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目前，我国每年生活垃圾无害化处理已超过24×108 t[1]，卫生填埋是现阶段处理城市固体废弃物的主要手段之一[2]。膨润土衬垫(Geosynthetic Clay Liner，GCL)由2层土工织物夹裹1层膨润土构成，是我国目前新建和扩建卫生填埋场的关键防渗材料[3-5]。垃圾渗沥液在GCL中的扩散和运移过程是个复杂的多场耦合问题，受无机盐化学溶质和垃圾体上覆应力作用影响显著[6]。同时，GCL的渗透特性和结构性演化会相互影响，形成互馈机制[7]。填埋场服役过程中，GCL的渗透破坏不仅是化学和应力等多种外界复杂地质环境因素共同作用的结果，而且是渗沥液迁移过程中膨润土结构性演化的结果[8-9]。因此，开展耦合效应下GCL的扩散行为分析，对于正确评估GCL的防渗性能具有重要的理论价值。
针对GCL防渗性能的研究主要集中在实验测试方面[10-14]。结果表明，GCL中，起主要防渗作用的材料是膨润土，上覆应力和化学离子的扩散行为会直接影响GCL的防渗性能[15-17]。MALUSIS等[18]研究了Cl−和K+在GCL中的扩散行为，分析了离子浓度和上覆应力对扩散行为的影响。但是，由于观测手段的限制，实验难于直接观测溶质在GCL中的扩散过程[18]。ASHMAWY等[19]研究了Cl−、Na+、K+、Ca2+和Mg2+在GCL中的扩散行为，分析了离子浓度和孔隙比的影响。何俊等[20]以Cl−、Ca2+、Zn2+作为垃圾渗沥液的典型污染物，研究了其在GCL中的扩散行为。目前，就渗沥液水头[21-23]、垃圾堆体上覆应力[24-26]以及化学溶质[27-30]复杂耦合条件下GCL溶质扩散行为的研究非常匮乏[31]。
数值模拟是研究多孔介质水力特性的主要手段之一[32]。其中，COMSOL Multiphysics在分析多物理场耦合以及在溶质扩散和流体渗流等复杂问题方面具有明显的优势[33]。采用COMSOL Multiphysics软件，构建膨润土扩散柱的数值模型，以研究不同溶质浓度和不同离子种类的扩散速率和扩散规律，分析水头压力及上覆应力等因素对GCL中溶质扩散行为的影响，并提出渗透系数与扩散系数之间的计算公式，以期为GCL在填埋场中的工程应用和防污安全预警提供参考。
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COMSOL Multiphysics以有限元为基础，通过求解偏微分方程(单场)和方程组(多场)实现多场耦合的仿真模拟[34]，其建模过程一般分为基本假设及几何模型建立、确定物理场控制方程并赋予物理场、网格划分及求解3部分。
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依据已有研究[10,35-36]，考虑GCL孔隙率和扩散系数的影响，同时考虑美国材料与试验协会GCL系列测试标准(ASTM D6766)[37]中膨润土基本达到饱和状态等条件，本研究数值模型建立的基本假设为：GCL为均一饱和介质，离子扩散与流体渗透具有相同曲折度，流体渗流满足达西定律。
基于膨润土扩散柱实验[38]，同时考虑边界无限延伸的工程实际，采用图1所示膨润土模拟扩散柱。其中，模型上边界和下边界设为沿x方向扩展的无限边界，上边界为膨润土柱上表面，下边界为不透水层边界。膨润土柱z方向上的高度h为0.040 m，扩散源宽度b为0.045 m(图1矩形虚线框所示)。初始扩散源均匀分布在图1箭头所示平面位置。
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质量守恒时，单位体积多孔介质的浓度随时间的变化量可以用扩散项、对流项、吸附项、源项与衰变项等表示见式(1) [39]。
式中：θl为体积含水量，表示为非饱和土的含水率；C为溶质浓度，mol∙m−3；
$ \nabla ({\theta _l}{D_{eff}}\nabla C) $ 表示为单位体积多孔介质内受扩散系数影响随浓度变化的扩散项；$ u\nabla C $ 为流速场和浓度梯度引起的对流场，u为达西流速，m∙s−1；$ \frac{\partial }{{\partial t}}({\rho _d}{C_s}) $ 为受干密度影响的溶质吸附项；qCR为源项，q为单位体积流入的源体体积流量，1∙s−1；CR是源体的浓度，mol∙m−3；ζ1和ζ2分别表示为物质在过程中发生反应降解和衰变的速率，mol∙m−2∙s−1。当GCL内膨润土基本达到饱和时，式(1)左侧的θl C随时间的变化率见式(2)。
求解过程中溶质质量守恒且无外部溶质流入，则有
$ q = \frac{{\partial {\theta _l}}}{{\partial t}} $ 。同时，考虑模型假设GCL为连续介质，微元体内有CR=C。因此，qCR如式(3)所示。由于渗流过程温度恒定，同时多孔介质GCL为基本饱和状态，其孔隙率基本不发生变化，因此，溶质不发生衰变且有θl=n。将式(2)和式(3)代入式(1)，则得到控制溶质浓度扩散的非稳态扩散连续性方程如式(4)所示。
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Cl−、Ca2+、Zn2+是常见的垃圾填埋场渗沥液所包含的离子，参考扩散柱实验结果[38]，本研究选择CaCl2、ZnSO4为初始扩散源溶质，研究化学溶质在GCL中的扩散行为，具体参数汇总如表1所示。参考已有实验数据[20,40-42]，选定模型中Cl−、Ca2+、Zn2+的扩散系数如表2所示。
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图2所示为Ca2+在不同时刻的扩散浓度分布图。比较图2(a)至2(d)可以看出，由于模型假设了GCL为均匀介质，因此Ca2+浓度分别在
3个方向是均匀扩散的。但是，Ca2+在竖直方向(z方向)的扩散速率明显大于水平方向的(x和y方向)。这是因为竖直方向为流体渗流方向，同时，溶质浓度随化学溶质的扩散会产生一定梯降，该梯降会加速GCL由均匀介质向非均匀介质转换，最终使得Ca2+在竖直方向的扩散速率最大。此外，比较图2(a)至2(d)可以看出，Ca2+浓度的扩散速度随时间的增长而逐渐减小。以Ca2+扩散浓度达到60 mol∙m−3时为例，10、100、150 h后，Ca2+运移的深度分别为0.005、0.015、0.02 m，对应的Ca2+平均运移速度分别为0.005、1.5×10−4、1.3×10−4 m∙h−1。此外，从t=0 h至t=100 h时间内，Ca2+扩散浓度随深度变化较大。但是，在t=100 h至t=150 h之间，Ca2+扩散浓度随深度的增加而逐渐减小。当t=150 h，基本达到扩散平衡[38]。因此，下节以t=150 h溶质扩散基本达到平衡时为例，进一步比较分析不同离子浓度和不同离子种类在GCL中的扩散规律。
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图3给出了t=150 h时，浓度分别为150、300、450 mol∙m−3的Ca2+初始扩散源在z方向的浓度分布图。可以看出，相同竖向位置处，Ca2+扩散浓度随初始扩散源浓度的增加而增大，即溶质的扩散作用随着初始扩散源浓度的增加而增大。进一步比较浓度为150与300 mol∙m−3的Ca2+初始扩散源随深度方向的扩散浓度梯降发现，溶质扩散的梯降随深度增加而逐渐减小。此外，比较初始扩散源浓度为150与300 mol∙m−3、300与450 mol∙m−3的曲线可以看出，初始扩散源处，溶质浓度差均为150 mol∙m−3。但是，溶质扩散后的浓度差与深度呈非线性变化关系。比如，当z=0.03 m时，初始扩散源浓度为150与300 mol∙m−3的浓度差值大于初始扩散源浓度为300和450 mol∙m−3的。但是，当z=0.01 m时，初始扩散源浓度为150与300 mol∙m−3的浓度差值小于初始扩散源浓度为300与450 mol∙m−3的。这说明，溶质在GCL中的扩散，不仅与初始扩散源的浓度有关，而且与扩散距离有关。扩散平衡时，初始扩散源附近，低浓度和中浓度的溶质影响范围较大。但远离初始扩散源处，高浓度初始扩散源的溶质扩散衰减较慢，因此影响范围更大。即低、中和高浓度初始扩散源的影响作用具有相反趋势。因此，当填埋场初始溶质浓度较高时，应尤其对较深范围可能出现的污染进行监测。
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图4给出了t=150 h时扩散场作用下z方向不同种类离子扩散浓度随深度变化的模拟和实验曲线[38]。可以看出，Ca2+、Cl−、Zn2+的模拟值与实验值均表现为离初始扩散源越远(z值越小)离子浓度越小的规律。同时，比较Ca2+与Zn2+阳离子的模拟值发现，扩散系数越大(Ca2+>Zn2+)，离子随深度方向的浓度变化也越大，且随着扩散深度的增加，化学浓度变化逐渐减小。此外，整体Ca2+浓度的变化大于Cl−的，但是，Cl−浓度的差值随扩散深度的增加逐渐增大。这说明，阴离子扩散衰减的速率小于阳离子的。此外可以看出， Zn2+的模拟值较实验值偏大，但Ca2+的模拟值与实验值却非常接近。原因是Zn2+扩散系数远小于Ca2+的，但本研究在COMSOL模拟过程中仅考虑了GCL孔隙率和扩散系数的影响，未考虑膨润土吸湿膨胀及细观孔隙结构的影响。由此可以推测，对于扩散系数较大的阳离子，孔隙率和扩散系数就可以较好地表征其扩散行为。但是，对于扩散系数较小的阳离子，应进一步结合吸湿膨胀及细观孔隙结构演化研究其扩散行为。因此，实际填埋场工程中，应针对不同渗沥液特征，对相应的GCL采取不同安全评估标准。当渗沥液中含大量Ca2+等扩散系数较大的阳离子时，可采取常规测试GCL渗透系数的办法评估GCL的防渗性能。但当渗沥液中含大量Zn2+等扩散系数较小的阳离子时，应进一步加强分析离子在GCL中的运移和扩散特征，才能更准确地评估GCL的防污性能。
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扩散实验较难在水头和上覆应力耦合效应下开展，因此，本研究以Ca2+为例，分别调整模型水头压力为3 和100 kPa，同时施加0、3、25、50、100、200和400 kPa等上覆应力，以研究水头和上覆应力耦合条件下GCL中溶质的扩散规律。
图5(a)所示为水头压力为3 kPa、上覆应力分别为0-400 kPa时，Ca2+浓度在z方向的变化曲线。可以看出，仅在3 kPa水头作用下，Ca2+浓度的模拟值与实验值基本一致。所有上覆应力下Ca2+浓度均随深度增加而呈逐渐减小的趋势，且随着上覆应力的增大，Ca2+扩散浓度随深度的变化逐渐减小。但是，上覆应力大于200 kPa时，Ca2+扩散浓度会在z=8.5和5.5 m位置处出现骤降点，即Ca2+扩散至该深度后，其扩散浓度随深度的增加而急剧减小。此外，值得注意的是，当上覆应力从3 kPa增加至25 kPa时，Ca2+扩散浓度的分布出现较大差异。以远离扩散源z=0 m处为例，当上覆应力分别为3和25 kPa时，该深度处Ca2+扩散浓度分别20和70 mol∙m−3，相差约50 mol∙m−3。而当上覆应力从25 kPa增加至400 kPa时，该处Ca2+扩散浓度仅相差约20 mol∙m−3。这说明，一定水头作用下，一定范围内的上覆应力会在初期较明显地增大GCL中化学溶质的扩散效应，进而促使化学溶质迅速扩散至较深的位置。因此，工程中应尽量避免干燥GCL直接上覆少量垃圾的情况，以防止垃圾填埋初期GCL的防渗性能明显降低。
图5(b)所示为水头压力100 kPa、上覆应力分别为0~400 kPa时，Ca2+浓度在z方向的变化曲线。可以看出，z=0 m时，上覆应力越大，同一深度处的Ca2+扩散浓度越大。上覆应力小于200 kPa时，Ca2+扩散浓度随深度变化比较均匀。而上覆应力大于200 kPa后，与水头压力为3kPa时类似，Ca2+扩散浓度会在z=8.5 m和5.5 m位置处出现骤降点，即Ca2+扩散至该深度后，Ca2+扩散浓度随深度的增加而急剧减小。其原因是，较大的上覆应力使得初始扩散源附近GCL的有效孔隙率明显减小，进而使得其内化学扩散效应显著受限。但随着深度的增加，上覆应力的压密效应逐渐减小，使得化学浓度较大时溶质的扩散效应随渗流明显增大。当z=5.5 m时，尽管上覆应力对有效孔隙率的减小受限，但是由于化学溶质浓度较小，因此GCL中溶质的扩散效应不再明显。继续增加深度后，上覆应力对有效孔隙率的减小几乎可以忽略，有效孔隙率逐渐增大，渗流的作用下，化学扩散再次趋于明显。由此也验证了GCL实验中，溶质的运移在化学和应力作用下存在耦合效应这一现象[35]。
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部分学者对膨润土的扩散系数和渗透系数及其相互关系进行了研究[40-42]。图6给出了本模拟Ca2+扩散过程中GCL底部边界渗透系数随时间的变化规律。可以看出，随着Ca2+的扩散，其底部边界处的渗透系数约在1.6×10−7至2.3×10−7 m∙s−1之间，当t=150 h扩散基本平衡时，渗透系数约为1.94×10−7 m∙s−1。
图7给出了本研究所得Ca2+和Zn2+扩散系数与渗透系数之间的模拟关系，同时汇总了JANG等[43]和VAN等[44]的实验值。可以看出，Ca2+的扩散系数和渗透系数值与相同条件下的实验结果非常接近。这说明，本模拟可以较准确地反应溶质在GCL中的扩散行为。同时，由于扩散系数与渗透系数在双对数坐标系下存在一定的线性关系[44-45]，因此，通过拟合模拟和实验数据，可以得到双对数坐标系下渗透系数与扩散系数之间的关系如式(5)所示。
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1)溶质在GCL中的扩散，不仅与初始扩散源的浓度有关，而且与扩散系数有关。溶质的扩散会加速溶质梯度的变化，扩散速度随时间的增长而逐渐减小，低、中浓度和高浓度初始扩散源的影响作用具有相反的趋势。填埋场工程中当溶质浓度较高时，应尤其注意较深范围内可能出现的污染。
2)扩散系数越大，离子随初始扩散源主扩散方向的浓度变化越大，阴离子比阳离子扩散衰减的速率小。孔隙率和扩散系数可以较好地表征扩散系数较大阳离子的扩散行为，但吸湿膨胀及细观孔隙结构演化等对扩散系数较小阳离子的扩散行为影响不可忽略。
3)化学和应力对溶质在GCL中的扩散存在明显的耦合效应。一定水头作用下，上覆应力会加速GCL中化学溶质向较深位置扩散。填埋场工程中应尽量避免干燥GCL直接上覆少量垃圾的情况，以避免GCL的防渗性能在填埋初期明显降低。
膨润土衬垫溶质扩散及渗透行为COMSOL模拟
COMSOL simulation of solute diffusion and infiltration behavior of geosynthetics clay liner
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摘要: 针对填埋场膨润土衬垫(GCL)易于被化学溶质击穿的问题，研究了化学溶质在GCL中的扩散行为和破坏机理，以指导工程实际。通过COMSOL Multiphysics构建膨润土扩散柱数值模型，研究了离子种类、离子浓度、水头压力以及上覆应力等因素对化学溶质在GCL中扩散行为的影响，并研究了渗透系数与扩散系数之间的转换关系。结果表明，阴离子比阳离子的扩散衰减速率小，扩散速率随溶质扩散时间的增长而减小，化学溶质的扩散会显著增加溶质浓度梯度的变化。对于扩散系数较大的溶质，孔隙率和扩散系数能较好地表征其扩散行为。上覆压力会明显增大化学溶质在GCL中的扩散。低、中浓度初始扩散源的扩散范围较浅，而高浓度初始扩散源的扩散范围较大。因此，在垃圾填埋场工程中，应根据渗沥液浓度、离子种类以及上覆垃圾荷载等对GCL的防污性能进行安全评估，尤其应对高浓度和高应力作用下较深范围内污染物的迁移情况进行监测。本研究结果可为GCL在填埋场中的工程应用和防污安全预警提供参考。
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关键词:
- 膨润土衬垫 /
- 扩散行为 /
- 渗透系数 /
- COMSOL多物理场模拟
Abstract: Regarding to the chemical break-down of the geosynthetics clay liner (GCL) in landfill, the diffusion behavior and the failure mechanism was numerically studied to guide engineering practice. A serious of COMSOL Multiphysics numerical model was developed based on the diffusion column tests. The effects of chemical ionic species and concentrations, the water gradient and the overlying pressure on the diffusion behavior of the GCL were investigated. A relationship between the hydraulic conductivity and diffusion coefficient was exploded. The results demonstrated that the decays rate of anion diffusion was lower than that of cations. The diffusion rate was gradually decreased with the time. The chemical diffusion accelerated the change of the solution gradient. The porosity and diffusion coefficient can screen well the diffusion behavior of the GCL with larger diffusion coefficients. Under a certain water gradient, the overlying pressure increased the chemical diffusion through the GCL at the initial stage, and moved to a deeper position. The low and medium concentrations influenced the area nearby the initial diffusion source. However, the initial diffusion source with high concentration influenced a larger area. Therefore, the chemical diffusion and hydraulic performance of GCL in a landfill project should be evaluated carefully according to the concentration of leachate, the type of chemical ions, and the overlying pressure. The migration of pollutants should be monitored, especially relating to the high chemical concentration and high-pressure condition. The research results provided a theoretical reference for the application of GCL in landfills, as well as the risk assessment and early warning systems.-
Key words:
- GCL /
- diffusion behavior /
- the hydraulic conductivity /
- COMSOL multiphysics simulation
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图 2 不同时刻Ca2+扩散浓度分布图
Figure 2. Diffusion concentration distribution of Ca2+ at different times
图 3 具有不同初始扩散源浓度的溶质随深度扩散变化图（CaCl2）
Figure 3. Solutions with different initial diffusion source concentrations vs the depth (CaCl2)
图 4 不同种类离子扩散浓度随深度变化曲线(Ca2+、Cl−、Zn2+)
Figure 4. Diffusion concentrations of vary ions vs the depth (Ca2+、Cl−、Zn2+)
图 5 水头压力和上覆应力对Ca2+浓度分布的影响
Figure 5. Influence of the gradient and the confine pressure on the distribution of the Ca2+ concentration
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