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进口废塑料在缓解原材料压力的同时，给我国生态环境和人们生命健康带来很大威胁。为了应对这一问题，我国于2017年颁布了《禁止洋垃圾入境推进固体废物进口管理制度改革实施方案》，从而使我国从最大废塑料进口国变为最大再生塑料颗粒进口国[1-2]。塑料生产过程中，Cr、Cd、Hg、Pb、Mn和Cu等重金属随稳定剂或无机颜料等添加剂进入产品，从而对使用者的健康构成潜在威胁[3-9]。尽管废塑料鉴别技术不断更新并且我国加大了对废塑料进口的限制力度[10-13]，但我国海关仍多次在进口再生塑料颗粒中发现夹杂废塑料的情况[14-15]，这意味着废塑料潜在风险并未完全消除。有文献曾报道国内一次性塑料食品容器中多种金属对人体存在不可忽略的健康风险，其中可能就存在违规生产的再生塑料食品接触产品[16-18]。此外，一些欧美国家目前已允许再生塑料颗粒用于制造食品接触产品，并有可能使再生塑料以产品形式直接进入中国人民的日常生活[19-21]。掺加再生塑料颗粒的食品接触产品在日常生活中可能无法完全避免，因此研究进口再生塑料颗粒中重金属在不同食物液中的浸出特性、并评估长期暴露可能带来的健康风险对其后续加工与利用具有重要意义。
再生塑料颗粒用于制造食品接触产品的人体健康风险评估在我国暂无成型评估框架，但在欧美等国家或地区相对较成熟，其中美国食品局 (US FDA) 提出的评估框架已得到广泛应用[22-24]。HUANG等 [25]引入FDA框架，采用传统危害商(HQ)和危害指数(HI)对再生塑料分类工厂内工人的健康风险进行评估，提出Cr和As在皮肤暴露下致癌风险分别超过EPA建议的不可接受水平38和2倍，存在严重致癌风险。张杰聪等[26]采用类似的评估方法，对婴幼儿经口摄入再生与非再生塑料儿童玩具中重金属的健康风险进行评估，发现再生PP玩具中多种重金属对婴儿的危害指数均高于非再生PP玩具。美国卫生与公众服务部有毒物质和疾病登记署(ATSDR)发布的《联合毒性行为评估指导手册》提出TTD法，考虑到多种重金属的联合毒性[27]。ZOU等[28]引入TTD修正的HI评估中药中重金属的潜在健康风险，发现传统评价方法下健康风险处于可接受水平，而TTD修饰后的HI显示多个靶器官存在不可接受的健康风险。上述研究主要采用传统HQ和 HI评估重金属的人体健康风险，然而实际情况下可能存在多种污染物混合暴露和相互作用，导致在一定程度上可能低估或者高估其健康风险[29-32]。为更准确地评估混合污染物暴露下的健康风险，故采用TTD修饰的HI方法进行风险评估。
基于此，本研究通过检测5种典型进口再生塑料颗粒中重金属在食物模拟液中的浸出浓度，采用传统HI和TTD法估算其经口摄入的健康风险水平，以期为进口再生塑料颗粒风险管理与利用提供一定科学依据。
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进口再生塑料颗粒样本均取自成都某检测机构，包括聚丙烯(PP)颗粒 (黑、灰、绿和白色) 、聚乙烯(PE)颗粒 (黑、灰和棕色) 、聚苯乙烯(PS)颗粒 (黑、白、绿、茶、黄和褐色) 、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)颗粒 (黑、绿、灰、黄、蓝、棕色和透明) 和丙烯晴-丁二烯-苯乙烯共聚物(ABS)颗粒 (黑、白、灰和黄色) 5类。将所有颗粒采用超声波清洗器清洗5 min。目测其均为圆柱状、无杂质、无油污、无明显色差，直径2.0~2.5 mm，高2.5~3.0 mm。
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暴露场景设置：根据相关规范及相关文献[33-35]，选取3.00%和50.00%乙酸溶液分别模拟2种浓度的酸性食物，10.00%乙醇溶液模拟含酒精食物，95.00%乙醇溶液模拟脂肪类食物；选取3个温度25、40和70 ℃分别模拟室温、常见加热和模拟加热温度。依据标准[36]要求，将每种场景模拟液体积设置为6.00 mL，预热至指定温度后需加入10个进口再生塑料颗粒，浸泡10 d。
重金属浓度检测：根据《固体废物 金属元素的测定 电感耦合等离子体质谱法》 (HJ766—2015) [37]处理样品并测定Cd、Cr、Pb、Mn、Cu含量，采用ICP-MS测定；根据《固体废物 汞、砷、硒、铋、锑的测定 微波消解/原子荧光法》 (HJ702—2014) [38]处理样品并测定Hg含量，采用原子荧光光谱分析测定。
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1) 暴露量计算模型。根据EPA发布的人体健康评估手册[39]，在本模型中，污染物质主要暴露途径是通过饮食摄入，暴露介质主要是食物模拟液。将相关参数和模拟液中污染物浓度代入式(1)可得各重金属日均暴露量。
式中：LADD、ADD分别为致癌物质日均暴露量和非致癌物质日均暴露量，mg·(kg·d)−1；C为模拟液中污染物的浸出浓度，mg·L−1，由1.2测得；IR为日均饮食摄入量，取1 L·d−1[40]；EF为暴露频率，取365 d·a−1；ED为暴露年限，致癌物质70 a，非致癌物质30 a[40]；BW为体重，取值60.60 kg[41]；AT为平均作用时间，致癌物质取值25 550 d，非致癌物质取值10 950 d [42]。
2) 风险表征计算模型。根据ATSDR的风险计算公式[27]，由式(2)、(3)可得致癌风险指数，根据式(4)、(5)可得传统非致癌风险指数，根据式(7)、(8)可得TTD修正后的非致癌风险指数。式(6)为California成人血铅模型[43]。
式中：
$ {R}_{i}^{\mathrm{c}} $ 为第i种致癌污染物的致癌风险，无量纲；$ {\mathrm{L}\mathrm{A}\mathrm{D}\mathrm{D}}_{i} $ 为第i种致癌污染物的日均暴露量，mg·(kg·d)−1；Qi为致癌强度系数，mg·(kg·d)−1；SF为致癌斜率因子，mg·(kg·d)−1；RC为总致癌风险指数，无量纲。式中：HQi为第i种非致癌污染物的非致癌危害商，无量纲；
$ {\mathrm{A}\mathrm{D}\mathrm{D}}_{i} $ 为第i种致癌污染物的日均暴露量，mg·(kg·d)−1；MRL为非致癌最低风险水平，mg·(kg·d)−1；HI为总非致癌风险指数，无量纲。式中：ΔPbB表示血铅浓度增加量，ug·dL−1；1 000为单位换算；SF0为摄入斜率因子，(ug·dL−1) per ( ug·d−1)，取值0.04；HQiendpoint为第i种非致癌污染物对靶器官的非致癌危害商，无量纲；TTDiendpoint为污染物i对靶器官的毒性剂量，mg·kg−1·d−1；HIendpoint为靶器官总非致癌风险指数，无量纲。
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图1显示了5种进口再生塑料颗粒在不同温度和不同食物模拟液中的重金属浸出浓度检测结果。对比我国现行《生活饮用水卫生标准》 (GB5749—2022) [44]限值可知，ABS塑料颗粒中Cr在温度40 ℃+3%乙酸下浸出除外，在所有模拟食物场景下，这些塑料颗粒中Cr和Hg浸出浓度都超出限值，分别超标1.25~38.27和0.47~1 243.04倍，平均超标倍数分别为16.21和1 120.00倍，存在严重安全隐患。主要在2类酸性食物模拟液中，发现Cd、Pb和Mn浸出浓度超标，且主要来源于ABS、PE和PET这3类塑料颗粒。特别是ABS塑料颗粒，在温度40 ℃+3%乙酸和温度70 ℃+50%乙酸的浸出条件下，Pb浸出浓度分别超标高达50.06和41.90倍，存在严重安全隐患。然而，在所有模拟食物场景下，Cu浸出浓度均未超标，不存在安全隐患。
经分析发现，在同种模拟液中，温度越高这5种重金属浸出浓度普遍越高。塑料中重金属在模拟液中的浸出与扩散依赖分子热运动，当实验温度升高，模拟液对塑料颗粒的溶胀作用更明显，使得塑料分子间距更大，从而重金属更易扩散到溶剂中，同时分子热运动也更加剧烈，因此高温下重金属浸出浓度更高[45-47]。这与彭湘莲等[48]对纸塑包装容器中和CHENG等[49]对回收塑料瓶中重金属浸出结果相似。此外，还发现在酸性食物模拟液中，这些进口再生塑料颗粒中6种重金属的浸出浓度普遍高于含酒精和脂肪类食物模拟环境，且酸性越大浸出浓度越大，这说明浸出液pH越低越有利于塑料颗粒中重金属的浸出。这与TUDI等[50]研究不同浸出溶液下，农用聚乙烯塑料制品中重金属的浸出浓度的研究结果相似。值得注意的是，在25和40 ℃模拟食物温度下，存在ABS中重金属在10%乙醇溶液中浸出浓度最高的情况；在70 ℃模拟食物温度下，则存在乙醇溶液中重金属浸出浓度高于3%乙酸溶液的情况。这是因为在此温度下，部分塑料在乙醇溶液中溶胀作用更明显，导致分子间距增大使重金属更易溶出。然而，SHAMIMA等[51]对食品接触塑料包装中重金属在不同溶剂中的浸出浓度的研究结果与此相反，在15%乙醇溶液中的浸出浓度普遍高于3%乙酸溶液，只有少部分情况下3%乙酸溶液中浸出浓度高于15%乙醇，这说明乙醇溶液对塑料颗粒中重金属浸出存在一个最佳浓度。然而，当温度升高到70 ℃时，塑料加速老化，导致塑料颗粒中的孔隙增多、与各种添加剂的附着力下降低，此时溶解度又重新变为造成重金属浸出浓度差异的主导因素，因此ABS中6种重金属浸出浓度最高的场景又重新变成50%乙酸，这与MAO等[52]研究再生电子塑料产品中重金属浸出的研究结果相似。
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根据世界卫生组织国际癌症研究机构发布的致癌物清单，具有致癌风险的重金属是Cd和Cr，不具有致癌风险的是Pb、Hg、Mn和Cu，因此本研究只考虑Cd和Cr的致癌影响。首先根据公式(1)计算各污染物每日经口摄入量，然后参考相关文献得Cr 、Cd的经口摄入致癌强度系数分别为0.5、6.1 mg·(kg·d)−1[53, 54]，并将其带入公式(2)可得致癌风险，计算结果如图2和图3所示。根据US EPA的规定，当致癌风险指数小于10−6时，不存在致癌风险；在10−6~10−4范围内，可能存在致癌风险；而大于10−4时，存在较高致癌风险。在所有模拟食物场景下，5种进口再生塑料颗粒中Cr和Cd致癌风险商都超过安全阈值，2者分别超标200.22~1 6201.04倍和14.66~2 149.29倍，然而，总致癌风险指数超出可能致癌水平上限8.09~165.10倍。由此可见这些塑料颗粒中重金属通过饮食途径摄入时存在较高致癌风险，而Cr非致癌风险更严重。在所有模拟场景下，ABS颗粒中Cd致癌风险商明显高于其它种类塑料颗粒；而在酸性食物模拟液中，PET颗粒中Cr致癌风险商明显高于其它塑料颗粒。此外，在加热和乙酸场景下，这2种重金属的致癌风险普遍更高。上述结果与其浸出规律大体一致，说明重金属浸出直接造成人体致癌风险。
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1) 常规非致癌危害指数。根据ATSDR于2023年发布的最新版最低风险水平(MRLs)，只有Cd和Cr具有口服慢性最低风险水平，其值分别为0.000 1和0.000 9 mg·(kg·d)−1[55]。至于Mn、Cu、Pb和Hg，他们的MRL参考文献取值分别为0.070 0、0.140 0、0.003 5、0.002 0 mg·(kg·d)−1[56-58]。将上述参考值和相关参数代入公式(4)、(5)可以估算其传统非致癌风险指数，结果见图4。
根据US EPA规定，非致癌风险安全限值为1。在所有模拟食物场景下，5种进口再生塑料中Cr非致癌危害商普遍超过安全限值，超标倍数为0.45~36.00倍。在酸性食物模拟场景下，ABS中Cd和Pb非致癌商超过安全阈值。在酸性和含酒精食物模拟场景下，PET中Hg的非致癌危害均超过安全阈值，这些场景都存在不可接受非致癌风险。在所有模拟食物场景下，5种进口再生塑料中Mn和Cu非致癌危害均低于安全阈值，因此不存在非致癌风险。然而，在所有模拟食物场景下，PET、PE、ABS、PS和PP中6种重金属的总非致癌风险指数分别超过安全阈值11.31~35.79、13.73~23.30、3.11~23.89、9.52~18.50和1.24~19.63倍。因此总体呈现严重非致癌风险，且Cr非致癌风险普遍是Cd的10倍左右，是Mn、Cu、Pb和Hg的100倍左右。PET、PE、PS和PP中6种重金属在各食物模拟液中总非致癌风险呈现50%乙酸>3%乙酸>10%乙醇>95%乙醇的规律。且同种模拟液中，70 ℃高温模拟食物场景下的总非致癌风险指数均高于25 ℃和40 ℃的模拟食物温度。上述结果与重金属浸出浓度一致，表明食物模拟液中重金属浓度直接影响人体非致癌风险。尽管上述方法也能对污染物起到快速筛选的作用，但实际多种污染物混合暴露时存在毒性重叠靶点，因此在以下研究的风险评估中引入靶器官毒性剂量对人体非致癌风险进行修正。
2) 基于靶器官毒性剂量的非致癌危害指数。重金属对各靶器官的毒性剂量详见表1。其中，Pb的靶器官毒性剂量以血铅浓度 (ug·dL−1) 为单位，需先用公式(6)将Pb通过饮食摄入的日均暴露量换算成血铅浓度，再根据公式(7)、(8)得到靶器官非致癌风险指数，结果见图5。在所有模拟食物场景下，PET、PE、ABS、PP和PS进口再生塑料颗粒中6种重金属的总非致癌风险指数分别超过安全阈值17.55~54.43、21.38~43.58、8.34~40.59、2.70~32.65和14.73~28.36倍，与修正前相比，考虑靶器官毒性剂量修正后的总非致癌风险指数增加了0.38~1.46倍，这表明常规方法明显低估了进口再生塑料颗粒的非致癌风险。
不同食物模拟场景下，对各靶器官的非致癌风险指数见图6。在所有模拟场景下，5种进口再生塑料颗粒中6种重金属对肠胃道、血液、肾脏和神经系统的非致癌风险指数呈下降趋势，且普遍高于安全阈值2倍以上，存在非致癌风险。其中，对肠胃道的非致癌风险远高于其他3种靶器官。这可能是因为Cr在摄入后首先刺激肠胃道，且只有少量重金属能够被肠胃道吸收并随体液循环到其他靶器官。此外，肾脏对重金属也具有一定消除作用。在所有模拟食物场景下，5种进口再生塑料颗粒中6种重金属对睾丸、心血管和肝脏的非致癌风险指数呈下降趋势，且普遍低于安全阈值。其中，对肝脏的非致癌风险远低于其他2种靶器官，可能因为该靶器官对各重金属赋存量少且肝脏能通过胆汁排泄而消除一部分污染物。然而，在温度为40 ℃的3%乙酸和温度为70 ℃的50%乙酸中，ABS中重金属对心血管的非致癌危害超过安全阈值1倍左右，存在非致癌风险。可能是因为此模拟食物场景下，Pb的溶解度增大，而心血管的靶器官非致癌危害主要来自Pb和Cd。
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1) 根据我国现行饮用水安全标准，在酸性食物模拟液和加热条件下，5种进口再生塑料颗粒中Cr、Hg、Cd、Mn和Pb浸出浓度超标更严重。结合重金属浸出影响因素，高温和酸性环境有利于重金属浸出，从而对人体健康构成更大的风险。
2) 5种进口再生塑料颗粒中Cr和Cd通过饮食途径摄入的致癌风险商都超过安全阈值，总致癌风险指数超过可能致癌最高限制，表明存在较高致癌风险。并且这些塑料颗粒在50%乙酸模拟酸性食物溶液中致癌风险最严重，分别平均是3%乙酸、10%乙醇和95%乙醇的1.26、1.40和1.77倍。
3) 5种进口再生塑料颗粒中靶器官毒性剂量修正的非致癌风险指数平均是传统HI法的1.55倍，且都超过安全阈值，表明存在非致癌风险。对各靶器官平均非致癌风险排序为肠胃道>血液>肾脏>神经系统>睾丸>心血管>肝脏。此外，Cr的致癌危害与非致癌危害均普遍是其他几种重金属的10倍以上，Cr的健康风险需着重关注。
4) 建议管理部门加大对相关生产企业原材料的检查力度，杜绝已禁止的再生塑料颗粒进入食品接触产品制造行业。建议加大对塑料产品流通领域的抽查力度，未来需重点关注平价塑料制品尤其是食品接触产品，对其中重金属和其他添加物含量进行检测，对不同食物和温度接触下塑料产品中污染物浸出导致的人体健康风险进行更细致的评估。
进口再生塑料颗粒重金属浸出特征及健康风险评价
Heavy metals leaching characteristics and health risk assessment of imported recycled plastic particles
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摘要: 为了评价进口再生塑料颗粒中主要重金属经口摄入的潜在健康风险，选取了5类典型进口再生塑料颗粒，基于美国环保署(US EPA)人体健康风险评估框架，通过检测其在食物模拟液中Hg、Pb、Cr、Cd、Mn和Cu的浸出浓度，对其饮食摄入途径下的致癌/非致癌风险进行量化评价，并采用靶器官毒性剂量(TTD)法对非致癌风险指数进行修正。结果表明，参照我国饮用水标准，Hg、Pb、Cr、Cd和Mn浸出浓度超标倍数分别高达1 243.04、50.06、38.27、3.27和2.96倍，而Cu未超标，总体上存在严重健康风险。致癌风险结果显示，在所有模拟场景下，5种进口再生塑料颗粒中重金属致癌风险指数平均超过可能致癌水平上限70.28倍。非致癌风险结果显示，在所有模拟场景下，5种进口再生塑料颗粒中重金属传统非致癌风险指数和靶器官毒性剂量修正的非致癌风险指数分别平均超过最高上限15.26倍和23.71倍，其中肠胃道、血液、肾脏和神经系统存在不可接受非致癌风险，睾丸、心血管和肝脏不存在非致癌风险。这表明进口再生塑料颗粒所带来潜在健康风险仍需持续关注。Abstract: To assess the potential health risks of major heavy metals from orally ingested imported recycled plastic particles, five typical imported pellets of recycled plastic were selected. Based on the US Environmental Protection Agency (US EPA) human health risk assessment framework, the leaching concentrations of Hg, Pb, Cr, Cd, Mn, and Cu in food simulant liquids were measured to quantitatively evaluate the carcinogenic/non-carcinogenic risks under dietary exposure pathways. The Target Organ Toxicity Dose (TTD) method was used to adjust the non-carcinogenic risk index. The results showed that compared to the drinking water standards in China, the exceedance multiples of leaching concentrations for Hg, Pb, Cr, Cd, and Mn were as high as 1 243.04、50.06、 38.27、 3.27 and 2.96 times, respectively, while Cu was within the limits. Overall, there were significant health risks. The carcinogenic risk results indicated that the average carcinogenic risk indices of heavy metals in the five imported pellets of recycled plastic exceeded the highest upper limit by 70.28 times in all simulation scenarios. The non-carcinogenic risk results showed that the average traditional non-carcinogenic risk indices and TTD non-carcinogenic risk indices in all simulation scenarios exceeded the highest upper limit by 15.26 and 23.71 times, respectively. Unacceptable non-carcinogenic risks were observed in the gastrointestinal tract, blood, kidneys, and nervous system, while no non-carcinogenic risks were found in the testes, cardiovascular system, and liver. This indicates that continuous attention should be paid to the potential health risks posed by imported recycled plastic particles.
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图 1 4种模拟食物场景下进口再生塑料颗粒中重金属的浸出分布
Figure 1. Leaching distribution of heavy metals in imported recycled plastic pellets in four simulated food scenarios
图 4 不同食物模拟液中各重金属的常规非致癌危害商HQi 值
Figure 4. Non-carcinogenic hazard quotient HQi value of each heavy metal in different food simulant solutions
图 5 不同食物模拟液中靶器官毒性剂量修正的非致癌危害商HQi值
Figure 5. Non-carcinogenic hazard quotient HQi value of target organ toxicity dose correction in different food simulant solutions
图 6 不同食物模拟场景下对各靶器官的非致癌危害商
Figure 6. Non-carcinogenic hazard quotient to each target organ under different food simulation scenarios
靶器官 Cr/
(mg·kg−1·d−1)Cd/
(mg·kg−1·d−1)Mn/
(mg·kg−1·d−1)Cu/
(mg·kg−1·d−1)Pb/
(ug·dL−1)Hg/
(mg·kg−1·d−1)胃肠道 0.000 9 — — — — — 神经系统 0.010 0 0.000 2 0.070 0 — 10.000 0 — 肾脏 0.010 0 0.000 2 — — 34.000 0 0.002 0 血液 0.003 0 0.000 8 — — 10.000 0 — 睾丸 0.050 0 0.003 0 — — 40.000 0 — 心血管 — 0.005 0 — — 10.000 0 — 肝脏 — — — 0.140 0 — — 
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