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大气环境治理问题是社会重点关注的问题，火电厂作为污染源的重要排放源，是空气污染的重点管控对象[1]。随着工业生产和居民生活用电需求的增加，化石燃料燃烧产生的污染物急剧增加，特别是SO2和NOx，其中SO2的过度排放是造成我国大气污染及酸雨的主要原因[2]。自2012年以来开始实施火电厂大气污染排放新标准，重点地区设立了更加严格的排放标准，有效地控制了火电行业大气污染物的排放[3]，仍未达到世界卫生组织（WHO）规定的排放限值（SO2日均浓度20 μg/m3）。国内外火电厂主要应用的传统脱硫工艺有干法脱硫、湿法脱硫和半干法脱硫，三者之间的主要区别在于脱硫剂及所处状态的不同[4]。干法脱硫是固态吸收剂在干态下与SO2进行反应，但反应速度慢，脱硫效率与脱硫剂利用率低；湿法脱硫是吸收剂在液态下与SO2进行反应，是目前脱硫效率最高且较为成熟的工艺技术，但基础建设用地及投资费用高，脱硫副产物及脱硫废水难以处理；半干法脱硫兼有湿法脱硫和干法脱硫的特点，但副产物商用价值较少，发展不够成熟[4-5]。我国烟气脱硫技术仍然停留在传统工艺上，常用的脱硫工艺主要有石灰石-石膏法、喷雾干燥法、炉内喷钙后增湿活化法、烟气循环流化床法和其他通用技术。这些工艺技术绝大多数从国外引进，后经过优化、改进得以应用。但这些技术都存在许多问题，如建设、运行费用高，脱硫副产物及废水无法处理、产生二次污染、脱硫效率低等。因此寻求高效、绿色、经济、多元且适合我国国情的脱硫工艺变得尤为重要[2-6]。
兰州市是我国西北地区重工业城市，形成以石油化工、有色金属、机械制造等为主体的工业体系。刘慧等[7]研究表明，兰州市环境空气质量强潜在污染源来自兰州市本地及周边地区。张惠娥等[8]采用模糊综合评价法，对15年间兰州市环境空气质量进行分析，认为兰州市空气污染具有明显的季节变化，冬季最为严重，夏季较好。本文模拟了不同脱硫工艺下火电厂排放SO2的数值模拟试验，旨在为兰州城区火电厂大气污染、改善城市空气质量状况提供参考。
CALPUFF模型作为《环境影响评价技术导则-大气环境：（HJ 2.2—2018）》推荐模型，能够较好的模拟大气边界内的各种复杂的物理化学过程[7]，在模拟城市尺度环境空气质量方面较为成熟[9]。
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兰州市位于陇西黄土高原的西部，是青藏高原和黄土高原的过渡地带；黄河穿城而过，形成“两山夹一河”的高原河谷盆地。兰州市地处甘肃中部，属于温带半干旱高原型的大陆季风气候，是西北地区的经济中心和交通枢纽。
本次研究的研究区域为兰州市主城区，是以西南角坐标（103.5547°E，36.0041°N）的39 km×18 km矩形区域。
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CALPUFF模型是三维非稳态拉格朗日扩散模式系统，模拟范围为几十米到几百千米，可处理随时间变化的点源、线源、面源，模拟时间尺度分为小时、月、年，适用于惰性和满足线性沉降及化学转化机制的污染物，同样适用于粗糙及复杂地形条件下的污染物模拟，模拟结果以网格点和接受点为对象的污染物扩散产生的浓度分布及贡献[10]。
CALPUFF模型的基本原理是高斯烟团模型，模式的主体包含3部分：CALMET模块、CALPUFF模块和CALPOST模块。CALMET是一个三维诊断风场模型，其主要作用是在三维网格模型区域上生成不同时段的风场和温度场；CALPUFF污染扩散模块是CALPUFF模型的核心部分，主要作用是将CALMET处理后的风场、温度场信息以及污染源排放清单数据相结合，模拟污染物在大气中的扩散、迁移以及转化过程；CALPOST后处理模块主要是将CALPUFF模块计算生成的浓度文件进行时间分配处理[11]。
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模拟区域采用UTM投影坐标系，根据模拟区域设置三维网格，以359.714 km，3 975.377 km作西南角起始坐标点，水平方向为60 km×39 km，格距为1 km；垂直方向分为10层（20、40、80、160、320、640、1 200、2 000、3 000和4 000 m）。
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地理数据包括地形高程数据和土地利用数据。地形高程数据采用美国地质调查局（USGS）提供的分辨率为90 m的GEOTIFF格式的数据；土地利用数据采用GLCC数据库中的亚洲部分，分辨率为1 km。气象数据包括高空气象数据和地面气象数据。地面气象数据采用兰州站点（52889）2018年全年的逐时气象数据；探空数据采用中尺度天气预报模式WRF运行提供的数据，将WRF模式运行提供的数据作为初始气象猜测场，经过CALMET气象模块调整后生成最终的气象场。
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本文以兰州市主城区内4个火电厂（西固热电厂、大唐甘肃发电有限公司、范坪电厂和国电兰州热电有限公司）作为研究对象，选取4个国控点（兰炼宾馆、职工医院、铁路设计院和生物制药厂）作为敏感点，在同一排放源强的条件下设置4组排放情景，每组情景分别对应4种不同脱硫工艺。
根据环境保护工程技术规范中的《石灰石/石灰-石膏湿法烟气脱硫工程通用技术规范:HJ 179—2018）》、《氨法烟气脱硫工程通用技术规范:HJ 2001—2018）》以及《烟气循环流化床法烟气脱硫工程通用技术规范:HJ 178—2018）》，湿法脱硫选取石灰石-石膏法和氨法、干法脱硫选取炉内喷钙尾部增湿法和锅炉循环流化床法作为4种试验方案，4种脱硫工艺的脱硫效率分别为95%、90%、70%和85%[12-15]，对应源强，见表2。
模拟时间为2018年1月1日~2018年12月31日，时间间隔为1 h，基于4种试验方案，运用CALPUFF模型分别开展兰州市主城区火电厂大气污染扩散模拟，对比分析不同试验方案结果，得出不同脱硫工艺对兰州市环境空气质量的影响以及对国控点的浓度贡献。
1.1. 研究区域概况
1.2. CALPUFF模型
1.3. 模型参数设置和数据来源
1.3.1. 网格设置
1.3.2. 数据来源
1.4. 研究方法
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兰州市主城区属于典型的河谷地形，地势西部和南部高，东北低。火电厂主要集中在西固区，处于盆地中。污染物的排放量大和不利的地形条件造成了兰州市污染物不易扩散，容易堆积，形成重污染区[16]。文献[17]研究表明，兰州市一年四季盛行偏东风，静风频率高，热岛效应明显。
燃煤电厂采用不同脱硫工艺最直接的影响物种是SO2，燃煤电厂在4种试验方案下的小时最大浓度分布和年均最大浓度分布，见图1~2。
小时和年均最大浓度分布都反映了SO2浓度高值区出现在兰州市西侧的西固区和安宁区，受四周山脉阻挡，污染物不易扩散，主要集中在河谷地形中。有研究表明，受排放源的空间分布和气象条件共同影响，兰州城区铁路设计院附近和兰炼宾馆附近出现污染物浓度高值区[18]。对比图1和图2可以发现，小时浓度虽然在数值上大于年均浓度，但从扩散趋势来看，小时浓度分布围绕电厂呈发散状，而年均分布形势则更为集中，主要集中在狭长河谷地形中；时间尺度上分析，年均扩散范围更广，影响区域较大，小时浓度扩散范围较小，其制约因素主要来源于电厂，而年均浓度扩散相较于小时浓度扩散受制约因素则会更多，比如地形、风向、风速等。另外受主导风向偏东风的影响，SO2浓度高值区较产生位置出现不同程度的偏移。
整体来看，在同一区域，污染物源强越大，污染程度越严重，污染范围越广（方案一至方案四小时浓度最大值分别为4.0、5.5、7.5和6.0 µg/m3）。一方面可以说明不同的脱硫工艺对环境空气质量的影响存在差异：脱硫效率越高，SO2污染程度越小；另一方面也说明区域浓度显著增强可能来源于周边电厂的叠加效应。
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在模拟预测过程中选取4个国控点作为环境空气质量敏感点。
（1）将西固热电厂内的污染源对敏感点的浓度贡献进行统计，得到小时及日均最大浓度贡献的堆积柱状，见图3。
（2）对比分析不同时刻浓度贡献发现年均最大浓度贡献明显低于小时浓度贡献；另外小时和日均最大浓度贡献均反映了兰州市内对4个国控点影响最大的是方案三，最小的是方案一，这是因为在方案设置时，方案三的脱硫效率最低（70%），方案一的脱硫效率最高（95%），浓度贡献的差异性与脱硫效率之间存在显著的负相关，同时也说明CALPUFF模型完全适用于此次试验探究。
（3）从结果来看（图3），方案一对4个国控点内的贡献最小，在实际应用中，方案一被广泛应用于各大火电厂，因此探究在试验方案一下，各火电厂对国控点的浓度贡献，见图4。
图4可知，污染物与国控点之间的距离是造成兰炼宾馆、生物制药厂和铁路设计院出现贡献差异的主要原因，职工医院的浓度贡献主要来源于西固热电厂和大唐热电厂。文献[18]研究表明污染源排放特征和气象条件均对污染物地面浓度有明显影响。
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根据《环境空气质量标准：GB 3095—2012》对二类区的定义，国控点正好属于二类区的围，因此采用二级小时浓度限值。整体反映4个热电厂对国控点的影响较小，占标率最大为大唐热电厂采用炉内喷钙尾部增湿法，在兰炼宾馆处的占标率达到1.07%，其余占标率均在0.9%以下，见图5。
2.1. 浓度分布的区域性
2.2. 污染源对国控点的浓度贡献
2.3. 不同火电厂的占标率分析
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本文以兰州市主城区内4个火电厂（西固热电厂、大唐甘肃发电有限责任公司、范平电厂、国电兰州热电有限责任公司）为研究对象，结合2014年高空及地面气象资料，利用CALPUFF模型对兰州主城区环境空气质量进行模拟预测，重点关注不同脱硫工艺对环境空气质量的影响，对比结果有以下5点。
（1）SO2浓度高值区出现在兰州市西侧的西固区和安宁区，受四周山脉阻挡，污染物不易扩散，小时浓度分布围绕电厂呈发散状，而年均分布形势则更为集中，主要集中在狭长河谷地形中。
（2）时间尺度上，时间尺度越大，扩散范围越广，影响区域越大，影响程度越低。时间尺度上的这种差异来源于扩散条件的差异性。受主导风向偏东风的影响，SO2浓度高值区较产生位置出现不同程度的偏移。
（3）小时和日均最大浓度贡献均反映了兰州市内对4个国控点影响最大的是炉内喷钙尾部增湿法，最小的是石灰石/石膏法，炉内喷钙尾部增湿法的脱硫效率最低（70%），石灰石/石膏法的脱硫效率最高（95%），浓度贡献的差异性与脱硫效率之间存在显著的负相关，同时也说明CALPUFF模型完全适用于此次试验探究。
（4）污染物与国控点之间的距离是兰炼宾馆、生物制药厂和铁路设计院主要贡献原因，职工医院除外，其浓度贡献主要来源于西固热电厂和大唐热电厂。由此说明污染源排放特征和气象条件共同决定污染物到达地面的浓度。
（5）国控点作为环境空气二类功能区，地面小时最大占标率低于0.9%。说明采用末端控制措施之后的火电厂对环境空气质量的影响较小，所以这4种方案在试验过程中是合理有效的。
综上，可认为湿法脱硫更适用于兰州市火电厂。
