-
大气挥发性有机物(volatile organic compounds, VOCs)是对流层臭氧以及二次气溶胶重要的前体物。苯系物(苯的衍生物总称)是VOCs的重要成分之一，其代表性物质有苯(Benzene)、甲苯(Toluene)、乙苯(Ethylbenzene)、二甲苯(Xylene)，简称为BTEX。BTEX在环境空气中存在一定浓度分布且可能对人体造成危害。BTEX主要来源包括工业排放[1-3]、汽油挥发[4-5]、汽车尾气排放[6]等。近十几年来，我国开展了大量环境中的BTEX相关研究。早期主要采用吸附管或空气罐采样法[7]，后期主要采用在线监测法进行BTEX的变化特征[8-11]、源解析[12-13]、臭氧生成潜势计算[14-17]、气溶胶生成贡献[18-20]，以及健康风险[21-23]等研究。
尽管近些年已有不少苯系物的监测研究，但长期的观测数据仍然缺乏。本研究利用在线监测仪对北京市城区环境空气中的BTEX进行连续监测，分析其浓度水平、变化特征及对臭氧生成的潜在贡献，为北京市BTEX污染防治措施提供一定的科学依据。
-
于2018年7月至2019年2月，利用VOCs分析仪(GC955, Syntech Spectras, The Netherlands)在北京市海淀区中央民族大学校园内理工楼14层进行BTEX的在线观测。观测点地处北京市西北二环与三环之间，东390 m临中关村南大街(一级道路)，西850 m临西三环主路。
室外空气通过1根Teflon管引入仪器。利用Nafion管反渗透去除样气中的水汽, 用5 μm孔径的Teflon过滤膜过滤样气中的颗粒物。GC 955内置常温预浓缩系统，碳氢化合物通过预浓缩管富集30 min，之后快速加热脱附，并用高纯N2载气吹扫进入色谱柱进行分离，利用光离子化检测器(Photo Ionization Detector, PID)进行检测。样品时间分辨率约40 min。
为了保证观测数据的准确性和可比性，用VOCs标准气(PAMS 57种VOCs混合气, Spectra/Linde，德国)对GC 955仪器进行标定(每月1次)。根据标准出峰顺序和标定期间的谱图，进行积分位置确认，重新获取色谱峰面积。不同时间标定获得的响应系数用线性插值法推广到其它时间，从而对不同时间的测量值进行订正。
-
图1为观测期间BTEX体积分数的时间序列变化。BTEX各物种浓度变化曲线呈现锯齿状波动，且各要素浓度随时间波动变化非常相似，浓度之间存在极其显著的相关性(表1)，表明BTEX各物种有相近或相同的来源。观测期间BTEX、苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯的小时均值混合比浓度± 1标准偏差分别为(5.05 ± 5.23) × 10−9、 (1.51 ± 1.70) × 10−9、(2.22 ± 2.05) × 10−9、(0.38 ± 0.46) × 10−9、(0.53 ± 0.56) × 10−9和 (0.41 ± 0.46) × 10−9。从季节上看 (图2), BTEX浓度在夏季最低，为 (2.88 ± 2.04) × 10−9；秋季最高，为 (7.11 ± 5.74) × 10−9；冬季为 (4.31 ± 4.99) × 10−9。各季节BTEX浓度低于张玉欣等[24]2013年3月—2014年2月在南京观测的值{夏季为(5.98 ± 5.05) × 10−9，秋季为(8.87 ± 6.93) × 10−9，冬季为(10.13 ± 9.07) × 10−9}。季节变化特征与南京[24]、天津和沈阳两地[25]的一致，即夏季由于光化学反应较秋冬两季强烈，BTEX浓度低。与早期的研究[10-11]相比, 在季节变化上，2009年BTEX浓度冬季{(26.8 ± 12.1) × 10−9}略高于秋季{(25.9 ± 4.9) × 10−9}，2018年观测的结果显示BTEX浓度秋季{(7.11 ± 5.74) × 10−9}高于冬季{(4.31 ± 4.99) × 10−9}。
表2是中国不同地区苯系物浓度的对比。从表2可看出，北京城区BTEX的浓度不是最高的，且2018年北京市夏季BTEX浓度相比于前人研究有所降低 [12,27-28]。例如，本研究获得的8—9月BTEX浓度(18.13 µg·m−3)相比于Xie等[28]2006年8—9月在北京城区的观测值(26.47 µg·m−3)下降了32%，相比于王宇亮等[10]2009年8—9月在北京城区的测量值(19.08 µg·m−3)下降了5%，但高于Liu等[26]在2008奥运年8—9月在北京城区的测量值(13.67 µg·m−3)。另外，秋季和冬季的苯系物浓度也低于曹函玉等[11]2008—2010年在北京城区观测的值。
-
图3为整个观测期间BTEX不同组分体积分数的平均日变化。苯系物浓度夜间高于日间。BTEX的化学去除过程主要是与OH自由基和NO3自由基发生化学反应[33-34], OH自由基主要存在于白天, 其与VOCs的反应速度较存在于夜晚的NO3自由基快[35]，加上白天混合层高度高有助于污染物的稀释，因此BTEX浓度在夜晚相比于白天高。夏季苯和甲苯浓度最小值出现在16:00左右，乙苯、间/对二甲苯、邻二甲苯整体呈现双峰形变化，在7:00和18:00点出现峰值，浓度最小值出现在14:00左右。夏季观测结果与姚青等[14]在天津观测到的日变化趋势相似。秋季苯和甲苯浓度最小值出现在13:00左右。乙苯、间/对二甲苯和邻二甲苯整体呈现V字形变化，浓度最小值出现在14:00左右。冬季苯系物各要素浓度变化曲线相似，受早高峰影响在9:00左右出现次峰值，浓度最低值出现在13:00左右。秋冬季浓度变化曲线与杨婷等[36]于2014年2月—2015年1月在北京地区的研究相似。
-
臭氧的生成与前体物的浓度和反应活性相关。利用最大增量反应活性法来计算臭氧生成潜势[37](OFP)，公式如下：
公式中，OFPi 表示VOC组分i的臭氧生成潜势；[VOC]i表示VOC组分i在环境大气中的浓度；MIRi表示VOC组分i在臭氧最大增量反应中的臭氧生成系数；MIRi系数取自文献[38]。
表3列出了观测期间苯系物各组分以及BTEX的臭氧生成潜势。BTEX对臭氧生成潜势总量为15.89 × 10−9，最大值出现在11月，为28.86 × 10−9。其中，甲苯的臭氧生成潜势最大，为 (6.86 ± 5.54) × 10−9，其次是间/对二甲苯及邻二甲苯，为 (4.53 ± 4.11) × 10−9和(2.65 ± 2.96) × 10−9，最少的为乙苯和苯，分别为(1.12 ± 1.24) × 10−9 和(0.73 ± 0.68) × 10−9。因此在控制苯系物对臭氧的生成贡献时可优先考虑控制甲苯的排放。夏季、秋季和冬季BTEX对臭氧的生成潜势的平均值分别为9.59 × 10−9、18.48 × 10−9 和12.94 × 10−9，均低于杨婷等[36]2014年2月—2015年1月在北京地区研究的结果，但季节变化特征一致，表现为秋季>冬季>夏季。BTEX臭氧生成潜势季节变化与太原的研究结果[39](夏季>秋季>冬季)相反，反映了不同城市的差异性。
-
利用特征污染物，如苯和甲苯的比值大小可以从一定程度上反映出特定地区污染来源特征。当苯和甲苯的比值在0.5附近时表明交通排放污染为主[40-41]。受机动车尾气排放影响的气团中苯/甲苯的比值在0.6 ± 0.2 [37,42]。当苯/甲苯小于0.5时，主要受涂料溶剂使用等影响；当苯/甲苯大于0.5时，受石油化工排放等影响增大；当苯/甲苯大于0.8时，主要受到燃煤等影响[11,13,43]。利用双轴回归法对苯、甲苯、乙苯和间/对二甲苯之间的相关性进行拟合，结果如图4所示。夏季苯与甲苯的散点图较为发散，分为2类进行回归，拟合方程斜率值分别为0.41 ± 0.02和0.92 ± 0.03。表明夏季BTEX污染源主要受燃煤排放和溶剂挥发等影响。苯与甲苯的比值(拟合方程斜率值)在秋季和冬季分别为0.64 ± 0.04和0.99 ± 0.04。秋季受机动车排放的影响为主，冬季受燃煤的影响为主。冬季污染来源特征与盛久江等于2016年6月和11月在北京城区[44]，秋季污染来源特征与杨婷等在2014年2月—2015年1月于北京城区的研究结果[36]一致。从图3日变化上看，冬季7‒9时有一峰值出现，对应交通早高峰。取7‒9时苯和甲苯浓度数据获得其相关性，如图5 (a) 所示，其比值为1，接近冬季总比值0.99。将7‒9时的浓度值减去6时的浓度值，获得早高峰期间苯及甲苯增量。苯和甲苯早高峰平均增量分别为0.10 × 10−9和0.19 × 10−9，分别占苯和甲苯冬季平均浓度的7%和12%。苯及甲苯早高峰增量相关性如图5 (b) 所示，其斜率值为0.73(增量平均值比值为0.54)，增量比值表现出显著的机动车排放影响的特征。由此可见，冬季早高峰期间，机动车的排放影响了BTEX的值，但是影响冬季BTEX最大的排放源是煤燃烧源排放。由于近年来北京城区燃煤(特别是采暖季)控制较为严格[45]，这可能是导致冬季BTEX浓度低于秋季的原因。
在城市大气中乙苯和间/对二甲苯具有很好的同源性，且间/对二甲苯与OH自由基的反应速率比乙苯的快3倍，因此间/对二甲苯和乙苯的比值可以作为反映光化学反应程度的一个指标[46]。间/对二甲苯与乙苯的比值越小说明气团老化程度越高，从图4可以看出，间/对二甲苯与乙苯比值在夏秋冬三季分别为1.27、0.63、2.04。可见夏季和冬季的污染以直接排放的为主，秋季为输送来的老化气团为主。
-
本工作利用在线分析仪于2018年7月至2019年2月在北京城区观测获得BTEX的浓度水平，分析了其变化特征、来源及其臭氧生成潜势。结果表明:
(1) BTEX平均小时均值体积分数为 (5.05 ± 5.23) × 10−9，其中甲苯占比最大，其次是苯、间/对二甲苯和邻二甲苯，乙苯最小，其体积分数分别为 (2.22 ± 2.05) × 10−9、 (1.51 ± 1.70) × 10−9、(0.38 ± 0.46) × 10−9、 (0.53 ± 0.56) × 10−9和(0.41 ± 0.46) × 10−9。与早期北京城区的观测结果相比，本研究BTEX的浓度有所降低，且季节变化特征有所差异。
(2) BTEX的日变化特征为白天浓度低于夜晚，这与白天更快的光化学反应去除和更好的扩散条件有关。其中夏季、秋季和冬季BTEX浓度最低值分别出现在15:00，14:00和13:00左右。冬季BTEX表现出明显的早高峰特征。观测期间甲苯对臭氧生成潜势最大 (6.68 ± 5.54) ×10−9，间/对二甲苯、邻二甲苯、乙苯及苯对臭氧的生成潜势分别为(4.53 ± 4.11) × 10−9、 (2.65 ± 2.96) × 10−9、(1.12 ± 1.24) × 10−9和 (0.73 ± 0.68) × 10−9。在季节表现上臭氧生成潜势为秋季>冬季>夏季，与BTEX浓度变化一致，表明BTEX臭氧生成潜势主要受BTEX浓度的影响。
(3) 夏季苯与甲苯的相关性可分为两类，其比值分别为0.41和0.92；秋季和冬季苯与甲苯比值分别为0.64和0.99。表明夏季受燃煤和溶剂排放等综合影响，秋季受交通源排放的影响为主；冬季则主要受到煤炭燃烧源影响，交通源的影响有限。根据间/对二甲苯与乙苯比值，发现夏季和冬季BTEX以新鲜排放气团为主，秋季以老化气团为主。
北京城区大气苯系物变化特征及其环境意义
Exploring the variations in ambient BTEX at urban Beijing and its environmental implications
-
摘要: 使用在线分析仪于2018年7月至2019年2月在北京城区对大气中的苯系物(BTEX)进行连续监测。监测期间BTEX平均体积分数为(5.05 ± 5.23) × 10−9，其中苯、甲苯、乙苯、间/对二甲苯及邻二甲苯的体积分数分别为(1.51 ± 1.70) × 10−9、(2.22 ± 2.05) × 10−9、(0.38 ± 0.46) × 10−9、(0.53 ± 0.56) × 10−9和(0.41 ± 0.46) × 10−9。BTEX浓度低于早前研究，季节变化也有所差异。BTEX日变化特征为白天浓度低于夜晚，夏季、秋季和冬季的浓度最低值分别出现在15:00、14:00和13:00；在冬季交通早高峰，BTEX出现明显的次峰值。根据最大增量反应活性法计算了BTEX各组分的臭氧生成潜势(OFP)，其中甲苯OFP值最大，为(6.86±5.54) × 10−9。OFP值的季节变化特征与BTEX浓度变化一致，表现为秋季＞冬季＞夏季。通过特征物种比值法发现北京城区夏季受燃煤和溶剂挥发等综合影响，秋季主要受交通源排放的影响，冬季则主要受燃煤排放的影响。通过间/对二甲苯与乙苯比值发现北京夏季和冬季BTEX以新鲜排放源为主，秋季以老化气团为主。Abstract: BTEX in urban Beijing had been continuously measured using an on-line analyzer from July 2018 to February 2019. The average hourly mean mixing ratios of BTEX, benzene, toluene, ethylbenzene, m/p-xylene, and o-xylene were (5.05 ± 5.23) × 10−9, (1.51 ± 1.70) × 10−9, (2.22 ± 2.05) × 10−9, (0.38 ± 0.46) × 10−9, (0.53 ± 0.56) × 10−9 and (0.41 ± 0.46) × 10−9, respectively. Compared with earlier studies in urban Beijing, the concentrations of BTEX in our study showed lower values, and the seasonal changes also varied. The average diurnal variations were characterized by lower concentrations during daytime than at night, with the lowest concentrations occurring at around 15:00, 14:00, and 13:00 in summer, autumn, and winter, respectively. In the morning rush hours, there was an obvious BTEX peak in winter. According to the maximum incremental reaction activity method, the ozone formation potentials (OFP) of the BTEX components were obtained, of which the maximum value was found in toluene with a value of (6.86 ± 5.54) × 10−9. The seasonal variation in OFP values was consistent with BTEX concentrations, with higher values in autumn than in winter and summer. Through the characteristic species ratio method, it was found that BTEX were mainly affected by emissions from coal burning and solvent evaporation in summer, from traffic sources in autumn, and from coal burning in winter. BTEX were dominated by fresh emissions in summer and winter, and influenced by aged air in autumn according to the analysis on xylene to ethylbenzene ratios.
-
Key words:
- BTEX /
- variations /
- ozone formation potential /
- characteristic species ratio
-
静电除尘器具有处理风量大、阻力能耗低、耐高温、除尘效率高等诸多优点，被广泛应用于工业尾气颗粒物净化领域[1-2]。电除尘设备除尘性能受到电场结构、电场电压、气流速度等众多因素的影响[3-5]。其中，电场结构直接影响电场分布和流场分布，进而影响除尘效率[6-7]，故电场内部电极排列布置对设备除尘性能影响较大。
国内外学者做了大量关于电场结构优化相关的研究工作。依成武等[8]设计了单区双涡旋型极板电除尘器，通过实验证实了电压、收尘面积、流速以及粉尘粒径等对除尘效率的影响，并发现当电极电压约为18 kV、有效收尘面积为2.7 m2时，除尘效率最大。胡建华等[9]发现，改变极板间距会影响荷电颗粒的沉降速度与运动轨迹，电极线间距存在一个最佳值。张立莹等[10]研究得出，增大极板间距会降低电场强度和颗粒的荷电量，最终致使颗粒捕集效率下降。崔晓慧等[11]对新型阳极板进行排布优化研究，证明错位板排布有利于提高对微细粉尘的收集效率。AHMED等[12]研究了线板式电除尘的电场特性，得出减小线间距会增大放电电流值的结论。DONG等[13]研究表明，放电极间距在大于150 mm时，颗粒捕集效率没有明显提升，设定合适的放电极间距对电除尘器的设计至关重要。又有研究人员[14-16]提出，极板极线间距在符合一定比例时具有较好捕集效率，优化极-板间距对提高电除尘效率有重要作用。
本研究拟利用电晕电场模型、k-ε湍流模型、Lawless电荷累积模型来建立新的静电除尘多场模拟模型，并通过改变极板间距和极线间距，分析电场电势、风速、颗粒运动轨迹、除尘效率的变化特征，以揭示极线间距和极板间距对线板式除尘器效率的影响，从而为线板式电除尘内部结构和电极排布的优化和设计提供参考。
1. 数学模型
1.1 实验原理
线板式静电除尘器电场内部由收尘极板和电极线组成，如图1所示。其工作原理是：电极线与收尘极板之间形成高压电场，电极附近产生电晕放电，致使空气发生电离；当含尘气流穿过电晕区时，粉尘颗粒物在库仑力的作用下向收尘极板运动，被收尘极板捕集，实现气固分离、净化空气的目的。
本实验通过调节两收尘极板和电极线的间距监测电场内电势和风速，在收尘极板至第2根与第3根放电极中间 (即ab线) ，和第1根电极至收尘极板 (即cd线) 设置监测位，监测并收集数据。
1.2 电晕模型
本研究依据带电粒子传输电流的守恒性建立电晕模型，故使用电流连续性方程和Poisson方程来求解带电粒子输运问题[17]。电晕模型的控制方程见式 (1)~(4) 。
J=kionρionE−Dion∇ρion (1) ∇⋅J=0 (2) ε0∇2V=−ρion (3) E=−∇V (4) 式中：J为电流密度，A·m−2；kion为离子迁移率，(m2·V−1·s−1)；ρion为离子电荷密度，C·m−3；E为电场强度，V·m−1；Dion是离子扩散系数，m2·s−1；ɛ0为真空介电常数；V为电势，V。
1.3 湍流模型
湍流模型使用动量守恒的Navier-Stokes方程和质量守恒的连续性方程进行求解，见式 (5)~(7)。
ρ∇⋅u=0 (5) ρ(u⋅∇)u=∇⋅[−pI+(μc+μT)(∇u+(∇u)T+FEHD (6) FEHD=ρqE (7) 式中：μc为层流黏度系数，kg·m−1·s−1；μT为湍流黏度系数，kg·m−1·s−1；ρ为流体密度，kg·m−3；I为单位矩阵；p为气体静压力，Pa；FEHD为电流体力，N·m−3。
标准k-ε湍流模型由湍动能方程和耗散率方程组成，控制方程见式 (8)~(10) 。
ρ(u⋅∇)k=∇⋅[(μ+μTσk)∇k]+Pk−ρε (8) ρ(u⋅∇)ε=∇⋅[(μ+μTσk)∇ε]+Cε1εkPk−Cε2ρε2k (9) μT=ρCμk2ε (10) 式中：k为湍流动能；ɛ为湍流耗散率；Pk为湍动能每单位耗散净产出；湍流场参数：σk为1；σε为1.3；Cε1为1.44；Cε2为1.92；Cε3为0.09。
1.4 颗粒运动、荷电模型
根据牛顿第二运动定律，对颗粒位置矢量分量的二阶运动方程进行求解，以求得运动颗粒的位置，控制方程见式 (11)~(12) 。
dqdt=v (11) ddt(mpv)=Ft (12) 式中：q为颗粒的位置，m；v为颗粒运动的速度，m·s−1；mp为颗粒的质量，kg；Ft为施加在粒子上的合力，N。
使用LAWLESS模型[18]计算颗粒上累积的电荷，计算方程见式 (13)~(14) 。
dvdτ={3w4(1−v3w)2+f(w)(−3w≤v≤3w)f(w)v-3wexp(v-3w)−1(v>3w)−v+f(w)−v-3wexp(−v-3w)−1(v<−3w) (13) f(w)={1(w+0.475)0.575(w≥0.525)1(w<0.525) (14) 式中：v=(qpe/2πε0dpkBT)，其含义为无量纲的粒子荷电；w=(εp/(εp+2))(Edpe/2kBT)，其含义为无量纲的电场强度；qp为颗粒荷电量，C；e为电子的电荷，1.6×10−19C；dp为颗粒直径，m；kB为玻尔兹曼常数，1.3806×10−23 J·K−1；T为热力学温度，K；εp为颗粒介电常数；τ=(ρionkiont/ε0)，其含义为无量纲的充电时间；ρion为离子电荷密度，C·m−3；kion为离子迁移率，m2·V−1·s−1；t为实际荷电时间，s。
模型求解共分为两步。第一步是稳态计算，计算电场、电荷传输、湍流场和多物理场耦合。基于稳态计算的结果再进行第二步瞬态计算，计算流体流动颗粒追踪。最终得出颗粒在电场、流场的运动轨迹和除尘效率。
2. 模型验证
为验证数值模拟模型的可靠性和准确性，选取前人的实验数据作为基准，采用COMSOL软件建立模型对静电除尘器性能进行数值模拟，将模拟结果与实验数据进行验证。
2.1 电势验证
电势验证选用PENNEY[19]的线板式电除尘器实验数据进行验证，通过数值模拟软件建立1∶1的物理模型。在电场电压为28.7 kV、43.5 kV、46.5 kV的3种工况下，模拟收尘极板至第2根与第3根放电极中间 (即图1中ab线位置) 的电势值，并将模拟结果与实验数据进行对比，得出电势验证结果如图2所示，电势模拟结果与实验数据具有良好的拟合度。
图 2 不同电场电压下的电势模拟值与实验值拟合图Figure 2. Fitting chart of simulated and experimental potential values under different electric field voltages2.2 流场对比
静电除尘器内部流场实验数据选择KALLIO [20]的线板式电除尘器流场实验的数据，通过模拟计算进行风速验证。验证的实验工况：电场内3根放电极等距布置，电场电压为42 kV，入口风速分别为0.8 m·s−1、1.2 m·s−1、1.8 m·s−1时，模拟第1根电极至收尘极板 (即图1中cd线位置) 的风速值，模拟值与实验数据具有较高的一致性，如图3所示。
图 3 不同入口风速下的模拟值与实验值拟合图Figure 3. Fitting chart of simulated and experimental values under different inlet speeds2.3 除尘效率验证
选择KIHM [21]的实验数据进行除尘效率的验证，实验模型参数：极板长度400 mm，板间距50 mm，8根放电极间距50 mm，入口风速2.0 m·s−1，颗粒粒径为4 μm。模拟不同电压下的除尘效率，模拟结果与实验数据对比如图4所示，当电压7.7 kV时，除尘效率相对误差最大，其值为5%。
图 4 不同电压下除尘效率的模拟值与实验值拟合图Figure 4. Fitting chart of simulated and experimental values of dust removal efficiency under different voltages综合电势、流场、除尘效率的验证结果，采用本文数学模型经COMSOL软件对静电除尘器性能进行数值模拟具有较高的可靠性，可以用于开展线板结构排布对电除尘性能影响的研究。
3. 几何建模与参数设置
为研究线板结构排布对电除尘性能的影响趋势，分别设置2个实验组合，通过改变极板间距或极线间距，揭示其对除尘效率的影响规律。组合一几何模型如图5 (a) 所示：固定极线间距为180 mm，选择极板间距分别为150 mm、200 mm、300 mm、450 mm、600 mm下5种工况的模拟结果进行分析。组合二几何模型如图5 (b) 所示：固定极板间距为250 mm，选择极线间距分别为100 mm、150 mm、225 mm、300 mm、450 mm下5种工况的模拟结果进行分析。为了观测电场内部电势、空间电荷密度、风速、压力等参数的数据，设置4条观测线，如图5所示，其中AB线为穿过所有放电极且平行于极板的直线，CD线为穿过放电极且垂直于极板的直线，EF线位于两根放电极中间且垂直于极板的直线，GH线位于放电极与极板中间且平行于极板的直线。
对模型进行控制网格划分，网格总体大小设置细化网格，将电极附近网格进行加密，对边界网格设置了5层边界层和超细化网格，保证模型具有较高的单元网格质量，使模型具有较高的计算精度，几何模型网格划分如图6。
设定模型的参数，如表1所示。计算过程中，忽略温度、大气压力对除尘工况的影响，将入口风速、电场电压设置为定值，假设粉尘形状为球形颗粒物。收尘极板电势值设为零 (接地) ，通过记录总粒子数与出口壁面上的粒子数，得出除尘效率。模型的边界条件如表2所示。
表 1 模型相关参数设置Table 1. Setting of model related parameters参数 数值 极板长度 1 200 mm 电极直径 2 mm 电极电压 45 kV 入口风速 1.0 m·s−1 空气温度 293.15 K 空气压力 101.3 kPa 颗粒直径 2.5 μm 颗粒密度 2 200 kg·m−1 | Show Table
DownLoad:
CSV
表 2 模型边界条件Table 2. Model boundary conditions位置 边界条件 壁面条件 入口 速度入口 通过 出口 压力出口 冻结 电极 壁面 反弹 极板 壁面 冻结 | Show TableDownLoad:
CSV
4. 结果与分析
4.1 除尘器电场电势分布
1) 不同极板间距电势分布特征。在线板式电场内，放电极线上电势值为最大，收尘极板上电势为零，电势大小以电极线为圆心，向周围呈现发散式降低的分布趋势。如图7所示，随着极板间距变大，电场空间尺寸相应地增加，电势分布发生变化。从电极线至极板方向上电势的变化速率逐渐减小，电极线之间电势梯度随之降低，且电极线对附近电势的影响程度减轻。
图 7 不同极板间距电势分布云图Figure 7. Cloud diagram of potential distribution at different polar plate spacing在改变极板间距工况中，监测GH线上的电势值的变化。如图8所示，入口与出口处GH线上电势值随着极板间距增大而升高，而电极线位置处的电势峰值呈现下降趋势，且GH线上电势波动幅度随极板间距增大而降低。由于电场中极线与极板之间电势差为恒定值，故随着极板间距的增大，电极线至极板方向上的电势降低速率变缓，GH线上的电势值变化幅度明显降低，电势的变化趋势变缓。
图 8 不同极板间距GH线电势曲线Figure 8. Potential curve of GH line at different polar plate spacing在改变极板间距时，将CD线与EF线上的电势值变化联合考虑。如图9所示，电极线处电势最大值为45 kV，极板上电势值的最小值0 kV，在数值上与图7所呈现的趋势一致。随着极板间距的增大，CD、EF线上的电势值变化趋势逐渐变缓，且EF线上电势值的最大值逐渐升高，即两电极中间位置的电势值逐渐增大。
图 9 不同极板间距CD线与EF线电势曲线Figure 9. Potential curve of CD line and EF line at different polar plate spacing2) 不同极线间距电势分布特征。如图10所示，当极线间距减小时，单个电极产生电势的辐射范围发生了近距离重叠，电极之间的电势由点式分布呈现为条状分布，极线周围电势的影响程度增强，而电极至极板方向上电势分布没有发生明显变化。
图 10 不同极线间距电势分布云图Figure 10. Cloud diagram of potential distribution at different polar line spacing通过监测AB线上的电势值变化，分析极线间距变化对电场电势值的影响趋势。如图11所示，随着极线间距减小，入口、出口处AB线上的电势值和电极处电势峰值保持不变，两电极之间的电势值逐渐增大，且电势值变化幅度逐渐降低，而两电极之间电势梯度基本不变。
图 11 不同极线间距AB线电势曲线Figure 11. Potential curve of AB line at different polar line spacing电极线间距减小时，CD线上的电势值没有明显变化，而EF线上电势最大值逐渐升高，且EF线上数据变化速率也随之增大。如图12所示，CD线上电势变化表明，穿过电极线至极板方向上的电势大小不受极线间距的影响；EF线上电势呈现的趋势说明，两电极间距减小会引发两电极中间位置电势值的降低。
图 12 不同极线间距CD线与EF线电势曲线Figure 12. Potential curve of CD line and EF line at different polar line spacing4.2 除尘器内流场分布
1) 极板间距对流场分布的影响。电场入口风速为1.0 m·s−1，当极板间距改变时，电场内部风流流动的雷诺数发生相应的变化。如图13所示，随着极板间距的增加，雷诺数变大，流场内产生的涡流的范围越小，流速分布更加均匀，电极对气流的扰动影响程度降低，流场较为稳定。
图 13 不同极板间距速度云图Figure 13. Cloud diagram of velocity distribution at different polar plate spacing通过测量GH线上的风速变化，分析极板间距对风速的影响。如图14所示，极板间距为150 mm工况时，GH线上的风速波动幅度最大，流场风速最高值达1.21 m·s−1，此时GH线距离电极线较近，流动受到电极的影响较大。随着极板间距的增大，GH线上速度值浮动越小，当极板间距为600 mm时，GH线上的风速值波动较小，流场相对稳定。
图 14 不同极板间距GH线上风速曲线Figure 14. Velocity curve of GH line at different polar plate spacing2) 极线间距对流场分布的影响。如图15所示，当电极线数量较少时，电极彼此之间的影响较小，流场相对较为稳定；随着电极线数量增加，极线间距逐步减小，流场被隔离成两个流动通道，流动紊乱程度明显增大，流场内部速度波动较大，流速形成不均匀分布。
图 15 不同极线间距速度云图Figure 15. Cloud diagram of velocity distribution at different polar line spacing通过改变极线间距时，测量EF线上的风速变化。如图16所示，EF线上风速呈现倒双沟的形状，在两极线中间位置的风速最低；随着极线间距减小，EF线上风速有所增加；当极线间距为450 mm时，电极对EF线速度的影响较小，则风速值变化幅度相对最小，即极线间距越大，风速值改变的幅度越小。
图 16 不同极线间距EF线上风速曲线Figure 16. Velocity curve of EF line at different polar line spacing4.3 颗粒运动轨迹与能量密度
粒径2.5 μm颗粒的运动轨迹如图17所示。颗粒在电场力的作用下，在运动过程中会向收尘极板移动，最终被收尘极板捕集，减小极板间距或极线间距，颗粒轨迹偏移的角度越大，颗粒的捕集效率越高，且颗粒在电场停留的时间越短；反之，随着极板间距或极线间距的增大，颗粒向极板偏移的角度越小，部分颗粒穿过出口直接逃逸。由于极线周围的高电势，颗粒在电极附近会有较高的速度值，随着距极线的距离越远，颗粒运动速度越小。所以，适当的控制极板间距或极线间距能够有效的提高除尘效率。
颗粒在模型中的能量密度如图18所示，电极线附近的粒子具有较大的能量密度，这是因为电极放电，空气被电离，粒子在电场内迅速荷电，从而获得电能，荷电后的粒子在电场力作用下运动向收尘极板，此时粒子具有较大的动能和电能。入口、出口处的粒子由于距离电极较远，则呈现出较低的能量密度；随着极板间距增大，电场内颗粒的能量密度逐渐降低；当极线间距减小时，由于电极彼此之间的相互影响，颗粒可以在电场中充分荷电，获得较多的能量，从而具有较高的能量密度。
图 18 粉尘颗粒能量密度分布云图Figure 18. Cloud diagram of energy density distribution of dust particles4.4 不同粒径颗粒的除尘效率
在考虑不同的极板间距和极线间距对电场、流场性能的影响的同时，也探究了极板、极线间距对不同粒径颗粒的除尘效率的影响，选择颗粒的粒径分别为1 μm、2 μm、2.5 μm、3 μm、4 μm、5 μm进行模拟试验。如图19 (a) 所示，在极板间距和极线间距固定的情况下，颗粒粒径越大，捕集效率越高；颗粒粒度越小，捕集难度越高。对同一粒径的颗粒物，减小极板间距或极线间距促使颗粒除尘效率升高，然而，极板间距或极线间距的减小增加钢材使用成本和处理风量的降低，需要综合考虑。在组合一中，当极线间距为180 mm且极板间距为200 mm时，除尘效果最佳，对于粒径为2.5 μm的颗粒除尘效率达到98.6%。如图19 (b) 所示，当极板间距固定为250 mm时，对同一粒径的颗粒物，极线间距越大，颗粒除尘效率越低；当极线间距为225 mm时，对于粒径为3 μm的颗粒除尘效率达到95.2%。
图 19 极板间距和极线间距对除尘效率的影响Figure 19. Influence of plate spacing and polar line spacing on dust removal efficiency5. 结论
1) 线板式电场电势呈现以电极线为圆心，向周围发散式降低的分布特征；随着极板间距变大，从电极线至极板方向电势的变化速率减小，电极线之间电势梯度随之降低；当极线间距减小时，电极之间的电势由点式分布呈现为条状分布，极线周围电势的影响程度增强。
2) 随着极板间距的增加，流场内产生的涡流的范围减小，电极对气流的扰动影响程度降低；当电极线数量增加时，极线间距减小，流场被隔离成类似两流动通道，流动紊乱程度明显增大，流场内部速度波动较大，流速形成不均匀分布。
3) 减小极板间距或极线间距，颗粒轨迹偏移的角度越大，颗粒的捕集效率越高，且颗粒在电场停留的时间越短；随着极板间距或极线间距增大，电场内颗粒的能量密度逐渐降低。
4) 颗粒粒径越大，除尘效率越高；极板间距或者极线间距越大，除尘效率越低。当极板间距为200 mm，且极线间距为180 mm时，对于粒径为2.5 μm的颗粒除尘效率达到98.6%。当极板间距为250 mm，且极线间距为225 mm时，对于粒径为3μm的颗粒除尘效率达到95.2%。
-
图 1 北京城区BTEX混合比浓度时间序列变化
Figure 1. Time series variations in BTEX mixing ratios in urban Beijing
图 2 观测期间及不同季节BTEX组分浓度变化
Figure 2. Changes in BTEX components during the observation period and in different seasons
图 3 观测期间BTEX不同组分体积分数平均日变化
Figure 3. Diurnal variations in the mixing ratios of BTEX components in urban Beijing
图 4 观测期间苯和甲苯及乙苯和间/对二甲苯相关性关系
Figure 4. Correlation between benzene and toluene, ethylbenzene, and m/p-xylene during the observation period
图 5 冬季7−9点苯和甲苯浓度（a）及早高峰增量（b）之间的相关性
Figure 5. Correlations between（a）the mixing ratios and（b）their incremental levels of benzene and toluene during morning rush hours (7:00−9:00) in winter Beijing
表 1 BTEX物种之间的Pearson相关性
Table 1. The Pearson correlations (R) among BTEX components
苯Benzene 甲苯Toluene 乙苯Ethylbenzene 间/对二甲苯m/p-Xylene 邻二甲苯o-Xylene 苯 1.000 甲苯 0.865** 1.000 乙苯 0.794** 0.853** 1.000 间/对二甲苯 0.678** 0.628** 0.688** 1.000 邻二甲苯 0.698** 0.681** 0.802** 0.761** 1.000 注: **.在0.01级别(双尾)，相关性显著。 Note: **. At 0.01 level (double tail), the correlation is significant.
下载: 导出CSV
表 2 中国不同地区苯系物浓度的对比(单位： µg·m−3)
Table 2. Comparisons on the BTEX concentrations in different areas in China
采样点Sampling site 监测方法Monitoring method 采样时间Sampling period 苯Benzene 甲苯Toluene 乙苯Ethylbenzene 间/对二甲苯m/p-Xylene 邻二甲苯o-Xylene 参考文献Reference 北京城区 吸附管采样GC/FID 2004.8 13.4 16.1 5.4 12.2 2.6 Gros等[27] 北京城区 采样器采样GC/MS 2005.8 5.62 11.4 4.62 8.86 4.04 LIU 等[12] 北京城区 在线GC/FIDGC/PID 2006.8—9 6.87 9.38 3.62 4.69 1.91 Xie等[28] 北京城区 吸附管采样GC/PID 2008.8—9 2.37 3.97 1.92 3.51 1.90 Liu等[26] 北京城区 罐采样GC/MS 2008.10—2009.10 8.9 12.4 4.0 3.5 2.7 孙杰等[9] 北京城区 Tenax-TA/吸附热解吸GC/PID 2009 4.43 7.03 2.72 4.18 2.06 王宇亮等[10] 北京城区 Tenax-TA/吸附热解吸GC/PID 2009.8—9 2.40 7.28 3.16 4.48 1.76 王宇亮等[10] 北京城区 被动采样器采样GC/FID 2008—2010秋季平均 7.3 10.2 4.7 3.6 — 曹函玉等[11] 北京城区 被动采样器采样GC/FID 2008—2010冬季平均 9.5 8.9 3.9 4.5 — 曹函玉等[11] 北京城区 在线GC/PID 2018.7—8 1.83 5.43 1.36 1.68 1.71 本研究 北京城区 在线GC/PID 2018.8—9 3.96 8.26 1.67 2.18 2.06 本研究 北京城区 在线GC/PID 2018.9—11 7.65 13.81 2.64 2.41 2.30 本研究 北京城区 在线GC/PID 2018.12—2019.2 4.87 6.52 1.23 3.09 1.75 本研究 天津城区 在线GC/FID 2012.6—7 7.58 9.88 7.87 9.71 3.66 姚青等[14] 南京郊区 在线GC/FID 2013.3—2014.2 10.10 10.11 8.82 2.90 1.84 林旭等[29] 南京郊区 在线GC/FID 2015.6.15—7.15 8.64 9.82 6.07 2.05 1.51 刘静达等[30] 西安城区 吸附管采样GC/FID 2016.7—8 7.58 7.21 4.76 9.34 3.65 霍霄玮等[31] 西安城区 吸附管采样GC/FID 2015.12—2016.1 14.93 19.52 6.52 10.16 4.14 霍霄玮等[31] 成都城区 在线GC/FID/MS 2016.8 4.37 11.96 2.84 7.01 2.08 徐晨曦等[32] 成都城区 在线GC/FID/MS 2017.8 1.35 5.10 1.19 3.08 0.89 徐晨曦等[32] 注：GC/PID、GC/FID、GC/MS分别表示气相色谱光电离子检测器、气相色谱火焰离子化检测器和气相色谱质谱检测器。 Note: GC/PID, GC/FID and GC/MS refer to gas chromatography with photoionization detector, flame ionization detector, and mass spectrometry detector, respectively.
下载: 导出CSV
表 3 BTEX各组分的O3生成潜势
Table 3. Ozone formation potential of benzene series components
苯Benzene 甲苯Toluene 乙苯Ethylbenzene 间/对二甲苯m/p-Xylene 邻二甲苯o-Xylene 苯系物BTEX MIR 0.4 2.7 2.7 7.4 6.5 OFP (×10−9) Jul. 0.30±0.24 3.01±2.14 0.74±1.06 3.02±3.50 3.33±2.80 10.40 Aug. 0.34±0.18 4.21±2.57 0.82±0.56 2.98±2.04 2.68±1.73 11.03 Summer 0.22±0.08 3.57±2.81 0.78±0.19 2.67±0.84 2.35±0.71 9.59 Sept. 0.63±0.54 5.74±3.96 1.06±1.19 3.15±2.77 3.54±3.99 14.12 Oct. 0.66±0.46 6.97±4.30 0.80±1.16 2.96±3.37 1.16±2.21 12.55 Nov. 1.35±0.82 14.64±6.23 2.68±1.79 5.40±3.56 4.79±3.11 28.86 Autumn 0.88±0.71 9.12±6.31 1.51±1.63 3.83±3.57 3.14±3.51 18.48 Dec. 0.41±0.37 4.06±3.59 0.80±0.87 5.09±4.83 2.70±2.83 13.06 Jan. 0.48±0.33 4.14±3.31 0.73±0.20 4.20±0.55 2.40±0.28 11.95 Feb. 0.87±1.21 4.83±6.77 0.55±0.92 4.09±6.47 1.82±3.19 12.16 Winter 0.57±0.74 4.31±4.65 0.71±0.83 4.94±5.17 2.41±2.82 12.94 All 0.73±0.68 6.86±5.54 1.12±1.24 4.53±4.11 2.65±2.96 15.89 注：1. 表中OFP数据表示(平均值 ±1标准偏差); 2. All表示整个监测期间. Note: 1. The OPF data were the mean values ± 1 standard deviation; 2. All indicates the whole monitoring period.
下载: 导出CSV
-
[1] LIU B SH, LIANG D N, YANG J M, et al. Characterization and source apportionment of volatile organic compounds based on 1-year of observational data in Tianjin, China [J]. Environmental Pollution, 2016, 218: 757-769. doi: 10.1016/j.envpol.2016.07.072 [2] HUI L R, LIU X G, TAN Q W, et al. Characteristics, source apportionment and contribution of VOCs to ozone formation in Wuhan, Central China [J]. Atmospheric Environment, 2018, 192: 55-71. doi: 10.1016/j.atmosenv.2018.08.042 [3] BOLDEN A L, KWIATKOWSKI C F, COLBORN T. New look at BTEX: Are ambient levels a problem? [J]. Environmental Science & Technology, 2015, 49(9): 5261-5276. [4] LIU X P, CHEN N, GUO H, et al. Ambient volatile organic compounds and their effect on ozone production in Wuhan, central China [J]. Science of the Total Environment, 2016, 541: 200-209. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.09.093 [5] OU J M, GUO H, ZHENG J Y, et al. Concentrations and sources of non-methane hydrocarbons (NMHCs) from 2005 to 2013 in Hong Kong: A multi-year real-time data analysis [J]. Atmospheric Environment, 2015, 103: 196-206. doi: 10.1016/j.atmosenv.2014.12.048 [6] WU F K, YU Y, SUN J, et al. Characteristics, source apportionment and reactivity of ambient volatile organic compounds at Dinghu Mountain in Guangdong Province, China [J]. Science of the Total Environment, 2016, 548/549: 347-359. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.11.069 [7] 李明珠, 李金娟, 王学中, 等. 空气中BTEX检测方法研究进展 [J]. 环境科学研究, 2019, 32(6): 948-958. LI M Z, LI J J, WANG X Z, et al. Research progress of BTEX detection methods in air [J]. Environmental Science Research, 2019, 32(6): 948-958(in Chinese).
[8] 张俊刚, 王跃思, 吴方堃, 等. 北京市大气中 BTEX工作日与非工作日的浓度变化 [J]. 环境化学, 2009, 28(1): 112-116. doi: 10.3321/j.issn:0254-6108.2009.01.024 ZHANG J G, WANG Y S, WU F K, et al. Variation of BTEX concentration in the atmosphere of Beijing on weekdays and non working days [J]. Environmental Chemistry, 2009, 28(1): 112-116(in Chinese). doi: 10.3321/j.issn:0254-6108.2009.01.024
[9] 孙杰, 王跃思, 吴方堃. 北京市BTEX的污染现状及变化规律分析 [J]. 环境科学, 2011, 32(12): 3531-3536. SUN J, WANG Y S, WU F K. Analysis of BTEX pollution status and change law in Beijing [J]. Environmental Science, 2011, 32(12): 3531-3536(in Chinese).
[10] 王宇亮, 张玉洁, 刘俊锋, 等. 2009年北京市苯系物污染水平和变化特征 [J]. 环境化学, 2011, 30(2): 412-417. WANG Y L, ZHANG Y J, LIU J F, et al. Pollution level and variation characteristics of Benzene Series in Beijing in 2009 [J]. Environmental Chemistry, 2011, 30(2): 412-417(in Chinese).
[11] 曹函玉, 潘月鹏, 王辉, 等. 2008~2010年北京城区大气BTEX的浓度水平及其O3生成潜势 [J]. 环境科学, 2013, 34(6): 2065-2070. CAO H Y, PAN Y P, WANG H, et al. Atmospheric BTEX concentration and O3 generation potential in Beijing urban area from 2008 to 2010 [J]. Environmental Science, 2013, 34(6): 2065-2070(in Chinese).
[12] LIU Y F, SONG M D, LIU X A, et al. Characterization and sources of volatile organic compounds (VOCs) and their related changes during ozone pollution days in 2016 in Beijing, China [J]. Environmental Pollution, 2020, 257: 113599.1-113599.12. [13] WANG G, CHENG SH Y, WEI W, et al. Characteristics and source apportionment of VOCs in the suburban area of Beijing, China [J]. Atmospheric Pollution Research, 2016, 7: 711-724. doi: 10.1016/j.apr.2016.03.006 [14] 姚青, 韩素芹, 蔡子颖, 等. 2012年夏季天津城区BTEX污染特征与臭氧潜势分析 [J]. 中国环境科学, 2013, 33(5): 793-798. doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2013.05.004 YAO Q, HAN S Q, CAI Z Y, et al. Analysis of BTEX pollution characteristics and ozone potential in Tianjin urban area in summer 2012 [J]. Chinese Journal of Environmental Sciences, 2013, 33(5): 793-798(in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2013.05.004
[15] 侯建平, 张文斌, 谭丽, 等. 重庆市典型城区大气VOCs的臭氧生成潜势与来源解析 [J]. 环境影响评价, 2018, 40(3): 71-75. HOU J P, ZHANG W B, TAN L, et al. Ozone generation potential and source analysis of atmospheric VOCs in typical urban areas of Chongqing [J]. Environmental Impact Assessment, 2018, 40(3): 71-75(in Chinese).
[16] 管贤贤, 齐安安, 雷春妮, 等. 兰州市大气苯系物的化学活性特征与健康风险评价 [J]. 环境科学学报, 2020, 40(2): 459-468. GUAN X X, QI A A, LEI C N, et al. Chemical activity characteristics and health risk assessment of atmospheric benzene homologues in Lanzhou [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(2): 459-468(in Chinese).
[17] 卢轩, 张瑞芹, 韩跞锎. 郑州市VOCs组分排放清单及其臭氧生成潜势[J]. 环境科学, 2020, 41(10): 4426-4435. LU X, ZHANG R Q, HAN Z. Emission inventory of VOCs and its ozone generation potential in Zhengzhou[J]. Environmental Science, 2020, 41(10): 4426-4435 (in Chinese).
[18] 刘丹, 解强, 张鑫, 等. 北京冬季雾霾频发期VOCs源解析及健康风险评价 [J]. 环境科学, 2016, 37(10): 3693-3701. LIU D, XIE Q, ZHANG X, et al. Source apportionment and health risk assessment of VOCs in winter haze prone period in Beijing [J]. Environmental Science, 2016, 37(10): 3693-3701(in Chinese).
[19] LI Q, SU G, LI C, et al. An investigation into the role of VOCs in SOA and ozone production in Beijing, China [J]. The Science of the Total Environment, 2020, 720(10): 137536. [20] 邹宇, 邓雪娇, 李菲, 等. 广州番禺大气成分站复合污染过程VOCs对O3与SOA的生成潜势 [J]. 环境科学, 2017, 38(6): 2246-2255. ZOU Y, DENG X J, LI F, et al. Formation potential of VOCs to O3 and SOA in the process of compound pollution at Guangzhou Panyu atmospheric composition station [J]. Environmental Science, 2017, 38(6): 2246-2255(in Chinese).
[21] 张文斌, 谭丽, 王赞春, 等. 重庆市沙坪坝区大气VOCs与健康影响评估[J]. 2017, 43(3): 43-48. ZHANG W B, TAN L, WANG Z CH, et al. Atmospheric VOCs and health impact assessment in Shapingba District of Chongqing[J]. 2017, 43(3): 43-48.
[22] STENEHJEM J S, KJARHEIM K, BRATVEIT M, et al. Benzene exposure and risk of lymphohematopoietic cancers in 25, 000 offshore oil industry workers [J]. British Journal of Cancer, 2015, 113(11): 1641. [23] MD A B, WARREN B. K. Ambient volatile organic compounds (VOCs) in communities of the Athabasca oil sands region: Sources and screening health risk assessment [J]. Environmental Pollution, 2018, 235: 602-614. doi: 10.1016/j.envpol.2017.12.065 [24] 张玉欣, 安俊琳, 王健宇, 等. 南京北郊大气BTEX变化特征和健康风险评估 [J]. 环境科学, 2017, 38(2): 454-460. ZHANG Y X, AN J L, WANG J Y, et al. Atmospheric BTEX variation characteristics and health risk assessment in the northern suburb of Nanjing [J]. Environmental Science, 2017, 38(2): 454-460(in Chinese).
[25] 赵若杰, 史建武, 韩斌, 等. 中国北方典型城市空气中苯系物的污染特征 [J]. 环境化学, 2012, 31(6): 778-782. ZHAO R J, SHI J W, HAN B, et al. Pollution characteristics of BTEX in the air of typical cities in northern China [J]. Environmental chemistry, 2012, 31(6): 778-782(in Chinese).
[26] LIU J F, MU Y J, ZHANG Y J, et al. Atmospheric levels of BTEX compounds during the 2008 Olympic Games in the urban area of Beijing [J]. Pubmed, 2009, 408(1): 109-116. [27] GROS V, SCIARE J, TONG Y. Air-quality measurements in megacities: focus on gaseous organic and particulate pollutants and comparison between two contrasted cities, Paris and Beijing [J]. Comptes Rendus Geosciences, 2007, 339: 764-774. doi: 10.1016/j.crte.2007.08.007 [28] XIE X, SHAO M, LIU Y, et al. Estimate of initial isoprene contribution to ozone formation potential in Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(24): 6000-6010. doi: 10.1016/j.atmosenv.2008.03.035 [29] 林旭, 朱彬, 安俊琳, 等. 南京北郊 VOCs 对臭氧和二次有机气溶胶潜在贡献的研究 [J]. 中国环境科学, 2015, 35(4): 976-986. LIN X, ZHU B, AN J L, et al. Potential contribution of VOCs to ozone and secondary organic aerosols in the northern suburb of Nanjing [J]. Chinese Journal of Environmental Sciences, 2015, 35(4): 976-986(in Chinese).
[30] 刘静达, 安俊琳, 张玉欣, 等. 南京工业区夏冬季节二次有机气溶胶浓度估算及来源解析 [J]. 环境科学, 2017, 38(5): 1734-1742. LIU J D, AN J L, ZHANG Y X, et al. Estimation and source apportionment of secondary organic aerosols in Nanjing Industrial Park in summer and winter [J]. Environmental Science, 2017, 38(5): 1734-1742(in Chinese).
[31] 霍霄玮, 薛科社, 许博健, 等. 西安市冬夏交通主干道环境空气中苯系物的污染特征 [J]. 环境污染与防治, 2017, 39(4): 423-438. HUO X W, XUE K S, XU B J, et al. Pollution characteristics of benzene series in ambient air of Xi'an winter and summer traffic trunk road [J]. Environmental Pollution and Prevention, 2017, 39(4): 423-438(in Chinese).
[32] 徐晨曦, 陈军辉, 韩丽, 等. 成都市 2017 年夏季大气 VOCs 污染特征、臭氧生成潜势及来源分析 [J]. 环境科学研究, 2019, 32(4): 620-625. XU C X, CHEN J H, HAN L, et al. Pollution characteristics, ozone generation potential and sources of atmospheric VOCs in Chengdu in the summer of 2017 [J]. Environmental Science Research, 2019, 32(4): 620-625(in Chinese).
[33] ATKINSON R, AREY J. Atmospheric degradation of volatile organic compounds [J]. Chemical Reviews, 2003, 103(12): 4605. doi: 10.1021/cr0206420 [34] WILLIAM P L, CARTER. A detailed mechanism for the gas-phase atmospheric reactions of organic compounds [J]. Atmospheric Environment, 2007, 24(3): 481-518. [35] 贾龙, 葛茂发, 庄国顺, 等. 对流层夜间化学研究 [J]. 化学进展, 2006, Z2: 1034-1040. doi: 10.3321/j.issn:1005-281X.2006.07.023 JIA L, GE M F, ZHUANG G S, et al. Tropospheric nocturnal chemistry [J]. Chemical Progress, 2006, Z2: 1034-1040(in Chinese). doi: 10.3321/j.issn:1005-281X.2006.07.023
[36] 杨婷, 李丹丹, 单玄龙, 等. 北京市典型城区环境空气中苯系物的污染特征、来源分析与健康风险评价 [J]. 生态毒理学报, 2017, 12(5): 79-97. doi: 10.7524/AJE.1673-5897.20170217001 YANG T, LI D D, SHAN X L, et al. Pollution characteristics, source analysis and health risk assessment of BTEX in the ambient air of typical urban areas in Beijing [J]. Acta Ecotoxicologica, 2017, 12(5): 79-97(in Chinese). doi: 10.7524/AJE.1673-5897.20170217001
[37] BARLETTA B, SIMONE M, ISOBEL J, et al. Ambient mixing ratios of nonmethane hydrocarbons (NMHCs) in two major urban centers of the Pearl River Delta (PRD) region: Guangzhou and Dongguan [J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(18): 4393-4408. doi: 10.1016/j.atmosenv.2008.01.028 [38] WILLIAM P L, CARTER. Development of ozone reactivity scales for volatile organic compounds [J]. Air & Waste, 1994, 44(7): 881-899. [39] 闫雨龙, 温彦平, 冯新宇, 等. 太原市城区臭氧变化特征及影响因素 [J]. 环境化学, 2016, 35(11): 2261-2268. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.11.2016043001 YAN Y L, WEN Y P, FENG X Y, et al. Characteristics and influencing factors of ozone change in Taiyuan City [J]. Environmental Chemistry, 2016, 35(11): 2261-2268(in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2016.11.2016043001
[40] DUAN J, TAN J, YANG L, et al,. Concentration, sources, and ozone formation potential of volatile organic compounds (VOCs) during ozone episode in Beijing [J]. Atmospheric Research, 2008, 88(1): 25-35. doi: 10.1016/j.atmosres.2007.09.004 [41] FERNANDEZ V V, LOPEZ M P, MUNIATEGUI L S, et al. C1 to C9 volatile organic compound measurements in urban air [J]. The Science of the Total Environment, 2004, 334-335: 167-176. doi: 10.1016/j.scitotenv.2004.04.037 [42] NELSON P F, QUIGLEY S M. The hydrocarbon composition of exhaust emitted from gasoline fueled vehicles [J]. Atmospheric Environment, 1984, 18(1): 79-87. doi: 10.1016/0004-6981(84)90230-0 [43] 李友平, 唐娅, 范中雨. 成都市大气环境VOCs污染特征及其健康风险评价 [J]. 环境科学, 2018, 39(2): 576-584. LI Y P, TANG Y, FAN Z Y. Pollution characteristics and health risk assessment of VOCs in Chengdu [J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 576-584(in Chinese).
[44] 盛久江, 王飞, 李霞, 等. 北京城区夏冬两季 VOCs 时间变化和光化学特征的质子转移反应飞行时间质谱( PTR -TOF-MS)观测 [J]. 环境化学, 2019, 38(7): 1590-1599. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2018092601 SHENG J J, WANG F, LI X, et al. Proton transfer reaction time of flight mass spectrometry (PTR-TOF-MS) observation of VOCs temporal variation and photochemical characteristics in Beijing urban area in summer and winter [J]. Environmental Chemistry, 2019, 38(7): 1590-1599(in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2018092601
[45] NAIROBI, KENYA. A review of 20 years’ air pollution control in Beijing[R]. United Nations Environment Programme, 2019. [46] ATKINSON R. Gas-phase tropospheric chemistry of organic compounds: A review [J]. Atmospheric Environment, 1990, 24(1): 1-41. doi: 10.1016/0960-1686(90)90438-S -
点击查看大图
计量
- 文章访问数: 4820
- HTML全文浏览数: 4820
- PDF下载数: 157
- 施引文献: 0
