3季节变化微弱[40]
    法国奥尔良市（郊区）生物质燃烧和化石燃料年平均浓度为0.48—0.75 μg·m−3季节变化显著，周末效应显著[41]
    欧洲（农村）生物质和化石燃料燃烧，局部源排放质量吸收截面为10 m2·g−1季节变化显著[42]
    亚马逊高塔观测站（森林）生物质燃烧质量比吸收截面雨季为（11.4±1.2）m2·g−1；旱季为（12.3±1.3）m2·g−1旱季略高[43]
    加拿大阿勒特市（最北居住地）大气传输浓度最高330 ng·m−3；最低5 ng·m−3季节变化显著[44]
    中国祁连山（冰川）—浓度范围为18—72 ng·m−3夏季最高，秋季最低[45]
    中国瓦里关山（高山）生物质和化石燃料燃烧年平均浓度为（449±366）ng·m−3季节变化显著，春季和夏季高于冬季和秋季[46 − 47]
    日本西部福岛大气传输2010—2018年年平均浓度从0.412 µg·m−3下降至0.214 µg·m−3季节变化显著[48 − 49]
    意大利三个盆地山谷交通、取暖和工业排放混合高度处，BC浓度从-48.4%±5.3%到-69.1%±5.5％在混合高度处，BC的浓度显著下降[50]
    中国南京交通和工业排放、建筑活动以及大气传输在地面达到7.5 µg·m−3，在标准高度=1时下降到2.4 µg·m−3BC加热速率的垂直分布对BC剖面类型敏感[51]
    中国广州，四川盆地交通排放，生物质和化石燃料燃烧广州可达（5.3±3.1）μg·m−3；四川盆地可达20 μg·m−3BC随海拔高度降低[52 − 53]
    中国长三角地区生物质和化石燃料燃烧，交通排放杭州上午：1.2—4.8 μg·m−3；下午：0.93—1.2 μg·m−3，淀山湖：（1.39±1.15）μg·m−3上午垂直分布特征呈显著负变化，下午趋于稳定，季节变化显著[54 − 55]
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    表 2  不同水体环境中的BC分布特征

    Table 2.  Distribution Characteristics of BC in Different Aquatic Environments

    区域名称Regional name来源SourceBC含量BC content分布特征Distribution characteristics参考文献References
    太湖（湖泊）化石燃料消耗梅梁湾>太湖西部和南部>太湖东部沿湖岸向湖中心减少[7]
    长江、黄河、珠江和黑龙江（江河）生物质燃烧DBC年通量：长江55 Gg（1 Gg = 1 × 109 g）；黄河3.5 Gg；珠江口22 Gg；黑龙江11 Gg冬季和夏季的DBC/DOC（溶解态有机碳）比例较低[71]
    巴西南帕拉伊巴河（河流）主要来源于C3植物DBC浓度为5—35 µmol·L−1雨季高旱季低[5]
    北冰洋西部和白令海（海洋）河流输入DBC浓度为0.67—4.18 μmol·L−1C分布受河流排放主导[79]
    中国东海（河口与陆架）河流输入BC沉积年通量（630±728）Gg随距离海岸线的增加而减小[80]
    美国佐治亚州阿尔塔马哈河（河流）大气沉降，河流输入DBC：0.27—0.45 ppm；PBC：< 0.25 ppmPBC和DBC通量可能是相关的[81]
    越南下龙湾河流输入，大气沉降PBC的平均浓度＞DBC平均浓度空间和季节分布遵循盐度的变化而变化[73]
    西北太平洋及其边缘海域大气沉降表层（6.40±1.08）µg·L−1C；中间层（6.10±0.86）µg·L−1C；深层（4.51±0.78）µg·L−1C表层最高，随深度增加而降低[72]
    区域名称Regional name来源SourceBC含量BC content分布特征Distribution characteristics参考文献References
    太湖（湖泊）化石燃料消耗梅梁湾>太湖西部和南部>太湖东部沿湖岸向湖中心减少[7]
    长江、黄河、珠江和黑龙江（江河）生物质燃烧DBC年通量：长江55 Gg（1 Gg = 1 × 109 g）；黄河3.5 Gg；珠江口22 Gg；黑龙江11 Gg冬季和夏季的DBC/DOC（溶解态有机碳）比例较低[71]
    巴西南帕拉伊巴河（河流）主要来源于C3植物DBC浓度为5—35 µmol·L−1雨季高旱季低[5]
    北冰洋西部和白令海（海洋）河流输入DBC浓度为0.67—4.18 μmol·L−1C分布受河流排放主导[79]
    中国东海（河口与陆架）河流输入BC沉积年通量（630±728）Gg随距离海岸线的增加而减小[80]
    美国佐治亚州阿尔塔马哈河（河流）大气沉降，河流输入DBC：0.27—0.45 ppm；PBC：< 0.25 ppmPBC和DBC通量可能是相关的[81]
    越南下龙湾河流输入，大气沉降PBC的平均浓度＞DBC平均浓度空间和季节分布遵循盐度的变化而变化[73]
    西北太平洋及其边缘海域大气沉降表层（6.40±1.08）µg·L−1C；中间层（6.10±0.86）µg·L−1C；深层（4.51±0.78）µg·L−1C表层最高，随深度增加而降低[72]
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    表 3  不同土壤及沉积物环境中的BC分布特征

    Table 3.  Distribution Characteristics of BC in Different Soil and Sediment Environments

    区域名称Regional name 来源Source BC含量BC content 分布特征Distribution characteristics 参考文献References
    中国（城市） 化石燃料燃烧和生物质燃烧 沈阳BC含量0.38%±0.15%；徐州BC浓度范围4.4—25.2 mg·g−1；南京：0.22—32.19 g kg−1；鞍山1.86—246.46 g·kg−1；北京BC平均浓度为（5.83±3.05）mg·g−1 城市土壤中BC含量显著较高 [83 − 87]
    捷克波西米亚南部（多位点） 人类活动 BC含量2.16% Corg（Organic Carbon） 人口稀少的地区，BC含量较低，城市地区较高 [88]
    英国（城市） 化石燃料燃烧和生物质燃烧 BC浓度中位数：考文垂0.46%；特伦特河畔斯托克0.59%；格拉斯哥1.77% 格拉斯哥>考文垂和特伦特河畔斯托克 [89]
    美国亚利桑那州凤凰城（多位点） 化石燃料燃烧占比较大 含量为0.02%wt—0.54 %wt 城市土壤中的BC浓度>沙漠或农业土壤 [90]
    法国中部地区（农业用地） 可能是柴油燃烧 浓度范围为0.1—4.7 g·kg−1 BC含量显著变化 [91]
    喜马拉雅和青藏高原（冰川） 燃烧源 浓度范围为0.05—5.69 mg·g−1 BC浓度较稳定且低于其他低海拔站点 [92]
    南印度西高止山脉（森林多位点） 野火和生物质燃烧，交通排放 森林地区含量较高：（6±3）g·kg−1；城市地区最低:（2±1）g·kg−1 北部地区（由森林和农田组成）高于其他地区 [93]
    青藏高原青海湖流域（多位点） 生物燃料和化石燃料的燃烧 平均浓度为1.3 g·kg−1 随土壤深度的增加而降低 [94]
    长江口和东海陆架 生物质火灾，化石燃料燃烧，气溶胶沉降 浓度范围0.02—0.14 mg·g−1 沉积物BC含量：长江口高于东海陆架 [25]
    中国东部边缘海 化石燃料燃烧和生物质燃烧 沉积物中元素碳平均浓度范围为0.77—1.46 mg·g−1 BC相关的元素碳分布：时间上从底部到近表层减少，空间上从近岸到远岸减少 [95]
    中国青藏高原的湖泊 生物质燃烧排放是主要来源 南坡湖底沉积物：（15.50±22.67）mg g−1，北坡湖底沉积物：（1.28±0.62）mg·g−1 随着人为排放模式的增加，BC呈增加趋势 [96]
    区域名称Regional name 来源Source BC含量BC content 分布特征Distribution characteristics 参考文献References
    中国（城市） 化石燃料燃烧和生物质燃烧 沈阳BC含量0.38%±0.15%；徐州BC浓度范围4.4—25.2 mg·g−1；南京：0.22—32.19 g kg−1；鞍山1.86—246.46 g·kg−1；北京BC平均浓度为（5.83±3.05）mg·g−1 城市土壤中BC含量显著较高 [83 − 87]
    捷克波西米亚南部（多位点） 人类活动 BC含量2.16% Corg（Organic Carbon） 人口稀少的地区，BC含量较低，城市地区较高 [88]
    英国（城市） 化石燃料燃烧和生物质燃烧 BC浓度中位数：考文垂0.46%；特伦特河畔斯托克0.59%；格拉斯哥1.77% 格拉斯哥>考文垂和特伦特河畔斯托克 [89]
    美国亚利桑那州凤凰城（多位点） 化石燃料燃烧占比较大 含量为0.02%wt—0.54 %wt 城市土壤中的BC浓度>沙漠或农业土壤 [90]
    法国中部地区（农业用地） 可能是柴油燃烧 浓度范围为0.1—4.7 g·kg−1 BC含量显著变化 [91]
    喜马拉雅和青藏高原（冰川） 燃烧源 浓度范围为0.05—5.69 mg·g−1 BC浓度较稳定且低于其他低海拔站点 [92]
    南印度西高止山脉（森林多位点） 野火和生物质燃烧，交通排放 森林地区含量较高：（6±3）g·kg−1；城市地区最低:（2±1）g·kg−1 北部地区（由森林和农田组成）高于其他地区 [93]
    青藏高原青海湖流域（多位点） 生物燃料和化石燃料的燃烧 平均浓度为1.3 g·kg−1 随土壤深度的增加而降低 [94]
    长江口和东海陆架 生物质火灾，化石燃料燃烧，气溶胶沉降 浓度范围0.02—0.14 mg·g−1 沉积物BC含量：长江口高于东海陆架 [25]
    中国东部边缘海 化石燃料燃烧和生物质燃烧 沉积物中元素碳平均浓度范围为0.77—1.46 mg·g−1 BC相关的元素碳分布：时间上从底部到近表层减少，空间上从近岸到远岸减少 [95]
    中国青藏高原的湖泊 生物质燃烧排放是主要来源 南坡湖底沉积物：（15.50±22.67）mg g−1，北坡湖底沉积物：（1.28±0.62）mg·g−1 随着人为排放模式的增加，BC呈增加趋势 [96]
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出版历程
  • 收稿日期:  2024-01-22
  • 录用日期:  2024-04-15
  • 刊出日期:  2024-06-27
盛雪莹, 刘景富, 赖余建, 于素娟, 陈钰杭, 周庆祥. 黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征[J]. 环境化学, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
引用本文: 盛雪莹, 刘景富, 赖余建, 于素娟, 陈钰杭, 周庆祥. 黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征[J]. 环境化学, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
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SHENG Xueying, LIU Jingfu, LAI Yujian, YU Sujuan, CHEN Yuhang, ZHOU Qingxiang. Occurrence, spatiotemporal distribution, and migration-transformation characteristics of black carbon in the environment[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
Citation: SHENG Xueying, LIU Jingfu, LAI Yujian, YU Sujuan, CHEN Yuhang, ZHOU Qingxiang. Occurrence, spatiotemporal distribution, and migration-transformation characteristics of black carbon in the environment[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(6): 1980-1995. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012201
shu

黑碳在环境中的赋存、时空分布及迁移转化特征

    通讯作者: E-mail：zhouqx@cup.edu.cn
  • 1. 中国石油大学（北京），北京，102249
  • 2. 南方科技大学环境科学与工程学院，深圳，518055
  • 3. 北京科技大学能源与环境工程学院，北京，100083
  • 4. 中国科学院生态环境研究中心，环境化学与生态毒理学国家重点实验室，北京，100085
  • 收稿日期:  2024-01-22
  • 录用日期:  2024-04-15
  • 网络出版日期:  2024-06-18
基金项目:
国家自然科学基金 (42192571)资助.

摘要: 黑碳（black carbon，BC）作为典型的颗粒污染物，具有复杂的组成，能够对空气质量、生态环境甚至人体健康产生深远的影响. 深入探究BC的赋存、分布特征和迁移转化过程，对深刻理解其对气候变化、大气污染控制、健康效应的影响具有重要意义. BC来源于自然和人为活动，并可在水-气-固三相间跨介质传输，增加了其溯源解析研究的难度. BC的时空分布受诸多种因素影响，包括地理、气象和排放源等，其研究极具挑战性. 本综述分析了BC的源与汇，归纳了其在不同环境介质中赋存、时空分布特征及迁移转化，总结了其分布规律与关键影响因素，可为更好的理解“碳循环”及实施“双碳战略”提供基础理论支撑.

English Abstract

    全文HTML

  • 黑碳（black carbon，BC）是由生物质和化石燃料不完全燃烧产生的含碳物质连续统一体[1]，包括具有燃烧源颗粒物特征团聚形态的材料[2 − 3]，也可指吸收太阳辐射所有波长的颗粒物中的碳质成分[4]. 在全球范围内，BC的来源多样，既有自然来源[5]，也有人为来源[6 − 7]. 大量不同来源的BC进入大气圈，参与到全球碳循环. BC显著的耐高温性能、稳定的芳构化分子结构以及不易溶于水及典型有机溶剂的特性，使其在大气圈、水圈（含冷冻圈）、土壤圈和生物圈中能够持久存在并具有远距离迁移的能力[2, 8].

    BC在环境中的传输、沉积和迁移不仅是一个地球化学过程，而且是一个多尺度、多过程的地球系统交互作用的结果. BC常以细颗粒物和气溶胶的形式悬浮，能够与其他气溶胶混合在大气中长距离传输形成大范围的大气棕云[9]，再通过气象过程如降雨或降雪沉积到地表水体和土壤中[10]. 这种现象说明大气圈作为连接各个地球圈层的桥梁，在地球系统物质循环中发挥重要作用. 而在土壤圈和水圈（包括冰冻圈）中的累积不仅显著影响长期的环境，也进一步揭示地球系统物质循环的复杂性. 特别是部分粒径较大的BC可以在长时间尺度上成为二氧化碳（CO2）汇，影响其所在碳储库以及全球范围内的碳循环过程[11]. 此外，BC还可能以溶解态（DBC）和颗粒态（PBC）的形式从土壤中流失，随后通过地表径流迁移至水体[6, 12 − 14]. 这一过程不仅揭示了水圈在BC全球循环中的作用，也说明了陆地与海洋之间碳循环的紧密联系. BC的赋存和分布特征还会与气象条件、地理位置、气候演变和人类活动等多种环境因素相互关联. 这些因素能够对BC的迁移转化产生重要影响，进而影响生态系统和环境质量.

    BC可对环境和人体健康产生显著的负面影响. BC气溶胶通过吸收太阳辐射直接影响地球大气层的辐射平衡，其总辐射强迫值达到约+1.1 W·m−2，产生的温室效应仅次于CO2[8]. BC吸收和重新辐射太阳辐射会加热大气边界层上层空气，从而抑制了大气边界层的形成[15]，导致大气稳定性增加，进而对气象和大气传输过程产生不利影响，对区域空气质量产生负面效应. BC还可以通过吸附和还原影响有机污染物的生物利用度和金属毒性[16 − 17]，进而影响生态系统. 近期研究表明，BC与一系列健康问题紧密相关，如儿童的认知功能下降、成年人的子宫疾病和心血管疾病等[18 − 20]. 因此，BC的深入研究和有效管理对于改善环境质量、减少健康风险以及应对气候变化具有至关重要的意义[21].

    当前，BC的研究领域主要聚焦于定性识别和定量检测技术，而对于BC的环境赋存、分布、迁移转化过程以及对生态系统的具体影响效应的探讨相对不足. 通过综合现有的研究成果，本综述旨在提供一个较全面的视角来理解BC在地球系统中的多方面作用，总结了BC的环境来源和分布特征，详细分析了BC在环境中的迁移转化机制以及它在碳循环中的关键作用，并深入归纳了影响BC迁移转化的主要因素. 此外，着重评述了当前研究中存在的问题，并对未来研究方向进行了展望.

    • 1.   BC的来源及解析方法（Sources and analytical methods of BC）

    • BC的主要来源包括自然源和人为源. 自然来源包括火山喷发的产物、森林火灾产生的BC和动物粪便等材料[5, 22]，具有区域性和偶然性；人为来源包括生物炭的应用、生物质燃烧、汽车尾气排放、垃圾焚烧和工业排放废渣等材料[6 − 7]，具有长期性和持续性. 不同来源的BC在环境中的行为和效应差异显著，源解析成为深入了解全球BC来源以及“碳循环”的重要手段. 当前的研究方法主要包括稳定碳和放射性碳同位素分析、多环芳烃特征标志物比值分析、BC/TOC（总有机碳）比值分析、焦炭/烟炱比值分析以及苯多羧酸（BPCAs）分子标志物比值分析[6, 23 − 32].

      基于碳同位素的比值差异，稳定碳同位素化学指纹特征广泛用于BC来源解析，在我国14个城市稳定碳同位素比值测定结果显示，BC主要来源为化石燃料，尤其是燃煤和机动车排放[23]. 放射性碳（14C）分析基于14C测量值能区分BC的不同年代，主要用于鉴别BC是来源于生物质燃烧还是化石燃料燃烧[24]. 在长江口和东海陆架的三个沉积物样本中BC的14C年代表明这些沉积物中的BC主要来自生物质火灾、化石燃料燃烧和古代岩石风化[25]. 值得注意的是，这两种方法成本较高，不适用于常态化的样品检测. 由于PAHs的产生过程与BC的形成紧密相关,多环芳烃来源解析法也可以用来分析BC的来源，但这种间接指示并不能作为直接证据，对密西西比河悬浮沉积物的主成分分析显示，BC中有27%来自化石燃料燃烧（煤和冶炼厂衍生燃烧）[6]. 此外，基于BC作为一种特定形式的有机碳在环境样本中的相对丰度，BC/TOC比值分析可以间接反映环境条件、污染源类型及其对环境影响的信息.在黄河和淮河地区的沉积物研究中，结合BC/TOC比值与多环芳烃特征标志物比值表明不同水域之间的差异性：黄河地区的BC主要来自化石燃料燃烧，而淮河地区的BC则主要来自生物质燃烧[26].

      焦炭/烟炱比值提供了源解析的新视角，生物质燃烧排放的焦炭/烟炱比值较高，煤燃烧排放的比值居中，而机动车排放的比值较小[27].然而，更准确的源解析仍需要结合其他测试手段及模型模拟. 有研究通过混合单粒子拉格朗日综合轨迹（HYSPLIT）模型模拟估算，表明汽车排放的BC量呈现迅猛增长的趋势[28]. 还有研究结合潜在源贡献函数模型（PSCF）分类，发现上海城区BC不仅来自内陆高污染地区，也来自船舶的主动排放[29]. 这些发现突出了交通源对城市BC浓度的重要影响，甚至在特定的城市环境中，如“天桥”类型的结构，可能会加剧个人对交通源BC的暴露风险[30]. BPCAs分子标志物比值分析也可以用来判断焦炭和烟炱，一般焦炭形成的BPCAs含有较少的羧酸基团（平均值为4.5），而烟炱形成的BPCAs含有更多的几乎完全替代的羧酸基团[31 − 32]. 德国莱茵河、摩泽尔河和阿尔河地区通过BPCAs分子标志物比值分析结合HYSPLIT模型模拟也认为船舶排放是不可忽视的来源之一[33].

      深入掌握BC在不同介质中的来源信息对于全面评估其环境行为和对气候的影响至关重要. 未来源解析的研究不仅需要更加精确，还应覆盖地球系统的主要组成部分：大气圈、水圈（含冰冻圈）、土壤圈和生物圈. 不同圈层对BC贡献和响应的差异有潜力揭示BC在全球环境中的动态和传输过程. 同时需要优化和标准化BC分离测定方法，以确保研究结果在不同环境条件和地理位置之间具有可比性. 此外，标准化的方法有助于识别和量化各环境介质中BC的具体来源，从而提供对其环境影响和气候效应的深入理解.

    2.   BC的分布特征（Distribution characteristics of BC）

      2.1.   大气中BC的分布特征

    • 在全球范围内，BC的分布呈现多样化的特征，受多种因素影响. BC排放量呈现出如下特征：陆地大于海洋，北半球大于南半球，北半球中高纬度地区大于低纬度地区. 这种地域差异可能是因为受到化石燃料燃烧和露天燃烧等排放源，以及气象条件、地理位置和人类活动等的影响[34]. 表1列出了大气中BC的分布的信息.

      不同BC浓度受空间位置的影响而表现出显著浓度差异. 一般城市地区BC含量高而偏远地区BC含量相对较低，如北半球1984—2016年的降雨中BC浓度研究显示，城市站点的年均降雨BC浓度远高于偏远站点[56]. 在我国的BC研究中也发现显著空间差异，东南地区浓度高，西北地区浓度低，且靠近高度工业化或城市地区的监测站的BC浓度远高于偏远地区的监测站[35 − 36]. 城市地区高BC浓度还可能与雾霾相关，如上海地区的研究发现有霾和无霾时BC年浓度分别为5.05 μg·m−3和2.04 μg·m−3[57]. 而在偏远地区BC含量显著降低，如高山高原地区、森林地区、海洋地区甚至是极地地区[43 − 47, 58].

      大气中BC的垂直分布及其混合状态因其强烈的区域气候和环境影响而备受关注. 但因采样难度较大，目前对BC在大气中垂直分布的认识仍然有限. 有研究揭示了BC垂直分布三种主要的剖面类型，分别对应于均匀剖面、负梯度剖面和正梯度剖面[51]. 另一研究也发现垂直剖面表现出清晰的日变化，白天约80%的剖面呈均匀类型，夜间约40%—90%的剖面呈负梯度类型[59]，这些结果表明BC在大气中的垂直分布受到多种因素影响，包括大气热力学条件、地面排放、区域性输送以及大气混合过程. 但大多数BC浓度通常会呈现下降趋势，这在多个研究中得到验证，如城市、郊区甚至是特定的地理位置如山谷和盆地等地区[50 − 51, 53, 60]. BC在地表附近的浓度较高，这主要是由于地面排放源如交通、工业活动以及生物质和煤炭燃烧的直接影响[50]. 然而随着海拔高度的增加，BC浓度并非线性变化. 例如，北京气溶胶BC浓度变化显示，在1500 m高度存在明显的分界线，在分界线以下，BC浓度变化梯度均较大，反之，浓度变化梯度均较小[61]. 甚至在某些高度，可能会出现BC浓度的峰值，这些峰值通常与特定的气象条件或者高空排放源（如飞机排放）相关[62]. 季节变化因素对BC垂直分布的影响也不容忽视，如我国深圳的研究发现旱季BC浓度随海拔升高呈下降趋势，而雨季垂直梯度较弱，旱季BC的日变率也比雨季更显著. 海拔高度与BC浓度的相关性揭示了垂直混合过程在减少地面BC浓度中的作用，尤其是在雨季更为有效[60].

      BC的含量在不同时间也会呈现出显著的变化趋势，包括季节变化和日变化，这与多种因素相关. 在多个城市地区大气中的BC含量呈现出冬季含量较高的规律，这与供暖季节、生物质燃烧和气象条件等因素有关[35, 63]. 但是在偏远地区如青海省祁连山区大气中BC浓度的季节变化有着显著差异，夏季最高秋季最低[45]. 这可能是因为祁连山地区BC浓度的季节变化受地表风向影响明显. 此外，大气中BC含量还会受到近地面温度逆温的显著影响，温度升高与BC含量呈正相关，而风速和相对湿度与BC含量呈负相关[64 − 65]. BC含量的日变化与气象因素以及人类生产生活活动，特别是交通排放密切相关. 我国多个城市站点地区的BC含量均在日内呈现出双峰变化，分别对应上午和傍晚的交通高峰时段[63, 66 − 68].

      近期研究揭示，环境管理政策的调整与人类活动变化对BC浓度具有显著影响. 自2013年发布的《大气污染防治行动计划》以来，随着我国实施了一系列大气污染减排措施，BC浓度在过去几年中呈现出明显的下降趋势[69]. 此外，在新冠病毒大流行期间，限行政策也导致交通和工业活动的减少，从而降低了BC浓度[70]. 这些发现显示了通过政策干预和减排措施对大气中BC浓度及其环境影响进行有效控制的潜力.

      • 2.2.   水体中BC的分布特征

    • BC在水体中的存在广泛，包括河流、湖泊、沿海水域和海洋[7, 71 − 73]. 不同水体类型中BC的分布存在一定的差异. 在淡水体系如河流、湖泊和内陆湿地中，BC浓度较低，这是因为淡水中的物理、化学和生物过程可以降低BC的浓度[5, 74 − 76]. 相比之下，在海洋和沿海水域中，BC浓度则相对较高，这是因为这些水域能够累积来自多个源头的BC形成碳库[77 − 78]. BC不仅可以以颗粒的形式悬浮在水中，还能沉积在水底沉积物中[6]，进一步增加了其对水体的复杂影响，不同水体中BC的分布见表2.

      BC的分布会受到空间位置的显著影响. BC主要在靠近海岸线的地方沉积，并随着海岸线距离增加而逐渐减少. 例如，东海河口内陆架表层沉积物的研究支持这一观点[80]，说明陆架区域是调节河流BC向开放海洋输送的关键节点. 北冰洋的DBC研究也表明，大部分河流的DBC在陆架区域被去除. 该研究还发现海冰融化产生的水对受海冰影响海域的DBC有明显的稀释作用[79]. 此外，土壤地下水扮演着联接水圈与土壤圈的关键角色，其中DBC浓度的动态变化可能是由多种因素共同作用的结果，如土壤湿度、流域坡度、土壤特性以及气溶胶BC沉积速率等[82]，这些因素在不同程度上相互作用，共同决定土壤地下水中DBC浓度的时空分布和变化趋势.

      BC分布特征也随水体深度显著变化. 表层水体中BC的14C年龄通常具有更年轻的特征，而深层水体中的BC则呈现更为古老的特征[24]. 这可能因为表层水体中的BC易受到更多来自现代或者近期源头的影响，而深层水体中的BC可能更久远. BC的形态及水体复杂程度也影响其分布规律，西北太平洋及其边缘海域DBC垂直剖面研究显示，DBC浓度在表层最高，并随着深度增加而减少，且垂直DBC剖面的不同区域显示了DBC浓度的差异，这不仅表明沉积BC是其DBC的重要来源，还揭示了BC在水体中的分布是不均匀的，这与海洋中BC分布的复杂性相一致[72].

      BC在不同时间的分布受到水文条件、季节变化和气象条件的显著影响. 水文因素对不同类型的BC迁移的影响主要与雨季和河流流量相关[5]. 季节变化和气象条件对BC的分布和迁移也具有重要影响. 我国胶州湾在不同季节的BC浓度变化显示春季最高，其次是冬季、夏季和秋季（图1）[78]. BC的季节性输入对地表水的BC转移也可能产生显著影响，特别是在丰水期，外源BC的输入刺激了BC从溶解相向颗粒相的转移[73].

      • 2.3.   土壤及沉积物中BC的分布特征

    • 土壤及沉积物中的BC不仅分布广泛，而且含量相对较高. 不仅如此，BC在土壤和深海沉积物中的停留时间可长达数百万年[25]. 这些沉积记录提供了有关BC历史排放和区域气候变化之间关系的宝贵信息. 表3列出了一些土壤及沉积物中BC的分布.

      空间位置会对BC的分布产生重要影响. 城市土壤及沉积物中的BC含量显著高于农村、城郊和农业土壤及沉积物[83]. 有研究发现，人口稀少的地区，平均BC含量较低（2.16%）；而在人为负荷显著的较大城市地区，这一比例更高（2.76%）[88]. 我国北京市土壤的BC浓度变化也呈现由城市到农村的递减趋势[86]. 这些研究结果强调了人类活动对BC空间分布的影响，尤其是在城市环境中，BC浓度的增加与交通、工业活动和能源消耗密切相关. 如表3所示，我国很多城市土壤报道了高BC浓度[83 − 87]，相比之下，在偏远地区喜马拉雅山脉和青藏高原的冰川的研究中，表层土壤样本平均BC浓度远低于其他低海拔地区[92]. 而在大陆架和开放海洋沉积物中，大约有9.64 Tg·yr−1（1 Tg= 1 × 1012 g）和0.63 Tg·yr−1的BC被埋藏，其中在大陆架沉积物中埋藏的BC占海洋沉积物中总量的90%[97].

      BC在不同土壤和沉积物的垂直分布也会呈现出显著变化. 随着土壤深度的增加，BC浓度呈现出明显的下降趋势[98]. 如英国东北部地区的研究发现，表层土壤中BC的中位浓度为16.8 mg·g−1，而在约1 m深度处，降至5.7 mg·g−1[99]. 沉积物的垂直分层通常蕴含着时间序列信息，这对于解析水体环境中BC的沉积历史及其对全球碳循环和气候变化的潜在贡献具有重要意义. 通过对青藏高原六个湖泊沉积物中BC浓度的精确测定，发现自1950年代以来BC浓度随着人为排放模式的增加而增加，这与该地区人类活动的增长和生物质燃烧呈显著相关[96]. 同时，在我国东部海域五个沉积芯样品的研究发现，随着时间的推移从底层沉积物到次表层沉积物，与BC分布相关的元素碳含量呈逐渐减少的趋势，反映了我国从20世纪的农业经济向工业经济的转型过程[95].

      BC在土壤和沉积物的分布特征有时受到多种因素共同影响. 乌兹别克斯坦、塔吉克斯坦和吉尔吉斯斯坦表层土壤中BC平均浓度低于其他地区，这可能是由于低BC排放和沉积，也有可能是微生物对BC的原位降解，斜坡的表面侵蚀和风的运输[100, 101]. 此外，对高海拔山区的土壤分析发现，海拔高度、植被类型和土壤质地也会影响土壤中的BC含量. 森林地区的土壤中BC含量较于相邻城市地区高，这与森林生态系统的碳储存和固碳能力有关[93]. 沉积物中的BC含量的显著差异可能受到不同河流的流域特征、附近活动和土壤类型的影响[26]. 而青藏高原东北部积雪覆盖层中的BC浓度变化差异表明湿润、干燥和沉积条件下显著的时空变异性[102].

    3.   BC在地球系统不同圈层中的迁移转化（Migration-transformation characteristics of BC）

      3.1.   大气中BC的迁移转化

    • BC粒径的差异显著影响其在大气中的迁移转化及其环境和气候效应. BC颗粒从亚微米到毫米不等，较大的毫米级的颗粒会在离火源100 m的范围内迁移到大气中[103]，超过90%的BC以空气动力学直径小于2.5 μm的细颗粒物（PM2.5）的形式存在，部分亚微米级BC颗粒可以运输很长一段距离，沿途与硫酸盐、硝酸盐、有机物、灰尘和海盐等其他气溶胶混合形成横跨大陆的大气棕色云羽状物[9]，覆盖广阔的地理区域. BC的迁移转化过程不仅受到气象条件和空间位置的影响，如风向和山脉 [104 − 105]，还会对其他圈层产生影响. BC的迁移和沉降能够改变受影响区域的地表反照率，通过其遮光和加热效应，对水循环产生显著影响，这包括减弱季风的强度和夏季降雨通量[9]. 这些变化进一步影响了地表水资源的分布和可利用性.

      干湿沉降显著影响BC在大气中的迁移转化. 在北极地区，干湿沉降过程的相对重要性因季节和地理位置的不同而有所差异，不仅影响BC在大气中的传输，还决定其在不同环境条件下的生命周期和空间分布[106]. 具体来说，干沉降包括BC直接沉降到受体表面，在大多数模型中占总（湿+干）BC沉降的15%—40%[107]. 影响BC干沉降的因素包括粒径、空气阻力和表面类型[56, 106, 108]. 湿沉降（包括雨、雪、雨夹雪、冰雹）被认为是BC从大气中迁移的主要途径. 湿沉降的效率受多种因素的影响，包括BC颗粒的粒径、颗粒表面性质以及气象条件等[109]. 研究结果显示，干湿沉降将BC的大气寿命限制在一周左右[110]. 而一旦被沉降到地表，BC颗粒可以存留在土壤中，成为地表的碳库，也可以进入水体，如河流和湖泊[111 − 112]. 在水体中，BC可以影响水生生态系统，还可能沉积到底部沉积物中，形成长期的碳储库，也可能在某些情况下进一步进入海洋，参与大气-海洋相互作用和碳循环[108].

      • 3.2.   水体中BC的迁移转化

    • BC在水圈（包括淡水和海洋）中的迁移转化是地球碳循环中的一个关键环节. 其在水圈中的迁移转化涉及大气圈、水圈、以及土壤圈之间的复杂交互. BC主要通过大气沉降和陆地径流进入水体，这一过程既体现了大气与水圈间的物质交换，也揭示了陆地生态系统与水体系统间的紧密联系. BC还可以通过河流、地下水和冰川融水等路径改变水体的碳储存能力和能量交换模式，例如对河口和海洋碳汇功能的影响[68]. 这不仅影响局部水域的生态平衡，也可能对全球碳循环产生影响.

      大气沉降是将BC输送到海洋的关键途径之一. BC颗粒通过人类活动的燃烧过程释放到大气中，然后随着降水等气象过程部分沉降到海洋中. 有研究表明，来自大气的BC输入量可达12 Tg·yr−1，凸显了大气沉降在将BC引入海洋中的重要性[113]. 还有研究利用HYSPLIT气团轨迹模型结合网格化排放数据集和沉积指数损失函数，支持气溶胶沉积可以在河流BC通量中发挥显著作用[114]. 这些发现突显了气溶胶在水圈中的复杂BC传输动态，对于全球碳循环和环境管理具有重要意义.

      河流输送是BC输入海洋的主要来源[115]. 据估计，河流每年携带约为25—28 Tg的DBC进入海洋[5]. 而且每年向海洋输送PBC与DBC量相当，通量约为17—37 Tg，占每年产生的BC的4%—32%[77]. 据东海沿海区域研究报道，河流排放占总BC输入的92%，仅长江就高达72%[80]. 然而，有研究通过同位素法分析提出质疑，海洋中的DBC相对于主要河流排放的DBC富集了约6‰的13C的同位素差异表明，大多数来自河流的DBC在进入开放海洋之前被隔离或迅速降解. 因此海洋中的DBC可能主要来自具有相似同位素特征的其他源头，而不仅仅是河流输入[116]. 沉积性BC也是边缘海域和相邻开放海洋中水体BC的重要来源. 研究通过BPCA分子标志物比值发现，高度凝聚的DBC伴随着低盐度和高溶解氧浓度，这说明水体深度和区域特征在BC的输送途径中发挥了关键作用[72].

      BC进入水体后，其全球迁移循环受到洋流运动等多种复杂过程的影响[24]. 部分BC的在这个过程中被去除，包括光化学反应导致DBC发生氧化或降解，还有生物降解对BC的去除发挥着重要作用[5, 74 − 76]. 另一部分BC可能会沉降到海底沉积物中，形成长期的碳库[11]. 其中PBC被埋在海洋沉积物中时会被隔离起来，形成一个长期的稳定的碳库，对全球碳储量的平衡发挥着关键作用[77]. 图2展示了土壤碳库、河流碳库和大气碳库之间碳循环的概念模型.

      • 3.3.   土壤及沉积物中BC的迁移转化

    • 根据统计数据，全球BC土壤储量在54—109 Pg（1 × 1015 g）之间，是BC循环中最大的库[118]，扮演着生态系统碳循环中的关键角色. 此外，水流可将BC带入水底形成底部沉积物. 例如大亚湾表层沉积物中较高的BC/OC（有机碳）比、埋藏通量和质量库存均表明水体沉积物也是BC的重要储存库[119].

      土壤和沉积物中的BC以多种方式存在. 一部分BC以颗粒态形式存在，它们可以附着在土壤或沉积物颗粒的表面，有时会与有机物质和矿物质结合，从而在土壤和沉积物中稳定存在[120]. 这种稳定性与BC作为有毒污染物的吸附剂相互关联，影响其物理、化学性质以及生物活性[121 − 124]. 另一部分BC颗粒可能深层沉积在土壤和沉积物中，特别是在高孔隙度的土壤中. 这些颗粒可以通过降雨或渗透逐渐进入土壤和沉积物深层. 此外，有研究采用模型土壤系统创新地研究了微生物多样性如何影响碳的利用效率，提供了关于微生物多样性如何影响碳循环的重要见解[125]，因此BC还可能经历氧化和分解过程，有时会被微生物和化学反应分解，将其融入土壤有机质中[126 − 127].

      纳米BC在水和土壤环境中的影响也远远超出我们的预期，其不仅是土壤碳库，而且是一种超级悬浮剂，极大地改变了水/土壤环境中元素、化学物质和土壤组分的运输和行为[128]. 土壤中纳米BC可以通过侵蚀、悬浮颗粒的气溶胶化和淋滤等机制实现重新进入大气[12, 14, 102, 129]. 这种循环过程使BC在不同介质之间相互交换，在生物地球化学过程中发挥重要作用[130]. 此外，纳米BC可能影响更易降解的生态系统衍生有机碳的周转[99, 131]. 有研究指出，烟炱BC在土壤中对易降解有机碳的矿化有抑制作用，但同时也能够被一定程度地矿化，促进土壤CO2的排放. 这些发现强有力地表明烟炱BC在土壤碳动态中扮演着积极的角色[127]. 这对于今后在碳储存和封存方面如何测量、监测和管理土壤具有重要意义. 图3所示为环境中BC迁移转化的示意图.

      • 3.4.   模型在研究BC迁移转化的应用

    • BC的迁移转化涉及从源到沉积的多个环境介质和复杂动态过程，模型成为这一领域研究的核心工具. 模型的优化和应用为深入理解BC在环境中的复杂行为提供关键洞察，为进一步了解“碳循环”提供基础理论支撑. 目前主要常用的模型方法主要有一般环流模型[65]、HYSPLIT模型[132]，PMF模型[133]和区域动力学和化学模型（天气研究与预报-化学模式，WRF-Chem）[105].

      一般环流模型通过模拟全球尺度的气象和气候，为探讨BC的长期趋势提供了基础. 例如，该模型应用于印度东部定量评估不同燃料部门和地区排放的CO2对测量到的CO2气溶胶的相对影响[65]. HYSPLIT模型则聚焦于揭示BC颗粒在大气传输路径中受到的影响. 在南印度洋地区的BC浓度变化是由于气旋风和来自非洲南部和东马达加斯加地区的气溶胶输送导致的[104]. PMF统计模型用于精确分析BC的不同来源类型. 我国广州市的研究结合PMF模型方法提供了更详细的BC来源，并表明经过远程传输和局部光化学过程的老化BC颗粒也可能来自交通排放[133]. 而WRF-Chem模型则结合大气动力学和化学过程，深入研究BC的空间分布和化学转化. 西安市及其周边地区的研究使用WRF-Chem模型模拟了西安雾霾期间BC浓度的空间分布和时间变率，发现山脉因素对于迁移转化的显著影响[105]. 这些模型揭示了气象条件、地理地貌和干湿沉降等因素对BC迁移的影响机制. 选择哪种模型取决于研究问题的具体性质和关注的方面. 有时也可以通过结合不同模型的优势，以获得更全面的认识[108]. 在我国中东部的研究中，将基于气溶胶微物理预测变量的BC颗粒老化方案纳入区域大气化学模型，调查显示老化时间尺度在白天和夜晚具有明显的昼夜变化，白天较短，夜晚较长[134].

      将源解析技术与模型模拟相结合目前应用也较为广泛，可以为我们提供更全面的BC的来源和迁移转化信息，有助于制定更有效的环境政策和气候变化适应策略. 例如，将稳定同位素法与贝叶斯混合模型（MixSIAR）相结合，可以量化C3和C4植物燃烧、供暖源和车辆源对西江流域河流PBC的贡献[129].

      尽管模型在BC研究中具有不可或缺的作用，但其准确性和可靠性受到可用数据的质量、模型的假设和参数化的限制. 此外，模型的复杂性和计算资源的需求也是在使用时必须考虑的因素. 因此，持续的研究和模型发展，特别是在提高数据质量、改善参数化方法和整合多种模型方面，对于进一步提高对BC迁移和转化的理解至关重要.

    4.   BC的生态风险（Ecological risks of BC）

    • 环境中的BC对生态系统产生了一系列的潜在风险. BC可能影响生态系统中的微生物活动和生态化学过程以及生物的生长和健康[126 − 127]. 此外，BC的存在还可能改变生态平衡，特别是能够随全球循环迁移[24]，并且在广泛的时间尺度上充当宝贵的CO2吸收源[11]，对全球碳预算及生态系统的调节至关重要[135].

      BC的存在对大气圈层产生多方面影响. BC具有吸收太阳辐射的能力，因此可以在大气中吸收和散射光线，导致大气升温. 这一特性导致BC对气温和气候变化具有显著影响[136]. 尤其是在寒冷的地区，如北极地区，BC可能导致冰雪融化加速，形成温室效应，加剧全球变暖[137]. 此外，BC还能与其他大气污染物相互作用，增加了细颗粒物（PM2.5）的浓度，进一步恶化空气质量[138 − 139]. 北京冬季野外的研究揭示了BC在大气中的分布和其对区域雾霾形成和气候影响的作用[138]. BC吸收增强值的研究验证了BC的吸收效率可能随着空气污染的增加而逐渐增强[139]. BC甚至可以被吸入人体，对呼吸系统和健康产生危害[133, 140].

      BC存在于水圈中也会产生多方面影响. BC可以影响水体的透明度，因为BC颗粒吸收光线，导致水体变得更混浊，甚至可能影响湖泊水体的温度分布和加热过程[141]. BC不仅对水体的环境产生影响，还可能作为底栖生物的栖息地，并富集水体中有机物，对水体中的氮和磷的循环起到媒介作用[78]，这些影响对于湖泊和河流的生态系统功能具有重要性. 其不仅可以吸附和去除水生环境中氯酚、多环芳烃等污染物[83, 142 − 145]，还会影响污染物的迁移[146]. BC还可以通过控制羟基自由基的产生[147]或电子转移[148]来介导有机污染物的降解. 此外，BC还能通过吸附和还原影响有机污染物的生物利用度和金属的毒性[17, 78, 149 − 151].

      在土壤圈层中，高浓度的BC可能对污染物的富集以及生物利用度产生影响[85]. 有研究发现BC和TOC是影响富集的主要因素[123]，其与重金属（Cu、Pb、Zn）含量显著相关[85]. 而作为有毒污染物的吸附剂，无论是天然存在的还是作为处理改进剂以活性炭的形式添加的，都会降低污染物的生物利用度[124]. 这有助于减少污染物对生态系统和人类健康的潜在风险，显示出BC在土壤中的作用并非全然负面. 此外，其固碳能力对于土壤肥力和稳定性具有重要意义[152]. BC与土壤中的有机物质结合，能形成较为稳定的有机碳形式，从而有助于土壤的碳储存[127]，增加土壤的抗侵蚀性，减少土壤侵蚀的风险[131].

    5.   结论与展望（Conclusion and outlook）

    • BC是影响全球气候变化及“碳循环”的重要因素，其来源广泛，产生量大，迁移运输能力强，给气候和生态环境带来了显著影响. 其分布特征受多种因素影响，包括地理、气象和排放源等，展现了其在全球尺度上的复杂性和多样性. BC与全球气候变化之间存在复杂的反馈机制，包括其直接和间接的气候强迫作用，以及通过影响云的形成和地表反照率等方式间接影响气候系统. 此外，其循环过程涉及地球多个圈层，反映了地球系统各圈层间相互作用的复杂性. 陆地燃烧成因的BC可以在大气、水体和岩石圈层之间循环转化，河流和海洋是链接全球BC循环的核心枢纽，而土壤和沉积物是BC重要碳库. 研究BC的粒径、形貌和丰度对生态系统的影响，以及其与其他碳循环过程的相互作用，可以为评估其在地球系统中的角色提供关键信息.

      为了实现对BC分布和迁移特性的更深入研究，需要跨学科的合作和方法的规范化标准化. 建立BC特征谱库将为BC研究的深入奠定坚实基础. 通过对BC溯源以实现源头控制，以及增强其降解机理和固碳应用分析，不仅有助于更准确地评估BC对气候和生态系统的影响，也有助于探索BC在碳循环和双碳战略中的潜在应用，进一步揭示BC在全球环境变化中的潜在作用.

    参考文献 (152)

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