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高温袋式除尘器的金属滤袋由耐高温、耐腐蚀性的纤维通过梯度搭配制备而成,耐受温度可达600 ℃[1],能有效避免因高温引起的滤袋寿命缩短的问题,已在氧化铝焙烧、水泥制造、垃圾焚烧等行业中应用[2]。随除尘器工作时间的增加,滤料中的孔隙逐渐被颗粒阻塞,滤料的捕集效率降低,除尘器运行阻力增加[3],故需对滤袋进行清灰操作。同时,金属滤袋除尘器通常处理的是高温烟气,使用脉冲喷吹清灰时喷入冷的压缩空气,冷热交替若达到露点温度滤袋表面就会产生结露,黏附大量颗粒后发生糊袋现象。滤料纤维的结构、排布方式与粗细均会影响颗粒的穿透程度和捕集效率,从而影响滤料的残余阻力与滤袋清灰效果。彭涛[4]等对金属滤网进行颗粒反吹过程的微观数值模拟时,发现滤料纤维呈梯度排布,过滤时颗粒对滤料的穿透一般主要集中在初层纤维,近滤料表面颗粒清灰效果最明显,超过94%颗粒脱落,中后段清灰效果欠佳,仅脱落35%的残留颗粒。刘美玲等[5]对金属纤维滤料与传统有机纤维滤料进行性能检测,发现金属纤维滤料的残余阻力较传统有机纤维滤料偏高。
滤袋壁面峰值压力、压力上升速率和最大反向加速度等指标是评价有机纤维滤料清灰性能的重要指标。QIAN等[6]、LI等[7]在工业覆粉实验中发现有机纤维滤袋侧壁峰值压力越大,残余颗粒越少。党小庆等[8]、李珊红等[9]、吕娟等[10]、LUPION等[11]通过物理实验结合数值模拟,对比研究了不同喷吹参数设置对有机纤维滤袋清灰效果的影响,发现增加袋长,会使滤袋底部峰值压力逐渐降低,而增加喷吹压力可显著提高滤袋内外压差,且喷吹距离和喷吹时间存在最佳范围。金属滤料材质、密度与弹性模量等均区别于传统的纤维滤料,但应用过程中较多延续传统纤维滤袋清灰参数进行清灰[12]。秦文茜等[13]和李朋等[14]在对2 m与6 m长金属滤袋脉冲清灰物理模型实验中发现,侧壁压力峰值呈袋底>袋口>袋中。侯力强等[1]则发现沿着滤袋长度方向,金属滤袋的侧壁峰值压力峰值逐步减小,到达底部后再次增大。
以上研究仅针对不同喷吹参数下金属滤袋的压力变化趋势进行分析,未涉及金属滤袋与传统有机滤袋在不同清灰影响因素下物理模型和数值模拟实验的对比分析,以及工业窑炉烟气中脉冲喷吹压缩气流温度偏低对金属滤袋袋口区域的结露影响。以316L不锈钢金属纤维滤袋为研究对象,从微观角度模拟对比分析金属滤料与有机纤维滤料在过滤时颗粒对滤料的穿透程度;以壁面峰值压力、压力上升速率和最大反向加速度为参数,通过物理模型实验测试其沿滤袋长度方向上的变化规律,并在此基础上简化模型建立数值模拟实验;在验证其可靠性和准确性的前提下,设计正交实验对影响清灰性能的工艺参数进行系统优化,并与传统有机滤袋的研究结果进行对比;对滤袋高温状况下时脉冲清灰常温压缩空气对滤袋袋口区域结露的影响进行分析,以期为高温袋式除尘器金属滤袋的喷吹参数设置和结构优化,保证滤袋清灰效果、延长滤袋使用寿命和提高除尘器系统运行稳定性提供参考。
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对316L不锈钢金属纤维和PPS普通针刺毡有机纤维滤料进行电镜扫描和纤维排布,建立二维模型,结果如图1所示。金属滤料透气度120 L·(min·dm−1) −1,厚度0.5 mm,迎尘面纤维2 μm,净气面纤维20 μm;有机纤维滤料透气度45 L·(min·dm−1) −1,厚度2 mm,迎尘面纤维1 μm,中层纤维10 μm净气面纤维20 μm [15]。图2为微观滤料模拟的几何模型图,纤维结构为随机排布,初层纤维孔隙率均为80%,计算区域0.2mm。流体从左侧流入计算域,从右侧流出。
利用Gambit软件建模及网格划分,使用Fluent软件对微观流场进行后处理。一般过滤速度为1 m·min−1,雷诺数小于2 000,为层流稳态流动。假定流体等温不可压缩,控制方程包括连续性方程、动量方程如式 (1)~(2) 。
式中:v为流体的速度,m·s−1;μ为流体的动力黏度,Pa·s;p为计算单元的压力,N。
采用二阶迎风格式SIMPLE算法对离散化动量方程进行压力速度耦合求解,各项收敛残差均设定在10−6。左侧入口边界条件设置为速度入口,右侧出口为压力出口。过滤风速为1m·min−1。纤维直径远大于空气分子的自由程,故纤维表面采用无滑移壁面条件。
在单相流数值模拟基础上,加入DPM模型。颗粒在拉格朗日坐标下的运动方程[16-17]如式 (3) 。
式中:u代表连续相的速度;up表示离散相的运动速度;ρ、ρp分别表示连续相和离散相的密度;FD (u−up) 代表颗粒单位质量的曳力;Fx表示其他相间单位质量作用力。
以温度为298.15 K,密度为1.225 kg·m−3、黏性系数为1.789 4×10−5 kg· (m·s) −1的空气作为连续相,以密度2 550 kg·m−3和质量浓度为100 mg·m−³的球形颗粒作为离散相,粒径取值0.1、1、2、5、10 μm。颗粒采用面注入的方式进入流场,假定颗粒初速度等于气相场流速。纤维表面离散模型边界条件为trap,颗粒在运动过程中撞到壁面即被捕集。
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1 μm粒子对不同滤料的穿透程度如图3所示。颗粒对滤料的穿透主要集中在滤料初层纤维,有机纤维滤料的穿透距离小于金属纤维滤料。不同粒径颗粒穿透距离如图4所示,在颗粒粒径为1 μm时金属纤维滤料最远穿透距离约为0.13 mm,有机纤维滤料最远穿透距离约为0.11 mm。不同粒径颗粒对滤料的穿透量如图5所示,颗粒粒径≤2 μm时,两种滤料穿透量均接近100%。当颗粒粒径在5 μm以上时,穿透量明显减小,且金属滤料穿透量更大。随着颗粒直径的增大,金属纤维滤料与有机纤维滤料的穿透量均减小,捕集效率增加;有机纤维滤料穿透量减小程度明显高于金属纤维滤料。
综上所述,相比于有机纤维滤料,金属滤料存在颗粒易穿透,滤料残余阻力偏高的问题。在相同的纤维排布方式与孔隙率条件下,细纤维滤料过滤精度更高。提高过滤精度可降低金属滤料颗粒穿透,但金属纤维由于特殊的材质,减小纤维直径存在技术成本问题。因此,针对金属纤维滤料结构,通过物理模型与数值模拟实验对滤袋的清灰影响规律与影响程度进行分析,合理选择清灰参数,对降低滤料残余阻力、提高金属滤袋清灰有效性和延长滤袋使用寿命具有重要意义。
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在1∶1物理模型实验台 (图6) 上进行金属滤袋壁面峰值压力测试,使用TP-5610DH型电荷放大器、QSY8135型压力传感器和TP1020型加速度传感器进行数据采集。基于316 L不锈钢材质的金属滤袋,分别选取距袋口0.3、0.5、1、2、3、4、5、5.9 m的测点,测量不同位置的壁面峰值压力与最大反向加速度。实验滤袋长度分别为5、6、6.5、7 m;脉冲喷吹压力0.1~0.4 MPa;脉冲喷吹距离150~300 mm;脉冲喷吹时间100 ms。
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不同喷吹压力条件对滤袋清灰效果的影响如图7所示。随着喷吹压力的增加,进入到滤袋内的喷吹气量增加,滤袋壁面峰值压力等评价指标均有显著提高,且均在滤袋袋口0.5 m[18]处达到最大值。滤袋壁面峰值压力和压力上升速率整体呈现先上升后下降,并在袋底回升的规律,滤袋壁面峰值压力值为上部>底部>中部,最大反向加速度为上部>中部>底部。袋口的峰值压力较低的原因是袋口压缩空气没有充分膨胀,沿滤袋长度方向气流逐渐向外扩散,再加上气流运动时摩擦消耗能量,压力逐渐减小,抵达袋底时由于滤袋的反弹产生二次气流[19],导致壁面峰值压力回升。而加速度传感器与压力传感器不同,仅能传输一次气流的信号,故最大反向加速度在滤袋底部未回升。1.5 m处壁面峰值压力值小于2 m处,主要由于滤袋开孔位置靠近滤袋内部配套框架造成测试值偏小。滤袋清灰评价指标变化趋势与侯力强等[1]和郑晓盼等[20]的研究结果一致,金属滤袋中下位置属于清灰薄弱区。
不同喷吹距离对滤袋清灰效果的影响如图8所示。随着喷吹距离的增加,滤袋壁面峰值压力无明显变化。当喷吹距离过小时,喷吹气流不能充分扩散,诱导能力弱,进入袋内的总气流量减少,滤袋壁面不同位置的峰值压力偏低。但当喷吹距离大于最佳值时,部分喷吹气流会因为会扩散到袋口外侧而损失,进入袋内的总气流流量减少导致壁面峰值压力降低。压力上升速率峰值与最大反向加速度峰值在滤袋袋口处随着喷吹距离的减小而增大。这是由于喷吹距离减小喷吹气流到达滤袋的时间缩短。壁面峰值压力和压力上升速率为滤袋上部>底部>中部,最大反向加速度为上部>中部>底部。
不同喷吹孔径对滤袋清灰效果的影响如图9所示。在喷吹压力一定的情况下,直径小的喷嘴易造成喷吹气流受阻,降低其诱导二次气流的能力,使进入滤袋的混合气流量减少,进而使滤袋壁面峰值压力减小。当喷嘴直径增大时,使喷吹气流量增加,其诱导二次气流能力增强,使更多的气流进入袋内,造成壁面峰值压力增大。喷吹孔径对压力上升速率与最大反向加速度影响较小,滤袋壁面峰值压力值为上部>底部>中部,最大反向加速度为上部>中部>底部。
不同滤袋长度对滤袋清灰效果的影响如图10所示。不同长度的滤袋壁面峰值压力与压力上升速率均无较大变化。这是由于随滤袋长度的增加,并没有改变喷吹气流的气量,气流进入到滤袋各位置的气量并没有明显减少,故其对滤袋壁面峰值压力与压力上升速率的影响不大。滤袋壁面峰值压力值与压力上升速率值为上部>底部>中部。滤袋长度对最大反向加速度影响较为显著,且呈现先上升后下降的趋势,加速度数值呈现上部>中部>底部的趋势。
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脉冲喷吹时气包中的压缩气体瞬间被释放,同时诱导周围空气进入滤袋形成清灰气流,完成清灰过程。喷吹气流沿滤袋长度方向的轴线是对称的,且金属滤袋为对称结构,可采用二维模型进行模拟,其中X为喷吹距离,L为滤袋长度,d为喷嘴直径,D为计算区域宽度。利用Gambit软件进行结构化网格划分,喷嘴出口区域进行了适当加密,具体设置如图11所示。脉冲喷吹是一个非稳态的过程,控制方程包括连续性方程、动量方程和能量方程,湍流方程采用标准k-ε双方程模型[9-10,17]。喷嘴采用速度进口边界条件,滤袋采用多孔跳跃边界条件,将喷吹管壁、花板、滤袋底部设为固体壁面,中箱体设为恒压边界条件。计算采用SIMPLE算法,求解步长为0.001 s。物理模型实验使用的是清洁滤袋,故数值模拟实验采用与物理模型实验相同的条件。滤袋渗透率a=9.52×10−12 m2,厚度为0.5 mm。
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数值模拟实验参数设置与物理模型实验相同,喷吹压力P=0.3 MPa,喷吹距离X=200 mm,喷嘴直径d=16 mm,滤袋长度L=6 000 mm。结果如图12所示,随着喷吹时间的增加,喷吹气流由袋口传递至袋底,袋内部的静压逐渐达到最大值。数值模拟与物理实验结果对比如图13所示,除袋口0.3 m处与1.5 m处外,其他点模拟值与实验值均基本一致,且偏差均在10%以内;袋口0.3 m处的偏差可能由于滤袋袋口受振动影响较大;滤袋1.5 m处的偏差可能由于在物理模型实验时滤袋配套的框架会对测试结果有影响,滤袋框架的阻碍作用会加剧滤袋壁面峰值压力的减小。
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为了明确喷吹压力、滤袋长度、喷吹距离、喷吹孔径和喷吹时间对金属滤袋清灰性能的影响程度,分别设定喷吹压力0.1~0.4 MPa,喷吹距离150~300 mm,喷吹孔径12~18 mm,滤袋长度5 000~7 000 mm,喷吹时间60~120 mm的条件,以壁面峰值压力、压力上升速率与最大反向加速度为评价指标,设计L16(45) 的正交实验进行模拟分析。
正交实验各评价指标变化曲线如图14所示。壁面峰值压力随各因素的变化为,随喷吹压力的增加呈直线上升趋势;随着滤袋长度的增加不断下降;随喷吹距离逐渐增加,壁面峰值压力总体呈增大趋势,但喷吹距离由200 mm增大到250 mm时,峰值压力的增加速率显著下降,脉冲喷吹过程中存在200 mm的最佳喷吹距离;喷吹时间对峰值压力的影响较小,在100 ms之前峰值压力随喷吹时间的增加而增大,到达100 ms后开始递减,100 ms为最佳喷吹时间。喷吹压力、喷吹距离和滤袋长度的压力上升速率变化趋势与壁面峰值压力变化相同,且随着喷吹时间的增加而减小。最大反向加速度变化趋势与壁面峰值压力相同,受喷吹压力、喷吹距离和滤袋长度的影响最为显著,而喷吹时间对其影响很小。
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有机纤维滤袋在喷吹气流作用下会发生变形,滤料孔径增大,透气量增加[20]。数值模拟方法可假设滤袋不发生变形,简化分析对比金属滤袋和有机滤袋的清灰特性。将金属滤袋的实验测试值和数值模拟值与文献[21]报道的有机纤维滤袋的相应值进行对比,结果如图15所示。当喷吹压力P=0.2 MPa,喷吹距离X=200 mm,喷嘴直径d=16 mm,滤袋长度L=6 000 mm时,相同喷吹参数下有机纤维滤袋与金属滤袋壁面峰值压力变化趋势相同,均呈先升高后降低,在袋底略有回升的趋势,在距袋口0.5m处均达到最大值。然而,在相同喷吹参数下,金属滤袋物理测试和数值模拟实验的壁面峰值压力和最大反向加速度整体均低于传统有机纤维滤袋。由金属滤袋正交实验与报道的有机纤维滤袋的数据[18]对比可知,滤袋清灰显著影响因素均为喷吹压力和喷吹孔径,但由于2种滤袋材质规格不同,其最佳清灰参数也不同。
金属滤袋和有机纤维滤袋材质不同,密度不同,单位质量不同;同时,金属滤袋弹性系数 (约200 GPa) 远大于有机纤维滤袋 (约3 500 MPa[20]) 。因此,在受滤料与颗粒层的质量和滤料材质的弹性系数等根本因素的影响下,喷吹时2种滤袋表面所受分离力大小不同,表现出滤袋壁面峰值压力、峰压到达时间和滤料自由运动位移和最大反向加速度均不同。
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脉冲喷吹清灰喷入冷的压缩空气,冷热交替若达到露点温度滤袋表面就会产生结露,黏附大量颗粒后发生糊袋现象。为探明压缩空气温度对滤袋袋口区域的结露影响,采用二维模型模拟防止工业窑炉烟气金属滤袋的高温状况下脉冲清灰常温压缩空气对滤袋袋口区域结露的影响规律。
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滤袋尺寸为160 mm×6 000 mm,喷吹压力0.3 MPa,喷吹距离200 mm,喷吹孔径16 mm,喷吹时间100 ms,模型尺寸、网格划分、流体控制方程与数值模拟参数设置同2.1节,气体传热控制方程[22]见式 (4)~(7) 。
式中:ρv为气体密度,kg·m−3;vv为气体径向速度,m·s−1; wv为气体轴向速度,m·s−1;μ为气体动力粘度,Pa·s;Vv为气体速度矢量,m·s−1;kv为气体导热系数,W· (m·K) −1。
以已报道氧化铝焙烧行业为例,气流温度取0 ℃、25 ℃、50 ℃、75 ℃、100 ℃;喷吹压力0.3 MPa;喷吹距离200 mm;喷吹孔径16 mm;喷吹气流含水量为6%[23];烟气温度300 ℃[24];烟气含水量40%[25]时进行数值模拟实验。
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滤袋脉冲喷吹不同时刻温度云图如图16 (a) 所示。由于滤袋处于300 ℃的烟气氛围中,当低温压缩空气喷吹至滤袋时,低温与高温气体会实现换热,导致滤袋附近气体温度急剧降低。此时,烟气中的水蒸汽会附着在温度相对较低的受热面上,结成水珠甚至积聚,与烟气中SO2等腐蚀性气体共同作用下会对滤袋造成腐蚀[26]。
使用0 ℃压缩空气进行喷吹时,滤袋温度变化如图16 (b) 所示。沿滤袋长度方向,滤袋壁面温度呈现先降低后升高的趋势。滤袋袋口0 m处由于距离喷口最近,温度最低;喷吹气流沿滤袋轴向行进,滤袋前段所受气流影响较大,降温较快,40 ms时滤袋壁面温度出现最低值;滤袋后半段温度无较大变化。
不同喷吹温度条件下滤袋温度云图与变化曲线如图17所示。在喷吹时,进入的压缩空气温度不同,滤袋整体温度变化趋势相同,均呈现先降低后升高的趋势;不同温度的压缩空气喷吹至高温滤袋时均会造成滤袋前段温度变化,喷吹气流温度越低,滤袋前段温度越低,降温区域逐渐增加的情况。烟气酸露点通常为80~100 ℃[27]。当压缩空气为0 ℃时,滤袋0.5~2 m处温度低于100 ℃,袋口处有结露风险;当压缩空气大于50 ℃时,滤袋0.5~2 m处温度增至120 ℃,大于烟气酸露点。因此,对压缩空气进行加热,将喷嘴出口处气流温度提高至50 ℃时,可以有效防止因压缩空气温度过低造成的滤袋袋口结露。
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1) 在纤维排布方式与初层纤维孔隙率相同,且颗粒粒径为1 μm时,清洁的金属滤料纤维拦截效应低于有机纤维滤料,颗粒穿透量和穿透距离更大。当颗粒粒径≤2 μm时,两种滤料穿透量均接近100%;随着颗粒直径的增大,两种滤袋的穿透量均减小,且有机纤维滤料穿透量减小更显著。通过减小纤维直径可降低金属滤料颗粒穿透,达到与纤维直径相同的有机纤维滤料的过滤精度。2) 物理模型实验中,金属滤袋壁面峰值压力值与压力上升速率呈现上部>底部>中部的趋势;最大反向加速度呈现上部>中部>底部的趋势,均在滤袋袋口0.5 m处达到最大值。在相同喷吹参数下,金属滤袋与传统有机滤袋壁面峰值压力变化趋势相同,但壁面峰值压力和最大反向加速度整体低于传统有机滤袋;通过数值模拟正交实验得出喷吹压力和喷吹孔径均为影响金属滤袋与传统有机滤袋喷吹效果的显著影响因素;最佳喷吹距离为200 mm,最佳喷吹时间为100 ms。3) 当脉冲喷吹气流温度为0 ℃时,滤袋0.5~2 m处温度低于100 ℃,滤袋袋口处有结露风险;将脉冲喷嘴出口处空气温度提高至50 ℃可以有效防止工业窑炉烟气中滤袋袋口结露现象的产生。
高温袋式除尘器金属滤袋脉冲喷吹清灰性能分析
Performance analysis of high-temperature metal filter bag by pulse injection
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摘要: 为解决高温袋式除尘器在应用中因压缩空气温度偏低导致金属滤袋糊袋,以及因清灰参数选取不当导致滤袋残余阻力上升和除尘器运行阻力升高的问题,使用滤料微观模型分析过滤状态下颗粒在清洁金属和有机纤维层的穿透过程;并结合物理模型与数值模拟正交实验研究不同因素对不锈钢金属滤袋脉冲喷吹清灰过程的影响;以传统有机滤袋做对照,通过数值模拟实验研究在高温状况下脉冲喷吹清灰气流对金属滤袋袋口区域结露的影响。结果表明,在相同的颗粒粒径条件下,清洁金属滤料纤维的颗粒穿透量和穿透距离更大,拦截效应低于有机纤维滤料。滤袋清灰效果整体呈现上部>底部>中部的趋势,且金属滤袋清灰评价指标测试值整体低于传统有机滤袋;显著影响滤袋清灰的因素均为喷吹压力和喷吹孔径,金属滤袋最佳喷吹距离为200 mm,喷吹时间为100 ms。当脉冲喷吹气流温度为0 ℃时,滤袋袋口0.5~2 m处有结露风险,升高至50 ℃可有效防止工业窑炉烟气滤袋袋口区域结露现象的产生。该研究结果可为高温袋式除尘器金属滤袋的喷吹参数设计和结构优化提供参考。Abstract: During the application of high-temperature bag filter, there may be bag sticking phenomenon of metal filter bag due to the low temperature of compressed air. In order to solve the problem of residual resistance of filter bag increasing and the operating resistance of bag filter rising due to the improper selection of cleaning parameters, the penetration process of particles in the clean metal and organic fiber layers under filtration status was analyzed through the micro-model of filter material. On this basis, 316L stainless steel metal filter bag was selected, and the impact law of different factors on the pulse jet cleaning process of filter bag was studied by orthogonal experiment combining physical model and numerical simulation. Compared with traditional organic filter bag, the influence of pulse jet cleaning airflow on bag mouth condensation of filter bag under high temperature was finally studied by numerical simulation test. Results showed that under the same particle size conditions, the intercepting effect of clean metal filter material fiber was lower than that of organic fiber filter material, the particle penetration amount and distance were larger. The overall trend of filter bag cleaning ability was upper > lower > middle, and the test value of metal filter bag cleaning evaluation index was lower than that of traditional organic filter bag. In the orthogonal experiment, the significant influencing factors on filter bag cleaning were blowing pressure and blowing orifice size, and the optimal blowing distance and blowing time of metal filter bag were 200 mm and 100ms, respectively. When the pulse jet cleaning airflow temperature was 0℃, there was condensation risk in the range of 0.5 m to 2 m of filter bag. Raising the temperature to 50℃ can effectively prevent the occurrence of bag mouth condensation in industrial kiln flue gas filter bag. This study can provide a reference for the optimization of injection parameters and structure of metal filter bags.
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随着城市点源污染得到基本控制,由暴雨径流引起的非点源污染逐渐成为城市水体主要污染来源[1]。在城市分流制排水系统中,暴雨径流携带的部分颗粒物在重力作用下沉积在雨水管道底部,形成管道沉积物。这些沉积物在后续管道径流的冲刷作用下,部分又将重新进入管流并随之排入城市水体,成为水体污染重要的源和汇[2-4]。李海燕等[5-6]对北京市某区域分流制雨水管道进行了调查,结果表明,约80%以上管道存在不同程度的沉积现象,管道沉积物中TN对径流污染负荷的贡献率约为23%,TP贡献率约为30%。
管道沉积物对径流污染负荷的贡献可能与沉积物-水界面污染物交换特性有关。影响沉积物-水界面污染物交换的因素有沉积物的理化性质、环境因子和扰动(包括物理扰动和生物扰动)等[7]。近年来一些学者在管道沉积物污染分布[8-9]、冲刷沉积规律[10]、吸附解吸[11]及溶出特性[12]等方面开展了研究。陈红等[13]对合流制入河管道沉淀物中氮转化规律进行了探究,结果表明,氨氮是其主要释放形态。李明怡[14]利用北京市雨水管道沉积物进行了研究,发现上覆水体pH和流速是影响沉积物中磷和重金属释放的主要因素,并利用连续函数法计算出:当流速为1.1 m·s−1时,沉积物和水之间磷的平均交换速率为4.09 mg·(m2·min)−1。目前,有关分流制雨水管道沉积物-水界面的研究很少,关于微生物对沉积物-水界面之间污染物交换特性的影响尚未见有报道。
株洲市位于湖南省东部,湘江中下游,其中白石港是湘江在株洲最大的支流,沿河两岸雨水及溢流污水均直接排入白石港。港道水体氨氮等指标超标明显,水质较差[15]。基于此,本研究选取株洲市某分流制雨水管道沉积物作为研究对象,通过模拟实验考察了溶解氧、温度、水力扰动强度及微生物种群对污染物在沉积物-水界面之间交换的影响,剖析上覆水中污染物转化途径与规律,为雨水管道沉积物污染控制提供参考。
1. 材料与方法
1.1 区域概况
研究区域位于株洲市白石港流域职教城片区,汇水面积约为0.29 km2。该区域为新建城区,毗邻长株高速,以教育用地为主,下垫面主要由沥青道路、建筑屋面及绿地组成。区域内颗粒物污染来源主要为大气沉降、土壤以及道路磨损等,未见垃圾填埋场、工厂等大型污染源。研究区域排水体制为雨污分流制,雨水管道管径为1 000~1 500 mm,降雨时管道径流直接排入白石港主河道。
2020年7—9月调研期间,受强降雨条件下管道径流冲刷的影响,该区域雨水管道沉积物主要分布在拐弯及交汇处的管段末端,平均沉积厚度为10 cm。取样点处管道直径为1 200 mm,旱季无流量,沉积物呈黑色,有轻微气味。采样点位置见图1。
1.2 样品采集与分析
样品采集日前期的干旱天数为12 d。采样时,利用铲子铲取采样点表层沉积物,置于黑色聚乙烯袋中,采样后立即送回实验室。利用真空冷冻干燥机对部分沉积物进行干燥处理,其余沉积物去除树叶、石块等杂物后采用四分法进行均化,所有样品置于−20 ℃条件下冷冻保存。在采样结束后的雨天,采集该处降雨中期管道径流样,置于聚乙烯塑料瓶中,带回实验室于4 ℃条件下冷藏保存,以供模拟实验用。
沉积物样品主要由粒径在380~830 μm和75~150 μm内的颗粒物组成。沉积物初始pH为7.89,含水率为23.44%,有机质含量为4.22%,SCOD、氨氮、硝酸盐氮、TP质量分数分别为2 154.99、20.41、11.05、1 200.86 mg·kg−1,无机磷(IP)占总磷含量的68.9%,Fe/Al-P占IP的70.2%,可见,该区域沉积物中的磷活性较高,沉积物释磷潜力较大[16]。管道径流初始水样pH为7.6,氨氮、硝酸盐氮和亚硝酸盐氮质量浓度分别为0.467、1.283和0.106 mg·L−1,SCOD、DTP和DIP质量浓度分别为41.77、0.025和0.014 mg·L−1。
1.3 实验设计
分别考察溶解氧、温度和扰动强度3种环境因素对污染物转化的影响。具体实验条件设置如下:为模拟管道中不同溶解氧含量的环境,采取滴加亚硫酸钠和人工曝气的方式控制上覆水溶解氧质量浓度,使其分别保持在≤1、3和5 mg·L−1,此时环境温度均为25 ℃,不进行扰动;为模拟不同季节下管道环境温度,采用恒温培养箱实现对环境温度的控制,使其分别保持在15、25和35 ℃,此时上覆水溶解氧质量浓度为3 mg·L−1,不进行扰动;为模拟管道中不同水流流速情景,通过调节搅拌器的转速实现对扰动强度的控制,分别设置转速为0、150和300 r·min−1,此时环境温度为25 ℃,实验过程中监测各组上覆水pH及DO值。
取250 g经均化处理的沉积物置于1 L烧杯底部,沿杯壁缓慢加入经0.45 μm滤膜过滤后的管道径流,稍没过底泥后进行搅拌使泥水充分混合,于25 ℃恒温培养箱中静置24 h,之后再加入剩余上覆水至水土比为1.5∶1。实验周期为7 d,装置全程避光置于恒温培养箱中,每隔12 h用注射器抽取50 mL水样,经0.45 μm滤膜过滤后,测定相关污染物质量浓度。取样后向烧杯中补充同体积的原上覆水,补充过程中尽量避免对沉积物造成扰动。在25 ℃条件下,每隔24 h取5~10 g(DO=3 mg·L−1)的沉积物,用以测定沉积物中微生物群落。实验结束后测定各组沉积物中污染物质量浓度。
1.4 分析方法
本实验主要检测分析沉积物和上覆水中氨氮、硝酸盐氮、淋溶态化学需氧量(SCOD)、溶解态总磷(DTP)及溶解态正磷酸盐(DIP)等指标。沉积物中SCOD和无机氮含量测定采用浸提法[17];沉积物磷形态分析采用SMT磷分级分离方法[18];各步骤提取液以及上覆水中SCOD、DTP、DIP、氨氮、硝态氮、亚硝态氮的测定方法均参照国标法[19]。样品做2次平行样测定,结果取平均值,利用Excel和SPSS分析数据,Origin2018作图。
委托上海美吉生物利用细菌/古菌通用引物对(GTGYCAGCMGCCGCGGTAA/GGACTACNVGGGTWTCTAAT)进行16S rRNA基因扩增,并通过Illumina Miseq平台进行高通量测序[20],将结果与Silva数据库比对进行物种注释,得出微生物群落结构组成。
沉积物与上覆水中营养盐交换通量[21]参照式(1)进行计算。
M=(V(Ct−C0)+t∑j=1V0(Cj−1−Ca))/(St) (1) 式中:M为平均交换通量,mg∙(m2∙h)−1;V为上覆水总体积,L;
为每次所取上覆水体积,L;V0 、C0 、Ct 为初始时刻、t时刻和j−1时刻测得的上覆水中污染物质量浓度,mg·L−1;Cj−1 为补充水样中污染物质量浓度,mg·L−1;S为沉积物与水界面营养盐交换面积,m2;t为反应时间,h。当M>0时,表明污染物以从沉积物中向上覆水释放为主;当M<0时,表明上覆水中污染物以被沉积物吸附或发生降解为主。Ca 2. 结果与讨论
2.1 沉积物微生物种群结构分析
微生物种群结构如图2所示。由图2(b)可见,方格颜色代表样品中某一物种的种群数量,颜色越深表明种群数量越大。沉积物中共有25个门水平的物种丰度大于0.2%,其中与氮磷转化相关的变形菌门、绿弯菌门、厚壁菌门[22]等7个物种的总丰度达80%以上,表明在沉积物中进行着大量与氮磷转化相关的生物过程。泉古菌门是一类具有氨氧化功能的古菌,能在有氧条件下将氨氧化为亚硝酸盐,是硝化过程的关键限制反应[23],其相对丰度为0.2%~1.05%。硝化螺旋菌门和硝化刺菌门可将亚硝酸盐氧化为硝酸盐,在样品中的相对丰度为0.56%~0.58%。1个实验周期内所取的7个样品中,优势种群均为与氨化、反硝化及聚磷作用相关的菌属,主要包括变形菌门的不动杆菌属(Acinetobacter)、食酸菌属(Acidovorax)、热单胞菌属(Thermomonas)、假单胞菌属(Pseudomonas),厚壁菌门的微小杆菌属(Exiguobacterium)以及绿弯菌门的厌氧绳菌属(Anaerolinea)[22]。
2.2 环境因素对污染物交换特性的影响
1)不同溶解氧水平下污染物交换特性。各实验组污染物平均交换通量见表1,上覆水污染物浓度随时间变化见图3。由图3(a)~(c)可知,
-N质量浓度随反应时间逐渐升高,NH+4 -N质量浓度逐渐降低,而NO−3 -N质量浓度在实验初期经短时升高后迅速降低。这可能是由于静置状态下沉积物内部处于缺氧环境,Acinetobacter、Exiguobacterium等反硝化菌为优势菌属,氨氧化菌和亚硝酸盐氧化菌丰度较低,氮类物质的转化主要由氨化及反硝化过程主导[24]。Clostridiaceae菌在缺氧环境中具有很强的氨化能力,可将含氮有机物转化为NO−2 -N[25-26],从而促使体系中NH4+ -N质量浓度升高。体系中异化反硝化和同化反硝化具体过程[27]分别如式(2)~式(3)所示。NH4+ 表 1 不同溶解氧水平下污染物平均交换通量Table 1. Effect of dissolved oxygen on the exchange fluxes of pollutants溶解氧质量浓度/(mg·L−1) 平均交换通量/(mg∙(m2∙h)−1) 氨氮 硝酸盐氮 亚硝酸盐氮 SCOD DTP DIP ≤1 1.425 −0.586 −0.058 17.013 0.034 0.028 3 1.034 −0.472 −0.048 13.846 0.017 0.016 5 0.726 −0.297 −0.033 7.703 0.009 0.009 NO−3→NO−2→N2O→N2 (2) NO−3→NO−2→NH2OH→有机体 (3) 实验初期,大量
-N经反硝化生成NO−3 -N,导致NO−2 -N质量浓度短时升高,但随后由于NO−2 -N的反硝化速率大于生成速率,故其浓度迅速降低。NO−2 由图3(d)可见,缺氧条件下SCOD质量浓度随反应时间逐渐升高,好氧条件下SCOD质量浓度逐渐降低。这可能是由于溶解氧较低时体系中还原态物质逐渐增多,并在浓度差的作用下向上覆水中释放;而好氧条件下微生物活性较强,对有机物的降解相对较快。
由图3(e)~(f)可见:磷质量浓度随反应时间逐渐升高,DTP峰值浓度为初始浓度的1.49~3.01倍,DIP峰值质量浓度为初始浓度的1.33~2.61倍。其中,上覆水DIP含量占DTP的78.2%~83.6%,说明上覆水中溶解态磷主要以无机磷为主。好氧条件下磷的释放强度低于缺氧条件,一是由于好氧环境中Pseudomonas、Arthrobacter、Anaerolinea等聚磷菌属[28]释磷过程受抑制,磷的生物释放强度减弱;二是由于此时表层沉积物中Fe2+被氧化为Fe3+,部分磷被Fe(OH)3胶体吸附发生沉积[29];三可能是由于好氧条件下,上覆水中较高浓度的
-N作为电子受体也抑制了Fe-P的还原,从而一定程度上抑制磷的释放。这与BEUTEL等[30]的研究结果相似。NO−3 由表1可见,
-N平均交换通量为正值,硝态氮平均交换通量均为负值。这主要是由于体系中氨化作用较强而硝化作用较弱,NH+4 -N的生成速率总体上高于消耗速率的缘故;同时,硝态氮因反硝化作用不断被消耗,其生成速率低于消耗速率。好氧条件下SCOD质量浓度虽逐渐降低(图3(d)),但其交换通量依然为正值。这可能是由于沉积物中以兼性厌氧微生物为主,有机物降解速率较低,SCOD降解速率低于释放速率。体系中磷平均交换通量均为正值,随溶解氧的降低而升高,表明体系中磷的释放占主导地位。NH+4 表 2 不同温度水平下污染物平均交换通量Table 2. Effect of temperature on the exchange fluxes of pollutants温度/℃ 平均交换通量/(mg∙(m2∙h)−1) 氨氮 硝酸盐氮 亚硝酸盐氮 SCOD DTP DIP 15 0.771 −0.319 −0.032 9.979 0.007 0.007 25 1.034 −0.472 −0.048 13.846 0.017 0.016 35 1.274 −0.562 −0.061 18.861 0.027 0.026 2)不同温度水平下污染物交换特性。各实验组上覆水污染物含量随时间变化见图4,平均交换通量见表2。由图4(a)~(c)可知,污染物质量浓度随时间的变化与溶解氧组相似。温度对氮类物质转化的影响主要体现在两方面,一是温度升高,沉积物中微生物活动随之增强,加速体系中氧的消耗,从而促使有机氮氨化及扩散过程加快[21];二是高温为反硝化过程提供了低溶解氧环境与最适温度,体系中反硝化作用增强[27]。由图4(d)可知,高温时SCOD质量浓度升高较明显。这可能是由于高温能促使沉积物中有机物释放,而沉积物中微生物以兼性厌氧型为主,温度的升高对有机物氧化速率的促进作用较弱。由图4(e)~(f)可见,上覆水磷的质量浓度随温度升高而增加。这是因为温度升高促进沉积物中Pseudomonas、Arthrobacter等聚磷菌释磷,以及Fe结合态磷的释放[31];且随着温度升高,磷酸盐的解吸作用增强[32]。
由表2可知,
-N、SCOD、DTP和DIP的平均交换通量均为正值,并随温度的升高而升高,而硝态氮交换通量为负值。这可能是由于此时体系中硝态氮同样因较强的反硝化作用不断被消耗,总体上其消耗速率大于生成速率的缘故。NH+4 3)不同扰动强度下污染物交换特性。各实验组上覆水溶解氧质量浓度随时间变化见图5,污染物含量随时间变化见图6,平均交换通量见表3。由图5可知,静置组溶解氧质量浓度随反应时间的增加逐渐降低,而扰动组溶解氧始终保持在较高水平,持续的水力扰动增加了泥水混合体系中的氧含量。除图6(b)外,扰动组上覆水污染物质量浓度均呈先升高后降低的趋势。这可能是由于扰动促使沉积物间隙水中高浓度污染物的释放,致使上覆水污染物质量浓度在短时内显著升高[32-33],从而出现明显的初始冲刷现象。
表 3 不同扰动强度下污染物平均交换通量Table 3. Effect of disturbance on the exchange fluxes of pollutants扰动强度/(r·min−1) 平均交换通量/(mg∙(m2∙h)−1) 氨氮 硝酸盐氮 亚硝酸盐氮 SCOD DTP DIP 0 0.964 −0.468 −0.041 14.320 0.018 0.018 150 1.301 0.111 0.002 22.619 0.031 0.028 300 1.630 0.235 0.025 36.218 0.049 0.041 图6(a)~(c)中,扰动组上覆水中
-N、NH+4 -N和NO−3 -N质量浓度达到平衡时,其浓度值分别为静置组平衡状态下的1.17~1.35、3.73~4.32和3.05~4.13倍。其中,NO−2 -N和NH+4 -N质量浓度先升高后降低,而NO−2 -N质量浓度升高后未明显下降。这可能是由于此时体系中氧浓度较高,硝化反应处于主导地位,NO−3 -N和NH+4 -N不断被氧化为NO−2 -N,NO−3 -N较稳定从而出现累积。由图6(d)可知,扰动对上覆水SCOD的影响较为明显,实验开始12 h左右扰动组SCOD即达到峰值,其质量浓度达到平衡时为静置组的1.17~1.48倍。强扰动条件下SCOD质量浓度下降速率较快。其原因可能是此时微生物对有机物的降解速率较低扰动条件下更高。由图6(e)~(f)可知,扰动组中磷质量浓度均先升高后降低。这可能是由于持续的扰动使得部分磷重新被沉积物吸附[32],或被聚磷菌摄入用于生命体的合成的缘故。NO−3 对比图3(c)、图4(c)和图6(c)可知,3种条件下
-N质量浓度变化趋势虽相同,但其内在的驱动机制有所区别。对水体施加扰动后,沉积物间隙水中NO−2 -N的释放致使上覆水中NO−2 -N质量浓度短时升高,后由于NO−2 -N易被进一步氧化成NO−2 -N而降低,直至上覆水中NO−3 -N的生成与消耗达到平衡,此过程中NO−2 -N质量浓度的变化主要受硝化作用的影响,而静置条件下各实验组NO−2 -N质量浓度的变化主要受反硝化作用的影响。NO−2 由表3可知,
-N、SCOD、DTP和DIP的平均交换通量均为正值,且随扰动的增强而增加。静置组硝态氮平均交换通量为负值,而扰动组其平均交换通量为正值。这可能是由于施加扰动后,体系处于有氧环境,Acinetobacter、Exiguobacterium等反硝化菌活性受到抑制,硝态氮消耗速率降低。此时在Crenarchaeota、Nitrospirae和Nitrospinae等硝化细菌的作用下,NH+4 -N逐步被氧化为NH+4 -N[27],致使上覆水中硝态氮生成速率高于其消耗速率。扰动同样使得上覆水SS质量浓度增加,加大了颗粒物与水的接触为硝化反应提供了大量活性位点[34]。余晖等[35]的模拟实验结果表明,水体中硝化过程速率与颗粒物含量呈正相关。NO−3 2.3 沉积物中污染物释放情况
实验结束后各组沉积物中污染物释放率见图7。由图7可知,沉积物中各污染物释放率随环境因子变化的规律相似,但相同条件下不同污染物释放率存在一定差异,其中磷的释放率最低,而硝酸盐氮释放率最高。整体来看,SCOD释放率为4.1%~26.3%;
-N释放率最大,为91.2%~95.3%,NO−3 -N释放率为9.7%~47.2%;TP释放率为1.6%~18.8%,其中以Fe/Al-P为主。当扰动强度为300 r·min−1时,沉积物中污染物释放率均达到最大,SCOD、NH+4 -N和TP的释放率分别为静置时的1.44、3.28和2.69倍。NH+4 3. 结论
1)研究区域中雨水管道沉积物-水界面污染物交换通量随溶解氧质量浓度的升高而降低,而随温度的升高而升高。静置时水体中硝态氮主要表现为被消耗,其余污染物表现为从沉积物中释放;对水体施加扰动后,所有污染物均表现为向上覆水体释放,且交换通量随扰动的增强而增加。
2)研究区域中雨水管道沉积物中优势菌门主要有7种,包括与氮磷转化密切相关的变形菌门、绿弯菌门、放线菌门、厚壁菌门等,优势菌种主要为反硝化菌和聚磷菌。未施加扰动时,沉积物中氮的生物转化以氨化与反硝化过程为主。
3) 研究区域中雨水管道沉积物中磷释放率较低,在管道沉积物中易出现富集现象;有机物释放率次之;氮易于在生物化学作用下发生转化,释放率较高,其中硝酸盐氮释放率最大。沉积物中磷的释放形态以Fe/Al-P为主。
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