电子垃圾拆解区农田土壤和地表水重金属污染特征和潜在风险评价

郑永立; 朱明; 郑彤; 姚倩; 李红艳; 李慧; 于云江

doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2022121903

电子垃圾拆解区农田土壤和地表水重金属污染特征和潜在风险评价

1.
长江大学资源与环境学院，油气地球化学与环境湖北省重点实验室，武汉，430100
2.
生态环境部华南环境科学研究所，国家环境保护环境污染健康风险评价重点实验室，广州，510655

通讯作者: E-mail：zhuming@scies.org; yuyunjiang@scies.org

基金项目:
中央级公益性科研院所基本科研业务专项（PM-zx703-202204-119）和国家重点研发计划项目（2021YFC1808904）资助.

Characteristics and risk assessment of heavy metal in farmland soils and surface water in e-waste dismantling area

1.
College of Resources and Environment, Yangtze University, Hubei Key Laboratory of Petroleum Geochemistry and Environment, Wuhan, 430100, China
2.
State Environmental Protection Key Laboratory of Environmental Pollution Health Risk Assessment, South China Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Guangzhou, 510655, China

Corresponding authors: ZHU Ming, zhuming@scies.org ; YU Yunjiang, yuyunjiang@scies.org

Fund Project: the Basic Research Foundation of National Commonwealth Research Institute（PM-zx703-202204-119）and National Key Research and Development Program of China（2021YFC1808904）.

摘要: 电子垃圾的不当拆解导致大量污染物释放到环境中严重影响到生态环境和人类健康，本研究选取典型电子垃圾拆解区广东省汕头市贵屿镇周边区域农田土壤和地表水为研究对象，分别运用单因子指数法、内梅罗指数法、潜在生态风险评价模型和USEPA的健康风险评价模型分析Pb、Zn、Cu、Cr、Ni、As和Cd的浓度水平、污染特征并进行风险评价. 结果表明：①农田土壤中所有元素均超过广东省背景值，其中Cu、Cd、Zn和Pb大于农用地筛选值，变异系数超过95%；②农田土壤重金属总体上属于较强生态风险（RI），其中Cd具有极强的生态风险，贡献率高达78.50%，Pb和Cu具有中等生态风险，Zn、Cr、As和Ni具有轻微生态风险；③贵屿儿童总致癌风险TCR为1.92×10⁻⁴，风险显著，成人总致癌风险TCR为6.31×10⁻⁵，存在一定程度的致癌风险；Cd和As是致癌风险的主要贡献元素，成人和儿童非致癌风险可接受；④地表水重金属含量符合一类水标准和饮用水标准；RI均值为801.01，处于强烈生态风险，Cd的贡献率高达99.05%；⑤不同人群不同暴露途径非致癌风险均小于1，处于可接受范围，致癌风险按降序排列：儿童饮水（6.87×10⁻³）>成人饮水（5.17×10⁻³）>成人接触（3.61×10⁻⁵）>儿童接触（1.50×10⁻⁵），饮水途径是致癌风险的主要暴露途径，As元素是致癌风险的主要贡献因子.
- 电子垃圾 /
- 土壤 /
- 地表水 /
- 重金属 /
- 风险评价.
Abstract: The improper disassembly of electronic waste leads to the release of a large number of pollutants into the environment, which seriously affects the ecological environment and human health. In this study, the concentrations and characteristics of Pb, Zn, Cu, Cr, Ni, As and Cd in the soil and surface water collected around the e-waste dismantling area in Guiyu Town, Shantou City, Guangdong Province were analyzed. The single-factor index, the Nemero index, the potential ecological risk evaluation model and the USEPA health risk evaluation model were respectively used to evaluate the environmental risk. The results indicated that all element contents were higher than the soil background values in Guangdong Province, and the mean contents of Cu, Cd, Pb and Zn were higher than the screening value of agricultural land. Especially, the coefficient of variation of Cu, Cd, Pb and Zn all exceeded 95%. Furthermore, the heavy metals in the soil can cause heavy ecological risk overall, among which Cd can cause extremely strong ecological risk with a contribution of 78.50%, Pb and Cu can cause moderate ecological risk, and Zn, Cr, As and Ni can cause slight ecological risk. In addition, the total carcinogenic risk (TCR) for children and adults in Guiyu was 1.92×10⁻⁴ (high risk) and 6.31×10⁻⁵ (certain risk), respectively. Cd and As were the major source of carcinogenic risk, and the non-carcinogenic risk of metals for children and adults were generally acceptable. Besides, the concentrations of heavy metals in surface water were under the standard of Class I water and drinking water. The mean value of the ecological risk index was 801.01, which indicated a strong ecological risk, with the dominant contribution of Cd (99.05%). Finally, the non-carcinogenic risk from different exposure routes were acceptable (less than 1). The carcinogenic risk varied as followed: drinking water exposure for children (6.87×10⁻³) > drinking water exposure for adult (5.17×10⁻³) > dermal contact exposure for adult (3.61×10⁻⁵) > dermal contact exposure for children (1.50×10⁻⁵). Exposure through drinking water was the main exposure route, and As was the major contributor to the carcinogenic risk.
- electronic waste /
- soil /
- surface water /
- heavy metal /
- risk assessment.

图 1 土壤和地表水采样点分布示意图

Figure 1. Sampling sites of soil and surface water in the study area

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图 2 地表水和农田土壤重金属单因子污染指数和内梅罗综合指数

Figure 2. The single-factor index and Nemerow Index of heavy metals in surface water and soil

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图 3 地表水和农田土壤重金属潜在生态风险评价

Figure 3. Potential ecological risk index of heavy metals in surface water and farmland soil

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图 4 农田土壤重金属健康风险评价

Figure 4. The health risk assessment of heavy metals in farmland soil

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图 5 地表水重金属健康风险评价

Figure 5. The health risk assessment of heavy metals in surface water

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表 1 内梅罗指数和潜在生态风险分级标准

Table 1. Nemerow index and potential ecological risk classification criteria

级别 Class	E_i	RI	P_i	P_N	污染程度 Grade
轻微	<40	<150	<1	<0.7	无污染
中等	40—80	150—300	1—2	0.7—1	轻微污染
重度	80—160	300—600	2—3	1—2	轻度污染
强烈	160—320	>600	3—5	2—3	中度污染
极强	>320	—	＞5	≥3	重度污染
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表 2 健康风险评价模型相关参数取值

Table 2. Value of exposure parameter of health risk assessment model

参数 Parameter	含义 Meaning	单位 Unit	取值 Value
参数 Parameter	含义 Meaning	单位 Unit	儿童 Children	成人 Adult
IngR	摄入频率	mg·d⁻¹	200.00	100.00
CF	转换频率	kg·mg⁻¹	1×10⁻⁶	1×10⁻⁶
EF	暴露频率	d·a⁻¹	350.00	350.00
ED	暴露年限	a	6.00	24.00
BW	平均体重	kg	15.90	62.10
AT（非致癌）	平均暴露时间（非致癌）	d	6×365	2.4 ×365
AT（致癌）	平均暴露时间（致癌）	d	70 ×365	70 ×365
InhR	呼吸频率	m³·d⁻¹	7.60	20.00
PEF	灰尘排放因子	m³·kg⁻¹	1.36×10⁹	1.36×10⁹
SA	暴露皮肤表面积	cm²	2800.00	5700.00
AF	皮肤附着因子	mg·cm⁻²	0.20	0.20
ABS	皮肤呼吸因子	无量纲	0.001	0.001

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表 3 重金属参考剂量和斜率因子取值

Table 3. Corresponding reference dose （RfD） and slope factors （SF） values of heavy metals

项目 Project			Cr	As	Pb	Ni	Cd	Cu	Zn
农田土壤Farmland soil	RfD	经口摄入Ingestion	3.00×10⁻³	3.00×10⁻⁴	3.50×10⁻³	2.00×10⁻²	1.00×10⁻³	4.00×10⁻²	3.00×10⁻¹
		呼吸吸入Inhalation	2.86×10⁻⁵	1.23×10⁻⁴	3.52×10⁻³	2.06×10⁻²	1.00×10⁻³	2.55×10⁻⁴	3.00×10⁻¹
		皮肤接触Dermal contact	6.00×10⁻⁵	1.23×10⁻⁴	5.25×10⁻⁴	5.40×10⁻³	1.00×10⁻⁵	4.00×10⁻²	3.00×10⁻¹
	SF	经口摄入Ingestion	—	1.50	—	—	6.10	—	—
		呼吸吸入Inhalation	42	4.30×10⁻³	—	—	1.80×10⁻³	—	—
		皮肤接触Dermal contact	—	15.10	—	—	6.10	—	—
地表水Surface water	RfD		3.00×10⁻³	3.00×10⁻⁴	1.40×10⁻²	3.00×10⁻²	5.00×10⁻⁴	4.00×10⁻²	3.00×10⁻¹
地表水Surface water	SF		41.00	15.00	—	—	6.10	—	—
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表 4 地表水健康风险评价相关参数取值

Table 4. Values of parameters related to surface water health risk assessment

参数 Parameter	单位 Unit	成人 Adult	儿童 Children
人体表面积A_sd	1	16000	6660
洗澡频率FE	次·d⁻¹	0.3	0.3
肠道吸附比率f	—	1	1
皮肤吸附参数K	cm·h⁻¹	0.001	0.001
延滞时间 $\tau$	h	1	1
洗澡时间TE	h	0.56	0.56
日均饮水量 $\theta$	L·d⁻¹	1.7	1
体重W	kg	56.8	15.9
人均寿命 $L$	a	78.4	78.4
暴露频率EF	d·a⁻¹	350	350
暴露延时ED	a	35	70
平均暴露时间AT	d	35×365	70×365
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参数 Parameter	单位 Unit	成人 Adult	儿童 Children
人体表面积A_sd	1	16000	6660
洗澡频率FE	次·d⁻¹	0.3	0.3
肠道吸附比率f	—	1	1
皮肤吸附参数K	cm·h⁻¹	0.001	0.001
延滞时间 $\tau$	h	1	1
洗澡时间TE	h	0.56	0.56
日均饮水量 $\theta$	L·d⁻¹	1.7	1
体重W	kg	56.8	15.9
人均寿命 $L$	a	78.4	78.4
暴露频率EF	d·a⁻¹	350	350
暴露延时ED	a	35	70
平均暴露时间AT	d	35×365	70×365
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表 5 土壤重金属含量统计分析（mg·kg⁻¹）

Table 5. Statistical characteristics of heavy metals concentration in soil（mg·kg⁻¹）

研究区域 Study area	项目 Project	Cr	Ni	Cu	Zn	As	Cd	Pb
揭阳 Jieyang	平均值	49.93	33.01	31.83	102.44	10.66	0.20	68.68
	最大值	66.12	85.67	61.63	131.99	13.61	0.49	105.97
	最小值	25.75	11.67	10.59	79.94	7.40	0.03	39.06
	标准差	12.27	28.93	16.55	16.32	1.91	0.16	19.37
	变异系数（无量纲）	0.25	0.88	0.52	0.16	0.18	0.83	0.28
贵屿 Guiyu	平均值	47.29	30.41	132.88	212.97	10.31	0.79	377.59
	最大值	77.89	82.91	948.41	911.76	19.81	3.31	4308.46
	最小值	31.91	12.14	23.38	92.72	4.15	0.09	52.95
	标准差	11.75	18.96	232.92	209.05	3.98	0.94	1089.80
	变异系数（无量纲）	0.25	0.62	1.75	0.98	0.39	1.19	2.89
广东省土壤背景值^[[28]]		35.6	9.6	10.5	36.3	6.8	0.041	29.8
农用地筛选值^[32]		250	60	50	200	30	0.3	80

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表 6 国内相关电子垃圾拆解区重金属含量（mg·kg⁻¹）

Table 6. Heavy metal content in domestic e-waste dismantling area

研究区域 Study area	时间Time	样品类型Sample type	Cr	Ni	Cu	Zn	As	Cd	Pb	参考文献References
贵屿Guiyu	2021.12	农田土壤	47.29	30.41	132.88	212.97	10.31	0.79	377.59	本研究
	2010.3	农田土壤	81.81	15.35	23.22	224.14	—	0.57	83.76	[17]
	2009.5	表层土壤	26.30	12.60	36.00	75.30	10.10	0.20	57.70	[33]
	2010.8		91.52	14.18	17.90	202.52	—	0.525	84.87	[34]
	2014		58.10	57.00	50.00	102.00	4.70	0.13	77.50	[35]
	2017		43.30	20.10	50.90	108.00	—	0.42	123.00	[34]
龙塘 Longtang	2013.3	农田土壤	23.78	11.39	79.75	191.75	—	1.5	68.18	[36]
龙塘 Longtang	2017.11	农田土壤	—	—	110.74	193.74	27.97	0.68	167.33	[37]
台州 Taizhou	2021.3	农田土壤	115.2	43.39	95.48	161.15	8.97	0.68	57.23	[38]
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表 7 地表水重金属含量统计分析（μg·L⁻¹）

Table 7. Statistical characteristics of heavy metals concentration in surface water（μg·L⁻¹）

项目 Project		Cr	Ni	Cu	Zn	As	Cd	Pb
揭阳 Jieyang	平均值	0.04	5.85	3.87	110.89	1.50	0.09	0.80
	最大值	0.16	43.21	13.81	1063.73	6.79	0.95	4.38
	最小值	0.00	0.14	0.36	0.61	0.32	0.00	0.06
	标准差	0.05	11.47	3.55	278.87	1.76	0.25	1.47
	变异系数（无量纲）	1.22	1.96	0.92	2.51	1.17	2.91	1.83
贵屿 Guiyu	平均值	0.01	3.55	1.38	3.97	1.08	0.03	0.05
	最大值	0.06	11.75	3.88	18.81	4.44	0.06	0.15
	最小值	0.00	0.56	0.23	0.00	0.37	0.00	0.01
	标准差	0.02	2.95	1.12	4.89	1.05	0.02	0.04
	变异系数（无量纲）	1.39	0.83	0.82	1.23	0.97	0.71	0.82
地表水环境质量标准Environmental quality standards for surface water	1	10.00	—	10.00	50.00	50.00	1.00	10.00
	2	50.00	—	1000.00	1000.00	50.00	5.00	10.00
	3	50.00	—	1000.00	1000.00	50.00	5.00	50.00
	4	50.00	—	1000.00	2000.00	100.00	5.00	50.00
	5	100.00	—	1000.00	2000.00	100.00	10.00	100.00
饮用水标准（CJ3020—1993）^[40] Standards for drinking water quality		50.00	—	1000.00	1000.00	10.00	5.00	10.00
贵屿^[39] Guiyu		—	ND—1.380	0.023—1.270	—	ND—0.026	0.000—0.0107	0.006—0.061
练江^[39] Lianjiang		—	ND—0.380	0.007—0.656	—	ND—0.020	0.000—0.0073	0.003—0.019
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随着全球经济和科技的快速发展，电子产品快速更迭引发的电子垃圾严重影响生态环境，已成为当今亟需解决的重大环境问题之一. 电子垃圾是增长最快的危险废物之一，统计数据表明全球产生的电子垃圾以每年3%—5%的速度急剧增长^[1]，从2014年的4180万吨增长到2019年5360万吨^[2-3]. 我国是世界上电子垃圾增长最快的国家，据预测2030年我国将产生2840万吨电子废弃物^[3]. 全球80%的电子垃圾出口亚洲，其中90%被运送到中国进行拆解回收处理^[4].

电子垃圾中存在大量有毒有害物质（如阻燃剂、重金属等），不当的拆解和处置方式会导致污染物释放到环境中，通过饮用地表水以及经手－口摄入、呼吸吸入和皮肤接触土壤颗粒物等曝露途径进入人体，对当地生态环境和人体健康造成危害^[3,5-6]. 重金属作为一种持久性有毒污染物，具有多源性、隐蔽性、积累性和长期性等特点^[7]. 重金属在土壤中的迁移转化危害农业的生产安全，通过食物链在动物和人体中富集. 相关研究表明，电子产品拆解场地周边的蔬菜、水稻等作物的重金属含量往往超过中国食品允许的最高水平，食用被污染的农产品会使人血铅、血镉超标，罹患呼吸道疾病、癌症等^[8-9]. 重金属进入水体后，绝大部分可以通过与有机物、黏土矿物和硫化物等的络合作用吸附于沉积物中，当环境发生变化时会被再次释放造成二次污染，并且还会通过食物链或皮肤接触等途径进入人体对健康造成危害，直接饮用被污染的水或食用被污染的水产品都会对健康造成危害^[10-12].

当前，国内外针对电子垃圾拆解区的相关研究集中于周边农田土壤、沉积物和农作物的重金属污染程度、分布特征及其来源，例如林文杰等对贵屿水体沉积物的研究显示底泥中Cd、Cr、Cu、Pb均超过《土壤环境质量标准》（GB15618—1995）二级标准，其中以Cd和Cu污染最为严重^[12]，方嘉等对浙江某电子垃圾拆解地农田土壤重金属的来源研究显示该地主要有电子垃圾拆解工序、燃煤及交通排放、自然母质及农业投入以及电子垃圾酸洗径流及固废淋溶5种来源^[13]，尹伊梦等对土壤水稻系统的研究显示贵屿镇通过摄取稻米途径所引起健康风险主要来自As、Cr、Cu、Ni元素^[14]，吴江平等对电子垃圾拆解地土壤和稻米重金属研究显示Cd、Cu和Pb的含量是对照区的2—15倍^[15]. 但同时关于电子垃圾拆解区周边地表水和农田土壤中重金属的生态风险和对周边人群暴露风险评价尚缺乏研究. 广东省汕头市贵屿镇是我国重要的电子垃圾拆解区，该地区过去以家庭作坊形式采用原始粗放的方式拆解，废弃物露天堆放焚烧处理，而回收过程中产生大量的废液和残渣，处置不当严重危害当地生态环境和居民健康^[15-17]. 2017年以来，我国对电子垃圾进口实施严格管控，并将电子垃圾回收拆解行业改为工业园区的运作模式. 在该种情况下重金属在土壤和水介质中的富集和对当地生态系统和人群健康的影响研究尚不明晰.

鉴于此，本研究以广东省汕头市贵屿镇电子垃圾拆解区为研究对象，利用内梅罗指数法、潜在生态风险评价法和美国环保署（US EPA）推荐的健康风险评价模型等，系统分析该地区土壤和地表水中重金属的浓度水平、污染特征、生态和健康风险，研究结果将有助于深化对电子垃圾拆解区居民暴露健康风险的认识.

3. 结论（Conclusions）

（1）贵屿镇土壤中7种重金属元素存在不同程度的富集，其中Cu、Cd和Pb污染严重，可能与当地电子垃圾不当拆解活动有关；地表水中7种重金属浓度均符合一类水标准和饮用水标准，其中Ni、As和Cd的浓度与以往研究相比有上升趋势.

（2）贵屿镇农田土壤和地表水的重金属处于强烈生态风险等级，其中Cd在农田土壤和地表水中均具有极强的生态风险，是主要贡献元素.

（3）贵屿土壤重金属对不同人群均不存在非致癌风险；贵屿儿童总致癌风险TCR为1.92×10⁻⁴，具有显著的致癌风险，贵屿成人总致癌风险TCR为6.31×10⁻⁵，存在一定程度的致癌风险. Cd和As元素是贵屿镇致癌风险的主要贡献元素. 农田土壤重金属对儿童造成的致癌风险要高于成人.

（4）贵屿地表水非致癌风险按降序排列：儿童饮水（2.14×10⁻⁶）>成人饮水（1.46×10⁻⁶）>成人接触（3.41×10⁻⁹）>儿童接触（1.51×10⁻⁹），致癌风险按降序排列：儿童饮水（6.87×10⁻³）>成人饮水（5.17×10⁻³）>成人接触（3.61×10⁻⁵）>儿童接触（1.50×10⁻⁵），儿童更易受到地表水重金属污染威胁，饮水途径是主要暴露途径，As是主要贡献元素.

参考文献 (40)

电子垃圾拆解区农田土壤和地表水重金属污染特征和潜在风险评价

通讯作者: E-mail：zhuming@scies.org; yuyunjiang@scies.org

Characteristics and risk assessment of heavy metal in farmland soils and surface water in e-waste dismantling area

Corresponding authors: ZHU Ming, zhuming@scies.org ; YU Yunjiang, yuyunjiang@scies.org

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电子垃圾拆解区农田土壤和地表水重金属污染特征和潜在风险评价

通讯作者: E-mail：zhuming@scies.org; yuyunjiang@scies.org

English Abstract

Characteristics and risk assessment of heavy metal in farmland soils and surface water in e-waste dismantling area

Corresponding author: ZHU Ming, zhuming@scies.org ;

Corresponding authors: YU Yunjiang, yuyunjiang@scies.org

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1.1. 研究区概况

1.2. 样品采集与处理

1.2.1. 土壤样品的采集和处理

1.2.2. 水体样品的采集和处理

1.3. 生态风险评价方法

1.3.1. 单因子污染指数法

1.3.2. 内梅罗综合污染指数法

1.3.3. 潜在生态风险指数法

1.4. 健康风险评价方法

1.4.1. 土壤健康风险评价方法

1.4.2. 地表水健康风险评价方法

2.1. 描述性统计

2.1.1. 土壤中重金属的统计学特征

2.1.2. 地表水中重金属的统计学特征

2.2. 土壤和地表水重金属污染评价

2.3. 潜在生态风险评价

2.4. 健康风险评价

2.4.1. 土壤重金属健康风险评价

2.4.2. 地表水健康风险评价

目录

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1.1. 研究区概况

1.2. 样品采集与处理

1.2.1. 土壤样品的采集和处理

1.2.2. 水体样品的采集和处理

1.3. 生态风险评价方法

1.3.1. 单因子污染指数法

1.3.2. 内梅罗综合污染指数法

1.3.3. 潜在生态风险指数法

1.4. 健康风险评价方法

1.4.1. 土壤健康风险评价方法

1.4.2. 地表水健康风险评价方法

2.1. 描述性统计

2.1.1. 土壤中重金属的统计学特征

2.1.2. 地表水中重金属的统计学特征

2.2. 土壤和地表水重金属污染评价

2.3. 潜在生态风险评价

2.4. 健康风险评价

2.4.1. 土壤重金属健康风险评价

2.4.2. 地表水健康风险评价