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矿业是经济和社会发展的重要支柱产业之一。随着我国采矿业的迅速发展，矿业活动导致的环境污染问题日益突出。矿山开采过程中产生的大量酸性矿山废水（acid mine drainage, AMD）未经处理直接排放进入河流、湖泊等水体会破坏水生生态系统，引起水体恶化、桥梁船舶和堤坝的腐蚀、微生物正常繁衍受损等问题[1]。除此之外，AMD含有的重金属离子会污染土壤，影响植被生长，长期使用酸性废水灌溉会导致土壤酸化，从而致使粮食减产。如果AMD处理不当会对自然环境以及人类社会产生巨大威胁[2]。因此，如何有效地处理AMD，防止其进入自然环境中产生污染是当前研究的热点之一。目前，处理AMD的常用方法有硫化法、化学中和法、微生物法等[3]。在使用硫化法时，AMD的pH值不会成为限制因素，产生的污染物呈固态，易去除，但使用硫化剂常常会产生对人体有害的H2S气体，且运行成本相对较高；化学中和法具有工艺简单、易操作、运行成本不高等优点，但在处理过程中会产生大量污泥和高浓度废水，去除效率低且极易对环境造成二次污染；相较于国外，国内微生物法起步较晚[2]，但与其他AMD处理方法相比，微生物法的成本较低，适用范围较广，可以对AMD中的重金属或其他污染物进行有效的处理[4]，但其处理效果受季节、气温、光照等自然因素影响较大。以上这些处理方法虽然处理效果好，但由于投资大、成本高、稳定性差、可能会产生二次污染等原因限制了其推广应用。生物炭修复技术具有低成本、高效率、环境友好等优点，近年来在环境修复领域受到广泛关注。
生物炭是生物质在缺氧或限氧条件下，经过高温慢热解或水热碳化制备的一类难熔、稳定、芳香化程度高、表面含氧官能团和碳含量丰富的固态物质[5-9]。作为一种新型的碳材料，生物炭具有高度的芳香性和多孔结构，其稳定性好、吸附能力强，已被广泛应用于环境修复和土壤改良[10-14]。目前，国内对生物炭在水环境中重金属离子的吸附方面已有大量研究报道，且发现生物炭对于废水中的重金属离子具有良好的吸附效果，但生物炭吸附去除AMD中的重金属离子方面则鲜有报道。如曹玮等[15]利用磁性谷壳生物炭吸附废水中的Cd2+和Zn2+，发现在磁性谷壳生物炭的吸附下，Zn2+和Cd2+的去除率分别达到了60.4%和61.1%。刘秀等[16]使用笼芯陶黑碳微珠生物炭去除模拟废水中的Cd2+，结果表明在适宜的条件下添加笼芯陶黑碳微珠生物炭有利于Cd2+的吸附去除。魏啸楠等[17]使用磷酸改性生物炭负载硫化锰去除废水中的Cd2+，发现在偏酸性条件下去除Cd2+的效果显著。在国外，已有利用生物炭处理AMD的相关研究报道。Mohapatra等[18]发现改性玉米芯生物炭可以较好地吸附铬铁矿废水和表土堆放场的Cd2+，当pH≤3且有Fe和S共存时，改性玉米芯生物炭的吸附效果更为显著。Giachini等[19]研究发现，与原始AMD相比，富含牛粪的生物炭可促进41%的硫酸盐还原，与其他处理（AMD沉积物、污泥）相比，硫酸盐减少了39%。Oh等[20]使用家禽粪便制备的生物炭处理韩国铜废弃矿产生的AMD，结果表明AMD内含有的高浓度Fe、Al、Mn、Cu、As被完全去除，Zn、Mn、SO42−的去除率分别达到了99%、61%和31%。Liatsou等[21]利用硫尿嘧啶改性前后的生物炭纤维对Cu2+的吸附，实验结果显示在一定酸性范围内，该改性生物炭纤维对当地铜矿排水样品中的Cu2+的去除率达100%。Mosley等[22]的实验结果表明，用芦苇制成的生物炭具有中和pH和从AMD中去除金属的能力。生物炭与酸性废水接触，渗滤液中的pH值得到中和，重金属含量也降低了97%，而生物炭渗滤液的pH值维持在6.5以上。综上可见，生物炭技术已逐渐被用于处理AMD，因此将其用于AMD的治理具有非常重要的意义。
由于AMD的pH值较低且成分复杂，其中含有不同的重金属离子，因此不同属性生物炭对AMD的吸附效果差异较大。目前已有许多研究者在实验室内进行了AMD的模拟吸附实验，由于不同材料、不同条件下制备的生物炭，其吸附特性有一定的差异，且不同类型的生物炭对于不同重金属离子的吸附能力也各相同。此外，尽管生物炭可以吸附水中的重金属离子，但现有文献中关于生物炭对AMD中重金属离子的吸附机理尚不清楚，许多吸附机制都可能在生物炭从水溶液中去除重金属的过程中发挥作用，如沉淀、络合、离子交换、静电相互作用和物理吸附等[23]。因此，在多种重金属离子共存的环境条件下，生物炭对多种重金属的吸附机理也有待进一步的研究。
基于以上原因，本文在对AMD的特征及其常用处理方法进行概述的基础上，介绍了生物炭的常规制备方法及理化性质表征，对生物炭处理AMD的影响因素、处理效果及其机理进行了综述，最后对生物炭技术在处理AMD方面的研究与应用提出了展望。
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AMD是由于硫化矿物长期暴露于地表，与水、大气以及微生物相互作用形成的一种pH值较低，并含有高浓度金属离子的矿业废水[24]。在挖掘煤矿和各种有色金属矿以及废矿石堆放过程中，与矿层伴生的硫铁矿会暴露于空气，并通过地表径流渗透进入地下水或地表水中，经一系列化学与生物氧化过程，使得近中性的地下水转变为低pH、高Fe2+、Fe3+和SO42−，且多种重金属离子（Cd2+、Pb2+、Cu2+、Zn2+、As5+等）并存的AMD[25]。某些微生物也参与了AMD的形成，如嗜酸氧化硫硫杆菌可以将硫或硫化物氧化为SO42−，主要反应为：硫化物在O2的参与下，形成H2SO4和FeSO4：
Fe2+在游离氧或细菌的存在下，氧化成Fe3+：
由于Fe3+具有强氧化性，因此Fe3+对硫化物的影响比O2更为重要[26]。AMD的pH值一般为4.6—6.5，某些pH值可低至2.5—3.0，甚至达到2.0[3]，这是因为在采矿过程中黄铁矿暴露在O2和水中时，会被氧化释放出Fe2+、SO42−和H+，反应方程式如下：
在O2充足的情况下，Fe2+会被进一步氧化成Fe3+，方程式如下：
Fe3+会以Fe(OH)3的形式沉淀，或者与黄铁矿直接反应产生更多的Fe2+和H+，方程式如下：
采矿会增加硫矿石在空气中暴露的机会，大量产生的酸性物质超出了岩石和水源的自然缓冲能力，因此导致了周围环境低pH的情况[27]。
AMD中有多种组分，其中包括多种重金属如Fe、Mn、Zn、Cu、Pb等，每升水中各离子含量不等。AMD的水量、水质随外界季节雨水变化以及开采情况不同而变化，因此难以对AMD进行有效控制。此外，AMD的性质还受到温度等外界因素的影响。AMD不仅不便于直接处理、回用，且直接排放会导致水体pH下降，破坏水体生态环境。长时间使用AMD浇灌会导致土壤酸化，严重影响农作物产量、食品安全及人体健康[28]。AMD还具有腐蚀性，它与含有不同类型矿物的岩石相互作用，容易引起有毒有害金属的溶解。产生的AMD提高了受纳地表水中溶解金属的含量，并对河流、湖泊等生态系统产生负面影响[29]。
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（1）微生物燃料电池技术
微生物燃料电池（microbial fuel cell，MFC）技术的工作原理是电化学氧化还原过程。MFC是用微生物作为催化剂氧化有机物及无机物，转化化学能并产生电能的装置[30]。丁伟等[31]构建运行了微生物燃料电池处理模拟的AMD，实验结果显示，5 mg·L−1重金属离子（Cu2+、Zn2+、Ni2+、Cr6+）浓度对MFC出水pH无影响，COD去除率下降，SO42−去除率较低，MFC产电量也会逐渐降低。FADZLI等[32]构建的微生物燃料电池运行30 d后发现，Pb2+、Cd2+和Cr3+的修复效率分别为90.14%、88.00%和90.34%。尽管生物处理高浓度有机废水的治理技术有原料来源广且温和高效等优点，但是生物处理技术也有能耗大、运行费用高、输出电能低限制其工业化发展等缺点，且该方法对所需的电极材料，质子交换膜等限制较大。
（2）物理化学法
物理化学法是在污染组分形态不变时，浓缩、吸附、分离重金属离子的方法。常用的方法有离子交换法、膜分离技术、吸附法等。其中离子交换法是用树脂本身的氨基、羟基等活性基团与重金属离子进行螯合、交换反应，从而去除废水中重金属离子的方法。Fu等[33]制备的树脂用于合成金属溶液和铜矿酸性废水中，批量吸附试验结果表明，所制备的树脂在pH范围（1.0—6.0）内具有良好的吸附能力，重复利用性强且吸附容量大。使用真实AMD的固定床柱试验的穿透曲线表明该树脂能够容易地从AMD溶液中分离有毒重金属离子。离子交换法的选择性好、回收率高、装置简单，但也容易产生大量再生废液，且树脂需要经常更换，普遍适用性较差。膜分离法则是利用反渗透膜和电渗析等膜两侧产生的压力差及电位差为推动力，选择性地分离重金属离子。该方法的离子去除率高，容易操作和控制，温度控制灵活，但膜成本和运行费用较高，不适合处理量大的废水[34]。隋岩峰等[35]制备的反渗透装置对SO42−和PO43−的去除率都高于98%，选矿药剂的去除率在95%以上，F−的去除率略低。由此可知物理化学法对离子的去除率很高，但是该法对吸附材料以及膜的性能要求较高，而且运行成本偏高并且适用范围较窄。
（3）微生物法
微生物技术是广泛应用于AMD处理的方法之一。微生物法主要是通过微生物在适合的环境下将Fe2+氧化，并利用处理过程中产生的能量进行自身繁殖的特性，向AMD中加入适量的微生物用于氧化处理。同时，投加一定的中和剂及沉淀剂使金属离子沉淀，通过过滤最终达到废水处理的目的[25]。戴祥昕等[36]将SBR生物法应用于源头处理，阻断含硫矿物的风化，其中以乙醇和麦芽糊精做碳源时的SBR处理后的AMD水质符合《地下水质量标准GB/T 14848－93》中Ⅰ类水的pH标准（6.5—8.5）。外加碳源由强到弱依次为乙醇、麦芽糊精、乳酸钠和城市生活污水处理厂的污泥，对SO42−的去除率分别为91.9%、86.9%、83.4%和65.0%。Sahinkaya等[37]用垃圾填埋场渗滤液作为SRB的碳源处理AMD，结果发现可溶性金属去除率为82%—99.9%，总金属去除率为80%—99.9%。微生物法简单易行、成本低廉，不仅能去除金属离子，对N、P等营养物质也有良好的去除效果，无二次污染问题，但是，微生物法也存在对pH值、温度等条件要求较高等问题。
（4）湿地法
人工湿地是由基质、植物、微生物三者共同组成一个生态系统，通过物理、化学和生物作用将废水中的重金属从水体去除。其中，物理作用主要是利用由土壤、砾石、细沙等构成的基质层过滤和截留湿地的酸性水，并沉积悬浮物。化学作用主要包括化学沉淀、化学吸附和离子交换等，并在一系列复杂反应后将可溶性化合物转化为不溶状态，并将其分离出水体。生物作用是利用植物吸收、富集水中重金属的过程。龙中等[38]设计的多级复氧反应—垂直流人工湿地系统用于治理废弃石硐煤矿废水，研究显示，沉淀池中SS浓度明显下降，进出水的pH值由5.60—6.58上升到6.37—7.45时，Fe的去除率达到99.10%，Mn去除效率为69.80%—100%，Cu、Zn、Cd、As、Pb、Cr的去除效果也较为良好，但对SO42−的去除率则相对较低，仅为3.06%。湿地法处理AMD有运行成本低且缓冲性能强的优势，但占地面积大，对强酸性废水的适应性差，单独使用时常导致出水pH值未达标[39]。该方法对低浓度废水有明显的去除效果，但不能处理高浓度低pH废水，且对SO42−去除效果不佳。
（5）电化学技术
电化学法是通过电解废水，使得水中的重金属在阴极得到电子被还原，从而发生沉淀得以去除的过程。废水处理中最常用的电化学方法。主要是电解法、电絮凝法、电浮选法等。蒋文瑞等[40]的研究表明，黄铁矿表面氧化过程中会形成大量的SO42−，通过电化学技术探究SO42−对黄铁矿表面电化学氧化速率的影响，发现SO42−的引入及其浓度的升高并不会改变黄铁矿表面电化学氧化机理，但是其浓度的升高提高了电子转移电阻从而降低其氧化速率。当SO42−浓度为0.25 、0.50、0.75、1 mol·L−1时，黄铁矿的表面氧化速率分别约为空白组的52%、43%、28%和26%，即浓度越高黄铁矿表面氧化速率越慢。虽然电化学技术是一种较为清洁、效率高、占地少且不会发生二次污染的处理方式，但是该法存在投资大、电极材料寿命短等难以突破的问题，且耗能高，常用于处理中、小规模的电镀废水[34]。
（6）化学中和法
化学中和法是向AMD中投加适合的化学物质，提升水体pH值，使SO42−和金属离子反应并产生沉淀，进而去除重金属的方法。国外的AMD治理系统通常是使用包括石灰石在内的6种不同的化学药剂中和废水[41]。化学中和法虽然应用最为广泛，但生成的CaSO4较多，易造成二次污染。且硫化剂有毒，在反应时可能会有部分硫化物不能去除，残留在水中对水体再次造成污染。中和法对金属矿区已形成的废水有显著的处理效果，但未抑制产酸细菌的生长，矿山生态环境未得到根本性修复[42]。
（7）源头治理技术
源头控制的基本原理是控制铁氧化，且有中和法、杀菌法和表面钝化法等多种源头控制技术[43]。Yang等[44]研究发现生物炭可以促进钝化层的形成而抑制黄铜矿的生物溶解。该法处理既高效又经济，且不会对环境产生二次伤害。可源头治理虽然理论上先进可行，但在实际工程应用中也存在技术不够成熟且成本过高等问题。
综上，微生物氧化法、吸附法和人工湿地方法等新技术已逐渐应用于AMD的处理，但它们存在处理浓度低、工艺复杂、受环境条件限制等困难[45]。常用的处理方法及其优缺点如表1和图1所示。相比之下，生物炭技术成本较低、制备简便且原材料来源广泛，能对AMD中的金属离子进行有效吸附等优点。生物炭技术作为处理AMD的一个潜在的方法，近年来越来越受到国内外学者的广泛关注。
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生物质碳化技术是指在缺氧或微氧条件下，加热生物质原料使其内部分子分解，并生成生物炭、生物油和不可冷凝气体产物的过程[46]。在此过程中，原料中的非碳物质逐渐去除，生物炭表面出现了以固定碳为基础的孔隙结构[47]。生物炭的制备方法通常有水热碳化技术和热解法（图2）。水热碳化又可以分为低温水热碳化法（低于30 ℃）和高温水热碳化法（300—800 ℃）[48]。热解法是在高温和限氧条件下，生物质被分解，且热解过程受操作温度、升温速率和停留时间的影响，产物的组成和理化性质随之改变[49]。热解法又可分为慢速热解、快速裂解、热解气化和微波裂解。①慢速热解的加热速率低于1 K·s−1，反应温度一般低于700 ℃。②快速热裂解指生物质在特定条件下，快速加热至较高温度，导致大分子分解，生成小分子气体以及可凝性挥发分和少量焦炭产物[50]。③热解气化条件温度大于700 ℃，气体为主要产物。④微波热裂解是采用微波对生物质加热，可用于生产大颗粒生物炭[51]。Oginni等[52]的研究结果表明，较高的碳化温度可改变生物炭的元素组成、pH值、电导率、比表面积、孔隙度和表面官能团含量。生物炭存在多级孔隙结构，且比表面积大、芳香程度高，含有羧基、酸酐和酚羟基等多种官能团[53-54]。
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（1）物理性质
生物炭的基本物理性质包括比表面积、元素组成、孔隙率、总有机碳含量等[55]。其中生物质类型和碳化条件对生物炭的理化性质有直接影响。随着热解温度的提升，生物炭的孔隙结构越发达，孔隙排列也随之变得密集有序[56]。研究表明，在一定温度范围内，热解温度和生物炭的比表面积成正比，如李敏等[57]的研究发现，热解温度由400 ℃升高至600 ℃，小麦生物炭孔容积由小变大，均匀分布的表面孔隙形成大量微孔。肖琴等[58]研究发现，动植物生物炭碳化温度（≥300 ℃）增加后形成的比表面积和孔体积更大。但当温度达到一定程度后，生物炭的比表面积下降，如高凯芳等[59]研究发现，当制备稻秆生物炭的温度由初始的300 ℃升高时，生物炭的比表面积从6.11 m2·g−1开始快速增加，最终在700 ℃热解温度下表现下降趋势。此外，生物炭的pH、碳含量、碳氢比、氧碳比、灰分含量等都能直接影响生物炭的理化性质。
（2）化学性质
芳香烃和单质碳或具有石墨结构的碳是构成生物炭的主要因素，主要有H、O、N、C等元素。生物炭的羟基、羧基和苯环等主要官能团是生物炭具备强大吸附能力和较大离子交换量的主要原因[60]。生物炭的元素组成与碳化条件密切相关。在相同碳化温度下，即使生物炭的制备原料不同，但其表面含氧官能团种类和总量却类似，pH值和吸附能力存在较大差异[61]。刘青松等[62]发现对于玉米秸秆生物炭，热解温度升高则碳含量逐渐降低、氧含量逐渐增加。范士锁等[63]发现茶渣生物炭随着热解温度的增大，其亲水性和极性变差，芳香性增强。孙涛等[64]发现当碳化温度升高和碳化时间延长时，生物炭中有机碳含量和阳离子交换量减少，灰分和比表面积则缓缓增大。
生物炭的氧化硅成分会导致其灰分含量存在差异，而灰分则会影响生物炭的疏水性及化学持留性[65]。热解温度对生物炭的灰分含量有影响，尹云锋等[66]用阔叶树及针叶林的凋落物制备生成生物炭，发现该生物炭的含碳量、碳氮比以及灰分与热解温度基本呈正比。生物炭的灰分含量还取决于原料自身的灰分含量。胡华英等[67]在生物炭对杉木人工林土壤磷素吸附特性的影响中发现制备生物炭的原料不同，灰分含量也不相同。
生物炭一般呈碱性，随热解温度的升高生物炭的pH也有明显的升高。周强等[68]的研究结果显示，热解温度由250 ℃至350 ℃时，生物炭pH从6.96升高到9.64；当热解温度从350 ℃升高到650 ℃时，生物炭pH值从9.64升高到10.14。在特定环境中生物炭会氧化，此时生物炭表面形成了大量酸性基团，使得生物炭的pH降低。徐佳等[69]发现慢速热裂解条件存在差异时，制备的棉花秸秆生物炭的理化性质有很大不同，且当碳化温度增大时，生物炭的pH也渐渐升高。
综上，碳化温度、原料种类以及碳化方式等的差异性均会影响到生物炭的理化性质。生物质碳化之后，基本保留了生物质的孔隙结构，较大的孔隙度和比表面积等。
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AMD的pH值较低，波动范围在2.0—6.5之间。针对不同的pH条件，生物炭对AMD的处理效果也有所不同。Meng等[70]利用猪粪生物炭研究去除废水中Cu2+的变化规律，结果显示随着pH值升高，猪粪生物炭对Cu2+吸附能力增大，在pH值为5.0时达到最大，然而在pH值为5.0—6.0时有所减小，在pH值低于3.0时，吸附能力最小。Wang等[71]通过黏土-生物炭复合吸附剂对AMD吸附能力进行研究，发现pH值增大（3.5—5.0）时，生物炭能较好的吸附Cu2+。当pH值为5.0—6.0时，吸附容量减少。Yoon等[72]研究在不同溶液pH的影响下，造纸厂污泥衍生生物炭在二元吸附体系中对As5+和Cd2+的吸附效果，结果发现随着pH值从8.6减小至2.4，Cd2+的吸附量快速减少，由31.2 mg·g−1降低到1.1 mg·g−1。同时发现在高pH条件下，As5+的去除略有增强，得出在单一吸附体系中，由于负电荷As5+与OH−之间的静电排斥，一般会降低As5+的吸附。而在二元吸附体系的相反趋势可归因于As5+和Cd2+之间可能的相互作用。
反应的环境温度也会对吸附过程产生影响。Pan等[73]研究了AMD中Cr3+吸附，结果表明秸秆生物炭对重金属的吸附一般为吸热过程，并且温度升高，吸附能力随之增加。在矿山开采过程中产生的AMD里，生物炭虽然可以在最佳吸附温度下将其中的污染物质高效去除，但是过高的温度会加剧离子的热运动，从而导致生物炭解吸反而使去除率下降，例如刘延湘等[74]用花生壳生物炭研究温度对模拟酸性废水中重金属Cr6+和Cu2+的吸附影响，研究结果表明，Cr6+和Cu2+的最佳吸附温度分别为30 ℃和40 ℃，之后随着温度的进一步升高，生物炭出现了解吸现象，去除率反而下降。
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当AMD中多种离子同时存在时，可能会发生竞争吸附，从而致使生物炭吸附效果减弱[75]。Yoon等[72]研究造纸厂污泥衍生生物炭在最终pH为7.2条件下共存离子对As5+和Cd2+去除效率的影响，研究发现PO43−共存对As5+的吸附有负面影响。随着Ni2+浓度从0.5 mmol·L−1增加到3.0 mmol·L−1，Cd2+的去除率明显降低，由于竞争吸附，去除率从95.8%下降到64.3%。Park等[76]研究胡椒茎生物炭对多种重金属的吸附，发现吸附量的大小顺序为：Pb>Cu>Cr>Zn>Cd。因此在多种离子共存的情况下，溶液中的其他离子会对目标离子的吸附产生影响。因此，将生物炭应用于AMD处理时，需要考虑不同离子之间的竞争关系，从而根据实际情况，筛选出效果最佳的生物炭。
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生物炭一般呈碱性，且不同原材料和热解温度下生物炭理化性质也各不相同。生物炭的酸碱性、表面基团和比表面积等都会影响生物炭的吸附性能。静电作用下生物炭的表面酸碱性会影响重金属离子吸附，且重金属离子极易在其表面发生沉淀作用[77]。Mosley等[22]发现生物炭对AMD中重金属的处理能力与生物炭的理化性质有关。肖琴等[58]研究发现，生物炭的表面官能团会对其表面酸碱度有影响，从而影响其对重金属离子的吸附。由于制备原料和制备条件的不同，生物炭的表面官能团种类多，主要包括羟基、醛基、羧基、羰基等含氧官能团，这些官能团会增强吸附性能。杨选民等[78]研究发现，生物炭热解温度越高，其孔隙结构也会更加致密且均匀，且比表面积也逐渐提高，使生物炭的吸附性能大大提升。因此生物炭自身的理化性质也是处理酸性废水的一种影响因素。
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衡量生物炭吸附过程的主要指标是其吸附能力和吸附速度。蒋艳艳等[79]利用生物炭研究废水中重金属离子的吸附性能，推测吸附速度决定了污水接触所需要的时间。丁文川等[80]在研究富磷污泥生物炭去除水中Pb2+的研究结果中发现，其去除率在开始90 min内基本呈直线上升趋势，最大达到94%；反应时间到达180 min时，去除率为96%，往后去除率变化未明显改变，这主要是因为随着吸附的不断进行，生物炭表面的吸附位点逐渐被占满最终达到吸附平衡。徐楠楠等[81]生物炭对Cd2+吸附可分为快反应和慢反应2个阶段，0—10 min为快反应阶段，吸附量达到饱和吸附量的75%以上，此后为慢反应阶段，40 min时，吸附量基本达到平衡。
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在AMD中，重金属离子的初始浓度较高，此时生物炭的吸附效果最大，当重金属离子浓度减小时，吸附效果也随之减小，重金属离子初始浓度不同会导致生物炭吸附效果不尽相同。Zhang等[82]在24.85 ℃的条件下研究不同初始U6+浓度对吸附过程的影响，结果表明生物炭吸附能力随初始U6+浓度的增加而增加。AMD中除了含有大量的Fe2+、Fe3+、SO42−外，还存在一定浓度的其他重金属离子，比如Cu2+、Cd2+、Pb2+、Zn2+、As5+等。沈州等[83]研究生物炭对AMD中氨氮初始浓度的影响，发现氨氮初始浓度与生物炭的吸附量成正比。前人对于AMD中Cu2+的吸附也进行了相关研究。如郭海艳等[84]将蚯蚓粪便生物炭添加到被重金属污染的酸性废水中，研究Cu2+的初始浓度对生物炭吸附性能的影响，结果显示Cu2+初始浓度增加，蚯蚓粪便生物炭与Cu2+的吸附量呈正比，与去除率呈反比。
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生物炭添加量是影响AMD中重金属吸附效果的关键因素。生物炭添加量低于最适的添加量会导致重金属离子吸附位点不足，从而导致重金属离子去除率不高，而超过最适添加量，生物炭可能会发生颗粒聚集导致生物炭吸附位点的利用率降低。郭海艳等[84]研究了蚯蚓粪便生物炭添加量对被重金属污染的酸性废水中Cu2+的吸附性能的影响，研究发现当生物炭添加量为0.2 g·L−1时，对Cu2+去除率仅为7.99%，当添加量增加至5 g·L−1时，去除率可达98.50%，进一步添加生物炭时去除率保持稳定，但生物炭颗粒会发生团聚沉降从而影响吸附能力。王重庆等[77]在生物炭吸附重金属离子的研究中发现随着生物炭添加量的增加，对重金属离子的吸附能力逐渐提升。但同时也发现生物炭增加量较大时，生物炭吸附位点的利用率随之降低。故而在使用生物炭处理AMD时，需要针对AMD中的重金属含量，对生物炭的添加量进行反复实验从而得到最适宜生物炭添加量，才能在实际使用时节省成本，达到经济效益和处理工艺的最佳结合。
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制备生物炭的材料不同和制备时的温度不同，会使生物炭的理化性质有差异[85]。Tong等[86]发现对Cu2+的最大吸附量顺序为：花生秸秆生物炭>豆秸秆生物炭>菜籽秸秆生物炭。Bandara等[87]用禽鸟窝（PBC）、苜蓿苗（LBC）、紫云英苗（VBC）、油菜苗（CBC）、麦秸（WBC）和糖胶木（SBC）生物炭对AMD中Cd2+和Cu2+的浓度和去除率进行研究，研究发现对AMD中Cd2+的去除率依次为：PBC（>99%）>LBC（82%）>VBC（55%）>CBC（20%）>WBC（6.5%）>SBC（6%），Cu2+的去除率由高到低依次为：PBC（99.9%）>LBC（99.8%）>VBC（99.7%）>CBC（95.0%）>WBC（0.55%）>SBC（0.34%）。结果表明禽鸟垃圾衍生的生物炭对矿井水中的Cd2+和Cu2+的去除率最高。
戴静等[88]利用木屑、米糠、稻秆和玉米秸秆为原料在300、400、500、600、700 ℃热解温度下制得生物炭，研究其对Pb2+和Cr2+的吸附效果，结果表明稻秆生物炭（700 ℃）对Pb2+和Cr2+的吸附效果最好。Sheng等[89]研究了4种原料在3种热解温度（300、450和600 ℃）下制备生物炭对水中As5+和Pb2+的吸附能力，研究表明所有生物炭中，在相同条件下不同生物炭对砷和Pb2+的吸附能力不同。在其他生物炭中，松树源生物炭吸收的As5+比相同条件下制备的其他生物炭吸附的As5+多，且Pb2+的吸附量高于As5+。
Li等[90]通过研究不同原料在不同热解温度下制备的生物炭的理化性质，发现不同原料的碳氢比、碳氧比和碳氮比随着热解温度的增加逐渐降低，表面官能团的数量会随热解温度的升高而减少，在吸附过程中会导致重金属离子与官能团之间的吸附作用降低。张继义等[91]研究了在不同温度条件下制备的小麦秸秆生物炭对污水中Cu2+吸附性能，结果显示，碳化温度提升会使生物炭表面粗糙程度随之提高，生物炭对Cu2+的吸附量同时增加。即不同原材料和热解温度直接影响生物炭对重金属的吸附效果。
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目前，已有许多关于利用生物炭进行环境污染治理方面的研究报道[92]，如土壤修复[93-96]、水体和土壤中有机污染物和重金属的吸附[77,97]等。生物炭已被用于AMD的处理，其本身的碱性对AMD有缓冲作用，可使AMD的pH值上升，同时对AMD中的重金属离子也有良好的去除效果。Mosley等[22]制备生物炭处理AMD，实验结果表明，AMD的pH值提高并保持在6.5以上，且重金属吸附大于97%。Giachini等[19]和Yang等[44]的研究中发现添加生物炭后的AMD也表现出类似效果。Oh等[20]的实验中，家禽粪便生物炭去除了AMD中Fe、Al等高浓度的重金属，Zn的去除率更是高达99%。若掌握生物炭在AMD中的作用机理，生物炭对各类AMD的处理应用将进一步完善。
通常情况下，生物炭对水环境中重金属的吸附去除机制主要有：离子交换、络合反应、静电吸附作用、表面沉淀作用和物理吸附等[11-12,60,98-99]。其中，离子交换是在适宜的pH条件下，生物炭表面官能团与重金属离子发生作用；络合反应主要是生物炭的官能团与重金属离子发生吸附作用；静电吸附作用是表面带负电的生物炭与带正电的重金属离子产生吸附；表面沉淀是生物炭在吸附重金属的过程中，在其表面或溶液中形成固体；当金属离子扩散到生物炭表面孔隙中时，微孔填充物理吸附作用发生。
一般情况下，水环境中生物炭对重金属离子的吸附是多种吸附机制共同作用的结果。Yang等[44]的研究结果表明，生物炭的吸附消耗Fe3+，从而促进黄钾铁矾形成，抑制黄铜矿的生物溶解，从而抑制AMD的形成；莫官海等[100]也发现，加入生物炭后废水pH值均有所提升；朱墨染[101]的研究也表明生物炭可吸附水中的Fe3+，且随着溶液的pH的升高去除率也升高。Giachini等[19]直接用生物炭处理AMD，发现生物炭的初始pH值对废水酸碱度的中和至关重要，当pH值变化，水环境中可与金属络合的硫化物离子将会产生，对去除AMD中的微量元素有一定贡献，另外AMD中的溶质移动到吸附剂的外表面，通过颗粒内扩散进入吸附剂的孔隙中，也是AMD中微量元素减少的原因，这可能是生物炭的静电相互作用、物理吸附、表面络合作用的结果。宋泽峰等[102]发现芦苇生物炭吸附Cu2+以静电作用力为主，溶液pH、离子强度等因素对于吸附过程有较大影响，且中性条件和低离子强度利于Cu2+的吸附。Wang等[103]利用松树林废弃物生物炭处理含高砷尾矿细颗粒与去离子水混合制备的尾矿水，发现溶液的pH值明显上升，AMD中的溶解铁氧化成Fe3+在生物炭表面沉淀，并形成用于除砷的山梨酸酯表面位点，AMD中的砷在生物炭上发生了表面络合反应。这说明了AMD中的某些离子与生物炭反应的先后顺序可能对后续离子的吸附有促进或者抑制作用。
常帅帅等[104]研究发现Pb2+的吸附量随pH的增加呈先增加后减少的趋势，且溶液的Na+、K+与Pb2+之间对生物炭上的吸附点位存在一定竞争，Ca2+则与前三者相反，可与Pb2+发生复合反应，促进Pb2+的吸附，这说明木屑生物炭对Pb2+的吸附机制可能有离子交换、静电作用、表面络合和沉淀作用。李瑞月等[105]通过对比三种生物炭对Pb2+、Cd2+的吸附发现，含较多碳酸盐、磷酸盐等无机矿物的生物炭的吸附主要以阳离子交换作用为主，比表面积较大、孔隙结构较好、含氧官能团较多的生物炭对重金属离子的吸附机制主要为络合作用。曹建华等[106]发现在生物炭对Cd2+吸附的反应机制中，离子交换和沉淀反应为主导，络合反应吸附量的占比最少。廖衡妍[107]用稀H2O2与铜尾矿混合，取其上清液进行吸附实验，实验中发现，加入生物炭后，溶液中由铜尾矿氧化释放的SO42−与Fe3+明显减少；在模拟实验中发现，经由生物炭处理后的尾矿滤液SO42−降低明显，去除率均达80%以上，对滤液中Fe3+的吸附也有显著成效。Ao等[108]的实验发现改性的柚子皮生物炭对硫酸盐吸附容量随pH的增加呈现下降趋势，这可归因于吸附剂的表面电荷。当硫酸盐溶液的pH值低于生物炭的零电荷点时，生物炭表面将被质子化并带正电，此时，生物炭容易通过静电作用捕获SO42−。反之，生物炭表面在高pH值环境中会去质子化，导致静电斥力增加，对硫酸盐的吸附减少。此外，在高pH时OH−会大量存在于溶液中，此时SO42−会争夺生物炭表面的活性吸附位点，这也导致生物炭对硫酸盐的吸附能力降低。敖涵婷[109]在实验中发现改性柚子皮生物炭上的羟基与SO42−发生配位交换反应，置换了羟基上的OH−。
以上研究表明，生物炭对AMD中重金属的吸附机制与已知的生物炭对水环境中重金属离子的吸附机制作用可能一致，但由于AMD中包含多种离子，其作用机制相对较复杂，可结合对不同重金属离子的吸附机制，对其处理机制进行进一步深入研究和探究。图3对生物炭处理AMD的主要机制进行了总结。
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生物炭作为一种高效且低成本的新型吸附碳材料，如今在环境、能源、农业等领域得到广泛应用。迄今为止，生物炭在废水中去除污染物的相关研究大多是在实验室条件下进行的，实际应用和大面积的推广仍需要大量的研究工作。虽然生物炭的生产和应用在废水处理方面已经进行了大量的研究，但其在AMD应用方面的相关研究不多，主要集中在不同原料制备的生物炭的特性及其对水中单一离子的吸附研究，这些研究大多规模较小，且部分停留在实验室阶段的研究，尚未进行规模化或工程化的应用研究和示范，这方面国内外仍然存在空白。因此，生物炭对AMD中复合污染的研究和改性生物炭的研究可能是未来该领域极具发展潜力的方向。未来利用生物炭技术处理AMD研究领域可以从以下几个方面开展相关研究工作：
（1）处理效果方面：在不同条件、不同原料制备下的生物炭都有不同的吸附性能，可以通过对比不同制备条件下各种生物炭对AMD中离子的处理效果，选出该条件下性能最优的生物炭。
（2）实际应用方面：生物炭长期以来一直是活性炭的潜在原料，相较于活性炭，其成本相对较低、原材料来源广泛。但如何进一步降低其生产制备成本，提高其处理能力，还需要在未来的研究中解决实际运营成本和治理废水后生物炭的后续处理等问题。
（3）生物炭材料优化方面：为了进一步提高生物炭对水中重金属离子的吸附性能，将生物炭进行改性受到越来越多的关注。因此，针对不同的AMD理化性质，如何有针对性地对生物炭进行改性处理，以增强其对AMD中重金属的吸附性能也是未来的研究重点之一。
（4）尽管生物炭技术在处理AMD方面极具潜力，但其方式相对单一，其处理效果相对有限。因此，采用多级反应系统，与其他方法的联合运用（如微生物法、湿地法、高级氧化法）对AMD进行深度处理将是未来的发展趋势。
利用生物炭技术处理酸性矿山废水的研究进展
Progress on treatment of acid mine drainage by biochar technology
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摘要: 随着社会经济的不断发展，矿业开发过程中产生的一系列环境问题引起国内外的广泛关注，其中采矿过程中产生的酸性矿山废水(acid mine drainage, AMD)问题尤为突出。AMD会导致水质酸化、土壤重金属污染以及植物枯萎死亡等问题。因此，如何对AMD进行有效处理已成为环境治理的焦点问题。现有的AMD处理方法主要包括中和法、人工湿地法和微生物法，但这些方法大多存在后续管理难、维护成本高、处理浓度低等问题。相比之下，生物炭技术因原料成本低、制备简便且原材料来源广泛等优点而被广泛应用于环境修复领域。近年来国内外已有关于利用生物炭技术处理AMD的研究报道，但其处理机制尚不清楚，许多研究还停留在实验室阶段，尚未形成规模化的应用模式。因此，本文首先对AMD的特征及其常用处理方法进行了概述，并介绍了生物炭的常规制备方法及理化性质表征，对生物炭处理AMD的影响因素、处理效果及其机理进行了综述，最后对生物炭技术在处理AMD方面的研究与应用进行了展望。Abstract: With the rapid development of society and economy, a series of environmental problems in mining development have attracted wide attention all over the world, especially the acid mine drainage (AMD) issue. AMD can cause a series of ecological environment problems, such as water acidification, soil contamination with heavy metals, and plant wilting and apoptosis. Therefore, the treatment of AMD has become the focus of environmental governance. The current disposal methods of AMD mainly include neutralization method, constructed wetland method and microbial method. However, most of these treatment methods have the problems of difficult follow-up management, high maintenance cost and low treatment concentration. In contrast, biochar technology has been widely used in the field of environmental remediation due to its advantages such as low cost, easy preparation and wide source of raw materials. In recent years, there have been some reports on the treatment of AMD with biochar technology, but the treatment mechanism is still unclear, and many studies are still in its infancy, which has not yet formed a large-scale application model. Therefore, in this paper, the characteristics of AMD and its common treatment methods are summarized, the conventional preparation methods and physicochemical properties of biochar are introduced, the influencing factors, effect and mechanism of biochar treatment of AMD are reviewed. Finally the prospect of the research and application of biochar in AMD treatment is proposed.
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Key words:
- biochar /
- acid mine drainage /
- water acidification /
- treatment technology /
- Mechanism
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图 3 生物炭对AMD中不同重金属离子的吸附机理
Figure 3. Adsorption mechanism of biochar on different heavy metal ions in AMD
表 1 AMD各种处理方法优缺点比较
Table 1. Comparison of advantages and disadvantages of various AMD processing methods
处理方法
Processing methods优点
Advantages缺点
Disadvantages微生物燃料电池技术 原料来源广、温和高效 能耗大、运行费用高、设备要求高 物理化学法 离子去除率高 对吸附材料膜的性能要求较高，运行成本偏高，对水体、温度、停留时间等要求高 微生物法 简单易行、成本低廉、环境友好、适应性强、不会发生二次污染 操作环境不易控制 人工湿地法 环境友好、处理效果好、成本低、
不会发生二次污染占地面积大、时间长、各种作用难以控制 电化学法 清洁的去除方式、效率高、占地少、
不会发生二次污染初始投资大、电力供应大、电极材料寿命短等问题难以突破 中和法 初始成本低、操作简单、对设备要求相对简单、处理效果好 产生大量污泥易造成二次污染，增大处理成本 源头治理技术 高效经济、不会对环境产生二次伤害 技术不够成熟 
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