大气黑碳监测技术改进及系数修正——以常州市滆湖地区监测数据为例

殷文华; 张家洛; 杜盈盈; 苏明旭; 楼晟荣; 陈军

doi:10.12030/j.cjee.202203031

大气黑碳监测技术改进及系数修正——以常州市滆湖地区监测数据为例

1.
上海理工大学能源与动力工程学院，上海市动力工程多相流动与传热重点实验室，上海 200093
2.
上海市环境科学研究院，国家环境保护城市大气复合污染成因与防治重点实验室，上海 200233

作者简介: 殷文华(1997—)，女，硕士研究生，193750178@st.usst.edu.cn

通讯作者: 陈军(1980—)，男，博士，副教授，j.chen@usst.edu.cn

基金项目:
国家自然科学基金资助项目(91544225，51776129)；国家重点研发计划资助项目(2018YFC0213800)；黄土与第四纪地质国家重点实验室(中国科学院地球环境研究所)开放基金资助项目(SKLLQG)
中图分类号: X511

Atmospheric black carbon monitoring techniques improvement and coefficient correction ——An example of observed data of Gehu area in Changzhou

1.
Shanghai Key Laboratory of Multiphase Flow and Heat Transfer in Power Engineering, School of Energy and Power Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China
2.
State Environmental Protection Key Laboratory of the Cause and Prevention of Urban Air Pollution Complex, Shanghai Academy of Environmental Science, Shanghai 200233, China

Corresponding author: CHEN Jun, j.chen@usst.edu.cn

摘要: 为准确监测大气中黑碳的质量浓度，提高监测数据的代表性和准确性，采用黑碳仪(AE-33)对常州市滆湖地区进行了监测；参照同一时间段另一台光声消光仪(PAX)仪器测得的数据并进行比对，以滤膜负载补偿系数和多重散射系数修正为基础，根据实际测量数据分析波长吸收指数( ${a}_{\mathrm{A}\mathrm{b}\mathrm{s}}$ )和二次棕碳占比情况。结果表明：当修正滤膜负载补偿参数时，在520、660和880 nm波长下，拟合系数R²分别为0.988、0.988和0.985，验证了使用2种修正经验公式计算滤膜负载系数的方法具有较高的可靠性；在此基础上，当修正多重散射系数C_ref时，2台仪器测量的数据经过拟合得出多重散射系数的值分别为3.706和3.862；2台仪器的质量浓度拟合系数R²为0.96, 误差范围为3%；在常州地区，棕碳和黑碳，这2种物质的吸收指数接近1左右，由此可判断污染源均来自交通排放；一次棕碳与二次棕碳，这2种物质吸收贡献值相比，二次棕碳占主导地位，二次气溶胶的排放量大。综上所述，黑碳仪结合经验公式和数据比对的修正技术路线具有可行性和适用性，能准确测量大气中的黑碳质量浓度，并对环境污染状态做出正确评估。本研究结果可为大气黑碳气溶胶的监测和管理提供参考。
- 黑碳监测技术改进 /
- 滤膜负载系数修正 /
- 多重散射系数修正 /
- 波长吸收指数 /
- 二次棕碳吸收贡献
Abstract: In order to accurately monitor the mass concentration of black carbon in the atmosphere and improve the representativeness and accuracy of the observed data, the aetholometer (AE-33) was used to monitor the Gehu area in Changzhou. In comparison with the data monitored by another photoacoustic extinction instrument(PAX) during the same period, the absorption Ångström exponent ( ${a}_{\mathrm{A}\mathrm{b}\mathrm{s}}$ ) and the proportion of secondary brown carbon were analyzed according to the actual measured data based on the filter membrane load compensation coefficient and multiple scattering coefficient correction. The results show that when the filter membrane load compensation parameters were modified, the fitting coefficients R² were 0.988, 0.988 and 0.985 at 520, 660 and 880 nm wavelengths, respectively, which proved the high reliability of the two modified empirical formulas for calculating the filter membrane load coefficients. On this basis, when the multiple scattering coefficient C_ref was modified, the values of the multiple scattering coefficient determined from the regression of measured data by the two instruments were 3.706 and 3.862, respectively. The fitting coefficient R² of mass concentration of the two instruments was 0.96 and the error range was 3%. The absorption Ångström exponent of brown carbon and black carbon in Changzhou were close to 1, so it could be concluded that the pollution sources were from traffic emissions. Compared with and absorption contribution value of first and secondary brown carbon, secondary brown carbon played a dominant role and secondary aerosol emission was large. In conclusion, the modified technical route combined with empirical formula and data comparison is feasible and applicable, which can accurately measure the mass concentration of black carbon in the atmosphere and correctly evaluate the state of environmental pollution .The results of this study can provide a reference for monitoring and management of atmospheric black carbon aerosols.

近些年，我国水污染事故时有发生，威胁到水资源的安全^[1-3]。水污染问题不仅影响水生态，还威胁到供水安全，甚至造成社会公共事件。为应对水污染事故，我国构建了相关应急机制，但多针对水污染事故造成的后果以及处理方法。在水污染事故发生后采取的应急及处理方法使得污染物处置难度大，还会增加社会经济成本。如何在事故发生前，建立以风险防控为目标的水源污染突发事件高风险点识别方法，实现有效预警，是当前管理部门所关注的重点之一^[4-6]。

对事故敏感点进行诊断通常采用事故树分析(fault tree analysis，FTA)方法，亦称为故障树分析法。这种方法是安全系统工程中常用的研究方法，能帮助找出导致事故发生的基本原因事件^[7-9]。目前，该方法已经被成功应用于矿山、能源、石化、交通、公共卫生、电力、和经济等多个行业，但在水源污染事故风险点甄别中的应用还很少^[10-12]。事故树分析主要将构成事故因素逐级分解成单独事件，采用布尔代数计算各导致事故的最小割集和径集、结构重要度等为研究方法。然而，对于事故概率的估计往往基于经验值，国内同类研究中缺乏关于大量已发生事故案例的定量统计研究^[13-15]。

本研究基于世界卫生组织(World Health Organization，WHO)颁发的《饮用水水质准则》和《水安全计划手册—供水企业分步实施的风险管理》，建立水源事故树的基本事故框架。结合我国2000年以来能够查阅到的1 900多起水源污染突发事件案例，统计计算出各个基本风险因素发生概率。采用事故树分析方法和贝叶斯网络定量分析了导致水源污染的各种事件概率，最终通过事故树节点逻辑关系确定水源水质发生污染事故的不同事故节点发生概率。根据我国近20年发生的事故对所有因素进行了导致水源污染的基本事故排序，筛选出水源高风险点，以期为加强水源安全事故风险管控提供技术参考。

1. 材料与方法

1.1 数据来源

目前，我国尚未建立较大的水源污染突发事件案例数据库，相关部门缺乏详细统计年鉴。根据我国2000—2019年的公开报道资料，本研究收集国内水污染突发事件总计约2 500起。按照污染事件名称、发生时间、发生地点、污染名称、事故原因及水体类别做了统计，选出其中水源(江、河、湖泊、地下水、自备饮用水源)污染事故案例1 900起用于水源地风险甄别研究。

1.2 分析方法

1) 建立水源事故树。参照WHO发的《饮用水水质准则》和水安全计划手册—供水企业分步实施的风险管理方法，结合水源污染事故案例数据，用Visio软件将水源(T)作为顶上事件，突然排污、土地占用、工业区、建筑工事等(A、B、C、D类)作为中间事件，管道事故、企业违规排污、企业安全事故等因素(X类)作为基本事件，根据实际事故之间触发逻辑，建立基本事件造成水源污染的事故树关系图(见图1)。

图 1 水源事故树

Figure 1. Water source fault tree

下载: 全尺寸图片幻灯片

2) 重要度分析。对水源事故树导出的各类基本因素使用Excel软件整合到水源污染突发事件案例中，应用古典概率模型(式(1))计算基本事件发生的概率。应用基本事件结构重要度(式(2))和基本事件概率重要度(式(3))计算各基本事件的结构重要度和概率重要度并进行排序分析。

3) 风险点甄别。基于1900起统计数据计算出的各基本事件发生概率，通过事故树逻辑门中的乘(“×”)(式(4))或加(“+”)(式(5))计算顶上事件或者中间事件发生的概率，结果见表1。

表 1 水源事故树基本危害事件统计

Table 1. Basic hazard event statistics of water source fault tree

基本事件	对应代码	发生概率	基本事件	对应代码	发生概率
管道事故	X₁	0.039	人为投毒	X₂₀	0.006
企业违法排污	X₂	0.359	生活污水	X₂₁	0.064
安全事故	X₃	0.095	废弃物	X₂₂	0.048
暴雨、洪水	X₄	0.039	矿物开采	X₂₃	0.016
药类废水	X₅	0.007	农药化肥	X₂₄	0.009
疲劳驾驶	X₆	<0.001	农业污水	X₂₅	<0.001
操作失误	X₇	<0.001	水生植物	X₂₆	0.009
道路条件	X₈	<0.001	森林	X₂₇	<0.001
天气原因	X₉	<0.001	气候变迁	X₂₈	0.002
违规行驶	X₁₀	<0.001	地形	X₂₉	<0.001
油类	X₁₁	0.022	娱乐排放	X₃₀	<0.001
危害化学物	X₁₂	0.052	水面作业	X₃₁	0.005
机械渗油	X₁₃	0.009	小型船只	X₃₂	0.009
融雪剂	X₁₄	0.001	构筑物坍塌	X₃₃	0.008
事故车辆	X₁₅	0.009	化工厂	X₃₄	0.021
航运事故	X₁₆	0.018	动物浮尸	X₃₅	0.009
氮磷营养物	X₁₇	0.006	养殖污染	X₃₆	0.036
藻类	X₁₈	0.039	其他污染	X₃₇	0.023
生活垃圾	X₁₉	0.041

| Show Table

DownLoad: CSV

4) 使用贝叶斯网络(Bayes networks, BN)进行验证计算。将事故树中的每个事件映射成贝叶斯网络的节点，事故树中各基本事件发生概率对应到贝叶斯网络中根节点的先验概率，根据事故树中逻辑门的逻辑关系得到贝叶斯网络中对于节点的条件概率^[16](见式(6))。

1.3 模型应用

1) 基本事件发生概率。结合全国1 900起饮用水源突发污染事件案例，用Excel软件对基本污染因素发生频次进行了统计，通过古典模型概率公式(式(1))计算水源基本事件危害的概率。

$p\left(A\right)=K/N$

$(1)$

式中：N为样本点总数；K为事件A的样本点个数。

2) 基本事件结构重要度^[17]。

$I\phi \left(i\right)=1/k\sum _{j=1}^{m}1/{R}_{j}$

$(2)$

式中： $k$ 为事故树包含的最小割集数目； $m$ 为包含第 $i$ 个基本事件的最小割集数目； ${R}_{j}$ 为包含第 $i$ 个基本事件的第 $j$ 个最小割集中基本事件的数目。

3) 基本事件概率重要度^[17]。

${I}_{g\left(i\right)}=\partial g\left(q\right) /\partial {q}_{i}$

$(3)$

式中： $g\left(q\right)$ 为事故树概率函数； ${q}_{i}$ 为包含第 $i$ 个基本事件的概率函数。

4) 与门结构的顶上事件的发生概率计算公式^[18]见式(4)。

${P}_{T}=\bigcap _{i=1}^{n}{X}_{i}=\prod _{i=1}^{n}{P}_{i}$

$(4)$

或门结构的顶上事件的发生概率计算公式^[19]见式(5)。

${P}_{T}=\bigcup _{i=1}^{n}{X}_{i}=1-\prod _{i=1}^{n}(1-{P}_{i})$

$(5)$

式中： ${X}_{i}$ 为事件变量； ${P}_{T}$ 和 ${P}_{i}$ 为顶上事件及其下级事件的概率； $n$ 为使顶上事件发生的下级事件个数；T为顶上事件。下文假设所有下级事件为独立且非互斥事件。

5) 贝叶斯网络(BN)是每个节点都带有一张条件概率表的有向无环图。利用联合概率分布得顶事件的发生概率用(式(6))计算。

${P}_{T}=\prod _{i=1}^{n}P({x}_{i}/F({x}_{i}\left)\right)$

$(6)$

式中： ${x}_{i}$ 为对应于子节点的状态值； $F\left({x}_{i}\right)$ 为对应于父节点的状态值； $n$ 为BN中节点的数目。

2. 结果

2.1 水源基本事件梳理

根据1 900起事件通过古典概率模型(1)估算近20年导致水污染因素的发生概率，结果见表1。

根据实际突发水污染事故案例统计结果，引起我国水源水质风险的基本事件有37类。其中，基本事件风险排序依次主要有：1)工业废水，主要是一些企业违规排放导致的；2)安全事故，主要是针对部分企业设施人为操作不良引发的水质安全事故造成的；3)生活污水、工业废弃物、生活垃圾、藻类、自然灾害，如暴雨、洪水引发的水体污染；4)管道事故，如输油或输送污水管道破裂；5)油类泄漏污染，主要是指交通事故造成的，化工厂占地导致的地下水污染，大型载物船舶航运事故，矿物开采过程中由废水排放和尾矿库渗漏造成的；6)部分植物，如浒苔、水葫芦等蔓延水面生长，造成的水质大面积缺氧状况；7)农药化肥，如河流近地进行农业活动或清洗农药工具；8)小型船只活动、事故车辆、机械渗油、养殖动物浮尸造成的；9)建筑工事坍塌事故、医药废水、氮磷营养物、人为故意破坏，主要是投毒捕鱼事件，水面作业触发的偶然水体污染事故，气候变迁、及清理路面积雪时使用的融雪剂等因素均会对水源水质造成不同程度的影响。

2.2 概率计算

基于事故树可以定量分析某类事故发生的概率。如基于大量的统计数据可以计算各基本事件发生的概率，通过逻辑门中的加(“+”)或乘(“×”)计算顶上事件发生的概率，与预定的目标进行比较。如果得到的结果超过了允许目标，则采取相应的改进措施，使其降至允许值以下，以达到控制事故率处于设定安全阈值之下的目的^[20-21]。

根据表1中基本事件的发生概率，按照事故树结构和计算原理，对事故树加以分析。水质污染风险的计算表达式见式(7)。

$\begin{split} T = & \mathop \sum \limits_{i = 1}^4 {A_4} = \left( {\mathop \sum \limits_{i = 1}^5 {X_i}} \right) + \left( {\mathop \sum \limits_{i = 1}^3 {B_i}} \right) + \left( {\mathop \sum \limits_{i = 6}^{16} {X_i}} \right) + {X_{37}} = {X_1} + {X_2} + {X_3} + {X_4} + {X_5} + {X_6} + {X_7} + {X_8} + {X_9} + {X_{10}} + {X_{11}} + \\ & {X_{12}} + {X_{13}} + {X_{14}} + {X_{15}} + {X_{16}} + {X_{17}}{X_{26}} + {X_{17}}{X_{27}} + {X_{17}}{X_{28}} + {X_{17}}{X_{29}} + {X_{18}}{X_{26}} + {X_{18}}{X_{27}} + {X_{18}}{X_{28}} + {X_{18}}{X_{29}} + {X_{19}} + \\ & {X_{20}} + {X_{21}} + {X_{22}} + {X_{23}} + {X_{24}} + {X_{25}} + {X_{33}} + {X_{34}} + {X_{35}} + {X_{36}} + {X_{37}} \end{split}$

$(7)$

根据式(7)，获得最小割集为38，即造成水质污染的可能路径有38个。由式(2)得基本事件结构重要度计算见式(8)，对水源产生污染风险的结果重要度顺序见式(9)。由式(3)得基本事件概率重要度见式(10)，对水源产生污染风险的概率重要度顺序见式(11)。

$\begin{split} {I_{1 }}= &{I_2} = {I_3} = {I_4} = {I_5} = {I_6} = {I_7} = {I_8} = {I_9} = {I_{10}} = {I_{11}} = {I_{12}} = {I_{13}} = {I_{14}} = {I_{15}} = {I_{16}} = {I_{19}} = {I_{20}} = {I_{21}} = {I_{22}} = {I_{23}} = {I_{24}} =\\ & {I_{25}} = {I_{26}} = {I_{27}} = {I_{28}} = {I_{29}} = {I_{33}} = {I_{37}} = 0.026,{I_{17}} = {I_{18}} = 0.053 \end{split}$

$(8)$

$\begin{split} {I_{17}} = & {I_{18}} \gt {I_{1 = }}{I_2} = {I_3} = {I_4} = {I_5} = {I_6} = {I_7} = {I_8} = {I_9} = {I_{10}} = {I_{11}} = {I_{12}} = {I_{13}} = {I_{14}} = {I_{15}} = {I_{16}} = {I_{19}} = {I_{20}} = {I_{21}} = {I_{22}} = \\ & {I_{23}} = {I_{24}} = {I_{25}} = {I_{26}} = {I_{27}} = {I_{28}} = {I_{29}} = {I_{33}} = {I_{37}} \end{split}$

$(9)$

$\begin{split} {I_{1 }} = & {I_2} = {I_3} = {I_4} = {I_5} = {I_6} = {I_7} = {I_8} = {I_9} = {I_{10}} = {I_{11}} = {I_{12}} = {I_{13}} = {I_{14}} = {I_{15}} = {I_{16}} = {I_{19}} = {I_{20}} = {I_{21}} = {I_{22}} = {I_{23}} = \\& {I_{24}} = {I_{25}} = {I_{33}} = {I_{37}} = 1,{I_{17}} = {I_{18}} = 0.013,{I_{26}} = {I_{27}} = {I_{28}} = {I_{29}} = 0.045 \end{split}$

$(10)$

$\begin{split} {I_{1 }}= & {I_2} = {I_3} = {I_4} = {I_5} = {I_6} = {I_7} = {I_8} = {I_9} = {I_{10}} = {I_{11}} = {I_{12}} = {I_{13}} = {I_{14}} = {I_{15}} = {I_{16}} = {I_{19}} = {I_{20}} = {I_{21}} = {I_{22}} = {I_{23}} =\\ & {I_{24}} = {I_{25}} = {I_{33}} = {I_{37}} \gt {I_{26}} = {I_{27}} = {I_{28}} = {I_{29}} \gt {I_{17}} = {I_{18}} \end{split}$

$(11)$

独立性事件发生概率模型，根据事故树节点逻辑关系，由式(4)和式(5)计算出中间事件的概率，结果如表2所示。

表 2 水源事故树中间事件结果

Table 2. Middle event result list of water source fault tree

中间事件	对应代码	发生概率	中间事件	对应代码	发生概率
突然排放	A₁	0.466	工业区	C₁	0.09
累计污染	A₂	0.242	农业活动	C₂	0.054
交通事故污染	A₃	0.109	自然因素	C₃	0.012
土地占用	B₁	0.139	船舶	C₄	0.014
水生态污染变化	B₂	<0.001	建筑工事	D₁	0.029
其他排污	B₃	0.12	畜牧	D₂	0.045

| Show Table

DownLoad: CSV

通过计算发现，水源污染风险依次为突然排放、累计污染、交通事故造成的污染。突然排放中，主要以工业废水为主；累计污染中长期对土地占用带来的风险相对较大，其次是其他排污；交通事故造成的污染主要是油类、化学品泄漏水体排放带来的风险。

2.3 结合贝叶斯网络进行验证计算

为提高事故的预测可靠性，采用贝叶斯网络对事故树进行验证计算。考虑到贝叶斯网络和事故树有很大的相似性，而贝叶斯网络还具有描述事件多态性和事故逻辑关系非确定性的能力，因此，将运用事故树结合贝叶斯网络对水源污染风险进行分析。

首先做水源污染事故树到贝叶斯网络的映射，基本事件对应于BN中的根节点，中间事件对应于中间节点，顶事件对应于叶节点，并运用式(6)计算各节点的污染概率，如图2所示。做事故树和贝叶斯网络的事件发生概率结果比较，可以发现计算结果相近，说明计算结果(表3)合理。

图 2 水源贝叶斯网络

Figure 2. Water source Bayesian network

下载: 全尺寸图片幻灯片

表 3 事故树与贝叶斯网络计算结果比较

Table 3. Comparison of accident tree and Bayesian network results

中间事件	对应代码	发生概率		中间事件	对应代码	发生概率
中间事件	对应代码	FTA	BN	中间事件	对应代码	FTA	BN
突然排放	A₁	0.466	0.539	工业区	C₁	0.09	0.093
累计污染	A₂	0.242	0.272	农业活动	C₂	0.054	0.054
交通事故污染	A₃	0.109	0.111	自然因素	C₃	0.012	0.011
土地占用	B₁	0.139	0.147	船舶	C₄	0.014	0.014
水生态污染变化	B₂	<0.001	<0.001	建筑工事	D₁	0.029	0.029
其他排污	B₃	0.12	0.125	畜牧	D₂	0.045	0.045

| Show Table

DownLoad: CSV

3. 讨论

由以上分析计算结果，可以获得水源污染的类型很多，主要像突发性污染、累积性污染、交通事故等都会对水源造成污染。因此，要有效降低污染风险效应，可从这些基本事件分解入手。

3.1 突发性污染

突发性水污染事件往往没有任何预兆，如管道泄漏、爆炸等都有可能造成水污染事件的爆发^[22-24]。根据事故案例统计，我国2000—2019年工业废水造成的污染事件达880多起。引起我国水源水突发性事故污染的直接原因有：企业直接排放工业废水、废水管道事故和企业安全事故、自然灾害等引发的间接工业废水排放。水源上游工业企业数即危险源的数量，与突发水污染事件频数呈正相关^[25-27]。结合案例分析可知，工业废水对水源的污染最大，主要原因有：一方面，我国近几年工业发展较快，企业数量增长和产生的工业废水增加，为事故的发生创造了条件；另一方面，近几年我国致力于经济的发展的同时也带来了一定环境方面的问题。大部分生产企业建在河流附近^[28-30]，案例显示，很多化工企业趁着雨季或暴雨将大量未经处理的废水排入水体的事件时有发生，使水质受到严重污染。因此，雨季往往是高风险时间段。

3.2 累积性污染

1)土地污染。土地的累积性污染主要来自工业区和农业类污染。工业区主要有工业废弃物造成的污染，矿物开采、化工厂以及部分建筑物坍塌事故造成的土地污染；农业活动污染主要是畜牧养殖和农业废弃物等。如遇到暴雨天气，上述累积的污染物极易被大范围释放。

2)水生态污染变化。引发水生态效应的基本因素主要有氮磷营养物、藻类及自然因素如光照等。氮肥和磷肥的施用是作物生产必需的措施。农药、化肥的过量使用使得农田养分超出负荷，氮磷等营养物质在雨水等因素的作用下流入水体，最终造成地表水出现营养物累积^[31-32]，导致藻类爆发。

3)其他排污。主要指垃圾填埋场和生活污水造成的排污。垃圾填埋场对地下水环境的影响主要来自防渗层出现故障，下渗的渗滤液会导致地下水的水质出现变化^[9]；生活污水的排放和垃圾倾倒，从而威胁河流水体水质^[20-21]。

3.3 交通事故污染

案例统计发现，2003—2019年交通事故引起的水体污染达200起，这必然会对水体产生直接的影响^[10]。尤其是船舶交通事故，对航道及附近水体的污染危害较大。交通事故污染中，公路交通事故造成的水体污染，以化学品泄漏排放为主；水上交通以航运事故污染及柴油泄漏排放为重要源。

4. 结语

水源污染产生有很多种原因。基于长期案例累积，并通过事故树进行分析，可以避免以往根据专家主观判断产生的误差，从而得到一个相对科学的结论。该方法能够对导致污染事故致因点进行风险排序，可为供水安全管理、安全预警和流域治理提供有效、可行的参考。

图 1 黑碳监测技术路线改进方法

Figure 1. Improving method of technical route of black carbon monitoring

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 2 滤膜负载系数修正后的滤膜衰减系数的比对结果

Figure 2. Comparison results of filter attenuation coefficients corrected by filter membrane load coefficients

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 3 滤膜负载修正后的滤膜衰减系数与光声消光仪吸收系数的拟合结果

Figure 3. Linear regression of the attenuation coefficients of the filter membrane modified by the filter membrane load and the absorption coefficients of the photoacoustic extinction instrument

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 4 PAX与AE-33质量浓度比对和拟合结果

Figure 4. Comparison and fitting results of PAX and AE-33 mass concentration

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 5 黑碳和棕碳波长吸收指数日变化

Figure 5. Diurnal variation of absorption Ångström exponent of black carbon and brown carbon

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 6 修正后的黑碳仪在不同波长处的吸收系数及在370 nm处黑碳、一次棕碳和二次棕碳吸收系数

Figure 6. Absorption coefficient of the modified aetholometer at 7 wavelength and the absorption contribution of black carbon, primary brown carbon and secondary brown carbon at 370 nm

下载: 全尺寸图片幻灯片

表 1 滤膜负载影响因子k值随波长变化趋势

Table 1. Variation trend of k value of filter membrane load with wavelength

波长序号波长/nm k的平均值

1 370 0.004 13
2 470 0.004 10
3 520 0.003 95
4 590 0.003 66
5 660 0.003 17
6 880 0.001 62
7 950 0.001 26

波长序号波长/nm k的平均值

1 370 0.004 13
2 470 0.004 10
3 520 0.003 95
4 590 0.003 66
5 660 0.003 17
6 880 0.001 62
7 950 0.001 26

下载: 导出CSV

[1]	BOND T C, D0HERTY S J, FAHEY D W, et al. Bounding the role of black carbon in the climate system: A scientific assessment[J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2013, 118(11): 5380-5552. doi: 10.1002/jgrd.50171
[2]	SHRESTHA G, TRAINA S J, SWANSTON C W. Black carbon’s properties and role in the environment: A comprehensive review[J]. Sustainability, 2010, 2(1): 294-320. doi: 10.3390/su2010294
[3]	CHYLEK P, VIDEEN G, NGO D, et al. Effect of black carbon on the optical properties and climate forcing of sulfate aerosols[J]. Journal of Geophysical Research, 1995, 100(D8): 16325-16332. doi: 10.1029/95JD01465
[4]	马志强, 赵秀娟, 孟伟, 等. 雾和霾对北京地区大气能见度影响对比分析[J]. 环境科学研究, 2012, 25(11): 1208-1214.
[5]	李琴. 中国造船业碳减排路在何方[N]. 中国船舶报, 2021-03-19(005).
[6]	WEINGARTNER E, SAATHOFF H, SCHNAITER M, et al. Absorption of light by soot particles: determination of the absorption coefficient by means of aethalometers[J]. Journal of Aerosol Science, 2003, 34(10): 1445-1463. doi: 10.1016/S0021-8502(03)00359-8
[7]	ARNOTT W P, HAMASHA K, MOOSMULLER H, et al. Towards aerosol light-absorption measurements with a 7-wavelength aethalometer: Evaluation with a photoacoustic instrument and 3-wavelength nephelometer[J]. Aerosol Science and Technology, 2005, 39(1): 17-29. doi: 10.1080/027868290901972
[8]	SCHMID O, ARTAXO P, ARNOTT W P, et al. Spectral light absorption by ambient aerosols influenced by biomass burning in the Amazon Basin. I: Comparison and field calibration of absorption measurement techniques[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2006, 6: 3443-3462. doi: 10.5194/acp-6-3443-2006
[9]	VIRKKULA A, MAKELA T, HILLAMO R, et al. A simple procedure for correcting loading effects of aethalometer data[J]. Air & Waste Management Association, 2007, 57(10): 1214-1222.
[10]	COEN M C, WEINGARTNER E, APITULEY A, et al. Minimizing light absorption measurement artifacts of the aethalometer: Evaluation of five correction algorithms[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2010, 3(6): 457-474.
[11]	DRINOVEC L, MOCNIK G, ZOTTER P, et al. The "dual-spot" aethalometer: An improved measurement of aerosol black carbon with real-time loading compensation[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2015, 8(5): 1965-1979. doi: 10.5194/amt-8-1965-2015
[12]	蔡园青, 徐学哲, 周家成, 等. 黑碳仪测量气溶胶吸收系数的校正算法和影响因素研究进展[J]. 中国环境科学, 2021, 41(9): 4026-4035. doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2021.09.007
[13]	MOOSMULLER H, CHAKRABARTY R K, ARNOTT W P. Aerosol light absorption and its measurement: A review[J]. Journal of Quantitative Spectroscopy and Radiative Transfer, 2009, 110: 844-878. doi: 10.1016/j.jqsrt.2009.02.035
[14]	XU X Z, ZHAO W X, FANG B, et al. Three-wavelength cavity-enhanced albedometer for measuring wavelength dependent optical properties and single scattering albedo of aerosols[J]. Optics Express, 2018, 26: 33484-33500. doi: 10.1364/OE.26.033484
[15]	霍新峰, 欧阳俊. AE33七波段黑碳气溶胶分析仪维护浅析[J]. 分析仪器, 2021(3): 177-182.
[16]	NAKAYMA T, SUZUKI H, KAGAMITANI S, et al. Characterization of a three wavelength photoacoustic soot spectrometer (PASS-3) and a photoacoustic extinctiometer (PAX)[J]. Journal of the Meteorological Society, 2015, 93(2): 285-308. doi: 10.2151/jmsj.2015-016
[17]	SCHWARZ J P, GAO R S, FAHEY D W. Single-particle measurements of midlatitude black carbon and light-scattering aerosols from the boundary layer to the lower stratosphere[J]. Journal of Geophysical Research, 2006, 111(D16): D16207. doi: 10.1029/2006JD007076
[18]	PETZOLD A, ONASCH T, KEBABIAN P, et al. Intercomparison of a cavity attenuated phase shift-based extinction monitor (CAPS PMex) with an integrating nephelometer and a filter-based absorption monitor[J]. Atmospheric Measurement Techniques, 2013, 6(5): 1141-1151. doi: 10.5194/amt-6-1141-2013
[19]	张宇哲, 支国瑞, 靳文静, 等. 利用黑碳仪获取北京市冬季气溶胶吸光系数的方法研究[J]. 环境科学研究, 2019, 32(8): 1314-1323.
[20]	LAING J R, JAFFE D A, SEDLACEK A J. Comparison of filter-based absorption measurements of biomass burning aerosol and background aerosol at the Mt. bachelor observatory[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2020, 20(4): 663-678. doi: 10.4209/aaqr.2019.06.0298
[21]	ZHAO G, YU Y, TIAN P, et al. Evaluation and correction of the ambient particle spectral light absorption measured using a filter-based aethalometer[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2020, 20(8): 1833-1841. doi: 10.4209/aaqr.2019.10.0500
[22]	ÅNGSTRöM A. On the atmospheric transmission of sun radiation and on dust in the air[J]. Geografiska Annaler, 1929, 11(2): 156-166. doi: 10.1080/20014422.1929.11880498
[23]	LACK D A, LANGRIDGE J M. On the attribution of black and brown carbon light absorption using the Ångström exponent[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2013, 13(20): 10535-10543. doi: 10.5194/acp-13-10535-2013
[24]	KIRCHSTETTER T W, NOVAKOV T, HOBBS P V. Evidence that the spectral dependence of light absorption by aerosols is affected by organic carbon[J]. Journal of Geophysical Research:Atmospheres, 2004, 9(D21): 1-12.
[25]	RUSSELL P B, BERGSTROM R W, SHINOZUKA Y, et al. Absorption angstrom exponent in AERONET and related data as an indicator of aerosol composition[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010, 10(3): 1155-1169. doi: 10.5194/acp-10-1155-2010
[26]	SANDRADEWI J, PREVOT A S H, SZIDAT S, et al. Using aerosol light absorption measurements for the quantitative determination of wood burning and traffic emission contributions to particulate matter[J]. Environmental Science & Technology, 2008, 42(9): 3316-3323.
[27]	RATHOD T, SAHU S K, TIWARI M, et al. Light absorbing properties of brown carbon generated from pyrolytic combustion of household biofuels[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2017, 17(1): 108-116. doi: 10.4209/aaqr.2015.11.0639
[28]	AL F D, SMITH G D. A portable, four-wavelength, single-cell photoacoustic spectrometer for ambient aerosol absorption[J]. Aerosol science and technology, 2018, 52(4): 393-406. doi: 10.1080/02786826.2017.1413231
[29]	CHOW J C, CHEN L W, WANG X L, et al. Improved estimation of PM_2.5 brown carbon contributions to filter light attenuation[J]. Particuology, 2021, 56: 1-9. doi: 10.1016/j.partic.2021.01.001
[30]	武瑞东. 实验室内制备黑碳的光吸收及黑碳被有机物包覆后吸光增强效应的研究[D]. 济南: 山东大学, 2018.
[31]	LASKIN A, LASKIN J, NIZKORODOV, et al. Chemistry of atmospheric brown carbon[J]. Chemical Reviews, 2015, 115(10): 4335-4382. doi: 10.1021/cr5006167
[32]	LU Z F, STREETS D G, WINIJKUL E, et al. Light absorption properties and radiative effects of primary organic aerosol emissions[J]. 2015, 49(8): 4868-4877.
[33]	KIRCHSTETTER T W, THATCHER T L. Contribution of organic carbon to wood smoke particulate matter absorption of solar radiation[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(14): 6067-6072. doi: 10.5194/acp-12-6067-2012
[34]	SALEH R, ROBINSON E S, THACIK D S, et al. Brownness of organics in aerosols from biomass burning linked to their black carbon content[J]. Nature Geoscience, 2014, 7(9): 647-650. doi: 10.1038/ngeo2220
[35]	WANG Q Y, HAN Y M, YE J H, et al. High Contribution of Secondary Brown Carbon to Aerosol Light Absorption in the Southeastern Margin of Tibetan Plateau[J]. Geophysical Research Letters, 2019, 46(9): 4962-4970. doi: 10.1029/2019GL082731
[36]	WANG Q Y, YE J H, WANG Y C, et al. Wintertime optical properties of primary and secondary brown carbon at a regional site in the north China plain[J]. Environmental Science & Technology, 2019, 53(21): 12389-12397.
[37]	ZHU C S, QU Y, HUANG H, et al. Black carbon and secondary brown carbon, the dominant light absorption and direct radiative forcing contributors of the atmospheric aerosols over the tibetan plateau[J]. Geophysical research letters, 2021, 48(11): 1-9.
[38]	SINGH S, GOKHALE S. Source apportionment and light absorption properties of black and brown carbon aerosols in the Brahmaputra River valley region[J]. Urban Climate, 2021, 39: 1-12.

点击查看大图

图( 6) 表( 1)

计量

文章访问数: 4336
HTML全文浏览数: 4336
PDF下载数: 90
施引文献: 0

1. 材料与方法
1.1 数据来源
1.2 分析方法
1.3 模型应用
2. 结果
2.1 水源基本事件梳理
2.2 概率计算
2.3 结合贝叶斯网络进行验证计算
3. 讨论
3.1 突发性污染
3.2 累积性污染
3.3 交通事故污染
4. 结语

全文HTML

生物质和化石燃料在缺氧情况下不完全燃烧产生的黑碳，在地球气候系统中具有独特而重要的作用。因为大气中所含的黑碳会吸收太阳辐射，影响地气系统能量交换，并加快冰雪的融化速度^[1-2]。黑碳质量浓度过大会显著影响地区内硫酸盐的冷却效果^[3],降低大气能见度^[4]，直接或间接影响着气候的变化。为应对当前的全球气候变化，我国作出了“2030年碳达峰、2060年碳中和”的承诺^[5]，因此，目前对黑碳的光学性质的测量及表征具有重要的现实意义。

黑碳(BC)的光学性质比较复杂，为了准确测量大气中真实BC含量, 国内外学者也提出了多种测量方法^[6-12]。测量黑碳质量浓度方法主要分为滤膜法和原点位方法^[13-14]。目前，滤膜法测量仪器包括滤膜式黑碳仪(AE-33)^[15]、OC/EC分析仪等。原点位方法测量仪器包括光声消光仪(PAX)^[16]、单颗粒黑碳光度计(SP2)^[17]和腔衰减相位移反照射率监测仪(CAPS)^[18]。黑碳仪作为最常用的仪器，具有操作简单、便于维护且不受外界气体干扰的优点，但其准确性受到滤膜负载效应和滤膜多重散射效应的影响。以往的研究仅仅局限于使用经验公式计算滤膜负载系数和滤膜多重散射系数^[6-11]，因此，如何选用准确的技术路线来监测大气中黑碳的质量浓度成为目前的研究焦点。

本研究以常州市滆湖地区为例，在已有研究^[10-11]的基础上，使用2种经验公式进行滤膜负载修正系数的计算，然后对滤膜负载修正后的滤膜衰减系数进行拟合，并分析3种波长下的拟合系数；在拟合系数较好的基础上，以PAX作为参考仪器，对滤膜负载修正后的滤膜衰减系数和PAX测量的吸收系数进行拟合，得到多重散射系数C_ref。修正后的监测技术路线可以正确地监测大气中黑碳的质量浓度。本研究以常州市滆湖地区监测数据为代表，可为监测区域黑碳气溶胶的管理提供参考。

波长序号	波长/nm	k的平均值
1	370	0.004 13
2	470	0.004 10
3	520	0.003 95
4	590	0.003 66
5	660	0.003 17
6	880	0.001 62
7	950	0.001 26

大气黑碳监测技术改进及系数修正——以常州市滆湖地区监测数据为例

作者简介: 殷文华(1997—)，女，硕士研究生，193750178@st.usst.edu.cn

通讯作者: 陈军(1980—)，男，博士，副教授，j.chen@usst.edu.cn

Atmospheric black carbon monitoring techniques improvement and coefficient correction ——An example of observed data of Gehu area in Changzhou

Corresponding author: CHEN Jun, j.chen@usst.edu.cn

1. 材料与方法

1.1 数据来源

1.2 分析方法

1.3 模型应用

2. 结果

2.1 水源基本事件梳理

2.2 概率计算

2.3 结合贝叶斯网络进行验证计算

3. 讨论

3.1 突发性污染

3.2 累积性污染

3.3 交通事故污染

4. 结语

计量

出版历程

大气黑碳监测技术改进及系数修正——以常州市滆湖地区监测数据为例

通讯作者: 陈军(1980—)，男，博士，副教授，j.chen@usst.edu.cn

English Abstract

Atmospheric black carbon monitoring techniques improvement and coefficient correction ——An example of observed data of Gehu area in Changzhou

Corresponding author: CHEN Jun, j.chen@usst.edu.cn

全文HTML

1.1. 监测区域

1.2. 测量仪器

1.3. 黑碳仪系数计算方法

1.4. 黑碳监测技术路线改进

2.1. AE-33滤膜负载系数的修正

2.2. 多重散射系数的修正

2.3. 修正后监测的质量浓度比对分析

2.4. 修正后波长吸收指数的日变化

2.5. 修正后一次和二次棕碳的吸收贡献

目录

全文HTML

1.1. 监测区域

1.2. 测量仪器

1.3. 黑碳仪系数计算方法

1.4. 黑碳监测技术路线改进

2.1. AE-33滤膜负载系数的修正

2.2. 多重散射系数的修正

2.3. 修正后监测的质量浓度比对分析

2.4. 修正后波长吸收指数的日变化

2.5. 修正后一次和二次棕碳的吸收贡献