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作为典型的非点源污染，城市地表灰尘可通过重力等自身因素以及各种人为活动累积到地面或建筑物表面中，目前已经成为城市地表分布最为广泛的污染物载体之一[1]．大气积尘作为地表灰尘的一种，其累积来源十分复杂，例如地表土壤扬尘可通过风力的水平迁移和自身重力导致的二次沉降使得积尘在水平与垂直方向上出现空间累积差异，交通排放的尾气颗粒物也可以在风力等作用下造成积尘的累积，王萧等[2]对北京市大气灰尘研究发现其来源也受到周围沙地的影响．
随着中国城市化进程加快，经济快速发展，各种能源消耗的增加所带来的大气污染会对城市和人类健康产生一系列不利影响．近年来，对于大气积尘重金属的研究主要为分析其污染特征、健康风险评价，来源解析等，主要的研究方法有地累积指数法[3]、富集因子法[4]、潜在生态健康评价法[5]、主成分分析法[6]、PMF[7]等方法．Wang等[8]通过富集因子法和因子分析法对2008—2009年北京市地面降尘来源研究发现，通过风蚀作用而使农田产生的土壤粉尘是其主要来源，建筑扬尘是第二贡献者，汽车尾气次之；刘玥等[9]用PMF法对地表灰尘的来源进行分析发现土壤、燃煤和交通是其主要污染源．稀土元素（REE）的化学性质较为稳定，在风化、搬运等作用中不易受到影响，可以作为示踪元素来研究大气降尘来源[10]，目前对于稀土元素的研究多为其浓度、地球化学特征[11]和来源解析[12]等，Wang等[13]对厦门市PM2.5中稀土元素的分布及来源研究发现，稀土元素并非以当地天然土壤为主，并且城市PM2.5中的稀土元素主要来自汽油车和柴油车尾气，郊区PM2.5中的稀土元素主要来自汽油车尾气．
近年来，对于大气积尘中微量元素的研究大多数以近地面水平方向为主，在其垂直高度上的研究较少．马志强[14]对大气垂直污染物的分布研究中发现，人类日常的生活生产活动早已达到了100 m以上，导致在垂直高度上污染物进行累积．本文研究了北京市近地面不同高度上积尘的微量金属元素包括11种重金属和14种稀土元素污染水平和来源解析，揭示其在垂直高度微量金属变化特征，为研究积尘在垂直高度上的污染防治提供科学依据．
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如图1所示，在北京市海淀区西三环首都师范大学校本部内（39°57′N,116°17′E）共设置了十四个点位，且点位主要位于西三环主路附近，基本可以代表北京城区基本状况．为避免降雨影响，选择具有窗沿的平台作为采样区域，最大程度模拟积尘的自然累积状态，于2021年9—11月进行采样，每个采样点采样时间为（30±3）d，共采集3次，并将采样点分为低、中、高的3个范围层次进行采集，采样点个数分别为5、4、5个，其平均高度分别6、17、41 m．在采样点布设1 m
$ \times $ 1 m木框，并用PO膜进行木框底部覆盖，PO膜防静电、不粘尘，使积尘自然降落于采样框内，并可以自然迁移，木框用混凝土砖压实，防止大风及恶劣天气对采样收集框的破坏，利用塑料刷将PO膜区域内所有积尘进行采集到信封中，最后共采集到42份有效积尘样品． -
积尘样品采集完成后，将收集到的样品使用塑料镊子将其中的植物组织、石头碎屑、虫子尸体等杂物取出，将较大颗粒杂质于过滤筛中过滤，过筛后的样品放置在烘箱（105 °C）内烘干2 h，烘干结束后放入干燥器内储存．本实验采用ICP-MS（8800）对样品进行分析，分析前样品加入6 mL HNO3、2 mL H2O2、0.25 mL HF的酸体系进行微波消解预处理，将预处理的样品定容至100 mL容量瓶中，静置24 h后进行上机分析．在前处理过程中，每一批消解做试剂空白和质控样品（GSS-3），并保证各个无机元素的回收率在80%—120%之间以及测试金属元素浓度低于仪器检出限．
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目前，重金属的污染评价方法有内梅罗综合污染指数法、地积累指数法、基于GIS的地统计学评价法、单因子质量指数法等[15]，其中内梅罗综合污染指数法没有考虑土壤中各种污染物对作物毒害的差别，只能反映污染的程度而难于反映污染的质变特征；单因子质量指数法只能对单元素进行污染评价，不能综合地反映污染程度；而地积累指数法不仅考虑了环境地球化学背景值，人为污染因素，还可以反应出重金属的自然分布特征，给出很直观的重金属污染级别，近年来被广泛的应用于大气及土壤重金属污染评价，本文选用地累积指数法对其进行重金属污染评价，其计算公式如下[16]：
其中，Cn是元素在积尘中的浓度；Bn是该元素的地球化学背景值；k为考虑各地岩石差异可能会引起背景值的变动而取的系数（一般取值为1.5），用来表征沉积特征、岩石地质及其他影响.
跟据Igeo分级从而确定重金属污染程度:Igeo<0，0级，无污染；0≤Igeo<1，1级，轻度污染；1≤Igeo<2，2级，中度污染；2≤Igeo<3，3级，中度－严重污染；3≤Igeo<4，4级，严重污染；4≤Igeo<5，5级，严重－极度污染；Igeo≥5，6级，极度污染．
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富集因子法于1974年Zoller首次提出，是评价重金属污染程度和来源的重要指标，该方法选择具有一定条件的元素作为参考标准，对测试样品中元素进行标准化处理[17]．参比元素的选择要求其性质较稳定，具有较强的抗风化能力和较小的分布离散性，李丽娟等[18]将Ti，Al，Fe元素作为参考元素对比发现，三者均可以用作参比元素来计算其富集程度，本文选用Fe元素作为参比元素对其进行计算，计算公式如下[17]：
其中，Cn、Cr分别为测定金属元素和参比元素Fe的浓度；CN、CR分别为该元素和参比元素Fe的地球化学背景值．若EF<1，认为元素相对于地壳未富集，主要来源为自然源，由土壤岩石风化造成；若EF在1—10范围内，认为元素被轻微富集，受到自然源和人为共同作用；若EF>10，则认为元素被富集，主要由人为活动所影响，来源为人为源．
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对积尘重金属数据用Excle 2019和Spss 26版本进行处理和统计分析，采用GraphPad Prism 9.0版本进行绘图．
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图2显示，在所有高度中积尘11种重金属平均浓度由高到低顺序为Mn>Zn>Cu>Cr>Pb>V>Ni>As>Co>Mo>Cd，其浓度分别为808.5、496.05、105.18、93.95、82.19、68.74、46.43、13.29、8.97、2.87、0.98 mg·kg−1，与中国土壤元素背景值（不受人为活动影响土壤元素浓度）Mn>V>Cr>Zn>Ni>Pb>Cu>Co>As>Mo>Cd相比，积尘中Zn、V、Cd、As元素受人为影响较大．
在垂直高度中，积尘中11种重金属从低层至中层均呈现随高度升高浓度增加的趋势，V、Mn、Zn、As、Pb、Co元素变化比例较小，增长范围在7.40%—22.53%之间，其余元素变化比例较大，增长范围在32.81%—52.21%之间，一方面，秋季气旋活动频繁，地面尘埃等磁性矿物易在大风天被扬起，一部分颗粒物被带入至低空中，产生近地面吹扬模式[19]，本研究积尘量从低层至高层分别为0.25 t·（km2·30 d）−1、0.39 t·（km2·30 d）−1、0.16 t·（km2·30 d）−1表现为从低层至高层先升高后减少的趋势，这与11种重金属浓度从低层至中层趋势一致；另一方面，研究发现受高空气流的影响，大气颗粒物会随大气环流的输送进行扩散沉降[20]，进而使得中层元素重金属浓度受到高层气流影响而升高；对比中层和高层元素重金属浓度发现，Zn元素呈现出随高度增加而浓度增加的趋势，张舒婷等[21]对贵阳市不同高度重金属浓度进行研究发现，Zn元素浓度整体随高度增加浓度减少，但仍在中层区域出现高值，与本研究Zn元素浓度趋势相似．V、Mn、Ni、Cu、Pb等重金属元素从中层至高层浓度呈递减趋势，分析其原因为，当风受到建筑物的阻尼作用时，会在动力学上产生衰减反应，有研究表明发现，在建筑物的低层高度上，风速衰减明显[22]，当土壤尘埃等磁性矿物通过近地面吹扬模式使得颗粒物聚集后，处于高层的颗粒物易受到风的影响，高度越高，所受到的风速越快，一些细粒级颗粒物易受到风的影响而进行扩散，谢华林等[23]对重金属元素在不同粒径上的形态分布发现，V、Cu、Pb等元素主要富集在<2 μm的细颗粒中，属于亲气元素，并且积尘采集方式通常情况下有两种，一种为降尘缸干湿采集法，另一种为将积尘收集在露天采集框中进行采集，本研究采用第二种收集方式进行样品采集，受到风力条件影响较大，从而易造成在细颗粒物中富集的重金属元素浓度降低的现象；对比低层和高层二者重金属浓度发现，Cr、Ni、Zn、Mo高层浓度较低层浓度有所升高，V、Co、Cu、As、Mn、Pb元素高层浓度较低层浓度有所下降，但11种元素整体变化范围不大．
图3显示为不同高度稀土元素浓度分布，14种元素平均含量从高到低为Ce>Dy>Er>Eu>Gd>Ho>La>Lu>Nd>Pr>Sm>Tb>Tm>Yb，均未超出土壤环境背景值，表明降尘中稀土元素相对于土壤未被污染，且14种元素其原子序数为偶数的元素明显高于两侧原子序数为奇数的元素，符合奥多－哈尔金斯定律，与土壤稀土元素分布特征一致[24]，表明积尘中稀土元素的来源可能为土壤源．除Ce、Gd、Yb外，其余元素都在中层出现低值，与重金属在中层浓度高的现象呈现相反规律，分析可能原因为中层采样平均高度与北京市西三环主路高度接近，交通活动所产生的重金属会导致中层浓度升高，而稀土元素受交通源影响较小所致．从低层至高层，14种元素整体呈现出随高度升高浓度先减小后增加的趋势，这可以用“爬墙效应”[25]来解释，即地表污染物会在气流的作用下，使得污染物浓度随着高度增加而下降，但超过其一半高度时浓度上升，进一步表明其主要受地表土壤的影响．
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表1和表2分别为不同高度积尘重金属地累积指数及其分级，从整体看，积尘中11种重金属污染程度次序为Cd>Zn>Cu>Pb>Ni>Cr>Ni>Mn>V>Co>Mo；其中Cd在低层与中层污染最为严重，污染程度为严重污染，在高层污染程度略有降低为中度－严重污染；Cu、Zn、Pb污染等级为2级，为中度污染，虽然3种元素在不同高度上展示出相同的污染等级，但从地累积指数数值来看，Cu、Cd在中层污染数值最大分别为1.93、3.46，Zn元素在高层污染数值最大为4.59，表明Zn元素除受到地表交通等影响外，可能也与空中灰尘带的沉降和扩散有关[20]；Ni、Cr在低层中污染等级为均为0级，为无污染状态，但在中层污染等级达到最高为轻度污染；As、Mn、Mo、Co、V污染程度均为无污染，但对于低层与高层地累积指数来看，中层污染指数相对较高．
图4a为重金属富集因子显示结果，不同高度下11种元素整体富集程度在中层出现低值；其中富集因子接近于1的元素为V、Cr、Mn、Co、As、Mo、Ni、As、Mo，说明其来源主要为自然源，受其周边土壤影响；富集因子为1-10的元素为Pb、Cu，受到轻微富集，说明其除去受到周边土壤影响外，还受到人为因素的影响；富集因子均大于10的元素为Zn、Cd，表明二者均被富集，受到明显的人为因素影响. 图4b为稀土元素富集因子结果，从图中可以看出14种稀土元素富集因子都小于1，表明其未受到人为因素的影响，主要来源为自然源，但在不同高度下，其高层富集因子明显高于中层，这可能与周边区域传输影响有关．由富集因子结果可知，稀土元素主要来源为自然源，部分重金属元素主要受人为因素影响．
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稀土元素按地球化学理论可分为15种镧系元素以及Y和Sc两种元素，其中La-Eu元素为轻稀土（LREE），Gd-Lu为重稀土（HREE），表3和图5分别为不同高度积尘稀土元素特征参数和配分模式结果，其中特征参数结果显示从低层至高层LREE/HREE值分别为4.39、4.47、3.89，均低于北京市土壤稀土元素LREE/HREE背景值9.91，表明北京市积尘中轻稀土元素相对土壤富集程度低，且在不同高度下高层轻稀土富集程度低于中层与低层；不同高度下(La/Yb)N值变化范围为9.17—11.75之间，表明稀土元素内部分馏明显，轻稀土元素较为富集，中层相比于高层与低层分馏程度较低；(La/Sm)N与(Gd/Yb)N在不同高度下变化范围分别为3.10—3.54,1.92—2.42，表明其轻稀土内部分馏程度较重稀土分馏明显．分布模式结果显示，不同高度下其配分模式基本相似，具有一致性，整体表现为右倾，LREE与HREE分馏明显，表现为Eu负异常，并且其配分模式图与北方黄土和黄河沉积物配分图相似，表明北京市积尘来源受到其影响．
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为进一步了解其来源，对重金属元素进行主成分分析，表4为经过最大公差旋转的主成分分析结果，三个主成分因子共解释了原始变量的78.2%，第一主成分解释了原始变量的34.3%，主要由V、Co、Ni、Zn、As、Pb构成，各元素因子负荷分别为0.566、0.804、0.871、0.761、0.832、0.606.结合富集因子结果可知，V、Co、Ni、As未被富集，主要来源为自然源；Xiong等[26]对北京城区冬季降尘来源进行了分析，表明北京市微量元素主要来源为地壳来源，包括道路的再悬浮粉尘等，本研究与其研究结果一致；Pb、Zn主要来源于轮胎、汽车刹车、润滑油中[27]，这些活动可以将重金属重新释放到空气中从而造成道路灰尘的二次吸附，王利军[28]对宝鸡市街尘重金属研究发现，Zn元素浓度远远超出当地环境背景值，尤其出现在重交通区中；除此以外，北京市从1997年开始禁止使用含铅汽油，2000年起全国禁止生产含铅汽油，但Pb作为一种持久性的元素，难以在短时间内消失，Gioia等[29]研究显示，虽然巴西早已禁止含铅汽油的使用，但在环境中检测到的Pb元素浓度依然较高，Pan等[30]对西安的一项研究中发现尽管含铅汽油已经停止使用，但道路灰尘中的Pb元素仍为125.0 mg·kg−1．
因此本研究认为第一主成分为以V、Co、Ni组成的地壳源和以Zn、Pb元素组成的交通源混合来源．第二主成分解释了原始变量的31.3%，主要由Mn、Cu、Mo组成，各元素因子负荷为0.842、0.863、0.924，其中Cu常在油泵材料中使用，Amato等[31]指出井盖的腐蚀、发动机排放和刹车片的使用是Cu产生的来源之一．另外Cu、Mn作为工业活动的代表元素，建筑材料、电线等也是其产生来源之一[27]，本研究采样点位于首都师范大学内，临近西三环主要交通道路，附近无明显的工业活动，因此本研究认为第二主成分为交通源；第三主成分解释了原始变量的12.6%，主要元素为Cd，因子负荷为0.783，Cd作为燃料燃烧的产物，存在于汽车尾气，煤炭燃烧和工业活动中，息朝庄等[32]对贵州省大气降尘中Cd研究发现，其污染来自于地壳源、工业三废、燃煤的综合影响，刘进等[33]研究表明，2015—2019年大气降尘已经成为华北农田土壤Cd的主要输入源，贡献占总输入源的1/2，是未来需要关注的重点途径，因此本研究认为第三主成分为燃烧源.
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1）从低层至中层，北京城区积尘中11种重金属元素浓度呈现出随高度增加浓度增大的现象；高层中Zn元素浓度高于中层，其余元素呈现相反趋势；Cr、Ni、Zn、Mo高层浓度较低层浓度有所升高，V、Mn、Co、Cu、As、Mn、Pb元素高层浓度较低层浓度有所下降，但11种元素整体变化范围差距不大. 14种稀土元素整体上在中层出现低值，在低层与高层浓度相差不大．
2）不同高度下北京城区积尘中14种稀土元素浓度均未超出环境背景值，11种重金属在不同高度中整体处于同一等级污染水平，其中Cd为中度－严重污染，Cu、Zn、Pb为中度污染， As、Mn、Mo、Co、V为无污染，11中重金属除Zn外，其余元素均在中层表现出最高的污染累积指数．
3）北京城区积尘中轻稀土元素相对土壤富集程度较低，不同高度下配分模式基本一致，表现为轻稀土富集的Eu负异常地球化学元素特征，与北方黄土和黄河沉积物配分图相似，表明北京市积尘来源受到其影响．
4）通过富集因子显示V、Cr、Mn等重金属和14种稀土元素主要来源为自然源，Ni、Cu、Zn、Cd主要受人为因素的影响；通过主成分分析结果显示，北京城区秋季积尘中重金属共有3个主要贡献源，分别为地壳源、交通源和燃烧源．
北京城区秋季不同高度积尘中微量元素污染特征及源解析
Characteristics and source analysis of trace element pollution in dust accumulated at different heights in Beijing
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摘要: 为研究北京市城区大气积尘中微量元素在不同高度下的污染特征及来源，于2021年9—11月采集了积尘样品，用电感耦合等离子体质谱仪ICP-MS(8800)分析了11种重金属元素(Mn、Zn、Cu、Cr、Pb、V、Ni、As、Co、Mo、Cd)和14种稀土元素，采用地累积指数法、富集因子法、配分模式图和主成分分析法对其进行污染特征和来源分析．结果表明，11种重金属元素的浓度从低层至中层逐渐升高，低层与高层浓度相差不大，Zn元素浓度从中层至高层呈上升趋势，在高层出现最大值584.3 mg·kg−1，而V、Mn、Ni、Cu等元素浓度从中层至高层降低，14种稀土元素浓度均在中层最低，其浓度在所有高度下均未超出环境背景值．地累积指数结果表明， Cd元素在中层污染最为严重，污染等级为4级，Zn元素在高层污染最为严重，污染等级为2级，而As、Mn、Mo、Co、V污染程度均为无污染，但相对于低层与高层，中层污染指数较高．通过富集因子、配分模式图和主成分分析结果显示，14种稀土元素来源为自然源，11种重金属元素来源为地壳源、交通源和燃烧源．Abstract: To study the pollution characteristics and sources of trace elements in Beijing's atmospheric dust at different heights, dust samples were collected from November to December, 2021, and the contents of 11 heavy metals (Mn, Zn, Cu, Cr, Pb, V, Ni, As, Co, Mo, Cd) and 14 rare earth elements were analyzed by ICP-MS(8800). The results show that the contents of 11 heavy metal elements gradually increase from the lower layer to the middle layer, and the contents of the lower layer and the upper layer are not much different, while the maximum value of Zn element is 584.3 mg·kg−1 in the upper layer, and the concentrations of 14 rare earth elements are all in the middle layer and the bottom region, and their contents do not exceed the environmental background values at all heights. The results of the ground accumulation index show that Cd elements are the most polluted in the middle layer with pollution level 4, Zn elements are the most polluted in the upper layer with pollution level 2, while As, Mn, Mo, Co, V pollution levels are non-polluted, but the pollution index is higher in the middle layer compared to the lower and upper layers. The results of enrichment factors and principal component analysis show that 14 rare earth elements are from crustal sources and 11 heavy metals are from crustal, traffic and combustion sources.
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Key words:
- dust accumulation /
- different heights /
- heavy metals /
- rare earth elements /
- pollution characteristics /
- sources
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图 2 不同高度积尘重金属元素浓度统计
Figure 2. Statistics of heavy metal element concentrations in dust at different heights
图 3 不同高度积尘稀土元素浓度统计
Figure 3. Statistics on the concentration of rare earth elements in dust at different heights
图 4 不同高度积尘重金属（a）和稀土元素（b）的富集因子
Figure 4. Heavy metal enrichment factors of dust accumulation at different heights
图 5 不同高度积尘稀土元素球粒陨石分配曲线
Figure 5. Distribution curve of dust-laden rare earth element chondrites with different heights
表 1 不同高度积尘重金属地累积指数
Table 1. Geoaccumulation index of heavy metals in dust at different heights
元素
Elements地累积指数
Ground Accumulation Index低层（6 m）
Low Level中层（17 m）
Middle Level高层（41 m）
High LevelV −0.80 −0.67 −0.91 Cr −0.26 0.16 −0.13 Mn −0.40 −0.31 −0.46 Co −0.85 −0.55 −1.02 Ni −0.04 0.40 0.03 Cu 1.40 1.93 1.41 Zn 1.55 1.70 1.88 As −0.58 −0.42 −0.63 Mo −1.42 −0.91 −1.10 Cd 3.02 3.46 2.99 Pb 1.14 1.24 0.93 
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表 2 不同高度积尘重金属地累积指数分级
Table 2. Grading of the geoaccumulation index of heavy metals in dust at different heights
元素
Elements地累积指数级别
Ground Cumulative Index Level低层（6 m）
Low Level中层（17 m）
Middle Level高层（41 m）
High LevelV 0 0 0 Cr 0 1 0 Mn 0 0 0 Co 0 0 0 Ni 0 1 1 Cu 2 2 2 Zn 2 2 2 As 0 0 0 Mo 0 0 0 Cd 4 4 3 Pb 2 2 2
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表 3 不同高度积尘稀土元素特征参数
Table 3. Characteristic parameters of rare earth elements in dust at different heights
特征参数
Characteristic parameters低层（6 m）
Low Level中层（17 m）
Middle Level高层（41 m）
High LevelΣREE 179.24 176.36 184.32 ΣLREE 145.99 144.13 146.60 ΣHREE 33.26 32.23 37.72 ΣLREE/HREE 4.39 4.47 3.89 δEu 0.90 0.80 0.91 δCe 1.31 1.75 1.04 (La/Yb)N 11.75 9.17 11.65 (La/Sm)N 3.54 3.13 3.10 (Gd/Yb)N 2.07 1.92 2.42
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表 4 不同高度积尘重金属主成分分析
Table 4. Principal component analysis of heavy metals in dust at different heights
变量元素
Variable elements因子负荷
Factor load1 2 3 V 0.57 0.48 0.51 Cr 0.47 0.68 −0.15 Mn −0.01 0.84 0.42 Co 0.80 0.39 0.11 Ni 0.87 0.26 −0.03 Cu 0.33 0.86 0.03 Zn 0.76 −0.12 0.27 As 0.83 0.31 0.26 Mo 0.25 0.92 0.17 Cd 0.17 0.11 0.87 Pb 0.61 0.29 0.06 特征值 3.8 3.4 1.4 方差贡献率% 34.3 31.3 12.6 累计贡献率% 34.3 65.6 78.2
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