改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物重金属淋溶释放行为及微生物群落结构的影响

罗鉴; 吴永贵; 罗有发; 朱鑫维; 彭小裕; 郑煜

doi:10.12030/j.cjee.202302028

改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物重金属淋溶释放行为及微生物群落结构的影响

1.
贵州大学资源与环境工程学院，贵阳 550025
2.
贵州喀斯特环境生态系统教育部野外科学观测研究站，贵阳 550025
3.
贵州省劣境生态修复技术工程研究中心，贵阳 550025

作者简介: 罗鉴 (1996—) ，男，硕士研究生，15085099028@163.com

通讯作者: 吴永贵(1972—)，男，博士，教授，ygwu72@126.com;

基金项目:
国家自然科学基金 (521600132) ；贵州省科技计划项目 (黔科合重大专项字[2019]3010；黔科合支撑[2021]一般479)；国家重点研发计划项目 (2018YFC1802602)；贵州省百层次人才项目 (黔科合平台人才[2020]6002)
中图分类号: X703

Effect of combined remediation with the conditioners and plants on heavy metal leaching release behavior and microbial community structure of mercury-thallium mine wastes

1.
School of Resource and Environmental Engineering, Guizhou University, Guiyang 550025, China
2.
Field Science Observation and Research Station of Ministry of Education of Guizhou Karst Environment Ecosystem, Guiyang 550025, China
3.
Engineering Research Center for Ecological Restoration Technology for Inferior Environments of Guizhou Province, Guiyang 550025, China

Corresponding author: WU Yonggui, ygwu72@126.com ;

摘要: 为探究改良剂赤泥(富铁铝的工业废弃物)与鱼粪(富氮磷的有机质)作为改良剂结合2种典型先锋速生植物(巨菌草和黑麦草)对汞铊矿废弃物中典型重金属(Hg、As、Sb、Tl等)淋溶释放的原位控制效果，通过150 d淋滤实验，考察了单一改良剂、混合改良剂及改良剂联合植物对汞铊矿废弃物和淋滤液理化特征、重金属淋溶释放规律及微生物群落结构的影响。结果表明，添加鱼粪和赤泥结合植物种植能显著抑制汞铊矿废弃物中As、Tl和Sb的释放，同时显著促进废弃物中Hg的溶出(P<0.05)。随着淋溶时间的延长，5个批次淋滤液中As、Tl和Sb的质量浓度分别降至对照组的21.28%~56.56%、33.21%~63.15%、32.23%~56.62%。经处理后汞铊矿废弃物中养分有所提高，相较于对照组，各处理组废弃物pH由3.87升至5.56~6.78，速效钾(AK)含量是对照组的5.60~8.75倍，有机质(OM)由对照组的0.64 g·kg⁻¹增至2.50~3.14 g·kg⁻¹。同时，改良剂与植物联合修复改善了汞铊矿废弃物微生物群落丰富度和多样性，其中以黑麦草组的细菌群落丰富度最高。综合考虑重金属淋溶释放控制和微生物群落结构改善，选择鱼粪和赤泥混合改良并种植巨菌草对汞铊矿废弃物的修复效果最佳，以上研究结果可为汞铊矿废弃物中重金属释放的原位控制与无土快速生态修复提供技术支持。
- 汞铊矿废弃物 /
- 鱼粪 /
- 赤泥 /
- 黑麦草 /
- 巨菌草 /
- 重金属淋溶 /
- 微生物群落
Abstract: To investigate the in-situ control effects of typical heavy metal leaching release from mercury-thallium mine wastes by combining the conditioners of the modified red mud (Iron and Aluminum-rich industrial waste) and fish manure (Nitrogen and Phosphorus-rich organic matter) with two typical pioneer fast-growing plants (giant fungus grass and ryegrass), the 150d-leaching experiments were conducted to study the effects of single conditioner, mixed conditioner and modified conditioner-plant cultivation on the physicochemical characteristics, heavy metal leaching release and microbial community structure of mercury thallium mine waste and leachate. The results showed that the addition of fish manure and red mud combined with plant cultivation significantly inhibited the release of As, Tl and Sb from the mercury thallium mine waste, and significantly promoted Hg leaching from the waste (P<0.05). With the extension of the leaching time, the mass concentrations of As, Tl and Sb in the leachate of 5 batch experiments decreased to 21.28%~56.56%, 33.21%~63.15% and 32.23%~56.62% of the control group, respectively. The nutrients of the treated wastes increased. Compared with the control group, the pH of the treated wastes increased from 3.87 to 5.56~6.78, the content of fast-acting potassium was 5.60~8.75 times higher than that of the control group, and the organic matter increased from 0.64 g·kg⁻¹ in the control group to 2.50~3.14 g·kg⁻¹. At the same time, the conditioner-plant combined remediation improved the microbial community richness and diversity of mercury thallium mine waste, with the highest bacterial community richness in the ryegrass group. Considering the control of leaching and release of heavy metals and the improvement of microbial community structure, the best remediation effect on mercury thallium ore wastes occurred when the combined conditioners of fish manure and red mud was accompanied with planting giant bacteria grass. The result can provide a technical support for in-situ control of release and soilless rapid ecological restoration.
- mercury-thallium mine waste /
- fish manure /
- red mud /
- Lolium perenne L. /
- Pennisetum giganteum /
- heavy metal leaching /
- microbial community

消毒是城市给水厂运行中的重要环节。氯消毒仍为我国大多数饮用水处理厂的主导消毒技术^[1]，但氯的使用可能会导致氯化消毒副产物的生成^[2]，进而影响水质安全。对水中出现的隐孢子虫和贾第鞭毛虫，常规化学消毒工艺难以去除^[3]。紫外消毒工艺因其对微生物具有良好的灭活效果而受到重视，但其消毒能力缺乏持续性，难以保障管网水质持久安全^[4]。因此，紫外消毒和氯消毒技术的组合使用(即紫外-氯消毒工艺，后简称紫外-氯工艺)受到广泛关注。紫外-氯工艺具有多重保障水质的特点，在保证微生物控制效果的同时，可有效降低消毒副产物生成，利于保证管网水质稳定。

目前，紫外-氯工艺在给水厂的应用还相对较少，存在运行标准化技术文件缺失和给水厂应用管理水平不足的问题，已有给水厂应用案例亦存在运行成本较高的问题。因此，研究并建立紫外-氯工艺运行效能评价模型，明确一定条件下紫外-氯工艺的最佳运行参数具有实际应用价值。本文对已应用紫外-氯工艺给水厂的技术条件进行了梳理，并基于灰色聚类关联分析模型和技术成本效益模型，对不同条件下的紫外-氯工艺运行效能进行综合评价，以期为该组合技术在给水厂中的应用提供参考。

1. 紫外-氯工艺运行技术效能评价

1.1 指标体系构建

以紫外-氯工艺出水水质为依据进行技术效能评价。按照科学性、典型性、可靠性及动态和静态相结合^[5-6]的原则，通过文献分析确定可表征紫外-氯工艺效能的具体水质指标。共查阅相关文献85篇(其中32篇来自web of science，其余来自中国知网)，对文献的统计分析结果表明：紫外-氯工艺主要用于微生物灭活(78篇)、消毒副产物控制(66篇)和出厂水余氯保证(19篇)等研究。根据文献量，选用能反映微生物灭活、消毒副产物控制效果的水质指标作为评价指标，因三卤甲烷类(46%)是氯化消毒饮用水中的主要氯化副产物^[7]，所以分别选取菌落总数和三卤甲烷浓度作为评价指标。余氯和总氯2个指标和管网水质安全密切相关，故将余氯和总氯的浓度一并作为评价指标。综合以上几点，构建紫外-氯工艺运行技术效能评价指标体系(见图1)。

图 1 紫外-氯工艺运行技术效能评价指标体系

Figure 1. Performance evaluation index system of operating technology efficiency of UV/chlorine process

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1.2 基于灰色聚类关联分析法的紫外-氯工艺技术效能评价体系建立

1.2.1 评价指标分级标准的建立

合理的指标分级标准是开展技术评价的基础。以《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)为依据，参照我国地表水环境质量标准的分类方法，结合调研梳理得到的11座典型给水厂紫外-氯工艺运行情况，建立各要素层的指标分级标准。

1)菌落总数指标分级。进行了典型给水厂出水的菌落总数分析，结果表明，各给水厂出水的菌落总数多为“未检出”，即便偶有检出，也多分布在个位数，远小于《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)规定的100 cfu·mL⁻¹，故需细分菌落总数指标分级标准，其具体分级标准见表1。

表 1 菌落总数指标分级标准

Table 1. Classification standard of total colony index cfu·mL⁻¹

Ⅰ类	Ⅱ类	Ⅲ类	Ⅳ类	Ⅴ类
≤1	≤4	≤10	≤50	≤100

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2)余氯指标分级。当消毒剂为氯气或者游离氯制剂时，《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中规定的出厂水余氯质量浓度应为0.3~4 mg·L⁻¹。根据典型给水厂出水余氯浓度分析结果，可知该值多为1~2 mg·L⁻¹。因此，在1~2 mg·L⁻¹进行指标细分，并确定Ⅰ类阈值为1.0 mg·L⁻¹，其余阈值按照梯度依次为0.30、0.50、0.70和1.10 mg·L⁻¹，将余氯指标分为5级，分级结果见表2。

表 2 余氯指标分级标准

Table 2. Classification standard of residual chlorine index mg·L⁻¹

Ⅰ类	Ⅱ类	Ⅲ类	Ⅳ类	Ⅴ类
≥1.00	≥1.30	≥1.80	≥2.50	≥3.60

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3)总氯指标分级。当给水厂采用氯胺作为消毒剂时，宜选用总氯浓度来表征剩余氯含量，《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)中规定出厂水总氯质量浓度应为0.5~3 mg·L⁻¹。结合典型给水厂出水总氯质量浓度分析，可知该值一般在2~3 mg·L⁻¹。据此建立总氯指标分级标准，见表3。

表 3 总氯指标分级标准

Table 3. Classification standard of total chlorine index mg·L⁻¹

Ⅰ类	Ⅱ类	Ⅲ类	Ⅳ类	Ⅴ类
≥1.50	≥2.00	≥2.30	≥2.80	≥3.00

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4)三卤甲烷(THMs)指标分级。我国《生活饮用水卫生标准》(GB 5749-2006)和美国国家环境保护局标准(US EPA)都对三卤甲烷指标限值做了相关规定，分别规定该值不得大于1 mg·L⁻¹和80 μg·L⁻¹。根据典型给水厂紫外-氯工艺出水水质分析结果可知，各给水厂三卤甲烷类指标浓度皆小于80 μg·L⁻¹，因此以80 μg·L⁻¹为上限，建立三卤甲烷指标的分级标准，见表4。

表 4 三卤甲烷指标分级标准

Table 4. Classification standard of trihalomethane index μg·L⁻¹

Ⅰ类	Ⅱ类	Ⅲ类	Ⅳ类	Ⅴ类
≤10	≤20	≤30	≤50	≤80

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1.2.2 白化函数建立

白化函数是用来计算某一指标对于某一灰度隶属程度的函数^[8]，本文采用指数型^[9]白化函数，以达到“加权宽域”的目的。以余氯指标为例，根据表2所列的余氯指标分级标准，构建余氯指标在每个灰类下的白化函数f(见图2)。其余指标白化函数建立可参照余氯指标白化函数建立方法。

图 2 余氯指标在各灰类下的白化函数

Figure 2. Albino function of residual chlorine index in various kinds of gray

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1.2.3 聚类权重计算

聚类权重被用来表征指标对于不同灰类的隶属程度^[10]，在各方案数据类型不同的情况下，计算得到的聚类权重也不相同。

在进行聚类权重计算时，首先需对各指标值进行无量纲化处理，以消除各指标值间的量纲差异。指标无量化的计算公式见式(1)~(2)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(1)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(2)$

式中： ${{x}}_{{ij}}$ 为i方案中指标j的实测值； ${{y}}_{{jk}}$ 为指标j隶属于k灰类的标准值； ${{x}}_{{ij}}^{{0}}$ 表示i方案中指标j的标准化值； ${{y}}_{{jk}}^{{0}}$ 表示指标j隶属于k灰类的标准化值。

${\mu }_{jk}\left(i\right)$ 记为 i 方案中第j指标属于第k灰类的权重，聚类权重计算公式见式(3)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(3)$

1.2.4 计算灰色关联度

i方案中指标j对k灰类的隶属度记为 ${{z}}_{{ik}}\left({j}\right)$ 。若 ${{z}}_{{ik}}\left({j}\right)$ = $({{z}}_{{ik}}\left({1}\right)$ ， ${{z}}_{{ik}}\left({2}\right)$ ，… ， ${{z}}_{{ik}}\left({n}\right))$ =(1，1，… ，1)，那么i方案隶属于k灰类，因此以 ${{z}}_{{ik}}\left({0}\right)$ =1作为参考序列， ${{z}}_{{ik}}\left({j}\right)$ 作为比较序列，计算灰色关联度 ${{r}}_{{ik}}\left({j}\right)$ ，具体计算方法见式(4)~(5)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(4)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(5)$

1.3 给水厂紫外-氯工艺技术效能评价

综合考虑各给水厂的位置和所处流域，从11座典型给水厂中最终选择A、B、C、D 4座给水厂进行工艺运行效能评价。这4座给水厂的基本情况见表5。

表 5 紫外-氯工艺评价指标样本数据汇总

Table 5. Summary of sample data of UV / chlorine process evaluation indicators

给水厂编号	进水来源	运行参数		评价指标样本数据
给水厂编号	进水来源	实际紫外剂量/(mJ·cm⁻²)	有效氯的质量浓度/(mg·L⁻¹)	菌落总数/(cfu·mL⁻¹)	余氯/(mg·L⁻¹)	总氯/(mg·L⁻¹)	THMs的质量浓度/(mg·L⁻¹)
A	炭滤出水	40.0	1.8	NAD	1.41	—	0.041 6
B	砂滤出水	41.9	1.6	NAD	1.28	—	0.009 6
C	炭滤出水	42.8	1.8	1.8	1.34	—	0.013 9
D	炭滤出水	48.0	1.0	NAD	—	2.30	0.020 2
注：“—”表示给水厂未测定该指标浓度；“NAD”表示未检出菌落。

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同时，对这4座给水厂紫外-氯工艺进水水质指标进行分析，主要关注与三卤甲烷生成浓度呈正相关的高锰酸盐指数，与紫外设备运行状况密切相关的进水浊度和硬度，以及进水菌落总数等指标，分析结果见表6。另外，由于这4座给水厂皆没有前加氯装置，故工艺进水没有氯检出。

表 6 调研给水厂紫外-氯工艺进水水质

Table 6. Influent quality of UV/chlorine process in water plant

给水厂编号	浊度/(mg·L⁻¹)	COD_Mn/(mg·L⁻¹)	硬度/(mg·L⁻¹)	菌落总数/(cfu·mL⁻¹)
A	0.87	1.92	163	1 200
B	0.75	1.68	184	1 000
C	0.68	1.97	235	870
D	0.46	1.43	122	1 000

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根据表6可知，各给水厂紫外-氯工艺进水水质相差不大，仅菌落总数指标数值略有差异，因此，为简化分析条件，后续评价时忽略各给水厂进水水质对紫外-氯工艺运行的影响。

根据1.2节所建立的技术评价体系，开展4座给水厂紫外-氯工艺运行技术效能评价。在各评价指标样本数据和标准数据量纲一化的基础上，按照公式(3)~(5)开展计算，并根据计算结果判定各给水厂出水水质级别，计算结果见表7。

表 7 给水厂紫外-氯工艺出水水质关联度计算结果

Table 7. Correlative degree calculation results of water quality of effluent from UV/chlorine process in water plant

给水厂编号	Ⅰ类	Ⅱ类	Ⅲ类	Ⅳ类	Ⅴ类	水质级别
A	0.380	0.605	0.822	0.721	0.478	Ⅲ类(0.6)
B	0.815	1.000	0.719	0.431	0.333	Ⅱ类(0.8)
C	0.446	0.955	0.736	0.452	0.333	Ⅱ类(0.8)
D	0.362	0.803	1.000	0.754	0.458	Ⅲ类(0.6)

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1.4 评价可靠性分析

将各给水厂工艺技术效能评价结果与实际情况进行对比分析，以验证评价结果可靠与否。各给水厂的评价结果与实际情况对比结果见表8。根据表8可知，4座给水厂紫外-氯工艺实际出水水质类别与评价结果相同，表明上述评价结果具有一定可靠性。

表 8 评价成果与实际情况的对比结果

Table 8. Comparison of the evaluation results with the actual situation of the water plant

给水厂编号	水质评价级别	水质实际情况	备注
A	Ⅲ类(0.6)	Ⅲ类(符合饮用水标准)	运行时间较短
B	Ⅱ类(0.8)	Ⅱ类(符合饮用水标准)	已进行多次调整
C	Ⅱ类(0.8)	Ⅱ类(符合饮用水标准)	已进行多次调整
D	Ⅲ类(0.6)	Ⅲ类(符合饮用水标准)	未做大量调试

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2. 紫外-氯工艺运行成本效益评价

2.1 评价指标体系构建

对紫外-氯工艺运行综合效能的评价，应综合考虑工艺运行的技术效能和经济收益^[11]。其中，采用技术成本效益分析法进行工艺经济收益评价，通过分析工艺总成本和总收益间的关系，以确定技术经济收益。紫外-氯工艺运行成本效益评价应综合考虑紫外-氯工艺的日常运行成本和技术采用后所带来的经济收益，通过前期调研，确定层次指标体系，如图3所示。

图 3 紫外-氯工艺运行成本效益评价指标体系

Figure 3. UV / chlorine process operation cost - benefit evaluation index system

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2.2 紫外-氯工艺费用效益分析模型的建立

1)建立运行成本效益模型。采用运行成本效益模型分析计算工艺运行成本，综合分析工艺运行产生的成本，得到工艺吨水运行成本。方案i的吨水运行成本IC_i的计算公式见式(6)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(6)$

式中：D_i为方案i的设备折旧成本，万元，计算公式见式(7)^[12]；M_i为方案i的设备维修成本，万元，计算公式见式(8)^[12]；L_i为方案i的运行人工成本，万元，计算公式见式(9)^[12]；C_ri为方案i的吨水能耗成本，元·m⁻³，等于单位吨水电耗和单位吨水药耗之和，其计算皆按照“单价×数量”的计算模式进行；t为工艺总运行时间，d。其中，紫外设备的单位吨水耗电量E计算见式(10)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(7)$

式中：C₀为紫外氯消毒工艺的初始投资(包括工程建设费和设备购置费用)，万元；n为紫外线设备折旧年限，a；R为紫外线设备的固定资产形成率，本文取95%。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(8)$

式中： ${ \epsilon }_{\text{M}}$ 为维修占设备购置费比率，一般与灯管寿命、清洗频率有关。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(9)$

式中：m为紫外氯消毒工艺运行维护工人数目，人；W是一个工人的年薪，万元。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(10)$

式中：P为紫外设备功率，kW；q为过水流量，m³·h⁻¹。

2)减排效益模型建立。减排效益模型是根据技术采用后所带来的收益大小进行评价。与单独氯消毒工艺相比，在保证水处理效果的情况下，紫外-氯工艺所需的投氯量更少，而消毒副产物的生成浓度与投氯量之间呈线性或对数型正相关，相应的消毒副产物生成浓度也有所下降。据此综合考虑消毒副产物浓度降低带来的环境效益和投氯量减少带来的经济收益，以计算紫外-氯工艺的吨水减排效益，其具体计算公式见式(11)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(11)$

式中： ${\rm{{IM}_{i}}}$ 为技术的吨水减排效益，元·m⁻³；K为经验常数，一般取2.92； $\mu$ 为氯药剂单价，元·g⁻¹； ${{C}}_{{i}}$ 为技术采用后，THMs浓度的减少量，g·m⁻³；

3)技术收益率计算。紫外-氯工艺的运行收益率 $\text{γ}$ 以吨水减排效益与吨水运行成本的比值来表示，其具体计算公式见式(12)。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(12)$

2.3 成本效益评价模型的应用

依旧选用1.3节所述的4座给水厂开展紫外-氯工艺运行成本效益分析，4座给水厂的相关经济指标数据见表9，根据公式(6)~(12)计算得到各给水厂收益率如图4所示。

表 9 紫外-氯工艺经济指标数据汇总

Table 9. Summary of economic index data of UV/chlorine process

给水厂编号	单台设备初始投资/万元	单台设备流量/(m³·h⁻¹)	折旧年限/a	固定资产形成率/%	维修费用比例/%	运行维护工人数量/人	薪酬/(万元·月⁻¹)
A	450	2 600	10	95	30	12	0.45
B	550	2 400	15	95	30	6	0.43
C	550	2 800	15	95	30	8	0.35
D	300	5 000	12	95	12	9	0.45

给水厂编号	功率/kW	电费/(元·(kWh)⁻¹)	氯消毒剂种类	药剂单价/(元·t⁻¹)	投药量/(g·m⁻³)	连续运行时间/d	THMs的减少排放量/(mg·L⁻¹)
A	21.0	0.695	10%次氯酸钠	1 185	18	365	0.7114
B	25.2	0.703	10%次氯酸钠	1 185	16	365	0.6794
C	30.2	0.647	液氯	2 925	1.8	365	0.7331
D	22.0	0.707	氯胺(4∶1)	3 260	5	365	0.1388

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图 4 给水厂运行技术收益率的计算结果

Figure 4. Calculation result of water plant technology yield

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由图4可知，C厂技术收益率最佳，为0.208%，这或许是由于C厂THMs的减少排放量和氯使用减少量最大导致的。

2.4 评价可靠性分析

将评价得到的各给水厂技术收益率与实际情况进行对比分析，对比结果见表10。由表10可知，各给水厂收益率评价结果与给水厂实际情况相符，表明上述评价模型具备一定的合理性以及评价结果存在一定的可靠性。

表 10 评价结果与实际效益的对比分析

Table 10. Comparative analysis of evaluation results and actual benefits of water plants

给水厂编号	评价结果收益率/%	实际收益情况
A	0.064	良
B	0.058	良
C	0.208	优
D	0.021	中

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3. 紫外-氯工艺运行效能综合评价

紫外-氯工艺运行效能综合评价是基于技术效能评价和技术成本效益评价的评价结果展开的，本文综合考虑工艺运行技术效能和技术经济收益，对技术运行情况进行了全面评价。

采用加权平均的方式将技术效能评价结果和技术成本效益评价结果进行综合，分别对其赋以对应权重。根据专家意见，技术效能是给水厂运行的首要关注点，经济收益在给水厂日常运行也应给予关注。因此，确定二者权重值之比为6∶4较为合理，则4座给水厂的综合评价结果如表11所示。

表 11 评价给水厂综合评价结果

Table 11. Comprehensive assessment results of water plants

给水厂编号	技术效能评价	收益率/%	综合评分
A	Ⅲ类(0.6)	0.064	0.385 6
B	Ⅱ类(0.8)	0.058	0.503 2
C	Ⅱ类(0.8)	0.208	0.563 2
D	Ⅲ类(0.6)	0.021	0.368 4

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表11中的数据表明，C厂紫外-氯工艺综合运行效能最佳，表明该厂紫外-氯工艺运行参数设置较为合理。这主要是由于C厂工艺运行时间较长，积累了较丰富的运行经验，可以在保障出水水质的条件下实现经济收益较优。因此，该厂工艺运行参数(有效紫外消毒剂量为42.8 mJ·cm⁻²，有效氯投加量为1.8 mg·L⁻¹)可为紫外-氯工艺在其他厂的运行提供参考。

4. 结论

1)基于灰色聚类关联模型建立了紫外-氯工艺运行技术效能评价模型，并将所建模型用于A、B、C、D 4座给水厂技术效能评价，在排除进水水质对工艺运行效果和紫外设备运行的影响下，最终得到B、C厂工艺出水水质较佳，水质类别为Ⅱ类。然后，将评价结果与实际水质情况进行对比分析，初步验证了技术效能评价模型的合理性。

2)基于技术成本效益模型建立了紫外-氯工艺运行技术经济收益评价模型，同时将所建模型用于A、B、C、D 4座给水厂经济收益评价，得到C厂经济收益率最佳，为0.208%。将评价结果与工艺实际收益情况进行了对比分析，结果表明，技术经济收益模型具有一定可靠性。

3)综合考虑紫外-氯工艺运行技术效能和经济收益，对前述评价结果进行了综合分析。结果表明：在不考虑进水水质影响的情况下，C厂紫外-氯工艺运行综合效能最佳，可以在满足工艺效能最佳时保证经济收益较优，因此，其他厂在工艺进水水质相近的情况下，可参考C厂工艺的运行参数(有效紫外消毒剂量为42.8 mJ·cm⁻²，有效氯投加量为1.8 mg·L⁻¹)进行调试运行。

图 1 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物淋滤液理化性质的影响

Figure 1. Effects of the combined remediation with conditioner and plants on the physicochemical properties of mercury-thallium ore waste leaching fluid

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图 2 改良剂对淋滤液中重金属溶出量的影响

Figure 2. Effects of the conditioner on the leaching of heavy metals from leachate

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图 3 混合改良与植物联合修复对淋滤液中重金属溶出量的影响

Figure 3. Effect of the combined remediation with mixed conditioners and plants on the leaching of heavy metals from leachate

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图 4 淋滤实验后汞铊矿废弃物在门水平下细菌群落丰度

Figure 4. Bacterial community abundance at phylum level in mercury-thallium ore waste after leaching test

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图 5 淋滤实验后汞铊矿废弃物在属水平下物种丰度聚类热图

Figure 5. Heat map of species abundance clustering at the genus level for mercury-thallium mine waste after leaching test

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图 6 汞铊矿废弃物细菌群落特征与环境因子间的主成分分析

Figure 6. Principal component analysis between bacterial community characteristics and environmental factors for mercury-thallium mine waste

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表 1 汞铊矿废弃物、鱼粪和赤泥的理化性质和重金属含量

Table 1. Physicochemical properties and heavy metal content of mercury thallium mine waste, fish manure and red mud

实验材料	pH	Eh	EC/(μS·cm⁻¹)	OM/(g·kg⁻¹)	AP/(mg·kg⁻¹)	AN/(mg·kg⁻¹)	AK/(mg·kg⁻¹)	Hg/(mg·kg⁻¹)	As/(mg·kg⁻¹)	Sb/(mg·kg⁻¹)	Tl/(mg·kg⁻¹)
汞铊矿废弃物	3.67	238.33	1 265.67	0.93	1.56	10.35	28.64	46.85	58.76	6.84	197.79
鱼粪	6.54	13.47	3 243.24	3.56	312.08	976.69	306.24	0.12	3.21	ND	ND
赤泥	10.09	8.75	975.98	2.74	4.07	0.56	601.23	12.74	15.93	1.48	21.93
注：ND表示质量分数低于检出限；“/”表示未检测；AN为碱解氮；AP为有效磷；AK为速效钾。

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表 2 淋滤实验设计

Table 2. Leaching filtration test design

处理组名称	标记	汞铊矿废弃物/g	鱼粪/g	赤泥/g	黑麦草/粒	巨菌草/节
对照组	CK	3 500
鱼粪组	FY	3 325	175
赤泥组	FC	3 465		35
混合改良组	FYC	3 290	175	35
巨菌草组	FYCJ	3 290	175	35		3
黑麦草组	FYCH	3 290	175	35	100

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表 3 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物理化性质的影响

Table 3. Effects of the combined remediation with conditioner and plants on the physicochemical properties of mercury-thallium ore waste

处理组	pH	Eh/(mV)	EC/(μS·cm⁻¹)	OM/(g·kg⁻¹)	AP/(mg·kg⁻¹)	AN/(mg·kg⁻¹)	AK/(mg·kg⁻¹)
CK	3.87±0.11c	169.00±6.48a	272.67±11.50a	0.64±0.05c	2.07±0.35c	15.40±1.51d	33.47±2.88e
FY	5.56±0.09b	82.67±5.31b	194.67±12.58c	3.14±0.09a	6.96±1.22a	75.13±4.62a	187.41±3.38d
FC	6.76±0.24a	32.33±3.09c	128.67±12.34d	2.72±0.25ab	2.84±0.38bc	14.47±4.05d	227.78±8.29c
FYC	6.76±0.08a	16.33±4.64d	153.33±8.62d	3.09±0.23a	5.89±0.72a	69.47±3.35ab	225.37±4.86c
FYCJ	6.78±0.11a	16.33±3.30d	223.00±7.23b	2.50±0.25b	4.15±0.87b	52.20±7.54c	273.95±4.85b
FYCH	6.66±0.07a	23.00±1.63cd	198.50±4.00b	2.87±0.19ab	3.39±0.35bc	58.87±7.01bc	292.89±10.47a
注：不同小写字母表示处理组间差异显著(P=0.05)。

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表 4 淋滤实验后汞铊矿废弃物中细菌群落丰富度和多样性指数差异

Table 4. Differences in bacterial community richness and diversity indices in mercury-thallium mine waste after leaching test

样品	OUT	ACE	Chao1	Shannon	覆盖率/%
CK	57	57	57	1.77	99.9
FY	551	632	617	3.74	99.7
FC	401	413	412	3.92	99.9
FYC	720	793	777	4.52	99.7
FYCJ	999	1068	1033	5.26	99.6
FYCH	1020	1068	1052	5.48	99.7

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图( 6) 表( 4)

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1. 紫外-氯工艺运行技术效能评价
1.1 指标体系构建
1.2 基于灰色聚类关联分析法的紫外-氯工艺技术效能评价体系建立
1.3 给水厂紫外-氯工艺技术效能评价
1.4 评价可靠性分析
2. 紫外-氯工艺运行成本效益评价
2.1 评价指标体系构建
2.2 紫外-氯工艺费用效益分析模型的建立
2.3 成本效益评价模型的应用
2.4 评价可靠性分析
3. 紫外-氯工艺运行效能综合评价
4. 结论

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贵州省黔西南州兴仁市滥木厂汞铊矿区是一个独特的Hg、As、Sb及Tl的天然富集区，同时也是多金属污染最严重、最典型的矿区^[1-2]。该地区存在较高的金属地质背景值，Hg、As、Sb和Tl作为该矿区的典型重金属，广泛存在于土壤、河流、沉积物以及农作物中^[3-7]。在常年风化和淋溶环境下，长期堆存的汞铊矿废弃物被持续氧化和冲刷，导致废弃物的Hg、As、Sb、Tl等重金属释放迁移至周边的水体和土壤中，对生态环境污染和人体健康带来巨大风险^[8-10]。目前，矿山废弃物的常用治理方法包括物理法、化学法和生物法。其中，生物修复策略基于植物与微生物结合，通过固化、积累和稳定污染物达到环境修复的效果，该法因其环境友好、成本低廉且可长期自维持的优势而被广泛应用^[11-15]。然而，矿山废弃物因其特殊的物理、化学和生物特性限制了植物与微生物的生长，同时也阻碍了废弃物的资源化利用，因此对矿山废弃物进行改良修复十分必要^[16-17]。鱼粪作为水产养殖废弃物，不仅富含氮、磷、钾、碳等营养元素及多种保水成份和生物活性物质，能对矿山生境的改善起到一定作用；赤泥作为铝工业废弃物，因富含铁铝及碱性物质可对酸性环境中多种重金属具有一定钝化作用，能够降低重金属的溶出度和有效性^[18-21]。因此，利用鱼粪与赤泥可有效地改良矿山废弃物的生境条件，为植物生长提供有利条件。黑麦草(Lolium perenne L.)是一种常见的草本植物，具有生长快、产量高、耐刈割等特点，对重金属具有较强的抗性和富集能力；巨菌草(Pennisetum giganteum)因其生物量大、适应性强、重金属富集能力，已被用于土壤Pb、Cd等重金属的植物修复^[22-26]。基质改良与植物联合修复是改善矿业固体废弃物堆场恶劣生境及控制重金属污染物释放的有效途径。目前，利用有机改良剂(鸡粪、牛粪等)以及无机改良剂(碳酸盐岩、石灰等)联合植物(黑麦草、三叶草等)对重金属污染场地进行修复已有较多报道^[27-31]，但关于利用鱼粪和赤泥作为改良剂并联合黑麦草及巨菌草对富含多种重金属的汞铊矿废弃物进行修复的研究鲜有报道。因此，探明有机和无机改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物中重金属淋溶释放的原位控制及修复后的微生物群落结构特征对矿山废弃物堆场生态修复具有重要指导意义。

本研究采用富铁铝的铝业废弃物(赤泥)与富含有机质的渔业废弃物(鱼粪)作为改良剂，结合两种典型先锋速生植物(巨菌草和黑麦草)分别探究单一改良剂、混合改良剂及改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物中典型重金属淋溶释放的原位控制效果；在此基础上分析改良剂和植物修复对汞铊矿废弃物理化性质及微生物群落结构特征的影响。相关研究结果可为大型多金属矿山废渣堆场的重金属污染释放的原位控制与无土快速生态修复提供理论依据。

1. 材料与方法

1.1. 供试材料

汞铊矿废弃物采自中国贵州省黔西南兴仁市滥木厂(25°18′-25°47′N，104°54′-105°34′E)汞铊矿矿区。现场采样按五点取样法在约10 000 m²的汞铊矿废弃物堆场现场采集样品，样品采集完成混匀后带回，去除样品中所含杂物，置于牛皮纸上自然风干，研磨过2 mm筛混匀后备用。鱼粪采集自贵州省黔西南兴义市某水产发展有限公司，赤泥采集自贵州省黔东南麻江县某铝厂赤泥堆场。现场采集后带回的鱼粪和赤泥分别置于牛皮纸上，在室内剔除杂物、自然风干，研磨后过2 mm筛，充分混匀备用。汞铊矿废弃物、鱼粪和赤泥的理化性质见表1。黑麦草种子和巨菌草购买自河南省世纪天缘生态科技有限公司。混合改良剂与汞铊矿废弃物混匀后分别种植黑麦草和巨菌草并进行淋滤实验。

1.2. 淋滤实验设计

为考察不同改良剂在单一及复合使用条件下联合不同植物对汞铊矿废弃物的污染释放的原位控制作用，开展了为期150 d的淋滤(淋滤柱为直径110 mm、高400 mm的圆柱形PVC管)实验。共设置6个处理组(见表2)，包括一个对照组和5个处理组，每个组设置3个平行，共18根淋滤柱。淋滤量根据采样地年降雨量(1 250~1 400 mm)与淋滤柱横截面积确定为1 000 mL，根据前期预实验确定鱼粪添加量为5%(质量百分比)、赤泥添加量为1%(质量百分比)。实验时间确定为3~7月，该时间段符合黑麦草与巨菌草的生长周期和气温要求，且淋滤量能够满足2种植物的生长。实验淋滤实验后为防止淋滤柱间产生边际效应，柱与柱之间间隔10 cm，完全随机摆放，且不定期随机更换淋滤柱位置。淋滤柱实验平衡30 d后收集第一次淋滤液(L1)，后期每隔30 d收集一次淋滤液，共收集5个批次的淋滤液(L1、L2、L3、L4和L5)。

淋滤实验结束后，去除淋滤柱样品中植物根系及其他杂物，充分混匀样品后按四分法采集，所得各组样品分成2份，1份置于-80 ℃冰箱中保存，用于微生物群测序分析；另1份放在室内通风处自然风干后研磨、过筛，用于理化特性和养分特性的测定。

1.3. 样品分析

汞铊矿废弃物样品及淋滤液的基本理化性质和养分含量按鲁如坤编写的《土壤农业化学分析方法》的要求进行测定^[32]：利用pH计(PHSJ-3F)、电导率仪(DDS-11 A及氧化还原电位测定仪(ORP-422)分别测定pH、电导率(EC)和氧化还原电位(Eh)；速效钾采用1 mol·L⁻¹乙酸铵浸提，再用原子吸收光谱仪(TAS-990A)测定；碱解氮采用碱解扩散法测定；有效磷采用0.5 mol/L NaHCO₃溶液浸提-钼锑抗比色法测定；OM采用水合热重铬酸钾氧化比色法测定。汞铊矿废弃物和淋滤液样品的Hg、As、Sb利用原子荧光光谱仪(AFS-8510)测定(HJ 694-2014)；Tl利用原子吸收光谱仪(TAS-990)测定(HJ 748-2015)。

1.4. DNA 提取、PCR 扩增和 Illumina MiSeq 测序

使用HiPure Soil NDA Kit试剂盒(美国OMEGA公司)提取实验样品中细菌总的 DNA。扩增区域为16S rRNA 基因的V3-V4区，引物为338F: 5’-ACTCCTACGGGAGGCAGCAG-3’ 和806R: 5’-GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3’。利用1%琼脂糖凝胶电泳检测所提取的基因组DNA，然后进行PCR扩增(PCR仪，ABI GeneAmp® 9700型)，利用AxyprepDNA凝胶回收试剂盒(美国AXYGEN公司)切胶回收PCR产物，Tris_HCl洗脱，2%琼脂糖电泳检测。参照电泳初步定量结果，将PCR产物用QuantiFluor^TM-ST蓝色荧光定量系统(美国，Promega公司)进行定量检测。构建Illumina PE 250文库，通过 Illumina公司的NovaSeq PE250平台进行测序。

1.5. 数据处理

利用Excel 2019和IBM SPSS Statistics 19.0软件进行实验数据处理和统计分析，Origin 2017用于图形的生成。

4. 结论

1)鱼粪和赤泥混合改良并种植巨菌草(FYCJ)对汞铊矿废弃物中重金属的淋溶释放控制和微生物群落重建综合效果最佳。

2)鱼粪和赤泥混合改良并种植巨菌草(FYCJ)组显著改善了汞铊矿废弃物的理化性质和养分条件，使废弃物pH接近中性，废弃物中AN、AK、OM、AP养分含量显著上升。植生条件显著改善。同时，处理后的该组淋滤液中As、Tl和Sb含量较对照组显著下降(P<0.05)，从而降低了As、Tl和Sb淋溶释放进入生态环境的风险。该处理中淋滤液重金属含量和理化性质改善效果最佳，提升淋滤液pH至中性，降低淋滤液的Eh、EC和TOC含量，淋滤液Hg、As含量及pH均符合《污水综合排放标准》要求。

3)汞铊矿废弃物中微生物群落的丰富度和多样性得到显著改善，其中蓝菌门(Cyanobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidetes)等功能菌群的相对丰度明显升高。pH、OM和速效钾含量与微生物群落丰富度和多样性呈极显著正相关关系(P<0.01)，因此矿山开采废弃物微生物群落重建可从改善pH、OM及AK含量3个方向开展。

参考文献 (58)

改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物重金属淋溶释放行为及微生物群落结构的影响

作者简介: 罗鉴 (1996—) ，男，硕士研究生，15085099028@163.com

通讯作者: 吴永贵(1972—)，男，博士，教授，ygwu72@126.com;

Effect of combined remediation with the conditioners and plants on heavy metal leaching release behavior and microbial community structure of mercury-thallium mine wastes

Corresponding author: WU Yonggui, ygwu72@126.com ;

1. 紫外-氯工艺运行技术效能评价

1.1 指标体系构建

1.2 基于灰色聚类关联分析法的紫外-氯工艺技术效能评价体系建立

1.2.1 评价指标分级标准的建立

1.2.2 白化函数建立

1.2.3 聚类权重计算

1.2.4 计算灰色关联度

1.3 给水厂紫外-氯工艺技术效能评价

1.4 评价可靠性分析

2. 紫外-氯工艺运行成本效益评价

2.1 评价指标体系构建

2.2 紫外-氯工艺费用效益分析模型的建立

2.3 成本效益评价模型的应用

2.4 评价可靠性分析

3. 紫外-氯工艺运行效能综合评价

4. 结论

计量

出版历程

改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物重金属淋溶释放行为及微生物群落结构的影响

通讯作者: 吴永贵(1972—)，男，博士，教授，ygwu72@126.com;

作者简介: 罗鉴 (1996—) ，男，硕士研究生，15085099028@163.com 1. 贵州大学资源与环境工程学院，贵阳 550025 2. 贵州喀斯特环境生态系统教育部野外科学观测研究站，贵阳 550025 3. 贵州省劣境生态修复技术工程研究中心，贵阳 550025

English Abstract

Effect of combined remediation with the conditioners and plants on heavy metal leaching release behavior and microbial community structure of mercury-thallium mine wastes

Corresponding author: WU Yonggui, ygwu72@126.com ;

全文HTML

1.1. 供试材料

1.2. 淋滤实验设计

1.3. 样品分析

1.4. DNA 提取、PCR 扩增和 Illumina MiSeq 测序

1.5. 数据处理

2.1. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物理化性质的影响

2.2. 改良剂与植物联合修复对淋滤液理化性质的影响

2.3. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物中重金属淋溶释放的影响

2.4. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物微生物群落结构的影响

目录

全文HTML

1.1. 供试材料

1.2. 淋滤实验设计

1.3. 样品分析

1.4. DNA 提取、PCR 扩增和 Illumina MiSeq 测序

1.5. 数据处理

2.1. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物理化性质的影响

2.2. 改良剂与植物联合修复对淋滤液理化性质的影响

2.3. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物中重金属淋溶释放的影响

2.4. 改良剂与植物联合修复对汞铊矿废弃物微生物群落结构的影响

作者简介: 罗鉴 (1996—) ，男，硕士研究生，15085099028@163.com
1. 贵州大学资源与环境工程学院，贵阳 550025

2. 贵州喀斯特环境生态系统教育部野外科学观测研究站，贵阳 550025

3. 贵州省劣境生态修复技术工程研究中心，贵阳 550025