东平湖水体和沉积物重金属分布及风险评估

艾留唤; 马秉; 邵世伟; 田侠; 张磊

doi:10.16803/j.cnki.issn.1004-6216.2022040016

东平湖水体和沉积物重金属分布及风险评估

青岛农业大学资源与环境学院，青岛 266109

作者简介: 艾留唤（1995-），女，硕士研究生。研究方向：水环境重金属研究及风险评价。E-mail：18211756563@163.com

通讯作者: 张磊（1976-），女，博士、副教授。研究方向：污染物的生物地球化学循环研究及人体健康风险评价。E-mail：zhanglei_lw@163.com

基金项目:
国家自然科学基金资助项目（41101094）；青岛市农业机械服务中心环境保护项目（6602420063）
中图分类号: X524

Heavy metal distribution and risk assessment of Dongping Lake water bodies and sediments

School of Environment and Science, Qingdao Agriculture University, Qingdao 266109, China

Corresponding author: ZHANG Lei, zhanglei_lw@163.com

摘要: 为了解东平湖水体和沉积物中Cr、Hg、Pb、Cd和As 5种重金属的污染特征及空间分布，评价其生态风险，测定了水体和沉积物中5种重金属的含量，通过相关性和主成分分析方法探究其重金属来源，并利用潜在生态风险指数法评估了其生态风险。结果表明，东平湖水体Cr、Hg、Pb、Cd和As的平均含量分别为4.53、0.04、7.51、0.77和5.92 μg/L，5种重金属的含量均符合地表水中Ⅲ类水标准。东平湖沉积物Cr、Hg、Pb、Cd和As的平均含量分别为59.41、0.05、22.21、0.27和18.43 mg/kg，分别是黄河沉积物背景值的0.99、3.33、1.48、3.51和2.46倍，其中仍有少数点位Cr含量略高。相关性分析和主成分分析结果表明，东平湖的重金属污染的主要来源是农业和工矿业。东平湖沉积物的潜在生态危害程度为中度水平，Hg、Cd的贡献率比较高，各重金属元素的潜在生态危害系数（ ${E}_{r}^{i}$ ）均值大小排序为Hg>Cd>As>Pb>Cr。南水北调工程有效地降低了东平湖水体和沉积物中的重金属含量。
- 重金属 /
- 空间分布 /
- 溯源 /
- 风险评估
Abstract: To understand the pollution characteristics and spatial distribution of five heavy metals, Cr, Hg, Pb, Cd and As, and their ecological risk assessments in the water bodies and sediments of Dongping Lake, the contents of the five heavy metals in the water and sediment were measured. Their sources were explored by using the correlation and principal component analysis, and their ecological risks were evaluated by using the potential ecological risk index method. The results showed that the average contents of Cr, Hg, Pb, Cd and As in Dongping Lake water were 4.53, 0.04, 7.51, 0.77 and 5.92 μg/L, respectively, and the contents of the five heavy metals met the standard of Class III water for surface water. The average contents of Cr, Hg, Pb, Cd and As in Dongping Lake sediments were 59.41, 0.05, 22.21, 0.27 and 18.43 mg/kg, which were 0.99, 3.33, 1.48, 3.51, and 2.46 times of the background values of Yellow River sediments respectively. And there were still a few points with slightly higher Cr contents. The results of correlation analysis and principal component analysis indicated that the main sources of heavy metal pollutions in Dongping Lake were agriculture and industrial as well as mining industries. The potential ecological hazard level of Dongping Lake sediments was moderate. The contribution of Hg and Cd was relatively high, and the mean value of the potential ecological hazard coefficient ( ${E}_{r}^{i}$ ) of each heavy metal element was ranked as Hg > Cd > As > Pb > Cr. The South-North Water Transfer Project effectively reduced the heavy metal content in the water bodies and the sediments of Dongping Lake.
- heavy metals /
- spatial distribution /
- traceability /
- risk assessment

《2017中国环境状况公报》显示，以地下水含水系统为单元，以浅层地下水和中深层地下水为对象，监测结果中主要超标物质为“三氮”(亚硝酸盐氮、氨氮和硝酸盐氮)，且污染情况较重^[1]。氮素作为生物生长的必需元素，是造成缓流水体富营养化的原因之一^[2-3]。未经处理或处理不达标的含氮废水排放到水体中，会带来一系列的危害：湖泊、水库等缓流水体的富营养化，河流发黑发臭，水生生物大量死亡；硝态氮在人体肠道中可以被还原成亚硝态氮，对生物体有致癌、致变和致畸的作用^[4]，严重威胁人体健康。

从废水中除去氮有多种方法，目前利用生物进行脱氮的技术被公认为是最经济有效的脱氮方法^[5]，但温度会影响污水脱氮的效果。微生物正常生长的最佳水温为20~35 ℃，当≤15 ℃时(即属于低温)，反硝化细菌的增殖代谢速率将降低，致使反硝化速率也降低^[6]。在我国，由于一些生产工艺流程条件、区域性气候或是季节性等原因，无法避免在低温下排放污水^[7]。如东北地区，冰冻期长达6个月，这样会使得污水生物脱氮过程在较长低温时段内效率变差，影响污水的处理达标。

目前，为了保证我国秋冬季污水中氮的排放达标，寒冷地区低温污水的处理一般采用改良传统工艺^[8]、投加药剂^[9]、降低污泥负荷、培养硝化细菌^[10]或者将构筑物建于室内等措施。还有许多国内外学者对具有醌型结构的氧化还原介体的催化作用进行研究^{[9, 11-13]}。氧化还原介体，也可称为电子穿梭体，具有可逆地被氧化和还原的功能，能够使反应速率成倍增加来加速反应的进行^[9]。ARANDA-TAMAURA等^[11]研究了二磺酸基蒽醌(AQDS)和1, 2-萘醌-4-磺酸(NQS)同步去除S和N的情况，并得出了NQS对N和S去除效果明显的结论。在低温10 ℃条件下，投加介体NQS时的脱氮效率与不投加介体的空白组对比，提高了1.5倍。赵丽君等^[12]研究证明，投加蒽醌-2-磺酸钠(AQS)介体的反硝化过程能够促进亚硝酸盐转化为N₂O。李海波等^[13]在35 ℃条件下，投加蒽醌-2, 6-二磺酸钠(AQDS)、蒽醌-2-磺酸钠(AQS)、蒽醌-1-磺酸结构(α-AQS)和蒽醌-1, 5-二磺酸钠(1, 5-AQDS) 4种介体，当浓度均为240 μmol·L⁻¹时，可提高硝态氮降解效率1.14~1.63倍。虽然氧化还原介体强化生物脱氮的研究较多，但对于氧化还原介体调控低温反硝化过程的相关研究还比较少。

课题组前期研究表明，在低温条件下投加氧化还原介体，有利于生物的反硝化脱氮^[14]，且最佳碳源为丙酸钠，但脱氮效果最好时投加丙酸钠的最佳剂量还尚未明确^[15]。本研究投加课题组前期筛选出的浓度为100 μmol·L⁻¹的氧化还原介体1, 2-萘醌-4-磺酸钠(NQS)^[16]，考察低温条件下碳源浓度(碳氮比)不同时对污水生物反硝化脱氮过程的影响，并利用生物化学手段(分析氧化还原电位的改变及微生物的测定)初步探讨低温引入介体强化污水生物反硝化脱氮过程的影响机制，以期提高实际污水处理的脱氮效率，为寒冷地区冬季低温条件下氮的生物去除提供参考。

1. 材料与方法

1.1 实验装置

采用规格相同的序批式反应器。反应器内径为170 mm，高为360 mm，容积为7.6 L。内部装有数显电动搅拌器，反应时进行搅拌使污泥处于悬浮状态。实验装置如图1所示。

图 1 实验装置图

Figure 1. Diagram of experimental device

下载: 全尺寸图片幻灯片

1.2 运行条件及实验用水

接种污泥为天津市某污水处理厂活性污泥，进行培养驯化，使其运行稳定。初始污泥的特性指标均按照实验室标准方法进行测定，pH为7~8，VSS/SS为0.4~0.5，MLSS为3 500~3 600 mg·L⁻¹，SVI为80～90 mL·g⁻¹。

对活性污泥进行驯化，通过污泥的颜色、形状、气味和测试指标来判断污泥驯化的成效。驯化15 d后，污泥臭味变淡，体积变大，硝酸盐氮、总氮、SCOD的去除率达到15%。驯化25 d后，基本没有臭味，开始成絮状，硝酸盐氮、总氮、SCOD的去除率提高到40%。驯化45 d后，污泥没有臭味，颜色变成土黄色，成颗粒状，硝酸盐氮、总氮、SCOD的去除率提高到70%。驯化60 d后，污泥中带点腥味，颜色变成棕色，污泥成颗粒状，硝酸盐氮、总氮的去除率达到95%，亚硝酸盐氮的生成率达到95%，SCOD的去除率也达到85%以上。通过观察，硝酸盐的去除率可连续1周大于95%，且SCOD的去除率可连续1周大于85%。这说明污泥有了很好的反硝化效果，反硝化细菌已经成为优势菌群，标志着污泥驯化成功。

将驯化好的活性污泥置于连续搅拌反应器(CSTR)中，并做空白对照实验。反应器由冷却水循环器(上海施都凯仪器设备有限公司生产，型号为IL-008-02)控制水温为10 ℃。反应器用黑色保温材料进行包裹，以保障实验运行的恒温条件。反应器的工作周期包括排水(15 min)、闲置(60 min)、进水(15 min)、反应(420 min)和沉淀(270 min)5个工序。在实验过程中，采用分开配水的方式，进水用计量泵调节控制，反应时间用计时器来控制。采用多次均匀投加的方式，每周期向非空白对照反应器投加1, 2-萘醌-4-磺酸(NQS)介体(浓度为100 μmol·L⁻¹)。进水为人工配制的硝酸盐废水，浓度为70~90 mg·L⁻¹，硝酸钾作为氮源，丙酸钠作为碳源。硝酸盐废水的成分及质量分数见表1。

表 1 实验用污泥基本参数

Table 1. Basic parameters of experimental sewage sludge

pH	VSS/SS	MLSS/(mg·L⁻¹)	SVI/(mL·g⁻¹)
7~8	0.4~0.5	3 500~3 600	80~90

| Show Table

DownLoad: CSV

在其他指标不变的条件下，改变碳源浓度(碳氮比)并与空白反应作对照进行实验。其中碳源浓度已换算成COD。碳源浓度250 mg·L⁻¹和400 mg·L⁻¹分别代表我国典型的生活污水水质中COD的最低浓度和中等浓度。定时从反应器的出水口进行取样，测硝酸盐氮、亚硝酸盐氮、总氮和SCOD等指标，直至反应周期结束。分别选取6个碳源浓度梯度(碳氮比)，各反应器中碳源浓度(碳氮比)具体情况见表2。

表 2 实验用水成分

Table 2. Compositions of experimental wastewater

名称	质量分数/%	名称	质量分数/%
C₃H₅O₂Na	16.230 3	ZnSO₄	0.015 7
KNO₃	44.785 9	MnSO₄	0.036 2
KH₂PO₄	16.230 3	Na₂MoO₄·2H₂O	0.008 0
MgSO₄	12.172 7	CuSO₄·5H₂O	0.009 1
CaCl₂·5H₂O	10.143 9	CoCl₂·6H₂O	0.008 8
FeSO₄	0.304 3	EDTA	0.054 8

| Show Table

DownLoad: CSV

1.3 分析方法

实验过程中采用的分析方法^[17]及分析仪器见表3。

表 3 碳源浓度(碳氮比)

Table 3. Carbon source concentration (carbon-nitrogen ratio)

NQS介体投加量/(μmol·L⁻¹)	碳源浓度/(mg·L⁻¹)	碳氮比(C/N)
0	250	2.9
100	150	1.8
100	250	2.9
100	325	3.8
0	475	5.6
100	400	4.7
100	475	5.6
100	550	6.5

| Show Table

DownLoad: CSV

1.4 DNA提取和PCR扩增

实验中DNA提取采用土壤DNA试剂盒(Omega Bio-tek，Norcross，GA，U.S.)。在试样中加入干污泥和SLX Mlus缓冲溶液，放置于旋涡混合器裂解样品。之后加入缓冲液和HTR试剂，将其离心、培养，进行多次重复，使DNA完全洗脱。采用细菌16S rRNA通用引物515F(GTGCCAGCMGCCGCGG)和907R(CCGTCAATTCMTTTRAGTTTPCR)对提取的DNA样品进行PCR扩增。采用TransGen AP221-02: TransStart Fastpfu DNA Polymerase，20 μL反应体系。用2%琼脂糖凝胶电泳检测PCR产物，本研究的生物群落DNA片段长度集中在500 bp左右。

1.5 MiSeq测序数据统计分析及多样性分析

通过Miseq测序得到双端序列数据，经处理后的优化数据统计及长度分布表明，DNA片段长度均在395~396 bp之间。通过对序列进行归类操作，可得到样本测序结果中的菌种、菌属等信息。依据相似度水平，对归类操作后的全部序列进行OTU划分。通常，相似水平在97%的OUT须进行生物信息统计分析。采用单样品多样性分析(Alpha多样性)方法，获取微生物群落丰度和多样性的相关信息。采用对序列进行随机抽样的方法，以抽到的序列数与它们所能代表OTU的数目构建稀疏曲线，曲线斜率较小，表明测序数据量合理，继续测序，只会产生较少量新的OUT。

2. 结果与讨论

2.1 生物反硝化的脱氮效率

在碳氮比(C/N)不同的条件下，各反应器的脱氮效率见表4。由表4可知，当C/N为2.9时，投加介体的反应器与空白对照相比提高了1.5倍，总氮的去除率提高了近2.4倍；当C/N为5.6时，投加介体的反应器与空白对照相比，硝酸盐氮的去除率提高了1.2倍，而总氮的去除率变化不是很明显。由此可知，在相同C/N条件下，投加介体可以改善低温污水生物反硝化脱氮的效果，并且在低C/N条件下，介体的强化作用更明显。当C/N为4.7时，硝酸盐氮的去除率均可以达到63%以上，且随着C/N的大幅变化，去除率的变化不是很明显。亚硝酸盐氮的量先增加后减少，说明在生物反硝化脱氮过程中出现亚硝酸盐氮的积累，然后亚硝酸盐氮不断地转化为N₂或N₂O。在C/N为1.8和2.9的反应将近结束时，亚硝酸盐氮的量最后呈上升趋势，这对脱氮效果是不利的，说明C/N较低时不利于亚硝酸盐氮的转化。随着反应时间的进行，反应系统中总氮的浓度也逐渐降低。投加相同的介体，当C/N为4.7时，总氮的去除率达到最大。由表4可知，当C/N为1.8~3.8时，总氮的去除率与C/N的大小呈正相关；当C/N为4.7~6.5时，总氮的去除率与C/N的大小无相关性，且介体是否存在也对总氮的去除没有较大意义。

表 4 常规分析项目及检测方法

Table 4. Routine analysis items and testing methods

编号	分析项目	分析方法	所用仪器与设备
1	MLSS	重量法	烘箱和电子天平
2	MLVSS	重量法	烘箱、马弗炉和电子天平
3	NO₃⁻-N	紫外分光光度法	T6新世纪紫外可见分光光度计
4	NO₂⁻-N	N-(1-萘基)-乙二胺光度法	T6新世纪紫外可见分光光度计
5	TN	过硫酸钾氧化紫外分光光度法	T6新世纪紫外可见分光光度计
6	ORP	铂电极测定	WTW, Multi-340i, 在线监测
7	SCOD	重铬酸钾法	—

| Show Table

DownLoad: CSV

综上所述，生物反硝化脱氮系统中C/N为4.7~5.6时，NQS介体强化低温污水生物反硝化脱氮效果最好。

2.2 生物反硝化脱氮速率

随着反应的进行，脱氮速率的变化如图2所示。图2显示了在低温10 ℃条件下，不同C/N对介体强化生物反硝化脱氮速率的影响。当C/N为2.9时，投加介体的反应器与空白对照相比，NO_x-N脱氮速率从2.7 mg·(g·h)⁻¹(以VSS计)提高到17.1 mg·(g·h)⁻¹，提高了将近6.3倍；当C/N为5.6时，投加介体的反应器与空白对照相比，脱氮速率从11.0 mg·(g·h)⁻¹提高到33.4 mg·(g·h)⁻¹，提高了3.0倍。可见，在C/N相同的情况下，投加介体可以显著提高脱氮速率，且C/N越低，提高效果越明显，这与脱氮效率得出的结果一致。

图 2 NO_x-N脱氮速率的变化

Figure 2. Change of NO_x-N denitrification rate

下载: 全尺寸图片幻灯片

图2表明，与不投加介体的空白对照相比，反应刚开始投加介体的反应器的脱氮速率最高，分别达到了3.6、17.1、27.1、30.1、33.4和51.6 mg·(g·h)⁻¹。当C/N为5.6和6.5时，分别是C/N为4.7脱氮速率的1.1倍和1.7倍。可见，在介体浓度相同的情况下，C/N的大小显著影响脱氮速率，且脱氮速率随着C/N的升高而增大。相关研究表明，由于微生物的自身生长也需要碳源，实际C/N在4.0以上时才可能实现高效脱氮^[18]。结合硝酸盐氮的浓度，当C/N为4.7时，可达到较好的脱氮效果。

2.3 生物反硝化SCOD的去除

在不同C/N的条件下，反应器中SCOD的去除率随时间的变化见表5。反应器开始进水的SCOD都稳定在投加值，随着反应的进行，SCOD的去除率在逐渐升高，说明实验期间反硝化脱氮系统运行稳定，对有机质的降解能力良好并且污泥有很好的活性。可以看出，当C/N相同时，投加介体可以提高SCOD去除率的1.1倍和1.2倍。当C/N不同时，投加介体的反应器反应结束时，SCOD最大去除率分别达到了78.4%、87.5%、87.2%、93.0%、87.2%和94.9%。

表 5 不同C/N各反应器脱氮效率

Table 5. Nitrogen removal efficiencies under different carbon-nitrogen ratios

C/N	NQS介体投加量/(μmol·L⁻¹)	硝酸盐氮最大去除率/%	亚硝酸盐氮最大积累率/%	总氮最大去除率/%
2.9	0	22.2	19.7	13.0
1.8	100	11.7	10.9	17.4
2.9	100	33.7	24.0	30.8
3.8	100	54.0	23.8	53.6
5.6	0	53.2	10.0	64.4
4.7	100	64.3	10.7	64.7
5.6	100	63.0	19.4	64.4
6.5	100	65.5	13.3	64.2

| Show Table

DownLoad: CSV

投加氧化还原介体后，C/N的不同可以使系统中的活性污泥受到不同程度的影响，但效果不明显。从表5中可以看出，当C/N较高时，SCOD的去除率均较高，且无一定相关性。

2.4 探讨投加介体污水生物反硝化脱氮反应的机理

2.4.1 1) C/N不同的条件下介体强化低温污水生物反硝化ORP的变化。

1) C/N不同的条件下介体强化低温污水生物反硝化ORP的变化。在投加介体后，改变C/N的大小，反应器中氧化还原电位ORP的变化情况见表7。当C/N为4.7时，投加介体的反应系统相对空白而言，生物反硝化过程中氧化还原电位降低43 mV。廉静等^[19]研究表明，当C/N为6时，投加介体可使生物反硝化过程中的ORP降低45 mV左右，同时可显著加快亚硝酸盐的生物降解过程。通过表6可以看出，随着反应时间的延长，氧化还原电位逐渐降低；当反应将近结束时，氧化还原电位出现小幅度升高的现象。反应结束时，反应器中的ORP最低值分别达到了−132、−136、−155、−201、−195、−214、−238和-259 mV，随着C/N的增大，ORP值上升幅度更小。

表 7 不同C/N对ORP的影响

Table 7. Effect of different carbon-nitrogen ratio on ORP

反应时间/min	ORP/mV
反应时间/min	C/N=2.9(空白)	C/N=1.8	C/N=2.9	C/N=3.8	C/N=5.6(空白)	C/N=4.7	C/N=5.6	C/N=6.5
0.5	40	5	−28	−53	−57	−67	−84	−117
5	−31	−54	−81	−96	−65	−72	−109	−149
10	−65	−70	−99	−123	−80	−81	−120	−157
30	−78	−89	−121	−142	−104	−102	−135	−169
120	−132	−136	−155	−164	−133	−144	−165	−234
360	−75	−101	−155	−172	−195	−214	−233	−259
660	−75	−100	−146	−201	−190	−206	−238	−250

| Show Table

DownLoad: CSV

表 6 不同C/N各反应器SCOD去除率的变化

Table 6. Change of SCOD removal rate under different carbon-nitrogen ratio

反应时间/min	去除率/%
反应时间/min	C/N=2.9(空白)	C/N=1.8	C/N=2.9	C/N=3.8	C/N=5.6(空白)	C/N=4.7	C/N=5.6	C/N=6.5
0.5	0	0	0	0	0	0	0	0
5	11.8	13.7	22.7	30.8	35.6	43.4	44.0	39.2
10	22.5	31.4	37.5	41.9	54.8	64.6	64.2	59.5
30	42.7	45.1	75.0	81.2	60.3	69.9	66.5	78.5
120	66.3	73.5	82.4	84.6	69.4	77.9	72.0	81.0
360	68.5	72.5	86.4	85.5	73.5	81.4	77.1	87.3
660	89.9	78.4	87.5	87.2	75.8	92.9	87.2	94.9

| Show Table

DownLoad: CSV

2.4.2 2) 介体强化低温污水生物反硝化微生物群落分析。

2) 介体强化低温污水生物反硝化微生物群落分析。取3个活性污泥样品并分别编号。L₀代表初始污泥样品，取自未经驯化的天津市某污水厂的剩余污泥；L₁、L₂为取自低温10 ℃、经一段时间驯化的活性污泥，其中L₁为未投加介体，L₂为投加NQS介体。在不同分类水平上，通过统计学分析方法，可以检测出样本群落结构。本研究以门和属的水平进行分类，结果见图3。由图3可知，样品的优势菌门包括Proteobacteria(变形菌门)、Bacteroidetes(拟杆菌门)、Chlorobi(绿杆菌门)、Chloroflexi(绿弯菌门)、Planctomycetes(浮霉菌门)、Acidobacteria(酸杆菌门)、Candidate divisionc WS3。与初始污泥相比，培养后出现2个新的优势菌门，分别是Bacteria unclasscfied(未分类细菌门)和Fusobacteria(梭杆菌门)。样品中微生物群落组成情况见表7。

表 8 样品中微生物群落组成

Table 8. Composition of microbial community in samples %

微生物名称	原污泥L₀	低温未加介体L₁	低温加介体L₂
黄单胞菌目(Xanthomonadales norank)	3	9	10
厌氧绳菌科(Anaerolineaceae uncultured)	2	9	11
丛毛单胞菌科(Comamonadaceae unclassified)	3	8	6
红环菌科(Rhodocyclaceae uncultured)	1	7	6
腐螺旋菌科(Saprospiraceae uncultured)	4	1	3
索氏菌属(Thauera)	1	3	4
屈挠杆菌属(Flexibacter)	5	6	5
副球菌属(Paracoccus)	1	0	0
假单胞菌属(Pseudomonas)	0	1	1
硫杆菌属(Thiobacillus)	1	0	0
其他(Others)	79	56	54

| Show Table

DownLoad: CSV

图 3 样本群落结构情况

Figure 3. Structure of sample community

下载: 全尺寸图片幻灯片

在自然界中，最普遍的反硝化细菌包括Pseudomonaceae(假单胞菌属)、Alcaligenes(产碱杆菌属)、Nitro bacteraceae(硝化细菌科)、Rhodospirillaceae(红螺菌科)、Bacillaceae(芽孢杆菌科)、Spirillaceae(螺菌科)等。

在低温条件下通过测序分析群落组成情况发现，接种污泥中没有优势菌属；未投加介体的污泥中优势菌属为黄单胞菌目、厌氧绳菌科和丛毛单胞菌科；投加介体的活性污泥优势菌属为厌氧绳菌科和黄单胞菌目。在经过驯化的活性污泥中，红环菌科和索氏菌属增长速率明显。红环菌科在低温下增长5~7倍，索氏菌属在低温下也可增长3~5倍。红环菌科和索氏菌属相似，都具有很好的反硝化功能，这说明经过驯化的活性污泥具有良好的脱氮优势。在低温条件下，投加氧化还原介体有利于索氏菌属的生长。

3. 结论

1)在低温(10 ℃)条件下，投加介体NQS，当C/N为1.8~3.8时，介体强化脱氮效率随C/N的升高而升高；当C/N为4.7~6.5时，介体强化脱氮效率随C/N的升高而降低。

2)当C/N为1.8~6.5时，介体强化脱氮速率随着C/N的升高而升高；但在低C/N条件时，介体的强化作用更明显。综合考虑脱氮效果并结合经济因素分析，当C/N为4.7左右时，脱氮效果最佳。

3)介体的投加改变了氧化还原电位的大小，在投加介体的反应系统中，氧化还原电位始终低于空白反应，这有利于反硝化脱氮反应的进行。随着脱氮效率的增加，体系ORP不断下降，推测介体可能通过加速ORP的降低来加快脱氮过程。

4)经过培养驯化的活性污泥具有良好的脱氮优势。在低温条件下，投加氧化还原介体有利于索氏菌属的生长。

图 1 东平湖位置及采样点分布

Figure 1. Location of Dongping Lake and distribution of sampling points

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 2 东平湖水体和沉积物中重金属的空间分布

Figure 2. Spatial distribution of heavy metals in water bodies and sediments of Dongping Lake

下载: 全尺寸图片幻灯片

图 3 东平湖水体 (a）和沉积物 (b）中各重金属之间的相关性

Figure 3. Correlation between heavy metals in water bodies (a) and sediments (b) of Dongping Lake

下载: 全尺寸图片幻灯片

表 1 沉积物中重金属潜在生态危害程度

Table 1. Potential ecological hazard level of heavy metals in sediments

潜在生态危害系数( ${E}_{r}^{i}$ )	潜在生态危害指数(RI)	潜在生态危害程度
＜40	＜150	轻度
[40,80）	[150,300）	中度
[80,160)	[300,600）	强度
[160,320)	≥600	很强
≥320	-	极度

潜在生态危害系数( ${E}_{r}^{i}$ )	潜在生态危害指数(RI)	潜在生态危害程度
＜40	＜150	轻度
[40,80）	[150,300）	中度
[80,160)	[300,600）	强度
[160,320)	≥600	很强
≥320	-	极度

下载: 导出CSV

表 2 东平湖水体和沉积物通水前后的重金属含量

Table 2. Heavy metal content of Dongping Lake water bodies and sediments before and after water circulation

重金属	水体/μg·L⁻¹						沉积物/mg·kg⁻¹
	采样时间2012-06		采样时间2012-09		采样时间2019-12		采样时间2012-07		采样时间2019-12
	范围	均值	范围	均值	范围	均值	范围	均值	范围	均值
Cr	10.00～16.00*	12.75*	10.00*	10.0*	2.14～7.00	4.53	67.20～102.80	89.30	43.84～68.71	59.41
Hg	0.10～0.17	0.12	0.10	0.1	0.01～0.09	0.04	0.03～0.07	0.06	0.03～0.07	0.05
Pb	10.00	10.00	10.00	10.0	4.32～12.30	7.51	29.20～41.30	35.50	17.34～27.21	22.21
Cd	0.10～1.00	0.78	1.00	1.0	0.19～1.65	0.77	0.22～0.35	0.29	0.08～0.72	0.27
As	10.00	10.00	10.00	10.0	2.22～15.25	5.92	19.20～38.50	25.30	15.04～21.47	18.43
参考文献	[22]				本研究		[10]		本研究
注：“ * ”为Cr⁶⁺。

下载: 导出CSV

表 3 东平湖水体和沉积物的主成分分析

Table 3. Principal component analysis for water bodies and sediments of Dongping Lake

元素	水体		沉积物
元素	PC1	PC2	PC1	PC2
Cr	0.24	0.86	−0.36	0.83
Hg	−0.66	0.70	0.06	0.42
Pb	0.43	0.80	−0.85	−0.43
Cd	0.94	−0.03	0.78	−0.53
As	0.94	−0.07	0.89	0.36
方差百分比/%	48.78	37.58	44.99	29.13
累积贡献率/%	48.78	86.36	44.99	74.12

下载: 导出CSV

表 4 东平湖沉积物的潜在生态危害系数（ ${E}_{r}^{i}$ ）和潜在生态危害指数（RI）

Table 4. Potential ecological hazard coefficient ( ${E}_{r}^{i}$ ) and potential ecological hazard index (RI) of sediments of Dongping Lake

项目	${E}_{r}^{i}$					RI
项目	Cr	Hg	Pb	Cd	As	RI
最大值	2.29	181.33	9.07	279.35	28.62	456.78
最小值	1.46	85.33	5.78	31.56	20.05	190.36
平均值	1.98	139.83	7.40	104.37	24.57	278.16
对RI贡献率/%	0.70	50.20	2.60	37.50	8.80	100.00

项目	${E}_{r}^{i}$					RI
项目	Cr	Hg	Pb	Cd	As	RI
最大值	2.29	181.33	9.07	279.35	28.62	456.78
最小值	1.46	85.33	5.78	31.56	20.05	190.36
平均值	1.98	139.83	7.40	104.37	24.57	278.16
对RI贡献率/%	0.70	50.20	2.60	37.50	8.80	100.00

下载: 导出CSV

[1]	QIN G W, NIU Z D, YU J D, et al. Soil heavy metal pollution and food safety in China: Effects, sources and removing technology[J]. Chemosphere, 2021, 267: 129205. doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.129205
[2]	GITHAIGA K B, NJUGUNA S M, GITURU R W, et al. Water quality assessment, multivariate analysis and human health risks of heavy metals in eight major lakes in Kenya[J]. Journal of Environmental Management, 2021, 297: 113410. doi: 10.1016/j.jenvman.2021.113410
[3]	CUI L, WANG X, LI J, et al. Ecological and health risk assessments and water quality criteria of heavy metals in the Haihe River[J]. Environment Pollution, 2021, 290: 117971. doi: 10.1016/j.envpol.2021.117971
[4]	李道金, 朱润, 等. 滇池重金属污染的分布、积累和风险评估[J]. 环境化学, 2021, 40(6): 1808 − 1818.
[5]	NIU Y, JIANG X, WANG K, et al. Meta analysis of heavy metal pollution and sources in surface sediments of Lake Taihu, China[J]. Science of the Total Environment, 2020, 700: 134509. doi: 10.1016/j.scitotenv.2019.134509
[6]	LI F, HUANG J H, ZENG G M, et al. Spatial risk assessment and sources identification of heavy metals in surface sediments from the Dongting Lake, Middle China[J]. Journal of Geochemical Exploration, 2013, 132: 75 − 83. doi: 10.1016/j.gexplo.2013.05.007
[7]	LI R, TANG X Q, GUO W J, et al. Spatiotemporal distribution dynamics of heavy metals in water, sediment, and zoobenthos in mainstream sections of the middle and lower Changjiang River[J]. Science of the Total Environment, 2020, 714: 136779. doi: 10.1016/j.scitotenv.2020.136779
[8]	阳金, 张彦, 祝凌燕. 中国七大水系沉积物中典型重金属生态风险评估[J]. 环境科学研究, 2017, 30(3): 423 − 432.
[9]	GUO C B, CHEN Y S, XIA W T, et al. Eutrophication and heavy metal pollution patterns in the water suppling lakes of China’s South-to-North water diversion project[J]. Science of the Total Environment, 2020, 711: 134543. doi: 10.1016/j.scitotenv.2019.134543
[10]	WANG Y Q, YANG L Y, KONG L H, et al. Spatial distribution, ecological risk assessment and source identification for heavy metals in surface sediments from Dongping Lake, Shandong, east China[J]. Catena, 2015, 125: 200 − 205. doi: 10.1016/j.catena.2014.10.023
[11]	薛迪, 解军, 周建仁, 等. 南水北调东线湖泊针杆藻属分布特征及其与环境因子的关系[J]. 环境科学研究, 2016, 29(11): 1600 − 1607.
[12]	张菊, 陈明文, 鲁长娟, 等. 东平湖表层沉积物重金属形态分布特征及环境风险评价[J]. 生态环境学报, 2017, 26(5): 850 − 856.
[13]	陈豪, 徐洪增, 路民, 等. 东平湖水体营养化状况综合评价[J]. 人民黄河, 2022, 44(1): 83 − 88.
[14]	TIAN C, LU X T, PEI H Y, et al. Seasonal dynamics of phytoplankton and its relationship with the environmental factors in Dongping Lake, China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(3): 2627 − 2645. doi: 10.1007/s10661-012-2736-4
[15]	CHEN S Y, CHEN Y Y, LIU J Z, et al. Vertical variation of phosphorus forms in core sediments from Dongping Lake, China[J]. Procedia Environmental Sciences, 2011, 10: 1797 − 1801. doi: 10.1016/j.proenv.2011.09.281
[16]	HAKANSON L. An ecological risk index for aquatic pollution control. A sedimentological approach[J]. Water Research, 1980, 14(8): 975 − 1001. doi: 10.1016/0043-1354(80)90143-8
[17]	LI D P, YU R D, CHEN J, et al. Ecological risk of heavy metals in lake sediments of China: A national-scale integrated analysis[J]. Journal of Cleaner Production, 2022, 334: 130206. doi: 10.1016/j.jclepro.2021.130206
[18]	浦江, 张翠萍, 刘淑娟, 等. 杞麓湖径流区不同湿地沉积物重金属污染特征及潜在生态风险评价[J]. 农业资源与环境学报, 2021, 38(5): 755 − 763.
[19]	张坤, 杨霞, 吴雅霁, 等. 湘江株洲-湘潭-长沙段河床沉积物重金属污染特征及生态风险评价[J]. 农业资源与环境学报, 2015, 32(1): 60 − 65.
[20]	YI Y J, YANG Z F, ZHANG S H. Ecological risk assessment of heavy metals in sediment and human health risk assessment of heavy metals in fishes in the middle and lower reaches of the Yangtze River basin[J]. Environmental Pollution, 2011, 159(10): 2575 − 2585. doi: 10.1016/j.envpol.2011.06.011
[21]	ZHAO Z H, GONG X H, DING Q Q, et al. Environmental implications from the priority pollutants screening in impoundment reservoir along the eastern route of China's South-to-North water diversion project[J]. Science of the Total Environment, 2021, 794: 148700. doi: 10.1016/j.scitotenv.2021.148700
[22]	胡尊芳. 南水北调东线工程对东平湖水环境的影响[J]. 山东国土资源, 2017, 33(10): 46 − 51.
[23]	ZHANG H X, HUO S L, YEAGER K M, et al. Accumulation of arsenic, mercury and heavy metals in lacustrine sediment in relation to eutrophication: Impacts of sources and climate change[J]. Ecological Indicators, 2018, 93: 771 − 780. doi: 10.1016/j.ecolind.2018.05.059
[24]	王萍, 王世亮, 刘少卿, 等. 砷的发生、形态、污染源及地球化学循环[J]. 环境科学与技术, 2010, 33(7): 90 − 97.
[25]	SHI W C, LI T, FENG Y, et al. Source apportionment and risk assessment for available occurrence forms of heavy metals in Dongdahe wetland sediments, southwest of China[J]. Science of the Total Environment, 2022, 815: 152837. doi: 10.1016/j.scitotenv.2021.152837
[26]	张磊, 王起超, 李志博, 等. 中国城市汞污染及防治对策[J]. 生态环境, 2004, 13(3): 410 − 413.

点击查看大图

图( 3) 表( 4)

计量

文章访问数: 2073
HTML全文浏览数: 2073
PDF下载数: 12
施引文献: 0

1. 材料与方法
1.1 实验装置
1.2 运行条件及实验用水
1.3 分析方法
1.4 DNA提取和PCR扩增
1.5 MiSeq测序数据统计分析及多样性分析
2. 结果与讨论
2.1 生物反硝化的脱氮效率
2.2 生物反硝化脱氮速率
2.3 生物反硝化SCOD的去除
2.4 探讨投加介体污水生物反硝化脱氮反应的机理
3. 结论

全文HTML

随着工业、农业和城市化的迅速发展，各种污染物不断地进入各环境介质中，严重威胁生态健康^[1-3]。5大重金属因其污染具有持久性、不可逆性、潜在毒性、生物富集和生物放大等特点而备受关注，也是环境重点监控污染物^[4]。对于水环境而言，人为污染排放（废水、废气和固废等）和自然岩石风化等都是重金属进入水体的有效途径，一部分重金属经稀释后被水生生物吸收，随着食物链的生物放大作用，进入并蓄积于人体，存在“致畸、致癌、致突变”的风险^[5]；另一部分重金属会随水体中的胶体粒子絮凝沉积到底泥中，在湖底形成高含量的“毒库”，是潜在的二次污染源^[6-7]。因此，水体和沉积物中的重金属含量是水环境安全性的重要检测指标^[8]。

“南水北调”作为世界上最大的水利工程，运行7年以来，累计向北方调水4.94×10¹¹ m³，其中东平湖作为南水北调的东线工程调水流经的最后一个湖泊，调水量达9.331×10¹⁰ m³，占总调水量的18.89%^[9]。东平湖西部和南部主要为农田，东南部有电厂、机械制造厂、服装制造厂、印刷厂、畜禽养殖场和各种食品制造厂，周边的农业面源污染和工业废水排放都是东平湖水环境的潜在威胁^[10]。

以往的研究大都关注东平湖水体富营养化、藻类泛滥或水环境中单一部分重金属问题^[11-13]，但对于在大型调水工程的背景下的东平湖水环境重金属的系统研究相对较少。该研究分析了东平湖水体和沉积物中5种重金属（Cr、Hg、Pb、Cd和As）的分布特征及其生态风险，探究工程调水前后湖泊重金属含量的变化，初步分析了东平湖重金属可能的污染来源，以期为东平湖的污染防控和生态风险管理提供科学依据。

3. 结论

（1）东平湖水体的5种重金属（Cr、Hg、Pb、Cd和As）含量均达到《地表水环境质量标准GB 3838―2002》的III类标准。与黄河流域沉积物背景值相比，东平湖沉积物Cr、Hg、Pb、Cd和As的平均含量是背景值的0.99、3.33、1.48、3.51和2.46倍，其中仍有少数点位Cr含量略高。

（2）与东平湖南水北调工程调水前水体和沉积物中的重金属含量相比，5种重金属的含量都有了明显的降低，说明南水北调工程的实施提升了沿线河湖水环境质量。

（3）相关性分析和主成分分析表明，流域内农业活动是Cd的主要来源，矿产冶炼和农业因素是As的主要来源，燃煤、工业制造和交通分别是Hg、Cr和Pb的主要来源。东平湖各重金属污染程度表现为Hg>Cd>As>Cr>Pb。整个东平湖的平均RI值为278.16，属于中度生态风险水平。

参考文献 (26)

东平湖水体和沉积物重金属分布及风险评估

作者简介: 艾留唤（1995-），女，硕士研究生。研究方向：水环境重金属研究及风险评价。E-mail：18211756563@163.com

通讯作者: 张 磊（1976-），女，博士、副教授。研究方向：污染物的生物地球化学循环研究及人体健康风险评价。E-mail：zhanglei_lw@163.com

Heavy metal distribution and risk assessment of Dongping Lake water bodies and sediments

Corresponding author: ZHANG Lei, zhanglei_lw@163.com

1. 材料与方法

1.1 实验装置

1.2 运行条件及实验用水

1.3 分析方法

1.4 DNA提取和PCR扩增

1.5 MiSeq测序数据统计分析及多样性分析

2. 结果与讨论

2.1 生物反硝化的脱氮效率

2.2 生物反硝化脱氮速率

2.3 生物反硝化SCOD的去除

2.4 探讨投加介体污水生物反硝化脱氮反应的机理

2.4.1 1) C/N不同的条件下介体强化低温污水生物反硝化ORP的变化。

2.4.2 2) 介体强化低温污水生物反硝化微生物群落分析。

3. 结论

计量

出版历程

东平湖水体和沉积物重金属分布及风险评估

通讯作者: 张 磊（1976-），女，博士、副教授。研究方向：污染物的生物地球化学循环研究及人体健康风险评价。E-mail：zhanglei_lw@163.com

作者简介: 艾留唤（1995-），女，硕士研究生。研究方向：水环境重金属研究及风险评价。E-mail：18211756563@163.com 青岛农业大学资源与环境学院，青岛 266109

English Abstract

Heavy metal distribution and risk assessment of Dongping Lake water bodies and sediments

Corresponding author: ZHANG Lei, zhanglei_lw@163.com

全文HTML

1.1. 研究区概况

1.2. 样品采集与预处理

1.3. 数据处理与质量控制

1.4. 潜在生态风险评价

2.1. 重金属含量水平

2.2. 水体和沉积物中重金属空间分布

2.3. 东平湖重金属的相关性和来源分析

2.4. 潜在生态风险评估

目录

全文HTML

1.1. 研究区概况

1.2. 样品采集与预处理

1.3. 数据处理与质量控制

1.4. 潜在生态风险评价

2.1. 重金属含量水平

2.2. 水体和沉积物中重金属空间分布

2.3. 东平湖重金属的相关性和来源分析

2.4. 潜在生态风险评估

通讯作者: 张磊（1976-），女，博士、副教授。研究方向：污染物的生物地球化学循环研究及人体健康风险评价。E-mail：zhanglei_lw@163.com

通讯作者: 张磊（1976-），女，博士、副教授。研究方向：污染物的生物地球化学循环研究及人体健康风险评价。E-mail：zhanglei_lw@163.com

作者简介: 艾留唤（1995-），女，硕士研究生。研究方向：水环境重金属研究及风险评价。E-mail：18211756563@163.com
青岛农业大学资源与环境学院，青岛 266109