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矿产的开采和冶炼是重金属进入农田土壤的重要途径[1]，农产品中重金属的积累，对直接或间接食用该产品的动物以及人类构成了风险[2-3]. 研究表明，重金属可以经呼吸、皮肤接触和饮食等方式进入人体，相对于皮肤接触、呼吸，饮食由于种类复杂、摄取量大、食物中重金属含量差别明显等原因，成为重金属进入人体最重要的途径[4]. 针对作物重金属污染问题，国内外专家、学者进行了大量研究[5-10]，有学者研究了玉米籽粒的重金属含量水平及人体摄入的健康风险，结果发现重金属含量均值很少高于标准，但长期摄入会对儿童造成健康风险[5-7]；另有学者研究不同作物的含量水平及对人体产生的健康风险，发现玉米籽粒中部分重金属含量均值超过标准且存在单一健康风险，成人和儿童通过食用玉米会对健康造成危害[8-10].
目前安徽省关于矿区周边农田作物重金属污染研究主要集中在铜陵、淮南、淮北等地[10-12]. 亳州市玉米、小麦、豆类等产量丰富，2018年，亳州市主要农产品单位面积产量在安徽省处于前三，玉米产量156.309万吨，占安徽省玉米总产量的26.24%[13]。
为探究煤矿开采等相关活动对矿区周边作物的影响，本文以涡北煤矿外围农田玉米为研究对象，对重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb）含量进行测试，通过污染指数法评估了籽粒重金属污染程度，并评价了儿童和成人摄入煤矿周边玉米造成的健康风险，为当地农产品质量安全和居民健康提供依据.
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涡北煤矿位于安徽省亳州市涡阳县境内，距涡阳县城仅4 km. 主要开采国家稀缺的焦煤，年产煤约180万吨，矿区内地势平坦，地面标高29.49—31.80 m，地势西北高东南低. 该区属暖温带半湿润季风气候，年平均降水量为811.8 mm，降雨多集中在七、八月份. 主要土壤类型为潮土、砂姜黑土等. 秋季煤矿周围农田以种植玉米为主.
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根据农作物收获季节，在研究区内采集玉米样品32个，同步采集土壤样品32个. 在每个调查区内，采取网格法布点，以200 m×200 m农田为1个调查网格，每个调查网格内原则上布设1个采样点，每个采样点采集1个农作物样品，同步采集1个表层（0—20 cm）土壤样品. 分别在研究区西北部、北部、南部和东部采集农作物及土壤样品各12、9、5、6个，研究区及采样采样位置如图1.
将采回的玉米用蒸馏水洗净表面的灰尘和土壤颗粒，放于烘箱中烘至恒重（60℃），将干燥好的玉米剥下籽粒，经研磨机（德国Retsch）研磨过筛后保存备用. 将带回的土壤样品除去植物根系、石砾等杂物后风干，采用四分法将土壤取出，用玛瑙研钵研磨过200目（74 μm）筛，装入样品袋中备用.
玉米籽粒和土壤重金属测试分析参照国家相关标准（GB5009.268—2016，HJ803—2016）. 玉米和土壤样品分别采用HNO3微波消解和湿法消解，重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb）含量测试采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，NexION 2000B，美国铂金埃尔默）. 分析测试过程中按国家相关标准进行质量控制，样品回收率在95%—105%之间，试剂均为优级纯. 样品测试由安徽省煤田地质测试中心完成. 数据分析统计采用Excel 2018 和 SPSS 25.0软件，在ArcGIS 10.7上运用克里金插值法绘制玉米籽粒中重金属含量的空间分布图.
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玉米籽粒重金属污染程度采用单因子污染指数法[14]和内梅罗污染指数法[15]（Nemero）开展评价.
式中，Pi为矿区外围农田玉米籽粒中重金属i的单因子污染指数；Ci为矿区外围农田玉米籽粒中重金属i的测试值（mg·kg−1）；Si为玉米籽粒中重金属i的标准限值.
式中，P综合为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属的综合污染指数；Pimax为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属i的最大污染指数；Piave为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属i的单因子污染指数的均值. 单因子污染指数法和综合污染指数法分级标准见表1.
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为了评价当地居民摄食涡北煤矿外围农田玉米的健康风险，通过玉米摄入的重金属日平均摄入量采用美国EPAMMSOILS模型中水、食物摄入和大气吸入的暴露评价方程. 具体评价参数见表2.
式中，ADD为重金属经玉米的日平均摄入量（mg·kg−1·d−1）；Ci为玉米中重金属的含量均值（mg·kg−1）；IR为研究区人体每日对玉米的食用量（kg·d−1）；ED为暴露时间；BA为生物可利用分数；EF为暴露频率；BW为研究区的平均体重（kg）；AT为生命期望值.
人体摄入玉米的单一重金属健康风险指数（HQ）计算公式如下：
式中，HQ指健康风险指数，RfD为口服参考剂量（mg·kg−1·d−1）. HQ≤1表明不会对人体健康造成风险；HQ>1表明容易对人体健康造成风险，且HQ的值越大表明越容易对人体健康造成风险.
人体摄入玉米的重金属高危指数（HI）计算公式如下：
如果HI≤1.0，表明没有明显的健康影响；HI>1.0，表明对人体健康造成影响的可能性大；当HI>10时，表明存在慢性毒性.
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研究区玉米籽粒中重金属Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb含量见表3，其含量均值分别为0.73、0.11、0.81、23.76、2.09、0.01、0.23 mg·kg−1，其中Zn的含量最高，Cu次之，Ni、As、Cr和Pb的含量最低. 玉米籽粒中重金属Ni和Pb的平均含量均超过国家相关食品卫生标准，超标率分别为75%和34.4%，玉米籽粒中Cr、As和Zn含量在部分点位出现超标情况，超标率分别为21.9%、6.3%和3.1%，其中Ni污染最严重，超标1.83倍. 从变异系数来看，玉米籽粒中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb的变异系数均大于50%，属于强变异；Zn的变异系数为38.3%，属于中等变异，表明玉米籽粒中这7种重金属受人类活动影响较大.玉米籽粒中Ni、Cr、Pb存在超标现象，与滕州矿区[25]、铜陵矿区[10]、西南山地某铅锌矿区[9]以及平度市金矿区[26]玉米相比，Ni含量偏高，可能与涡北煤矿外围农田土壤中Ni含量偏高有关[7]；Pb含量高于滕州矿区和铜陵矿区，低于西南山地铅锌矿区和平度市金矿区；Cr元素含量明显偏低，可能是因为玉米籽粒对Cr的富集能力较差[12]. 与其它研究区对比，玉米籽粒中各重金属元素处于不同的污染程度，这可能与不同的工矿业活动、玉米种植方式以及参照标准有关[27].
根据玉米籽粒重金属的含量空间分布图（图2），并结合表3，重金属Ni、Pb和Cr出现了局部超标的现象，研究区北部和西北部重金属含量较高，东部和南部重金属含量较低，Cr超标点位出现在北部、西北部以及南部，最大值在西北部；Pb超标点位分布在北部以及西北部，最大值在西北部；Ni超标点位出现在西北部以及南部，最大值在西北部. 煤矿西北方向交通路线较为复杂且有煤矸石堆积点，Ni、Cr、Cd和Pb含量的空间分布特征具有相似性，整体呈现西北高东南低的趋势，且在玉米籽粒中累积量最大的区域均在研究区西北方向，这可能与矿西北方向煤矸石的堆积且紧邻交通道路有关.
为进一步分析玉米籽粒各重金属间的相关性，对研究区玉米籽粒重金属进行聚类分析. 聚类分析将7种重金属分为2类（见图3），其中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb为 Ⅰ 类，Zn为 Ⅱ 类. 因此，Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb之间相关性较强，具有一定的同源性，结合玉米籽粒中重金属含量的空间分布图可知，Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb主要受煤矿堆积及交通道路的影响[30-31]；Zn为一类，可能来源于有机肥的施用[32].
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研究区土壤中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb的含量见表4，其均值分别为46.62、15.03、80.53、95.20、35.19、0.30、29.02 mg·kg−1，其中Ni、Cr、Zn、Cu和Pb的含量均值均超出安徽省土壤元素背景值，其中Cu污染最严重，超标1.73倍. 研究区土壤Ni、Cr、Zn、Cu和Pb超标较为严重.
利用Pearson相关系数分析土壤对玉米籽粒的影响，玉米籽粒与土壤重金属含量间的相关系数如表4所示.玉米籽粒与土壤重金属含量间没有明显的相关性，这可能是由于作物中重金属含量与土壤中重金属总量并无明显线性关系，但是与土壤中重金属的化学形态、有效态含量以及生物有效性直接相关[33]. 因此，今后开展农作物的健康风险评估时，除了要考虑土壤中重金属的总量，还要将土壤重金属有效态含量纳入评价指标内.
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研究区玉米籽粒中重金属污染评价结果见表5. 玉米籽粒中重金属含量的单因子污染指数呈Ni>Pb>Cr>Zn>As>Cu>Cd的污染特征. Ni和Pb的单因子污染指数均大于1，As、Cr、Zn、Cu、Cd的单因子污染指数均小于1，表明研究区玉米受到了Pb和Ni的污染，尚未明显受到As、Cr、Zn、Cu、Cd的污染. 从综合污染指数来看，Cd的综合污染指数小于0.7，处于安全水平；Cu、As、Zn的综合污染指数处于0.7—1之间，处于警戒线水平；玉米籽粒中Ni、Pb的综合污染指数分别为4.437和4.258，均属于重度污染. 相比于重金属Ni和Pb，玉米籽粒中As、Zn和Cu的含量没有超过标准限量，这可能是由于As、Zn和Cu在玉米植株体内的移动性较大，玉米籽粒中浓度比玉米根系中浓度小[34]. 从单因子指数来看，在32个采样点中，玉米籽粒中Ni超标（Pi>1）点位占24个，单因子污染指数较大的点位分布在研究区西北部、北部以及南部，西北部玉米籽粒的单因子污染指数更是达到了最大（6.00）；玉米籽粒中Pb超标点位占11个，单因子污染指数较大的点位分布在西北部以及北部，西北部玉米籽粒的单因子污染指数达到了最大值（5.92）. 就绝大多数点位来看，相对于其它元素，玉米籽粒中Ni和Pb的污染情况可能更为严重. 从综合污染指数来看，Ni和Pb达到了重度污染水平，这与单因子污染指数评价结果一致.
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农作物中的重金属元素绝大部分通过根系吸收进入作物体内，并在不同器官及组织内富集，如果玉米籽粒中重金属含量过高，人体摄入玉米就会产生健康风险[18].由研究区玉米籽粒的重金属摄入量及健康风险结果可知(表6)，成人对玉米籽粒中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb的日平均摄入量（ADD）均小于参考暴露剂量（RfD），说明这7种重金属几乎不会对成人造成影响. 儿童对玉米籽粒中As的平均日摄入量大于参考暴露剂量，对Ni、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb的日平均摄入量均小于参考暴露剂量，说明As会对儿童造成健康风险. 对比7种重金属对成人和儿童造成的健康风险，单一健康风险指数（HQ）排序均为As>Zn>Pb>Cu>Ni>Cd>Cr，As和Zn对成人和儿童造成的健康风险较大，其中As对人体造成的健康风险最显著，占总HQ值的贡献比例为62.6%，可能是因为As允许参考摄入剂量为0.0003 mg·kg−1，处于较低水平，因此产生的健康风险较大. 此外，儿童的单一健康风险指数均高于成人，表明重金属经玉米摄入对儿童造成的健康风险明显高于成人，虽然各个研究区的健康风险指数可能有所差异，但是儿童的健康风险指数往往大于成人[7,35]. 这是因为身体各组织器官功能尚未发育健全，尤其是肝肾等代谢器官的解毒、排毒能力较差，受各种有毒有害物质的危害更为强烈[36].
就高危指数而言，成人的高危指数（HI）小于1，表明食用玉米对成人的健康没有明显影响；儿童的高危指数大于1，且儿童的高危指数是成人2.1倍，表明食用玉米对儿童产生影响的可能性大.
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(1) 研究区玉米籽粒中Ni含量超过了我国食品卫生标准限量，其它6种重金属均未超过.玉米籽粒中Pb、Ni的单因子污染指数均大于1，其它5种重金属均小于1；综合污染指数表明，玉米籽粒中Cd处于安全水平，As、Zn、Cu处于警戒线水平，Ni和Pb达到重度污染水平. 根据聚类分析结果，推断玉米籽粒中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb可能受煤矿堆积以及选煤活动的影响，Zn可能受有机肥施用的影响.
(2) 玉米籽粒中Ni、Cr和Pb含量的空间分布具有一定的相似性，整体呈现东南向西北递增的趋势，累积量最大的区域均在涡北煤矿西北方向，可能与矿西北方向煤矸石的堆积且紧邻交通道路有关. 结合涡北煤矿外围农田土壤重金属的平均含量，玉米籽粒与土壤重金属含量间相关性不明显.
(3) 涡北煤矿外围农田玉米籽粒重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb）对成人造成的健康风险较小，As对儿童的健康风险指数大于1，其它6种重金属对儿童的健康风险指数小于1，重金属通过玉米籽粒摄入对儿童存在健康风险，所以居民通过摄食玉米产生的健康风险应该引起关注.
涡北煤矿外围农田玉米重金属污染特征及健康风险评价
Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals from maize in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
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摘要: 为全面了解涡北煤矿外围农田玉米重金属污染现状，本文测定了玉米籽粒及对应土壤样品的重金属含量，运用单因子及综合污染指数分析重金属在玉米籽粒中的污染状况，并采用美国EPAMMSOILS风险评价模型评价了摄食玉米对人体造成的重金属健康风险. 结果表明，研究区玉米籽粒中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb的平均含量分别为0.73、0.11、0.81、23.76、2.09、0.01、0.23 mg·kg−1，除Ni和Pb外，其它重金属含量均值均未超过我国食品卫生标准. 综合污染指数显示Ni和Pb为4.26和4.44，属于重度污染，Cr则介于1—2之间，属于轻度污染，Cd、Cu、As、Zn都小于1，表明无污染. Ni、Cr、Cd和Pb的含量空间分布均呈现东南向西北递增的趋势. As对儿童的健康风险指数大于1，其它6种重金属对儿童的健康风险指数小于1，各重金属对成人的健康风险较小，另外，重金属复合污染对儿童存在健康风险，所以居民通过摄食玉米产生的健康风险应该引起关注.Abstract: In order to fully understand the heavy metal pollution of maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine, the contents of heavy metals in maize and corresponding soil samples were measured by Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry; the pollution of heavy metals in maize were analyzed using a single factor pollution index and a comprehensive pollution index; the health risk of heavy metals for maize ingestion in human were estimated with EPAMMSOILS risk assessment model. Results show that the average contents of Ni, As, Cr, Zn, Cu, Cd and Pb were 0.73, 0.11, 0.81, 23.76, 2.09, 0.01, 0.23 mg·kg−1 in maize grains, respectively. Except Ni and Pb, the average concentrations of other heavy metals were lower than national food hygiene standards. The Nemero index of Ni and Pb were 4.26 and 4.44 belonging to heavy pollution level and that of Cr were between 1 and 2 belonging to light pollution level, as well as the Nemero index of Cd, Cu, As and Pb contents all suggests a decreasing trend from northwest to southeast. The health risk index of As for children is greater than 1 while that of other six heavy metals are lower than 1, and the low health risk exists in adults. In addition, combined heavy metal is harmful to children. Therefore, the health risks of residents through ingestion of maize should be taken seriously.
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Key words:
- heavy metal /
- health risk /
- maize grains /
- Guobei Coal Mine
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自20世纪以来，抗生素对医药的发展具有重要的贡献，极大地保护了人类和动植物免受细菌性疾病的危害[1]. 由于抗生素在临床和养殖业上的滥用，加剧了细菌抗生素抗性（耐药性）的进化和传播[2]. 抗生素抗性基因（antibiotic resistance genes, ARGs）作为编码细菌抗生素耐药性的功能基因，于2006年被定义为一种新型“污染物”[3]. 致病菌可以通过水平基因转移（horizontal gene transfer, HGT）获得外源性抗生素抗性基因，并通过食物链或环境接触等途径进入人体，使抗生素药效明显降低，对人类健康造成极大威胁[4].
自然环境中的一些微生物可以生物合成抗生素，抑制其它微生物生长并获得更多的营养物质，这些微生物必然携带抗生素抗性基因以免受抗生素的影响[5]. 此外，与外排泵耐药机理相关的蛋白也参与信号分子的运输或中间代谢产物的排放等过程[6]. 在深海、高原等几乎没有人类活动干扰的地区能检测到抗生素抗性基因[7-9]. 然而，在人类活动影响严重的水、土壤、大气等环境介质中均检测到多样性和丰度更高的抗生素抗性基因[10-13]. 上述研究表明，抗生素耐药性是一种自然现象，但人类活动，特别是抗生素的生产和使用，加速了抗生素抗性基因在环境中的传播和富集.
大陆边缘海是陆源污染物向远洋传输的重要过渡区域. 渤海是处于半封闭状态的内海，水体更新周期较长，易于富集陆源污染物，是中国污染最严重的海域之一[14- 15]. 黄海和南海海域也受到不同程度的人类活动影响[16-19]. 目前，对中国边缘海中抗生素抗性基因和致病菌的研究较少，且缺乏边缘海沉积物中抗生素抗性基因和致病菌的完整图谱信息. 因此，研究我国边缘海中抗生素抗性基因和致病菌的多样性和丰度，不仅有助于认识海洋环境中的抗生素抗性基因的特征，而且对进一步评价陆源污染对边缘海的影响有着重要的意义. 本研究旨在使用宏基因组学方法分析我国边缘海沉积物中抗生素抗性基因的组成、丰度及其潜在致病菌群落，探讨抗生素抗性基因和致病菌的组成特征和污染现状.
1. 材料与方法（Materials and methods）
1.1 样品采集
本研究的两个珠江口沉积物样品是于2011年6月在狮子洋通道水域（PRE1）与珠江口中部（PRE2）采集，代表人类活动干扰严重的河口区域. 4个南海沉积物样品（SCS1至SCS4）来源于2011年8月的南海北部航次. 2016年7月采集了3个黄海沉积物样品（YS1至YS3）以及靠近渤海海峡处的1个渤海沉积物样品（BS1）. 所有沉积物样品均使用表层沉积物采样器采集，在采集后都储存在无菌的密封聚乙烯塑料袋中并在4 ℃冰箱保存，运送至实验室后立即进行DNA的提取.
1.2 沉积物DNA提取和高通量测序
使用FastDNA Spin Kit for Soil（MP Biomedical，Santa Ana，CA）试剂盒提取沉积物中的DNA，提取方法见试剂盒使用手册[20]. 由于海洋沉积物中的DNA丰度低，为减少批次效应或样品异质性产生的误差，对每个沉积物样品进行多次DNA提取后合并. 使用Thermo Scientific NanoDrop 2000分光光度计测定DNA的纯度和浓度. 每个样品约5 μg的DNA被超声剪切后使用T4 DNA聚合酶与Klenow酶进行末端修复，随后使用T4多核苷酸激酶进行修复末端的磷酸化. 使用T4 DNA连接酶将接头与DNA片段连接，并通过凝胶电泳得到长度合适的DNA目标片段，随后使用PCR扩增目标片段，以此构建样品的DNA文库. DNA在安诺优达基因科技有限公司（浙江，中国）使用Illumina HiSeq 2500平台完成测序. 所有样品总宏基因组数据约60 Gb，每个样本的测序数据约为2—6 Gb不等. 对所有原始测序数据进行数据过滤，去除低质量碱基序列（含有测序质量值低于20的碱基或者包含不明确碱基的序列）.
1.3 生物信息学分析
使用BLAST（Linux版本2.2.29）程序将测序数据与相关的数据库进行数据比对[21]. 使用BLASTN将宏基因组测序数据与SILVA数据库（SILVA_132_SSURef_Nr99）进行比对，识别样品中的16S rRNA基因，E-value阈值为10-20[22]. 随后，使用MEGAN（MEGAN community 6.21.16）最低共同祖先（Lowest Common Ancestor）算法来注释沉积物中的细菌群落，其中BLAST的绝对截止值为50[23].
从NCBI RefSeq数据库（NCBI Reference Sequence Database）下载质粒序列并建立质粒数据库，从INTEGRALL数据库中挑选整合酶及基因盒序列建立整合子数据库. 将样品DNA序列与质粒和整合子数据库进行了比对，识别这两种可移动遗传元件（Mobile genetic elements, MGEs）相关的基因序列. 识别质粒序列的阈值是比对长度大于90%且相似度大于95%[24]；识别整合子序列的阈值是比对长度大于70%且相似度大于90%[25].
DeepARG数据库（deepARG-DB，v1.0.2）是将CARD（The Comprehensive Antibiotic Resistance Database）、ARDB（Antibiotic Resistance Genes Database）以及UNIPROT（Universal Protein）合并后去除重复序列得到的抗生素抗性基因数据库[26]. 使用BLASTX将样品测序数据与deepARG数据库进行比对，抗生素抗性基因序列的识别阈值是序列相似度大于90%且比对长度大于75%的测序读长. 此外，从测序宏基因组数据中提取抗生素抗性基因序列，再与质粒数据库比对，识别质粒携带的抗生素抗性基因[27]. 通过PHI-base和VFDB提供的致病菌分类和NCBI参考序列，从SILVA数据库中提取致病菌16S rRNA基因序列，建立非冗余的致病菌16S rRNA基因数据库. 使用BLASTN算法将样品测序数据与致病菌16S rRNA基因数据库进行比对，识别致病菌16S rRNA序列的E-value阈值为10-20，比对结果也使用MEGAN进行物种注释.
1.4 统计分析
使用RStudio（版本4.1.3）中的vegan软件包（版本2.6-2）进行Pearson相关性分析与ANOSIM检验，置换检验次数为999次，P < 0.05被认为具有统计学意义. 使用OriginPro 2021（版本9.8.0.200）绘制直方图、韦恩图与主成分分析图.
2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 细菌群落组成和结构
通过数据比对和MEGAN注释中国边缘海沉积物样品中的16S rRNA基因，并输出在门、种水平上的细菌分类结果，如图1所示. 图1A是各采样点种水平上的细菌多样性，所有中国边缘海沉积物中共发现542种细菌，各样品的检出率从12.7%（SCS2和SCS4，69种）到28.4%（YS2，154种）不等. 南海的细菌物种多样性显著低于其他边缘海，可能由于南海沉积物的采样深度大，深海极端环境中细菌多样性较低. 在我国边缘海沉积物中占比最高的是变形菌门（Proteobacteria, 42.5%），随后是浮霉菌门（Planctomycetes, 8.0%），拟杆菌门（Bacteroidetes，7.8%），厚壁菌门（Firmicutes，5.8%），绿弯菌门（Chloroflexi，5.2%），如图1B所示.
图 1 中国边缘海沉积物中细菌的多样性（A）和群落结构（B）Figure 1. The diversity （A） and structure （B） of bacterial communities in the sediments of Chinese marginal seas有研究报道，渤海沉积物中变形菌门、拟杆菌门、放线菌门（Actinobacteria）和浮霉菌门是渤海海域的优势菌门[28]. 也有研究发现，变形菌门与浮霉菌门在渤海、黄海和南海的沉积物中相对丰度都是最高的[29]. 这些研究与本研究的分析结果一致，说明变形菌门和浮霉菌门是中国边缘海沉积物中的优势菌门. 在沉积物细菌群落的相对组成上，黄渤海的拟杆菌门占比显著高于其他海域，南海的浮霉菌门占比显著高于其他海域. 绿弯菌门是一类通过光合作用产能的细菌，该菌门在珠江口沉积物的占比明显高于边缘海沉积物.
2.2 抗生素抗性基因的丰度和多样性
各海域沉积物中的抗生素抗性基因总丰度以及比对上的抗性基因参考序列数和亚型数如图2A所示. 南海沉积物中抗生素抗性基因总丰度约是黄渤海的2倍. 与珠江口相比，边缘海沉积物中的抗生素抗性基因总丰度较低. 沉积物中抗生素抗性基因亚型与序列多样性在各区域的分布趋势与其总丰度相似. 其中，5个抗生素抗性基因亚型在渤海、黄海和南海沉积物中均被检出，包括多黏菌素（arnA）、多重耐药（mexF, rpoB2, smeR）、硝基咪唑（msbA）抗性基因（图2B）. 同时，上述5个抗生素抗性基因亚型在珠江口沉积物中也均有检出.
图 2 中国边缘海沉积物中抗生素抗性基因的丰度和多样性（A）、抗生素抗性基因亚型数韦恩图（B）以及抗生素抗性基因的相对组成（C）Figure 2. Total abundance and diversity of ARGs （A）, Venn diagram of ARG subtypes （B） and relative composition of ARGs （C） in the sediments of Chinese marginal seas各个区域沉积物中的抗生素抗性基因按照抗性类型分类，相对百分比如图2C所示. 在我国边缘海沉积物中多重耐药基因的丰度最高，其平均相对占比为89.1%（南海：85.9%；黄海：93.6%；渤海：88.0%）. 在人类活动干扰严重的珠江口水域，沉积物中多重耐药基因的相对丰度仅为64.4%，但对人类常用抗生素（如磺胺类、氨基糖苷类、β-内酰胺类、四环素类等）相关的抗性基因相对占比显著提高，与人类常用抗生素相关的抗性基因普遍具有单一耐药特性. 比较我国边缘海和珠江口，发现珠江口沉积物中表达单一抗性的抗性基因平均相对占比是边缘海沉积物的约3倍，平均总丰度比边缘海高约13倍.
在几乎不受到人类活动影响的海洋环境中，微生物抗生素抗性基因组有其自身特征，这些抗性基因除抗生素耐药性之外，还具有其他生物学功能. 例如，在我国边缘海沉积物中都检出的rpoB2基因所编码的蛋白能参与碳和氮循环，mexF和mexW两种多重耐药基因编码的蛋白可参与磷循环[30]. 相比自然环境，受到人类活动影响大的区域中对人类常用抗生素具有单一抗性的抗性基因丰度大，占比高，且出现了许多抗生素的新型抗性基因[31-32]. 这一差异可能是由于抗生素的使用污染周边环境，诱导产生新型抗生素抗性基因并加速抗性基因在微生物之间传播[33]. 区域性抗生素抗性基因的组成特征说明了人类活动和环境抗性基因污染之间的关系，其中一些抗生素抗性基因亚型可以作为基因标志物指示环境受人类影响的程度[34].
2.3 可移动基因元件丰度和质粒携带的抗生素抗性基因
在中国边缘海沉积物中可广泛检测到可移动遗传元件相关的基因，包括质粒和整合子基因. 如图3A所示，中国边缘海沉积物中整合子基因丰度在1.44 × 10−6—5.31 × 10−6之间，显著低于珠江口沉积物中整合子基因的平均丰度（1.75 × 10−5）；中国边缘海沉积物中质粒基因丰度远高于整合子基因，其丰度范围是2.29 × 10−4—8.68 × 10−4，质粒基因丰度在中国边缘海和珠江口之间差异并不显著. 此外，中国边缘海沉积物中可能由质粒携带的抗生素抗性基因如图3B所示. 结果表明，各边缘海沉积物中检出的质粒携带的抗性基因极少，并且主要是多重耐药基因；珠江口沉积物中可能由质粒携带的抗生素抗性基因在所有抗性基因中的占比约是20%，主要与磺胺类、氨基糖苷类、大环内酯-林可酰胺-链阳菌素类（MLS）和四环素类等常用抗生素相关，其比例和丰度均显著高于边缘海（P < 0.01）.
图 3 中国边缘海沉积物中质粒基因和整合子基因的丰度（A）和质粒携带的抗生素抗性基因丰度（B）Figure 3. Total abundance of plasmid and integron genes （A） and ARGs possibly carried by plasmids （B） in the sediments of Chinese marginal seas质粒、整合子等可移动遗传元件是功能基因在微生物之间水平转移的重要载体[35]. 在自然环境中（如西藏高原和南极）均可检测到与质粒、整合子相关的基因片段，结合中国边缘海沉积物的分析结果，说明可移动遗传元件在环境中是广泛存在的[9,36]. 但是，自然环境中的可移动遗传元件与抗生素抗性基因传播的关系不大，在中国边缘海沉积物中极少检出可能由质粒携带的抗生素抗性基因. 而珠江口沉积物中可能由质粒携带的抗生素抗性基因的多样性和丰度的显著提高，表明在污染环境中可移动遗传元件有助于抗生素抗性基因的传播，即抗生素抗性基因的高传播性是其在污染环境中的一个重要特征.
2.4 致病菌的多样性和相对组成
中国边缘海沉积物中人类致病菌的群落结构如图4所示. 图4A是各采样点沉积物中门水平上致病菌的相对组成，属于变形菌门的致病菌在中国边缘海沉积物中平均相对占比最高（60.5%），其次是厚壁菌门（27.5%）、放线菌门（7.6%）等. 图4B是各采样点沉积物种水平上致病菌的相对百分比. 在种水平上，肺炎链球菌（Streptococcus pneumoniae）是中国边缘海沉积物中相对丰度最高的致病菌种（24.4%），随后是肺炎克雷伯菌（Klebsiella pneumoniae, 19.9%）、无乳链球菌（Streptococcus agalactiae, 9.2%）、铜绿假单胞菌（Pseudomonas aeruginosa, 6.9%）和牙龈卟啉单胞菌（Porphyromonas gingivalis, 3.4%）. 渤海的肺炎克雷伯菌、无乳链球菌、铜绿假单胞菌和牙龈卟啉单胞菌占比均高于其他区域. 中国边缘海沉积物中检出的相对占比超过1%的致病菌共有16种，其中有3种是生物安全等级为Ⅲ级的高风险致病菌，分别是贝氏柯克斯体（Coxiella burnetii）、土拉弗朗西斯菌（Francisella tularensis）以及结核分枝杆菌（Mycobacterium tuberculosis）. 研究报道，海洋沉积物中有高丰度的肺炎链球菌、肺炎克雷伯菌和铜绿假单胞菌，亚穆纳河中也发现了大量肺炎链球菌和铜绿假单胞菌，这些研究与本文的分析结果一致[37-38].
图 4 中国边缘海沉积物中人类致病菌在门水平（A）和种水平（B）的群落结构以及主成分分析（C）Figure 4. Community structure of putative human pathogenic bacteria （HPB） in the sediments of Chinese marginal seas at the levels of phylum （A） and species （B）, and principal component analysis （C）使用16S rRNA基因总丰度对人类致病菌进行归一化处理，并对中国边缘海沉积物样品进行主成分分析，如图4C所示. 前两个主成分可以解释不同区域间人类致病菌总方差的65.7%. 根据人类致病菌的组成特征，沉积物样品可以聚为3类，即黄渤海、南海和珠江口. 与其它区域相比，4种致病菌（包括肺炎链球菌、肺炎克雷伯菌、无乳链球菌和铜绿假单胞菌）在黄渤海沉积物中的占比相对较高. 肺炎链球菌是引起败血症、脑膜炎、肺炎等侵袭性疾病的重要病原体，无论是在发达国家还是欠发达国家，其给幼儿以及老年人带来的疾病负担都是最高的[39]. 南海沉积物中的特征人类致病菌是沙眼衣原体（Chlamydia trachomatis）和土拉弗朗西斯菌. 土拉弗朗西斯菌作为生物安全等级为Ⅲ级的高风险人类致病菌，可以通过空气传播，具有高度传染性[40]. 珠江口沉积物中的特征人类致病菌则为副溶血性弧菌（Vibrio parahaemolyticus）和空肠弯曲杆菌（Campylobacter jejuni）. 研究表明河口副溶血性弧菌丰度显著高于近海[41]. 空肠弯曲杆菌能引起食源性细菌感染，可以由水生动物通过食物链感染人类[42]. 空肠弯曲杆菌具有微需氧、适宜中等盐度、低温下难以存活的特性，这可能导致其在珠江口沉积物中含量比边缘海高[43]. 总的来说，各区域人类致病菌群落结构的差异可归因于人类活动、环境因子等多方面因素共同作用[44].
3. 结论（Conclusion）
中国边缘海沉积物中广泛检测到抗生素抗性基因，其中南海沉积物中的抗性基因丰度和多样性比黄渤海高，这些边缘海环境中抗生素抗性基因水平传播能力低. 与边缘海沉积物相比，珠江口沉积物中的抗生素抗性基因具有丰度、多样性以及传播能力高的特征，说明抗生素的使用能引起抗生素抗性基因的进化和传播. 不同区域沉积物中人类致病菌群落结构显著不同，边缘海沉积物中发现3种高风险致病菌，包括贝氏柯克斯体、土拉弗朗西斯菌等，将产生较高的潜在环境健康风险.
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图 1 涡北煤矿外围农田玉米采样点示意
Figure 1. The maize sampling points in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
图 2 涡北煤矿外围农田玉米籽粒中重金属含量空间分布图
Figure 2. Spatial distribution map of heavy metal content in maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
表 1 重金属污染分级标准
Table 1. Classification standard of heavy metal pollution index
单因子污染指数Single factor pollution index 污染等级Pollution level 综合污染指数Comprehensive pollution index 污染等级Pollution level Pi≤1 清洁 P综合≤0.7 安全 1<Pi≤2 轻污染 0.7<P综合≤1 警戒线 2<Pi≤3 中污染 1<P综合≤2 轻污染 Pi>3 重污染 2<P综合≤3 中污染 P综合>3 重污染 
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表 2 评价模型参数
Table 2. Evaluates model parameters
评价参数Evaluation parameters 儿童参考值Children reference value 成人参考值Adult reference value 文献References IR/(kg·d−1) 0.05 0.1 [6] ED/a 10 30 [16] EF/（d·a−1） 365 365 [17] BW/kg 32.7 60 [17] BA 1 1 [17] AT/d 3650 10950 [17] RfD（Ni）=2.00×10−2 [18] RfD（As）=3.00×10−4 [19] RfD（Cr）=1.5 [20] RfD/（mg·kg−1·d−1） RfD（Zn）=3.00×10−1 [21] RfD（Cu）=4.00×10−2 [22] RfD（Cd）=1.00×10−3 [23] RfD（Pb）=36.00×10−4 [24]
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表 3 涡北煤矿外围农田中玉米籽粒和土壤重金属含量水平
Table 3. Maize grains and soil heavy metal content levels in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
重金属Heavy metals 范围/ （mg·kg−1）Range 平均值±标准差/ （mg·kg−1）value±SD 变异系数/%CV 超标率/%Over standardRate 标准限值/ （mg·kg−1）Standard limit 玉米Maize Ni 0.08—2.4 0.73±0.52 71.2 75.0 0.4 As 0.01—0.60 0.11±0.15 136.4 6.3 0.5 Cr 0.003—1.60 0.81±0.48 59.3 21.9 1.0 Zn 10.97—51.46 23.76±9.11 38.3 3.1 50 Cu 0.79—9.87 2.09±1.61 77.0 0 10 Cd 0.001—0.036 0.01±0.008 80.0 0 0.1 Pb 0.03—1.18 0.23±0.25 108.7 34.4 0.2 土壤Soil Ni 34.00—50.21 43.62±3.74 8.6 100 29.8 As 10.34—23.63 15.03±2.32 15.4 0 30.0 Cr 65.48—91.25 80.53±6.61 8.2 96.9 66.5 Zn 15.33—119.25 95.20±18.59 19.5 93.8 62 Cu 22.68—63.52 35.19±6.41 18.2 100 20.4 Cd 0.23—0.43 0.30±0.06 20.0 43.8 0.3 Pb 19.93—33.19 29.02±3.02 10.4 87.5 26.6 注：玉米籽粒中As、Cr、Cd、Pb及Zn、Cu含量评价标准分别参照GB2762—2017和NY861—2004中的最大限量值；Ni含量评价标准参照参考文献[28] .土壤中As、Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、Ni含量评价标准参照安徽省土壤重金属背景值[29]. Note: The As, Cr, Cd and Pb concentration evaluation standards in maize grains refer to the GB2762-2017; The Zn and Cu concentration evaluation standards refer to the NY861-2004; the evaluation standard of Ni concentration is derived from literature [28].The As, Cr, Cd, Pb, Zn, Cu and Ni concentration evalution standards in soils refer to background values of heavy metals in soils of Anhui Province[29].
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表 4 玉米籽粒与土壤重金属含量相关性
Table 4. Correlation of maize grains and soil heavy metal content
土壤重金属Soil heavy metals 玉米籽粒重金属Heavy metals in maize grains Ni As Cr Zn Cu Cd Pb Ni −0.216 −0.244 −0.222 0.366 0.153 −0.227 −0.115 As 0.217 0.216 −0.015 0.195 0.266 −0.060 0.157 Cr −0.349 −0.287 −0.251 0.324 0.066 −0.287 −0.149 Zn 0.094 −0.022 0.142 0.151 0.097 0.284 0.137 Cu −0.260 −0.233 −0.124 0.365 0.068 −0.111 −0.087 Cd 0.202 −0.096 0.028 0.164 0.217 −0.012 0.023 Pb 0.093 −0.049 0.070 0.257 0.173 0.112 0.121
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表 5 涡北煤矿外围农田玉米籽粒中重金属污染指数
Table 5. Heavy metal pollution index in maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
元素Element 单因子污染指数（Pi） 综合污染指数（P综合） 最小值Minimum 最大值Maximum 平均值Average Ni 0.205 6.000 1.835 4.437 As 0.018 1.204 0.220 0.865 Cr 0.003 2.163 0.811 1.633 Zn 0.219 1.029 0.475 0.801 Cu 0.079 0.453 0.209 0.713 Cd 0.010 0.360 0.100 0.117 Pb 0.035 5.915 1.130 4.258
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表 6 涡北煤矿外围农田玉米籽粒的重金属摄入量及健康风险
Table 6. Heavy metal intake and health risks of maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
元素 Element ADD/（mg·kg−1·d−1） HQ HI 儿童Children 成人Adult 儿童Children 成人Adult 儿童Children 成人Adult Ni 2.29×10−3 1.22×10−3 1.14×10−1 6.12×10−2 1.90 0.91 As 3.44×10−4 1.83×10−4 1.15 6.10×10−1 Cr 2.53×10−3 1.35×10−3 1.69×10-3 9.01×10−4 Zn 7.43×10−2 3.96×10−2 2.48×10−1 1.32×10−1 Cu 6.53×10−3 3.48×10−3 1.62×10−1 8.70×10−2 Cd 3.13×10−5 1.67×10−5 3.13×10−2 1.67×10−2 Pb 7.19×10−4 3.77×10−4 2.00×10−1 1.05×10−1
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