不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析

王若凡, 汪文飞, 王煜钧. 不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析[J]. 环境工程学报, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
引用本文: 王若凡, 汪文飞, 王煜钧. 不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析[J]. 环境工程学报, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
WANG Ruofan, WANG Wenfei, WANG Yujun. Kinetic analysis of nitrogen and phosphorus removal by different fillers in a baffled wetland[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
Citation: WANG Ruofan, WANG Wenfei, WANG Yujun. Kinetic analysis of nitrogen and phosphorus removal by different fillers in a baffled wetland[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051

不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析

    作者简介: 王若凡(1983—),女,博士,副教授。研究方向:人工湿地污水处理。E-mail:wangruofan@mail.lzjtu.cn
    通讯作者: 王若凡, E-mail: wangruofan@mail.lzjtu.cn
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(51969011);甘肃省自然科学基金资助项目(17JR5RA105);兰州交通大学青年基金资助项目(2017008)
  • 中图分类号: X131.2

Kinetic analysis of nitrogen and phosphorus removal by different fillers in a baffled wetland

    Corresponding author: WANG Ruofan, wangruofan@mail.lzjtu.cn
  • 摘要: 为了解决我国西部农村分散式生活污水污染问题,结合西北地区年平均气温条件特征,基于潜流湿地原理对比研究了混凝土渣、砾石和生物炭脱氮除磷效应,分析其对污染物的降解作用。结果表明:随着水力停留时间(HRT)的延长,污染物含量明显降低,湿地最佳HRT均为2.5 d,3种填料湿地对化学需要量(COD)、氨氮(NH+4-N)、磷酸盐(PO34-P)的去除效果差异性显著(P<0.01);混凝土渣对污水中PO34-P的去除最优,去除率为97.11%;生物炭综合处理能力较强,COD、NH+4-N、悬浮物(SS)的去除率达到了90.51%、72.38%、94.57%;生物炭作为优选湿地填料还具有较快的污染物降解速率特征,且有机污染物和磷酸盐的生化降解过程符合一级反应动力学模型,R2在0.9以上。因此,生物炭作为湿地填料具有良好的应用价值,对解决西北地区农村水污染问题具有重要的意义。
  • 在我国21世纪初,城市生活垃圾普遍采用填埋的方式进行处置[1],据2021年中华人民共和国统计局报告显示,截至2020年,我国卫生填埋场共644座。填埋场中的生活垃圾随着时间的推移,趋于稳定并产生大量的老龄垃圾渗滤液。与新鲜垃圾渗滤液相比,老龄垃圾渗滤液具有高氨氮、低C/N、可生化性差和污染物成分更加复杂且毒性强等特点[2-3]

    传统脱氮工艺由于存在能耗和运行成本高的缺点。因此,对于低C/N比和高氨氮的老龄垃圾渗滤液而言,目前亟需探究一种经济且高效的脱氮方法。厌氧氨氧化(anaerobic ammonium oxidation, Anammox)是一种新型高效的生物脱氮技术,与传统脱氮技术相比,该技术具备无需曝气、无需外加碳源、污泥产量少、温室气体排放少和运行成本低等优点。该技术是利用厌氧氨氧化菌(anaerobic ammonium oxidation bacteria, AnAOB)在缺氧或者厌氧环境条件下,利用NO2-N为电子受体,以NH4+-N为电子供体,最后将两者转化成N2的过程[4-5]。目前由于AnAOB生长速度缓慢,且倍增周期较长,导致Anammox工艺在工程运用中存在启动时间长,AnAOB富集丰度低等难题。目前报道文献中,王朝朝等[6]利用Anammox絮状污泥和厌氧颗粒污泥在UASB反应器中经过140 d成功培养出Anammox颗粒污泥,TN去除负荷为0.26 kg·(m3·d)−1;季军远等[7]以絮状厌氧消化污泥为接种污泥,经过250 d成功启动有效体积为1.4 L的Anammox-UASBA反应器;Wang等[8]将Anammox颗粒污泥接种于UASB反应器,经过178 d启动及稳定运行,NLR高达8.25 kg·(m3·d)−1;李亦舒等[9]探究低DO条件下对Anammox工艺脱氮影响,富集的AnAOB丰度仅为14.3%。

    基于此,本研究针对短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液,采用UASB反应器快速启动Anammox用于进一步深度脱氮,分析启动过程中接种污泥形貌变化、微生物群落结构变化和脱氮性能。为此,探究Anammox最佳启动条件,并采用厌氧硝化污泥为接种污泥,在30 L的UASB反应器中,仅用60 d成功启动Anammox。启动成功后以短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液为进水,探究该系统脱氮性能。实现Anammox反应器稳定运行和较强的脱氮性能,为其在老龄垃圾渗滤液工程运用中提供科学的技术参考。

    本研究单因素批量实验采用4至6个用锡箔纸包裹的250 mL的具塞锥形瓶,Anammox启动和实际废水脱氮实验在UASB反应器中进行,实验装置如图1所示。该反应器内径为20 cm,高100 cm,有效体积为30 L,反应器内投加Φ=55 mm的聚氨酯生物填料球,投加量为30%。运行工况:利用温控系统将反应器内温度控制在(30±1) ℃,DO为0.3 mg·L−1,初始pH为7.5,MLSS为4 200~4 500 mg·L−1;模拟废水启动阶段Ⅰ,采用人工配水,设置进水蠕动泵流量为10 L·d−1,利用进水蠕动泵将模拟废水从反应器底部输入,内循环蠕动泵转速设置为2 r·min−1,处理后的水从顶部出水口排入出水箱中;实际废水运行阶段Ⅱ,启动成功后,通过逐渐提高老龄垃圾渗滤液的浓度,运行工况与启动阶段一致。

    图 1  Anammox-UASB反应器装置图
    Figure 1.  Anammox-Upflow anaerobic sludge bed reactor

    本研究启动阶段采用模拟的垃圾渗滤液为进水,启动成功后以短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液为进水。模拟废水中NH4+-N和NO2-N由(NH4)2SO4和NaNO2按需添加,其质量浓度分别为50~200 mg·L−1和60~260 mg·L−1。其他主要成分:MgSO4·7H2O、CaCl2、NaHCO3和KH2PO4、微量元素Ⅰ(1 mg·L−1)和微量元素Ⅱ(1 mg·L−1) [10]

    本研究接种污泥为广东省云浮市某养鸭废水处理站两级A/O工艺中厌氧硝化污泥,颜色呈棕红色,MLSS为5 000~6 000 mg·L−1。利用缓冲溶液将厌氧接种污泥清洗3遍,随后采用100目筛网进行筛分,去除杂物,并收集筛网上的颗粒污泥;将颗粒污泥置于装有NH4+和NO2质量浓度分别为30 mg·L−1和40 mg·L−1的密闭容器中,并添加适量的MgSO4·7H2O、CaCl2、NaHCO3和KH2PO4营养物质、微量元素Ⅰ和微量元素Ⅱ进行纯化培养。纯化培养后的接种污泥中微生物数量为3×108个·mL−1,主要微生物群落包括ProteobacteriaChloroflexiPlanctomycetes。将纯化后的接种污泥避光储存于实验室4 ℃冰箱中。

    水质根据《水和废水监测分析方法》(第四版)[11]中的方法测定。其中NH4+-N采用纳氏试剂分光光度法测定、NO2-N采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法测定、NO3-N采用紫外分光光度法、MLSS采用重量法测定、pH和DO采用便携式水质多参数测定仪(上海SANXIN-SX825)测定。

    污泥外貌形态,将样品置于10 mL离心管内,加入2.5%戊二醛固定液进行固定,冷冻干燥好后,将样品镀膜后在扫描电子显微镜(SEM,Zeiss Gemini 300,上海卡尔蔡司)进行观察并拍摄。污泥中EPS特征,采用一种改良的热提法提取污泥的3层EPS[12-13],并用三维激发发射矩阵(3D-EEM)荧光光谱法测定EPS中有机物变化。采用考马斯亮蓝法和蒽酮—硫酸法分别测定EPS中的多糖和蛋白质[14-15]

    微生物群落多样性,利用Qubit3.0 DNA检测试剂盒对基因组DNA进行定量。对细菌的16S rRNA的V3~V4区,用通用引物341F(CCTACGGGNGGCWGCAG)和805R(GACTACHVGGGTATCTAATCC)进行PCR扩增,最后采用Illumina MiSeq测序平台完成测序。

    1)温度对厌氧氨氧化污泥脱氮的影响。有研究[16-17]表明,AnAOB最适的生长温度在15~40 ℃。基于此,探究温度(15、20、25、30、35、40和50 ℃)对Anammox污泥脱氮性能的影响,结果如图2(a)所示。当反应温度为15 ℃和50 ℃时,NH4+-N和NO2-N的平均去除率分别为56.3%、64.3%和30.8%、67.8%。这是由于低温条件下导致比氨活性(SAA)降低,高温条件下由于细菌细胞裂解,SAA受到抑制[18-20],导致脱氮效率下降[21-22],在20、25、30、35和40 ℃下,NH4+-N和NO2-N的平均去除率分别超过90%和76%。其中30 ℃下的NH4+-N和NO2-N去除效果最佳,其平均去除率分别超过98%和85%。当反应温度为30 ℃和40 ℃时,TN的去除率最高,平均值分别为91.7%和91.9%。为节省能耗,将最佳反应温度设为(30±1) ℃。

    图 2  影响Anammox污泥脱氮性能的主要因素优化
    Figure 2.  Optimization of the main factors affecting the denitrification performance of anaerobic ammonia oxidation sludge

    2)初始pH对厌氧氨氧化污泥脱氮的影响。AnAOB的生理pH为6.7~8.3[23]。不同初始pH(5.0、6.0、7.0、8.0和9.0)对Anammox污泥脱氮性能的影响如图2(b)所示。初始pH的升高,有利于去除NH4+-N、NO2-N和TN,当初始pH为7.09.0时,NH4+-N、NO2-N和TN的去除效果最佳,其平均去除率均超过99%。pH决定了游离氨(free Ammonia, FA)和游离亚硝氨(free nitrogenous ammonia, FNA)的浓度,FA已被证明是Anammox系统中的一种重要抑制剂,低pH会导致FA浓度下降,这有利于AnAOB的活动[24]。然而,有研究表明,Anammox主要受pH影响,而非FA的抑制[25]。极端pH可能会影响质子转移和其他代谢过程 [26]。AnAOB菌在酸性条件下受到抑制,从而降低其脱氮性能。结果表明,进水初始pH为7.0~8.0脱氮效果最佳,故本研究将最佳初始pH设为7.5。

    3)碳源投加量对厌氧氨氧化污泥脱氮影响。有机物被认为是影响Anammox脱氮性能的一个重要因素[27]。不同C6H12O6投加量(0、20、40、60和80 mg·L−1)对Anammox脱氮性能的影响结果如图2(c)所示。NH4+-N的去除效果与C6H12O6投加量呈负相关,当C6H12O6投加量为0 mg·L−1和20 mg·L−1时,NH4+-N去除效果最佳,其平均去除率分别为99.5%和96.7%;当C6H12O6投加量为80 mg·L−1时,NH4+-N平均去除率仅为86.4%。其主要原因可能是存在有机碳,异养菌会大量生长繁殖[28],如反硝化菌,导致AnAOB菌的生长受到抑制,NH4+-N的去除性能下降。相反,NO2-N去除率与碳源投加量呈正相关,在C6H12O6低投加量(0 mg·L−1和20 mg·L−1)时,其平均去除率仅为54.3%和65.5%。这主要是因为部分NO2-N在反硝化菌的作用下转化为N2。有研究表明,在COD为100 mg·L−1时,NH4+-N和TN的去除效率均超过90%相比之下,当COD达到约300 mg·L−1时,Anammox仅占TN去除率的69%[29]。在不同C6H12O6投加量(0、20、40、60和80 mg·L−1)下,TN平均去除率分别为74.0%、80.6%、76.6%、70.3%和81.8%。尽管有机物可能会对Anammox产生不利影响,但较低的有机物浓度或合适COD/N可能会支持Anammox和反硝化的共存[30-32]。从NH4+-N、TN的去除效果以及经济考虑,本研究将不外加碳源。

    4) NO2/NH4+对厌氧氨氧化污泥脱氮影响。研究[23]表明AnAOB对铵和亚硝酸盐的亲和常数均小于或等于0.1 mg N·L−1。探究不同NO2/NH4+(0.75、1.00、1.25、1.50和1.75)对Anammox污泥脱氮性能影响结果如图2(d)所示。NO2/NH4+比为0.75、1.00、1.25、1.50和1.75对NH4+-N的平均去除率分别为99.4%、99.1%、99.3%、99.5%和98.9%,对NO2-N的平均去除率分别为100%、100%、98%、87%和88%,对TN的平均去除率分别为99.6%、99.5%、99.7%、93.0%和91.0%。高底物浓度可抑制Anammox活性,尤其是在高NO2-N浓度[33]。Anammox反应过程如化学式 (1) 所示[34]。理论上每消耗1 mol NH4+,需要1.32 mol NO2,若NO2/NH4+高于1.32理论值,则出现NO2无法完全反应,导致出水存有剩余的NO2。若NO2/NH4+低于1.32,反而会出现NH4+过剩,导致出水TN去除率下降。结果表明,NO2/NH4+太高或太低都会影响其脱氮性能,故本实验将NO2/NH4+设为1.25~1.50较为合适。

    NH+4+1.32NO2+0.132HCO3+0.512H+1.02N2+0.26NO3+CH2O0.5N0.15+2.19H2O (1)

    5)接种污泥浓度对厌氧氨氧化污泥脱氮影响。Anammox脱氮性能与接种污泥浓度相关联[35]。基于此,探究不同接种污泥浓度(1 800、2 600、3 400和4 200 mg·L−1)对Anammox污泥脱氮性能影响,结果如图2(e)所示。污泥质量浓度为1 800、2 600、3 400和4 200 mg·L−1,进水NH4+-N质量浓度控制为153.8 mg·L−1,出水质量浓度分别为70.5、44.6、15.8和0 mg·L−1,其平均去除率分别为54.2%、71.0%、89.7%和100%;NO2-N进水质量浓度为192.3 mg·L−1,出水质量浓度分别为176.2、144.3、69.3和4.6 mg·L−1,平均去除率分别为8.4%、25%、64%和97.6%;TN的去除率分别为32.5%、46.5%、77.5%和98.2%。结果表明,当接种污泥浓度较低时,系统中的微生物含量也随之减小,导致其脱氮效果不佳,而将污泥浓度提高至一定程度,微生物的数量极为丰富,其脱氮性能最佳。结果表明,接种污泥质量浓度为4 200 mg·L−1时,其脱氮效果最佳。

    单因素批量实验结果表明,Anammox最适的运行条件温度为(30±1) ℃、初始pH为7.5、无外加有机碳源、NO2/NH4+=1.25~1.50和接种MLSS为4 200 mg·L−1。基于此,进行Anammox启动和脱氮性能研究,其中启动阶段Ⅰ指以模拟废水为进水,用于Anammox的快速启动;实际废水运行阶段Ⅱ是指在启动成功后,以短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液为进水,探究UASB反应器脱氮性能的研究。由图3(a)可见,模拟废水启动阶段Ⅰ中当NH4+-N质量浓度由48.5 mg·L−1逐渐提升至211.3 mg·L−1时,平均去除率为99.2%。此外,当提高氮负荷比时,其NH4+-N去除效率轻微下降,随后回升到较高的水平。这表明反应器中的微生物具备较强的抗冲击负荷能力,启动过程中NH4+-N的出水质量浓度均低于6 mg·L−1。从图3(b)可知,当NO2-N从初始质量浓度由64.7 mg·L−1逐渐提升至247.1 mg·L−1,反应器对NO2-N同样保持较高的去除效果,NO2-N出水质量浓度低于10 mg·L−1,平均去除率为97.2%。由图3(c)可见,NO3-N的积累量随着NH4+-N和NO2-N浓度的增加而增加,但始终低于0.26,∆NO2-N/∆NH4+-N平均值为1.26,略低于理论值1.32。这可能是由于反应器中除了AnAOB外,还存在反硝化菌,使得Anammox过程中产生的NO3-N在反硝化菌的部分反硝化作用下转为NO2-N,导致∆NO2-N和∆NO3-N偏低,从而导致结果比理论值低[34]由图3(d)可见,当TN的质量浓度由113.1 mg·L−1逐渐升至458.4 mg·L−1时,平均去除率为90%,出水质量浓度低于25 mg·L−1,表明第60天时Anammox成功启动。

    图 3  Anammox快速启动及其脱氮性能
    Figure 3.  Fast start-up and of Anammox and its denitrification performance

    实际废水运行阶段Ⅱ:启动成功后以短程硝化处理后的老龄垃圾渗滤液为原水,进水NH4+-N、NO2-N、NO3-N和TN的质量浓度分别为150~190、200~250、5~15和375~465 mg·L−1。由于水质与启动期的模拟废水存在差异,微生物受到抑制,导致启动初期的脱氮性能不稳定,运行至第125天时,NH4+-N、NO2-N和TN的平均去除率分别为81.7%、81.9%和76.2%,平均出水质量浓度分别为31、42.5和99.8 mg·L−1,NO3-N的平均出水质量浓度为25.7 mg·L−1。结果表明,随着运行时间推移脱氮性能趋向稳定,系统运行至126~150 d时NH4+-N、NO2-N和TN出水较为稳定且保持较高的脱氮效果,其平均去除率分别为86.9%、85.7%和80.2%,表明该系统运行趋向于稳定。

    1)生物填料以及接种污泥变化。在图4(a)~(c)中观察到聚氨酯生物填料上的孔隙中附着很多由微生物聚集而成生物膜。这说明聚氨酯生物填料可为AnAOB提供附着场所,可以有效解决运行过程中种泥流失的难题。在图4(d)~(f)中观察到絮状污泥逐渐减少,颗粒污泥逐渐增多。为了更清楚地观察污泥形态,利用显微镜进行观察,在图4(g)~(i)中观察到原始接种污泥中絮状污泥居多,只有少数的颗粒污泥,且颗粒污泥粒径较小,第60 天时,可以明显的观察到颗粒污泥占主导地位,同时污泥颗粒化程度高且形态完整。

    图 4  不同时期接种污泥宏观特征
    Figure 4.  Macroscopic characteristics of the inoculation sludge during different periods

    2)接种污泥表观形貌。为更好地揭示接种污泥颗粒化过程,从UASB反应器中取第0、20、40和60天的污泥样品,观察污泥从开始接种至接种至60 d过程中微生物聚集的情况。由图5(a)可见,原始接种污泥呈现出网状结构,主要是由变形菌门和绿弯菌门形成[36],这为后期AnAOB的富集提供附着位点。由图5(b)可见,第20天的接种污泥在原本树状结构上聚集了球状颗粒。如图5(c)所示,在第40天的接种污泥表面观察到不规则的花椰菜外观。由图5(d)可见,接种60 d后污泥呈现的花椰菜外观更加明显,花椰菜外观是AnAOB成功富集的特征[37]。这表明反应器在40~60 d内AnAOB成功富集。此外,可观察到细菌被某种分泌物紧密连接,这有利于AnAOB抗冲击负荷和具有较好的沉降性能,可有效地减少接种污泥的流失。

    图 5  原始接种污泥与不同接种时期污泥结构扫描电镜图
    Figure 5.  Scanning electron microscopy images of the structure of raw sludge and the inoculated sludge at different operating periods

    3)接种污泥EPS中蛋白质(PN)和多糖(PS)的变化。EPS是污泥颗粒化的重要物质[38]。基于此,本文探究EPS中PN和PS对Anammox颗粒化的影响。由图6(a)可见,原始接种污泥中PN的含量为0.39 mg·g−1(以每克MLVSS计),接种至第30天时,提高至4.92 mg·g−1,接种至第60天时,提高至9.42 mg·g−1。而PN含氨基,并带正电荷,导致污泥表面负电荷减少,微生物间的静电斥力降低,细胞表面的疏水性增强,从而使细胞更易于从水相中脱离出来并互相聚集。因此,PN含量的增加可促进污泥颗粒化[39],表明微生物随着时间推移不断富集,这与SEM的结果一致。接种60 d后,原始接种污泥EPS中PS也由1.10 mg·g−1增加至5.05 mg·g−1,与PN呈现出相同的变化趋势(图6(b))。并且在氮负荷增加的过程中不断分泌更多的EPS,PS通过形成聚合物来促进微生物间的黏附以增强颗粒污泥的稳定性。同时,PS交联形成的水凝胶是维持颗粒污泥稳定的重要因素[40]。PS长主链之间的缠结以及丰富的结合位点桥接形成骨架,增强了微生物之间的黏附,有利于维持颗粒污泥的稳定状态[41]。PN/PS通常可以作为接种污泥稳定性和沉降性能的表征,由图6(d)可知,原始接种污泥PN/PS为0.356,第30天时其值为3.51,第60天时其值为1.87。有研究[42]表明,PN/PS为0.5~5内时,颗粒污泥的稳定性和沉降性随该比值增大而增强。由图6(c)和图6(d)可知,总EPS的分泌量的增加表明AnAOB得以富集。

    图 6  不同启动时期接种污泥3层EPS的变化
    Figure 6.  Changes of three-layer EPS in the inoculation sludge at different start-up periods

    4)污泥EPS的3D-EEM结果。AnAOB分泌特定的EPS,可间接表征AnAOB的生长富集状况[43]。基于此,本文研究不同运行时期接种污泥各层EPS荧光光谱的变化,结果如图7所示。EPS的荧光谱图中主要包含4个特征峰:A峰激发波长/发射波长(Ex/Em)位于230~260 nm/300~330 nm,为酪氨酸蛋白;B峰Ex/Em位于337~400 nm/425~462 nm,为腐殖酸;C峰Ex/Em位于260~280 nm/370~425 nm,为富里酸和D峰Ex/Em位于230~262 nm/335~370 nm,为色氨酸蛋白质[44]。与图7(a)和图7(b)的接种污泥相比较,第30天(图7(e)~(f))和第60天(图7(h)~(i))在LB-EPS和TB-EPS层出现了腐殖酸类有机物 (B峰) ,该有机物是AnAOB中的Candidatus Brocadia分泌的特定物质[45],表明第30天和60天之后AnAOB得到富集,且第60天时富集程度比第30天时要高。接种第60天的酪氨酸蛋白质(峰A)和色氨酸蛋白质(峰D)荧光强度比接种污泥高,且这2种物质在Anammox污泥的聚集中起重要作用[44]。表明随着污泥接种时间的推移,微生物不断的分泌出更多的胞外聚合物,同时也说明微生物不断的进行生长繁殖,与上节的扫描电镜的结果相一致。

    图 7  不同时期接种污泥3层三维荧光变化
    Figure 7.  Three-dimensional fluorescence change of three-layer EPS in the inoculation sludge at different start-up periods

    1)微生物多样性分析。采用16S rRNA高通量测序技术分析接种污泥在UASB反应器运行过程中微生物群落结构变化情况。由表1可知,覆盖率(coverage)均大于99%。0~30 d反应器中氮负荷由0.075 kg·(m3·d)−1提升至0.153 kg·(m3·d)−1,OTUs数由370降至322,微生物多样性和丰度均呈现较明显的下降趋势,说明大部分不适应环境的微生物被淘汰。30~60 d反应器中氮负荷增加至0.306 kg·(m3·d)−1,OTUs数由322降至312,微生物多样性和丰度呈现出略微下降趋势,表明微生物逐渐适应环境。此外,Simpson指数增大,Shannon指数、Ace指数和Chao1指数有所降低。以上结果表明,随着氮负荷的增加,微生物群落多样性和丰度与原始接种污泥相比有所下降,表明在运行过程中系统不断将不适应环境的微生物进行淘汰,从而使得主要的功能菌逐渐占据主导地位,从而提高系统的脱氮性能。

    表 1  Anammox接种污泥Alpha多样性指数
    Table 1.  Alpha diversity index of anaerobic ammonia oxidation inoculation sludge
    污泥样品OTUsShannonSimpsonAceChao 1Shannoneven覆盖率/%
    第0天3704.4010.030370.00370.000.744100
    第30天3223.9540.045325.88324.440.68599.9
    第60天3123.3020.093320.63324.160.57599.9
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    2)门水平物种丰度分析。图8(a)反映了UASB反应器接种第0、30和60天时在门水平上微生物群落结构。结果表明:第0天时,反应器内门水平的微生物主要包括变形菌门(Proteobacteria)、绿弯菌门(Chloroflexi)、浮霉菌门(Planctomycetes)、拟杆菌门(Bacteroidota)、厚壁菌门(Firmicutes)、疣微菌门(Verrucomicrobia)和酸杆菌门(Acidobacteria),其相对丰度分别为29.9%、15.2%、6.40%、6.22%、3.76%、1.77%和1.15%;第30天时,反应器中浮霉菌门、拟杆菌门、厚壁菌门和酸杆菌门的相对丰度分别提高至12.9%、8.72%、12.7%和1.32%,变形菌门和绿弯菌门分别下降至27.5%和3.05%,在第30天时没有检测到疣微菌门,却检测到Ignavibacteriae,其相对丰度为0.81%;第60天时,浮霉菌门、拟杆菌门和Ignavibacteriae相对丰度分别提高至44.4%、9.95%和1.34%,变形菌门、厚壁菌门、绿弯菌门和拟杆菌门相对丰度分别降至21.4%、0.36%、2.32%和0.54%。有研究表明,Anammox体系中AnAOB可与上述微生物存在共存现象[46-47]

    图 8  接种污泥微生物群落结构
    Figure 8.  Microbial community structure of the inoculated sludge

    反应器运行至第60天时,浮霉菌门成为第一优势菌门,这主要是启动时逐渐提升氮负荷,且无外加有机碳源,使得接种污泥中的变形菌逐渐地失去第一优势菌的地位。而AnAOB为化能自养型细菌,在无有机碳源的环境中更有利其生长繁殖,从而使其在系统中更加具有竞争力。虽然变形菌门失去了第一优势菌门的地位,但其依旧保持较高的丰度,该菌门中含硝化、反硝化细菌,提升反应体系中的脱氮效率。值得注意的是,Ignavibacteriae从未检出到第60天时升至1.34%,该菌属于异养兼性厌氧菌,能将NO3-N还原为NO2-N[46],有利提高系统的脱氮性能,同时可解释Anammox的系统中∆NO2/∆NH4+和∆NO3/∆NH4+低于理论值的原因。大部分的丝状菌为绿弯菌门,由于接种污泥中绿弯菌门为第二优势菌门,为后期AnAOB的富集提供附着位点,此外该菌门还参与凋亡细胞的分解和胞外物质的合成[36]。Anammox反应器是一个多种微生物共存的系统,形菌门、厚壁门、绿弯菌门和拟杆菌门等微生物参与脱氮,有利于反应器脱氮和稳定运行。

    3)属水平菌群结构分析。在UASB反应器接种第0、30和60天时,属水平上的微生物群落结构变化如图8(b)所示。接种污泥主要以ThaueraThermomonasNitrosomonasOhtaekwangia为优势菌。运行60 d后,浮霉菌门中的Candidatus Brocadia成为优势菌,其丰度从反应器启动前未检出提高至42.4%。通常,随着低氮负荷向高氮负荷的提升过程中Candidatus Brocadia可能受高浓度NO2-N的抑制[48]。但本研究中Candidatus Brocadia可以免受抑制且成为优势菌,表明Anammox启动成功。

    同时反应器存在ThaueraThermomonasNitrosomonasOhtaekwangiaIgnavibacterium等硝化反硝化菌,Thauera的存在有利于COD和TN的去除[47]Thermomonas属于热单胞菌,可以有效去除NO3-N[49]Nitrosomonas属于AOB菌,该菌利用一部分NH4+-N转化成NO2-N为AnAOB提供基质;Ohtaekwangia属于硝化细菌门,其丰度由初始2.60%增加至3.32%,该菌丰度增加有利于系统的脱氮[50]Ignavibacterium属于亚硝化盐还原菌,该菌丰度增加至1.34%,在Anammox系统中经常与AnAOB发挥作用。虽然前3者的丰度有所下降,后两者的丰度上升,但其对该反应器高效脱氮有重要贡献

    1)在UASB反应器中成功快速启动Anammox,其最佳运行条件为(30±1) ℃、初始pH为7.5、无需外加碳源、NO2-N/NH4+-N为1.25~1.50和MLSS为4 200 mg·L−1,历经60 d快速启动成功厌氧氨氧化。

    2) UASB反应器启动60 d后,污泥中EPS中PN由0.39 mg·g−1增至9.42 mg·g−1,PS从1.1 mg·g−1增加至5.05 mg·g−1,总EPS由接种前的1.49 mg·g−1增至14.5 mg·g−1,说明氮负荷增加时有利于微生物分泌出更多的胞外聚合物,有利于Anammox颗粒的形成,增强其抗负荷能力,且能减少种泥流失。

    3)启动成功的UASB反应器处理老龄垃圾渗滤液,系统运行至126~150 d时NH4+-N、NO2-N和TN平均去除率均在80%以上,TN去除负荷最高为0.36 kg·(m3·d)−1,可为工程规模的Anammox快速启动用于老龄垃圾渗滤液脱氮提供参考。

    4) UASB反应器启动成功后,微生物多样性减少,AnAOB所在的浮霉菌门(Planctomycetes)成为优势菌门,其相对丰度为44.4%,Candidatus Brocadia成为优势菌属,相对丰度提高至42.4%,说明AnAOB成功富集,AnAOB利用NO2-N为电子受体,以NH4+-N为电子供体实现深度脱氮。同时UASB反应器是一个以硝化反硝化菌为辅,以AnAOB为主的共生系统。

  • 图 1  折流湿地结构图

    Figure 1.  Baffled wetland structure

    图 2  折流湿地中污染物浓度随时间的变化

    Figure 2.  Changes of pollutants concentration in baffle wetlands with time

    图 3  污染物随时间的变化及差异性分析

    Figure 3.  Changes of pollutants with time and difference analysis

    图 4  折流湿地去除污染物的一级动力学

    Figure 4.  First-order kinetics of pollutant removal in a baffle wetland

    表 1  填料的物理性质

    Table 1.  Physical properties of fillers

    填料类型比表面积/(m2·g−1)孔隙率/%渗透系数/(cm·s−1)
    砾石6.841 242.710 00.366 4
    混凝土渣7.122 145.700 00.213 8
    生物炭18.630 453.210 00.086 2
    填料类型比表面积/(m2·g−1)孔隙率/%渗透系数/(cm·s−1)
    砾石6.841 242.710 00.366 4
    混凝土渣7.122 145.700 00.213 8
    生物炭18.630 453.210 00.086 2
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    表 2  折流湿地去除污染物的一级动力学方程

    Table 2.  First-order kinetic equation for pollutant removal from baffle wetlands

    污染物填料类型方程式R2
    COD砾石湿地y=−0.1 22 4x−0.756 00.723 2
    混凝土渣湿地y=−0.119 0x−0.356 00.818 8
    生物炭湿地y=−0.248 6x−1.521 00.949 2
    PO34-P砾石湿地y=−0.031 3x−0.469 80.788 7
    混凝土渣湿地y=−0.216 3x−2.742 00.821 5
    生物炭湿地y=−0.202 7x−1.733 00.917 2
    NH+4-N砾石湿地y=−0.0437x−0.183 60.632 6
    混凝土渣湿地y=−0.069 6x−0.199 40.835 8
    生物炭湿地y=−0.096 2x−0.861 70.821 8
    SS砾石湿地y=−0.140 4x−1.5890.725 0
    混凝土渣湿地y=−0.098 0x−1.8250.553 1
    生物炭湿地y=−0.1115x−2.503 00.704 2
      注:y表示ln (Ce/C0),x表示污水在模型中停留的时间。
    污染物填料类型方程式R2
    COD砾石湿地y=−0.1 22 4x−0.756 00.723 2
    混凝土渣湿地y=−0.119 0x−0.356 00.818 8
    生物炭湿地y=−0.248 6x−1.521 00.949 2
    PO34-P砾石湿地y=−0.031 3x−0.469 80.788 7
    混凝土渣湿地y=−0.216 3x−2.742 00.821 5
    生物炭湿地y=−0.202 7x−1.733 00.917 2
    NH+4-N砾石湿地y=−0.0437x−0.183 60.632 6
    混凝土渣湿地y=−0.069 6x−0.199 40.835 8
    生物炭湿地y=−0.096 2x−0.861 70.821 8
    SS砾石湿地y=−0.140 4x−1.5890.725 0
    混凝土渣湿地y=−0.098 0x−1.8250.553 1
    生物炭湿地y=−0.1115x−2.503 00.704 2
      注:y表示ln (Ce/C0),x表示污水在模型中停留的时间。
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    表 3  生活污水中污染物的去除一级动力学速率常数kv

    Table 3.  First-order kinetic rate constant kv for pollutant removal from domestic sewage d−1

    填料类型CODPO34-PNH+4-NSS
    砾石湿地0.497 10.230 30.164 40.898 8
    混凝土渣湿地0.224 51.417 00.204 70.867 6
    生物炭湿地0.792 00.866 00.514 61.165 4
    填料类型CODPO34-PNH+4-NSS
    砾石湿地0.497 10.230 30.164 40.898 8
    混凝土渣湿地0.224 51.417 00.204 70.867 6
    生物炭湿地0.792 00.866 00.514 61.165 4
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-07-09
  • 录用日期:  2019-10-21
  • 刊出日期:  2020-05-01
王若凡, 汪文飞, 王煜钧. 不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析[J]. 环境工程学报, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
引用本文: 王若凡, 汪文飞, 王煜钧. 不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析[J]. 环境工程学报, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
WANG Ruofan, WANG Wenfei, WANG Yujun. Kinetic analysis of nitrogen and phosphorus removal by different fillers in a baffled wetland[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051
Citation: WANG Ruofan, WANG Wenfei, WANG Yujun. Kinetic analysis of nitrogen and phosphorus removal by different fillers in a baffled wetland[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(5): 1154-1161. doi: 10.12030/j.cjee.201907051

不同填料在折流湿地中脱氮除磷的动力学分析

    通讯作者: 王若凡, E-mail: wangruofan@mail.lzjtu.cn
    作者简介: 王若凡(1983—),女,博士,副教授。研究方向:人工湿地污水处理。E-mail:wangruofan@mail.lzjtu.cn
  • 兰州交通大学环境与市政工程学院,兰州 730070
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(51969011);甘肃省自然科学基金资助项目(17JR5RA105);兰州交通大学青年基金资助项目(2017008)

摘要: 为了解决我国西部农村分散式生活污水污染问题,结合西北地区年平均气温条件特征,基于潜流湿地原理对比研究了混凝土渣、砾石和生物炭脱氮除磷效应,分析其对污染物的降解作用。结果表明:随着水力停留时间(HRT)的延长,污染物含量明显降低,湿地最佳HRT均为2.5 d,3种填料湿地对化学需要量(COD)、氨氮(NH+4-N)、磷酸盐(PO34-P)的去除效果差异性显著(P<0.01);混凝土渣对污水中PO34-P的去除最优,去除率为97.11%;生物炭综合处理能力较强,COD、NH+4-N、悬浮物(SS)的去除率达到了90.51%、72.38%、94.57%;生物炭作为优选湿地填料还具有较快的污染物降解速率特征,且有机污染物和磷酸盐的生化降解过程符合一级反应动力学模型,R2在0.9以上。因此,生物炭作为湿地填料具有良好的应用价值,对解决西北地区农村水污染问题具有重要的意义。

English Abstract

  • 折流湿地是在传统的人工湿地基础上加入隔板,以减缓水流速度,增加污水的停留时间,提高湿地的利用率,其原理是通过植物、填料、土壤和微生物的协同作用来降低污水中的污染物浓度,具有投资低、耗能低等特点[1-2]。目前,人工湿地污水中氨氮的去除主要靠填料的吸附、氨挥发和微生物的硝化等作用[3-5];磷的去除主要是聚磷菌的同化和填料的吸附作用[6-7],因此,人工湿地填料的选择是至关重要的。

    在我国西北地区,由于其低温期较长,污水的降解主要靠填料吸附去除,因此,水力停留时间和填料吸附作用是决定湿地对污染物去除的关键因素[8]。生物炭已经作为一种多功能的环保材料广泛地应用于污水处理系统中,如SUN等[9]将生物炭和污泥应用于间歇曝气地下污水渗滤系统,实现13.5%总氮去除效果的提升;也有学者[10-11]将生物炭应用于垂直人工湿地表面,提高了系统的脱氮性能;但是将生物炭直接应用于潜流人工湿地填料的研究较少。此外,混凝土渣是建筑工地中常见的固体废物,如何将其再利用成为研究的难点。

    本研究结合西北地区温度特征,就地取材,以砾石、混凝土渣和生物炭为湿地填料,分别构建了3组折流湿地,对比了3种填料对各污染物的去除效果和微生物的降解过程,并采用一级反应动力学模型拟合了折流湿地对生活污水中各种污染物随时间变化的降解过程,筛选出较优的折流湿地填料,可为西北地区农村分散式生活污水处理和人工湿地的设计提供参考。

  • 混凝土渣和砾石采自本地区某建筑工地,生物炭取自本地区的活性炭厂,其物理性质[12-15]表1所示。

  • 折流湿地采用潮汐潜流人工湿地结构设计,利用上述3种填料构建3组折流湿地系统模型,共设5个隔室,每个隔室的长×宽×高=60 cm×20 cm×50 cm,有效容积为20 L;折流湿地系统底层铺设5 cm的卵石(粒径为15~25 mm)为下垫层,中层为30 cm的主填料层(其中,下层20 cm填料的粒径为6~10 mm,上层10 cm填料的粒径为3~5 mm),上层为10 cm土壤层(过10目筛的均匀黄土),湿地结构如图1所示。湿地进水来自居民区的生活污水,水中pH为7.2~7.8,溶解氧为3.4~3.8 mg·L−1,COD值为220~380 mg·L−1PO34-P浓度为3.8~5.9 mg·L−1NH+4-N浓度为30.6~62.5 mg·L−1,SS浓度为110~216 mg·L−1,进水由湿地进水池均匀投配,经填料层到达湿地出水池的收集管排出。

  • 以砾石、混凝土渣和生物炭为湿地填料,分别构建3组折流湿地,运行到进出水浓度稳定后,在水温为8~12 ℃的条件下,分别在0.25、0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5、4、4.5、5、5.5、6、6.5、7 d追踪测定出水中耗氧有机污染物(以COD计)、NH+4-N、PO34-P、SS的含量,确定湿地的HRT。对比3种填料对污水的降解作用,筛选出最佳的折流湿地填料。

    COD、NH+4-N、PO34-P、SS的测定分别采用重铬酸钾氧化法、纳氏试剂分光光度法、钼酸铵分光光度法、重量法,具体操作步骤参见文献中的方法[16]

  • 人工湿地中污染物的降解过程主要考虑处理负荷与去除率之间的关系,一级反应动力学模型由于描述准确性成为最适合拟合潜流湿地污染物去除效果的数学模型[17-19],其直线方程式如式(1)和式(2)所示。

    式中:kv为污染物体积去除速率常数,d−1C0为进水质量浓度,mg·L−1Ce为出水质量浓度,mg·L−1t为污水在模型中的停留时间,d。

    研究结果均采用OriginPro8.0软件作图,SPSS软件进行数据显著性分析。

  • 在水温8~12 ℃的条件下,折流湿地中COD、NH+4-N、PO34-P、SS随HRT的变化情况如图2所示。由图2可知,随着HRT的延长,污水中各污染物的含量明显降低,但降低幅度有所不同。当HRT≤0.5 d时,污染物的含量下降明显,这主要是填料本身对各污染物的吸附作用所致,与现有的研究中砾石、混凝土渣和生物炭对氮磷的理论吸附结果相似[20-21]。当0.5 d<HRT<2.5 d时,污水中污染物的含量下降缓慢,这一方面是因为填料对污染物的吸附处于平衡状态,另一方面是因为填料作为微生物的固定化载体,有效屏蔽了外界不利因素对微生物活动的干扰,通过提高细胞生物的稳定性提高了污水生物净化效果;当HRT≥2.5 d时,水中污染物的下降趋于平缓,这是因为水中的溶解氧主要源于进水,随着HRT的延长,溶解氧进一步消耗,抑制了硝化作用[22],使得填料对污染物的吸附趋于平衡,COD和NH+4-N的去除不明显,另外,湿地底泥中的污染物含量与水中含量达到动态平衡,这时底泥释放的污染物量会将微生物降解的污染物量抵消一部分。综合考虑3种填料去除效果、经济成本等因素,折流湿地的最佳HRT为2.5 d。

  • 在水温为8~12 ℃,HRT为2.5 d的条件下,经单因素方差分析,可以看出,3种填料湿地对COD、NH+4-N、PO34-P的去除差异性显著(P<0.01)。由图3可知,砾石湿地对SS去除率较好,达到了89.43%,而对其余污染物去除率较低。混凝土渣湿地对PO34-P去除率为97.11%,具有较强的去除率,但对NH+4-N的去除率仅为40.06%。生物炭湿地对COD、PO34-P、SS的去除率分别为90.51%、90.73%、94.57%,对NH+4-N的去除率为72.38%。结果表明,生物炭湿地相较于混凝土渣和砾石湿地,其不仅可以缩短HRT,而且明显地提高了COD、NH+4-N、SS的去除率,分别为混凝土渣和砾石湿地对COD、NH+4-N、SS最大去除率的1.272 1、1.807 4、1.057 2倍,且去除率波动较小。这一方面是因为混凝土渣中含有的大量的Fe3+、Al3+、Ca2+等与PO34发生了化学反应,使得污水中磷含量降低[23];另一方面是因为生物炭比表面积及孔隙率大于砾石和混凝土渣,有效地提高了生物处理作用。此外,生物炭本身也具有良好的吸附特性,提高了折流湿地的处理效率[24-25]。因此,生物炭作为折流湿地的填料能够更有效地去除生活污水中的污染物。

  • 在一级反应动力学拟合中,湿地系统中污染物浓度随时间的延长呈下降趋势,其变化规律符合一级动力学模型。以ln(Ce/C0)为纵坐标(Ce是随HRT变化的出水浓度),以时间t为横坐标,绘制COD、NH+4-N、PO34-P、SS随时间的变化曲线,结果如图4所示。同时,将3种湿地的HRT在第2.5天时的COD、NH+4-N、PO34-P、SS测定结果代入式(2),计算得出kv值。

    表2可知,混凝土渣和生物炭湿地对COD、NH+4-N、PO34-P的去除效果较好(R2>0.8),这与前文折流湿地对污水的去除过程所得结论一致。生物炭湿地中有机污染物、磷酸盐浓度随HRT变化对应的R2均大于混凝土渣和砾石湿地,R2可达0.9以上,说明一级动力学模型对生物炭湿地生化降解有机污染物和磷酸盐的过程拟合较好。这进一步说明生物炭由于其碳源充足、比表面积大、孔隙率大,更有利于微生物栖息和生长,渗透系数小可延长水力停留时间,从而极大地提高了生物炭折流湿地的污染物降解作用。

    体积去除速率常数kv的大小代表着污染物降解速率的大小[26],由表3可知,在HRT为2.5 d时,混凝土渣湿地中PO34-P的kv明显大于砾石和生物炭湿地,表明混凝土渣对水中磷素具有较高的去除率,与实测结果吻合。生物炭湿地中COD、NH+4-N、SS的kv大于砾石和混凝土渣湿地,表明生物炭作为湿地填料对污染物的降解速率较大。这是因为污水中不溶的污染物在生物炭湿地前段沉淀、过滤被截留所致。因此,选择生物炭作为湿地填料能够更好地降低污水中污染物的浓度,有效地净化生活污水。

  • 1)当水温为8~12 ℃时,随着HRT的延长,污水中污染物的含量明显降低,折流湿地最佳HRT为2.5 d。

    2)当水温为8~12 ℃时,在最佳HRT条件下,3种填料湿地对COD、NH+4-N、PO34-P的去除效果差异性显著(P<0.01)。其中,混凝土渣湿地对污水中PO34-P具有较强的去除效果,去除率为97.11%;生物炭湿地对COD、NH+4-N、SS的去除率分别为90.51%、72.38%、94.57%,分别是混凝土渣和砾石湿地最大去除率的1.272 1、1.807 4、1.057 2倍。

    3)一级反应动力学模型能够更好地拟合生物炭湿地对有机物污染物和磷酸盐的生化降解过程,R2>0.9,说明生物炭作为填料对污染物的降解速率大于混凝土渣和砾石。

    4)考虑3种填料湿地对污水的去除率和生化降解过程的研究结果并结合西北地区温度特征分析后认为,在西北地区宜选取生物炭作为折流湿地填料,以达到有效处理西北地区农村分散式生活污水的目的。

参考文献 (26)

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