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精神活性物质是指对人类中枢神经系统具有强烈兴奋或抑制作用的成瘾性物质，主要包括：阿片类，可卡因、海洛因和美沙酮等；安非他命类，苯丙胺、甲基苯丙胺和摇头丸等；大麻类，大麻酚和四氢大麻酚等[1]。《2021年世界毒品形势报告》显示，全球超过约2.75亿（15—64岁）人口，在过去一年中至少使用过一次精神活性物质，比2010年增加22%，每年约50万人直接死于精神活性物质的滥用[2]，精神活性物质的滥用已经成为全球关注的问题。精神活性物质进入人体后，经过肌体的新陈代谢，以药物母体及其代谢产物的形式排出体外，经由下水道进入污水处理系统。Christian[3]在2001年首次提出，通过检测市政污水中目标物质的浓度与人体药物代谢动力学相结合，可以反推评估该地区精神活性物质的滥用情况及流行率。目前对市政污水中低浓度精神活性物质定性定量检测的主流方法为液相色谱质谱联用法[4]及气相色谱质谱联用法[5]。美国[6-7]、意大利[8]、西班牙[9]、澳大利亚[10]等多个国家已经利用Christian提出的方法开展了多种精神活性物质滥用情况的调查研究。
目标覆盖区域的服务人口数是利用精神活性物质滥用情况反推其滥用量及流行率过程中一个非常重要的参数，其数值的合理性和准确程度极大影响着推算结果的准确度。目前，目标覆盖区域服务人口数的推算方法主要有静态法和动态法，静态法有设计容量法和人口普查法等；动态法有水质参数法，常用的水质参数包括氨氮（NH4-N）、化学需氧量（COD）和总氮（TN）等[11]，生物标志物法，常用的生物标志物包括可替宁、肌酸酐和咖啡因等[12]。其中设计容量法更偏向污水处理厂初建时设计的服务人口数，水质参数法和人均用水量法受工业污水占比影响较大，生物标志物法会受到年龄和身体状况等参数的影响，造成吸收和代谢的比例不一致。每种推算方法都有自身的特点和局限性，会给调查结果带来不确定性。因此，服务人口数的估算直接影响目标物滥用量和流行率的反演推算结果。
本研究使用层次分析法，综合多种目标覆盖区域服务人口数的估算方法，建立多参数人口模型，以此获得更为准确的服务人口数，并应用于精神活性物质滥用量和流行率的评估。
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实验试剂与耗材：甲基苯丙胺（METH）、苯丙胺（AMP）、吗啡（MOR）、O6乙酰吗啡（6MAM）、可替宁（CTN）（1 mg·mL−1，美国Cerilliant公司）；甲基苯丙胺-d8（METH-d8）、苯丙胺-d8（AMP-d8）、吗啡-d3（MOR-d3）、O6乙酰吗啡-d3（6MAM-d3）、可替宁-d3（CTN-d3）（100 μg·mL−1，美国Cerilliant公司）；甲醇、二氯甲烷、氨水（色谱纯，上海安谱实验科技股份有限公司）；盐酸（分析纯，国药集团化学试剂有限公司）、MCX固相萃取柱（3mL, 60 mg，美国Waters公司），玻璃纤维滤膜（0.45 μm，Whatman GF/F）；
实验设备：Thermo Scientific TSQ Endura型高效液相色谱质谱仪（美国Thermo Scientific公司），WD-12型氮吹仪（杭州奥盛仪器有限公司），12孔配真空抽干装置固相萃取仪（美国Supelco公司），XW-80A型旋涡混合器（上海精科实业有限公司）。
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样品采集于我国西北部某城市主城区污水处理厂（S1、S2、S3、S4）和县（市、区）污水处理厂（X1、X2、X3、X4），以上8个污水处理厂基本覆盖该市所有行政区，覆盖人口数约占全市人口总数的89%。使用自动取样器于2019年冬季和2020年夏季，在污水处理厂进水口采集24 h混合水样约400 mL，样品连续采集一周。精神活性物质的吸食频率存在一定的周期性，连续采集样品一周基本能反映一个地区精神活性物质的滥用情况。样品采集后存放于聚酯（PET）瓶内，加盐酸调节pH≤2，冷冻运输至实验室，待后续分析。
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样品在常温下解冻，经0.45 μm的玻璃纤维滤膜过滤，振荡混合均匀，量取50 mL滤液并添加氘代内标为待测样，固相萃取富集目标物：分别用甲醇、超纯水和pH 2的盐酸水溶液充分活化并平衡固相萃取柱，固相萃取待测样，样品流速控制在每滴1—2 s。富集完成后真空干燥固相萃取柱，依次用甲醇和5%氨水/甲醇溶液（M/M）淋洗洗脱并收集洗脱液。洗脱液在柔和氮气吹至近干后用20%（V/V）甲醇水复溶，转移至色谱瓶进行二次氮吹，最后用200 μL 20%（V/V）甲醇水溶液定容。
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使用Thermo Scientific TSQ Endura型高效液相色谱-质谱联用仪进行分析。色谱条件为：Waters XTerra MS C18反相色谱柱（100 mm×2.1 mm, 3.5 μm），流动相A为0.12%甲酸和30 mmol·L−1甲酸铵水溶液，B相为甲醇，流速0.3 mL·min−1，柱温30℃，进样量5 μL。质谱选用电喷雾离子源（ESI），采用ESI（＋）模式。目标物特征选择离子、质谱条件及回收率如表1所示。
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配制浓度分别为：1.56、3.13、6.25、12.50、25.00、50.00、100.00、150.00、200.00、250.00、300.00 μg·L−1的混合标准溶液，绘制标准曲线，线性良好（R2≥0.999）。
为确定目标物回收率在合理范围内，每12个样品添加一组浓度为100.00 μg·L−1的混合标准溶液为质控样品，结果显示目标物的回收率均在85%—105%之间。同时每12个样品添一组空白实验。
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利用水质参数法、生物标志物法和人均用水量法计算服务人口数，具体计算方法如式所示：
式（1）中，PT是通过水质参数T计算后得到的服务人口数（万人）；CT为水质参数T的浓度（mg·L−1）；mT是水质参数T的人均产生量（g·d−1）；F为污水处理厂日均处理量（104 m3·d−1）。
本文选用的水质参数T为氨氮（NH4-N），由于地区、生活习惯、年龄和性别比例的不同，人均排放量的比例亦不相同，结合文献调查结果[13-14]和该市具体情况，人均排放量mT取值为10 g·d−1。
式（2）中，PS是通过生物标志物S计算后得到的服务人口数（万人）；CS为生物标志物S的浓度（mg·L−1）；mS是生物标志物的日产生量（g·d−1）；F为污水处理厂日均处理量（104 m3·d−1）。
本文选用的生物标志物为可替宁，根据该市的烟草消耗、尼古丁含量及其在人体内代谢比例，运用水晶球软件模拟得到该市人均可替宁日产生量为1.47 mg·d−1。
式（3）中，PQ是通过人均用水量法计算得到的服务人口数（万人）；Q为污水处理厂日均处理污水量（104 m3·d−1）；
¯Q 为该市人均用水量（L·d−1）。该市2019年水资源利用公报显示，城镇居民和农村居民人均用水量分别为123 L·d−1和52.9 L·d−1。
检验层次分析法建立模型的合理性与可靠性，需要对判断矩阵一致性进行检验，公式为：
式（4）和（5）中，C.I.为计算一致性指标；λmax为判断矩阵的最大特征值；n为矩阵阶数；R.I.是判断矩阵特征值的算术平均数，当n=4时取值0.90；C.R.为计算一致性比例。
精神活性物质滥用量及流行率的具体计算公式如下：
式（6）中，Ci,1是精神活性物的浓度（μg·L−1）；Ci,2是精神活性物质标志物的浓度（μg·L−1）；Mi,1和Mi,2分别是精神活性物及其标志物的分子质量；E是精神活性物质标志物的代谢率，甲基苯丙胺的生物标志物为母体，代谢率为42%，海洛因的生物标志物为吗啡，代谢率为77%[15]。
式（7）中，mi是精神活性物质的人均滥用量（μg·d−1）；Ci,1是精神活性物的浓度（10−3 μg·L−1）；F'是污水处理厂进水流量（104 m3·d−1）；P是服务人口数（万人）。
式（8）中，PR为特定时间内，使用某种精神活性物质的人群数量占18——60岁总人数数量的比例；R18—60是该市居民中18—60岁的成年人口比例，经调查该市居民18—60岁成年人口的比例为62.4%；D是精神活性物质使用的典型剂量大小（mg·次−1），n是每天的平均使用频率（次·d−1）。
Bao等[16]研究发现，甲基苯丙胺的典型剂量为（135±80）mg·次−1，平均使用频率为0.31 次·d−1；陈小波，乔静等[17-18]研究发现，海洛因的典型剂量为44 mg·次−1，平均使用频率为2.40 次·d−1。
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计算所需相关参数大小如表2所示。通过各方法获得的污水处理厂服务人口数，相关数据如表3所示。
专家估算人口是以该市统计年鉴人口数为基础，结合污水处理厂日内污水流量波动、日间污水处理量波动和污水来源组成等因素综合推算得到的污水处理厂服务人口数。Castiglioni等[19]认为专家估算人口是最可靠的服务人口数的估算方法，因此以专家估算人口数为标准判断各方法推算服务人口数的准确度。但是该方法耗时耗力且经济成本较高。设计容量法是一种较为方便和简单获得服务人口数的方法，但是设计容量法获得的人口数更偏向污水处理厂初建设计的服务人口数，获得的服务人口数往往高于实际人口数。但也存在一些污水处理厂满负荷运行，甚至高于污水处理厂初建设计的服务人口数，如S1。而通过水质参数法推算的服务人口数，会受到工业污水的影响，导致主城区服务人口数偏高。主要是因为主城区4个污水处理厂的工业污水业占比较高，导致氨氮数据偏高，从而影响服务人口数的估算。生物标志物法推算的服务人口数也会与真实服务人口数有所差异，这是因为可替宁是尼古丁通过细胞色素P450（CYP）亚型2A6介导产生的代谢物[20]，年龄和身体状况的差异，会导致尼古丁代谢为可替宁的比例不同。人均用水量法推算得到的服务人口数明显偏高，主要原因有两个方面，一是污水处理厂的人均用水量数据比实际值高；二是污水处理厂的工业污水占比比登记值高，从而导致推算结果的偏高。
由此可见，使用不同方法推算污水处理厂的服务人口数会得到不同的数据，每种方法都有其自身的特点和局限性，为减小单个计算方法带来的不确定性，本文使用层次分析法对不同参数所占的权重进行计算，建立污水处理厂服务人口数多参数计算模型。
在层次分析中，以可替宁计算得到的服务人口数为基础，其他方法推算的服务人口数与可替宁推算人口的相关系数矩阵（表4）作为依据，使用1—9标度法对重要性进行对比打分，将服务人口数相关系数矩阵转为服务人口数判断矩阵（表5），对不同方法的权重进行赋值。
计算得到的多参数人口模型公式为：
对矩阵的一致性进行检验，得到C.R.为0.078<0.1，认为矩阵的一致性是可以接受的。
各方法计算得到的服务人口数与专家估算服务人口数相关性分析如图1所示。相关性分析中，设计容量法的R2=0.9037，水质参数法的R2=0.8850，生物标志物法的R2=0.9238，人均用水量法的R2=0.8238，多参数模型法的R2=0.9472，其中多参数模型法得到的服务人口数与专家估算的服务人口数相关性最强,更能够准确反映服务人口数。
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该市2019和2020年甲基苯丙胺和海洛因人均滥用量如图2所示。在2019年和2020年两次精神活性物质滥用调查中，每个样品均检出甲基苯丙胺和吗啡，甲基苯丙胺的人均滥用量分别为（112.60±25.20）μg·d−1和（92.81±28.41）μg·d−1；海洛因的人均滥用量分别为（31.70±10.93）μg·d−1和（25.65±11.42）μg·d−1。以《2019年中国毒品形势报告》、《2020年中国毒情形势报告》和该市公安部门提供的吸食精神活性物质信息为基础，从图2可以看出，该市主要吸食的传统精神活性物质为甲基苯丙胺，这也与《2020年中国毒情形势报告》相一致，同时该地区海洛因滥用量水平低于全国滥用量水平[21-22]。与2019年相比，2020年精神活性物质滥用量有所减小。我国传统精神活性物质以甲基苯丙胺和海洛因为主，因此精神活性物质总滥用量多采用两种物质加和的形式[21-22]，该市精神活性物质总滥用情况为2019年（144.30±30.56）μg·d−1和2020年（118.46±37.34）μg·d−1。这与该市公安部门自2019年起加强对精神活性物质制造、贩售和吸食等行为的打击力度有着密不可分的关系。同时考虑到我国有近85%的毒品来源于金三角、金新月和北美等境外地区，2020年新冠疫情致使国内涉毒行为和境外流动受限也是导致精神活性物质滥用量下降的一个原因。对该市八个主城区及县（市、区）的精神活性物质滥用调查发现该市S2和S3的AMP/METH比值高于苯丙胺全部由甲基苯丙胺代谢的理论比值0.05—0.24[23]（S2比值为0.99±0.17，S3比值为0.83±0.19），说明这两个地区苯丙胺存在其他来源。我国临床禁止使用苯丙胺类药物，因此可以推断这两个地区存在苯丙胺的滥用。同时该市的滥用量均小于北京、广州和大连等地[24-26]，主城区高于县（市、区），说明精神活性物质的滥用情况与经济发展程度有关。这也与Bishop等[27]对小城市和农村精神活性物质的滥用量调查结果相一致，城市化水平和经济发展程度更高以及富裕人口更多的小城市，精神活性物质的滥用量高于农村精神活性物质的滥用量。经济的迅速发展导致人们生活节奏变快，在心理上，人们往往会选择吸食精神活性物质来释放压力，从而使得经济条件发达的地区精神活性物质的滥用情况更严重。
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该市2019和2020年精神活性物质流行率，如表6所示。该市2019和2020年甲基苯丙胺的流行率分别为0.49%±0.17%和0.34%±0.11%，2019和2020年海洛因的流行率分别为0.48‰±0.17‰和0.39‰±0.18‰。该市18—60岁成年人甲基苯丙胺的流行率在Shao等[28]调查的全国15—65岁成年人甲基苯丙胺流行率0.08%—1.25%范围内，低于Pei等[29]对北京甲基苯丙胺流行率的估算。海洛因流行率低于Du等[26]调查的全国主要城市海洛因的平均流行率1.01‰。甲基苯丙胺的流行率与海洛因的流行率相比处于较高水平，这也与近年来甲基苯丙胺缉获量远高于海洛因缉获量这一事实相符合。造成以上现象的主要原因是甲基苯丙胺在中国更容易获得，其合成几乎不受地理位置的限制，从而导致甲基苯丙胺的流行率在某种程度上远高于海洛因的流行率。
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利用设计容量法、水质参数法、生物标志物法和人均用水量法对污水处理厂的服务人口数进行推算，使用层次分析法对权重进行赋值，建立了更合理的污水处理厂服务人口数估算模型，同时评估了2019和2020年该市精神活性物质的滥用量和流行率。结果显示，该市2019和2020年甲基苯丙胺的人均滥用量为（112.60±25.20）μg·d−1和（92.81±28.41）μg·d−1，流行率为0.49%±0.17%和0.34%±0.11%；海洛因的人均滥用量（31.70±10.93）μg·d−1和（25.65±11.42）μg·d−1，流行率为0.43‰±0.10‰和0.41‰±0.18‰。该市2020年较2019年精神活性物质的滥用量有所下降，不仅是因为公安机关加大了对毒品制造、贩卖、吸食的打击力度，也是新冠疫情防疫措施导致毒品的流通受阻所带来的结果，同时经济发展水平在一定程度上也影响了精神活性物质的滥用程度。
多参数人口模型的建立及其在精神活性物质评估中的应用
Establishment of multi-parameter population model and its application in assessment of psychoactive substances
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摘要: 精神活性物质对人类中枢神经系统具有强烈兴奋或抑制作用，其滥用已经成为全球广泛关注的社会问题。我国传统精神活性物质以甲基苯丙胺和海洛因为主，两者滥用量及流行率的准确评估对控制和监管滥用情况具有重大意义。本文对2019年和2020年我国西北部某城市主城区及县（市、区）的8个污水处理厂样品进行检测，使用层次分析法对设计容量法、水质参数法、生物标志物法以及人均用水量法的权重系数进行赋值，建立了多参数人口模型，并用于该市甲基苯丙胺及海洛因人均滥用量和流行率的评估。结果显示，所有样品均检出甲基苯丙胺和吗啡，其中2019年甲基苯丙胺和海洛因人均滥用量分别为(112.60±25.20)μg·d−1和(31.70±10.93)μg·d−1，流行率分别为(0.49±0.17)%和(0.43±0.10)‰；2020年甲基苯丙胺和海洛因的人均滥用量分别为(92.81±28.41)μg·d−1和(25.65±11.42)μg·d−1，流行率分别为(0.34±0.11)%和(0.41±0.18)‰。两种精神活性物质的人均滥用量及流行率整体都有所减小，疫情防控措施对精神活性物质的滥用产生了遏制作用，同时不同地区精神活性物质滥用量与经济发展程度有关。Abstract: Psychoactive substances have strong excitement or inhibition on human central nervous system. Their abuse has become a social problem of global concern. Methamphetamine and heroin are the main traditional psychoactive substances in China. Accurate assessment of their abuse and prevalence rate is of great significance to control and regulate abuse. In this paper, the samples of eight sewage treatment plants in the main urban areas and counties (cities and districts) of a city in northwest China in 2019 and 2020 were tested. The weight coefficients of design capacity method, water quality parameter method, biomarker method and per capita water consumption method were assigned by analytic hierarchy process. Then a multi-parameter population model was established to evaluate the per capita abuse and prevalence of methamphetamine and heroin in the city. The results showed that methamphetamine and morphine were detected in all samples. In 2019, the per capita abuse of methamphetamine and heroin was (112.60±25.20)μg·d−1 and (31.70±10.93)μg·d−1, respectively, and the prevalence rates were (0.49±0.17)% and (0.43±0.10)‰, respectively. The per capita abuse of methamphetamine and heroin in 2020 was (92.81±28.41)μg·d−1 and (25.65±11.42)μg·d−1, respectively, and the prevalence rates were (0.34±0.11)% and (0.41±0.18)‰ respectively. The per capita abuse and prevalence of the two psychoactive substances decreased, and the epidemic prevention and control measures had a restraining effect on the abuse of psychoactive substances. At the same time, the abuse of psychoactive substances in different regions was related to the degree of economic development.
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Key words:
- multi-parameter population model /
- psychoactive substances /
- consumption /
- prevalence.
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城市河道是城市景观生态系统的重要组成部分，具有提供水源、运输、防洪排涝、调节气候、降低环境污染的作用，对城市的生态环境建设和优化有着重要的意义[1-3]。随着经济技术的发展，沿海发达城市已经基本解决了河道水的黑臭问题，水环境质量也获得了阶段性的提升，但是城市河道水的总体品质并不高，尤其体现在水体感官性方面。河水的色度和透明度是人们最能够直观感受到的水质指标，因此，本研究通过尝试降低水体较高的色度，同时提高水体透明度，从而提高水体感官品质。导致河道水体感官品质不高的原因比较复杂，且与环境因素、河水的理化性质等有密切联系。河水中对感官品质有直接影响的物质主要有浮游植物及其产生的叶绿素a、悬浮固体和溶解性有机碳[4-6]。水中的基质对光线进行吸收、散射以及阻碍，或者对某一特定波段有强烈吸收光谱，从而导致本身带有一定颜色，这会导致水体色度较高或者透明度较低，进而降低感官品质[7-8]。
目前，提升水体感官品质的措施包括有物理处理法、生化生态处理法和物化处理法。物理处理方法包括引水换水和底泥疏浚等，其缺点是工程量大且费用昂贵。生化生态处理法包括人工湿地和生物滤池等物化处理法，但是此法占地大且处理速度慢。物化处理法包括混凝沉淀和加药气浮法等，其优势比较明显，但是在药剂投加和工艺流程等方面需要优化[9]。
滤布滤池是一种表层过滤技术，过滤介质(即滤布，一般由高分子纤维堆积而成)的网孔直径约为10~20 μm，其具有较高的除污精度，加之高分子纤维材质对水中有机物及SS等具有更好的黏附性能，因而能够在极小的过滤深度(约1~2 cm)条件下有效地去除污水中的颗粒污染物[10]。但在实际应用中，滤布滤池存在容易堵塞、过滤阻力大、需要频繁清洗等问题，而强化混凝技术与滤布滤池相结合可以有效改善以上这些不足。本研究以苏州市姑苏区河道水为研究对象，通过现场实验，考察强化混凝-滤布滤池系统对河水水质的净化效果，重点关注浮游植物、悬浮固体和溶解性有机碳这3类物质的变化情况，研究结果可为沿海发达城市解决河道水感官品质不高的问题提供借鉴和参考。
1. 实验装置和分析方法
1.1 现场实验装置的设计加工
强化混凝-沉淀-滤布滤池一体化装置如图1所示，装置总体积为8 m3,主要包括加药系统、混凝沉淀系统以及滤布滤池系统。装置进水量可调节，最大进水量为2.5 t·h−1。加药系统为2个带搅拌装置的水箱，可以通过计量泵调节加药量。沉淀区设计停留时间为1 h，体积为2.5 m3，并加装斜板以改善沉淀效果。滤布滤池系统选择转盘过滤池，共有2个转盘，直径为1 m，转盘材质为不锈钢，滤布材料为PE和PA纤维，网孔直径为5 μm，绒毛长度为10~14 mm，滤布重量为700~850 g·m−2，过滤滤速为10~12 m3·(h·m2)−1,反抽吸强度不超过333 L·(m·s)−1。沉淀池部分设备规格为1.5 m×0.5 m×2.2 m，纤维转盘设备规格为1.5 m×1.5 m×2.5 m，装置整体尺寸为3 m×1.5 m×2.2 m，装机功率为3 kW。设备体积小，运行管理方便，均为自动化处理流程。
图 1 强化混凝-滤布滤池一体化装置Figure 1. The integrated device of enhanced coagulation-cloth-media filter1.2 实验分析方法
以苏州市姑苏区外城河为研究对象，选择平门附近的十字洋河汇入点安装现场实验装置，此处河水流量较大，对苏州外成河以及姑苏区各个水系均有较大影响。实验期间气温为25~35 ℃，水温为20~25 ℃。通过进水泵从河道抽水至强化混凝滤布滤池一体化装置，连续运行并监测分析进水、混凝沉淀以及过滤出水水质，以考察系统对河道水质的改善效果。现场检测的指标主要为温度、浊度和透明度等，其余指标则通过在进水处、沉淀池上清液和出水口取样，在4 ℃环境中密封保存，并尽快于上海交通大学实验室进行检测分析。采样频率为每周2次，中试期间共采样6次。分析指标主要包括有机碳、总氮、色度、三维荧光吸光度、浮游植物及其产生的叶绿素a、悬浮颗粒粒径分布等。其中三维荧光吸光度和有机碳、总氮在经过0.45 μm的玻璃纤维膜过滤后的水样中测定。
浊度采用HACH-2100Q哈希浊度仪现场测定；色度使用哈希DR6000分光光度计测定；透明度通过将水样注入圆筒柱，并对透明度盘进行目测得到；三维荧光图谱采用日立F-7000荧光仪进行扫描；TOC、DIC和TN使用德国耶拿分析仪器股份公司生产的multi3100型总有机碳/氮分析仪分析；TP采用高温消解-钼酸铵分光光度法进行测定；水样颗粒粒径分析使用美国BECKMAN COULTER生产的Delsa Nano C型粒度分析仪进行分析测定；藻细胞及叶绿素a采用流式细胞仪Beckman Cytoflex (Beckman Coutler)和浮游植物荧光仪进行分析测定。
基础数据采用Excel和Origin pro8进行分析；三维荧光数据预处理和分析工作采用Matlab 2018a完成，水质参数的相关性分析使用SPSS 24.0完成。
2. 结果与讨论
在前期实验室混凝优化实验的基础上，现场实验以聚合氯化铝(PAC)为混凝剂，投加量为10 mg·L−1，纳米四氧化三铁为助凝剂，颗粒粒径为100 nm，投加量为2.5 mg·L−1。将进水量稳定在2 000 L·h−1，持续运行，观察装置的运行效果。
2.1 河道水浊度和颗粒物的去除分析
图2为2019年6月5—24日强化混凝滤布滤池一体化装置对河道水浊度的平均去除效果。6月份的河道水水质较差，浊度较高，这主要是由于气温逐渐升高，河水中的浮游植物生长繁殖旺盛，同时6月份进入梅雨季节，雨水以及风的搅动使得河水底部的沉沙悬浮颗粒物进入河水之中，导致河水感官品质下降。由图2可知，强化混凝滤布滤池一体化装置可以有效改善河道水浊度较高且波动大的问题，尽管6月份整体河水的浊度为27.9~49.8 NTU，但沉淀区出水以及过滤出水浊度较为稳定，分别为7.4~11.4 NTU和2.5~5.1 NTU，总去除率为84.8%~94.1%，因此,可有效改善河水品质。
河道水中大量的悬浮固体对光线的阻碍是造成河水浊度较高的主要原因。使用粒度分析仪对进水、沉淀出水以及滤池出水进行颗粒粒径分布分析，结果如图3所示。可以看出，水中的颗粒粒径分布与正态分布相似，并且进水区、沉淀区、出水区粒径范围逐渐减小，平均粒径大小有所下降。对比沉淀区和出水区，可以看出，混凝沉淀环节能有效去除粒径范围大于1 200 nm的颗粒物，出水中颗粒物粒径基本分布在500~1 000 nm。聚合氯化铝溶解进入水中之后，能够通过压缩双电层、吸附电中和及吸附架桥等作用对胶体和大颗粒的悬浮物进行有效去除，而纳米铁的使用不仅减少了PAC的投加量，也加速了沉淀过程。对比出水区和沉淀区的颗粒粒径可以看到，滤布滤池可进一步降低颗粒物的平均粒径，转盘上的浓密纤维绒毛去除了混凝沉淀过程中没有得到有效去除的粒径范围为800~1 000 nm的悬浮物。
2.2 对有机碳、氮磷及溶解性物质的去除效果
有机碳可对河道水中的水生生态系统以及微生物的生存和生长起到重要的作用，是影响水质的重要指标；氮磷含量可以直接影响水体富营养化程度和河水中浮游植物的生长情况。一体化装置对有机碳、总氮、总磷的去除效果如表1所示。
表 1 装置对有机碳、总氮、总磷的去除效果Table 1. Removal effect of TOC,TN,TP by the equipmentmg·L−1 区域 TOC TP TN 进水区 7.25 0.25 2.11 沉淀区 5.53 0.13 1.93 出水区 3.84 0.07 0.94 | Show Table
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由表1可知，滤布滤池系统对TOC、TP、TN均有不同程度的去除效果，其去除率分别为47.1%、72.0%、55.2%。在混凝-沉淀阶段，主要去除大部分的胶体和絮凝物，在这个过程中，也去除了吸附在胶体或者悬浮颗粒物上的有机物和氮磷；在滤布滤池处理阶段，河水中的有机碳和氮磷能够被滤布上的纤维绒毛截留。因此，混凝沉淀与滤布滤池的结合能够对水中的溶解性物质有一定的去除效果。装置对有机碳和总氮的去除效果接近，而对总磷的去除效果最好，这是因为河水中的
PO3−4 可与Al3+、Fe3+等金属离子形成沉淀物。除此之外，磷元素有一部分是以颗粒态的形式存在于河水中的，而滤布滤池系统能够有效去除颗粒态的物质。氮磷元素的去除降低了富营养化的可能性，也能够抑制出水的藻类生殖繁衍潜力。河道水中有机物对水质有一定影响，其中有色溶解性污染物(CDOM)主要由腐烂物质释放的单宁酸引起，这不仅对水环境中的生物活动有重要影响，而且在短波段有强烈的吸收光谱，使得含有CDOM的水体带有颜色，与河水色度有较高相关性[11]。为进一步考察装置对有机物的去除效果，使用三维荧光分光光度计对处理后的水样进行扫描，三维荧光图谱如图4所示。
图 4 进水区、沉淀区、出水区的三维荧光光谱Figure 4. Three-dimensional fluorescence of water in inlet zone, sedimentation zone, outlet zone由图4可以看出，3个水样的荧光图并没有发生本质上的变化，但从进水到出水，荧光强度均有一定程度的减弱。图4中总共有2个峰值，分别在Ex/Em=225 nm/340 nm和Ex/Em=275 nm/325 nm。有研究[12-13]表明，这2种有机物分别为外来有机物和类色氨酸基团。类色氨酸基团源于生物降解类蛋白质，外来有机物可能来自河道中排放的有害有机物，如PAH、杀虫剂、表面活性剂等。将三维荧光图谱重点指标进行汇总，结果如表2所示。
表 2 三维荧光图谱重点指标及CDOM的去除Table 2. Key indicators in three-dimensional fluorescence and CDOM removal区域 荧光指数(FI) 自生源指标(BIX) 腐殖化指数(HIX) 有色溶解性有机物相对含量(CDOM) 进水区 0.93 0.22 −0.20 4.0 沉淀区 0.85 0.22 0.022 3.2 出水区 0.88 0.17 0.73 2.8 | Show TableDownLoad:
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荧光指数(FI)反映了芳香与非芳香氨基酸对CDOM荧光强度的相对贡献率，是衡量CDOM的来源及降解程度的指标。FI<1.4，说明河水中的溶解性腐殖质是来自陆生植物和土壤有机质等外源输入。自生源指标(BIX)反映了新产生的CDOM在整体CDOM中占的比例。自生源指数越高，表明CDOM的降解程度越高，内源碳产物越容易生成。BIX在0.2左右，说明河水中的CDOM较为稳定。因此，河道水中对色度有影响的CDOM难以通过河水的降解自动消除。腐殖化指数(HIX)反映了CDOM的输入源特征。HIX指数较小，证明CDOM主要来源于生物活动，而且其腐殖化程度较小[14]。这一结果也表明，经过滤布滤池处理之后再回水至河道，也不会对河道水的有机组成产生明显影响。虽然装置对CDOM有一定去除效果，但由于CDOM是一种小分子难降解有机物，因此，其去除率仅为30.2%，相对于有机碳和氮磷较低。
2.3 基于流式细胞仪对藻细胞的去除分析
浮游植物及其产生的叶绿素a是影响河水品质的重要因素[15]。因此，提升河道水的综合品质需要对浮游植物及叶绿素a进行有效去除。用流式细胞仪对进水、沉淀出水以及滤池出水中的藻细胞进行分析，结果如图5所示。流式细胞仪分析的主要指标有FSC(表征细胞的大小)、SSC(细胞复杂程度)、PE(藻红蛋白含量)、PC-5.5(叶绿素a含量)、APC(藻蓝蛋白)[16-17]。将水样各个指标之间进行作图可以得到二维分布图，最终可将水样中的藻细胞分成3类，分别用黄、青、蓝3种颜色进行区分。
图 5 进水、沉淀、出水的流式细胞仪二维分布图Figure 5. Two-dimensional distribution map of influent, sedimentation and effluent with flow cytometer在图5中，红色区域为荧光珠，稀释后的浓度为9.2×104个·mL−1，占比为92.2%，可作为藻细胞的参照。由图5可以看出：第1组黄色区域FSC，SSC最低，PE较少，而APC较高，经过初步判断这组藻细胞是小型的聚球藻；第2组青色区域FSC、SSC、PE、PC-5.5均高于第1组，藻蓝蛋白与第1组类似，经过初步判断这部分主要为微囊藻，聚球藻和微囊藻为蓝藻；第3组蓝色区域FSC、SSC、PE、PC-5.5与第2组类似，藻蓝蛋白APC低于第1组和第2组，经过初步判断这部分主要为绿藻。
由此可见，6月份苏州河道水优势藻种主要是微囊藻和绿藻，小型聚球藻的含量较低，细胞最小。绿藻的PC-5.5(叶绿素a)指标较高，因此，相对其他2种藻类，绿藻会产生更多的叶绿素a。从进出水的藻细胞组成来看，进水区、沉淀区和出水区并没有发生变化，各组藻细胞形成的相对位置没有发生变化，而藻细胞呈现的密集度明显下降。
对这3种组分以及叶绿素a的含量分别进行浓度统计，结果如图6所示。叶绿素a和藻类均在混凝沉淀阶段得到有效去除，并在滤布滤池阶段进一步降低。叶绿素a、微囊藻、绿藻、聚球藻的去除率分别为53.4%、95.0%、99.7%、99.8%。藻细胞的去除率接近浊度的去除率，这是因为藻细胞体积较大，均在1 000 nm以上，可在强化混凝滤布滤池一体机中得到有效去除。如图5所示，FSC(细胞形体大小)指标微囊藻低于其他几种藻，因此，去除率相对较小。相较于藻细胞，叶绿素a在混凝沉淀阶段的去除效果明显较弱。这说明，在混凝沉淀阶段的搅拌过程和混凝沉淀过程中，叶绿素a有一部分残留在河水之中，而没有随藻细胞的沉降而去除。
图 6 装置对叶绿素a和藻类的去除效果Figure 6. Removal effect of chlorophyll a and algae by the equipment2.4 河道水色度和透明度改善效果分析
装置进水区、沉淀区和出水区水样平均色度和透明度结果如表3所示。
表 3 感官品质重点指标分析Table 3. Key indicators analysis of sensory quality区域 色度/度 透明度/m 进水区 31±9 0.31±0.1 沉淀区 16±3 2.2±0.5 出水区 10±2 3±1 | Show TableDownLoad:
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对比出水和进水可以看到，强化混凝-滤布滤池一体化装置可以有效提升感官品质，并且出水色度能够降低到10度左右，平均去除率为67.7%，透明度能够提高到3 m，相对于进水，平均提高10倍。为了进一步分析色度和透明度的影响因素，对中试期间6次采集水样感官品质重点指标进行相关性分析，结果如表4所示。
表 4 感官品质重点指标相关性分析Table 4. Correlation analysis of key sensory quality indicators指标 色度 浊度 叶绿素a TN TOC TP 透明度 聚球藻 微囊藻 绿藻 CDOM 色度 NA 浊度 0.813* NA 叶绿素a 0.895* 0.698* NA TN 0.41 0.598 0.559 NA TOC 0.571 0.576 0.508 0.579 NA TP 0.698* 0.789* 0.619 0.238 0.338 NA 透明度 −0.602* −0.899** −0.56 −0.483 −0.678 −0.724* NA 聚球藻 0.597 0.667* 0.629* 0.489 0.523 0.499 −0.7* NA 微囊藻 0.589 0.738* 0.689* 0.405 0.598 0.503 −0.78* 0.891* NA 绿藻 0.683* 0.767* 0.723* 0.447 0.606 0.529 −0.811* 0.887* 0.901* NA CDOM 0.897* 0.595 0.432 0.532 0.544 0.361 −0.631* 0.472 0.432 0.501 NA 注：*表示在α=0.05水平上,呈显著相关;**表示α=0.01水平上，呈极显著相关。 | Show TableDownLoad:
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由表4可以看出，与色度呈显著相关的指标有总磷、浊度、叶绿素a、绿藻和CDOM。水体色度主要可分为表色度和真色度，其中，表色度主要是由河水中悬浮固体导致的，因此，河水的色度与浊度有较高相关性；而真色度则主要是由浮游植物产生的叶绿素a以及河水中的CDOM等物质导致的。装置对叶绿素a和CDOM的去除效果相对于悬浮固体较差，去除率在60%以下，因此，强化混凝-滤布滤池一体化装置对色度的去除率(67.7%)低于浊度的去除率(84.8%~94.1%)。在3种藻细胞之中，绿藻与色度呈显著相关，主要原因是绿藻的叶绿素含量相对其他2种藻更高，因此，相对于其他藻类，其对水体的色度有较大的影响。氮磷元素过剩是水体营养化的必要条件，但是并不会直接导致水质色度变化。在表4中，TP与色度、透明度以及浊度具有显著相关性，这是因为磷元素中的一部分是以颗粒态的形式存在于河水中的，与悬浮固体具有一定的共性，因此，随着悬浮固体的减少，色度、透明度和浊度出现了类似的下降趋势，所以具有显著相关性。
和透明度呈显著相关的指标有总磷、浊度和3种藻细胞，其中浊度和透明度呈极显著相关。经过装置处理后的出水透明度得到了较大程度地提高，这是因为透明度主要取决于水体对光线的阻碍程度，故其与浊度的去除效果高度相关，而河水的浊度由25~50 NTU在装置进行一定处理后下降至2.5~5.1 NTU,因此，河水透明度也同样得到大幅度提高。同时藻细胞平均粒径较大，并且在温度较高的夏季繁衍较为旺盛，数量逐渐呈增长趋势，因此对河水透明度也会造成影响。在透明度和色度都得到有效改善的情况下，河水的感官品质得到了显著提高。
3. 结论
1)滤布滤池一体机能连续稳定运行，并有效降低河水中的悬浮颗粒物的含量，对体积较大的颗粒(粒径为1 000 nm以上的颗粒)有较好的去除效果，出水的颗粒粒径为480~1 200 nm，可有效降低浊度，出水浊度为2.5~5.1 NTU,去除率为84.8%~94.1%。
2)装置对溶解碳、总氮和总磷也有一定去除效果。对溶解性有机碳的平均去除率为47.1%，对总氮的去除率为41.1%，对总磷的去除率为72%，对有CDOM的去除率为30.2%。出水中的有机物以及氮磷元素含量降低，可以减少藻细胞增殖潜力，CDOM的去除能降低河道水色度。
3)装置出水藻细胞的含量明显减少，装置对叶绿素a的去除率为53.4%，对聚球藻、微囊藻和绿藻的去除率分别为95.0%、99.7%、99.8%，并且不改变出水中浮游植物的组成和相对数量。
4)河道水色度的主要影响因素有浊度、叶绿素a和CDOM的含量，透明度与浊度以及浮游植物有较高相关度。装置对这些物质均有一定的去除效果，这是能够改善水质提升感官品质的主要原因。此外，装置还有体积小、处理能力大、能耗低、操作容易等优点，且装置可移动，机动性较好，可随时应用于提升河道水品质的应急处理的过程中。
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图 2 目标区域甲基苯丙胺（a）和海洛因（b）人均滥用量
Figure 2. Methamphetamine （a） and heroin （b） abuse per capita in target areas
表 1 目标物特征选择离子、质谱条件及回收率
Table 1. Target feature selection ions, mass spectrometry conditions and recovery rate
物质Compound 母离子Parent ionm/z 定量离子Quantitative ion 定性离子Qualitative ion 保留时间/minRetention time 回收率/%Recovery rate m/z DP/V CE/V m/z DP/V CE/V MOR 286.0 152.1 82.0 55.0 165.0 82.0 32.0 2.73 88.45±5.22 MOR-d3 289.2 152.1 80.0 55.0 165.0 80.0 41.0 2.72 — 6MAM 328.1 165.3 90.0 36.0 211.3 90.0 36.0 4.35 84.61±3.40 6MAM-d3 331.1 165.1 90.0 38.3 211.2 90.0 25.0 4.36 — METH 150.1 91.1 30.0 16.0 119.1 30.0 16.0 4.62 101.65±4.95 METH-d8 158.2 93.2 40.0 19.0 124.2 40.0 10.3 4.59 — AMP 136.1 91.1 40.0 21.0 119.1 40.0 21.0 4.51 99.00±4.90 AMP-d8 144.2 127.2 40.0 10.3 97.2 40.0 16.0 4.44 — CTN 177.2 80.2 30.0 24.0 101.2 30.0 11.0 3.09 98.31±4.78 CTN-d3 180.1 80.2 30.0 25.0 101.2 30.0 22.4 3.08 —
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表 2 各方法相关参数
Table 2. Correlation parameters of each method
污水处理厂Sewage treatment plant 日处理污水量/万tDaily amount of sewage treated NH4-N/（mg·L−1） 可替宁/（μg·L−1）Cotinine concentration S1 7.50 67.50 5.88 S2 15.00 60.72 5.29 S3 7.50 49.98 6.21 S4 5.50 49.57 6.07 X1 1.00 107.93 8.05 X2 0.50 30.97 4.46 X3 0.30 50.45 6.34 X4 2.00 28.39 4.14
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表 3 污水处理厂服务人口数（万人）
Table 3. Population served by sewage treatment plant （ten thousand people）
污水处理厂Sewagetreatment plant 专家估算人口Expert estimates of population 设计容量法Design capacity method 水质参数法Water quality parameter method 生物标志物法Biomarker method 人均用水量法Per capita water consumption 多参数模型法Multi-parameter model method S1 41.1 30.0 50.6 30 48.8 37.2 S2 52.1 70.0 91.1 54 85.4 68.1 S3 40.7 50.0 37.5 32 42.7 36.3 S4 22.0 27.0 27.3 23 44.7 27.2 X1 4.70 6.00 11.0 5.5 15.3 8.08 X2 2.00 2.30 1.50 1.5 4.80 2.00 X3 1.54 3.00 1.50 1.3 4.00 1.85 X4 5.72 8.00 5.70 5.6 30.7 9.10
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表 4 服务人口数相关系数矩阵
Table 4. Correlation coefficient matrix of service population
设计容量人口Design capacity population 水质参数法Water quality parameter method 生物标志物法Biomarker method 人均用水量法Per capita water consumption 设计容量人口 1 0.55 0.43 0.83 水质参数法 1 0.53 0.77 生物标志物法 1 0.57 人均用水量法 1
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表 5 服务人口数判断矩阵
Table 5. Judgment matrix of service population
设计容量人口Design capacity population 水质参数法Water quality parameter method 生物标志物法Biomarker method 人均用水量法Per capita water consumption 设计容量人口 1 1/4 1/5 1 水质参数法 4 1 1/4 2 生物标志物法 5 4 1 3 人均用水量法 1 1/2 1/3 1
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表 6 精神活性物质流行率
Table 6. Epidemic rate of psychoactive substances
污水处理厂Sewage treatment plant 2019年 2020年 METH流行率/%Prevalence rate MOR流行率/‰Prevalence rate METH流行率/%Prevalence rate MOR流行率/‰ Prevalence rate S1 0.46 0.48 0.57 0.56 S2 0.60 0.48 0.41 0.55 S3 0.49 0.39 0.37 0.23 S4 0.45 0.43 0.28 0.35 X1 0.30 0.54 0.24 0.44 X2 0.26 0.19 0.19 0.05 X3 0.50 0.52 0.32 0.60 X4 0.83 0.83 0.35 0.35
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