在实际生活中，家用炉灶的炉膛体积小，燃烧速度和所需的氧气量都会受到限制，导致燃料不完全燃烧。民用固体燃料不完全燃烧现象是PM形成的典型特征。民用固体燃料燃烧过程中产生的PM是碳烟颗粒和飞灰颗粒。不同类型颗粒的生成方式和演变转化过程各有不同。接下来分别综述了民用固体燃料燃烧过程中两种不同类型PM的形成机理。

碳烟颗粒物是由非晶质碳及有机物组成的混合物，在富燃料区域的火焰内部经历复杂的反应机制形成^[12]。碳烟颗粒的形成受燃料的性质和条件等因素影响，通常在家用炉灶中，由于燃料燃烧不完全导致其容易产生^[13]。碳烟颗粒是民用固体燃料燃烧过程中颗粒物的主要组成部分^[14]。据研究发现，在燃烧初期，由于温度较低导致燃料不完全燃烧，碳氢化合物从燃料中析出并分解成更小的分子碎片，这些分子碎片与周围环境的气体反应生成多环芳烃^[15]。多环芳烃分子再经过化学反应、聚团等作用，最终形成碳烟颗粒^[16]。已成形的碳烟颗粒物会经历表面增大、凝结、氧化和碰并等过程，进而形成粒径更大的PM^[17]。

在民用固体燃料燃烧过程中主要生成的飞灰颗粒物是亚微米颗粒，由无机矿物的气化-凝结过程形成^[18]。在高温环境下，燃料中的无机组分会发生气化和氧化反应^[19]。当环境温度降低无机组分蒸气过饱和，会通过均相成核形成颗粒。随后，颗粒通过相互碰并和异相凝结，形成各微粒的混合体^[20]。Xiao等^[21]研究证明了气化-凝结是亚微米颗粒重要的形成机理，很好地解释了高挥发性Na和K在亚微米灰上的富集。

综上所述，由于家庭炉灶热效率低导致的固体燃料不完全燃烧是PM形成的主要原因。在燃烧过程中产生的PM会直接排放到家庭环境中，给家庭成员带来严重的健康危害。因此，想要进一步研究民用固体燃料燃烧排放PM的影响及暴露风险，理解燃料燃烧过程中PM的形成机理是关键点。

家庭环境空气颗粒物有两种不同的来源：一种是由自然环境或人类活动产生的PM，通过门窗等围护结构进入到家庭环境；另一种是家庭人员活动（如吸烟、取暖、烹饪、地板颗粒再悬浮等）产生的PM。其中取暖、烹饪是家庭环境空气颗粒物最主要的发生源^[22]。经研究发现，民用固体燃料燃烧排放的PM，可随燃料和炉灶类型的变化而变化^[23-24]。因此，了解燃料和炉灶类型对家庭环境空气颗粒物的影响，为民用固体燃料燃烧中PM排放、暴露风险及控制研究提供新思路。

煤和生物质(木柴或农作物秸秆)是民用固体燃料中最为常用的燃料。Jin等^[25]对中国4个省份(甘肃、贵州、内蒙古和陕西)使用固体燃料的家庭进行了调查研究，发现主要用于烹饪的燃料是煤和生物质。固体燃料的高效率燃烧通常受许多因素的影响，如燃料水分、氧气供应和燃烧温度等^[26-27]。高水分的燃料在燃烧过程中需要耗费额外的能量来蒸发自身的水分，若燃烧温度较低会影响燃料的燃烧效率，造成PM高排放。家庭炉灶的炉膛体积小，低水分燃料在炉膛中可能燃烧过快，氧气供应不足也会导致燃料的不完全燃烧^[28]。

目前在家庭环境空气颗粒物研究领域，针对不同类型燃料的研究主要是基于实验室燃烧测试平台。这种燃烧测试能够有效的反映固体燃料燃烧过程中PM理化特征的实际情况。Shen等^[29]调查了17种木柴和1种竹子的燃料特性，包括密度、水分、元素含量等，分析了燃料的挥发物、固定碳、灰分含量以及高热值。发现灌木燃烧中PM的排放因子(emission factors，EFs)高于林木燃烧中PM的EFs。Liu等^[30]测量了17种煤样品PM_2.5中元素的浓度，发现所有煤样的铅排放量都很高。这与Zhu^[31]和Wu^[32]研究得出的结果一致，燃煤家庭中的铅浓度高于燃烧生物质的家庭。而在最近的流行病学研究中发现^[33]，肺泡中沉积的绝大多数目标PAHs与亚微米颗粒有关。图1统计了不同研究中煤和生物质燃烧排放的PM中PAHs和碳质组分(OC,EC)的质量中值粒径(mass median diameter，MMD)^[34-45]。MMD常用来进行粒径分布的分析，是指PM中小于某一空气动力学直径的各种粒度颗粒的总质量占全部PM质量50%的粒径。从图1中可以看出PAHs和碳质组分(OC,EC)主要富集在亚微米颗粒上。但目前民用固体燃料燃烧排放超细颗粒物的相关研究数量较少，尤其是超细颗粒物的形成、排放和潜在暴露风险等方面还需进一步开展研究。

不同地区气候条件和生活习惯的差异，产生出不同类型的炉灶。Jin等^[25]指出中国地区用于烹饪和取暖的家用炉灶，在不同的地区有明显差异，如贵州大多数家用炉灶是带有烟囱的铸铁炉；陕西有使用地炉的情况；甘肃使用火盆或窑洞是普遍现象；内蒙古主要以炕为主。

每种炉灶燃烧效率不同，导致其燃烧时排放的PM浓度水平存在较大差异。Wang等^[23]指出在使用无烟囱炉灶的家庭中PM_2.5和PM₁₀浓度水平显著升高。Xiao等^[46]发现无烟囱炉灶排放的PM_2.5浓度是带烟囱炉灶的6倍。Muralidharan等^[47]筛选出印度家庭常用的6种炉灶，以木柴为固定燃料做PM_2.5燃烧排放实验，发现带有强制通风装置的炉灶排放PM_2.5的浓度水平远低于自然通风炉和传统炉灶排放的PM_2.5浓度，但强制通风炉PM_2.5排放浓度仍高于世界卫生组织(World Health Organization，WHO)规定的PM_2.5浓度。Jetter等^[48]对美国地区常用的22种炉灶进行了PM_2.5排放测试研究，也发现带有强制通风装置的炉灶排放PM_2.5的浓度显著降低。但Just等^[49]在研究中指出，使用燃烧效率更高的改进型炉灶与传统石火堆相比，虽然PM_2.5浓度水平能够显著降低，但从粒径分布上看，超细颗粒物的排放浓度所占比例显著增加。

综上所述，不同的燃料和炉灶类型对家庭环境空气颗粒物的影响有明显差异。实验室燃烧测试平台的研究成果有助于更好的理解固体燃料燃烧过程中PM的形成和排放特征，也为家庭环境空气颗粒物暴露风险研究奠定了基础。

暴露风险研究能深入了解实际的民用燃烧活动对家庭空气质量的影响，以及真实的家庭环境空气颗粒物暴露情况。目前对民用固体燃料燃烧形成的家庭环境空气颗粒物暴露风险研究主要分为两种：一种是环境暴露风险研究，通过固定采样器测量家庭环境空气颗粒物浓度，根据测量区域PM浓度和在不同环境中停留的时间来估计个人日常平均暴露量；另一种是个人暴露风险研究，主要使用便携式采样器测量个人日常吸入PM暴露量，并根据人类活动模式和采样器监测值结果，来表示日常人体暴露水平。

家庭环境空气颗粒物环境暴露风险研究的目的是探究不同民用燃烧活动中家庭人群的暴露情况，为民用固体燃料燃烧中PM造成的健康风险研究提供数据支撑。目前采用固定式采样器对民用固体燃料燃烧造成的家庭环境空气颗粒物质量浓度的暴露风险研究较多，主要研究活动分布在发展中国家。表1列举了世界范围内采用固定式采样器对民用固体燃料燃烧排放PM的暴露风险研究。从表1中观察到，在使用燃料时排放的PM浓度远高于WHO现行准则建议^[50]。采用固定式采样器测量的PM浓度水平，表示的是在家庭环境中固定点位的PM浓度，由于区域浓度的时间变化(如烹饪期间的峰值浓度)和不同区域的环境因素等影响，导致在估算人体暴露量时，存在较大偏差和不确定性。因此，这种方法并不能准确的评估人体日常吸入暴露量。

个人便携式采样器对个人日常暴露量进行测量的研究逐渐受到关注，此方法能更准确地对个人吸入暴露进行评估。Huang等^[57]研究指出，虽然估算的环境平均暴露量与直接测量的吸入暴露水平呈正相关，但估算的值比实际低30%左右。Du等^[58]也有相似的发现。因此，个人便携式采样器是进行个人吸入暴露风险研究较好地选择。表2中列举了使用个人便携式采样器测量个人吸入暴露量的研究。采用此方法的研究活动，在中国分布较多，主要在华北和东北(河北、山西和内蒙古)和西南(云南、四川和贵州)等地区。国外相关研究较少，大多都集中在经济欠发达的发展中国家。

近年来，民用固体燃料燃烧对特殊人群(如妇女和儿童)的暴露风险研究是热点问题。Baumgartner等^[59]使用个人便携式采样器对中国云南妇女进行了个人日常暴露风险研究，发现在冬季女性PM_2.5个人暴露量为117 μg·m⁻³。Weinstein等^[60]进行了同样的研究，女性48 h的PM_2.5个人暴露量为105.7 μg·m⁻³。Dionisio等^[61]对冈比亚儿童接触生物质燃料燃烧中PM进行了暴露风险研究，结果发现儿童接触木柴和木炭两种燃料排放的PM_2.5浓度分别为114 μg·m⁻³和85 μg·m⁻³，都远高于WHO建议的安全限值。从上述研究中可看出，使用个人便携式采样器能够准确的测量目标人群的PM暴露情况，是目前暴露风险研究中主流的测量手段。

图2统计了采用个人便携式采样器对不同粒径PM(PM_0.25、PM₁、PM_2.5和TSP)的个人吸入暴露风险研究^{[57-58,69-71]}。发现TSP中PM_2.5的平均质量浓度在70%左右，PM₁占PM_2.5质量浓度的80%。表明在使用民用固体燃料时，PM排放呈现出以细颗粒物为主的趋势，虽然针对民用固体燃料燃烧排放细颗粒及超细颗粒的暴露风险研究越来越多，但目前仍然处于探索阶段。

综上所述，开展家庭环境空气颗粒物暴露风险研究，不仅可以了解当地燃料和炉灶的使用情况，而且可以掌握家庭环境空气颗粒物的暴露水平，对保护家庭人群健康具有重要意义，也能为家庭环境空气颗粒物排放控制提供科学依据。

家庭环境空气颗粒物的排放控制研究主要从两个角度展开：一是通过考虑房屋布局和通风的影响，快速降低家庭环境空气颗粒物浓度；二是针对家庭环境空气颗粒物的排放源头，对其进行减排措施。两种类型的研究都结合了家庭生活的实际情况，能有效的缓解家庭环境空气颗粒物暴露水平，为民用固体燃料燃烧中PM排放的管理与控制提供了依据。

当室内有明显污染源时，通风是快速降低污染物浓度的重要途径。王军亮等^[72]对北京办公建筑室内外PM质量浓度分布特征进行研究，提出当室内有明显污染排放源时，有效通风对于降低室内PM浓度具有重要意义。在使用民用固体燃料的家庭中，通过开窗自然通风的方式改善家庭空气质量是常用的手段。目前，针对自然通风和燃料污染排放的相关研究却少有报道。Arif等^[73]研究了印度农村家庭房间通风情况与固体燃料燃烧PM_2.5排放之间的关系，发现使用高污染燃料时，通风房间PM_2.5浓度显著下降；当使用清洁燃料时，两个房间PM_2.5浓度没有明显变化。Hu等^[74]在中国农村对房间通风情况研究时，发现气流会受到房间内楼梯间的影响，有无楼梯间的空气污染物测量值有明显差异，该研究还表明窗户数量是影响PM_2.5个人暴露的重要因素。

炉灶位置也是造成家庭环境空气颗粒物高污染的重要影响因素^[25,74]。图3列举了针对厨房和生活区进行的PM_2.5暴露风险研究^{[9,57,69,75-77]}。

可以观察到，通风条件较差时，厨房PM_2.5质量浓度可达到1947.1 μg·m⁻³远高于生活区PM_2.5浓度水平。但这些研究都是在房间有明确分区的情况下进行。Jin等^[25]在研究中已经注意到厨房和客厅共同使用的情况，在贵州省农村大约72%的家庭通常在客厅烹饪，在内蒙古还有起居和烹饪都在一个房间的现象。因此，在暴露风险研究中，应充分考虑当地房屋实际的使用功能和通风条件影响。

高效率燃烧炉灶和清洁型燃料(如天然气、沼气和液化石油气等)，是目前公认的民用燃料燃烧PM_2.5减排最有效的方法^[78-80]。Huang等^[57]研究发现，使用固体燃料比使用天然气等清洁型燃料的家庭PM每日暴露量高出约30%—40%。Li等^[79]也在其研究中指出，使用较“清洁”的半焦型煤比烟煤排放的PM_2.5和黑炭分别降低了93%和98%；该研究还提出了一种改变燃烧方式的新型气化炉灶，发现随着燃料燃烧效率的提高，PM_2.5中含碳量显著降低，说明改进炉灶燃烧方式可有效减排PM_2.5。然而，Just等^[49]发现在使用燃烧效率更高的改进型炉灶时，虽然PM_2.5的质量浓度明显降低，但从PM数浓度粒径分布上看，超细颗粒物的数浓度所占比例显著增加。因此，PM_2.5质量浓度的减排方法是否适用于超细颗粒物数浓度的减排仍不明确^[81]。

房屋布局和通风是居民减少家庭环境空气颗粒物暴露的常用手段，而目前使用清洁型燃料和改进型炉灶是PM_2.5减排最有效的方法。针对超细颗粒物的排放控制尚未受到足够重视。因此，未来民用燃料燃烧PM减排工作的重点，应主要集中在超细颗粒物的减排效应以及气流分布对家庭环境空气颗粒物的影响研究。

近年来，民用固体燃料燃烧造成的家庭环境空气颗粒物污染问题已成为全球关注的焦点。民用固体燃料燃烧排放对家庭环境空气颗粒物的形成机理、来源、暴露风险及控制等方面已取得了一定成果。由于经济欠发达地区使用民用固体燃料的情况较为普遍，家庭环境空气颗粒物的日平均浓度长期高于WHO的标准限值。因此，家庭环境空气颗粒物的相关研究在这些地区至关重要。但目前民用固体燃料燃烧中PM暴露风险和控制研究存在不足，亟需开展进一步研究：

（1）现阶段民用固体燃料燃烧对家庭环境空气颗粒物的影响，主要集中于PM_2.5的研究。实际上，燃料燃烧排放的PAHs和碳质组分(OC、EC)更容易富集在亚微米颗粒上，对人类健康构成重大风险。但相关研究还较少，尤其是超细颗粒物的排放、暴露风险和排放控制等方面。

（2）目前在民用固体燃料燃烧的暴露风险研究中，主要是基于过滤采样器的重量测试研究，无法准确的测量出在使用燃料时PM浓度排放的峰值时段和分布情况。因此，采用高时间分辨率、高粒径分辨率的实时采样器对PM暴露风险和排放控制研究具有重要意义。

（3）民用固体燃料燃烧中PM_2.5的减排方法得到普遍认可。但目前民用固体燃料燃烧中PM与房间气流分布的相关研究较少，大多数研究是在实验室进行或通过计算流体动力学(computational fluid dynamics，CFD)数值模拟得到结果，在暴露风险研究中还存在着许多难点。