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膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究

肖小兰, 干永鹏, 冯永锐, 王潇, 阮文权. 膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101
引用本文: 肖小兰, 干永鹏, 冯永锐, 王潇, 阮文权. 膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101
XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, FENG Yongrui, WANG Xiao, RUAN Wenquan. Sludge properties and membrane fouling of aerobic membrane bioreactor (MBRs ) in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101
Citation: XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, FENG Yongrui, WANG Xiao, RUAN Wenquan. Sludge properties and membrane fouling of aerobic membrane bioreactor (MBRs ) in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101

膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究

    通讯作者: E-mail:wqruan@jiangnan.edu.cn
  • 基金项目:
    国家重点研发计划绿色生物制造专项(2021YFC2102200),江苏省社会发展-面上项目(BE2020755),无锡市科技成果产业化资金-“太湖之光”科技攻关(产业化关键技术攻关)(C20212004)和中央高校基本科研业务费专项资金(JUSRP122027)资助.

Sludge properties and membrane fouling of aerobic membrane bioreactor (MBRs ) in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate

    Corresponding author: RUAN Wenquan, wqruan@jiangnan.edu.cn
  • Fund Project: the National Key R&D Program, Green Bio-Manufacturing (2021YFC2102200),Jiangsu Social Development-General Project (BE2020755), Wuxi Science and Technology Achievement Industrialization Fund-"Light of Taihu Lake" Science and Technology Research (Key Technology Research of Industrialization) (C20212004) and Special Funds for Basic Scientific Research Business Expenses of Central Universities(JUSRP122027)
  • 摘要: 针对食品加工过程中产生的高SO24的高浓度有机物废水,采用膜生物反应器(MBR)工艺对其进行处理研究,分别考察了1.6%和2.6%SO24浓度下反应器运行性能、污泥性质和膜污染变化情况. 经过110 d的运行时间对比发现,1.6%SO24浓度下MBR获得的最大有机负荷为1.0 kg·(m3·d)−1 COD,其化学需氧量(COD)、氨氮和总氮的去除率分别为97.2%、92.5%和89.5%. 2.6%SO24浓度下微生物受到的抑制更强,其获得的最大有机负荷仅为0.5 kg ·(m3·d)−1 COD,其COD、氨氮和总氮的去除率分别为96.3%、82.6%和80.7%. 此外,SO24浓度为1.6%的反应器在更高的膜运行通量下,膜污染速率反而比2.6%系统更慢. 进一步分析其污泥性质发现SO24浓度为1.6%系统内的混合液悬浮固体浓度(MLSS)和挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)稳定在7.1 g·L−1和5.9 g·L−1左右,MLVSS/MLSS值较初始污泥有所提高,从80.2%升高到83%. SO24浓度为2.6%体系内MLSS和MLVSS稳定在6 g·L−1和4.5 g·L−1左右,MLVSS/MLSS较初始污泥有所降低,最终稳定在75%左右. 较低的MLSS和MLVSS/MLSS加速了膜表面滤饼层的形成,导致2.6% SO24系统膜污染更快. 经过长期的高盐环境驯化后,1.6% SO24和2.6% SO24系统成熟污泥的溶解性微生物产物(SMP)和结合性的胞外聚合物(BEPS)均有所上升,SMP从13.5 mg·g−1 VSS上升到20.4 mg·g−1 VSS和65.3 mg·g−1 VSS,BEPS从36.9 mg·g−1 VSS上升到181.8 mg·g−1 VSS和227.3 mg·g−1 VSS. 2.6% SO24系统的SMP和BEPS的值均大于1.6% SO24系统,从而使得2.6% SO24系统的TMP上升加快,膜污染加剧. 1.6%系统MBR中污泥粒径从接种时的82.3 μm增加至125.84 μm,而2.6% SO42-系统中污泥粒径降至78.23 μm. 相较于1.6% SO24系统,2.6% SO24系统的污泥粒径更小,更容易堆积于膜表面,使得滤饼层更加紧致,加速了膜污染的形成. 两套装置的膜阻力都主要来源于外部阻力,但2.6% SO24系统的内部阻力占比较1.6% SO24系统更高. 综上,不同盐度对MBR体系的运行效能、污泥性质及膜污染情况具有显著的影响. 因此本研究可为MBR应用于高盐高浓度有机物废水的处理提供理论基础和实践指导.
  • 在矿区开采和冶炼过程中,大量重金属伴随矿渣、冶炼废水和废气通过雨水淋溶、污水灌溉、大气降尘等方式进入土壤,造成矿区农田污染[1]。矿区农田重金属污染土壤修复可从两方面开展工作。一是从土壤的角度选用合适的调理剂对原生土壤进行调理;二是从作物的角度筛选合适的经济作物种植。无机试剂能与合适价态的重金属离子发生氧化、还原、沉淀等反应,从而改变重金属的迁移量。天然有机肥能够增加土壤肥力,改善土壤微生态环境,同时有机肥中的有机物能够与重金属发生络合,降低土壤中重金属向植物的转移量[2]。因此,无机-有机混合调理剂是一类重要的调理试剂。不同的植物对不同重金属的吸收量具有较大差异。重金属具有多种形态,其中有效态迁移性最强,最容易被植物吸收富集,是评价可迁移重金属数量的重要指标[3]。筛选适合不同重金属污染土壤种植的作物也是土壤修复的重要内容。油葵、孔雀草和香茅草是华南地区主要的油料作物。桑树是普遍种植的经济作物,具有较强的重金属耐受性。

    单纯对污染农田进行修复已不能满足污染农田地区居民对土壤经济价值的追求。边修复边生产是满足当地居民、政府和环保企业、等各方需求的主要发展方式。蚕沙是新鲜桑叶被蚕食后排出的代谢产物,主要成分是黄酮类化合物,一定程度上可改变土壤细菌群落的结构和优势种群,并作为天然有机肥使用[4, 5]。田间实验表明施加蚕沙能够增加土壤中的有机碳,降低温室气体排放[6]。含铁物质反应活性高、表面具有多羟基位点,可广泛用于重金属的调理[7-8]

    本研究基于前期重金属污染农田的调理剂筛选结果,采用蚕沙-铁基复合调理剂进行异位调理,并开展4种经济作物的两季盆栽实验,探究调理剂与植物栽培对污染土壤中多种重金属有效态的影响,以期为多金属污染矿区农田土壤进行经济作物种植提供参考。

    油葵和孔雀草的种子均采购于南宁蔬菜种子公司。香茅草和桑树苗购于南宁市西乡塘区苹果枣苗木经营部。蚕沙购于河池市桂恒旺科技有限责任公司。还原铁粉、伊蒙土购于南宁雄润化学试剂有限公司。供试土壤采自广西某硫化矿区重金属污染农田,pH为6.4,为弱酸性土壤。该土壤中主要污染物为镉、砷、铅、锌、铜,其质量分数分别为74、1848、2014、272、254 mg·kg−1,相应的有效态分别为4.8、21.2、170.1、24.8、48.4 mg·kg−1,有机质为22.2 mg·kg−1。根据《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准 (试行) 》 (GB15618-2018) ,供试土壤镉、砷、铅、锌、铜分别是风险筛选值的245倍、20倍、2倍、9倍、4倍,其中镉、砷均超过风险管控值。

    盆栽实验常温进行,分为对照组和实验组,对照组为不添加调理剂+植物,实验组为添加调理剂+植物。盆栽植物为油葵(Helianthus annuus Linn.)、孔雀草(Tagetes patula L.)、香茅草(Cymbopogon citratus.)、桑树(Morus alba L.)4种植物,每种植物均设置 3 个处理。1) CK (空白对照) ;2) S1Fe2 (蚕沙:还原铁粉=1:2) ;3) S1Y1Fe2 (蚕沙:伊蒙土:还原铁粉=1:1:2) 。总共 12 个处理,每个处理设置重复3次。具体如表1所示。

    表 1  实验处理
    Table 1.  Treatments in experiment
    对照组添加还原铁粉实验组添加伊蒙土和还原铁粉实验组
    CKS1Fe2S1Y1Fe2
    桑树Morus alba L.S1Fe2+桑树S1Y1Fe2+桑树
    油葵Helianthus annuus Linn.S1Fe2+油葵S1Y1Fe2+油葵
    孔雀草Tagetes patula L.S1Fe2+孔雀草S1Y1Fe2+孔雀草
    香茅草Cymbopogon citratus.S1Fe2+香茅草S1Y1Fe2+香茅草
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    盆栽在23 cm×14 cm塑料花盆中进行,共含供试土壤1 800 g,按质量分数3%添加调理剂。在花盆中加入基肥 (N:P:K=17:8:26) ,将调理剂与土壤混匀后加入盆中,加入去离子水保持土壤含水量为田间最大持水量的60%~70%[9]。平衡20 d后,分别将油葵、孔雀草种子均匀洒入塑料花盆中并覆盖少量土,再将1株香茅草和桑树移栽入盆中,喷洒适量去离子水。待油葵、孔雀草出苗7 d后根据幼苗长势定苗至3株,生长期保持含水量为田间最大持水量的 60%~70%。60 d后,采集土壤样品进行重金属有效态含量的测定。之后,播种第2批油葵、孔雀草,并移栽1株香茅草,油葵和孔雀草出苗7 d后分别定苗至6株和4株。60 d后,采集第二季土样。将土样风干混匀,过20目筛,测定土壤的pH、有机质及有效态重金属含量。

    土壤中有效态镉和锌采用二乙三胺五乙酸提取—电感耦合等离子体发射光谱法 (HJ 804—2016) 测定;有效态砷采用盐酸提取—原子荧光法测定;有效态铜按照二乙三胺五乙酸—原子吸收分光光度法 (NY/T 890—2004) 测定;有效态铅按照二乙三胺五乙酸提取—原子吸收分光光度法 (GB/T 23739—2009) 测定。土壤pH按照电位法 (NY/T 1377—2007) 测定。有机质按照重铬酸钾—硫酸定量法 (NY/T 9834—1988) 测定。

    用Excel2010进行基础计算,SPSS软件进行同作物的不同处理间单因素方差分析,最后用origin8.5软件作柱状图。

    在重金属污染土壤中施加复合调理剂后,两季作物生长后土壤的pH变化如图1所示。第一季施加S1Fe2后,土壤pH提高了0.68~1.08,施加S1Y1Fe2后土壤pH提高了0.26~0.78。第二季施加S1Fe2后,土壤pH提高了0.61~1.03,施加S1Y1Fe2后土壤pH提高了0.36~0.76。2种调理材料对土壤pH值的影响差异不显著。植物根系分泌的低分子有机酸使pH降低,且降低程度因作物品种不同而不同[10]。第一季种植孔雀草后土壤pH降低最显著,比原土pH值低0.57。而香茅草和桑树两季种植后的土壤pH都是略低于原土pH。两季相比,pH增幅有一定差别。S1Fe2-孔雀草组合,两季的pH分别增加1.08和1.03,增幅最大。S1Fe2-桑树组合,两季的pH分别增加0.69和0.61,增幅最小。蚕沙pH为9.6,呈碱性,可与土壤中的H+发生中和反应,提高pH。此外,伊蒙土中的SiO42-可释放与土壤中的OH发生交换而增加pH[11]

    图 1  处理对土壤pH的影响
    Figure 1.  Effect of treatment on the soil pH

    图2所示,种植第一季作物后实验组土壤有机质相对空白组的变化为+0.43%~+6.05%,第二季为−1.11%~8.15%。第一季种植油葵后,添加S1Fe2有机质的含量增加最大为6.05%。第二季种植孔雀草后,施加两种调理剂有机质含量的增加量最大分别是8.15%和5.13%。第二季种植桑树后,施加两种调理剂有机质含量分别降低−0.56%和−1.11%。添加S1Fe2对有机质含量的增加幅度略高于S1Y1Fe2,蚕沙属于碱性有机材料,伊蒙土及铁粉为中性无机材料,蚕沙与其复配后,随着蚕沙占比量的增加,土壤有机质增加。蚕沙富含蛋白、脂肪等有机物,不仅供给植物生长需要的养分,同时能够提高土壤的有机质含量、改善微生物的生长环境、促进微生物的生长、提高土壤的保水保肥等综合能力[12]

    图 2  处理对土壤有机质含量的影响
    Figure 2.  Effect of treatment on the organic contents in soil

    两季植物种植后土壤的有效态镉变化如图3。在种植第一季植物后,添加S1Fe2处理与空白相比能显著降低土壤中有效态Cd的含量,降低5.7%~30.3%。种植孔雀草与香茅草的处理中有效态Cd降低最显著,分别降低30.3%和29.3%,种植油葵的土壤中有效态Cd仅降低5.7%。添加S1Y1Fe2处理后,除油葵外,种植孔雀草、香茅草和桑树的土壤中有效态Cd分别降低19.3%、19.1%和19.3%。S1Fe2的调理效果略优于S1Y1Fe2。种植第二季植物后,除种植桑树的处理无调理效果外,其余有效态镉均有降低。与空白相比,施加S1Fe2处理效果最佳的为香茅草,其次为孔雀草,有效态镉含量分别降低26.0%和13.6%,种植油葵降低不显著。施加S1Y1Fe2调理效果最显著的为油葵,有效态镉降低15.0%,其他3种植物与空白无显著差异。综合来看S1Fe2联合香茅草的种植模式对有效态镉的降低效果最佳。蚕沙含有络合镉的多种有机物结构,而铁粉具有较强的还原性能够使高价态的重金属离子发生形态转化,从而降低有效态镉[13]

    图 3  处理对有效态镉的影响
    Figure 3.  Effect of treatment on the effective Cd

    两季植物种植后土壤有效态砷变化如图4。种植第一季作物后两种调理材料均能显著降低土壤中有效态As含量。添加S1Fe2种植油葵、孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态As分别降低了34.4%、36.1%、49.5%和36.6%,添加S1Y1Fe2后对应的百分比分别是31.3%、31.8%、47.3%和19.0%。4种作物处理中,种植桑树的处理中添加S1Fe2对土壤As的调理效果优于S1Y1Fe2,其余处理调理效果差异不显著。第二季添加S1Fe2后油葵、孔雀草、香茅草和桑树的有效态As分别降低46.4%、55.9%、54.6%和56.6%,添加S1Y1Fe2后有效态As分别降低43.4%、29.1%、57.8%和44.6%。孔雀草添加S1Fe2对有效态砷的调理效果显著优于S1Y1Fe2。第二季作物种植后有效态的降低率比第一季更高,可能是铁粉的反应存在一定的缓释型,随着反应时间的延长,铁粉逐渐被氧化形成铁氧化物,铁粉氧化过程中与土壤中砷发生氧化还原反应,且砷在铁氧化表面发生专性吸附,从而降低土壤砷的有效性[14-15]

    图 4  处理对有效态砷的影响
    Figure 4.  Effect of treatment on the effective As

    两季植物种植后土壤有效态铅变化如由图5。种植第一季作物后,与空白相比,添加S1Fe2种植油葵、孔雀草、香茅草和桑树后有效态铅分别降低7.6%、33.6%、23.5%和31.3%;添加S1Y1Fe2除油葵的增加外,孔雀草、香茅草和桑树的有效态铅分别降低19.6%、8.0%和29.8%,S1Fe2调理效果优于S1Y1Fe2。种植第二季作物后除香茅草的处理添加S1Fe2和S1Y1Fe2使有效态铅分别降低27.8%和26.3%外,其余3种作物添加两种调理材料均增加了有效态铅含量。S1Fe2组实验的调理效果更好。这说明从重金属的有效态来看伊蒙土的协同作用不强,其原因可能是伊蒙土属于蒙脱石和伊利石的过渡性产物,属于片层状硅酸盐,层间有可交换的阳离子,而交换释放的钠离子、镁离子等可能对植物生长有利,故对重金属离子交换吸附数量有限,对不同重金属的吸附量也存在差异[16]

    图 5  处理对有效态铅的影响
    Figure 5.  Effect of treatment on the effective Pb

    两季植物种植后土壤有效态锌变化见图6。种植第一季作物两种调理材料均能显著降低土壤中有效态锌含量,添加S1Fe2后油葵、孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态锌分别降低31.8%、50.5%、50.5%和52.1%;添加S1Y1Fe2后对应有效态锌分别降低6.5%、40.2%、40.6%和44.3%。S1Fe2对有效态Zn的调理效率显著优于S1Y1Fe2。种植第二季作物后,添加调理材料后有效态锌含量有所下降,添加S1Fe2种植油葵、孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态锌分别降低38.9%、36.7%、47.5%和20.2%;添加S1Y1Fe24种作物的有效态锌分别降低35.9%、28.7%、31.9%和20.7%。上述结果可能原因有:一是蚕沙提高土壤pH后,增加了土壤表面的可变负电荷,促进了胶体对锌的吸附;二是氢离子的减少使得有机质与锌结合的更加牢固,从而降低了有效态[17]

    图 6  处理对有效态锌的影响
    Figure 6.  Effect of treatment on the effective Zn

    两季植物种植后土壤有效态铜变化见图7。种植第一季作物后与空白相比,添加S1Fe2后种植油葵、孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态铜分别降低14.1%、45.7%、42.0%和41.8%;添加S1Y1Fe2后除种植油葵有效态铜增加外,孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态铜分别降低36.3%、29.9%和35.4%,且S1Fe2的调理效果显著优于S1Y1Fe2。种植第二季作物后添加调理材料能一定程度上降低土壤中有效态铜含量。除种植油葵外,其余3种植物处理中有效态铜的调理效率降低。添加S1Fe2后种植油葵、孔雀草、香茅草和桑树的处理中有效态铜分别降低17.3%、16.7%、26.9%和8.1%,添加S1Y1Fe2后对应的有效态铜分别降低了20.7%、8.1%、17.5%和13.4%。2种调理剂和4中植物不同组合条件下,有效态铜均有所下降。这表明碱性的蚕沙作用下,土壤中的负电荷胶体数量增加,与胶体络合的铜数量增加,被植物吸收的铜减少[18]

    图 7  处理对有效态铜的影响
    Figure 7.  Effect of treatment on the effective Cu

    对近几年报道的典型重金属污染土壤的修复方法进行汇总如表2。现有修复方法呈现以下特点:调理剂与植物栽培协同修复单一重金属污染土壤,比如文献[17-23];2种以上重金属污染的单季协同修复,比如文献[24-28];作物品种以水稻、小麦等传统作物为主;结论集中在植物达到食品安全国家标准、植物重金属含量的降幅和土壤中重金属有效态的降幅3个方面。事实上,农田污染的重金属是多种共存的,重金属污染土壤的治理也以同时降低多种重金属含量为目标,因此,多种金属同时治理在场地实施方面更具参考价值。在作物的选择上,重金属污染地区的农民更热衷于经济作物的种植以摆脱污染造成的经济困扰。作物安全的长期性是污染区农民考虑的重要因素,同一作物连续两季种植时的钝化效果需要评估。此外,受市场经济调控的影响,长期种植单一的经济作物也不符合实际,需要根据市场行情进行灵活调整,故经济作物的筛选很有必要。作物达标是修复目的,但影响因素很多。降低土壤中重金属的有效态含量是首要条件。本研究以西南某硫化矿矿区旱地土壤为对象,开展镉、砷、铅、锌、铜污染土壤的多种经济作物盆栽小试,发现添加蚕沙-铁粉调理剂时4种经济作物能同时降低5种重金属的有效态,香茅草连续两季种植能同时降低5种重金属有效态,可为相关场地修复的实施提供参考。

    表 2  修复方法的对比
    Table 2.  Comparison of amendment methods
    序号污染种类调理剂作物品种时长主要结论参考文献
    1凹凸棒粘土水稻、小麦三季水稻达标;小麦降低[19]
    2钙镁磷肥水稻单季降低53.3%~75.6%[20]
    3生物炭棉花单季最大降低57.3%[21]
    4石灰、腐殖酸水稻单季达标[22]
    5硅钙镁肥、腐殖酸小麦单季最大下降81.77%[23]
    6生物炭甜菜单季有效态最大降低24.8%[24]
    7生石灰油菜、水稻三季有效态最大降低38.9%[18]
    8镉、锌ND玉米单季雅玉98为低积累品种[25]
    9镉、铅石灰、海泡石、铁锰矿粉小白菜单季降低有效态、降低镉铅含量[26]
    10铅、锌、锌、铜ND芦苇、芒萁、笔管草、乌蕨、 乌毛蕨、藿香蓟和毛蕨单季芒萁对Cd、Pb、Cu具有较强吸收能力[27]
    11镉、砷、锌蚕沙、铁粉ND单季有效态分别降低42.5%、75.0%、48.6%[28]
    12铅、砷、镉、锌、铜海泡石、鸡粪油菜单季达标[29]
    13镉、砷、铅、锌、铜蚕沙、铁粉油葵、孔雀草、香茅草、桑树两季单季有效态分别降低30.3%、49.5%、33.6%、52.1%、45.7%;香茅草两季同时降低5种重金属有效态本文
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    1) 2种调理剂和4种经济作物共同作用下,两季种植过程中土壤的pH均增大。土壤的有机质在第一季均增加。

    2) 添加蚕沙-铁粉调理剂油葵、孔雀草、香茅草和桑树单季种植时能同时降低镉、砷、铅、锌、铜有效态的含量,香茅草两季种植时能同时降低以上5种重金属有效态含量,具有潜在应用价值。2种调理剂对不同重金属有效态的调理能力不同,调理剂对重金属有效态的调理能力不一定具有双季延续性。因此,具有广泛普适性和延续性的调理剂仍有待研究。

  • 图 1  反应器装置图

    Figure 1.  reactor device diagram

    图 2  反应器跨膜压差变化

    Figure 2.  Changes of transmembrane pressure difference in the reactor

    图 3  反应器平均MLSS、MLVSS及其比值变化

    Figure 3.  changes of average MLSS, MLVSS and their ratios in the reactor

    图 4  两种SO24浓度反应器内SMP、BEPS的变化

    Figure 4.  Changes of SMP and BEPS in two reactors

    图 5  反应器中污泥体积平均径的变化

    Figure 5.  Changes of volume average diameter of sludge in the reactor

    图 6  1.6% SO24系统和1.6% SO24系统第三次清洗时的膜阻力分布情况

    Figure 6.  Distribution of membrane resistance of 1.6% SO24 system and 1.6% SO24 system during the third cleaning

    表 1  1.6% SO24系统进水水质

    Table 1.  The influent quality of 1.6% SO24 system

    第1 天—第25天第26天—第60天第61天—第110天
    pH3.8—4.23.8—4.23.8—4.2
    硫酸根/(mg·L−116000—1780017200—1790017200—17900
    COD/(mg·L−15400—56005400—56007500—8100
    TDS/(g·L−127—3027—3027—30
    电导率/(ms·cm−125—3028—3028—30
    TN/(mg·L−120—25180—200320—350
    TP/(mg·L−15—108—108—10
    氨氮/(mg·L−115—2015—2015—20
    Ca/(mg·L−125—3525—3525—35
    Mg/(mg·L−15—155—155—15
    Fe/(mg·L−10.1—0.60.1—0.60.1—0.6
    第1 天—第25天第26天—第60天第61天—第110天
    pH3.8—4.23.8—4.23.8—4.2
    硫酸根/(mg·L−116000—1780017200—1790017200—17900
    COD/(mg·L−15400—56005400—56007500—8100
    TDS/(g·L−127—3027—3027—30
    电导率/(ms·cm−125—3028—3028—30
    TN/(mg·L−120—25180—200320—350
    TP/(mg·L−15—108—108—10
    氨氮/(mg·L−115—2015—2015—20
    Ca/(mg·L−125—3525—3525—35
    Mg/(mg·L−15—155—155—15
    Fe/(mg·L−10.1—0.60.1—0.60.1—0.6
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    表 2  2.6% SO24系统进水水质

    Table 2.  The influent quality of 2.6% SO24 system

    第1天—第40天第41天—第50天第51天—第110天
    pH3.7—3.93.5—4.13.6—4.2
    硫酸根/(mg·L−126800—2800026800—2800022600—23000
    COD/(mg·L−18000—89007000—78007500—8000
    TDS/(g·L−142—4545—5550—54
    电导率/(ms·cm−138—4038—4038—40
    TN/(mg·L−128—30320—350320—350
    TP/(mg·L−110—1510—1515—20
    氨氮/(mg·L−115—2015—2015—20
    Ca/(mg·L−135—4535—4535—45
    Mg/(mg·L−110—2010—2010—20
    Fe/(mg·L−10.2—0.80.2—0.80.2—0.8
    第1天—第40天第41天—第50天第51天—第110天
    pH3.7—3.93.5—4.13.6—4.2
    硫酸根/(mg·L−126800—2800026800—2800022600—23000
    COD/(mg·L−18000—89007000—78007500—8000
    TDS/(g·L−142—4545—5550—54
    电导率/(ms·cm−138—4038—4038—40
    TN/(mg·L−128—30320—350320—350
    TP/(mg·L−110—1510—1515—20
    氨氮/(mg·L−115—2015—2015—20
    Ca/(mg·L−135—4535—4535—45
    Mg/(mg·L−110—2010—2010—20
    Fe/(mg·L−10.2—0.80.2—0.80.2—0.8
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    表 3  MBR反应器运行策略

    Table 3.  Operating strategy of MBR reactor

    SO24浓度 SO24 concentration阶段 Stage天数/d Days容积负荷/(kg·(m3·d)−1 COD) VLRHRT /dSRT/d
    1.6%提盐驯化阶1—200.510不排泥
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.68.544
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.728.5—10.244
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0744
    2.6%提盐驯化阶段1—360.516不排泥
    负荷稳定阶段37—1100.516—2244
      注:进水SO24浓度为1.6%的反应器在负荷提升阶段Ⅰ内(第26 天)开始排泥,控制SRT为44 d. 1.6%系统在负荷提升阶段Ⅱ和2.6%系统的负荷稳定阶段进水COD有所变化,HRT作了相应调整.
      Note: The reactor with influent of 1.6% SO24 discharged sludge at the 26th day in stage I of VLR improvement, with SRT controlled at 44 days; As the influent COD concentration changed from stage Ⅱ of VLR improvement in 1.6% system and the VLR stabilizing stage in 2.6% system, the HRT was adjusted accordingly.
    SO24浓度 SO24 concentration阶段 Stage天数/d Days容积负荷/(kg·(m3·d)−1 COD) VLRHRT /dSRT/d
    1.6%提盐驯化阶1—200.510不排泥
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.68.544
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.728.5—10.244
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0744
    2.6%提盐驯化阶段1—360.516不排泥
    负荷稳定阶段37—1100.516—2244
      注:进水SO24浓度为1.6%的反应器在负荷提升阶段Ⅰ内(第26 天)开始排泥,控制SRT为44 d. 1.6%系统在负荷提升阶段Ⅱ和2.6%系统的负荷稳定阶段进水COD有所变化,HRT作了相应调整.
      Note: The reactor with influent of 1.6% SO24 discharged sludge at the 26th day in stage I of VLR improvement, with SRT controlled at 44 days; As the influent COD concentration changed from stage Ⅱ of VLR improvement in 1.6% system and the VLR stabilizing stage in 2.6% system, the HRT was adjusted accordingly.
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    表 4  反应器运行数据

    Table 4.  Reactor Operation Data

    SO24浓度SO24 concentration阶段Stage天数/dDays容积负荷/(kg·(m3·d)−1 COD)VLR出水COD值/(mg·L−1)COD value of effluentCOD去除率/%COD removal rate氨氮去除率/%Ammonia nitrogen removal rateTN去除率/%TN removal rateTP去除率/%TP removal rate
    1.6%提盐驯化阶1—200.5205—21096.281.336.735.2
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.6135—14597.457.688.457.5
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.7120—14597.590.889.799.8
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0180—19097.292.589.5100.0
    2.6%提盐驯化阶段1—360.5400—46094.768.235.659.6
    负荷稳定阶段37—1100.5280—29096.382.680.7100.0
    SO24浓度SO24 concentration阶段Stage天数/dDays容积负荷/(kg·(m3·d)−1 COD)VLR出水COD值/(mg·L−1)COD value of effluentCOD去除率/%COD removal rate氨氮去除率/%Ammonia nitrogen removal rateTN去除率/%TN removal rateTP去除率/%TP removal rate
    1.6%提盐驯化阶1—200.5205—21096.281.336.735.2
    负荷提升阶段Ⅰ21—400.6135—14597.457.688.457.5
    负荷提升阶段Ⅱ41—800.7120—14597.590.889.799.8
    负荷提升阶段Ⅲ81—1101.0180—19097.292.589.5100.0
    2.6%提盐驯化阶段1—360.5400—46094.768.235.659.6
    负荷稳定阶段37—1100.5280—29096.382.680.7100.0
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    1. 黄旭敏. 膜生物反应技术在环境工程污水处理中的应用. 造纸装备及材料. 2024(01): 125-127 . 百度学术

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出版历程
  • 收稿日期:  2022-11-11
  • 录用日期:  2023-04-04
  • 刊出日期:  2023-08-27
肖小兰, 干永鹏, 冯永锐, 王潇, 阮文权. 膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101
引用本文: 肖小兰, 干永鹏, 冯永锐, 王潇, 阮文权. 膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究[J]. 环境化学, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101
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Citation: XIAO Xiaolan, GAN Yongpeng, FENG Yongrui, WANG Xiao, RUAN Wenquan. Sludge properties and membrane fouling of aerobic membrane bioreactor (MBRs ) in treating organic wastewater with different concentrations of sulfate[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(8): 2754-2766. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022111101

膜生物反应器(MBR)处理不同浓度高硫酸盐有机废水污泥性质和膜污染研究

    通讯作者: E-mail:wqruan@jiangnan.edu.cn
  • 1. 江南大学环境与土木工程学院,无锡,214122
  • 2. 无锡马盛环境能源科技有限公司,无锡,214122
基金项目:
国家重点研发计划绿色生物制造专项(2021YFC2102200),江苏省社会发展-面上项目(BE2020755),无锡市科技成果产业化资金-“太湖之光”科技攻关(产业化关键技术攻关)(C20212004)和中央高校基本科研业务费专项资金(JUSRP122027)资助.

摘要: 针对食品加工过程中产生的高SO24的高浓度有机物废水,采用膜生物反应器(MBR)工艺对其进行处理研究,分别考察了1.6%和2.6%SO24浓度下反应器运行性能、污泥性质和膜污染变化情况. 经过110 d的运行时间对比发现,1.6%SO24浓度下MBR获得的最大有机负荷为1.0 kg·(m3·d)−1 COD,其化学需氧量(COD)、氨氮和总氮的去除率分别为97.2%、92.5%和89.5%. 2.6%SO24浓度下微生物受到的抑制更强,其获得的最大有机负荷仅为0.5 kg ·(m3·d)−1 COD,其COD、氨氮和总氮的去除率分别为96.3%、82.6%和80.7%. 此外,SO24浓度为1.6%的反应器在更高的膜运行通量下,膜污染速率反而比2.6%系统更慢. 进一步分析其污泥性质发现SO24浓度为1.6%系统内的混合液悬浮固体浓度(MLSS)和挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)稳定在7.1 g·L−1和5.9 g·L−1左右,MLVSS/MLSS值较初始污泥有所提高,从80.2%升高到83%. SO24浓度为2.6%体系内MLSS和MLVSS稳定在6 g·L−1和4.5 g·L−1左右,MLVSS/MLSS较初始污泥有所降低,最终稳定在75%左右. 较低的MLSS和MLVSS/MLSS加速了膜表面滤饼层的形成,导致2.6% SO24系统膜污染更快. 经过长期的高盐环境驯化后,1.6% SO24和2.6% SO24系统成熟污泥的溶解性微生物产物(SMP)和结合性的胞外聚合物(BEPS)均有所上升,SMP从13.5 mg·g−1 VSS上升到20.4 mg·g−1 VSS和65.3 mg·g−1 VSS,BEPS从36.9 mg·g−1 VSS上升到181.8 mg·g−1 VSS和227.3 mg·g−1 VSS. 2.6% SO24系统的SMP和BEPS的值均大于1.6% SO24系统,从而使得2.6% SO24系统的TMP上升加快,膜污染加剧. 1.6%系统MBR中污泥粒径从接种时的82.3 μm增加至125.84 μm,而2.6% SO42-系统中污泥粒径降至78.23 μm. 相较于1.6% SO24系统,2.6% SO24系统的污泥粒径更小,更容易堆积于膜表面,使得滤饼层更加紧致,加速了膜污染的形成. 两套装置的膜阻力都主要来源于外部阻力,但2.6% SO24系统的内部阻力占比较1.6% SO24系统更高. 综上,不同盐度对MBR体系的运行效能、污泥性质及膜污染情况具有显著的影响. 因此本研究可为MBR应用于高盐高浓度有机物废水的处理提供理论基础和实践指导.

English Abstract

  • 近年来由于食品加工行业的发展,随之产生了大量有机物浓度较高且含盐量较高的废水. 由于高浓度盐分的存在,采用生化处理会造成微生物活性受到严重抑制,最终导致对废水中的有机物降解效率低下[1]. 好氧膜生物反应器(aerobic membrane bioreactor,MBR)技术相较于传统好氧工艺,能很好将污泥截留在系统中,从而提高处理效率. 此外,MBR能将污泥停留时间(sludge retention time, SRT)与水力停留时间(hydraulic retention time, HRT)分开控制,易于管理控制,因此近几年在高盐废水处理中受到普遍关注[2-3]. 然而在采用MBR工艺处理高盐废水过程中面临的主要问题是膜污染问题[4]. 膜污染是指混合液中的污泥絮体、胶体粒子或有机盐和无机盐类,与膜存在物理化学作用而在膜表面沉淀与积累,或由于膜孔的吸附而使膜孔堵塞,过滤性下降,从而导致膜通量与分离特性的不可逆的变化的现象[5]. 膜污染的表观现象是随着MBR的运行,系统拦截的污泥和过滤的水量增多,膜表面会堆积形成滤饼层以及凝胶层,从而造成跨膜压差(trans-membrane pressure,TMP)的增加,导致膜通量越来越低. 当TMP增加到一定值时,膜无法正常使用,需要进行物理和化学清洗,高频次的化学清洗会影响膜的寿命. 因此膜污染是膜生物反应器在运行过程种需要重点控制的对象,它不仅影响膜组件的产水率,还影响膜组件的使用寿命及设备的能耗[6].

    目前关于MBR处理高盐废水的膜污染已有较多报道,李津[7]研究发现,MBR工艺处理高盐废水过程中微生物所分泌的大量溶解性微生物产物(soluble microbial products, SMP)和胞外聚合物(bound extracellular polymeric substances, BEPS)是造成膜污染的主要原因,用清水结合次氯酸钠溶液能有效清洗膜. 李彬等[8]针对MBR处理高盐废水时膜面污染物的特性进行了研究,发现随着MBR系统盐度的升高,污泥的性质发生了较大变化,污泥的悬浮性固体(SS)及挥发性悬浮固体(VSS)与SS的比值均发生了下降,SMP的含量略有上升,膜面的有机污染物主要成分为糖类、蛋白和腐殖酸等. 陈启伟[9]研究表明,较小的污泥粒径对膜通量是不利的,较小的粒径会加速浓差极化的形成,从而加速膜污染. 还有报道指出盐度的存在会增加膜表面的结垢倾向,加速膜污染的形成[10].

    尽管关于高盐废水处理过程的膜污染问题及影响因素已有相关报道,然而膜污染问题及成因仍然是一个比较复杂的问题,且不同的水质和运行条件对膜污染和污泥性质产生的影响均不同. 因此,本研究针对连云港某营养食品加工企业生产的两种SO42-浓度分别为1.6%和2.6%的废水,采用两套中试规模好氧膜生物反应器(MBR)进行处理,通过对两系统的TMP和污泥性质以及膜阻分布情况进行监测,初步研究对比探讨不同硫酸盐浓度对活性污泥性质和膜污染的影响. 通过对MBR处理高盐废水中膜污染规律和污泥性质的研究,有利于MBR系统在处理高盐废水中的改造和膜清洗方案的选择,且对膜生物反应器的开发及工程化应用有一定的指导意义.

    • 本研究采用MBR工艺,装置如图1所示.

      装置主要由硝化池(O池)和MBR池组成,两池的有效容积都为44 L,整套反应器的总有效容积为88 L. 在O池和MBR出的底部装有纳米吸盘曝气装置,曝气装置分别用空气流量计控制,用以保持池内的溶解氧在2—4 mg·L−1,同时可以使池内的污泥混合液充分混合,防止污泥沉底堆积. MBR池的硝化液通过蠕动泵控制回流至O池,以控制两池污泥浓度相同,防止MBR池污泥经浓缩后浓度过高,影响两池的硝化性能. 污泥停留时间(sludge retention time,SRT)为44 d.

      实验所用的膜组件为聚偏氟乙烯(PVDF,江苏诺莱智慧水务装备有限公司)的中空纤维膜,有效膜面积为0.43 m2,过滤方式采用负压抽吸. 膜组件底部设有射流曝气装置,在提供溶解氧的同时可以冲刷膜表面,缓解膜污染. 反应器的进出水均采用蠕动泵控制,出水的抽停比为9 min:1 min,跨膜压差(trans-membrane pressuredrop,TMP)采用压力表测定,当TMP超过30 kPa时,对膜组件进行清洗.

    • 本实验接种的污泥取自无锡市某餐厨废水处理厂的好氧生化污泥,所用废水为连云港某营养食品加工企业产生的废水,因生产工艺的不同,会产生不同SO24浓度的废水,故本实验采用两种SO24浓度的废水进行实验研究. 其详细水质如表1表2所示.

      两股废水中原水有机物较高,而TN较低,使得C/N过高,在运行了25 d后,SO24浓度为1.6%的反应器,因有机物降解效率不佳,尝试通过调整进水C/N,控制C/N在25左右. 进水SO24浓度为2.6%的反应器低,在运行了40 d后,添加尿素补充氮源控制C/N同样为25左右. 且其进水SO24在第50 d有所降低,在2.2%—2.3%范围内波动.

    • 同时运行两组实验MBR装置,一组进水SO24浓度保持为1.6%,另一组初始进水SO24浓度为2.6%,运行50 d后由于进水水质变化调整为2.3%. 有机负荷根据出水COD值来判断是否提升,若出水COD稳定于200 mg·L−1以下则提升负荷. 进水SO24浓度为1.6%的MBR装置运行时期分两个时期,第一个时期为提盐驯化期(有机负荷为0.5 kg·(m3·d)−1 COD,1—20 d),第二个时期为负荷提升期(21—110 d),其中负荷提升期又分为3个阶段:0.6 kg·(m3·d)−1 COD (21—40 d),0.72 kg·(m3·d)−1 COD (41—80 d),1.0 kg·(m3·d)−1 COD (81—110 d). 因SO24浓度为2.6%的MBR装置出水COD一直高于200 mg·L−1,故此套装置运行阶段分两个时期,分别为提盐驯化期(1—36 d)和负荷稳定期(37—110 d,其有机负荷一直稳定在0.5 kg·(m3·d)−1 COD). 两反应器的运行参数如表3所示. 运行期间室内温度控制在25 ℃左右.

    • MLSS、MLVSS采用国家环保总局规定的检测方法[11];溶解性微生物产物(SMP)和结合性胞外聚合物(BEPS)的提取参考陈康等[12]的方法;采用苯酚-硫酸法和Folin-酚法测定SMP和BEPs中的多糖和蛋白质含量,两者的总和即为SMP和BEPS的含量[13]. 采用激光粒径分析仪(BT-2003)测定污泥粒径及粒径分布. 膜阻力分布根据Darcy定律[14]

      式中,Rt时过滤时的总阻力(m−1),Rm是固有阻力(m−1),Rc是外部阻力(m−1),Rf是由不可逆吸附和膜孔堵塞引起的内部阻力(m−1),J是膜通量(L·(m2·h)−1),Δp是TMP(Pa),μ是过滤液的动力黏度(Pa·s). 新膜使用前,采用纯水过滤得到Rm,每个装置第3次清洗前,根据最终的膜通量和TMP计算Rt,采用纯水去除膜面污染物后过滤纯水得到Rm+Rf,根据这些数值利用公式计算出Rt、Rm、RcRf.

    • 两套实验装置的主要运行数据如表4所示,进水SO24浓度为1.6%的系统在提盐驯化阶段(最大有机负荷OLR为0.5 kg·(m3·d)−1 COD)后期出水COD值稳定在205—210 mg·L−1,COD的平均去除率为96.2%,氨氮和TN的去除率分别为81.3%和36.7%. 而2.6%系统在提盐驯化阶段(OLR为0.5 kg·(m3·d)−1 COD)末期出水COD值在400—460 mg·L−1波动,平均去除率为94.77%,氨氮和TN的去除率分别为68.2%和35.6%.

      进入负荷提升/稳定阶段后,对两系统的进水C/N作了调整,通过添加尿素,补充有机氮源,控制C/N在25左右. 随后进水SO24浓度为1.6%的系统COD值有所下降,在负荷提升阶段Ⅰ(OLR为0.6 kg·(m3·d)−1 COD)和Ⅱ(OLR为0.72 kg·(m3·d)−1 COD)末期出水COD值均稳定在145 mg·L−1以下,COD去除率稳定在97.5%左右. 在负荷提升阶段Ⅲ(OLR为1.0 kg·(m3·d)−1 COD)时,1.6%系统的出水COD值仍稳定在200 mg·L−1以下,平均去除率达97.2%. 而在2.6%系统负荷稳定(OLR为0.5 kg·(m3·d)−1 COD)初期调整C/N后,出水COD仍高于200 mg·L−1,其去除率最终稳定在96.3%. 调整C/N后,1.6%系统的氨氮去除率在负荷提升阶段Ⅰ时,受到影响,下降至57.6%,而后在负荷提升阶段Ⅲ时该系统对氨氮的去除率最终稳定在92.5%,而2.6%系统的氨氮去除率在负荷稳定阶段末期的氨氮去除率为82.6%. 经过稳定运行,两系统对TN均有一定的去除效果,其中1.6%系统最终对TN的去除效率为89.5%,而2.6%系统对TN的去除效率为80.7%. 两种SO24浓度的系统对总磷的去除效率都呈现上升的趋势,最终均达到全部去除的效果. 在本研究中总磷去除率为100%,其原因可能是一体式的膜生物反应器由于膜对微生物的完全截留使得反应器内能维持较高的污泥浓度,会造成氧传递效率降低,形成局部的厌氧环境. 在这种好氧厌氧共存的环境中,一部分的磷通过“厌氧释磷,好氧过量吸磷”的方式去除. 另一方面,BEPS也能储存磷元素,其除磷量也能达到很高,达60%以上. 在本研究中发现,1.6%系统和2.6%系统成熟污泥的BEPS较初始污泥增加了4—5倍. 因此,另一部分磷去除可能是通过BEPS的储存后,再以排泥的方式对水中的磷进行有效去除. 对比发现,运行效能受盐度的影响呈现出明显的差异,相比于2.6% SO24系统,1.6% SO24系统能获得更高的有机负荷,其在较高的有机负荷下,其对COD、氨氮和TN的去除效率均高于2.6% SO24系统.

      综上,2.6% SO24系统所能获得的有机负荷和污染物去除效率均不如1.6% SO24系统,这是由于参与污染物处理的大多数微生物都是非耐盐/嗜盐性的微生物,盐度的升高会导致这些微生物逐渐失活[15]. 此外,微生物的生物活性和细菌群落结构随着盐度水平的变化而变化,在较低盐分的环境下,经过长期的驯化有机物去除效率可以得到提高. 然而,当浓度较高时,微生物将面临渗透压力,导致细胞脱水,对生物膜造成不可修复的损害,从而导致系统对污染物的去除效率低下[16]. 因此在本实验室中,较低盐度的1.6%系统相比于2.6%系统能获得较高的有机负荷和污染物去除效率.

    • 膜污染是衡量膜生物反应器稳定运行最重要的限制因素之一,频繁的膜清洗会减少膜的使用寿命,增加运行成本. 因此,进行膜污染的研究对于了解膜的运行性能至关重要. TMP可以用来表征膜污染的程度,随着反应器的运行,膜组件逐渐受到污染,TMP会随之增加. 图2为MBR在运行期间的TMP变化情况. 在110 d的运行时间里,进水SO24浓度为1.6%的反应器随着进水量和有机负荷的提升,膜通量作了相应调整. 在0—20 d、21—40 d、41—80 d和80—110 d的4个阶段的膜通量分别控制在0.9 LMH、1.1 LMH、1.3 LMH和12.5 LMH. 而进水SO24浓度为2.6%的反应器由于进水量和有机负荷未增加,膜通量一直控制在0.64 LMH左右.

      在整个运行过程中,进水SO24浓度为1.6%和2.6%的反应器TMP均累计3次达到30 kPa. 其中1.6% SO24系统(图2a)分别在第58、81和108 天达到30 kPa,而2.6% SO24系统(图2b)分别是在第53、76和102 天达到30 kPa,分别提早了5、5、6 d. 1.6%和2.6% SO24系统第一次出现TMP读数(2.0 kPa)分别在第28 天和23天,说明SO24浓度为2.6%的反应器膜组件比1.6%的膜污染更快. 有研究表明在更高的盐度下,系统内的微生物会产生更多的SMP和BEPS,加剧膜污染[17]. 在第58 天时对进水SO24浓度为1.6%膜组件进行物理清洗,继续运行时初始TMP为0 kPa,到第81 天第二次TMP达30 kPa,历时23 d. 而进水SO24浓度为2.6%的膜组件在第53 天时进行物理清洗,到第76 天时TMP第二次达30 kPa,历时同样为23 d. 尽管1.6%和2.6% SO24系统TMP到达30 kPa的时间相同,但2.6% SO24系统的膜运行通量较低,说明经过物理清洗后2.6%系统膜污染仍然比1.6%系统更严重. 第二次物理清洗后,两反应器的TMP增加至30 kPa的时间均比第一次少很多,说明两个反应器的膜污染出现了不可逆污染,普通的物理清洗已无法完成有效清洗.

      随后在第81天用0.5%NaClO对进水SO24浓度为1.6%的反应器膜组件进行清洗,运行到第108 天,1.6%系统TMP第3次达30 kPa,所需时间为27 d. 同样在第78 天用0.5%NaClO对进水SO24浓度为2.6%的膜组件进行清洗,到102 d,2.6%系统TMP第3次达30 kPa,历时26 d. 说明化学清洗后,尽管2.6%系统的膜运行通量相比1.6%系统较低,但其膜污染速度却更快. 叶芳凝[1]的研究表明,高盐环境下污泥混合液的过滤性会降低,膜污染加剧.

    • 为了解盐度和负荷提升对活性污泥的影响情况,对两反应器MBR池中MLSS、MLVSS以及MLVSS/MLSS的变化情况进行了监测,结果如图3所示. 进水SO24浓度为1.6%的反应器在提盐驯化期内(1—15 d),系统中的MLSS及MLVSS从11.4 g·L−1和9.3 g·L−1分别下降至9.6 g·L−1和7.3 g·L−1,MLSS/MLVSS从80.2%下降至76%(图3a). 同样进水SO24浓度为2.6%的反应器在提盐驯化期内(1—35 d),MLSS及MLVSS分别从12.0 g·L−1和9.6 g·L−1降低到9.9 g·L−1和7.5 g·L−1,MLVSS/MLSS由接种时的80%降低到了75.4%(图3b).

      可以看出两系统的MLSS、MLVSS和MLVSS/MLSS在提盐时期均呈现下降趋势,这是由于初始两系统内接种活性污泥盐度较低,随着体系内盐度的逐渐上升,部分活性污泥因为难以适应环境的改变而死亡[18-19],从而导致MLSS、MLVSS以及MLVSS/MLSS的整体下降.

      随着活性污泥的逐渐驯化,耐盐微生物开始逐渐增殖,进水SO24浓度为1.6%的反应器内污泥浓度在负荷提升初期(第26 d)MLSS和MLVSS分别增加至10.4 g·L−1和8.3 g·L−1,MLVSS/MLSS为80.0%. 随后开始排泥2 L以控制SRT为44 d,MLSS和MLVSS逐渐下降最终分别为7.1 g·L−1和5.9 g·L−1,但其MLVSS/MLSS略有上升,最终为83%且高于接种初始值. 进水SO24为2.6%的反应器内污泥浓度在提盐驯化期(1—35 d)结束后缓慢上升,到负荷稳定初期(第40 天),MLSS及MLVSS分别增长到10.5 g·L−1和7.0 g·L−1,而MLVSS/MLSS的值下降到了72.3%. 第40 天开始,2.6%系统开始排泥2 L以控制SRT为44 d,排泥后系统MLSS和MLVSS不断下降至6 g·L−1和4.5 g·L−1左右. MLVSS/MLSS虽略有上升,但始终低于接种初始值,最后稳定在75%左右. 很多研究表明在合适的盐度下,活性污泥经过长期的驯化,MLVSS/MLSS的值会逐渐升高,最终高于接种污泥值. 例如武骁[20]利用好氧污泥处理含盐有机废水时发现,在合适的溶解氧条件下,长期驯化的活性污泥浓度较接种污泥浓度有大幅度提升,接种污泥的MLVSS/MLSS为63%,驯化成熟污泥的值高达78%. 但也有研究表明,在高盐环境下,MLVSS/MLSS的会受到高盐环境的冲击,最终低于接种污泥值. 例如肖小兰等[21]研究发现,在盐度约为3.5%条件下,活性污泥经过长期驯化,负荷提升阶段的MLSS和MLVSS会逐渐增长,但运行结束时,MLVSS/MLSS的值仍是低于接种污泥值. 本研究中发现进水SO24浓度为1.6%的体系内微生物含量(MLVSS/MLSS)经过驯化后逐渐升高,但在更高盐的环境下(SO24浓度为2.6%)微生物受到的影响更加明显,微生物增长较慢,且较高的无机盐也容易在反应器中累积,从而造成MLVSS/MLSS较接种初始值低.

      目前关于污泥浓度和膜污染关系的研究中,不同学者之间有很大的差别. 研究结果的差异可能来源于不同的反应装置以及不同的污泥性质等,但普遍认为MLSS的变化对膜污染的影响与其范围有很大关系. Le等[22]研究表明,污泥浓度的增加会导致污泥粘度呈现指数形式的增加,从而加剧膜污染;而陆继来[23]在研究污泥浓度对膜污染的影响时,考察了4—10 g·L−1范围内污泥浓度变化对MBR装置TMP变化的影响,发现污泥浓度的升高,有助于保持膜通量,在高污泥浓度下,TMP的升高趋势更加平缓. 陈莉佳等[24]通过中试规模的反应装置,考察了MLSS在4—9 g·L−1和10—14 g·L−1范围内对膜TMP的影响,发现在较低污泥浓度下TMP上升速率很快,膜污染也更加严重,当污泥浓度升高时,TMP上升速率减小. 在本研究中,两套装置在前期接种的污泥浓度均较高,经过盐度驯化以及排泥后,污泥浓度有所降低,TMP增加逐渐加快,而2.6% SO24系统的膜污染相比于1.6% SO24系统更严重,可能是由于运行稳定后2.6% SO24系统中MLSS值较1.6% SO24系统更低. 此外,MLVSS/MLSS的值对膜污染也有一定影响,在王浩宇[25]的研究表明,同时运行的两套一体化膜生物反应器中,MLVSS/MLSS值更低的装置膜污染情况更严重,在本研究中也能得到相似的结论.

    • SMP是溶解性的微生物产物,在MBR运行过程中,其会被吸附到膜上或进入到膜孔中造成污染. BEPS是一种结合的细胞外聚合物,它聚集于微生物细胞表面,对微生物具有保护作用,BEPS的存在会使污泥的性质发生改变,从而影响过滤性能. SMP和BEPS主要由蛋白质和多糖构成,在MBR运行结束后,提取两反应器MBR池中成熟污泥的SMP和BEPS,并与接种时污泥的组分进行比较,结果如图4所示. 两反应器接种污泥时其SMP和BEPS浓度分别为13.5 mg·g−1VSS和36.9 mg·g−1VSS (图4a),经过长期的高盐环境驯化后,进水SO24浓度为1.6%和 2.6%反应器中成熟污泥SMP浓度分别上升到20.4 mg·g−1VSS和65.3 mg·g−1VSS,BEPS浓度分别为181.8 mg·g−1VSS和227.3 mg·g−1VSS (图4b). 可以看出2.6% SO24系统中SMP和BEPS增量比1.6%SO24要高很多. 常规生活污水MBR的处理中,一般SMP处于10—20 mg·g−1VSS,BEPS处于40—80 mg·g−1VSS的范围. 在本研究中,1.6%系统的盐度相对低一些,微生物能有效适应,有机物的降解未受到明显抑制,其含量在20 mg·g−1VSS左右,SMP略高于常规处理体系. 而2.6%系统的有机物降解水平,受到明显抑制,其SMP的含量在65 mg·g−1VSS左右,高于常规的污水MBR处理体系. 此外,两系统的盐度高于常规生活污水的MBR处理体系,微生物需产生更多的BEPS应对因盐度而改变的渗透压力,故两系统的BEPS均是高于常规体系[19, 26]. Luo等[27]和Hong等[28]的研究表明,盐度升高时高浓度的SMP和BEPS可归因于细胞的自溶和细胞分泌的聚合物以及来自有机物质不完全降解的未代谢和/或中间产物的积累.

      很多研究表明膜污染主要来源于MBR系统中的SMP,其值越高膜污染程度越严重[26, 29-30]. Gao等[31]的报道中指出SMP是MBR中膜面污染物凝胶层的主要成分来源,同时SMP含量的升高会增加混合液的黏度,造成MBR通量下降,膜阻力上升[32]. 而BEPS也是引发膜污染的主要因素,大多数研究都已表明BEPS浓度与膜污染成正相关关系[33-34]. 例如Patsios等[35]发现,生物絮凝体的BEPS含量在MBR长期运行时会影响TMP跳跃期间的不可逆污染的增加率,对膜的过滤性能造成负面的影响. 从2.2节可知,尽管2.6% SO24系统膜运行通量较小,但其膜污染却比1.6% SO24系统较严重,究其原因很可能是由于2.6%系统中SMP和BEPS含量均高于1.6%系统,导致其膜污染加快.

    • 反应器中污泥体积平均粒径的变化如图5所示,两反应器初始接种污泥MBR池的体积平均径为82.3 µm,经过110 d的运行后,进水SO24浓度为1.6%的反应器中MBR池的污泥粒径增加至125.8 µm. 而进水SO24浓度为2.6%的反应器中污泥驯化成熟后,其MBR池的污泥粒径略有降低至78.2 µm. 目前大部分研究认为盐度会影响污泥的絮凝性能,导致污泥的平均粒径下降. 例如李津[7]研究发现,在盐度为0.35%时,活性污泥颗粒很大,形状为不规则形,絮凝体性能良好;当盐度为1.4%时,活性污泥的结构发生变化,絮凝体变小且紧密度变高. Corsino等[36]研究发现,在3.5%的盐度下,经过115 d的驯化,好氧絮状污泥的粒径平均尺寸略有下降,从152 µm下降至115 µm. 在本研究种发现,在 SO24浓度为2.6%的系统中,活性污泥的粒径所有降低,但在SO24浓度为1.6%的系统中,活性污泥经过长期驯化,污泥粒径反而有所增加. 说明适当的盐度可能会刺激微生物产生较多的BEPS使得污泥絮体之间更容易相互聚集,絮体容易变大,粒径增加. 然而在更高盐度下,环境中过高的渗透压力会使微生物细胞脱水,同时丝状菌的生长受到抑制[19],使得2.6% SO24系统污泥絮状物的粒径变小.

      很多研究表明,膜污染速度和污泥粒径有很大关系,污泥粒径越小,污泥越容易沉积在膜表面,膜污染速率越快[14, 37]. Shen等 [38]研究发现,导致膜污染的泥饼层中粒径较小的污泥絮体的比例更高,也就是说小絮体更容易附着在膜表面,导致膜污染. Lim等[39]研究发现,污泥粒径越小,越容易吸附或沉积在膜表面,甚至堵塞膜内部孔道,形成孔隙率低、密实的膜污染层,造成严重的膜污染. 在本研究中,2.6% SO24系统中的污泥平均粒径较1.6% SO24更小,其更容易向膜表面迁移,致使膜污染速度也更快.

    • 膜阻力主要由三部分组成:膜固有阻力(Rm)、外部阻力(Rc)和不可逆吸附及膜孔堵塞引起的内部阻力(Rf[12]. 膜固有阻力是指膜未使用之前的自身阻力. 外部阻力主要由泥饼层和凝胶层组成,通过物理清洗可以去除,而内部阻力需要通过化学方法才能去除. 为了探究在不同SO24浓度下膜阻力的分布差异,对两系统第3次清洗膜时各自的膜阻力分布进行了测定,结果如图6所示.

      第3次清洗时,进水SO24浓度为1.6%和2.6%反应器的Rm占比分别为3.2%和5.4%,差异不大. 对比外部阻力和内部阻力发现,1.6%和2.6% SO24系统中膜过滤阻力主要是由外部阻力引起的,分别为80.9%和71%. 此外,系统1.6% SO24系统的内部阻力(Rf)占比为15.9%,而2.6% SO24系统的内部阻力占比为23.6%. 有学者的研究表明,SMP的存在会加剧膜孔堵塞,增加膜的内部阻力. 例如孟凡刚[40]研究发现,MBR中的SMP主要是微生物代谢及细胞破碎等释放的物质,或者称之为溶解性EPS,其分子量分布一般在1000—100000左右,极易堵塞膜孔,增大膜的内部阻力. Tian等[41]的研究表明,SMP通常根据细菌阶段分为两类:与底物吸收和生物量生长相关的生物产物(UAPs),以及与生物量衰减相关的生物产物(BAPs). 这两个阶段的产物均会增加膜孔堵塞的几率,导致膜内部阻力增加. 此外,无机盐的存在也会导致内部阻力的增加. Resosudarmo等[42]研究发现,盐浓度的提高会显著增加腐殖酸等有机质在膜表面的结垢倾向,而结垢层主要是由小尺寸的有机质引起的,这些有机质会堵塞膜孔,增加膜的内部阻力.

      综上,进水SO24浓度为2.6%的系统中SMP的含量相比于1.6%系统更高,其中有很多小分子量的SMP,增加了膜孔堵塞的几率;同时较高的无机盐环境,会使得很多小尺寸有机质在膜表面堆积,从而堵塞膜孔增加该系统膜的内部阻力.

    • 1)经过长期的运行,进水SO24浓度为1.6%的系统能获得更高的负荷及更好的污染物降解效率.

      2)在MBR的运行过程中,进水SO24浓度为2.6%系统相比于1.6%系统的膜污染更严重.

      3)长期运行下,相比于进水 1.6% 系统,2.6% SO24中微生物增长较慢且无机盐累积较快,造成MLVSS/ MLSS较接种污泥均有所下降,且比1.6% SO24系统低.

      4) 1.6%和2.6% SO24系统中高盐驯化成熟后的污泥较接种污泥的SMP和BEPS均有所增加,其中2.6% SO24系统释放的更多. 此外1.6% SO24系统较接种污泥的粒径有大幅增加,而2.6%系统较接种污泥的粒径有所降低.

      5)从膜阻力分布来看,两套装置的膜阻力都主要来源于外部阻力,且2.6% SO24系统的内部阻力相比于1.6% SO24更大.

    参考文献 (42)

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