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MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较

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肖小兰, 干永鹏, 高瑞丽, 王潇, 冯永锐, 陈志刚, 阮文权. MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
引用本文: 肖小兰, 干永鹏, 高瑞丽, 王潇, 冯永锐, 陈志刚, 阮文权. MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
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XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, GAO Ruili, WANG Xiao, FENG Yongrui, CHEN Zhigang, RUAN Wenquan. Performance comparison of MBRs in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
Citation: XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, GAO Ruili, WANG Xiao, FENG Yongrui, CHEN Zhigang, RUAN Wenquan. Performance comparison of MBRs in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
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MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较

  • 1.

    江南大学环境与土木工程学院，无锡，214122

  • 2.

    无锡马盛环境能源科技有限公司，无锡，214122

  • 3.

    无锡市新吴区梅村街道环境保护科，无锡，214028

    • 通讯作者: E-mail：wqruan@jiangnan.edu.cn
  • 基金项目:
    国家重点研发计划绿色生物制造专项（2021YFC2102200），江苏省社会发展-面上项目（BE2020755），无锡市科技成果产业化资金-“太湖之光”科技攻关（产业化关键技术攻关）（C20212004）和中央高校基本科研业务费专项资金（JUSRP122027）资助.

Performance comparison of MBRs in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate

  • 1.

    School of Environmental and Civil Engineering, Jiangnan University, Wuxi, 214122, China

  • 2.

    Wuxi Masun Environmental Energy Technology Co.,Ltd, Wuxi , 214122, China

  • 3.

    Wuxi Xinwu District Mei Village Neighbourhood Environmental Protection, Wuxi , 214028, China

    • Corresponding author: RUAN Wenquan, wqruan@jiangnan.edu.cn
  • Fund Project: the National Key R&D Program, Green Bio-Manufacturing (2021YFC2102200)，Jiangsu Social Development-General Project (BE2020755)， Wuxi Science and Technology Achievement Industrialization Fund-"Light of Taihu Lake" Science and Technology Research (Key Technology Research of Industrialization) (C20212004) and Special Funds for Basic Scientific Research Business Expenses of Central Universities（JUSRP122027）

摘要

  • 摘要: 针对食品加工过程中产生的高SO2−4有机物废水，采用MBR工艺对其进行处理研究，分别考察了1.6%和2.6% SO2−4浓度下反应器容积负荷和污染物去除情况. 经过110天的运行时间发现，进水SO2−4浓度为1.6%的系统能获得更高的容积负荷和污染物去除效率，其最大容积负荷为1.0 kg·(m3·d)−1 COD， COD去除率为97.7%；而另一方面较高的无机盐环境进水SO2−4浓度为2.6% SO2−4系统下，获得的最大容积负荷仅为0.5 kg·(m3·d)−1 (按COD算)，COD去除率为96.4%. 在2.6% SO2−4浓度下，微生物受到的抑制更强，有机物降解效果低于1.6% SO2−4的系统. 此外，氨氮的去除效果也受盐度的影响，1.6% SO2−4系统的氨氮去除率可达91%以上，而2.6% SO2−4系统的氨氮去除率在82%左右. 通过长时间的运行，两套MBR装置均建立了同步硝化反硝化的脱氮体系，对总氮具有一定的去除效率. 其中1.6% SO2−4系统中总氮的去除率为89.5%，而2.6% SO2−4系统中总氮的去除效率为80.7%. 两套反应器装置对总磷均能达到100%的去除效果. 综上，不同盐度对MBR体系容积负荷和有机物去除率具有显著影响. 相比于2.6% SO2−4，1.6% SO2−4浓度条件下能获得更高的容积负荷和更好的污染物去除效果. 本研究可为MBR应用于高盐高浓度有机物废水的处理提供理论基础和实践指导.
    Abstract: The membrane bioreactor (MBR) was used to treat the organic wastewater with high SO2−4 produced in the food processing process, and the reactor volume load rate (VLR) and organic pollutant removal efficiency were compared with different SO2−4 concentration at 1.6% and 2.6% respectively. the reactors operated for 110 d, and it was found that the reactor with influent of 1.6% SO2−4 could obtain higher VLR of 1.0 kg· (m3· d)−1 COD and better COD removal efficiency of 97.7%. However, for the influent of 2.6% SO2−4, the maximum VLR and COD removal efficiency were only 0.5 kg· (m3· d)−1 COD and 96.4% respectively. With the concentration of 2.6% SO2−4, the inhibition effect of the salinity on the microorganisms was stronger than that of 1.6% SO2−4, thus the degradation efficiency of organic matter was lower at 2.6% SO2−4. In addition, the removal efficiency of ammonia nitrogen was also affected by salinity, which was verified by the fact that ammonia nitrogen removal efficiencies were 91% and 82% at concentrations of 1.6% SO2−4 and 2.6% SO2−4 respectively. After a long-term operation period, two sets of MBR units had established simultaneous nitrification and denitrification systems. The removal efficiency of total nitrogen was 89.5% in 1.6% SO2−4 system, while that was 80.7% in 2.6% SO2−4 system. Moreover, 100% removal efficiencies for total phosphorus in two reactors were obtained. In conclusion, different salinity presented significant influence on the VLR and organic matter removal in the MBR system. Compared with the reactor of 2.6% SO2−4, the reactor of 1.6% SO2−4 could obtain higher VLR and better pollutant removal efficiency. This study can provide theoretical basis and practical guidance for the application of MBR in the treatment of high-salt and high-concentration organic wastewater.

  • 流域水生态健康是指水生态结构合理、功能健全，具有正常的能量流动和物质循环，能够维持自身的组织结构长期稳定，发挥其正常的生态环境效益，提供满足自然和人类需求的生态服务[1]。随着社会经济的发展，人类活动不断改变土地利用、城市外貌等，影响流域生态系统的结构和功能，造成其生态系统健康受损、服务功能丧失等[2]。各种废水排放进入水环境，导致水体水质不断恶化，流域内生物多样性锐减，严重威胁到河湖的水生态健康[3]。

    世界各国在20世纪就开始了对流域生态健康状况的评价，并进行了河流的水生态监测等长期的相关研究和实践。1977年英国提出河流无脊椎动物预测及分类系统（River Invertebrate Prediction and Classification System，RIVPACS）[4]并应用于英国的河流生境调查[5]、欧盟AQEM项目[6]和STAR项目[7]；20世纪80年代美国开发了生物完整性指数（Biological Integrity Indices，IBI）[8]，并颁布快速生物评价规程（Rapid Bio-assessment Protocols，RBP）[9]，应用于国家监测和评价项目（Environmental Monitoring and Assessment Program，EMAP）[10]；欧盟2000年发布水框架指令（EU Water Framework Directive，WFD）[11]，旨在提供更多的流域健康评价方法与监测工具。我国在流域生态健康的评价研究方面起步较晚，国内学者尝试将生态学方法应用于水生态环境的监测与评价，并对特定的生物类群以及特定水体做了大量研究。如颜京松等[12]应用Chandler记分值、Goodnight指数、Trent指数和Shannon指数等生物指数及赋分体系评价黄河流域的支流水质；刘明典等[13]在长江中上游的评价中建立了鱼类的生物完整性指数评价体系，发现鱼类及生境状况不容乐观。我国颁布的《“十四五”生态环境监测规划》中，明确提出“增强水生态环境监测”，“完善水生态监测评价”，生物完整性和流域水生态健康评价逐渐成为流域生态环境管理重点，国家和地方政府也颁布了流域生态健康评价的标准导则与规范文件，如2017年山东省发布的《山东省生态河道评价标准：DB 37T 3081—2017》[14]，以鱼类、水生植物作为指示物种，并对生态河道的评价做出标准与规范；苏州市于2021年发布《河湖健康评价规范：DB 3205/T 1016—2021》[15]，提出压力-状态-响应的河湖健康评价指标体系，其中指示性生物为底栖动物、浮游生物和着生藻类。

    我国流域及水生态健康评价越来越受到广泛关注，流域水生态健康评价的研究成果近年来也越来越多，但目前鲜有从文献计量学角度进行系统总结分析的研究，对该领域的研究主题和热点演变的认知存在一定的局限性。利用文献计量学，使用CiteSpace.5.8.R2可视化研究软件及Origin软件，对流域生态健康评价领域的发文国家、机构和关键词等进行分析，同时获得关键词共现、聚类及突现结果，从多个维度客观地分析国内外流域生态健康评价领域的研究脉络与热点趋势。

    1.   材料与方法

    1.1   数据来源

    对于外文数据，利用Web of Science[V.5.35]平台，数据来源选取Web of Science(WOS）核心合集的Science Citation Index Expanded (SCI-EXPANDED）数据库，主题检索词为：TS=(( "River health" or "river assessment" or "river integrity evaluation") and (phytoplankton or "benthic macroinvertebrates" or invertebrates or fish or benthos or IBI or water quality parameters or biological integrity or habitat indicators) )，时间跨度为所有年份，检索时间为2021年12月16日，文献类型选择研究性论文，筛选不相关文献，共得到267篇文献，文献按“全记录与参考文献”记录内容导出，文件格式为纯文本。

    对于中文数据，数据来源选择中国知网（CNKI)，选用高级检索方式，检索主题=（流域生态健康评价 + 河流生态健康评价 + 河流完整性评价），时间为不限年份，检索时间为2021年12月16日，筛选会议报纸等不相关文献，共得到888篇文献，文献导出格式为“Refworks”。

    1.2   分析方法

    本研究以“流域生态健康评价”为主题，使用CiteSpace.5.8.R2及Origin软件进行科学计量与可视化分析，通过发文量统计分析探讨领域的发展与分布特征；通过研究国家共现图谱，揭示该领域全球的研究力量分布和合作关系；通过学科类别图谱，掌握该领域研究中学科类别的分布情况；通过关键词共现图揭示不同发展阶段的研究热点；通过关键词聚类图与突现图提炼研究主题与突现关键词，剖析研究领域的演化过程，为科学掌握研究热点和前沿提供定量依据[16-18]。

    2.   结果与讨论

    2.1   发文量分析

    WOS检索的发文量为267篇，CNKI检索的发文量为888篇。总体来看，国内外在该领域的研究文献数量整体呈上升态势。

    WOS检索的文献中最早出现于1995年，发文量呈现缓慢波动式增长，年发文量均低于30篇，2019年发文量最多，为23篇。CNKI检索的文献最早出现于2002年，发文量在2005年之后高于WOS；2009～2013年、2014～2018年2个阶段，发文量快速增长，2018年发文量最多，为94篇，明显高于WOS。虽然我国在该领域起步较晚，但近十几年来，CNKI发文量增长速度较快，一方面，20世纪90年代我国大力发展乡镇企业，导致水体污染急剧加重、部分水体生物绝迹、水生态环境形势严峻，同时21世纪以后国家水环境管理不断加强，水污染治理与流域生态健康评价投入逐年增加，使得该领域的研究迅速增长。

    2.2   文献被引频次分析

    文献被引频次分析，见图1。

    图 1  WOS文献被引频次
    Figure 1.  Citation frequency of WOS literature
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    WOS的267篇文献总被引频次为9 226，平均每篇文献被引34.15次，h-index达到51，检索的文献质量较高。其中，REYNOLDSON发表的研究论文比较了使用底栖大型无脊椎动物评估水质损害的多尺度和多变量方法，在该领域受到众多学者的关注，其分析方法被广泛引用，该论文总被引频次达448次，年平均被引次数达17.23次。

    2.3   国家共现分析

    通过CiteSpace生成的国家共现图谱，见图2。

    图 2  国家共现图谱
    Figure 2.  Map of country co-occurrence
    注：节点大小代表发文量，紫色圆环厚度代表中心度大小，节点连线代表国家间合作强度
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    图2可知，能体现研究领域内各国的发展情况和合作紧密程度。根据国家共现图谱和表1数据可得出，澳大利亚在流域生态健康评价研究领域发文量最多（59篇），我国发文量排名第二（41篇），法国与美国并列第三（32篇）；从文献中心度来看（文献中心度是衡量文献重要性的指标，也是衡量科学发现发生转移的潜在性可能的指标之一，中心度越大，文献重要程度也越大，中心度高于0.1的文献被认为比较重要[19])，发文量排名仅第六的德国文献中心度最高，为0.71，其次是发文量第十的英国，其文献中心度为0.26，美国、南非、法国和西班牙的文献中心度均超过了0.1，分别为0.19、0.18、0.17和0.14，这些国家在该领域研究基础较好，影响较大。我国虽然发文数量排名第二，但是其文献中心度较低，仅为0.04，在该领域影响力较小。国家间的合作强度方面，图2看出，德国和法国等一些欧洲国家的合作比较密切，与其他科学领域[20]计量分析的结果一致，文献中心度较高的节点更容易将一个科学领域的发展连接起来，且地理位置相近也是影响国家间紧密合作的重要因素。我国在这方面不占据优势，因此与其他国家合作的强度较弱。

    表 1  关键词聚类表
    Table 1.  Keywords clustering
    聚类号聚类大小聚类效果聚类标签词
    0 50 0.848 健康评价；藻类；p-ibi；雅鲁藏布江流域；水生态系统
    1 48 0.955 河流健康；模糊物元vikor模型；障碍度模型；土地覆盖；评价体系
    2 38 0.904 评价；生态系统；健康；指标；湿地
    3 37 0.598 指标体系；太湖流域；入湖河流；协调发展度；河流健康评价
    4 35 0.848 评价方法；北运河；集对分析；减法集对势；河流生态健康
    5 33 0.902 底栖动物；鱼类；生物完整性指数；漓江；群落结构
    6 30 0.861 城市河流；生态健康；耐污性；快速生物评价；多参数方法
    7 16 0.940 三峡库区；流域；环境保护；格局分析；健康评估
    8 13 0.929 河湖健康；水生态 ；河湖长制；熵权法；生态流量
    9 11 0.875 gis；rs；辽河流域；水质健康评估；流域生态
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    2.4   学科类别分析

    学科类别分析，见图3。

    图 3  学科类别共现图
    Figure 3.  Co-occurrence of subject categories
    注：节点大小代表发文量，紫色圆环厚度代表中心度大小
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    WOS文献主要集中在环境科学、海洋淡水生物学、生态学、水资源和环境工程等学科；其中环境科学、生态学具有较高的中心度，分别为0.59和0.53，表明环境科学、生态学的文献具有较高的质量。使用CiteSpace软件绘制期刊叠加层图谱，见图4，进一步展示各学科文献分布及引文轨迹，每个引用实例用1条弧线表示，弧线发端于引用基础论文中的来源期刊，末端为被引基础图谱中的目标期刊。来自相同集合的弧线用相同颜色表示，即弧线粗细疏密程度代表学科期刊间知识流动频率及强度关系[21]。可以看出，图谱有1条联系密切的连线，由生态学、地球和海洋学指向植物学、生态学和动物学，即本领域的研究涉及植物学、动物学及生态学等学科领域，多学科交叉融合，具有较大的发展潜力。

    图 4  WOS期刊叠加层图谱
    Figure 4.  WOS journal overlay map
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    2.5   关键词分析

    关键词是对论文研究主题和内容高度概括的核心词汇，对文献关键词进行共现、聚类和突现分析，有利于快速了解该领域的研究热点和发展方向[22]。

    2.5.1   关键词共现分析

    使用CiteSpace对CNKI文献的关键词进行分析，时间切片选为1年，节点类型选择关键词[17,23]，见图5，图谱共405个节点，即表示有405个关键词，其中“健康评价”“河流健康”“指标体系”是共现图谱中排名前三的关键词，出现频次分别为213次、173次和122次；同时也是中心度排名前三的关键词，中心度分别为0.39、0.38和0.34；其他具有代表性的关键词有“健康评价”“河流健康”“指标体系”“城市河流”“评价方法”“底栖动物”“生态系统”“评价指标”“生态健康”“周丛藻类”。

    图 5  CNKI数据文献关键词共现图
    Figure 5.  Co-occurrence of keywords in CNKI data literature
    注：图中节点大小代表关键词出现频率，节点间的连线代表其共现关系
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    WOS的文献关键词共现图谱中，见图6，“biotic integrity”“community”“stream”是出现频次最高的3个关键词，分别为77次、65次和63次，其他具有代表性的关键词包括“river health”“water quality”“land use”“biodiversity”“ecosystem”“index”“fish”“habitat”“benthic macroinvertebrate”等。中心度较高的关键词有“benthic macroinvertebrate(0.28)”“catch ment(0.22)”“bioassessment(0.16)”等。

    图 6  WOS数据文献关键词共现图
    Figure 6.  Keywords co-occurrence in WOS data literature
    注：图中节点大小代表关键词出现频率，节点间的连线代表其共现关系
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    2.5.2   关键词聚类分析

    关键词聚类分析是以关键词共现分析为基础，将关键词共现网络关系通过聚类统计学的方法简化成数目相对较少聚类的过程[24]。在CiteSpace输入CNKI文献数据，选取对数似然率算法（LLR)，共得到10个聚类、405个节点、706条连线，聚类的模块化Q值为0.637 4，聚类效果平均值为0.866，聚类结果可信度较高，见图7。10个聚类的主题为“健康评价”“河流健康”“评价”“指标体系”“评价方法”“底栖动物”“城市河流”“三峡库区”“河湖健康”“gis”。每个聚类主题包含的标签词，见表1。

    图 7  关键词聚类图谱
    Figure 7.  Keywords clustering
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    结合聚类图谱（图8）对表1中聚类标签词进行分析，各标签词内容存在相互交叉现象，因此将流域生态健康评价领域的研究归纳为“评价方法”“评价指标”“评价技术”3个主题领域，详述如下。

    图 8  关键词时间聚类图谱
    Figure 8.  Keywords time clustering
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    “评价方法”主题包括“预测模型法”“快速生物评价”“多参数方法”“生物完整性指数”“p-ibi”等标签词；由于我国在该领域的研究起步较晚，在流域生态健康评价领域主要是借鉴学习国外的评价方法，如预测模型法、生物完整性法等，同时在本土开展了相应的评价工作。如评价千岛湖[25]水质、营养状态时采用的O/E模型和建立在沂河[26]上的流域生态健康评价模型，评价结果较好，均能准确地反映水生态真实的健康状况。

    “评价指标”主题包括“藻类”“底栖动物”“鱼类”“群落结构”等标签词；由于生物指标是流域生态健康定量评价的重要表征指标[27]，聚类标签词中以各种生物为主，其中藻类、底栖动物和鱼类是评价体系中的热门指示生物，相关研究如选取着生藻类作为生物指标对太子河[28]进行生态健康评价；选用大型底栖动物作为指示生物对永定河[29]受损水体的健康状况进行判别；选取鱼类作为生物指标用于浑太河流域[30]的生态健康评价，表明这些指示生物具有较好的适用性，能够反映水体不同阶段的变化。

    “评价技术”主题中“遥感（Remote Sensing，RS)”“地理信息系统（Geographic Information System，GIS)”等标签词成为新的研究热点，在河流生态健康状态评价[31]、城市河流生态健康评价[32]、河流物理结构完整性评价[33]和河岸带生态修复[34]等方面起到重要作用，未来可能会成为该领域研究的重要工具。

    2.5.3   关键词突现分析

    CiteSpace提供了对突现词的探测与分析技术，突现词是某一个时间段内被引频次突然增多的关键词，可以用来反应某一时间段内的研究趋势；对前沿热点进行判断识别，掌握领域内研究主题的演化动态[22]。对WOS数据进行关键词突现分析，筛选得到频次突现强度最高的15个关键词，见图9。

    图 9  关键词突现图
    Figure 9.  Keywords outburst
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    从时间上看，将突现的关键词分为2个时期。2004年以前的包括“classification”“pattern”“ecoregion”“macroinvertebrate fauna”等，突现的关键词平均时间跨度为8年，平均突现强度为3.2；该时期整体比较注重水质状况和生态分区，另外大型底栖动物也因分布较广、生活史相对稳定、生命周期能够反映水体阶段性变化和相对容易辨识等特点[35]在流域生态健康评价中成为热点，美国发布的《溪流和河流快速评估方案—大型底栖动物和鱼类》[36]把大型底栖动物作为重要指示生物；2004年以来是流域生态健康评价快速发展的时期，突现关键词包括“prediction”“river health”“indicator”“habitat”“conservation”“basin”等，突现的关键词平均时间跨度为4.5年，平均突现强度为3.8；从关键词反映的内容来看，预测模型成为流域生态健康评价中的重要方法，其中英国RIVPACS和澳大利亚河流评价计划（Australian River Assessment Scheme，Aus Riv AS）[37]是预测模型法的代表，在国内外的流域生态健康评价中应用十分广泛；指示物种的筛选是流域生态健康评价中的重要环节；国际上基于不同指示生物建立的流域生态健康评价体系，按评价内容可以分为基于鱼类、底栖动物和硅藻等单一指示物种的评价体系和基于多种生物为指示生物的评价体系；如以鱼类作为指示生物构建的鱼类完整性指数（Fish-based Index of Biotic Integrity，F-IBI）；以底栖动物作为指示生物构建的底栖动物完整性指数（Benthic Macroinvertebrate Index of Biotic integrity，B-IBI）；多种指示生物的流域生态健康评价近年来也受到了许多学者的关注，相对于单一指示生物而言，采用多种生物指标的评价体系可能更为全面地反映流域生态健康状况[38]。另外流域的生境、栖息地和生物多样性成为研究的高地，现阶段也更加注重对流域的保护与修复及生态的永续发展。

    3.   结论

    （1）整体来说，WOS和CNKI 2个数据库的流域生态健康评价领域发文量呈波动式增长趋势，2005年后CNKI发文量显著高于WOS；WOS发文量位居前列的国家有澳大利亚、中国、美国和法国等。

    （2）流域生态健康评价领域多学科交叉融合，包含生态学、动物学和植物学等，德国、英国和美国在该领域影响力表现突出，文献中心度达0.71、0.26和0.19，我国发文中心度与其相比偏低，仅为0.04，影响力较小，且缺乏与国际的研究合作，有待进一步加强国际合作。

    （3）研究内容方面，国外集中在评价方法的研究，包括预测模型法、生物完整性法等，且注重流域的生境与栖息地评价，更强调流域生物多样性的保护及生态修复，关注流域生态的永续发展；国内由于在该领域研究起步较晚，注重学习国外的评价体系与技术方法，并将其本土化，应用在流域生态健康评价中，同时，3S技术在该领域成为较新的热点，可能在未来成为重要工具。

  • 图 1  反应器装置图

    Figure 1.  Reactor device diagram

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    图 2  进出水SO2−4及电导率变化

    Figure 2.  SO2−4 and conductivity change

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    图 3  进出水COD及去除率变化（a） 1.6%SO2−4浓度, （b） 2.6% SO2−4浓度

    Figure 3.  Fig. 3 changes of influent and effluent COD and COD removal efficiency （a） 1.6% SO2−4 concentration; （b）2.6% SO2−4 concentration.

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    图 4  进出氨氮及去除率变化

    Figure 4.  Changes of ammonia nitrogen concentration and ammonia nitrogen removal efficiency

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    图 5  进出水TN及去除率变化（a） 1.6% SO2−4浓度, （b） 2.6% SO2−4浓度

    Figure 5.  Changes of TN concentration and TN removal efficiency （a） 1.6% SO2−4 concentration; （b） 2.6% SO2−4 concentration.

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    图 6  进出水总磷及去除率变化（a） 1.6% SO2−4浓度, （b） 2.6% SO2−4浓度

    Figure 6.  Changes of total phosphorus concentration and total phosphorus removal efficiency （a） 1.6% SO2−4 concentration; （b） 2.6% SO2−4 concentration.

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    图 7  O池、MBR池以及出水pH变化（a） 1.6% SO2−4浓度；（b） 2.6% 浓度

    Figure 7.  pH changes of O pool, MBR pool and effluen （a） 1.6% SO2−4 concentration; （b） 2.6% SO2−4 concentration

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    表 1  不同SO2−4系统进水水质

    Table 1.  The influent quality of SO2−4 system

    第1 天—第25 天Day 1 — Day 25第26 天—第60 天Day 26 — Day 60第61 天—第110 天Day 61 — Day 110
    1.6% SO2−4系统pH3.8—4.23.8—4.23.8—4.2
    硫酸根/%1.6—1.71.7—1.81.7—1.8
    COD/（mg·L−1）5400—56005400—56007500—8100
    TDS/（g·L−1）27—3027—3027—30
    电导率/（ms·cm−1）25—3028—3028—30
    TN/（mg·L−1）20—25180—200320—350
    TP/（mg·L−1）5—108—108—10
    氨氮/（mg·L−1）15—2015—2015—20
    Ca/（mg·L−1）25—3525—3525—35
    Mg/（mg·L−1）5—155—155—15
    Fe/（mg·L−1）0.1—0.60.1—0.60.1—0.6
    pH3.7—3.93.5—4.13.6—4.2
    2.6% SO2−4硫酸根/（mg·L−1）2.6—2.82.6—2.82.2—2.3
    COD/（mg·L−1）8000—89007000—78007500—8000
    TDS/（g·L−1）42—4545—5550—54
    电导率/（ms·cm−1）38—4038—4038—40
    TN/（mg·L−1）28—30320—350320—350
    TP/（mg·L−1）10—1510—1515—20
    氨氮/（mg·L−1）15—2015—2015—20
    Ca/（mg·L−1）35—4535—4535—45
    Mg/（mg·L−1）10—2010—2010—20
    Fe/（mg·L−1）0.2—0.80.2—0.80.2—0.8
    第1 天—第25 天Day 1 — Day 25第26 天—第60 天Day 26 — Day 60第61 天—第110 天Day 61 — Day 110
    1.6% SO2−4系统pH3.8—4.23.8—4.23.8—4.2
    硫酸根/%1.6—1.71.7—1.81.7—1.8
    COD/（mg·L−1）5400—56005400—56007500—8100
    TDS/（g·L−1）27—3027—3027—30
    电导率/（ms·cm−1）25—3028—3028—30
    TN/（mg·L−1）20—25180—200320—350
    TP/（mg·L−1）5—108—108—10
    氨氮/（mg·L−1）15—2015—2015—20
    Ca/（mg·L−1）25—3525—3525—35
    Mg/（mg·L−1）5—155—155—15
    Fe/（mg·L−1）0.1—0.60.1—0.60.1—0.6
    pH3.7—3.93.5—4.13.6—4.2
    2.6% SO2−4硫酸根/（mg·L−1）2.6—2.82.6—2.82.2—2.3
    COD/（mg·L−1）8000—89007000—78007500—8000
    TDS/（g·L−1）42—4545—5550—54
    电导率/（ms·cm−1）38—4038—4038—40
    TN/（mg·L−1）28—30320—350320—350
    TP/（mg·L−1）10—1510—1515—20
    氨氮/（mg·L−1）15—2015—2015—20
    Ca/（mg·L−1）35—4535—4535—45
    Mg/（mg·L−1）10—2010—2010—20
    Fe/（mg·L−1）0.2—0.80.2—0.80.2—0.8
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    表 2  MBR反应器运行策略

    Table 2.  Operating strategy of MBR reactor

    SO2−4浓度SO2−4 concentration阶段 Stage天数/d Days容积负荷/（kg·（m3·d）−1）VLRHRT/dSRT/d
    1.6%提盐驯化阶1—200.510不排泥
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.68.544
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.728.5—10.244
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0744
    2.6%提盐驯化阶段1—360.516不排泥
    负荷稳定阶段37—1100.516—2244
    　　注：进水SO2−4浓度为1.6%的反应器在负荷提升阶段Ⅰ内（第26 天）开始排泥，控制SRT为44 d；1.6%系统在负荷提升阶段Ⅱ和2.6%系统的负荷稳定阶段进水COD有所变化，HRT作了相应调整. 　　Note: The reactor with influent of 1.6% SO2−4 discharged sludge at the 26th day in stage I of VLR improvement, with SRT controlled at 44 days; As the influent COD concentration changed from stage Ⅱ of VLR improvement in 1.6% system and the VLR stabilizing stage in 2.6% system, the HRT was adjusted accordingly.
    SO2−4浓度SO2−4 concentration阶段 Stage天数/d Days容积负荷/（kg·（m3·d）−1）VLRHRT/dSRT/d
    1.6%提盐驯化阶1—200.510不排泥
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.68.544
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.728.5—10.244
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0744
    2.6%提盐驯化阶段1—360.516不排泥
    负荷稳定阶段37—1100.516—2244
    　　注：进水SO2−4浓度为1.6%的反应器在负荷提升阶段Ⅰ内（第26 天）开始排泥，控制SRT为44 d；1.6%系统在负荷提升阶段Ⅱ和2.6%系统的负荷稳定阶段进水COD有所变化，HRT作了相应调整. 　　Note: The reactor with influent of 1.6% SO2−4 discharged sludge at the 26th day in stage I of VLR improvement, with SRT controlled at 44 days; As the influent COD concentration changed from stage Ⅱ of VLR improvement in 1.6% system and the VLR stabilizing stage in 2.6% system, the HRT was adjusted accordingly.
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出版历程
  • 收稿日期:  2022-09-05
  • 录用日期:  2023-04-04
  • 刊出日期:  2023-08-27
肖小兰, 干永鹏, 高瑞丽, 王潇, 冯永锐, 陈志刚, 阮文权. MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
引用本文: 肖小兰, 干永鹏, 高瑞丽, 王潇, 冯永锐, 陈志刚, 阮文权. MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
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XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, GAO Ruili, WANG Xiao, FENG Yongrui, CHEN Zhigang, RUAN Wenquan. Performance comparison of MBRs in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
Citation: XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, GAO Ruili, WANG Xiao, FENG Yongrui, CHEN Zhigang, RUAN Wenquan. Performance comparison of MBRs in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2767-2778. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090504
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MBR处理不同浓度高硫酸盐有机废水效能比较

    通讯作者: E-mail：wqruan@jiangnan.edu.cn
  • 1. 江南大学环境与土木工程学院，无锡，214122
  • 2. 无锡马盛环境能源科技有限公司，无锡，214122
  • 3. 无锡市新吴区梅村街道环境保护科，无锡，214028
  • 收稿日期:  2022-09-05
  • 录用日期:  2023-04-04
  • 网络出版日期:  2023-08-11
基金项目:
国家重点研发计划绿色生物制造专项（2021YFC2102200），江苏省社会发展-面上项目（BE2020755），无锡市科技成果产业化资金-“太湖之光”科技攻关（产业化关键技术攻关）（C20212004）和中央高校基本科研业务费专项资金（JUSRP122027）资助.

摘要: 针对食品加工过程中产生的高SO2−4有机物废水，采用MBR工艺对其进行处理研究，分别考察了1.6%和2.6% SO2−4浓度下反应器容积负荷和污染物去除情况. 经过110天的运行时间发现，进水SO2−4浓度为1.6%的系统能获得更高的容积负荷和污染物去除效率，其最大容积负荷为1.0 kg·(m3·d)−1 COD， COD去除率为97.7%；而另一方面较高的无机盐环境进水SO2−4浓度为2.6% SO2−4系统下，获得的最大容积负荷仅为0.5 kg·(m3·d)−1 (按COD算)，COD去除率为96.4%. 在2.6% SO2−4浓度下，微生物受到的抑制更强，有机物降解效果低于1.6% SO2−4的系统. 此外，氨氮的去除效果也受盐度的影响，1.6% SO2−4系统的氨氮去除率可达91%以上，而2.6% SO2−4系统的氨氮去除率在82%左右. 通过长时间的运行，两套MBR装置均建立了同步硝化反硝化的脱氮体系，对总氮具有一定的去除效率. 其中1.6% SO2−4系统中总氮的去除率为89.5%，而2.6% SO2−4系统中总氮的去除效率为80.7%. 两套反应器装置对总磷均能达到100%的去除效果. 综上，不同盐度对MBR体系容积负荷和有机物去除率具有显著影响. 相比于2.6% SO2−4，1.6% SO2−4浓度条件下能获得更高的容积负荷和更好的污染物去除效果. 本研究可为MBR应用于高盐高浓度有机物废水的处理提供理论基础和实践指导.

English Abstract

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  • 随着我国食品行业的发展，食品生产过程中产生的废水排放量也与日俱增. 在2018年的时候，不同行业的废水排放总量是2045794万t，其中食品加工行业的废水排放量占据比例是8.46%，在排放量上位列第6位[1]. 食品加工行业废水普遍具有含盐、高有机质、高油等共同特征，污染物总体浓度较大. 曾有报道指出食品加工行业的废水含SO2−4浓度高达1.5%以上[2]，其中所含的有机物含量也较高，COD范围在5000—13000 mg·L−1波动[3]. 目前，国内外对于高盐有机废水处理普遍的观点是：先对废水中的有机物进行有效去除，减少废水中的有机质，然后再对盐分进行回收，最终实现高盐有机废水的资源化利用[4-5].

    目前对高盐废水中高浓度有机物的去除办法主要有厌氧和好氧生物处理. 由于废水中含有高浓度的硫酸盐，在厌氧条件下会产生H2S或S2−等有毒有害物质对厌氧微生物有毒害作用[6— 7]，故厌氧生物技术不适合处理高硫酸盐有机废水. 而传统的好氧工艺存在污泥浓度不高、微生物流失、处理负荷低的问题，不易于驯化耐盐嗜盐微生物. 好氧膜生物反应器（aerobic membrane bioreactor，MBR）技术相较于传统好氧工艺，可以很好的将污泥截留在系统中，提高系统微生物量，有效降解高盐废水中的有机物. 此外，在MBR中能将污泥停留时间（sludge retention time, SRT）和水力停留时间（hydraulic retention time, HRT）分开控制，更好的运行管理，近几年在高盐废水处理行业中受到普遍关注[8]. 目前MBR技术应用于高盐废水中有一定研究，如刘传伟[9]在利用MBR工艺处理含不同比例高盐废水时，生物系统去除有机物的耐盐浓度在17 g·L−1；当系统中盐度在22.75 g·L−1时，系统处理效果严重恶化，去除率下降到75%. 张哲等[10]采用MBR工艺处理含50%海水的污水，通过合理调整运行参数，如控制COD为700—800 mg·L−1，氨氮为80—100 mg·L−1，HRT为12 h，反应器内污泥浓度为7—8 g·L−1及好氧区DO为1—2 mg·L−1，取得了较好的污染物去除效果，COD和氨氮的平均去除率分别达到91.91%和91.44%. Hong等[11]对比研究了MBR和传统活性污泥法处理高盐水产养殖废水的有机物去除效率，发现当含盐量增加35 g·L−1时，MBR系统的COD去除率仍保持在96%以上，而传统活性污泥法却随着含盐量升高去除率不断下降，当升高至30 g·L−1时，去除率就已降至68%. 这说明在处理高盐废水时采用MBR工艺较传统活性污泥法具有更好的有机物去除效率，且能适应更高的盐度.

    目前高盐废水的生物处理的研究发现，由于高浓度无机盐对微生物的毒害和抑制作用，高盐废水在生物处理过程中普遍存在处理负荷不高，去除效率不稳定等问题[9,11]. 为了探究MBR系统能否在高盐环境下建立稳定高效的去除污染物体系，本研究针对连云港某营养食品加工企业生产的两种SO42-浓度分别为1.6%和2.6%的废水，采用两套中试规模好氧膜生物反应器（MBR）进行处理. 通过对出水的COD、氨氮、TN以及TP等定期监测，研究不同SO42-浓度下两套装置的盐度驯化以及负荷提升时期的污染物降解规律，以期为MBR处理高盐高浓度有机废水提供理论基础和应用指导.

    • 1.   实验部分（Experimental section）

      1.1.   实验装置

    • 本研究采用MBR工艺，装置如图1所示. MBR主要由硝化池（O池）和膜池组成，两池的有效容积都为44 L，整套反应器的总有效容积为88 L. 在O池和膜池底部装有纳米吸盘曝气装置，曝气装置分别用空气流量计控制，用以保持池内的溶解氧在2—4 mg·L−1，同时可以使池内的污泥混合液充分混合，防止污泥沉底堆积.

      膜池的硝化液通过蠕动泵控制回流至O池，以控制两池污泥浓度相同，防止膜池污泥经浓缩后浓度过高，影响两池的硝化性能. 污泥停留时间（sludge retention time，SRT）为44 d.

      实验所用膜组件为聚偏氟乙烯（PVDF，江苏诺莱智慧水务装备有限公司）的中空纤维膜，有效膜面积为0.43 m2，过滤方式采用负压抽吸.

      膜组件底部设有射流曝气装置，在提供溶解氧的同时可以冲刷膜表面，缓解膜污染. 反应器的进出水均采用蠕动泵控制，出水的抽停比为9 min:1 min，跨膜压差（transmembrane pressure，TMP）采用压力表测定，当TMP超过30 kPa时，对膜组件进行清洗.

      • 1.2.   接种污泥与实验用水

    • 本实验接种的污泥取自无锡市某餐厨废水处理厂的好氧生化污泥，所用废水为连云港某营养食品加工企业产生的废水，因生产工艺的不同，会产生不同SO2−4浓度的废水，故本实验采用两种SO42-浓度的废水进行实验研究. 其详细水质如表1所示.

      两股废水中原水有机物较高，而TN较低，使得C/N过高，在运行了25 d后，SO2−4浓度为1.6%的反应器，因有机物降解效率不佳，尝试通过调整进水C/N，控制C/N在25左右. 进水SO2−4浓度为2.6%的反应器在运行了40 d后，添加尿素补充氮源同样控制C/N为25左右. 且其进水SO2−4在第50 d有所降低，在2.2%—2.3%范围内波动.

      • 1.3.   实验设计

    • 同时运行两组实验MBR装置，一组进水SO2−4浓度保持为1.6%，另一组初始进水SO2−4浓度为2.6%，运行50 d后由于进水水质变化调整为2.3%. 有机负荷根据出水COD值来判断，若出水COD稳定于200 mg·L−1以下则提升负荷. 进水SO2−4浓度为1.6%的MBR装置运行时期分两个时期，第一个时期为提盐驯化期（1—20 d），第二个时期为负荷提升期（21—110 d），其中负荷提升期又分为3个阶段（按COD 计算）：0.6 kg·（m3·d）−1 （21—40 d），0.72 kg·（m3·d）−1 （41—80 d），1.0 kg·（m3·d）−1 （81—110 d）. 因SO2−4浓度为2.6%的MBR装置出水COD一直高于200 mg·L−1，故此套装置运行阶段分两个时期，分别为提盐驯化期（1—36 d）和负荷稳定期（37—110 d，其容积负荷一直稳定在0.5 kg·（m3·d）−1）. 两反应器的运行参数如表2所示. 运行期间室内温度控制在25℃左右.

      • 1.4.   分析方法

    • COD采用重铬酸钾法测定，用硫酸汞掩蔽Cl−；氨氮、总氮、总磷采用国家环保总局规定的检测方法[12]；SO42-浓度采用离子色谱仪测定；电导率采用雷磁DDBJ-350便携式电导率仪测定[13].

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   盐度和电导率变化

    • 两个反应器的进出水SO2−4浓度变化如图2所示. 由于接种污泥为餐厨废水好氧生化污泥，初始两反应器内SO2−4浓度较低. 随着反应器运行，出水SO2−4浓度逐渐升高. 如图2（a）所示，进水SO2−4浓度为1.6%的反应器在运行的第20 d，其出水的SO2−4已达到1.7%，接近进水SO2−4浓度，表明1.6%的系统提盐驯化阶段完成. 进水SO2−4浓度为2.6%的反应器运行至第36 d，其出水SO2−4从0.2%增加到2.7%1（图2（b）所示），接近进水SO2−4浓度，从而完成了提盐驯化阶段. 由于HRT较长，两系统中上清液完全置换时间均较长，而2.6%系统进水SO2−4浓度较高，系统置换期比1.6%系统多了16 d. 在进水SO2−4浓度为2.6%的反应器运行至第51 d时，进水SO2−4调整为约2.3%. 改变进水后，出水SO2−4在逐渐降低，运行至93 d左右和进水相接近.

      此外，对两个反应器内的电导率也进行了监测，结果如图2所示. 在提盐驯化阶（0—20 d）进水SO2−4浓度为1.6%反应器的进水电导率一直保持在26.5 ms·cm−1左右，随着反应器的运行，出水的电导率不断上升，从初始的11.2 ms·cm−1逐渐上升至26.4 ms·cm−1 （图2c），随后在负荷提升期（20—110 d）一直稳定在26.5 ms·cm−1左右. 进水SO2−4浓度为2.6%反应器的进水电导率约为38—41 ms·cm−1，出水的电导率由最初的12.3 ms·cm−1上升至40.3 ms·cm−1 （第36 d），进入负荷稳定期后其值稳定在40.5 ms·cm−1左右（第36—51 天）. 在第51 天进水水质调整后，进水电导率在32—33 ms·cm−1之间. 反应器出水从电导率逐步下降，最终稳定在32 ms·cm−1左右. 可以看出，电导率的变化情况和出水SO2−4浓度的变化规律相似. 从出水电导率和SO2−4浓度的变化可以看出，1.6%的系统完成混合液中上清液的置换时间更短，其能更快完成提盐驯化.

      • 2.2.   进水负荷和COD去除变化

    • 两反应器对COD的去除效果如图3所示，在提盐驯化阶段初期，两种盐浓度的出水COD均呈现下降趋势. 其中进水SO2−4浓度为1.6%（图3（a））的反应器进水COD约5500 mg·L−1左右，出水COD从初始的587 mg·L−1逐渐下降至第10 d的320 mg·L−1，去除率为94.18%. 进水SO2−4浓度为2.6%的反应器（图3（b））进水COD在8000—8900 mg·L−1左右，出水COD从初始的537.6 mg·L−1下降至第19 天的260.8 mg·L−1，去除率为97.03%. 两反应器出水COD去除率在刚开始运行的初期均较高，可能是接种污泥中上清液的无机盐含量较低，在提盐驯化初期两系统内盐浓度均较低，此时微生物能很快适应环境，对有机物有较高的去除效率[14]. 随着反应器内盐度的提升，微生物活性受到影响，两反应器的出水COD逐渐升高. 在提盐驯化阶段中期（第11—13 天）1.6%的系统出水的COD从320 mg·L−1上升至361.6 mg·L−1，去除率下降至93.4%. 而2.6%的系统在提盐驯化阶段末期（第20—36 天），第36 天其出水COD升高至462.4 mg·L−1，去除率下降至94.7%. 两系统去除率的下降主要是由于系统内盐度的不断升高，微生物活性受到抑制，部分微生物无法适应高渗透压的环境，脱水死亡. 同时无机盐的增多，使得系统中溶解氧传递效率降低，微生物活性受到影响[15]. 随着系统的逐渐稳定，进水SO2−4浓度为1.6%的反应器在提盐驯化阶段末期（第14—20 天）出水COD开始逐渐下降，到第20 天时COD下降至208.3 mg·L−1，去除率达到了96.2%. 说明通过低负荷的驯化方式，微生物能够逐渐适应高盐环境，反应器可以实现快速启动. 而2.6%系统COD一直升高且持续到提盐驯化阶段末期（第20—36 天），且仍有上升趋势. 说明在盐度更高的环境下，微生物受到的抑制影响更显著，需要更长的适应周期.

      在1.6%系统的负荷提升阶段（第21 天至第40 天），将负荷提升至0.6 kg·(m3·d)−1COD，出水COD开始逐渐上升，在第26 天上升至305.6 mg·L−1，去除率为94.4%. 第26 天开始，通过添加尿素调整系统进水的C/N在25，出水的COD不断下降，最终稳定在140 mg·L−1左右，平均去除率为97.5%. 在负荷提升阶段的第41 天至第80天，控制负荷在0.75 kg·(m3·d)−1COD，尽管在第61 天后，进水COD浓度有所提升，在7500—8000 mg·L−1范围波动，出水COD仍然稳定在150 mg·L−1以下，平均去除率在97.5%以上. 在负荷提升的第三阶段，进水负荷提高至1.0 kg·(m3·d)−1COD时，初期出水COD逐渐上升，最终出水COD稳定在175 mg·L−1左右，平均去除率在97.2%左右（第100—110 天）. 随着负荷的提高，该盐度系统下的有机物去除率尽管有所下降，但仍保持较高的有机物去除水平. 说明系统微生物能逐渐适应高盐环境，保持稳定的有机物去除效率[16].

      在进水SO2−4浓度为2.6%反应器中，经过36 d的提盐驯化后，COD去除效率仍未上升. 从负荷稳定阶段的第40 d起，投加尿素调整2.6%系统进水的C/N在25左右，出水的COD逐渐下降，在第50 天下降至377.6 mg·L−1，去除率为95.71%. 从第51 天后，进水水质有所变化，SO2−4浓度在2.3%左右，进水COD在7500—8000 mg·L−1. 降低进水盐度的前几 天（51—55 d），反应器的出水COD值出现短暂的上升现象，最高达到了390.4 mg·L−1. 可能是由于进水盐度的变化，导致微生物环境的渗透压发生变化，从而使得微生物降解污染物性能受到影响，COD出现升高[7]. 接下来随着系统的逐渐稳定，在第78 天，出水COD降低至288 mg·L−1，去除率为96.3%. 最终出水COD在280—295 mg·L−1的范围波动，平均去除率为96.4%.

      从上面分析可知，相较于进水SO2−4浓度为2.6%的系统，进水SO2−4浓度为1.6%的系统在较高负荷下也能对有机物进行去除，说明在较低盐度下，微生物具有更出色的有机物降解能力. 有研究表明，更高的盐度会抑制微生物相关功能基因的转录过程，从而影响碳水化合物的降解[17]. 侯飞飞等[18]研究发现，经过耐盐驯化后的污泥在较低盐浓度的变化对系统CODCr去除率影响不大；而进水氯化钠浓度较高时，系统CODCr去除率随着氯化钠浓度的升高而降低.

      • 2.3.   氨氮和总氮去除率变化

    • 两反应器的氨氮及总氮去除率变化如图4所示. 在启动初期，进水SO42-浓度为1.6%的反应器进水氨氮浓度在15—20 mg·L−1之间（图4（a）），在提盐驯化期（第1—20 天），其出水的氨氮由2.2 mg·L−1上升至3.11 mg·L−1，去除率由87.1%下降至81.4%. 而进水SO42-浓度为2.6%的反应器（图4（b））进水氨氮浓度为15—20 mg·L−1，其在提盐驯化期（第1—40天），由2.12 mg·L−1上升至6.21 mg·L−1，去除率由86.0%下降至67.6%. 启动初期两个系统的氨氮去除率均呈现下降趋势，其主要原因可能为：硝化细菌有较长的世代周期，在高盐环境下更容易受到抑制[19]；另一方面较高的无机盐环境会使得污泥混合液的粘性增加，降低溶解氧的传递效率，不利于硝化细菌的增殖[20- 21]. 此外，运行初期2.6%系统进水的有机物浓度远远高于1.6%系统，高浓度有机物的存在会抑制自养型硝化细菌的生长，使得接种污泥中的硝化细菌受到严重抑制，这可能也是2.6%系统氨氮去除率更低的原因[22].

      在进水SO2−4浓度为1.6%的反应器负荷提升第一阶段（容积负荷为0.6 kgCOD·（m3·d）−1）初期（第21—26 天），氨氮的去除效果为80%. 考虑到可能是过高的C/N不利于硝化细菌的繁殖以及好氧体系的稳定，随后通过添加尿素控制进水系统C/N为25左右，氨氮保持在15—20 mg·L−1. 在负荷提升第一阶段的中期（第27—36天），出水氨氮值有所上升，上升至8.1mg·L−1，去除率下降至58%左右. 其原因可能是进水中投加了大量尿素，虽然大部分有机氮被微生物生长增殖做利用，但仍有一部分有机氮因氨化作用转化为氨态氮，使得体系内的氨氮有所增加，随后在硝化作用下，氨氮又呈现降低的趋势. 在负荷提升的第二阶段（（容积负荷为0.72 kgCOD·（m3·d）−1）第41—80 天），反应器的出水氨氮进一步下降，最终稳定在1.5 mg·L−1左右（第68—80天）. 尽管在第61天因进水COD浓度有所提升从而增加尿素投加量以继续控制C/N为25，使得第62—68 天内氨氮去除率稍有影响，然而经过稳定运行后氨氮去除率又恢复正常. 在负荷提升的第三阶段（第81—110 天），氨氮去除率仍保持在91%以上. 1.6%系统经过长期驯化，在高盐环境下能对氨氮进行有效去除，说明通过添加氮源调整合适的C/N，能有利于硝化细菌在高盐环境下的繁殖[23]. 2.6%系统的反应器在负荷稳定初期（第40 天）添加有机氮源使得C/N为25后，出水氨氮在第48 天上升至7.2 mg·L−1，去除率为61.3%. 随后氨氮又逐渐下降，但在负荷稳定期（第51 天），该反应器进水SO2−4浓度下降至2.3%. 因体系内盐度的改变，短期内硝化细菌受到渗透压力的影响，出水氨氮第60天上升至5.2 mg·L−1，去除率为72.8%. 但是在负荷稳定中后期（第61—110 天），经过长期的驯化，出水氨氮逐步下降，最终稳定在3.5 mg·L−1以下,去除率在82%以上.

      从以上分析可以看出，同在C/N为25条件下，相较于2.6%的系统，1.6%系统的反应器对氨氮更高的去除率，说明通过耐盐驯化，系统中的硝化细菌能够适应高盐环境，发挥作用. 但是随着盐度的提升，硝化细菌会受到抑制，更高的盐度下，系统的硝化性能会下降[9]. 于德爽等[10, 24]开展了盐分对硝化反应的影响研究，结果表明，当进水无机盐浓度小于14 g·L−1，系统硝化反应未受影响，氨氮去除率稳定在95%以上，而继续提高进水含盐量至21 g·L−1时，氨氮去除率下降至91.1%

      有研究表明[21]，MBR体系因能有效截留系统中的微生物，同时能保持较高的污泥浓度，系统中会形成局部缺氧或厌氧的环境，为反硝化细菌的增殖创造条件. 因此MBR工艺能在集成式的反应装置中做到同步的硝化反硝化，进而达到去除TN的效果. 为了验证两套反应装置对TN是否有去除效果，对系统进出水的TN进行了跟踪监测. 两种进水SO2−4浓度反应器的总氮及去除率变化如图5所示，运行初期，两种进水SO2−4浓度下的出水总氮均较低，但都呈上升趋势，去除率也一直降低. 如图5（a），在提盐驯化期（第1—20 天）进水SO2−4浓度为1.6%的反应器进水总氮为20—25 mg·L−1，出水从10.3 mg·L−1上升至15.6 mg·L−1，去除率从56%下降至35.2%. 同样是在提盐驯化期（第1—36 天）进水SO2−4浓度为2.6%的反应器进水总氮浓度为28—30 mg·L−1，出水总氮从14.3 mg·L−1上升至22.1 mg·L−1，去除率下降至32.2%. 两种进水SO2−4浓度的反应器前期的总氮去除效率均很低. 其原因可能是过高的C/N不利于脱氮体系的建立，同时硝化细菌受到高浓度无机盐的影响，不能有效的将氨氮转化为硝态氮，使得反硝化作用受到影响[14].

      进水SO2−4浓度为1.6%反应器在负荷提升初期（第26天）为了控制进水C/N为25左右，进水中添加了尿素补充有机氮源，总氮在180—200 mg·L−1. 出水总氮在24—26 mg·L−1波动（第26—61天），其平均去除率在86%左右. 在负荷提升第二阶段中期（第61天）增加了尿素的投加量，TN在320—350 mg·L−1，出水TN有所上升，最终在35—40 mg·L−1内波动，其去除率在88%以上. 在负荷提升第三阶段初期（第81—88 d），出水TN小幅度上升至43.5 mg·L−1，最终稳定在35 mg·L−1左右（第89—110 天），平均去除率为89.5%. SO2−4浓度为2.6%的反应器在提盐驯化结束后（第36天），其对总氮的去除效果仍较低. 在负荷稳定初期（第40天）补充了有机氮源，进水总氮控制在320—350 mg·L−1，其出水总氮不断上升，在负荷稳定期（第55天），上升至98.4 mg·L−1，去除率下降至68.8%. 随后经过稳定运行，2.6%系统的出水总氮浓度稳定在66.5 mg·L−1左右，平均去除率为80.7%.

      在本研究中，两套系统的进水有机物含量很高C/N严重失衡，为了建立稳定的好氧体系，同时在两套装置中添加尿素作为有机氮源，控制两系统的C/N为25左右，经过长期运行发现，两种进水SO2−4浓度的反应器对总氮均有一定的去除效率，但去除效果有所差异. 有研究表明，MBR系内TN的去除依赖于同步硝化反硝化的脱氮体系的建立，在本研究的装置中盐浓度和污泥浓度较高，溶解氧传递效率受到影响[25]，反应器内存在局部缺氧的环境，再经过长期的稳定运行，建立了同步硝化反硝化的脱氮体系，对TN具有一定的去除效果. 研究发现1.6%系统具有很好的脱氮性能，总氮去除率能控制在89%以上，然而2.6%系统的出水总氮仍很高. 原因可能是：本研究中TN以有机氮为主，好氧体系中有机氮的去除依赖于微生物增殖代谢对氮源的利用，同时还有一部分有机氮因氨化作用转化为氨氮，最后通过硝化反硝化作用去除. 在2.6%系统内由于盐浓度较高，微生物增殖受到影响，同时由于硝化细菌对无机盐更加敏感，硝化作用受损，脱氮效率降低；此外溶解氧对MBR的脱氮性能有着重要影响，两系统的溶解氧虽然控制在相同范围，但2.6%系统的更高的无机盐使得系统中的溶解氧传递受到影响，从而影响系统的同步硝化反硝化的性能[26].

      • 2.4.   总磷去除率变化

    • 为了探究高盐环境下MBR装置能否有效去除水中的磷，对进出水的总磷进行了检测，图6所示为总磷去除效果变化情况. 如图6（a），1.6%系统的进水总磷较低，为13—15 mg·L−1. 其出水在提盐驯化初期（第1—13天）总磷上升从8.27 mg·L−1至10.1 mg·L−1，去除率从40.9%下降至25.7%左右. 进水SO2−4浓度为2.6%的反应器的进水总磷质量浓度较高（图5b），在18—20 mg·L−1左右，同样在提盐驯化初期（第1—22天），其出水总磷由3.75 mg·L−1逐渐升高至10.5 mg·L−1，去除率从79%下降到44.8%左右. 两种不同进水SO2−4浓度的反应器在运行初期，出水总磷的含量均呈现升高现象，一方面可能是由于启动初期，体系内的无机盐浓度不断升高，部分微生物细胞裂解死亡，细胞内的磷逐渐释放而出；另一方面由于环境盐度的提升，系统中的聚磷菌受到一定抑制，致使出水总磷不断升高.

      但随着运行时间的延长，两系统的总磷去除率逐渐恢复正常. 1.6%系统的出水总磷在提盐驯化末期（第15 天）从9.5 mg·L−1开始降低，在负荷提升初期（第26 d）降低至7.9 mg·L−1，去除率为36.3%. 随后1.6%系统开始排泥，控制SRT为44 d，出水的总磷进一步下降，在第51天降低至2 mg·L−1以下，最终低于检测限. 2.6%系统的出水总磷在提盐驯化中期（第22 d）从10.2 mg·L−1开始逐渐降低，提盐驯化末期（第35天）时出水总磷降低至8.7 mg·L−1，去除率达到了72.4%. 第35天，2.6%系统开始排泥，同样控制SRT为44 d，而后出水的总磷进一步降低. 在负荷稳定期（第61天）出水总磷降低至2 mg·L−1以下，最终出水总磷低于检测限.

      关于磷的去除目前有学者提出了多种理论，多数人认为：磷的去除依赖于微生物在厌氧/好氧的交替的环境下进行“厌氧释磷，好氧过量吸磷”. 但也有学者指出在单级好氧条件中，活性污泥中的聚磷菌能将环境中的磷酸盐存储于体内，通过“好氧吸磷”的作用将磷去除[27]. 例如，王东波[28]认为生物除磷的本质是强化活性污泥中聚磷微生物对磷的富集，并转化为体内的聚磷酸盐的作用. 在好氧+间歇缺氧条件下驯化出能对多聚物水解产生的能量进行利用增殖的聚磷菌，也能对磷起到很好的去除效果，其去除率能达90%以上. 还有人指出在生物除磷过程中胞外聚合物（extracellular polymeric substances, EPS）也会储存相当数量的磷，对水中的磷进行有效去除[29]. 例如，Long[30]研究表明，EPS的除磷量占系统除磷量的60%—62%，细菌细胞的除磷量占系统除磷量的30%—38%. 在本研究中一部分磷的去除可能依赖于微生物对高盐环境的逐渐适应，将磷用作自身增殖，同时产生大量的EPS储存了部分磷. 还有一部分磷的去除可能由于活性污泥经过驯化，繁殖出能在缺氧和好氧环境下利用多聚物进行增殖的聚磷微生物，对系统中的磷进行吸收，而系统排泥后将磷进一步去除[28].

      • 2.5.   pH变化

    • pH对MBR体系中生物作用有着显著的影响，为了监测两反应器装置内微生物体系是否稳定，对反应装置的O池、MBR池和出水的pH进行了跟踪检测. 两反应器进水pH在3.8—4.2之间，接种污泥初始pH在8.2—8.3左右. 其中进水SO2−4浓度为1.6%的反应器在提盐驯化期（第0—20 天）由于进水的置换作用，O池、MBR池和出水的pH一直呈现下降的趋势，分别从8.22、8.28和8.12下降至7.54、7.55和7.6（图7（a））. 同样进水SO42-浓度为2.6%的反应器在提盐驯化期（第0—40天） 其O池、MBR池和出水的pH分别从8.3、8.28和8.18下降至7.19、7.45和7.32（图7（b））.

      在负荷提升期第一阶段（第21—40天），进水SO2−4浓度为1.6%的反应器O池、MBR池和出水的pH仍是在不断降低，在第40 d降低至6.85、6.88和7.19. 考虑到可能是由于进水低pH的冲击，进水量的增加使得体系内pH进一步下降，过低的pH环境不利于MBR体系建立硝化与反硝化作用相对稳定的动态平衡体系. 在负荷提升期第二阶段初期（第43天）调节该系统的进水pH为7.0—7.2，随后体系内的pH逐渐上升，最终O池pH、MBR和出水pH分别稳定在7.2—7.3、7.3—7.4和7.5左右.

      同样进水SO2−4浓度为2.6%的反应器O池、MBR池和出水的pH第47 d下降至6.9、7.13和7.06，随后开始调节该进水的pH为7.0—7.2左右，其体系内pH逐渐上升并趋于稳定，最终（第69—110天）分别稳定在7.2—7.3、 7.3—7.4和7.2—7.3. 有研究表表明，生物反应器的硝化作用会导致体系内的pH降低，需要补充进水碱度以维持生物系统的硝化性能. 当投加NaOH保持pH接近7.5时，系统的硝化作用会显著增强[31]. 本研究在运行中期通过补充两种SO2−4浓度反应器的进水pH使得两系统的硝化处于稳定状态[32]，最终达到良好的运行环境.

    3.   结论（Conclusion）

    • （1）SO2−4浓度对MBR运行效果影响较大，盐度越高对微生物的抑制作用更明显，进水SO2−4浓度为1.6%的系统比2.6%的能获得更高的有机负荷和COD去除率. 其中1.6%系统在容积负荷为1.0 kg·（m3·d）−1 COD的条件下，出水COD始终在200 mg·L−1以下，去除率高达97.7%，而进水SO2−4浓度为2.6%的系统对有机物的降解受到明显抑制，在负荷为0.5 kg·（m3·d）−1COD的条件下，出水COD终在200 mg·L−1以上，去除率为96.4%.

      （2）通过耐盐驯化，系统中的硝化细菌能够适应高盐环境. 但是随着盐度的提升，硝化细菌会受到抑制，更高的盐度下，系统的硝化性能会下降.

      （3）通过长时间的运行，两套MBR装置均建立了同步硝化反硝化的脱氮体系，对总氮具有一定的去除效率. 但由于硝化细菌对高盐环境的敏感性，在不同盐浓度下表现出不同的硝化性能，同时系统中的溶解氧传递受到无机盐浓度的影响，致使进水SO2−4浓度为1.6%系统总氮的去除率要优于进水SO2−4浓度为2.6%系统.

      （4）体系内微生物能很快适应高盐环境利用磷进行增殖，同时还有一部分能在好氧或缺氧条件下利用多聚物水解进行增殖的聚磷菌，有效“吸磷”，两套MBR装置对总磷均能达到全部去除的效果.

    参考文献 (32)

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