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汞（Hg）是环境中通过大气进行长距离跨国界传输的全球性污染物[1]。随着2017年8月16日《关于汞的水俣公约》生效，学术界对汞的排放、传输、转化更加关注[2]。汞的排放来自人为源与自然源，其在大气中主要有3种形态，即气态元素汞（GEM, gaseous elemental mercury）、活性气态汞（RGM, reactive gaseous mercury）和颗粒态汞（PBM, particulate-bound mercury）。RGM与PBM化学性质活泼，会通过干湿沉降从大气中去除，在大气中停留时间较短，而GEM化学性质稳定且不溶于水，在大气中停留时间较长（约0.5—1年）[3]。尤其是森林的。森林系统占全球陆地总面积的31%[4]，且生物量巨大，植物叶片可以通过气孔吸收大气中的元素汞，并以凋落物的方式积累于森林土壤中，因此森林对大气中汞的传输和转化过程起着十分重要的作用。此外母质岩石风化同样会对森林土壤汞有一些贡献[5-8]。汞在土壤中存在一系列的氧化还原和吸脱附过程，被积累的同时也会向大气进行再排放[9]。因而，研究森林土壤汞库存、空间分布规律及其影响因素是认识汞生物地球化学循环的重要基础。
天山雪岭云杉（Picea Schrenkiana）森林是我国西北干旱半干旱区森林生态系统的重要组成部分，在涵养水源、固碳、保育生物多样性等方面具有重要的生态作用[10]。利用大型森林动态监测样地不仅可以有效的探讨雪岭云杉林土壤总汞的空间分布特征，还可以利用长期的、大面积的生态研究数据，分析造成其空间分布特征的影响因素，进而更好的阐明雪岭云杉森林汞的生物地球化学循环过程[11]。已有研究表明，森林土壤总汞（THg）与土壤总有机碳（TOC）呈正相关[12]，而凋落物作为汞进入森林土壤的重要渠道[13]，其与海拔、林分结构及植物群落结构特征等因素有着密切的关系[14]，因此推测森林土壤汞空间分布可能受土壤总有机碳、海拔、森林的林分结构及植物群落结构特征的影响。
鉴于此，本研究依托天山雪岭云杉8 hm2森林动态监测样地，通过样地调查和数据分析，探讨天山雪岭云杉林土壤THg的空间分布特征；天山雪岭云杉森林土壤THg与土壤TOC、海拔、郁闭度及雪岭云杉胸径、树高、冠幅之间的关系，为将来研究雪岭云杉森林汞的生物地球化学过程提供数据支撑及理论基础。
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本研究在天山森林生态系统定位研究站开展，位于天山中段北坡距乌鲁木齐市50 km的板房沟林场（如图1所示）。研究区属温带大陆性气候，年均气温为2—3 ℃，年总辐射量5.85×105 J· cm−2· a−1，年降水量400—600 mm，年蒸发量980—1150 mm，年平均相对湿度65%，最大积雪深度65 cm。天山云杉森林是以雪岭云杉为单优树种的温带针叶林，林下灌木主要有异果小檗(Berberisheteropoda)、黑果栒子(Cotoneaster melanocarpus)、金丝桃叶绣线菊(Spiraea hypericifolia)、新疆方枝柏(Juniperus pseudosabina)、锦鸡儿(Caragana turkestanica)、刚毛忍冬(Lonicera hispida)、密刺蔷薇(Rosa spinosissima)等。林下土壤为灰褐色森林土，土壤发育程度高，剖面分化明显，腐殖质层较厚[15-16]。
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研究团队于2009年借鉴热带森林科学研究中心（Center for Tropical Forest Science，CTFS）大型固定样地建设思路和方法，设立了天山雪岭云杉8 hm2森林动态监测样地(43°25′—43°26′N，87°27′—87°29′E)，样地为400 m（东西向等高）×200 m（南北向上坡），海拔介于1958—2188 m之间，用全站仪将整个大样地划分成200个20 m×20 m的样方。在2019年7月样地复查过程中，用“S”型取样法，每隔5个样方采集4层混合土样（0—10、10—20、20—40、40—60 cm，共计176个），每一层约500 g，装入自封袋进行编号并带回实验室，对采集土样的44个小样地，利用胸径尺、勃鲁莱氏测高器和皮卷尺逐一调查所有雪岭云杉的胸径，树高，冠幅，利用样线法调查样地郁闭度，并利用手持GPS记录每个样方的海拔。
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将带回的土样置于通风、阴凉、干燥的室内自然风干，研磨后过0.149 mm（100目）筛备用。用万分之一天平称取约0.1 g样品，采用DMA-80总汞仪(Milstone, Italy)测定土样的THg[17]，每10个样品做1个重复，以GBW07407（GSS-7）土壤成分分析标准物质为质控标样，每隔30个样品测1个标样，样品回收率范围为90%—110%。采用重铬酸钾氧化-外加热法测土壤TOC[18]。
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本研究用Microsoft Excel 2016和IBM SPSS Statistics 21软件进行数据处理，采用Matlab软件做土壤THg、土壤TOC及影响因子分布图，用Origin8.1对土壤THg与各影响因子进行相关性分析，用Amos Graphics软件对土壤THg与各影响因子进行路径分析。
1.1. 研究区概况
1.2. 研究方法
1.2.1. 样地设置与采样方法
1.2.2. 实验处理
1.3. 数据分析方法
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天山雪岭云杉林8 hm2固定样地0—60 cm土壤THg均值为（35.43±24.53） ng·g−1，变化范围是11.42—125.02 ng·g−1。垂直分布上，THg主要集中在0—20 cm土层，表层至底层土壤THg均值分别（67.83±28.27）、（30.75±10.40）、（22.37±5.85）、（20.78±3.99 ）ng·g−1，随土壤深度的增加而减小（图2、表1）。土壤THg标准偏差随土壤深度增加而减少，说明其THg水平空间变化也在逐渐减小。由图2可以看出，样地0—20 cm土层THg水平空间差异显著，呈现出北高南低（固定样地纬度增加方向为由南至北，经度增加方向为由西至东），沟壑高坡顶低的特点，而20 cm以下土层THg含量较低，且无显著水平空间差异。
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固定样地的0—60 cm土壤TOC均值为（51.11±47.85） g·kg−1，变化范围是2.11—251.77 g·kg−1。土壤TOC的空间分布与土壤THg相似，垂直分布上土壤TOC随土壤深度增加而减小（图3、表2）且主要集中在0—20 cm土层，表层至底层土壤TOC均值分别是（112.36±48.06）、（56.01±26.92）、（19.80±9.95）、（16.25±8.70 ）g·kg−1。由图3可以看出，0—20 cm土层TOC水平空间分布差异显著，与THg一样，呈现出北高南低，沟壑高坡顶低的特点，而20—60 cm土层TOC含量较低，几乎看不出明显水平空间变化。
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固定样地的雪岭云杉林冠幅均值为（3.7±0.72） m，中值为3.56 m，变化范围是2.41—5.58 m；郁闭度均值为0.7±0.16，中值为0.725，变化范围是0.4—0.9；胸径均值为（17.41±5.64 ）cm，中值为16.00 cm，变化范围是5.58—31.26 cm；树高平均为（13.59±3.43 ）m，中值为13.69 m，变化范围是3.96—20.34 m（表3）。由图4可以看出，与0—20 cm土壤THg一样，样地雪岭云杉平均冠幅、平均胸径和平均树高呈现出了北高南低的特点，不同的是，样地坡顶处雪岭云杉冠幅、胸径、树高要较高于沟壑处。郁闭度空间特征较为不同，样地东部郁闭度较高于样地西部的，且坡顶郁闭度较低。
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对雪岭云杉林固定样地0—60 cm的土壤THg和TOC进行pearson相关性分析，结果如图5所示，雪岭云杉林土壤THg与TOC之间有极显著正相关关系（P<0.001），说明雪岭云杉土壤TOC对土壤THg具有显著影响。
由于郁闭度的Shapiiro-Wilk检验不符合正态性分布（表3），因此对固定样地地表层土THg和郁闭度进行Spearman相关性分析，对固定样地地表层土THg和其他各因子进行Pearson相关性分析，结果如图6所示，表层土THg和TOC之间表现的正相关性是最显著的(P <0.001,R2=0.754)，同时表层土和雪岭云杉树高及胸径之间也表现出了极显著正相关性（平均树高P<0.01,R2=0.211；平均胸径P<0.01，R2=0.183），和海拔之间表现出了显著负相关关系（P<0.05，R2=0.137），但和森林郁闭度及雪岭云杉冠幅之间则没有明显相关性。
进一步对雪岭云杉林土壤THg和与其相关性显著的因子（海拔、雪岭云杉胸径、树高、土壤TOC）利用结构方程模型进行路径分析，并将分析结果标准化后，得到路径分析图（图7）。对每一层土壤THg拟合的R²分别是0.77、0.55、0.40和0.19，这说明随着土壤深度增加，影响因子对土壤总汞的影响在逐渐减小。图中箭头方向表示因果关系，箭头附近数字为标准化系数，标准化系数的大小表明影响程度的大小。土壤THg和各因子路径分析中的标准化系数介于−0.09—0.82。土壤TOC对土壤THg标准化系数要比其他因素的大，表层土壤TOC与表层土壤THg标准化系数最大，随土壤深度加深，土壤TOC与土壤THg标准化系数逐渐减小，分别为0.82、0.62、0.53和0.26。0—40 cm土壤TOC对土壤THg影响极为显著，P值均小于0.001，而第四层土壤TOC对土壤THg影响并不显著，P值为0.077。与相关性研究中显示的结果不同，路径分析结果显示海拔、雪岭云杉胸径和树高对表层土THg的标准化系数很小，仅为−0.09、0.10和−0.04，并且P值分别为0.62、0.59、0.59，说明海拔、雪岭云杉胸径和树高对表层土THg影响并不显著，他们虽然有和土壤THg一样的变化趋势（相关性显著），但并不是导致土壤THg分布差异的原因。由图还可以看出，第一、二层和第三、四层土壤的THg会互相影响，且影响极显著（P<0.01）。
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天山雪岭云杉林土壤THg范围是11.42—125.02 ng·g−1，明显低于国内外落叶林土壤THg范围，也略低于国内外针叶林土壤THg（表4），天山雪岭云杉森林土壤THg含量较低可能是天山位处我国西北干旱半干旱区，降水量较少[19]，而降水量会直接影响大气汞湿沉降的量[10]，所以雪岭云杉森林通过大气湿沉降进入土壤的汞比其他地区森林的少。
同时天山雪岭云杉森林是以雪岭云杉为单一优势种的常绿针叶林，群落结构简单，其凋落物量要远远低于落叶林凋落物量[20]，且西北干旱半干旱区干躁的气候会使雪岭云杉森林凋落物分解的速率比其他地区要小，据研究，雪岭云杉林凋落物年分解率不到30%[21]，而凋落物的降解是汞进入森林生态系统土壤的主要途径，因此雪岭云杉林通过凋落物降解进入土壤的汞要低于其他地区森林的，这导致了天山雪岭云杉森林土壤THg低于其他地区森林土壤THg。
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土壤THg主要集中在0—20 cm土层，具有显著的水平空间差异，而20 cm以下土层THg较少，且都几乎没有水平上空间差异，因此外界影响因素对土壤THg的影响主要集中在0—20 cm土层。雪岭云杉森林土壤THg随土壤深度增加而减小（表1），通过结构方程模型进行路径分析发现，这种垂直递减分布主要受土壤TOC影响导致的。在路径分析中，土壤TOC对土壤THg标准化系数最大，尤其是土壤THg含量最多的表层土，标准化系数达到0.82，这说明雪岭云杉林土壤TOC是对土壤THg影响最大的因素。通过相关分析可以看出土壤THg与土壤TOC呈极显著正相关关系（R2=0.843，P<0.001），这与Obrist在美国北方森林的研究结果相一致[10]，土壤TOC随土壤深度增加而逐渐减小，因此土壤THg也随土壤深度增加而减少。
尽管降水会造成大气汞湿沉降，但其可能并不是森林土壤汞的主要来源。在我国青藏高原与西南地区雷公山森林系统利用汞同位素研究发现，降雨与温度通过控制凋落物的生物量间接影响土壤汞的累积，美国数十个森林站点的研究表明，降水控制下的植被生物产量是影响森林土壤汞浓度的主要因素，国内很多区域也有大量研究显示凋落物汞沉降远大于湿沉降，因此凋落物汞的沉降才是山地森林土壤汞的主要来源[29-32]。与天山纬度类似的东北长白山地区Hg的干沉降占比为70.6%[33]，天山地处干旱半干旱区，降雨量更少，而降雨量会直接影响汞的湿沉降量，因此相较于通过凋落物分解输入天山雪岭云杉森林土壤的Hg，当地湿沉降的Hg并不是主要部分，所以降雨并不是影响雪岭云杉森林土壤汞空间差异的主要因素。天山雪岭云杉林是以雪岭云杉为单优势种，云杉林下土壤呼吸较弱，且雪岭云杉是浅根种植物[34]，分解的凋落物只有很少一部分能进入深层土壤，根系也主要集中在土壤表层，因此地表上的枯落物和植物根系分解所形成的有机碳先进入土壤表层，再经表层往下进入更深层次的土壤中，因此土壤TOC随土壤深度增加而减小。同样，凋落物在分解过程中汞也是先进入表层土壤，再由表层土往下进入更深层土壤，不仅如此，凋落物在腐解过程中经微生物作用会产生腐殖酸，腐殖酸对Hg具有较黏土矿物和氧化物高的多的吸附容量[35]。有研究发现，汞的吸收与腐殖酸的络合有很大关系，土壤中有机质是一种很有效的Hg吸附剂，土壤对Hg的吸附量与其腐殖酸的含量成正比[36]，所以土壤THg与土壤TOC之间具有非常显著的正相关性（R2=0.843，P<0.001），随着土壤深度增加，由凋落物分解进入土壤的汞逐渐减少，同时土壤TOC也逐渐减小，腐殖酸的含量也就逐渐减少，因此土壤对汞的吸附逐渐降低，这也解释了随土壤深度增加，土壤THg受土壤TOC的影响越来越小，甚至40—60 cm土层土壤TOC不是土壤THg最主要的因素的原因。
虽然海拔、雪岭云杉胸径、树高与表层土THg的相关性显著，但通过路径分析显示，在多元模型中时，其并不是影响土壤THg的重要因素（P值分别为0.62、0.59、0.59，影响不显著）。主要可能是因为这三个因素是通过影响凋落物量来间接影响土壤THg，导致路径分析中影响程度较差（标准化系数很低），也可能是因为这三个因素虽然与凋落物量有关，但对凋落物量的影响较小，凋落物量更多的受到其他因素的控制，例如地形因素等。海拔、雪岭云杉胸径、树高与表层土THg相关性显著是因为其有同样的变化趋势，因此在两个变量的关系研究中展示出了显著的相关性，但放到整体的研究中，通多路径分析结果可以看出，海拔、雪岭云杉胸径、树高并未与表层土THg变化产生因果关系。通过路径分析得出，除了土壤TOC，邻近层土壤THg也会互相影响，这可能是因为除了干湿沉降进入土壤的汞的由上层渗入下层，还有来自母质层风化的汞由下层进入上层对雪岭云杉土壤汞有所贡献。根据土壤汞的空间分布可以看出，地形是影响雪岭云杉林土壤汞的一个重要因素，沟壑处的土壤THg要高于坡顶处的，这可能是由于降雨及积雪消融形成的地表径流，使山坡上的凋落物在沟壑处形成堆积，因此沟壑处凋落物量要大于山坡上凋落物量，从而间接影响到了土壤THg的分布，这一观点还需进一步的研究和验证。但通过这一现象可以得知，在以后研究森林土壤汞时，既不能只采集坡顶处土壤，也不能只采集沟壑处土壤，否则都会对研究结果造成影响。
总体而言，天山雪岭云杉森林土壤的THg分布特征最主要是受到土壤TOC的影响，但除此之外还有其他多种因素的综合影响。利用大样地研究森林土壤THg不仅可以分析森林土壤THg含量，探讨其空间分布特征，还有助于揭示影响土壤THg变化的多重因素。以往对森林土壤汞的研究中，尚缺通过观测大样地进行分析和探讨的，这可能会给研究结果造成一定的偏差和局限性。而本研究利用大样地对雪岭云杉森林土壤汞进行空间分布研究，初步了解了天山雪岭云杉森林土壤汞的含量及空间特征，并讨论了其影响因素，可以为将来研究森林土壤汞及样品采集过程提供科学的参考意见。目前研究工作还处于起步阶段，未能完整的探明环境因子对汞的影响，未来可以对天山雪岭云杉土壤汞的储量影响因素分析、汞的迁移转化过程做相应的研究分析，进一步深入了解其内在机制，为将来研究森林生态系统汞的生物地球化学过程提供更合理的依据。
2.1. 天山雪岭云杉森林土壤汞空间分布特征
2.2. 天山雪岭云杉森林土壤汞含量影响因素分析
2.2.1. 固定样地土壤TOC空间分布
2.2.2. 雪岭云杉林固定样地冠幅、郁闭度、胸径、树高空间分布
2.2.3. 不同因子对雪岭云杉林土壤THg的影响
2.3. 天山雪岭云杉林土壤THg含量与相似森林THg含量的比较
2.4. 天山雪岭云杉土壤THg空间分布影响因素分析
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（1）天山雪岭云杉森林土壤THg较低，处于国内外其他森林土壤THg范围下限。土壤THg主要集中在0—20 cm土层，且具有明显水平空间分布差异，垂直剖面上土壤THg随土壤深度增加而减小。
（2）天山雪岭云杉林土壤THg分布受土壤TOC影响最大，受林分结构及植物群落结构特征影响并不显著。
（3）本文虽然对天山雪岭云杉林土壤THg进行了初步分析，但是其凋落物汞的数据还尚未掌握，后期需要对天山雪岭云杉及林下灌木的枯枝落叶进行汞沉降通量研究。
