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随着土地资源的日益紧张，垃圾焚烧已经成为我国城市生活垃圾无害化处理的主要方式。根据国家统计局发布的2021中国统计年鉴[1]，我国城市生活垃圾焚烧处理量达到567 804 t·d−1，占总生活垃圾日清运量的59%。生活垃圾进行焚烧前通常需要堆酵3~7 d，此过程中垃圾自有水分、发酵产生水分和雨水等环境因素共同作用下将产生大量渗滤液[2-3]。垃圾焚烧厂渗滤液的水质特点主要为有机污染物浓度高、氨氮含量高、有毒物质和无机盐含量高，如果收集和处理不当，将会对周边环境造成严重污染[4]。本课题组在前期研究中采用厌氧膜生物反应器(anaerobic membrane bioreactor，AnMBR)有效去除了垃圾焚烧厂渗滤液中的有机污染物，然而由于厌氧消化过程中含氮有机物进一步分解产生氨氮[5-6]，导致出水中仍存在大量氨氮。当前，垃圾焚烧厂渗滤液脱氨工艺多采用多级硝化反硝化工艺，但由于AnMBR出水氨氮质量浓度高达2 000 mg·L−1以上，处理难度较大；此外，出水C/N严重不均衡，需要投加大量碳源，从而导致占地面积大、能耗高和处理成本高等问题[7-9]。因此寻找合适的工艺对AnMBR出水中的氨氮进一步处理十分必要。
目前应用最为广泛的物化脱氨法为吹脱法。此法通常作为垃圾焚烧厂渗滤液处理的预处理，以减少废水中的氨氮尤其是游离氨对厌氧消化的影响[10-12]。其缺点在于：处理过程中对废水的pH有较高要求，需要投加大量碱以维持废水碱度，导致药剂成本较高；另外，吹脱法所用空气量大，导致动力消耗大，运行成本高等[13]。负压原位碱度脱氨法是一种新型高氨氮废水处理方法，在不需要投加碱及真空负压的条件下，废水中的游离氨不断进入气相继而被抽走，从而实现氨氮去除。相对常规脱氨法，负压原位碱度脱氨节约药剂和能耗，成本更低[14]。陈晗[15]采用负压脱氨法去除模拟高氨氮废水，在真空度为−0.015~−0.2 MPa，初始pH为11，停留时间为1.5~2 h时，获得最大脱氨率为46.63%。垃圾渗滤液厌氧消化液是一类特殊的高氨氮废水，由于其本身含有较高的碱度，在吹脱或者负压条件下重碳酸盐可以分解为二氧化碳，释放OH−，从而提高废水的pH。废水中离子铵结合OH−不断转化为分子氨，进一步进入气相，在吹脱或者负压作用下被分离出来，从而达到脱氨的目的[16]。
目前采用负压原位碱度脱氨工艺的报道较少。赵贤广等[17]采用“负压蒸发-吹脱”组合工艺在不调整初始pH条件下处理垃圾渗滤液厌氧消化液，当负压蒸发温度为67 ℃、真空度为−0.08 MPa、吹脱气液比为1 000∶1时，NH4+-N质量浓度由2 621.6 mg·L−1降至500 mg·L−1左右，去除率为80.3%。LEVERENZ等[18]采用负压吹脱工艺处理厌氧沼液，分为加碱处理组和不加碱处理组，发现在温度达到92 ℃时两组具有相似的氨氮去除性能。可见负压原位碱度脱氨法处理高氨氮厌氧消化液废水具有一定可行性，然而，目前的研究主要侧重于单因素影响和去除效果分析，而对多因素参数优化选择鲜有报道。响应面分析法是一种结合数学和统计学的渐近似优化方法，可以对受多个因素影响的响应问题进行建模分析并优化响应值，从而得出最优化工艺条件[12]。
本研究采用Box-Behnken实验设计，建立各影响因素与负压原位碱度脱氨处理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中氨氮去除率的多元二次模型，用响应面分析法分析各因素之间交互作用的程度，寻求最佳去除条件，以期为利用负压原位碱度脱氨法处理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中氨氮的工业化应用提供参考。
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垃圾焚烧厂渗滤液原液取自江苏省无锡市某垃圾焚烧发电厂，经AnMBR处理后收集，4 ℃下保存。AnMBR出水水质指标如下：COD为2 270~2 317 mg·L−1，NH4+-N质量浓度为1 860~2 040 mg·L−1，TN质量浓度为1 960~2 050 mg·L−1，碳酸盐碱度为6 200~6 300 mg·L−1，重碳酸盐碱度为1 750~1 850 mg·L−1，pH值为8.46~8.53。可见，该废水的C/N较低，其中氮源主要以NH4+-N形式存在。
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研究采用的原位碱度脱氨装置如图1所示。该装置由脱氨柱、冷凝柱和吸收罐组成。脱氨柱为有机玻璃填料塔，其直径为20 cm，有效高度为1 m。为减少壁流效应，将填料区设置为双层，中间设多孔塔板将进水再分布。填料塔底部设有进气口，通过气体流量计控制进气流量为1 m3·h−1。每批实验开始前，将5 L垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水加入加热罐中，预热到实验所需温度后通过进水泵进入脱氨柱。在单次实验预设时间中，废水通过循环泵在脱氨柱中不断回流循环，实验结束后从脱氨柱底部排出。在实验过程中，通过调节真空泵控制装置内部真空度，通过温度探头和温控装置控制脱氨柱温度。含氨蒸汽从脱氨柱顶部吸出，进入冷凝柱将水蒸汽冷凝，最后进入吸收罐将气体中氨气吸收后排放。
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1)单因素实验。为探索负压原位碱度脱氨工艺处理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水优化条件，分别设置温度、真空度、时间3个单因素影响实验。在实验过程中，改变其中某一变量(A)而使其他2个变量(B和C)保持恒定，考察单因素对负压原位碱度脱氨效果的影响。每次间隔30 min取样，测定NH4+-N质量浓度变化。根据实验中NH4+-N去除率来衡量负压原位碱度脱氨效果。
2)多因素复合实验。本实验根据单因素影响实验确定响应面分析(response surface methodology，RSM)中单个影响因子的适宜范围。以NH4+-N去除率为响应值，构建Box-Behnken模型，应用RSM对负压原位脱氨过程中温度、真空度、时间等可能的影响因素进行3因素3水平的实验设计，并进行理论优化与实验验证，最终确定最优运行条件，为后续实验提供理论依据，具体条件见表1。
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pH采用玻璃电极法测定；碱度(ALK)采用电位滴定法测定，以CaCO3计；氨氮采用纳氏试剂法进行测定；响应面实验采用Design-Expert 12.0进行设计和分析。
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在负压原位碱度脱氨过程中，废水中氨氮的脱除原理见式(1)和式(2)。垃圾焚烧厂渗滤液厌氧消化液是一类特殊的高氨氮废水，由于其本身含有较高的HCO3−，在负压高温的条件下，HCO3−可以分解为CO2，释放OH−(式(1))，从而提高废水的pH。废水中离子铵结合OH−不断转化为分子氨，进一步进入气相，从而达到脱氨的目的(式(2))。
已有研究[19]表明，氨氮脱除主要取决于2种平衡：气液两相的氨平衡以及液相中氨的解离平衡。气液两相的氨平衡与亨利定律有关，在温度一定的条件下，溶液中游离氨的摩尔分数与该气体在气相中的平衡分压成正比。当废水上方空气出现负压时，气相中的氨氮不断被抽离，氨气分压降低，促进废水中的NH4+不断转化为NH3，故真空度是影响气液两相氨平衡的重要因素。液相中氨的解离平衡主要受pH和温度影响，游离氨质量浓度按照式(3)进行计算。
式中：c(NH3)为游离氨质量浓度；c(NH3+NH4+)为总氨氮质量浓度；c(H+)为氢离子质量浓度；Ka为氨氮的酸电离常数；T为反应温度。由式(3)可知，温度和pH越高，游离氨含量越高。在不加碱条件下，控制温度成为游离氨质量浓度变化的主要外部影响因素，进而影响脱氨效率。而体系中的pH主要受HCO3−的水解平衡影响，真空度和温度均影响着HCO3−的水解平衡，从而影响着体系的pH，进一步影响了氨氮脱除。此外，反应时间同样是影响脱氨的又一重要因素，若溶液中反应已达到平衡，进一步延长时间毫无意义。故选取温度、真空度、时间3个因素进行单因素实验，考察并分析各因素对负压原位碱度脱氨的影响。
1)温度对负压原位碱度脱氨的影响。本实验在真空度为-0.07 MPa、反应时间为3 h、初始氨氮质量浓度为2 000 mg·L−1以及循环流量为20 L·h−1的条件下，考察进水温度对负压原位碱度脱氨过程氨氮去除率和废水pH变化的影响。如图2所示，NH4+-N去除率与温度呈正相关，随着温度的提高，氨氮去除率逐渐提高。在温度为30 ℃时，NH4+-N去除率偏低，仅为50.4%，说明在接近常温状态下废水中的离子铵难以转化为分子氨；在温度为40~60 ℃时，NH4+-N去除率呈现明显上升趋势，氨氮去除率从55.2%上升至76.5%；随着温度继续上升至70 ℃，此条件下废水在负压条件下达到沸点，出现明显沸腾导致液泛现象，对反应器运行不利，NH4+-N去除率为77.8%，去除率仅增加了1.3%。不同温度条件下的pH变化结果表明，温度越高，实验终点的pH越高。说明在负压原位碱度脱氨过程中，提高温度可促进HCO3−的分解，从而提高了废水pH。根据式(2)和式(3)，pH的改变在提高游离氨质量浓度的同时使得氨氮平衡向右移动，促进了氨氮的脱除。考虑到温度太高势必会增大能耗，使运行成本上升，从而失去应用价值，而温度过低则性能不足。因此，综合考虑后，确定温度因素响应区间为40~60 ℃。
2)真空度对负压原位碱度脱氨的影响。在负压原位碱度脱氨过程中，垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水在脱氨柱内与与对流空气充分接触。根据气液两相氨平衡理论，真空度的变化主要影响游离氨的气液传质过程，液体中的分子氨在负压驱动作用下不断逸出至气相，同时由于负压抽吸作用，含氨气体迅速排出，气相氨分压的降低促进废水中游离氨的释放，从而促进氨氮的脱除。为探究真空度对垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水负压原位碱度脱氨的影响，控制温度为50 ℃、反应时间为3 h、初始质量浓度为2 000 mg·L−1以及循环流量为20 L·h−1，实验结果如图3所示。氨氮去除率随着真空度的提高呈整体上升趋势，在真空度为−0.06~−0.08 MPa时，氨氮去除率有明显变化，分别为54.0%、66.8%和78.5%。随着真空度的提高，实验结束时废水的pH也逐渐上升，在真空度为−0.06~−0.09 MPa时，pH上升了0.13，这说明真空度也可以通过改变体系内的pH促进氨氮脱除。当真空度为−0.09 MPa时，氨氮去除率为80.2%，仅升高1.7%。这可能是由于随着氨氮去除率的升高，废水中的氨氮逐渐减少，真空度对氨氮去除率的促进作用进一步下降，程兵[16]对真空度与氨氮去除率的关系进行模型拟合，发现两者呈指数关系，这与本文实验结果一致。而真空度为−0.05 MPa时氨氮去除率＜50%，去除率过低。综合考虑后，确定真空度因素响应区间为−0.06~−0.08 MPa。
3)时间对负压原位碱度脱氨的影响。在温度为60 ℃，真空度为−0.08 MPa，初始质量浓度为2 000 mg·L−1以及循环流量为20 L·h−1的条件下，考察时间对负压原位碱度脱氨处工艺理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水的影响。为分析在负压原位碱度脱氨过程中厌氧出水的pH变化以及自有碱度对pH的影响，还对负压原位碱度脱氨过程中pH和重碳酸盐碱度的变化规律进行跟踪测定，实验过程中废水中氨氮去除率、pH和碱度随反应时间的变化情况如图4所示。在整个过程中，氨氮去除率与反应时间呈正相关，且去除速率呈先快后慢的趋势。在脱氨的前2 h，氨氮去除率达到75.5%，在2~4 h，去除率进一步升高到91.6%，4 h后，氨氮去除率增加缓慢。脱氨时间在6 h时，NH4+-N去除率达到97.8%，出水氨氮质量浓度为41.6 mg·L−1，此时的出水C/N比良好，适宜后续处理。厌氧出水的初始pH为8.50，在脱氨的前1 h，废水pH明显上升至9.26，随后pH上升趋势较缓，在第6小时实验结束，pH上升到9.76。然而负压原位碱度脱氨过程中重碳酸盐碱度呈明显下降趋势。厌氧出水中的重碳酸盐碱度来源于厌氧消化过程中有机物厌氧消化过程产生的二氧化碳，二氧化碳溶于水后生成碳酸氢盐。在温度为60 ℃条件下，碳酸氢根不稳定，水解平衡不断右移，进一步生成碳酸根和氢氧根，从而导致pH的升高(式(1))。TIAN等[20]采用负压脱氨工艺处理高碱度废水，也在6 h的停留时间内观察到碱度的迅速下降和氨氮去除率的不断上升。已有研究[21-22]表明，投加碱在提高pH的同时也可以显著提高脱氨效率。在本研究中，利用AnMBR出水中存在的自有碱度，在不加碱的前提下对废水pH进行调控，显著降低处理成本的同时可取得较高的氨氮去除率，具有较好的应用价值。脱氨时间可以根据工艺对氨氮去除率的要求灵活调整，但在此实验中，反应时间<2 h时，氨氮去除率过低；而反应时间过长，必然增加运行成本，因此综合考虑本实验中确定时间因素响应区间为2~4 h。
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1)Box-Behnken设计组合与结果。以氨氮去除率为响应值，选取脱氨时间(A)、真空度(B)、温度(C)3因素3水平进行实验设计，采用响应面法优化脱氨工艺，使用软件Design Expert 12.0进行Box-Behnken设计组合，实验结果见表2。
2)模型选择和方差分析。对表2中氨氮去除率(Y)及3个影响因素进行二次回归模型拟合，得到多元回归模型(式(4))。
由式(4)可以看出，3个因素对氨氮去除率的影响是交互的，而不是简单的线性关系。方差分析结果见表3。由模型分析可以看出，F=791.38，P<0.000 1，表明拟合的二次模型极其显著[23]。失拟项P=0.143 9，P>0.05说明失拟项不显著，方程拟合度较好，可以进行数据分析。由F值可知，3个因素对垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中氨氮去除率的影响大小依次为温度>真空度>时间。3个影响因子的一次项、二次项A2、C2的P<0.001，说明这些因子对氨氮去除率的影响极为显著；交互项AB、AC的P<0.01，说明时间和真空度2个交互项及时间与温度2个交互项对氨氮去除率的影响高度显著；交互项BC的P<0.05，说明温度和真空度两交互项对氨氮去除率的影响呈现差异性。回归模型的决定系数R2=0.999 1，表明模型中99.91%的响应值来源于实验选取的因素。校正决定系数R2adj=0.998 0，与R2的数值接近，表明实验值与预测值吻合度较好，在此模型下实验的预测值具有较高的可信度。
3)响应面和等高线分析。时间、真空度、温度3组变量的交互作用对氨氮去除率的影响可以用响应面表示。图5~图7为负压原位脱氨过程中各因素交互的响应曲面和等高线图，通常响应曲面图越陡，说明2个因素对响应值的交互作用越明显。等高线形状能反映交互作用的显著性，等高线中心呈椭圆形表示2个因素之间的交互作用显著，圆形则表示不显著[24-26]。由图5(a)可知，当温度为中间值(50 ℃)，脱氨时间和真空度对氨氮去除率影响呈现明显的坡面变化，且两者对氨氮去除率的促进作用基本相同。等高线图(图5(b))呈现明显的椭圆形，说明时间和真空度2个因素的交互作用显著。而当脱氨时间为中间值(3 h)，温度和真空度对氨氮去除率响应曲面图(图6(a))坡面较为平缓，真空度对氨氮去除率的影响高于温度，且等高线图(图6(b))呈不明显的椭圆形，说明温度和真空度2个因素的交互作用相对不显著。这可能是由于2个因素对负压原位碱度脱氨过程中的影响机理不同，温度主要影响氨氮的分子化过程，而真空度主要影响氨氮的气液两相平衡。当真空度为中间值(−0.07 MPa)，脱氨时间和温度2个因素对氨氮去除率的响应曲面图(图7(a))影响呈现明显的坡度变化，脱氨时间对氨氮去除率的影响高于温度，且等高线图呈明显的椭圆形(图7(b))，说明两者对响应值的交互作用显著。
4)响应面结果预测和验证。通过响应曲面法分析，利用Design Expert 12.0软件中的预测功能可以对处理组的操作条件进行模拟。以获得最高氨氮去除率为响应值，设置温度、真空度和脱氨时间分别在响应范围内，可模拟出大量不同的处理条件。随机选择的5组处理组如表4所示。为验证其结果，选择第3处理组，并对处理组给出的对应条件下氨氮去除率进行实验验证。在脱氨时间为3.50 h、真空度为−0.078 MPa、温度59.00 ℃的条件下，再次进行3组重复实验，对应氨氮去除率均在92.0%左右。实验结果与预测值比较接近，说明通过响应面预测出的模型具有较好的可信度。
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1)本实验以某垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水为处理对象，采用负压原位碱度脱氨工艺脱除氨氮，在脱氨过程中，垃圾渗滤液中的碳酸氢盐分解，CO2逸出，pH由8.5提高至9.7，工艺无需加碱，可以显著减少处理成本。
2)采用单因素实验，分别考察了温度、真空度、脱氨时间对垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水氨氮去除率的影响，并进行显著性研究，得出其影响显著性顺序，由大到小依次为温度>真空度>脱氨时间。
3)在单因素实验基础上，利用响应面分析，建立了3组因素对垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中氨氮去除率的二次多项数学模型，并探讨其交互作用。采用Box-Behnken实验设计对实验数据进一步优化，分析确定氨氮去除的最佳工艺：吹脱时间为3.5 h，真空度为−0.078 MPa，温度为59 ℃，对应去除率92%。实验验证结果表明，RSM的预测值与实验值吻合较好。
响应面法优化负压原位碱度脱氨处理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水
Optimization of vacuum in-situ alkalinity ammonia removal from the effluent of AnMBR treating the incineration leachate by response surface methodology
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摘要: 针对垃圾焚烧厂渗滤液厌氧膜生物反应器(anaerobic membrane bioreactor, AnMBR)出水中仍含有高浓度氨氮，无法满足现行排放标准的问题，采用负压原位碱度脱氨工艺对AnMBR出水进行进一步处理；考察了温度、真空度和脱氨时间3个因素对负压原位碱度脱氨工艺氨氮去除率的单独作用，分析了不加碱前提下脱氨过程中体系pH的变化，并利用响应面学的方法对3因素的交互作用进行了探讨和分析。单因素实验结果表明：各因素在响应范围内对氨氮的去除有显著性影响，在温度为60 ℃、真空度为−0.08 MPa、脱氨时间为2 h时，氨氮去除率达到75.5%；在负压原位碱度脱氨过程中，AnMBR出水中自有碱度对pH具有显著调控作用，碳酸氢根水解致使反应体系pH上升进而促进氨氮脱除；利用响应面法探讨了各因素对氨氮去除率的影响，其对于氨氮去除率的贡献排序为温度>真空度>脱氨时间；确定负压原位碱度脱氨的最佳时间为3.5 h，温度为59 ℃，真空度为−0.079 MPa，该条件下氨氮去除率为92%以上，并对该模型进行了实验验证；响应面法的预测值与实验值吻合较好。由此可知，通过负压原位碱度脱氨可以去除垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中大部分氨氮，并大幅提高C/N比，为后续与适当的生化处理工艺组合处理奠定了良好基础。该研究结果可为负压原位碱度脱氨法处理垃圾焚烧厂渗滤液AnMBR出水中氨氮的工业化应用提供参考。Abstract: Generally, the quality of anaerobic membrane bioreactor (AnMBR) effluent from incineration leachate cannot meet the discharge standard due to the high concentration of ammonia nitrogen. In this study, vacuum in-situ alkalinity ammonia removal process was used to conduct the advanced treatment of AnMBR effluent. The respective effect of temperature, vacuum degree or time on ammonia nitrogen removal rate was investigated. Then the change in pH in the system without adding alkalinity was analyzed during the ammonia removal process. Furthermore, the interaction of three factors was discussed and analyzed by response surface methodology (RSM). The results of single factor experiment showed that each factor presented a significant effect on ammonia nitrogen removal rate. At 60 ℃, the vacuum degree of −0.08 MPa, and the deamination time of 2 h, the ammonia nitrogen removal rate reached 75.5%. The own alkalinity in AnMBR effluent had a significant regulation effect on pH during the vacuum in-situ alkalinity ammonia removal process. Bicarbonate in the AnMBR effluent hydrolyzed under the conditions of vacuum and heating, and the produced carbon dioxide volatilized from the system. This process could lead to a pH increase and promote ammonia nitrogen removal. In addition, the effects of temperature, vacuum degree and time on ammonia nitrogen removal rate were investigated by RSM. The order of contribution of three factors to ammonia nitrogen removal rate was as follows: temperature > vacuum degree > time. Under the optimum conditions as follows: time of 3.5 h, temperature of 59 ℃ and vacuum degree of −0.079 MPa, the ammonia nitrogen removal rate was over 92%. Then the model was further verified by experiments. The results showed that the predicted values were in agreement with the experimental values. Therefore, most of ammonia nitrogen in AnMBR effluent could be removed by vacuum in-situ alkalinity ammonia removal process, and the C/N ratio of the incineration leachate increased substantially. The results of this study can provide a reference for the industrial application of vacuum in-situ alkalinity ammonia removal process treating the AnMBR effluent from incineration leachate.
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近年来，由于世界范围内的工业发展，人们越来越重视污染物排放[1-2]。静电除尘器(ESP)作为一种能够有效地从干或湿空气流中去除细微颗粒物的装置[3-4]，被广泛应用于各种工业领域生产设施中的尾气处理[5-7]，其总体除尘效率超过99%，并且具有效率高、阻力小、适用性强等优点。然而，由于细颗粒携带的电荷较低，传统的静电除尘器对亚微米颗粒的去除率相对较低，而且尺寸较小的颗粒更倾向于与烟气一起运动而被排放到空气中，这些细微颗粒物很可能被人体吸入肺部而引起各种呼吸道疾病，特别是对儿童和老年人造成巨大的健康危害[8-9]。因此，提高静电除尘器对细微颗粒物的捕集性能，使其满足更严格排放标准已成为当前亟待解决的问题。
国内外学者对影响静电除尘器除尘效率的因素开展了较深入的研究，而烟气流速作为影响其性能的主要参数一直被广泛关注[10-11]。东明等[12]分析了不同烟气流速下静电除尘器的捕集性能，得出了烟气流速越大，颗粒捕捉效果越差、除尘性能就越低的结论。周海军[13]探究了烟气流速对除尘效率的影响，并对引起烟气流速变化的原因及其最佳选取值进行了深入讨论。为了测试不同环境下烟气流速对ESP除尘性能的影响，沈之旸等[14]针对宽间距ESP内大流量高温烟气中的细微颗粒物进行了研究，揭示了温度和烟气流速等关键因素对细微颗粒物静电捕捉的影响规律。
将磁场引入到ESP中因其良好的性能表现，而受到了广泛的重视[15-20]。磁分离技术最早应用于工业中金属粒子的分离[21-22]，之后将其引入到ESP[17, 20]，发现可以有效地提高除尘效率。孙英浩[23]分析了磁增强电晕放电的放电特性及其对细微颗粒物的荷电机理。米俊锋等[24]比较了磁增强预荷电器和传统预荷电器的荷电效率，揭示了磁增强电晕放电的放电机理。毕业武等[25]研究了磁增强负电晕放电特征，分析了这一过程的放电特性和磁场对极间不同区域的影响。ELABBAS[26]实验表明，放电电极附近磁场的增强对放电电流的增加有显著影响。ZHANG等[27]发现磁场对静电除尘器的捕集性能的促进作用。
鉴于上述的研究成果，为了更好地展现磁场对ESP颗粒物除尘效率的影响，本研究建立了磁场环境下静电除尘器的多场耦合模型，基于不同的烟气流速来探究ESP中同种颗粒的运动特性和捕集性能以揭示磁场的贡献及其规律，为设计新型ESP提供参考。
1. 理论模型
1.1 气体流场
烟气流动满足质量守恒方程(连续性方程)和动量守恒方程[28](Navier-Stokes方程)见式(1)和式(2)。
∂ρg∂t+∂∂xi(ρgui)=0 (1) ∂∂t(ρguj)+∂∂xi(ρgujui)=−∂P∂xj+μeff∂2uj∂xi2+Sj (2) 式中：
ρg 为烟气密度，kg⋅m−3 ；ui 和uj 为气体速度，m⋅s−1 ；P 为气体平均静压，Pa ；μeff 为有效扩散系数，μeff=μ+μt ；μ 为气体动力粘性系数，kg⋅(m⋅s)−1 ；μt 为湍流动力黏性系数，kg⋅(m⋅s)−1 ；Sj 为广义源项；下注“i ”和“j ”分别代表x 和y 方向。1.2 电磁场
对于线板式静电除尘器，在电晕稳定放电情况下，可由Poisson方程和电流连续性方程[29]进行描述，见式(3)和式(4)。
∇⋅⇀E=−∇2U=ρε0 (3) ∇⋅⇀J=0 (4) 式中：
⇀E 为电场强度，N⋅C−1 ；U 为电势，V ；ε0 为真空介电常数，F⋅m−1 ；ρ 为空间电荷密度，C⋅m−2 ，⇀J 为电流密度矢量，可分为x ，y 方向的分量，各分量的单位为A⋅m−2 。电流密度可以简化为式(5)。
⇀J=ρbion⇀E (5) 式中：
bion 为离子迁移率，m2⋅(V⋅s)−1 ；ρ 为空间电荷密度，C⋅m−2 。结合电场强度的表达式
⇀E=−∇U ，式(5)可表示为式(6)。⇀J=−ρbion∇U (6) 考虑离子迁移率为常数，
∇bion=0 ，结合式(3)和式(4)，得到电流连续性方程，见式(7)。∇U⋅∇ρ=ρ2/ε0 (7) 需要指出的是，本研究引入线板式ESP中的磁场是稳恒的，在时间和空间上是不变的，不涉及方程组的求解。
1.3 颗粒动力场
细微颗粒物在外加磁场作用下，x-y坐标下的动量方程包含颗粒惯性力、洛伦兹力、电场力和拖曳力，由于细微颗粒物质量很小，重力被忽略，则具体颗粒动力场动量方程见式(8)。
mpdudt=Fm+Fe+FD (8) 式中：
mp 为颗粒质量，kg ；u 为运动速度，m⋅s−1 ；洛伦兹力Fm=QpvpB ，其中QP=Qdiff+Qsat ，Qdiff 为扩散荷电带电量，Qsat 为电场荷电带电量，vp 为颗粒作回转的运动速度，B 为磁感应强度；电场力可表示为Fe=QPE ；拖曳力FD=mpFd ，指的是颗粒和黏性流体进行相对运动时，流体作用于颗粒上的阻碍物体相对运动的力，其中Fd=12ApρgCD(ug−up)|ug−up| ，Ap 为颗粒的迎流面积，ug 和up 分别为烟气平均流速¯ug 和尘粒平均速度¯up 的标量值，CD 是气流和颗粒间的阻力系数。2. 网格无关性验证
图1给出二维线板式ESP的网格划分图。这里将计算区域分为3个电晕区和其他部分。由于电晕区附近的电势梯度较高，因此，需要对这一区域的网格进行细化以确保计算准确性。
不同网格数下线板式ESP的除尘效率及其相对误差如图2所示，可以看出：随着网格数量的增加，除尘效率的相对误差呈下降的趋势。当网格数为41 440时，相对误差达到最小，仅为1.5%，满足工程实际计算的要求，因此，选择此网格数进行计算。
3. 数值模拟
3.1 可靠性验证
Deutsh-Anderson(D-A)公式是目前计算分级除尘效率普遍采用的公式，能准确地反映实际工况。为了使数值结果更加可靠，这里计算了与已有研究[30]相同结构和工况下的线板式ESP分级除尘效率，并与D-A公式的计算结果进行了对比，如图3所示。不难看出：相比于D-A公式，本研究的数值模拟结果更加接近于文献实验数据，分级效率的计算精度更高，从而验证了本研究理论数值模型及计算方法的可靠性。
3.2 不同烟气流速下的磁场效应
为了直观地考察磁场效应对颗粒轨迹的影响情况，本研究给出了工作电压为50 kV时2.5 μm粒径颗粒在线板式ESP的运动轨迹，如图4所示。可以发现：在同一烟气流速下，外加磁场作用时颗粒的运动轨迹更偏向于收尘板，这是由于磁场产生的洛伦兹力使得颗粒在ESP中作螺旋运动，颗粒荷电更充分，促进了颗粒的捕集作用；在同一外加磁场环境中，随着烟气流速的变小，颗粒更易靠近收尘板，这是因为烟气流速越小，颗粒停留时间越长，扩散荷电作用更明显，有利于颗粒的捕获。
图 4 有无外加磁场作用下的颗粒运动轨迹Figure 4. Particle trajectories with or without external magnetic field图5给出了不同烟气流速下磁感应强度对颗粒除尘效率影响的曲线，可以发现：不论是否存在外加磁场，除尘效率均随着烟气流速的增大不断下降，且下降幅度逐步减小；在同一烟气流速下，相比无磁场环境，磁场效应能有效地提高除尘效率，并且随着磁感应强度的增大，除尘效率呈增大的趋势；随着烟气流速的增大，除尘效率随磁感应强度变化的上升曲线越陡峭，说明了磁场作用在高烟气流速下对ESP除尘性能的提升幅度更大；相邻2条曲线的除尘效率差值逐渐减小，表明了烟气流速削弱除尘效率的程度在低磁感应强度时更大，且在无外加磁场时最大。
不同磁感应强度下除尘效率随速度的变化曲线如图6所示。由此得知：随着烟气流速的增大，除尘效率均呈非线性下降的趋势，并逐渐趋于平缓，而相邻2条曲线的差值逐渐变大，也说明了低烟气流速下磁场对颗粒物除尘效率的贡献更小；磁感应强度越大，除尘效率随速度变化的下降曲线越缓慢，说明了烟气流速降低除尘效率的幅度在高磁感应强度时更小；在同一烟气流速下，磁感应强度越大，颗粒的除尘效率越高，且随着磁感应强度等幅增大，除尘效率的增幅逐步减小，这表明磁场可有效地提高颗粒的捕集效果，但提高幅度随着磁感应强度的增大而降低。
为了进一步分析磁场对颗粒捕集性能的影响，根据图6中的数据，给出了不同烟气流速下贡献率，如图7所示。可以看出：随着烟气流速的增大，磁场对颗粒捕集的贡献率均呈增大且逐渐变缓的趋势，相邻2条曲线的差值逐渐增大，同样说明了高烟气流速下外加磁场的贡献率更显著；在同一烟气流速下，磁感应强度的增大使得ESP中同种颗粒除尘效率的贡献率不断增大，而增幅逐步减小，也表明了磁场对颗粒捕集的促进效果随着磁感应强度的增大不断减小。
4. 结论
1)无论烟气流速为何值，磁场环境下ESP的除尘效率均更高，证明了磁场的引入可有效提高线板式ESP的除尘性能。
2)随着烟气流速的增大，颗粒的除尘效率逐渐下降，而外加磁场对其贡献逐渐升高，说明高烟气流速时磁场效应更明显。
3)在磁感应强度不断增大时，烟气流速对除尘效率的削弱程度逐步降低，且同种颗粒的除尘效率逐渐增大，但增长幅度不断较小，表明磁场对除尘性能的贡献程度随着磁感应强度的减小而逐步增大。
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图 1 负压原位碱度脱氨装置示意图
Figure 1. Diagram of vacuum in-situ alkalinity ammonia removal reactor
图 2 温度对氨氮去除率和pH的影响
Figure 2. Effect of temperature on vacuum in-situ alkalinity ammonia removal
图 3 真空度对负压原位碱度脱氨处理效果的影响
Figure 3. Effect of vacuum degree on vacuum in-situ alkalinity ammonia removal
图 4 时间对负压原位碱度脱氨处理效果的影响
Figure 4. Effect of time on vacuum in-situ alkalinity ammonia removal
图 5 时间和真空度对氨氮去除率的响应曲面和等高线图
Figure 5. Response surface and contour plot of time and vacuum degree on NH4+-N removal rate
图 7 时间和温度对氨氮去除率的响应曲面和等高线图
Figure 7. Response surface and contour plot of time and temperature on NH4+-N removal rate
图 6 温度和真空度对氨氮去除率的响应曲面和等高线图
Figure 6. Response surface and contour plot of temperature and vacuum degree on NH4+-N removal rate
表 1 Box-Behnken实验因子编码及水平
Table 1. Variables and levels chosen for Box-Behnken
变量 因素 时间(A)/h 真空度(B)/MPa 温度(C)/℃ −1 2 0.06 40 0 3 0.07 50 1 4 0.08 60 
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表 2 响应面实验设计方案及数据
Table 2. Experiment design and data of RSM
编号 时间(A)/h 真空度(B)/MPa 温度(C)/℃ 氨氮去除率/% 1 3 0.08 40 70.55 2 3 0.07 50 72.84 3 2 0.08 50 60.89 4 2 0.06 50 44.12 5 3 0.07 50 73.2 6 4 0.07 60 80.09 7 4 0.06 50 62.46 8 3 0.07 50 72.75 9 3 0.07 50 73.54 10 2 0.07 60 53.61 11 3 0.06 40 51.15 12 3 0.07 50 72.36 13 3 0.08 60 87.85 14 2 0.07 40 44.24 15 3 0.06 60 64.13 16 4 0.07 40 63.04 17 4 0.08 50 88.7
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表 3 响应面方差分析结果
Table 3. Variance analysis of response surface experiments results
项目 平方和 自由度 均方 F值 P值 模型 2 817.08 9 313.01 791.38 <0.000 1*** A 401.86 1 401.86 1 016.03 <0.000 1*** B 927.30 1 927.30 2 344.49 <0.000 1*** C 1 044.93 1 1 044.93 2 641.90 <0.000 1*** AB 22.42 1 22.42 56.69 0.000 1** AC 14.75 1 14.75 37.28 0.000 5** BC 4.67 1 4.67 11.80 0.010 9* A2 306.74 1 306.74 775.53 <0.000 1*** B2 0.546 4 1 0.546 4 1.38 0.278 3 C2 72.79 1 72.79 184.03 <0.000 1*** 残差 2.77 7 0.395 5 失拟项 1.96 3 0.652 9 3.22 0.143 9 纯误差 0.81 4 0.202 5 模型+残差 2 819.85 16 注：***表示差异极其显著(P<0.001)，**表示差异高度显著(P<0.01)，*表示差异显著(P<0.05)；回归模型的决定系数R2=0.9991，校正决定系数R2adj=0.9980。
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表 4 响应面预测处理组条件
Table 4. The conditions for response surface prediction
编号 时间(A)/h 真空度(B)/MPa 温度(C)/℃ 氨氮去除率/% 1 3.28 −0.080 57.25 90.3 2 3.50 −0.080 50.72 88.8 3 3.50 −0.078 59.00 92.0 4 3.85 −0.080 58.90 94.3 5 3.66 −0.076 59.55 89.3
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