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三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征

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张六一, 王佳, 叶何聪, 李廷真, 陆晨东, 陈阳, 杨复沫. 三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征[J]. 环境化学, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
引用本文: 张六一, 王佳, 叶何聪, 李廷真, 陆晨东, 陈阳, 杨复沫. 三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征[J]. 环境化学, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
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ZHANG Liuyi, WANG Jia, YE Hecong, LI Tingzhen, LU Chendong, CHEN Yang, YANG Fumo. Characteristics of atmospheric nitrogen and phosphorus in wet deposition in the hinterland of the Three Gorges Reservoir area[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
Citation: ZHANG Liuyi, WANG Jia, YE Hecong, LI Tingzhen, LU Chendong, CHEN Yang, YANG Fumo. Characteristics of atmospheric nitrogen and phosphorus in wet deposition in the hinterland of the Three Gorges Reservoir area[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
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三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征

  • 1.

    重庆三峡学院，三峡库区水环境演变与污染防治重庆市重点实验室，重庆，404000

  • 2.

    中国科学院重庆绿色智能技术研究院水库水环境重点实验室，重庆，400714

  • 3.

    四川大学环境科学与工程系，国家烟气脱硫工程技术研究中心，成都，610065

    • 通讯作者: Tel: 028-85404973; 023-58102063, E-mail:fmyang@scu.edu.cn;  E-mail:litingzhen@163.com
  • 基金项目:
    重庆市教委科技计划项目（KJQN202101201）资助

Characteristics of atmospheric nitrogen and phosphorus in wet deposition in the hinterland of the Three Gorges Reservoir area

  • 1.

    Chongqing Key Laboratory of Water Environment Evolution and Pollution Control in Three Gorges Reservoir Area, Chongqing Three Gorges University, Chongqing, 404000, China

  • 2.

    CAS Key Laboratory of Reservoir Environment, Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing , 400714, China

  • 3.

    National Engineering Research Center for Flue Gas Desulfurization, Department of Environmental Science and Engineering, Sichuan University, Chengdu, 610065, China

    • Corresponding authors: LI Tingzhen, litingzhen@163.com ;  YANG Fumo, fmyang@scu.edu.cn
  • Fund Project: the Project of Science and Technology Research Program of Chongqing Education Commission of China (KJQN202101201)

摘要

  • 摘要: 为探明三峡库区大气营养盐湿沉降特征，在三峡库区腹地设置城区（万州）、郊区（晒经村）和农区（野塘溪）的3个功能区采样点，于2017年1月—12月同步采集湿沉降样品并测定氨氮（NH4+-N）、硝氮（NO3−-N）、亚硝氮（NO2−-N）、可溶性总氮（DTN）和可溶性总磷（DTP）的浓度，分析氮磷营养盐沉降的时空分布、组成特征及其影响因素. 三峡库区腹地大气湿沉降中DTN、DTP年均浓度分别为1.09 mg·L −1、3.36 μg·L−1，其中在DTN中NH4+-N占比最高（62.4%），NO2−-N最低（1.0%）. 与国内其他研究区域相比，三峡库区腹地氮磷浓度均处于较低水平. 区域氮磷浓度均呈现冬季高、夏季低的趋势，且浓度水平均为城区>郊区>农区. 万州城区大气氮磷主要来源于化石燃料燃烧以及城市交通排放，郊区和农区则主要受生物质燃烧和施肥的影响. 三峡库区腹地DTN沉降通量为16.56 kg·hm −2·a −1，其季节分布特征基本为春、夏、秋三季相当，冬季最少；磷沉降通量为50 g·hm −2·a −1，表现为秋季最高，冬季最低. 四川盆地东部是三峡库区腹地氮磷营养盐的潜在源区之一.
    Abstract: In order to investigate the characteristics of atmospheric nutrients in wet deposition in the Three Gorges Reservoir area (TGRA), one-year precipitation samples (from January to December 2017) were collected simultaneously at three functional sampling sites, including urban area (Wanzhou), suburban area (Shaijingcun), and agricultural area (Yetangxi) in the hinterland of the TGRA, and their concentrations of ammonia nitrogen (NH4+-N), nitrate nitrogen (NO3--N), nitrite nitrogen (NO2--N), dissolved total nitrogen (DTN), and dissolved total phosphorus (DTP) were determined. The spatiotemporal distribution, composition characteristics and influencing factors of regional nitrogen and phosphorus in wet deposition were analyzed as well. The average annual concentrations of DTN and DTP were 1.09 mg·L-1 and 3.36 μg·L-1, respectively. The concentration of NH4+-N accounted for the highest proportion of DTN (62.4%), while that of NO2--N was the lowest (1.0%). Compared with other regions in China, the concentration of nitrogen and phosphorus in the hinterland of the TGRA was at a relatively low level. Both nitrogen and phosphorus showed a temporal trend of higher levels in winter and lower levels in summer, and a spatial distribution from high to low levels of urban > suburban > agricultural areas. The atmospheric nitrogen and phosphorus were mainly from the combustion of fossil fuels and traffic emissions in urban area, whereas they were mainly affected by biomass combustion and fertilization in suburban and agricultural areas. The DTN flux of wet deposition was 16.56 kg·hm-2·a-1, of which the fluxes in spring, summer and autumn were comparable, while the lowest flux appeared in winter. The TDP flux was 50 g·hm-2·a-1, with the highest in autumn and the lowest in winter. The eastern part of the Sichuan Basin was one of the potential sources of both nitrogen and phosphorus in the hinterland of the TGRA.

  • 长荡湖流域地处太湖流域上游，是太湖重要水系。流域总面积2 161.46 km2，地势西高东低；流域内水系发达，流向复杂，主要流向为自西向东。由于大规模的农业耕作、淡水养殖以及快速城镇化，导致长荡湖流域氮、磷污染严重。据报道目前长荡湖流域水质恶化，水体受富营养化和蓝藻水华暴发的影响，进而威胁太湖流域生态安全[1-3]。而研究表明入湖河流是湖泊的主要污染来源[4-5]。如黄明雨[6]研究发现洱海入湖河流的氮磷输入是洱海氮磷的重要来源。谢培等[7]基于EFDC模型模拟不同调水方案下千岛湖上游入流和湖周入流CODMn变化对湖内CODMn的影响，发现上游入流是影响千岛湖湖内CODMn的主要因素。因此对长荡湖入湖河流的水生态环境现状进行全面调查研究是十分必要的。

    微生物在维持水生态系统的功能和健康中起着至关重要的作用，它既是全球生物地球化学循环的主要驱动者，也是水生态系统中污染物的主要分解者[8]。由于微生物的存在，水中复杂且难降解的有机污染物才得以分解[9]，水生态系统才能良性循环。早期微生物检测技术主要是分离培养法，但此种方法存在培养难度大、周期长等缺陷。为弥补传统培养方法的不足，现代分子生物学技术应运而生，常见的分子生物学方法有高通量测序技术、实时荧光定量PCR和宏基因组测序技术等[10-12]。相比第一代DNA测序技术，高通量测序技术在读取样本数量、测序范围和准确性等方面有绝对优势[13]，因此被广泛应用于环境样品的16S rRNA、真菌的ITS区和功能基因的分析中[14]。作为水生态系统重要组成部分，微生物的群落结构与多样性受水体理化性质和外部环境因素的共同影响。张烨以南太湖流域长兴港和西苕溪为研究对象，发现季节变化是引起微生物群落多样性差异的主要因素，且微生物群落特征受水体理化因子影响，如入湖河流中水杆菌属(Aquabacterium)、不动杆菌属(Acinetobacter)、脱氯单胞菌属(Dechloromonas)、噬氢菌属(Hydrogenophaga)与NH4+-N呈正相关、DO呈负相关[15]。刘峰等[16]利用高通量测序技术和典范对应分析(CCA)发现汾河与黄河微生物群落组成具有一定的差异，不同环境因子对不同微生物的影响程度不同，pH和溶解氧是汾河入黄口微生物群落结构的主要影响因子。SHANG等[17]基于16S rRNA高通量测序技术发现温度、pH和DO的快速变化可能是影响呼伦湖季节性细菌多样性变化趋势的主要因素。因此研究水体中微生物群落与环境因子的响应关系，对保护水体、维护水生生态系统平衡具有重要意义。

    目前长荡湖流域的研究主要聚焦于长荡湖湖体的水质变化、浮游动物和底栖动物的群落结构特征以及沉积物污染风险等[3，18-21]。如王礼权等[18]采用非度量多维尺度变换(NMDS)和冗余分析等方法探讨了长荡湖浮游植物群落结构组成特征及其与环境因子的关系。巫丹等[19]则利用正定矩阵因子(PMF)模型和主成分分析多元线性回归(PCA-MLR)模型对湖泊重金属污染来源进行解析，并评估了长荡湖沉积物重金属的风险等级。但鲜有研究关注长荡湖入湖河流的微生物群落结构特征及与环境因子的关系。鉴于丰水期水中微生物多样性较高且雨量充沛；同时渔业养殖、农业生产活动强，对入湖河流水质造成较大冲击，且较其他季节的污染更为严重[22-23]。因此本研究基于2021年6月长荡湖入湖河流的采样数据，分析入湖河流的微生物群落结构特征以及与环境因子的关系，以期为长荡湖及其入湖河流污染防治和生态修复提供参考。

    1.   材料与方法

    1.1   采样点设置与采样时间

    在综合考虑长荡湖的主要入湖河流和污染源类型等因素的基础上，在入湖河流中布设11个采样点。于2021年6月(丰水期)进行水样采集。采样点根据沿岸污染源类型，分为农村生活污染、农业面源污染和渔业养殖污染3种类型。采样点的具体位置信息见表1和图1。

    表 1  长荡湖入湖河流采样点位置信息
    Table 1.  Sampling locations in rivers entering Changdang Lake
    污染类型 采样点编号 经度 纬度
    农村生活污染 W152 119°29′28.67″E 31°37′13.51″N
    W153 119°29′25.54″E 31°35′1.75″N
    W154 119°29′9.86″E 31°34′32.47″N
    W155 119°29′36.09″E 31°32′45.49″N
    W162 119°35′39.21″E 31°40′28.72″N
    农业面源污染 W150 119°31′15.62″E 31°39′31.88″N
    W151 119°30′30.00″E 31°38′18.13″N
    渔业养殖污染 W157 119°33′27.30″E 31°34′43.09″N
    W159 119°36′34.12″E 31°36′52.48″N
    W161 119°36′30.18″E 31°39′23.19″N
    W164 119°32′57.24″E 31°40′17.43″N
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    图 1  长荡湖入湖河流采样点位分布
    Figure 1.  Distribution of sampling sites in rivers entering Changdang Lake
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    1.2   水样采集与测定方法

    使用有机玻璃采水器采集距水面0.5 m的水样，每个采样点采集1 L水样，保存于已消毒灭菌并用样本底水充分清洗的聚乙烯取样瓶中，并在4 ℃条件下运回实验室。其中500 mL水样用于理化因子测定，500 mL在实验室无菌环境下使用0.45 μm滤膜过滤后放入冻封管并置于-20 ℃冰箱冷冻保存，之后送至公司进行微生物基因测序。

    测定的理化因子包括总有机碳(TOC)、总氮(TN)、总磷(TP)、水温(WT)、pH值及溶解氧(DO)。总有机碳(TOC)采用燃烧氧化-非分散红外吸收法；总氮(TN)采用碱性过硫酸钾-紫外分光光度法；总磷(TP)采用钼酸铵分光光度法；采用YSI多参数水质分析仪(YSI PRO1020 美国)现场测定水温(WT)、pH值和DO。

    1.3   微生物群落测序分析方法

    使用PowerWater DNA试剂盒(MOBIO, USA)提取基因组DNA。通过1%琼脂糖凝胶电泳检测提取的基因组DNA。使用正向引物341F(5'-CCTAYGGGRBGCASCAG-3')和反向引物806R(5'-GGACTACNNGGGTATCTAAT-3')对V3-V4可变区进行PCR扩增。扩增程序：95 °C预变性3 min，27个循环(95 °C变性30 s，55 °C退火30 s，72 °C延伸30 s)，最后72 °C延伸10 min(PCR仪: GeneAmp® 9700，Applied Biosystems, USA)。

    使用2%琼脂糖凝胶回收PCR产物，利用AxyPrep DNA Gel Extraction Kit(Axygen Biosciences, Union City, CA, USA)进行纯化，Tris-HCl洗脱，2%琼脂糖电泳检测。测序采用 Illumina MiSeq PE300 高通量测序平台进行测序。利用Uparse软件(7.0.1001版)进行序列分析，将相似性不低于97%的序列分配到同一个OTU进行物种注释。PCR及测序均由上海凌恩生物科技公司完成。

    1.4   数据处理与分析

    基于Microsoft Excel处理的原始实验数据；使用Origin 2018软件绘制物种丰度柱状图，微生物多样性指数使用QIIME软件(1.7.0版)计算。利用R.v3.3.4软件进行ANOSIM分析(相似性分析)，用于确定不同分组下微生物相对丰度的差异。依托微生信在线平台绘制Circos图分析不同污染类型的入湖河流中微生物群落结构组成。在Canoco for Windows 5.0软件中使用冗余分析确定微生物群落与理化因子的响应关系。

    2.   结果与讨论

    2.1   入湖河流的理化指标

    长荡湖入湖河流中污染物浓度与污染类型存在一定关联。如表2所示，农业面源污染的入湖河流中总氮浓度范围为2.71~2.83 mg·L−1，平均浓度为2.77 mg·L−1。总磷浓度范围为0.10~0.12 mg·L−1，平均浓度为0.11 mg·L−1。而农村生活污染和渔业养殖污染的入湖河流中总氮、总磷的平均浓度分别约为1.66、0.96 mg·L−1和0.09、0.04 mg·L−1。由此可见，相比农村生活污染和渔业养殖污染，农业面源污染贡献了更多的有机污染物，特别是含氮污染物。农业面源污染的入湖河流中W150和W151的总氮浓度超过地表水V类水质标准(≤2.0 mg·L−1)。其总氮浓度高的原因是该区为我国重要的商品粮基地，而农业生产需要施加化肥且丰水期是农业生产的关键时期，因此，富氮的农业尾水排入河流，致使周边河流总氮浓度维持在较高的浓度范围。农村生活污染的入湖河流中W153、W154、W155的TOC和TN浓度普遍较高，这是其周边生活着农村居民，大量生活污水被直接排入河中，造成河流有机物及氮素的积累。除W164外，渔业养殖污染的入湖河流中其余点位的总氮、总磷浓度均维持在较低的浓度水平。3种污染类型的入湖河流中WT总体范围为(26.25±1.75) ℃；pH维持在7.93±0.21，呈弱碱性；DO浓度范围处于(6.22±1.67) mg·L−1。

    表 2  长荡湖入湖河流水体理化指标
    Table 2.  Physical-chemical indicators of rivers entering Changdang Lake
    污染类型 点位 TOC/(mg·L−1) TN/(mg·L−1) TP/(mg·L−1) WT/( ℃) pH DO/(mg·L−1) TN/TP
    农村生活污染 W152 2.70 1.98 0.10 24.7 7.9 6.34 19.80
    W153 5.90 1.94 0.10 26.9 8.02 6.77 19.40
    W154 6.10 1.88 0.10 26.6 7.97 5.63 18.80
    W155 6.30 1.83 0.11 27.4 8.02 6.56 16.64
    W162 4.10 0.69 0.03 27.1 8.09 7.49 23.00
    农业面源污染 W150 3.20 2.71 0.12 24.9 7.72 4.55 22.58
    W151 3.00 2.83 0.10 24.5 7.83 5.71 28.30
    渔业养殖污染 W157 4.20 0.70 0.04 27.2 8.14 7.28 17.50
    W159 4.00 0.72 0.04 27.6 8.02 6.43 18.00
    W161 4.00 0.64 0.04 28 8.01 7.89 16.00
    W164 3.10 1.79 0.05 26.2 8.03 6.57 35.80
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    2.2   入湖河流微生物群落分布

    1) 门分类水平微生物群落结构。长荡湖入湖河流的微生物群落在门分类水平上具有较高的多样性。11个采样点中共检测出46种已知微生物菌门，入湖河流微生物在门分类水平上组成如图2所示，其中相对丰度排在10名之后的菌门和其他未知物种归为others。

    图 2  长荡湖入湖河流门分类水平微生物群落相对丰度图
    Figure 2.  Relative abundance of microbial communities of rivers entering Changdang Lake at the phylum level
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    3种污染类型的入湖河流中优势菌门种类相同，主要包括变形菌门(Proteobacteria)、放线菌门(Actinobacteria)和拟杆菌门(Bacteroidetes)。但不同污染类型的入湖河流中优势菌门相对丰度却有所差别。如农业面源污染入湖河流中变形菌门(Proteobacteria)相对丰度为81.09%±1.37%，远高于农村生活污染(31.05%±4.68%)和渔业养殖污染(24.49%±5.98%)。这是因为变形菌门(Proteobacteria)与氮循环有关[24-25]，与氮循环密切相关的硝化细菌主要分散在变形菌门(Proteobacteria)的亚群中[26-27]。而农业面源污染的入湖河流中总氮浓度远高于其余污染类型，可见总氮对变形菌门(Proteobacteria)的生长有促进作用。农村生活污染和渔业养殖污染的入湖河流中放线菌门(Actinobacteria)相对丰度范围分别为40.19%±2.37%和38.43%±4.58%，高于农业面源污染(12.26%±0.25%)。因为农业面源污染的入湖河流DO平均浓度为5.13 mg·L−1，低于农村生活污染(6.56 mg·L−1)和渔业养殖污染(7.04 mg·L−1)。表明低DO浓度不利于放线菌门(Actinobacteria)生长。这与李明等[28]的研究结论相似，即厌氧环境能抑制放线菌门(Actinobacteria)的生长。农村生活污染、农业面源污染和渔业养殖污染的入湖河流中拟杆菌门(Bacteroidetes)相对丰度依次为11.89%±2.48%、3.19%±1.13%、8.83%±4.89%。据报道总氮和碱解氮对拟杆菌门菌群丰度起抑制作用[28]，而农业面源污染的入湖河流中总氮浓度偏高。这与前人研究结论一致[29]。

    Circos图可以更直观地展现不同污染类型的入湖河流中门分类水平微生物群落组成情况。如图3所示，变形菌门(Proteobacteria)作为长荡湖入湖河流中第一大优势菌门，其在农业面源污染的入湖河流中平均占比最高；而放线菌门(Actinobacteria)、拟杆菌门(Bacteroidetes)和蓝细菌门(Cyanobacteria)在农业面源污染的入湖河流中平均占比最低。再次证明入湖河流中菌门的相对丰度与污染源类型相关。

    图 3  长荡湖入湖河流门分类水平微生物群落结构圈图
    Figure 3.  Circos map of the microbial community in rivers entering Changdang Lake at the phylum level
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    2) 属分类水平微生物群落结构。长荡湖入湖河流属分类水平微生物群落结构组成如图4所示，其中相对丰度排在15名之后的菌属和其他未知物种归为others。11个采样点共检测出617种微生物菌属；但所有采样点均有未能确定其分类学地位的菌属。入湖河流中相对丰度前5的菌属依次为：hgcI clade (6.10%~31.11%)、CL500-29 marine group(3.89%~22.64%)、Acinetobacter(0.15%~19.99%)、Comamonadaceae-Unclassified(0.66%~10.94%)和Hydrogenophaga(0.07%~22.60%)。

    图 4  长荡湖入湖河流属分类水平微生物群落相对丰度图
    Figure 4.  Relative abundance of microbial communities in rivers entering Changdang Lake at the genus taxonomic level
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    不同污染类型的入湖河流中优势菌属种类相似，但相对丰度不同。hgcI clade在农村生活污染和渔业养殖污染的入湖河流中平均占比分别为21.55%、18.28%，高于农业面源污染(6.43%)；相同地，CL500-29 marine group在农村生活污染、渔业养殖污染和农业面源污染的入湖河流中占比依次为12.80%、19.25%、4.23%，说明农村生活污染和渔业养殖污染的入湖河流更适合hgcI clade、CL500-29 marine group的生长。反之，hgcI clade、CL500-29 marine group能利用营养物质促进自身生长繁殖，进而改善水质[30]。研究表明hgcI clade相对丰度随温度升高而明显增大，且与水质变好有关[31-32]；CL500-29 marine group能够利用含碳有机物改善水质[33]。因此农业面源污染的入湖河流TOC平均浓度(3.10 mg·L−1)低于农村生活污染(5.02 mg·L−1)和渔业养殖污染(3.83 mg·L−1)。农业面源污染的入湖河流中Hydrogenophaga的相对丰度显著高于农村生活污染和渔业养殖污染。XING等[34]研究发现Hydrogenophaga是一种兼性自养菌，能在没有或有残留可生物降解有机物的污水中保持优势地位。所以在农业面源污染的入湖河流中，Hydrogenophaga相对丰度反而更高。

    进一步采用ANOSIM分析探究不同污染类型的入湖河流中各采样点微生物的相对丰度差异。结果表明，组间差异大于组内差异，且不同污染类型的入湖河流点位的微生物群落结构存在显著差异(p = 0.002，R = 0.579)，证明微生物群落结构与污染源类型相关。

    3) 微生物群落Alpha多样性分析。长荡湖入湖河流中微生物群落Alpha多样性分析结果见表3。

    表 3  长荡湖入湖河流微生物Alpha多样性指数
    Table 3.  Alpha diversity index of microorganisms in rivers entering Changdang Lake
    污染类型 点位名称 Ace Chao1 Shannon Simpson Coverage
    农村生活污染 W152 5897 5619 8.5312 0.0114 0.974
    W153 5733 5537 8.3473 0.0129 0.978
    W154 6051 5856 8.6283 0.0101 0.977
    W155 6738 6415 8.7358 0.0118 0.970
    W162 4443 4243 8.0785 0.0166 0.973
    农业面源污染 W150 4134 4125 6.5501 0.0572 0.977
    W151 3805 3687 6.8585 0.0376 0.983
    渔业养殖污染 W157 3698 3619 7.9462 0.0133 0.973
    W159 3733 3606 7.4672 0.0249 0.975
    W161 3763 3632 7.3288 0.0339 0.978
    W164 4997 4849 8.2801 0.0135 0.973
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    长荡湖入湖河流采集的水体样本中，Coverage指数均在0.97以上，说明本次测序深度基本覆盖样品中的物种。3种污染类型入湖河流中Ace指数最高的是农村生活污染(5 590.5±1 147.5)，最低的是农业面源污染(3 969.5±164.5)；农村生活污染的入湖河流中Chao1指数最高(5 329.0±1 086.0)，Chao1指数最低的是农业面源污染(3 906.0±219.0)。说明丰水期农村生活污染的入湖河流中微生物群落的丰富度最高，而农业面源污染的入湖河流中微生物群落丰富度最低。这与ZHANG等[35]研究结论一致。即不同的外部污染输入与细菌群落呈显著相关，如农业污染会导致norank_p_Aminicenantes相对丰度升高。农村生活污染的入湖河流中Shannon指数平均值最高，约为8.464，其次为渔业养殖污染(7.756)，农业面源污染(6.704)。Simpson指数与Shannon指数反映的结论一致。整体上，丰水期长荡湖入湖河流的微生物群落丰富度与多样性呈现农村生活污染>渔业养殖污染>农业面源污染的规律。

    2.3   入湖河流微生物群落与理化因子相关性分析

    1) 入湖河流优势门分类水平微生物群落与理化因子响应分析。长荡湖入湖河流中相对丰度前10的优势菌门与7个理化因子(DO、pH、WT、TOC、TN、TP和TN/TP)的冗余分析结果如图5所示。pH、TP与长荡湖入湖河流的优势菌门呈显著相关(p<0.05)，DO、WT、TOC、TN及TN/TP与长荡湖入湖河流优势菌门的相关性不显著(p>0.05)。

    图 5  长荡湖入湖河流优势菌门与理化因子间的冗余分析
    Figure 5.  RDA between dominant bacterial phylum and physicochemical factors in rivers entering Changdang Lake
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    长荡湖入湖河流中DO与Actinobacteria、Cyanobacteria、Verrucomicrobiota等菌门呈正相关，说明DO能促进Actinobacteria、Cyanobacteria、Verrucomicrobiota等菌门的生长[36-37]。同样地，Cyanobacteria也可通过光合作用产生氧气，增加水中溶解氧[38]。而DO与Proteobacteria呈显著负相关，表明随着DO浓度升高，Proteobacteria丰度反而降低，这与李亚莉等[39]研究结论一致。入湖河流中pH与Actinobacteria呈显著正相关，与Proteobacteria呈显著负相关。入湖河流中WT、TOC与Proteobacteria呈显著负相关，但与其余菌门呈一定程度的正相关。这与邹沈娟等[40]研究结论一致，即变形菌门与WT、TOC显著负相关。但刘泽岸和孙琳[41]却有不同的观点，其以浐灞河生态区为研究对象，发现Proteobacteria与WT呈正相关。原因是本文和邹沈娟等[40]研究文章中水样属于同一时间采集，而刘泽岸和孙琳[41]的研究文章中水样分别在夏、冬两季各采集一次。夏、冬两季水样的WT差距较大；同时微生物有适宜的生长温度范围，过高或过低均会降低微生物的丰度[42]。因此造成了不同研究人员研究发现Proteobacteria与WT呈现出相关性不一致的现象。微生物的生长除了WT、pH等影响因素外，营养因素N、P至关重要，许多研究也发现营养因素与微生物群落结构有较大的相关性。如张雅洁等[43]以北海湖为研究对象，发现在TN浓度为0.83~1.67 mg·L−1，TP浓度为0.04~0.11 mg·L−1时，营养盐浓度增加，能显著增加蓝细菌的丰度。薛银刚等[44]研究发现营养盐在微囊藻属的有害增殖过程中起着重要的作用，是推动微囊藻水华暴发的主要因素。但在本研究中，入湖河流中TN、TP和TN/TP除与Proteobacteria呈显著正相关，与其它菌门均呈一定程度的负相关。李先会等[45]研究发现在满足微生物生长需要的条件下，增加微生物生长所需底物(如TN、TP)浓度反而会抑制微生物生长。对比发现，长荡湖入湖河流中TN浓度为0.64~2.83 mg·L−1，TP浓度为0.03~0.12 mg·L−1；高于北海湖TN、TP浓度水平。所以在较高TN、TP浓度的环境下，微生物生长反而受到抑制。而入湖河流中TN、TP和TN/TP与Proteobacteria呈显著正相关，说明Proteobacteria对TN、TP的耐受性较强。

    2) 入湖河流优势属分类水平微生物与环境因子响应分析。长荡湖入湖河流中相对丰度前15的优势菌属与7个理化因子(DO、pH、WT、TOC、TN、TP和TN/TP)的冗余分析结果如图6所示。DO、pH与长荡湖入湖河流的优势菌属呈显著相关(P<0.05)，WT、TOC、TN、TP和TN/TP与长荡湖入湖河流的优势菌属相关性不显著(P>0.05)。

    图 6  长荡湖入湖河流优势菌属与理化因子间的冗余分析
    Figure 6.  RDA between dominant bacterial genera and physicochemical factors in rivers entering Changdang Lake
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    长荡湖入湖河流中DO、pH与Hydrogenophaga、Acinetobacter、Limnohabitans等菌属呈一定程度的负相关。Acinetobacter属于专性需氧型细菌，能在有氧条件下将氨转化为硝酸[37]。但本研究显示随着DO浓度升高，Acinetobacter生长反而受到抑制。分析可能是受其它环境因子影响或其它优势菌属争夺DO，抑制了Acinetobacter生长。Limnohabitans喜欢非酸性的环境，在溶解氧浓度较低的环境下，生长速率快，生存能力强[46]；而长荡湖入湖河流中较多的氮磷等营养物质为Limnohabitans提供了良好的生存条件且水体偏碱性，因此DO升高反而抑制Limnohabitans繁殖。长荡湖入湖河流中WT、TOC与Hydrogenophaga、Acinetobacter、Comamonadaceae_Unclassified、Limnohabitans及Arenimonas呈一定程度的负相关，与CL500-29 marine group、Candidatus Aquirestis、hgcI clade等菌属呈正相关。研究表明温度能影响微生物的活性且不同微生物的生长适宜温度并不相同[47-48]，所以当WT处于24.5~28 ℃内，WT偏低有利于Hydrogenophaga、Acinetobacter、Comamonadaceae_Unclassified、Limnohabitans及Arenimonas的繁殖，WT偏高则适宜CL500-29 marine group、Candidatus Aquirestis、hgcI clade等菌属生长。长荡湖入湖河流中TN、TP及TN/TP与Hydrogenophaga、Acinetobacter、Comamonadaceae_Unclassified及Limnohabitans等菌属呈一定程度的正相关，与CL500-29 marine group、Candidatus Aquirestis、hgcI clade等菌属呈负相关。说明长荡湖入湖河流中TN、TP浓度早已超出CL500-29 marine group、Candidatus Aquirestis及hgcI clade等菌属生长所需浓度，因此随着入湖河流中氮磷浓度升高，这些菌属的生长反而受到抑制[45]。

    3.   结论

    1) 高通量测序结果表明，丰水期长荡湖入湖河流11个采样点共检测出微生物群落46门，617属。在门、属分类水平上，入湖河流各采样点的微生物群落中优势菌门、菌属种类相似，但相对丰度却有所差别。进一步采用ANOSIM分析，结果表明长荡湖入湖河流微生物群落与污染源类型相关。

    2) 据微生物群落Alpha多样性分析结果显示，3种污染类型的长荡湖入湖河流中微生物群落多样性和丰富度呈现农村生活污染>渔业养殖污染>农业面源污染的规律。

    3) 冗余分析表明，pH、TP与长荡湖入湖河流的优势菌门呈显著相关(P<0.05)；DO、pH与长荡湖入湖河流的优势菌属呈显著相关(P<0.05)，且同一种理化因子与不同菌门、菌属的相关性不同。

  • 图 1  采样点分布

    Figure 1.  Distribution of sampling sites

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    图 2  各站点氮磷浓度月变化

    Figure 2.  Monthly variations of nitrogen and phosphorus concentrations at each station

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    图 3  不同形态氮磷浓度空间差异

    Figure 3.  Spatial differences of concentration of nitrogen and phosphorus

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    图 4  湿沉降氮磷通量季节变化

    Figure 4.  Seasonal variations of wet deposition fluxes of nitrogen and phosphorus

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    图 5  降雨量季节分布

    Figure 5.  Seasonal distribution of rainfall

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    图 6  各站点四种氮素沉降通量及百分比

    Figure 6.  Fluxes and percentages of four kinds of nitrogen deposition at each station

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    图 7  气团后向运动轨迹

    Figure 7.  Backward trajectory of airmass

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    表 1  湿沉降中氮磷浓度统计

    Table 1.  Statistics of nitrogen and phosphorus concentration in wet deposition

    营养盐 Nutrients算术平均Arithmetic mean加权平均Weighted average标准差Standard deviation变异系数Coefficient of variation最小值Minimum中位数Median最大值Maximum
    NO3−−N/（mg·L−1）0.490.240.561.140.060.282.61
    NH4+−N/（mg·L−1）1.050.680.780.740.240.783.60
    NO2−−N/（μg·L−1）13.4611.147.310.544.9011.9537.10
    DON/（mg·L−1）0.220.160.200.900.080.171.01
    DTN/（mg·L−1）1.781.091.510.850.551.247.25
    DTP/（μg·L−1）4.893.366.371.300.102.4531.80
    营养盐 Nutrients算术平均Arithmetic mean加权平均Weighted average标准差Standard deviation变异系数Coefficient of variation最小值Minimum中位数Median最大值Maximum
    NO3−−N/（mg·L−1）0.490.240.561.140.060.282.61
    NH4+−N/（mg·L−1）1.050.680.780.740.240.783.60
    NO2−−N/（μg·L−1）13.4611.147.310.544.9011.9537.10
    DON/（mg·L−1）0.220.160.200.900.080.171.01
    DTN/（mg·L−1）1.781.091.510.850.551.247.25
    DTP/（μg·L−1）4.893.366.371.300.102.4531.80
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    表 2  国内典型区域湿沉降氮磷浓度

    Table 2.  Wet deposition concentrations of nitrogen and phosphorus in typical regions in China

    地点 Sites采样点类型 Type of sampling site监测时间Monitoring timeNO−3−N/（mg·L−1）NH+4−N/（mg·L−1）NO−2−N/（μg·L−1）DON/（mg·L−1）DTN/（mg·L−1）DTP/（μg·L−1）文献Reference
    戴云山国家自然保护区林区（保护区）2015.3.27—2015.10.090.240.44—0.310.99—[20]
    黑龙江凉水国家自然保护区林区（保护区）2015.5—2015.100.410.689.000.451.54—[21]
    滇池水域2014.1—2014.12———0.221.36130.00[9]
    太湖水域2009.8—2010.7————3.1777.00[22]
    2017.8—2018.7————3.1656.00
    大河口水库水域2014.3—2016.20.150.2025.00—0.5080.00[23]
    盐亭县农区2008—20131.051.48—0.022.55[24]
    秣陵县农区2010.3—2012.21.031.26———117.50[25]
    长沙县农区2010.9—2011.80.400.68−0.131.21—[26]
    南京郊区郊区2005.6—2006.52.771.742105.3610.08—[27]
    西宁近郊郊区2014.1—2015.121.82.2————[28]
    杭嘉湖地区城区2013.9—2014.8————2.6020.00[29]
    林芝市城区2017.3—2017.100.130.22—0.390.74108.80[30]
    三峡库区腹地城区2017.1—2017.120.260.7613.800.191.223.50本研究
    郊区2017.1—2017.120.260.6612.200.141.073.30
    农区2017.1—2017.120.190.647.500.140.973.40
    混合2017.1—2017.120.240.6811.140.161.093.36
    地点 Sites采样点类型 Type of sampling site监测时间Monitoring timeNO−3−N/（mg·L−1）NH+4−N/（mg·L−1）NO−2−N/（μg·L−1）DON/（mg·L−1）DTN/（mg·L−1）DTP/（μg·L−1）文献Reference
    戴云山国家自然保护区林区（保护区）2015.3.27—2015.10.090.240.44—0.310.99—[20]
    黑龙江凉水国家自然保护区林区（保护区）2015.5—2015.100.410.689.000.451.54—[21]
    滇池水域2014.1—2014.12———0.221.36130.00[9]
    太湖水域2009.8—2010.7————3.1777.00[22]
    2017.8—2018.7————3.1656.00
    大河口水库水域2014.3—2016.20.150.2025.00—0.5080.00[23]
    盐亭县农区2008—20131.051.48—0.022.55[24]
    秣陵县农区2010.3—2012.21.031.26———117.50[25]
    长沙县农区2010.9—2011.80.400.68−0.131.21—[26]
    南京郊区郊区2005.6—2006.52.771.742105.3610.08—[27]
    西宁近郊郊区2014.1—2015.121.82.2————[28]
    杭嘉湖地区城区2013.9—2014.8————2.6020.00[29]
    林芝市城区2017.3—2017.100.130.22—0.390.74108.80[30]
    三峡库区腹地城区2017.1—2017.120.260.7613.800.191.223.50本研究
    郊区2017.1—2017.120.260.6612.200.141.073.30
    农区2017.1—2017.120.190.647.500.140.973.40
    混合2017.1—2017.120.240.6811.140.161.093.36
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    表 3  轨迹中氮磷平均浓度

    Table 3.  Average concentrations of nitrogen and phosphorus in the clusters of trajectories

    地点SitesCluster占比/%PercentageNO−3−N/（mg·L−1）NH+4−N/（mg·L−1）DON/（mg·L−1）DTP/（μg·L−1）
    万州（WZ）131.00.471.110.273.69
    213.80.741.540.365.86
    311.70.611.310.314.63
    43.50.441.100.252.72
    534.50.541.200.295.05
    65.50.971.870.405.34
    晒经村（SJC）151.70.460.900.174.96
    213.80.581.000.215.92
    311.70.490.930.195.15
    413.10.460.930.143.95
    54.80.40.920.112.46
    64.80.290.560.141.31
    野塘溪（YTX）126.90.350.890.163.62
    213.80.360.910.154.04
    311.70.340.880.153.63
    43.50.721.560.151.42
    538.60.350.970.175.94
    65.50.381.030.186.85
    地点SitesCluster占比/%PercentageNO−3−N/（mg·L−1）NH+4−N/（mg·L−1）DON/（mg·L−1）DTP/（μg·L−1）
    万州（WZ）131.00.471.110.273.69
    213.80.741.540.365.86
    311.70.611.310.314.63
    43.50.441.100.252.72
    534.50.541.200.295.05
    65.50.971.870.405.34
    晒经村（SJC）151.70.460.900.174.96
    213.80.581.000.215.92
    311.70.490.930.195.15
    413.10.460.930.143.95
    54.80.40.920.112.46
    64.80.290.560.141.31
    野塘溪（YTX）126.90.350.890.163.62
    213.80.360.910.154.04
    311.70.340.880.153.63
    43.50.721.560.151.42
    538.60.350.970.175.94
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-06-10
  • 录用日期:  2022-02-14
  • 刊出日期:  2022-03-27
张六一, 王佳, 叶何聪, 李廷真, 陆晨东, 陈阳, 杨复沫. 三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征[J]. 环境化学, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
引用本文: 张六一, 王佳, 叶何聪, 李廷真, 陆晨东, 陈阳, 杨复沫. 三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征[J]. 环境化学, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
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ZHANG Liuyi, WANG Jia, YE Hecong, LI Tingzhen, LU Chendong, CHEN Yang, YANG Fumo. Characteristics of atmospheric nitrogen and phosphorus in wet deposition in the hinterland of the Three Gorges Reservoir area[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
Citation: ZHANG Liuyi, WANG Jia, YE Hecong, LI Tingzhen, LU Chendong, CHEN Yang, YANG Fumo. Characteristics of atmospheric nitrogen and phosphorus in wet deposition in the hinterland of the Three Gorges Reservoir area[J]. Environmental Chemistry, 2022, 41(3): 850-861. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021061001
shu

三峡库区腹地大气氮磷营养盐湿沉降特征

    通讯作者: Tel: 028-85404973; 023-58102063, E-mail:fmyang@scu.edu.cn;  E-mail:litingzhen@163.com
  • 1. 重庆三峡学院，三峡库区水环境演变与污染防治重庆市重点实验室，重庆，404000
  • 2. 中国科学院重庆绿色智能技术研究院水库水环境重点实验室，重庆，400714
  • 3. 四川大学环境科学与工程系，国家烟气脱硫工程技术研究中心，成都，610065
  • 收稿日期:  2021-06-10
  • 录用日期:  2022-02-14
  • 网络出版日期:  2022-03-25
基金项目:
重庆市教委科技计划项目（KJQN202101201）资助

摘要: 为探明三峡库区大气营养盐湿沉降特征，在三峡库区腹地设置城区（万州）、郊区（晒经村）和农区（野塘溪）的3个功能区采样点，于2017年1月—12月同步采集湿沉降样品并测定氨氮（NH4+-N）、硝氮（NO3−-N）、亚硝氮（NO2−-N）、可溶性总氮（DTN）和可溶性总磷（DTP）的浓度，分析氮磷营养盐沉降的时空分布、组成特征及其影响因素. 三峡库区腹地大气湿沉降中DTN、DTP年均浓度分别为1.09 mg·L −1、3.36 μg·L−1，其中在DTN中NH4+-N占比最高（62.4%），NO2−-N最低（1.0%）. 与国内其他研究区域相比，三峡库区腹地氮磷浓度均处于较低水平. 区域氮磷浓度均呈现冬季高、夏季低的趋势，且浓度水平均为城区>郊区>农区. 万州城区大气氮磷主要来源于化石燃料燃烧以及城市交通排放，郊区和农区则主要受生物质燃烧和施肥的影响. 三峡库区腹地DTN沉降通量为16.56 kg·hm −2·a −1，其季节分布特征基本为春、夏、秋三季相当，冬季最少；磷沉降通量为50 g·hm −2·a −1，表现为秋季最高，冬季最低. 四川盆地东部是三峡库区腹地氮磷营养盐的潜在源区之一.

English Abstract

    全文HTML

  • 大气氮磷沉降是陆地和水体生态系统重要的营养来源. 在过去几十年，随着全球社会经济的快速发展，人类活动明显改变了氮磷的“地球−化学”循环，增加了大气中氮磷含量[1]，导致大气沉降超过了生态系统的临界负荷，从而造成了水体富营养化、土壤酸化等一系列的负面生态效应[2]. 大气中活性氮主要来源于化石燃料燃烧和农业活动，磷主要来源于矿物尘、生物颗粒和燃烧源[3]. 大气沉降是氮磷等营养元素“地球−化学”循环的重要途经，分为干沉降和湿沉降. 干沉降以气态和颗粒态通过空气动力和自身重力迁移到地表的形式，湿沉降是通过雨、雪、雹等形式迁移到地表的过程[4]. 其中，湿沉降中营养元素多为水溶性，迁移到生态系统中可以被直接利用而备受关注[5].

    关于营养盐湿沉降特征研究较多集中在沿海海域和内陆湖泊. Xing等[6]研究了胶州湾大气湿沉降中氨氮（NH+4−N）、硝氮（NO−3−N）、亚硝氮（NO−2−N）、可溶性有机氮（DON）、可溶性无机磷（DIP）和有机磷（DOP）的沉降特征，结果表明胶州湾大气氮磷多来源于农业活动和土壤扬尘，突发暴雨的氮磷贡献将增加海域初级生产力，影响浮游植物群落结构. 黄河三角洲滨海湿地研究结果表明，随着氮沉降水平的增加，微生物α多样性显著降低，高浓度的氮沉降虽然会增加土壤中的养分，但会降低土壤微生物的多样性，对黄河滨海湿地系统造成负面影响[7]. 武汉东湖大气氮磷沉降占入湖总量的7.28%和4.41%，春季沉降量显著偏高[8]. 此外，在云南滇池[9]、洱海[10]和阳宗海[11]，以及安徽巢湖也有相似的研究[12]. 这些研究为我国大气营养盐沉降提供了宝贵的理论基础和数据. 由于氮磷等营养盐大气沉降空间差异较大，许多敏感区域还缺乏相关数据.

    三峡库区地处长江上游，水库蓄水造成水流变缓，水体富营养化突出. 因此，探究三峡库区大气氮磷沉降规律、负荷及其影响对于区域水环境污染控制具有重要意义. 一些研究者曾在三峡典型区域开展了氮沉降研究工作[13-14]，本团队也曾报道了三峡库区湿沉降沉降中无机氮的时空变化和来源[15-16]，但这些研究均缺乏亚硝态氮和磷的沉降研究. 为完善区域在营养盐沉降上的不足，本研究于2017年1月—2017年12月在三峡库区腹地3个典型区域进行了湿沉降样品收集，测定了其中氮磷形态浓度（NO−3−N、NH+4−N、NO−2−N、DTN、DTP），探讨了湿沉降中各形态氮磷浓度和沉降通量特征，明确了其时空变化和来源.

    • 1.   材料与方法（Materials and methods）

      1.1.   采样地点

    • 本研究3个采样点分别位于三峡库区重庆市万州区、开州区和云阳县（图1）. 万州城区站点（WZ）设置在重庆三峡学院老校区S教教学楼楼顶，距离地面高约27 m，站点周边居住区和商业区，站点东侧约100 m有一条城市交通主干道沙龙路二段，该站点为代表典型城区环境；晒经村站点（SJC）位于云阳县人和街道晒经村，距离云阳县城约3 km，距离长江干流约400 m，代表郊区站点；野塘溪站点（YTX）位于开州区厚坝镇野塘溪村，距离彭溪河约2 km，代表农业区域.

      • 1.2.   样品采集

    • 用降水降尘自动采样器（APS−3A，长沙湘蓝）收集降水样品，在无降水发生时，盖板遮住降水收集桶，在发生降水时自动打开盖板开始采样，样品以天为单位（9:00—翌日9:00）收集，一天之间发生多次降水则合并为1个样品. 同时仪器配备精度为0.1 mm的雨量计，用以记录降雨量. 样品每周收集1次，带回实验室后立即经0.45 µm滤膜过滤，并置于冰柜中冷冻保存尽快测量. 采样及盛装样品所用聚乙烯塑料桶在使用前用10%盐酸浸泡3 d，然后用超纯水洗净烘干备用.

      • 1.3.   样品分析和质量控制

    • 用全自动连续流动分析仪（荷兰SKALARSan++）分析了样品中的NO−3−N、NH+4−N、NO−2−N、DTN、DTP含量进行测定，它们的检出限分别为0.01 mg·L −1、0.01 mg·L −1、1 µg·L −1、0.01 mg·L −1和1.00 µg·L −1. 样品测试时每10个样品插入标准物质，方法精密度要求小于5.0%，加标回收率在95.0%—105.0%之间.

      • 1.4.   数据处理

    • 沉降通量Dpp（kg·hm−2·a−1）计算方法如下：

      式中，Ci为次降雨中每种氮素或磷素的浓度（mg·L−1），Pi为次降雨量（mm），100为单位换算系数.

      湿沉降的年均浓度是用年降雨量进行加权平均计算：

      式中，Cr为年加权平均浓度（mg·L−1），Ci和Pi与沉降通量计算公式相同.

      氮素浓度关系为：

      式中，DIN为溶解性无机氮，DON为溶解性有机氮，单位均为mg·L −1.

      本研究采用Microsoft Excel 2016和Origin 2017数据进行统计分析及制图，后向轨迹模拟分析采用Trajstat（中国气象科学研究院大气成分研究所王亚强团队开发）进行计算. Trajstat内置的轨迹计算模块与NOAAHYSPLIT一致，HYSPLIT（Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated）是由美国国家海洋和大气管理局（NOAA）的空气资源实验室（ARL）与澳大利亚气象局共同研制的专业气象轨迹模式，广泛用于多种污染物在区域中传输和扩散的研究中[3，17-18]. 考虑到边界层的影响，本研究轨迹计算高度取1200 m，此高度高于混合层平均高度约3 km，比较适用于降水云层[19]. 气团以降水发生日的世界标准时间（UTC）0:00为起始时间，向后推算72 h，然后导入轨迹营养盐浓度，并将所有轨迹进行聚类，最后提取出主要方位后向轨迹，同时得到每条聚类轨迹的占比和营养盐浓度. 气象数据来源于NOAAARL预测数据，可在网上自行下载（ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1/）.

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   氮磷湿沉降总体浓度特征

    • 表1为三峡库区腹地NO−3−N、NH+4−N、DON、DTN、DTP、NO−2−N的浓度统计特征，区域各形态营养盐的浓度表现为算术均值大于加权均值，尤其NO3−−N算术均值为加权均值两倍，表明浓度受降雨量的影响较大，特别是氮浓度与降雨量均呈现显著负相关关系，皮尔逊相关系数（r）位于0.38和0.77之间，虽然DTP受降雨量影响不显著，但也呈现一定的负相关关系（r= −0.19），因此下文均用加权均值进行讨论. 三峡库区腹地大气湿沉降中，NO−3−N年均浓度为0.24 mg·L −1，NH+4−N为0.68 mg·L −1，DON为0.16 mg·L −1，DTN为1.09 mg·L −1，而DTP和NO−2−N则分别为3.36 μg·L −1和11.14 μg·L −1. 其中，NH+4−N浓度在DTN中占比最高，达到62.4%；NO−3−N次之，为22.0%；而DON浓度占比为14.7%，NO−2−N最低，为1.0%. 可见三峡库区氮湿沉降中DIN占据主要地位，而磷湿沉降含量则较低.

      用《地表水环境质量标准》（GB3838−2002）评价三峡库区腹地降水氮磷浓度，结果显示，DTP满足Ⅰ类水质标准，NH+4−N满足Ⅱ水质标准，而DTN仅满足Ⅳ水质标准.

      与国内其他同类区域（表2）相比，三峡库区湿沉降中DTN浓度水平要远低于南京和西宁郊区，也低于沿海地区的太湖和杭嘉湖地区以及盐亭和秣陵的农区，与滇池、黑龙江凉水国家自然保护区水平相近，但要高于西藏林芝市，也高于同为水库生态区的大河口水库以及戴云山国家自然保护区，总的来说处于中等偏下的水平. 在NO−3−N和NH+4−N浓度方面，三峡库区与长沙县农业区和黑龙江凉水国家自然保护区相一致，NO−3−N和NH+4−N浓度值分别仅为南京郊区的0.1倍和0.5倍，为西宁近郊0.1倍和0.3倍左右，这可能和城市周边的工厂污染物排放有关. 而DON浓度方面，三峡库区仅高于盐亭县和长沙县的农区，处于比较区域中的较低水平，说明库区内受到有机氮影响有限，NO2−−N浓度也仅比黑龙江凉水国家自然保护区稍高. 在DTP浓度方面，可以明显看出三峡库区要远低于其他区域，其水平为杭嘉湖地区的16.8%，而仅为滇池的3.1%，达到了国家地表水环境质量标准（GB3838−2002）中I类水总磷标定限值（≤10.00 μg·L −1），说明库区内大气中磷含量水平较低.

      • 2.2.   氮磷湿沉降浓度时空变化特征

    • 如图2所示，从时间变化上来看，三峡库区湿沉降中氮磷浓度月变化趋势有明显的差异. 较高的氮浓度主要呈现在冬季，其次为秋季和春季，夏季最低. 万州和晒经村的DTN浓度峰值出现在12月份，而野塘溪则出现在1月，从浓度峰值大小来看，WZ>SJC>YTX，分别为7.25 mg·L −1、6.01 mg·L −1和3.49 mg·L −1. 在季节分布上，冬季万州DTN浓度占全年比值高达42.8%，晒经村则达到45.1%，趋近全年一半的贡献量，野塘溪采样点也达到了38.6%，可以明显看出冬季是三峡库区高浓度氮沉降高发季节. 磷沉降方面，DTP浓度月变化起伏比较大的是野塘溪的4月份、6月份和11月份，由于野塘溪采样点处于农业区域，农村有焚烧秸秆的习惯，根据时间节点分析DTP浓度有可能是受生物质燃烧以及陆源气团影响而产生比较大的波动[27]. 高浓度的磷沉降也主要呈现在冬季，除了野塘溪DTP浓度峰值在4月份（12.5 μg·L −1）外，万州和晒经村DTP浓度最大值均出现在12月份，分别为17.90 μg·L −1、31.80 μg·L −1. 放眼全年，冬季DTP浓度在万州和高阳分别占比38.4%和53.5%，为四季最高；野塘溪最高在春季，为36.99%. 库区夏季磷浓度占比最低，为12.34%. 总体来说，库区内氮和磷的高浓度沉降都主要集中在冬季，一方面是因为冬季燃烧供暖导致活性氮释放增加；另一方面夏季高降雨量也加剧了大气中氮磷物质稀释效应从而削弱了夏季浓度[4].

      从湿沉降的区域变化特征（图3）来看，整体上三峡库区的DTN浓度为0.55−7.25 mg·L −1，DTP浓度为0.10−31.80 μg·L −1. 而不同类型氮磷在3个站点湿沉降中不同分布表现为，DTN年均浓度方面WZ>SJC>YTX，分别为1.22、1.07、0.97 mg·L −1；DTP年均浓度方面WZ>YTX>SJC，分别为3.45、3.35、3.28 μg·L −1；DIN年均浓度方面WZ>SJC>YTX，分别为1.03、0.93、0.83 mg·L −1；DON年均浓度方面WZ>SJC≈YTX，分别为0.19、0.14、0.14 mg·L −1. 氮磷浓度变化趋势总体符合城区>郊区>农区. 3个站点中，DIN在DTN中占比都超过了80.0%，而DON只维持在10.0%左右的水平. DIN中NH+4−N起着主导作用，占比为60.0%左右，万州、晒经村、野塘溪的NH+4−N浓度分别为0.76、0.66、0.64 mg·L −1；NO−2−N占比最少，仅维持在1.0%水平.

      • 2.3.   氮磷湿沉降通量时空特征

    • 除了探讨氮磷的浓度，氮磷沉降通量也是反映区域氮磷水平的一个重要特征. 3个站点氮磷湿沉降通量随季节变化的关系如图4所示. 由图4可知，氮和磷沉降通量呈现出比较显著的季节性差异，但是两者在四季分布情况不尽相同.

      总体上看，区域氮沉降量季节分布特征基本为春、夏、秋三季相当，冬季最少. 其中春季沉降占比最高，为32.9%；秋季次之，为30.9%. 春季区域DTN沉降通量均值为5.45 kg·hm −2·a −1，DIN沉降通量均值为4.8 kg·hm −2·a −1，DON沉降通量均值为0.66 kg·hm −2·a −1；秋季区域DTN沉降通量均值为5.12 kg·hm −2·a −1，NH+4−N沉降通量均值为3.12 kg·hm −2·a −1，占DTN输入的60.9%，硝态氮与亚硝态氮占DTN输入的22.4%. 区域磷沉降通量表现为秋季最高，占比为37.7%，沉降通量均值为19.17 g·hm −2·a-1;春、夏两季相当，占比分别为30.7%、27.8%；冬季占比最低，为3.9%，沉降通量均值为1.97 g·hm −2·a −1. 可见，区域高频氮磷沉降集中在春、夏、秋三季.

      降雨量是影响氮磷沉降通量的一个重要因素. 如图5所示，区域内降水主要集中在春、夏、秋三季，三季降雨量超过全年的90.0%，而氮、磷沉降通量与降雨量都呈显著正相关关系（r=0.90，P<0.05；r=0.63，P<0.05），结合前述氮磷沉降通量季节分布特征可以推测降雨量一定程度上影响着区域内氮磷湿沉降通量.

      图6呈现了3个站点NO−3−N、NH+4−N、NO−2−N、DON沉降通量值及其占比. 由图6可知，区域内DTN沉降通量WZ>SJC>YTX，分别为19.21、16.60、13.87 kg·hm −2·a −1，区域均值为16.56 kg·hm −2·a-1,与太湖（16.71 kg·hm −2·a −1）[31]和青海湖区域相当（16.82 kg·hm −2·a −1）[32]，略低于丹江口库区（18.73 kg·hm −2·a −1）[33]，远高于九寨沟（7.65 kg·hm −2·a −1）[34]和滇池地区（13.63 kg·hm −2·a −1）[9]. NO−3−N、NH+4−N、NO−2−N、DON沉降通量也均表现为WZ>SJC>YTX. 区域内DIN和DON分别占DTN的85.6%和14.4%，本研究无机氮沉降占绝对优势，这与DIN和DON的占比相当的珠江口横门（DIN占50.5%，DON占49.5%）存在较大区别[35]. 区域内各站点DTP沉降通量相当，为50.00 g·hm −2·a −1，远低于九寨沟（140.00 g·hm −2·a −1）、太湖（260.00 g·hm −2·a −1）等区域，三峡库区可溶性磷沉降通量处于较低水平.

      • 2.4.   氮磷湿沉降来源分析—气团后向轨迹模拟

    • 大气湿沉降中的氮磷浓度不仅会受到区域内生产生活排放性污染的影响，气团的运动轨迹以及气溶胶的浓度都可能对湿沉降中的组分含量产生影响[36]. 不同来源的气团会直接影响地区营养盐沉降，多数研究表明，来自陆地的气团会引起高氮沉降[37-38]. 因此，本研究利用王亚强团队开发的Trajstat（MeteoInfo插件版）进行气团后向轨迹模拟分析，探究研究区域气团来源以及走向趋势. 设置起始高度为1200 m，将所有雨天到达采样站点的气团后向推移72 h得到气团的后向轨迹，对每个地点的所有轨迹进行聚类后得到6条主要轨迹，如图7所示. 由图7可知，3个站点的气团都主要来自重庆、四川和湖北.

      在万州站点，气团主要来自于重庆与湖北交界处以及四川东部，大部分的气团都经过了这两个区域. Cluster1起源于四川东部，途经南充、达州，然后在重庆东北部进入万州站点，该类轨迹占比31.0%，仅次于Cluster5（34.5%）. Cluster2起源于重庆丰都县，途经重庆石柱县、湖北利川，北上抵达站点. Cluster3则源于四川盆地中部，经渝南、黔北、恩施南部区域后到达万州. 由表3可知，Cluster2（13.8%）和Cluster3（11.7%）占比相近，两者气团中NO−3−N、NH+4−N、DON浓度也居于次位，其中Cluster2气团中DTP浓度为所有聚类轨迹中最高. Cluster4占比最低，仅为3.5%，气团中氮磷浓度水平也处于最低位，说明Cluster4的气团较为清洁，其起源于川西北，穿越四川中部、重庆中东部，然后抵达万州站点. Cluster5起源于湖北利川西部地区，经由重庆与湖北交界区域到达万州，该类轨迹占比最高，Cluster5和Cluster1反映出万州大气活性氮主要来自于鄂西、川东以及万州南部区域. Cluster6占比5.5%，但是其气团中NO−3−N、NH+4−N、DON浓度最高，该类气团起于重庆石柱县东部，向南行进一段后，北上穿越石柱县、忠县，沿长江干流抵达万州，其间穿越万州工业聚集区可能是其气团中浓度水平较高的主要原因，可见万州大气高浓度活性氮主要受本地排放影响.

      晒经村站点气团主要来自于四川东部，这类气团占所有聚类轨迹的65.5%，说明川东地区是影响晒经村大气活性氮的主要区域，其中Cluster1占比51.7%，而Cluster2虽然仅占比13.8%，但是气团中NO−3−N、NH+4−N、DON、DTP浓度均为所有轨迹中最高，这与四川盆地较高的含氮污染物排放有关[39]. Cluster3起源于四川中部，Cluster4起源于四川南部，最后都经由重庆中南部进入晒经村站点，Cluster3气团中氮磷浓度相对较高. Cluster5和Cluster6占比相等，均为4.8%. Cluster5源于青藏高原东侧，途经四川盆地中心地带以及重庆中部地区，最后从云阳南部进入站点. Cluster6源于四川达州附近，经重庆东北部进入，而后从云阳北部进入站点.

      野塘溪站点气团来源比例与万州相似，但是来源比例有所差异. 占比最大的是Cluster5，为38.6%，气团起源于重庆梁平区附近，途经万州、利川后进入野塘溪站点，Cluster1占比为26.9%，源于四川南充附近，气团较为清洁. Cluster4和Cluster6两类轨迹气团占比最低，分别为3.5%和5.5%. Cluster4气团源于青藏高原中部，穿越成渝城市群，无机氮含量最高，Cluster6气团源于四川盆地东部，DON和DTP含量最高. 而Cluster2和Cluster3都源于四川盆地中南部，Cluster2途经重庆中北部及广安以南区域进入站点，Cluster3则经过重庆中南部和恩施西部地区到达野塘溪站点，两类气团中氮磷浓度都处于较低水平.

      气团后向轨迹分析表明，四川盆地是东南部区域是三峡库区腹地降水营养盐的主要潜在源区. 然而，区域营养盐还是主要来自于本地及周边区域的源排放. 已有研究表明，大气中的NH+4−N主要来源于农业活动，而NO−3−N则来源于汽车尾气和工业排放，土壤中微生物的活动也是NO−3−N的一个重要来源[40]. 结合采样点周边实际情况可推断，万州城区大气中的氮主要来源于周边生产性活动以及城市汽车交通尾气复合型排放，而晒经村和野塘溪由于处于农村郊区地带，农业活动比较频繁，所以其氮主要来源于施肥过程中化肥的挥发以及养殖过程中畜禽粪便的氮素排放，晒经村所处的蜂箱加工厂偶有木屑燃烧也是影响其氮素浓度的一个因素. 氨硝比（NH+4−N/NO−3−N）可粗略地判断工业源和农业源的相对贡献[41]，本研究城区、郊区和农业区的氨硝比分别为2.87、2.55和3.41，可见库区腹地总体上呈现农业源为主导的区域排放特征，农业区域更为显著.

      大气中磷的来源主要分为自然源和人为源，包括地壳源、火山源、海洋源、生物质及化石燃料的燃烧、化肥的挥发等[42]. 3个站点居于内陆，受到火山源和海洋源的影响很小，所以其磷的来源主要是地壳源和人为源. 具体来说，万州站点位于城区，周边工厂居多，化石燃料燃烧可能处于磷贡献首位；野塘溪和晒经村则可能是生物质燃烧和施肥引起的磷含量增加.

    3.   结论（Conclusion）

    • 三峡库区腹地大气湿沉降中DTN、DTP年均浓度分别为1.09 mg·L −1、3.36 μg·L−1，NH+4−N浓度在DTN中占比最高，达到62.4%，NO−2−N最低，为1.0%. 与国内其他研究区域相比，三峡库区腹地氮磷浓度都处于较低水平. 库区内氮磷浓度都呈现出冬季高、夏季低的趋势，且都符合城区>郊区>农区的特性. 库区DTN沉降通量为16.56 kg·hm−2·a−1，季节分布特征基本为春、夏、秋三季相当，冬季最少；磷沉降通量为50 g·hm−2·a−1，表现为秋季最高，冬季最低. 万州城区大气氮磷主要来源于化石燃料的燃烧以及城市交通尾气排放，晒经村和野塘溪大气中氮磷主要受生物质燃烧和施肥影响. 万州、晒经村、野塘溪3个站点的气团都主要来自于重庆、四川、湖北，万州站点大气中活性氮主要受到源于鄂西、川东以及万州南部区域气团影响，晒经村站点主要受到源于川东地区气团影响，野塘溪站点则主要受到源于重庆梁平和四川南充气团的双重影响. 区域外源性输入高浓度氮磷都主要来自于四川盆地.

    参考文献 (42)

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