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海绵城市建设是生态文明建设中的重点工作，2022年住建部发布了《关于进一步明确海绵城市建设工作有关要求的通知》[1]，对提高低影响开发设施对雨水径流削减的效能提出了新的要求。下凹式绿地广泛应用于城市低影响开发建设中，狭义的下沉式绿地指低于周边铺砌地面或道路在200 mm以内的绿地；广义的下沉式绿地泛指具有一定的调蓄容积且可用于调蓄和净化径流雨水的绿地[2]，可以通过渗透、滞留和吸附，达到调节地表径流、减少径流污染物[3]和补充地下水的目的，具有适应性强、消纳调蓄雨水径流效果好等特点[4]。为了提高下凹式绿地对雨水的蓄渗效果，研究人员通过优化下凹式绿地中填充基质[5-6]、种植植物种类[7-8]，绿地建设比例[9-11]等来提升下凹式绿地蓄渗雨水的能力。然而，在雨水渗透过程中下凹式绿地内部产生的气阻同样会阻碍雨水蓄渗。
水体向土壤渗透过程中会驱赶土壤孔隙中的空气，使其受到挤压，因此会产生土内气压[12-15]。土内气压会对入渗水流产生阻碍效应，减小土壤中水流的运动速率[16]。在暴雨和漫灌等使土地表面快速产生积水的情况下，土内气压更容易出现[17-18]，并且由于城市绿地周围通常被不透水界面包裹，所以相较于农田更易出现土内气压[19]，通过在土壤表面种植植物可以有效降低土壤容重，增大土壤的持水性以及饱和导水率[20]，对土内气压可以产生一定削减作用。刘长殿等[21]认为在水体入渗过程中，存在土内气压的土壤入渗能力较自然入渗减小约15%。刘刚等[22]发现通气条件下的土壤稳渗速率是闭气条件土壤稳渗速率的25倍。
在降雨过程中，周边硬质地面产生的雨水径流通过有组织汇流或漫流快速流入下凹式绿地表面，在其表面产生积水，下凹式绿地内部气体向外逸散的通路被阻断，下渗径流会对土内禁锢气体产生压迫作用，使得土内气压增大，减小雨水渗水速率，延长积水留存时间，将会造成绿地表面生态和内部结构被破坏[23]。因此，揭示下凹式绿地土内气压的产生、变化规律，阐明其对下凹式绿地蓄渗雨水的影响，可以为下凹式绿地前期设计提供科学依据，如土内气压产生情况严重，可以根据不同地理、气候环境对下凹式绿地进行设计，如在下凹式绿地内增设不同的导排气装置或采用侧向进水的方式减少土内气压，对于下凹式绿地的设计优化具有重要的指导意义。
本研究系统探究下凹式绿地不同深度禁锢土壤压力的产生及变化过程，揭示降雨强度、下凹式绿地内基质含水率、植被覆盖情况对禁锢土壤气体压力产生的影响，阐明禁锢压力变化对下凹式绿地蓄渗雨水的影响，可为下凹式绿地的优化设计提供科学支撑。
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试验装置如图1所示。由进水桶、蠕动泵、下凹式绿地和测压管4部分组成。下凹式绿地为有机玻璃制作 (长×高×宽=30×70×30 cm) ，下凹式绿地装填基质由下至上分别为：厚度2 cm尖角砾石 (直径0.9~1.2 cm) ，厚度5 cm底泥，厚度35 cm棕壤土。下凹式绿地中间设置溢流口，溢流口高度为10 cm，溢流口与底部储水槽相连。下凹式绿地侧壁从底部向上每隔10 cm布置1个测压孔，通过乳胶管与U型测压计相连接。
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研究降雨强度、土壤含水率和下凹式绿地表面植被覆盖对下凹式绿地内部气压产生和变化的影响。试验于北京林业大学校园内进行，根据式(1)计算不同参数下雨水径流量，流入下凹式绿地开展研究，具体参数和径流量如表1所示。试验过程中每隔20 min观测并记录与下凹式绿地连接的测压管读数，监测下凹式绿地内气压的产生和变化规律；通过观测降雨和径流下渗过程中下凹式绿地表面积水深度、入渗过程中土壤表面积水液面，监测下凹式绿地对雨水的蓄渗情况。土壤含水率为初始含水率，在确定土壤含水率的参数时，分别选择干燥、润湿、潮湿3种不同状态的均匀土壤进行称量及烘干处理，分别代表土壤低、中、高3个不同梯度的土壤基础含水率的情况。研究植被覆盖层对下凹式绿地土内气压及蓄渗效果的影响时，在相同土质条件下，选择下凹式绿地表面密集种植、培育20 d黑麦草与没有种植任何植物的2种实验条件作为对比参数。
式中：Qs为雨水设计流量，L∙s−1；q为北京地区设计暴雨强度，L∙(s∙hm2)−1，可采用北京暴雨强度公式进行计算；降雨历时t取120 min，P为设计暴雨重现期，a；Ψ为径流系数，本研究取0.85；F为汇水面积，F=0.37 m2。
由于下凹式绿地在P<3 a时能起到最佳调蓄雨水径流、削减洪峰流量的作用，并且根据北京市年平均降雨量，小于P=1 a，T=120 min的降雨量，所以后续实验选择P=1 a为实验进水条件。
试验过程中每隔20 min观测并记录下凹式绿地表面积水深度。利用上述的设计进水流量，可计算得到试验开始后不同时刻的进水总量，减去同一时刻绿地表面积水体积，即可得到该时刻下凹式绿地内累计的径流入渗量。根据不同时间间隔和径流入渗量可计算得到该时间段的渗水速率。下凹式绿地瞬时渗水速率和平均渗水速率计算如式(2)和式(3)所示。
式中：vp为瞬时渗水速率，mL·s−1；v1,2为相邻时刻累计渗水体积，mL；ts为相邻时间差，s。
式中：v平均为不同时间段内平均渗水速率，mL·s−1；Vt为某时间段内渗水体积，mL；t为相应时间段时长，s。
研究所列时间均是以降雨开始时刻为零时刻的试验时长。降雨时间120 min为开展试验的降雨历时，也为总体试验时长的前120 min，试验开始120 min后降雨停止，后续时间下凹式绿地表面及内部雨水径流继续蓄渗，直至表面无积水。
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以降雨重现期3年，降雨历时为120 min条件下的实验结果为例说明下凹式绿地表面积水、径流下渗和土内气压的产生情况，具体如图2所示。从图中可以看出，下凹式绿地表面的积水深度随着降雨时间推移逐渐增加，降雨结束后逐渐减小，渗水深度逐渐增大后不变，试验开始后120 min时达到下凹式绿地的最大积水高度11.2 cm (设计溢流高度为10 cm，实际运行过程中土壤沉积，实际溢流高度为11.2 cm) ，此时下凹式绿地内的渗水深度为20 cm。120 min后降雨结束，下凹式绿地表面积水继续向绿地内部渗透，润湿锋顶点在280 min达到最大入渗深度35 cm，在765 min时下凹式绿地表面无积水，入渗水体集中储存在绿地底部储水槽中。
不同深度土层出现气压时间和气压峰值存在差异。深度10 cm土层首先于100 min出现土内气压，20和30 cm土层在280 min开始出现气压，40 cm土层出现气压最晚，为305 min，与不同深度土层处禁锢气体受到下渗水体挤压的时间先后相符合。土层深度10、20和30 cm出现的气压峰值基本相同，在1 012.3 Pa左右，40 cm深度出现的气压峰值较低，为403.8 Pa。空气在土壤内分布不均匀是导致不同深度土层产生气压峰值不同的原因。随着土层深度的增加，土壤孔隙中的气体含量呈指数倍数减小[24]。土层深度10 cm的一部分禁锢土壤空气逸散到大气中，剩余气体产生的气压与深度20、30 cm接近，深度40 cm处土内禁锢气体量很少，所以产生气压较小。
下凹式绿地内的气压可分为潜伏期、攀升期、平滑期和缓慢下降期四个阶段，具体如图3所示，图3(a)表现入渗过程中土层深度10 cm处的气压变化规律，图3(b)为不同深度各阶段的时间分布。在测压管出现读数前可以视为下凹式绿地土内气压变化的潜伏期，这段时期下凹式绿地表面积水深度较浅，下渗的径流驱赶土壤孔隙中的空气，使其在相互连通的土内孔隙间逃逸，但仍未运动至测压管所监测的位置。随着表层积水深度逐渐增加和雨水持续入渗，不断挤压下凹式绿地内部气体[25]，土内禁锢气体沿着土壤内由液相包裹形成的通道转移，土内气压在短时间内快速攀升，此时为气压的攀升期。下凹式绿地内气压达到峰值后，与表面的水头压力在短时间内处于平衡状态，气压暂时性维持稳定，此时为土内气压的平滑期。在度过短暂的平滑期后，随着土壤表面积水层高度下降，水头压力变小，绿地内气压变化进入缓慢下降期[26]。在其他研究中，当表面积水深度始终不变的情况下，渗水过程中由于水头压力不变，土柱内的禁锢气体无法溢出，土柱内的气压在上升后将出现长期的类似稳定状态，而不会缓慢下降[13]，当地表不产生积水时，土内气压到达某一阈值后土内禁锢气体会挣脱束缚，与外界联通，土内气压即会突然下降[27]。与10 cm土层气压变化相比，20~40 cm处土内气压潜伏期增加，攀升期缩短，说明较深处土层位置的气体在受到下渗水体挤压作用后，会在短时间内对下渗水体产生很大的阻碍作用。下凹式绿地土内气压具有伴随着雨水下渗持续产生作用的特点，在雨水下渗初期，雨水入渗深度较浅时并未有明显表现，随着雨水下渗深度的增加，土内气压对下渗雨水的阻碍作用逐渐增大，在某一时刻各个土层深度的土内气压所产生的阻碍作用会达到峰值，后续长期处于较高位置。
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地表产生积水时容易出现土内气压，且土内气压的大小与地表积水深度呈正相关[27]。不同降雨强度下凹式绿地内气压变化及积水情况如表2所示。当降雨重现期为1 a时，下凹式绿地未发生溢流，积水峰值为5.2 cm；降雨重现期为3、5 a时，均发生了溢流，因此积水峰值均为11.2 cm。在降雨至90~100 min时，气压开始攀升，当重现期为1、3、5 a时，气压峰值分别为697.8、1 012.3和1 101.5 Pa，由于绿地表面最大积水深度相同时会给土壤内部气体造成同样的压力，所以重现期为3、5 a时下凹式绿地最大土内气压接近。
土内气压的产生对下凹式绿地瞬时渗水速率的影响如图4所示。从图中可以看出，渗水速率的变化过程分为3个阶段：快速下降期、波动入渗期和稳定入渗期。快速下降期为降雨开始后100 min内，这一阶段土壤的渗透系数因为表层土壤润湿而减小，同时雨水下渗受到气体阻碍，导致入渗速率迅速下降，绿地表面产生积水。波动入渗期为100~200 min，这一阶段，雨水不断下渗压迫土壤孔隙中的气体导致土内压力不断增加，当其大于水头压力时会有气泡溢出，渗水速率在瞬时有所回升，存在波动但整体仍呈下降趋势[25-26]。200 min至渗水结束时段为稳定入渗期，此时下凹式绿地的土壤达到饱和，土壤致密性增大，只有少量封闭性空隙含有空气[28]，在此期间有少量土内空气与下渗水体发生位置置换，气体外溢与雨水下渗趋于稳定[29]，气压产生的阻碍作用有限，渗水速率不再产生明显变化。
进一步计算了不同降雨强度下下凹式绿地的平均渗水速率，如表3所示。3种降雨强度下快速下渗期的平均渗水速率均高于波动入渗期和稳定入渗期，这是由于随着雨水的逐渐入渗，表层水头压力逐渐降低、土内气压不断增加，导致雨水入渗阻力逐渐增加，渗水速率逐渐降低。不同阶段平均渗水速率随降雨强度增加的变化规律不同，快速下降期的平均渗水速率随着降雨重现期的增加而增大，而波动入渗期和稳定入渗期的平均渗水速率则随着降雨重现期的增加而减小。其原因是在快速下降期间，随着重现期由1 a增大到5 a，下凹式绿地表面积水带来水头压力增长为原来的2.6倍，径流下渗的驱动力不断增加，大于绿地内气压产生的阻力，致使径流渗水速率增加。在波动入渗期和稳定入渗期，绿地表面积水深度不断降低，水体下渗的驱动力逐渐减小，而在此阶段土内气压逐渐增大，对雨水下渗带来更大的阻碍作用，所以在此阶段渗水速率随着降雨强度的增大而减小。由于重现期为3、5 a时积水深度与气压大小接近，所以在稳渗阶段两者渗水速率接近，分别为0.26和0.20 mL·s−1。
下凹式绿地土内气压的产生主要影响雨水的下渗过程。由于稳渗速率随着降雨强度增大而减小，并且稳渗阶段延长，导致当重现期由1 a增加到3、5 a时，所需渗水时长由320 min分别延长至750和960 min。
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不同土壤含水率的下凹式绿地内气压变化及积水情况如表4所示。当土壤含水率分别为2.1%和8.1%时，下凹式绿地土壤表面积水峰值分别为5.2和5.0 cm；当土壤含水率为19.3%时，下凹式绿地发生了溢流，溢流高度为11.2 cm，说明随着随着土壤含水率的升高，下凹式绿地的渗透性能降低，导致表面积水增加。下凹式绿地的气压攀升时刻随土壤含水率的增大逐渐提前，分别为降雨开始后100、60和20 min，土内气压峰值由697.8 Pa增长到1 372.0 Pa，这是由于土壤种类以及粒径等理化性质相同时，土壤紧实度随着含水率的增大而增大[28]，导致土壤中连通性强的大孔隙减少，土内禁锢气体越难逸散至大气中，雨水下渗时不断地挤压土内禁锢气体，更易形成土内气压[30-31]。
不同土壤含水率下土内气压的产生对下凹式绿地瞬时渗水速率的影响如图5所示。当含水率为2.1%时，在土壤达到饱和的过程中渗水速率由2.1 mL·s−1降低到0.3 mL·s−1；当含水率为8.1%时，渗水速率由1.87 mL·s−1降低到0.15 mL·s−1；当含水率为19.3%时，渗水速率由0.97 mL·s−1降低到0.08 mL·s−1。渗水速率的快速下降期出现在降雨开始后100 min内，由于含水率较高土壤的基础渗透系数越小，因此当雨水径流汇入后渗水速率的下降幅度越大，快速下降阶段越短。在波动下降期，渗水速率存在波动但整体仍呈下降趋势[25, 26]，随着土壤含水率的增大，绿地表面积水提供的水头压力增大，土内气压对下凹式绿地渗水速率的影响小于水头压力，所以含水率越高的土壤渗水速率出现的波动幅度越小。在150 min时渗水进入稳定渗透期，在此期间下凹式绿地的渗水速率受土壤孔隙中剩余空气的影响，含水率较高土壤的紧实度高，土壤孔隙中的剩余气体较多[30]，导致其渗水速率较小[32]，并且稳渗状态占整体蓄渗过程的比例增加。在雨水下渗时，随着土壤含水率增大，润湿锋与下部土壤交界处产生的水-气交换趋势减小，同时土壤渗透性降低，导致土壤迅速达到水相饱和，挤压气体流动通道，减慢气体移动速度，造成土内气体难以向上逸散，在润湿锋前端形成土内气压，阻碍水流下渗[29,33]。
进一步计算了不同土壤含水率的下凹式绿地的平均渗水速率，如表5所示。随着雨水的逐渐入渗，绿地表面水头压力减小、土内气压持续作用，3种土壤含水率的下凹式绿地平均渗水速率随着时间推移逐渐减小。不同阶段平均渗水速率随土壤含水率增加的变化规律不同，在波动入渗期和稳定入渗期，平均渗水速率随着土壤含水率的增大而减小，快速下降期渗水速率随土壤含水率的变化不规律，这是由于当土壤含水率为2.1%时，土壤饱和度低、紧实度小，渗水过程中土内气压产生最晚，致使快速下降期的用时较长，所以在此阶段的平均渗水速率较小。在波动入渗期和稳定入渗期，由于含水率较高的土壤更易产生土内气压并且更难向外逸散[30]，导致土壤含水率越高的下凹式绿地内部气压越大、作用时间越长，平均渗水速率随土壤含水率的增大而减小，当土壤含水率由2.1%增长到19.3%时，稳渗速率由0.68 mL·s−1下降到0.06 mL·s−1。
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土壤表面种植植被后会改变土地表层的物理性质，从而影响下凹式绿地内表层土壤气压的发生情况[34]。在土柱表层培育20 d黑麦草 (根系影响约4 cm深) 。如图6所示为不同覆盖层的下凹式绿地土内气压变化趋势。二者气压攀升都出现在降雨开始后的20 min内，随着降雨的持续进行，下凹式绿地表面积水产生的水头压力不断增大，削弱了表层土壤的物理性质对土内气压的影响，导致有无植被覆盖层的下凹式绿地气压产生规律一致，但气压峰值存在一定差别。有植被覆盖的下凹式绿地气压出现时刻较晚并且峰值较低，为1 171.1 Pa，无植被覆盖下凹式绿地气压峰值为1 372.0 Pa，这是由于种植草地的土壤表层的孔隙较大，在绿地表面积水较浅时，土壤孔隙为土内气体提供了更多的逃逸路线，并且逃逸路线更为集中，气体逃逸次数多，所以其气压较小[31]。
在整体降雨-蓄渗过程中，渗水速率随着时间的推移逐渐减小。在快速下降期，由于草地土壤表层的孔隙较大，有植被覆盖的下凹式绿地的平均渗水速率远远大于无植被覆盖的下凹式绿地，二者分别为1.72和0.97 mL·s−1，在入渗过程中，种植植被的下凹式绿地土壤表层的大孔隙分布不均匀，使得不同位置入渗水流产生的水头压力不同，禁锢气体产生不均匀的土内气压，进而导致雨水下渗初期出现手指状不规则润湿锋，并且入渗速率波动较大[33,35]。随着下凹式绿地表面土层达到饱和，土壤孔隙被下渗水体填满，表层土壤的禁锢气体释放到大气中，土内气压逐渐均匀，植被覆盖层对渗水速率的影响逐渐削弱，不同覆盖层的下凹式绿地表面积水深度与气压大小接近。
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在降雨-蓄渗过程中，下凹式绿地内部气压产生会降低其稳渗速率，使得整个蓄渗过程的平均入渗速率降低、渗透系数降低、累计入渗量减少[13,26]。不同条件对下凹式绿地内部气压和径流入渗量产生的影响不同，如图7为下凹式绿地达到稳渗状态后60 min内的雨水径流入渗量。降雨重现期由1 a增长到5 a时，下凹式绿地内部气压的峰值累计增长58%，径流入渗量随之逐步减少，累计降幅为49.8%；土壤含水率由2.1%增长为8.1%后，气压峰值增长11.1%，径流入渗量降低了41.7%，含水率再次增长为19.3%后径流入渗量又降低了57.1%，气压峰值增长77.3%；覆盖层改变时绿地内气压峰值增大17.1%，径流入渗量没有明显区别。由于雨水渗透过程中，下渗水体逐渐替代土内禁锢气体的位置，土内压力越大对于下渗水体的阻碍作用越大，并且禁锢气体周围的土壤致密性越大，使得土壤的渗透能力减弱[33,36]。由此可见，降雨强度和土壤含水率对于下凹式绿地土内气压的影响较为显著，对下凹式绿地进入稳渗状态后蓄渗雨水径流的效果有更强的影响。
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1) 不同条件对下凹式绿地土内气压产生不同的影响，降雨强度和土壤含水率对土内气压的影响作用较大，植被覆盖层作用较小。降雨重现期由1 a增长到5 a时，下凹式绿地内部气压的峰值累计增长58%；土壤含水率由2.1%增大到19.3%后，气压峰值累计增长96.6%；覆盖层改变时绿地内气压峰值增大17.1%。
2) 随着下凹式绿地土层深度的增加，土内气压产生的时间逐步推迟，表层土壤最先受到下渗水体的挤压作用，所以最早产生气压。土层深度10、20和30 cm出现的气压峰值基本相同 (700~1 400 Pa) ，深度40 cm (400~1 000 Pa) 处土内禁锢气体量很少，所以产生气压较小。
3) 下凹式绿地土内气压会对雨水下渗产生阻碍作用，使绿地中水体的下渗速率降低，雨水径流累计入渗量减少，其削减效果与下凹式绿地土内气压产生情况有关。当气压峰值累计增长96.6%时，下凹式绿地稳渗时期的渗水速率由0.68 mL·s−1降低到0.06 mL·s−1，60 min内的径流入渗量减少98.8%。
4) 下凹式绿地土内气压降低了其对雨水径流的蓄渗能力，导致绿地表面存在积水的时长增加，对后续降水的阻截减弱，形成地表径流。气压峰值累计增长17.2%，表面积水留存时长增加240 min。
下凹式绿地内气压变化及其对雨水蓄渗过程的影响
The variation of air resistance in concave green spaces and its influence on rainwater seepage process
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摘要: 通过研究不同降雨、土壤性质条件下下凹式绿地土内气压的变化及其对雨水蓄渗过程的影响，从而对下凹式绿地的设计优化提供依据。研究发现，下凹式绿地土内气压的产生时间随土层加深逐渐推迟，表层土 (0~10 cm) 与中层土 (10~30 cm) 的气压峰值基本一致，底层土 (30~40 cm) 气压峰值降低，主要由于随着土层深度的增加土壤空气含量降低。下凹式绿地内的气压可分为潜伏期、攀升期、平滑期和缓慢下降期4个阶段。下凹式绿地土内气压受降雨强度影响显著。当降雨重现期由1 a增大到3 a时，土内气压峰值由697.8 Pa增加至1 101.5 Pa。气压产生后影响表层积水下渗，当降雨重现期由1 a增加到3 a时，所需渗水时长由320 min延长至750 min，降雨重现期为5 a时所需渗水时长延长至960 min。土内气压随着土壤含水率的增加而增大，当土壤含水率由2.1%增大到19.3%时，气压峰值累计增长97%，稳渗期渗水速率由0.68 mL∙s−1降低到0.06 mL∙s−1，60 min内的径流入渗量减少98.8%。植被覆盖层对下凹式绿地土内气压产生的作用较小。研究成果对提高下凹式绿地对于雨水径流的调蓄效能，提高低影响设施对雨水的吸纳、蓄渗和缓释作用具有指导意义。Abstract: This article mainly studied the changes in soil pressure in concave green spaces under different rainfall conditions and soil properties and their impacts on the rainwater storage and infiltration process. The results showed that the air pressure in concave green spaces was generated later with deeper soil horizons. The maximum air pressure in the surface soil (0~10 cm) and middle soil (10~30 cm) was similar, while the maximum air pressure in the bottom soil (30~40 cm) decreased, mainly due to the decrease in soil air content as the depth of the soil layer increases. The air pressure inside the concave green space can be divided into four stages: latent period, ascending period, smooth period, and slow descending period. The pressure inside the concave green soil was significantly affected by rainfall intensity. When the rainfall recurrence period increased from 1 a to 3 a, the peak pressure in the soil increased from 697.8 Pa to 1 101.5 Pa. The generation of pressure affected the infiltration of the water accumulated at the surface. When the rainfall intensity increased from 1 a to 3 a and 5 a, the required infiltration time extended from 320 min to 750 min and 960 min, respectively. The pressure inside the soil increased with the increase of soil moisture content. When the soil moisture content increased from 2.1% to 19.3%, the maximum pressure increased by 97%. During the stable infiltration period, the infiltration rate decreased from 0.68 mL∙s−1 to 0.06 mL∙s−1, and the runoff infiltration amount within 60 minutes decreased by 98.8%. The vegetation cover had a relatively smaller effect on the air pressure inside the concave green space. The research results can provide guidelines for improving the regulation and storage efficiency of sunken green spaces for rainwater runoff and enhancing the absorption, storage, and slow-release effects of low-impact facilities on rainwater.
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室内空气污染对人类居住生活环境的影响日趋严重，据世界卫生组织估计，2016年全球有420万人因室内空气污染而过早死亡，相比之下，户外空气污染导致的过早死亡只有380万人[1]。糟糕的室内空气质量已成为全球第九大疾病风险负担[2]。室内空气的污染除室外污染空气的影响外，还与室内装修、人类活动以及室内家居用品等密切相关。随着人们健康意识的提高，空气净化器作为改善室内空气品质的一种有效途径，已逐渐成为室内空气净化的主要手段[3]。
目前市场上销售的空气净化器大都采用HEPA滤网过滤空气中的颗粒物，研究表明，HEPA滤网可以将颗粒物质量和颗粒物数浓度降低50%以上[4-7]，技术相对成熟稳定。近年来，HEPA技术也一直占据着空气净化器市场的最主要份额[8-9]。相较于颗粒物的净化方式，对气态污染物的净化方式较多，但一直没有取得质的突破。较为主流的净化方式是应用改性活性炭制作成填充滤网或者夹炭复合布材料，整个过程中涉及到很多化学反应，如果选用的化学试剂不当，会将新的污染物引入到环境空气中，造成二次污染。近年来空气净化器在使用过程中出现酸臭异味的问题成为了消费者主要的投诉项目，这个酸臭异味也主要来源于活性炭滤网[10]。但由于各个厂商活性炭滤网的制作工艺及其中活性炭的改性配方各不相同[11-16]，造成活性炭类滤网的性状差异较大，酸臭异味的成因来源一直没有明确的结论。
为了解决这一室内空气净化领域难题，本文通过感官评价与仪器分析相结合的方法对典型受试样本进行剖析[17-19]，采用气相色谱-质谱、离子色谱及平板计数法测定了活性炭滤网中的挥发性有机物、有机酸、无机离子及菌落总数和霉菌等，并通过感官等级评价与不同成分的相关性分析，全面客观的对活性炭滤芯酸臭异味的成因及来源进行了探讨，为改善活性炭滤芯生产工艺与防治异味提供科学参考依据，以期促进空气净化器市场的持续健康发展。
1. 材料与方法（Materials and methods）
1.1 试验材料
试验选取的滤网分别采用不同的活性炭种类包括椰壳活性炭和煤质活性炭，改性与未经改性的活性炭，用胶粘炭和撒炭的形式，以及正常人居环境下使用过和未使用过的样品。本实验所用活性炭滤网样品由北京三五二环保科技有限公司提供。具体情况如表1所示。
表 1 不同类型活性炭滤网样品Table 1. Different types of activated carbon filter samples样品编号Sample number 活性炭种类Type of activated carbon 产品类型Product type 是否改性Modified or not 是否用胶Used glue or not 使用情况Usage condition 1 椰壳炭+催化剂 柱状碳 是 否 6个月 2 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 3 煤制碳+催化剂 柱状碳 是 是 6个月 4 煤制碳+催化剂 柱状碳 是 是 6个月 5 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 6 煤制碳 柱状碳 是 是 未使用 7 煤制碳 柱状碳 是 是 未使用 8 煤制碳 柱状碳 是 是 未使用 9 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 10 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 11 椰壳炭 夹炭布 是 是 6个月 12 椰壳炭 夹炭布 是 是 6个月 13 椰壳炭 夹炭布 是 是 6个月 14 椰壳炭 夹炭布 是 是 6个月 15 椰壳炭 夹炭布 是 是 6个月 16 椰壳炭 夹炭布 是 是 未使用 17 椰壳炭 夹炭布 是 是 未使用 18 椰壳炭 夹炭布 是 是 未使用 19 煤制碳 柱状碳 是 否 6个月 20 煤制碳 柱状碳 否 否 6个月 21 椰壳炭 柱状碳 是 否 6个月 22 椰壳炭 柱状碳 否 否 6个月 23 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 24 煤制碳 柱状碳 是 是 6个月 | Show Table
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1.2 试验方法
1.2.1 气味感官评价
选取10位不吸烟，嗅觉器官灵敏且训练有素的普通人群作为感官评价人员（6名女性+4名男性），参照张晓等的研究方法[10]在室温下对活性炭滤网异味的强度进行了评估，强度分为0—5的6个等级，根据0表示无酸臭味，1表示似有似无，不敢确定，2表示微弱的酸臭味，3表示感觉到明显的酸臭味，4表示感觉到比较强烈的酸臭味，5表示感觉到非常强的酸臭味来打分。每位嗅闻员对同一样品嗅闻3次，3次数据中有2次重复时才被记录用来分析。
1.2.2 气相色谱-质谱分析条件
采用7890A/5975C气相色谱-质谱仪（美国Agilent公司）对滤网中的挥发性有机物进行了测定，为了让实验结果更贴近于实际应用情况，实验在容积14 m3大型环境舱（中国林业科学院木材工业研究所）中进行。将待测滤网放置于同一空气净化器中，以相同风量开启净化器一段时间后，在净化器出气口处架设恒流空气采样泵（美国Gilian IAQ—Pro—II），应用Tenax—TA吸附管（美国CAMSCO）采集出口处气体，采样流速200 mL·min−1，采样时间20 min。采集完毕后，应用ATD—35二级热脱附装置（美国Perkin Elmer公司）对吸附管进行加热脱附，然后进入气相色谱质谱仪分析。
热脱附条件：样品管除湿时间2 min；阀温225 ℃；传输线温度230 ℃；一级脱附温度80 ℃；一级脱附时间5 min；冷阱温度-30 ℃至290 ℃（升温速率40 ℃·s−1）；二级脱附时间2 min；分流比10∶1。
气相色谱条件：色谱柱：HP—VOC（60 m×0.32 mm×1.8 μm）；程序升温初始温度45 ℃，保留2 min，5 ℃·min−1升至250 ℃，保留5 min；载气为高纯He气，柱流量1 mL·min−1。
质谱条件：EI离子源，电子能量70 eV，离子源温度230 ℃，四极杆温度150 ℃，传输线温度280 ℃，扫描质量范围：45—450 amu。
1.2.3 离子色谱分析条件
采用ICS2000离子色谱仪（美国Dionex公司）对24个样品中的主要水溶性阴离子和有机酸进行了测定。准确称取柱状炭及颗粒状炭样品5 g，置于小烧杯中，加入50 mL去离子水后震荡萃取12 h，提取液经0.45 μm的水系滤膜过滤，待测。夹碳布样品，首先经炭粒与滤布分离后，称取2 g炭粒样品，加入20 mL去离子水，后续步骤同上。
阴离子测试条件：色谱柱型号：AS14A 4 mm×250 mm；淋洗液：30 mmol·L−1 KOH；流速：1.0 mL·min−1；抑制器电流：59 mA；进样体积：25 μL。
有机酸测试条件：色谱柱型号：AS11-HC 4 mm×250 mm；淋洗液：5 mmol·L−1 KOH；流速：1.2 mL·min−1；抑制器电流：223 mA；进样体积：25 μL。
分别配制5个不同浓度的阴离子（Cl−、NO2−、NO3−、SO42-和PO43-，国家有色金属及电子材料分析测试中心）和有机酸（甲酸、乙酸、丙酸、丁酸和乳酸，北京百灵威科技有限公司）混合标准品溶液系列，用标准溶液系列中各组分的峰面积与浓度数据作标准曲线，计算回归方程和相关系数，将低浓度的混合标准溶液不断稀释并进样分析，并以S/N=3计算出各阴离子和有机酸的检出限。无机阴离子相关系数均≥0.9995，有机酸均≥0.9993。5种阴离子的检出限为0.03—0.08 µg·mL−1，5种有机酸的检出限为0.02—0.07 µg·mL−1。
1.2.4 pH值分析
取5 g样品用50 mL去离子水浸泡，震荡12 h后经0.45 μm的水系滤膜过滤。滤液的pH值由上海雷磁PHS-3C pH计测定。
1.2.5 微生物分析
灭菌棉拭子于10 mL灭菌生理盐水内浸润（吸取约1 mL溶液），在净化器滤网的前后中央部位5 cm×5 cm面积上，用力均匀涂抹5次，再用灭菌剪刀剪去棉签手接触部分。棉拭子放入剩余9 mL生理盐水内，尽快测定。按照GB/T 18204.4—2013《公共场所微生物检验方法第4 部分：公共用品用具微生物》检测菌落总数和霉菌数量[20]。
2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 气味感官分析
本试验首先对24种不同类型的活性炭滤网样品进行了感官评价，评分大于2的判定为存在异味，24个样品的感官气味评级如图1所示。由图1可以看出，所测样品中有8个明确存在异味。
同时，为了考察感官气味与滤网样品特征是否存在联系，对不同类型的活性炭样品进行赋值处理，运用SPSS软件对感官评分和滤网类型、是否添加催化剂、是否改性、是否用胶以及是否使用过总共8项因子进行了Spearman相关性分析，结果如表2所示。通过表2可以看出，酸臭味大小与活性炭滤网是否经过改性、活性炭种类、活性炭滤网的制备形式、是否在制作过程中使用有机胶粘剂无相关性，而与是否添加催化剂及是否使用过两项属性具有较高的相关性。由此可以初步判断，添加催化剂及长期使用的活性炭滤网更容易产生酸臭味。
表 2 滤网样品特征与感官评分的Spearman相关系数Table 2. Spearman’s correlation coefficients between filters sample characteristics and sensory scores样品特征Sample characteristics 感官评分Sensory evaluation 是否添加催化剂 0.558** 椰壳炭 −0.042 煤制炭 0.042 柱状炭 0.019 夹碳布 −0.019 是否改性 0.088 是否用胶 −0.060 是否使用过 0.559** **相关性在0.01置信水平下显著. **Correlation is significant at 0.01 level. | Show TableDownLoad:
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2.2 气相色谱-质谱分析
考虑到这种难闻的酸臭味可能是由滤网释放的挥发性成分造成的，对感官评级结果中产生酸臭异味较明显的8块滤网使用吸附管采集-热脱附-气相色谱质谱进行测定。将检测的总离子流图中各峰一级质谱经计算机NIST08标准谱库检索鉴定，检测出挥发性成分匹配度大于80 的化合物。甲苯通常用于总挥发性有机化合物（TVOC）的测量，以及在参考化合物无法获得的情况下可用于单一VOC的定量[21]，因此本实验采用甲苯对各VOCs的含量进行相对定量分析。在1.2.2节确定的实验条件下，甲苯的方法检出限为0.60 µg·m−3，实验结果如表3所示。
表 3 挥发性有机化合物的测定结果（µg·m−3）Table 3. Determination results of the volatile organic compounds（µg·m−3）化合物Compound 1号Sample 1 2号Sample 2 3号Sample 3 4号Sample 4 9号Sample 9 11号Sample 11 19号Sample 19 20号Sample 20 环氧乙烷 3.21 10.18 5.28 7.76 1.55 2-甲基戊烷 5.62 3.03 5.16 1.65 4.97 3-甲基戊烷 12.22 9.02 11.39 6.35 2.11 12.72 正己烷 75.43 33.11 9.88 10.79 34.71 8.33 53.19 36.25 环己烷 10.68 5.66 8.84 3.86 6.24 4.40 庚烷 12.36 2.93 5.33 甲苯 17.58 11.41 8.55 24.37 6.06 19.15 30.38 乙酸丁酯 2.33 3.16 对、间二甲苯 9.32 6.76 3.15 2.10 8.31 4.88 1.55 环己酮 3.95 0.98 α-蒎烯 7.19 8.52 2.63 2.13 1.86 3-己醇 4.71 1.26 2.21 苯甲醛 6.10 3.24 1.75 癸烷 3.35 7.28 4.38 3.16 2.44 十六烷 9.26 11.33 5.66 6.12 3.43 | Show TableDownLoad:
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由表3可以看出，样品中检出的挥发性有机物质含量均较低，且以烷烃类为主，这类物质的嗅阈值通常较高，故对整体酸臭味的贡献可能不大，由此可见，滤网吸附空气中的可检出高浓度挥发性有机污染物并不是滤网产生异味的主要来源。并由此可推断产生酸臭异味物质的嗅阈值较低，其挥发到空气中的含量较少，通过空气捕捉采样的方法很难被检测到。此外，值得指出的是，受限于检测方法，本实验中未检出挥发性脂肪酸，是否存在挥发性脂肪酸以及其可能的异味贡献，值得进一步研究确认。
2.3 离子色谱与pH分析
2.3.1 有机酸分析
考虑到一些小分子有机酸可能是导致酸臭味产生的一个重要因素，因此对24个实验样品中的甲酸、乙酸、丙酸、丁酸和乳酸5种有机酸含量进行了测定。实验结果如图2所示。
由图2可以看出，小分子有机酸在测试样品中普遍存在，其中乙酸在感官评分大于2的样品中含量最为丰富。研究表明[22]，小分子有机酸嗅阈值很低，且都有强烈的不愉快的味道，例如，乙酸具有刺激性的醋酸味，丁酸具有腐臭味，初步判断这些酸类可能是滤网酸臭味的主要贡献者，因此进一步采用SPSS软件对感官气味与5种有机酸及总酸（5种有机酸之和）之间进行相关性分析（表4）。
表 4 感官气味与不同有机酸的相关性Table 4. Correlation between sensory odors and different organic acids感官气味Sensory odor 丙酸Propionic acid 甲酸Formic acid 丁酸Butyric acid 乙酸Acetic acid 乳酸Lactic acid 总酸Total acid 感官气味 1 丙酸 0.709** 1 甲酸 0.097 0.046 1 丁酸 0.167 −0.107 −0.134 1 乙酸 0.751** 0.888 0.126 −0.115 1 乳酸 −0.005 −0.063 −0.090 0.402 −0.011 1 总酸 0.712** 0.621** 0.115 0.610** 0.709** 0.285 1 **相关性在0.01置信水平下显著. **Correlation is significant at 0.01 level. | Show TableDownLoad:
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由表4可以看出，滤网酸臭异味的产生和总酸、乙酸、丙酸之间具有良好的相关性，和乳酸的含量相关性较小。而总酸与乙酸、丙酸、丁酸的3种小分子酸显著相关，说明总酸主要是由上述3种物质构成。结合图2可以看出，以乙酸为主的小分子有机酸可能是活性炭滤网产生酸臭味的主要原因。但是人居环境的空气中含有小分子有机酸的量极少，因此由净化器吸收空气中有机酸而导致酸臭异味产生的可能性较小。众所周知，活性炭对有机化合物具有很大的吸附能力，这与它们发达的内部孔结构、比表面积和表面官能团的存在有关，因此，可以采用热处理或化学处理，以提高活性炭的特殊功能和表面极性[23]。大量研究表明，活性炭表面含氧官能团的多少对有机物吸附性能起着重要的作用，改变活性炭表面酸性含氧官能团的数量和极性已被证明是增强极性有机化合物吸附的一种有效手段[24-26]。以往研究发现，含氧官能团在改性活性炭中十分常见，而且很容易被硝酸、过氧化氢、高锰酸钾、过硫酸铵、臭氧等氧化而引入。研究普遍采用了Boehm滴定法对活性炭表面的含氧官能团进行定量，均发现氧化改性后的活性炭表面含有大量的羧基和羰基[27-29]。综合以上分析，可以初步判定小分子有机酸是由活性炭表面的羧基脱落产生，尽而导致滤网酸臭异味发生。值得指出的是，净化器滤网捕捉到的有机物经过长时间的氧化作用（臭氧或氧气），也可能形成羧酸类，Hyttinen等在对接触臭氧的通风过滤器的实验室测试中发现了包括有机酸在内的氧化产物[30-31]，这也是使用一段时间的活性炭滤网产生酸臭异味的几率较大的原因。
另外，经调研，目前市内空气净化活性炭多会添加锰系催化剂对甲醛进行催化，从而加大甲醛清除效果。一方面，锰系催化剂在生成过程中，某些工艺会用到有机酸-锰化合物作为原料[32-33]，这些原料在最终催化剂中的降解残留也可能是小分子有机酸的来源之一。另外在催化氧化有机污染物的过程中，有时也会有一些有毒的醛类、酮类以及有机酸等有机副产物的产生[34-35]。
2.3.2 阴离子、pH分析结果
为了考察无机酸根离子和酸碱性与滤网酸臭味的产生是否存在联系，利用离子色谱、酸度计对24个样品的阴离子及PH值进行了测定，并与感官等级评价进行相关性分析，结果如图3、表5和表6所示。
表 5 感官气味与不同阴离子的相关性Table 5. Correlation between sensory odors and different anion感官气味Sensory odor Cl− NO2− NO3− SO42- PO43- 总离子Total ion 感官气味 1 Cl− 0.376 1 NO2− −0.077 −0.072 1 NO3− 0.347 −0.017 −0.194 1 SO42- 0.037 −0.103 −0.230 0.059 1 PO43- −0.378 −0.301 −0.208 −0.220 −0.287 1 总离子 −0.315 −0.278 −0.316 −0.167 0.380 0.771** 1 **相关性在0.01置信水平下显著. **Correlation is significant at 0.01 level. | Show TableDownLoad:
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由图3可以看出，感官气味强度并没有随无机离子含量的不同而出现规律性变化。相关性分析结果显示（表5和表6），感官气味与无机酸根离子及pH值无显著相关性，表明了酸臭异味不是由无机酸根离子产生，也不会随着活性炭自身pH值偏酸而加重。相比之下，总离子与PO43-离子及pH值之间呈现出了较高的相关性，说明活性炭上的无机阴离子以PO43-离子为主，这与图3离子色谱的测定结果相一致，另一方面也反映出活性炭pH值和活性炭水浸提液中的PO43-离子含量存在一定程度的联系。
表 6 感官气味与总酸、总离子、pH值的相关性Table 6. Correlation between sensory odour and total acid, total ion and pH value感官气味Sensory odor 总酸Total acid 总离子Total ion pH值pH value 感官气味 1 总酸 0.715** 1 总离子 −0.314 −0.017 1 pH值 −0.073 −0.151 −0.617** 1 **相关性在0.01置信水平下显著. **Correlation is significant at 0.01 level. | Show TableDownLoad:
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2.4 微生物分析结果
人们通常认为空气净化器滤网产生酸臭异味可能是由于长期放置导致“发霉变质”产生的。为此本实验截取了不同种类的活性炭滤网材料，通过对滤网材料进行微生物培养，利用平板计数法进行统计分析，并与感官气味进行相关性分析，结果如表7所示。由表7可以看出，感官气味与菌落总数及霉菌数相关程度均较低，可以推断活性炭滤网的酸臭异味由细菌滋生的贡献较小。但滤网本身确有可能生长霉菌，建议使用者定期更换滤膜并进行清洁保养。
表 7 感官气味与菌落数及霉菌的相关性Table 7. Correlation between sensory odour and colony number and mold感官气味Sensory odor 菌落总数Aerobic bacterial count 霉菌Mould 感官气味 1 菌落总数 −0.234 1 霉菌 0.045 0.612** 1 **相关性在0.01置信水平下显著. **Correlation is significant at 0.01 level. | Show TableDownLoad:
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3. 结论（Conclusion）
本文首先通过感官评价与滤网样品特征进行了Spearman相关性分析，发现使用过的滤网，以及添加催化剂的滤网比较容易产生酸臭异味。进一步通过气相色谱质谱、离子色谱等多种仪器从酸臭异味的角度对滤网样本进行剖析，通过与感官评分的相关性分析，判断出以乙酸为主的小分子有机酸可能是活性炭滤网酸臭异味的主要贡献者，并且很可能源于活性炭表面羧基基团脱落、常用催化剂的降解残留以及使用过程中的催化氧化。无机酸根离子、活性炭自身酸碱性及细菌滋生对滤网酸臭异味的贡献较小。值得指出的是，受限于检测方法，酸臭明显的气味与气相色谱鉴定出的主峰并不相关，这表明嗅阈值低的微量化合物可能是重要的气味贡献者之一。为了精确测定这些异味活性物质，需要更复杂和耗时的方法。目前这项研究的目标是对净化器滤网中不愉快的酸臭气味进行相关特性分析，以便了解潜在的异味来源和形成途径，以期为改善活性炭滤芯生产工艺与防治异味提供科学参考依据。
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图 2 降雨-蓄渗过程中水体运动与土层内气压发生情况 (P=3 a，T=120 min)
Figure 2. The movement of water bodies and the occurrence of air pressure in soil layers during the rainfall infiltration process (P=3 a, T=120 min)
图 3 入渗过程中下凹式绿地内气压变化
Figure 3. Changes in air pressure inside concave green spaces during infiltration
图 4 不同降雨强度下凹式绿地瞬时渗水速率 (降雨历时：120 min)
Figure 4. Instantaneous water infiltration rate of concave green spaces under different rainfall intensities (rainfall duration: 120 minutes)
图 5 不同土壤含水率下凹式绿地瞬时渗水速率
Figure 5. Instantaneous water infiltration rate of concave green spaces under different soil moisture contents
图 6 不同覆盖层的下凹式绿地土内气压变化趋势
Figure 6. The trend of air pressure changes in sunken green spaces with different coverage layers
图 7 稳渗状态下单位时间 (60 min) 内径流入渗量
Figure 7. Infiltration rate per unit time (60 minutes) of inner diameter under stable infiltration state
表 1 试验所需变化条件及具体参数
Table 1. Change conditions and specific parameters required for the experiment
变化条件 具体变化参数 进水水量/ (L·min−1) 进水时长/min 降雨强度 63.54 L·(s·hm2)−1 0.13 120 88.12 L·(s·hm2)−1 0.18 99.55 L·(s·hm2)−1 0.20 土壤含水率 2.10% 0.13 8.10% 19.30% 植被覆盖层 有 0.13 无
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表 2 不同降雨强度土内气压变化及积水情况
Table 2. Changes in soil pressure and water accumulation under different rainfall intensities
重现期/a 降雨强度/L·(s·hm2)−1 积水峰值/cm 气压攀升时刻 气压峰值/Pa 1 63.5 5.2 降雨90 min 697.8 3 88.1 11.2 降雨100 min 1 012.3 5 99.6 11.2 降雨100 min 1 101.5
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表 3 不同降雨强度降雨-蓄渗过程中绿地平均渗水速率
Table 3. The average water infiltration rate of green spaces during the rainfall infiltration process with different rainfall intensities
重现期/a 平均渗水速率/ (mL·s−1) 快速下降期 波动入渗期 稳定入渗期 1 1.47 1.38 0.68 3 1.56 1.26 0.26 5 1.64 1.12 0.20
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表 4 不同土壤含水率土内气压变化及积水情况
Table 4. Changes in soil air pressure and water accumulation under different soil moisture contents
土壤含水率 积水峰值/cm 气压攀升时刻 气压峰值/Pa 2.1% 5.2 降雨90 min 697.8 8.1% 5.0 降雨60 min 774.0 19.3% 11.2 降雨20 min 1 372.0
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表 5 不同土壤含水率降雨-蓄渗过程中绿地平均渗水速率
Table 5. The average infiltration rate of green space during rainfall infiltration process with different soil moisture contents
土壤含水率 渗水速率/ (mL·s−1) 快速下降期 波动入渗期 稳定入渗期 2.1% 1.47 1.38 0.68 8.1% 1.84 1.10 0.14 19.3% 0.97 0.46 0.06
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