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脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析

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刘思强, 信欣, 朱羽蒙, 叶芝祥, 羊依金, 郑启莲, 罗竣怀, 刘嘉丽. 脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析[J]. 环境工程学报, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
引用本文: 刘思强, 信欣, 朱羽蒙, 叶芝祥, 羊依金, 郑启莲, 罗竣怀, 刘嘉丽. 脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析[J]. 环境工程学报, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
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LIU Siqiang, XIN Xin, ZHU Yumeng, YE Zhixiang, YANG Yijin, ZHENG Qilian, LUO Junhuai, LIU Jiali. The performance and microbial community structure of a bioaugmentated ACF-BAF process treating anaerobic digested swine wastewater under low dissolved oxygen condition[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
Citation: LIU Siqiang, XIN Xin, ZHU Yumeng, YE Zhixiang, YANG Yijin, ZHENG Qilian, LUO Junhuai, LIU Jiali. The performance and microbial community structure of a bioaugmentated ACF-BAF process treating anaerobic digested swine wastewater under low dissolved oxygen condition[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
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脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析

  • 成都信息工程大学资源环境学院，成都 610225

    • 作者简介: 刘思强 (1997—)，男，硕士研究生， 815164626@qq.com
    通讯作者: 信欣 (1976—)，女，博士，教授，178920302@qq.com; 
  • 基金项目:
    成都市科技局技术创新研发项目(2022-YF05-00811-SN)；四川省科技计划项目(2021YFG0267)； 2021年大学生创新创业训练计划项目(202110621050)

  • 中图分类号: X703.1

The performance and microbial community structure of a bioaugmentated ACF-BAF process treating anaerobic digested swine wastewater under low dissolved oxygen condition

  • College of Resources and Environment, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China

    • Corresponding author: XIN Xin, 178920302@qq.com ; 

摘要

  • 摘要: 猪场沼液是一种高氨氮低C/N比废水，传统工艺处理时启动时间长、运行管理不便、能耗高、总氮难去除且除磷效果差。本研究以活性炭纤维 (activated carbon fiber, ACF)作为曝气生物滤池(biological aerated filter, BAF)的滤料，接种特定的脱氮除磷菌泥，在低溶解氧(DO=(0.6 ± 0.1) mg·L−1)条件下，通过改变进水NH4+-N质量浓度的方式在100 d内成功启动了处理猪场沼液的生物强化ACF-BAF，对其微生物种群组成和功能菌群活性进行了分析，并探讨了其脱氮除磷的机理。结果表明，ACF-BAF启动成功后的NH4+-N、TN、TP和COD的平均去除率分别为61.03%、51.87%、52.58%和77.11%，其对氮、磷的去除负荷分别为0.143 0 kg·(m3·d)−1和0.009 3 kg·(m3·d)−1，均显著高于传统工艺及部分新型工艺。其中NH4+-N、TP和COD的去除过程符合一级动力学方程，TN的去除过程符合二级动力学方程。高通量测序结果表明，处理猪场沼液的ACF-BAF反应系统中存在的与脱氮除磷功能相关菌属有Candidatus_Brocadia(2.22%)、反硝化菌norank_f__NS9_marine_group(4.02%)、Acinetobacter(8.34%)和除磷菌Micropruina (6.09%)，norank_f__PHOS-HE36(2.36%)。ACF-BAF系统中脱氮过程以厌氧氨氧化和反硝化途径为主，除磷过程主要为微生物聚磷。将ACF-BAF工艺应用于实际猪场沼液处理，可快速启动并实现高效同步脱氮除磷，节约后续处理成本。
    Abstract: Anaerobic digested swine wastewater is a kind of wastewater with high ammonia nitrogen and low C/N ratio, the traditional treatment process has the disadvantages of long start-up time, inconvenient operation and management, high energy consumption, difficult removal of total nitrogen and poor phosphorus removal. In this study, activated carbon fiber (ACF) was used as the filter media of biological aerated filter (BAF), inoculated with specific nitrogen and phosphorus removal bacterial sludge. Under low dissolved oxygen (DO = (0.6 ± 0.1) mg·L-1) conditions, the bioaugmented ACF-BAF was successfully started within 100 d by changing the influent NH4+-N concentration, and the microbial population composition and functional bacterial activity were analyzed, and the mechanism of nitrogen and phosphorus removal was investigated. The results indicated that the average removal rates of NH4+-N, TN, TP and COD were 61.03%, 51.87%, 52.58%, and 77.11%, respectively. The removal loads of nitrogen and phosphorus were 0.143 0 kg·(m3·d)-1和0.009 3 kg·(m3·d)-1, respectively, which were significantly higher than those of the conventional process and some new processes. The removal process of NH4+-N, TP and COD could be fitted by the first-order kinetic model, and the TN removal process could be fitted by the second-order kinetic model equation. The results of high-throughput sequencing showed that the bacteria related to nitrogen and phosphorus removal in the ACF-BAF system were Candidatus_Brocadia(2.22%), norank_f__NS9_marine_group(4.02%), Acinetobacter(8.34%), Micropruina(6.09%), norank_f__PHOS-HE36 (2.36%). The results of activity and contribution rate of bacteria showed that nitrogen removal process in ACF-BAF was realized mainly by anaerobic ammonia oxidation and denitrification, and phosphorus removal process in ACF-BAF was realized mainly microbial phosphorus accumulation. The application of ACF-BAF process treating anaerobic digester liquor of real swine wastewater can realize quick start-up and realize an efficient simultaneous nitrogen and phosphorus removal, and reduce the follow-up processing cost.

  • 邻苯二甲酸酯（phthalate esters，PAEs）作为增塑剂，被大量添加在塑料、涂料、化肥和化妆品等商品中. 根据信息处理服务公司（Information handling services，IHS）的一份报告，2014年全球生产和消费的增塑剂为840万吨，其中PAEs类占了70%[1]. 预计2017—2022年全球对PAEs的需求将以年均1.3%的速度增长[2]. 目前，PAEs在中国每年的生产量和消费量大约为130万吨，占全球总量的20%[3]. 鉴于PAEs不是通过稳定的化学键与产品结合，此类化合物很容易通过多种方式释放到环境中，例如工业和市政废水排放、固体废物处置和浸出、产品使用过程中的迁移和挥发[4-6]. 研究表明全球大多数人群均已暴露于PAEs中，并且已在人体血清和脂肪中发现PAEs的存在[7]. 人体暴露于PAEs的主要途径为食物和饮用水的摄入[8-9]，其中饮用水作为每日必须摄入的介质，其中含有的PAEs对人体的影响近年来受到了广泛关注[5，10-11].

    邻苯二甲酸二甲酯（dinethyl phthalate，DMP）、邻苯二甲酸二乙酯（diethyl phthalate，DEP）、邻苯二甲酸二丁酯（di-n-phthalate，DBP）、邻苯二甲酸丁苄酯（butylbenzyl phthalate，BBP）、邻苯二甲酸二（2-乙基己基）酯（di（2-ethylhexyl）phthalate，DEHP）和邻苯二甲酸二辛酯（di-n-octyl phthalate，DNOP）已被联合国列入优先管控污染物[12]，DMP、DBP和DEHP也已被列入我国水环境优先控制污染物黑名单，但均未列入我国2017年和2020年出台的两批《优先控制化学品名录》中. 我国《地表水环境质量标准》（GB3838-2002）、《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2006）、《城市供水水质标准》（CJ/T206-2005）中也规定了部分PAEs的限值. DEHP由于存在最多的健康和环境问题，已被归类为国际癌症研究机构（IARC）确定的可能对人类致癌的物质[13]. 尽管近几年来，PAEs在各类饮用水环境中的检出引起了人们的重视，研究范围涉及水源水、自来水和瓶装水等样品，但针对江苏省沿江城市居民住宅自来水的研究几近空白.

    本研究选取江苏省不同区域居民自来水中的PAEs作为研究对象，分析PAEs的污染特征，检验加热煮沸过程对自来水中的PAEs是否具有去除效果，评估经口摄入的人体健康风险，以期为全省饮用水健康安全管控提供科学支撑.

    1.   材料与方法（Materials and methods）

    1.1   样品的采集

    于2017年3月至4月，分别采集江苏省沿江8市（南京、无锡、常州、苏州、南通、扬州、镇江、泰州）居民住宅自来水，采样点位如图1所示. 每个城市选取5户居民进行取样（n=40），采样体积为2 L，所有水样均置于棕色玻璃瓶中，4 ℃避光保存，并于24 h内运回实验室分析. 为了研究加热煮沸过程对水中PAEs的去除效果，从每个城市选取两份水样在实验室煮沸，冷却至室温后保存待测（n=16）.

    图 1  江苏省不同城市居民住宅自来水采样点
    Figure 1.  Sampling points for residential tap water from different cities in Jiangsu
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    1.2   仪器与试剂

    超高效液相色谱/串联质谱（Waters Acquity/TQD），Masslynx工作站，ODS液相色谱柱（waters, BEH C18, 50 mm×2.1 mm, 1.7 μm）；Milli-Q超纯水器（美国Millipore公司）；HLB玻璃材质固相萃取柱（200mg/5cc,Waters,美国）.

    6种PAEs（DMP、DEP、DBP、BBP、DEHP和DNOP）混合标准品储备液，质量浓度为100 μg·mL−1（德国Dr. Ehrenstorfer公司），纯度在98.5%—99.5%之间;替代标准物氘代邻苯二甲酸二正丁酯（d4-DBP）和内标物氘代邻苯二甲酸二乙酯（d4-DEP），质量浓度均为100 μg·mL−1（美国Accustandard公司），实验用甲醇、正己烷、乙腈、丙酮等试剂均为农药级或LC-MS级.

    1.3   样品的前处理

    取1L水样，加入回收率指示物（d4-DBP），以10 mL·min -1的流速通过HLB固相萃取柱. 上样前依次用10 mL乙醚、5 mL乙腈和5 mL超纯水活化萃取柱. 水样过柱后，用高纯氮气吹干HLB小柱，再用体积95:5的乙醚-乙腈溶液进行洗脱，收集洗脱液，氮吹浓缩至近干，用乙腈定容至1 mL，加入内标化合物（d4-DEP）后置于进样瓶中，等待进样.

    1.4   仪器分析

    本研究采用超高效液相色谱/串联质谱仪（Waters Acquity/TQD）、BEH C18色谱柱（50 mm×2.1 mm，1.7 μm）对目标化合物进行定性和定量分析. 进样量为10 μL，流动相为水（A相，含0.2%甲酸）和甲醇（B相），流速为0.4 mL·min−1，色谱柱温度为40 ℃，流动相梯度设置如下: 0 min，A相比例为90%，保持2 min; 2—12 min，A相比例由90%降为0%，保持4 min; 16—18 min，A相比例恢复至60%. 质谱采用电喷雾离子源（ESI），正离子扫描方式，多离子反应监测（MRM）模式，监测条件见表1. 离子源温度120 ℃，毛细管电压4.0 kV，去溶剂温度400 ℃.

    表 1  目标化合物的多反应监测条件
    Table 1.  MRM parameters for target compounds
    化合物Compounds母离子Precursor ions（m/z）子离子Product ions （m/z）解簇电压/VDeclustering potential碰撞能量/VCollision energy
    DMP195.3163.0＊4012
    195.377.14046
    DEP223.1177.4＊5025
    223.1149.35012
    BBP313.391.3＊6827
    313.3205.26812
    DBP279.1149.3＊7220
    279.1205.27212
    DEHP391.1167.0＊8418
    391.1149.08432
    DNOP391.3261.1＊6010
    391.3149.06020
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    1.5   质量保证与质量控制（QA/QC）

    实验过程中发现采用液质联用分析PAEs时，存在较大的系统空白干扰，为解决该问题，参考已有研究方法并进行优化完善[14]：在液相输液泵和进样阀之间加入一根吸附分配柱，通过六通阀切换，流动相经过该分配柱后，进入定量环，将定量环中样品带入色谱柱进行分离分析; 由于色谱系统产生的干扰经过吸附分配柱后可以进行短暂的吸附保留，再进入色谱柱，而定量环中的样品则直接经过色谱柱被吸附保留. 因此，系统产生的干扰和目标化合物可以产生出峰时间差，从而减少误差干扰.

    实验过程中避免使用塑料和橡胶器皿，所使用的玻璃容器均在马弗炉中400 ℃高温烘烤4 h后经正己烷、丙酮和乙腈清洗. 所有水样均添加回收率标样，每5份样品添加1个程序空白. 自来水中6种PAEs的加标回收率范围为86.5%—109%. 以3倍空白水样加标样测定结果的标准偏差计算各种物质的方法检出限（detection limit，DL），6种PAEs化合物的DL范围为0.1—0.5 μg·L−1.

    1.6   健康风险评价

    本研究采用美国环保署（USEPA）推荐的水环境健康风险评价模型，分别评估了通过饮用水途径暴露的DEHP致癌风险和∑PAEs非致癌风险. 通过饮用水摄入的日均PAEs剂量（CDI）可以通过公式（1）计算:

    CDI=C×IR/BW (1)

    式中， CDI为每天通过饮水摄入的PAEs平均剂量（mg·kg−1·d−1）; C为饮用水中PAEs的含量（mg·L−1）; IR为每日饮用水的摄入量（取2 L·d−1）; BW为人均体重（取60 kg）.

    通过饮用水途径暴露的DEHP致癌风险（RDEHP）通过公式（2）计算:

    RDEHP=CDI×SF (2)

    式中，SF为经口摄入致癌斜率因子，DEHP的SF值为0.014 kg·d·mg−1.

    PAEs非致癌风险采用危险指数（HI）进行评估，通过公式（3）计算:

    HI=CDI/RfD (3)

    式中，RfD为法规或指南中给出的PAEs非致癌危害的参考剂量（mg·kg−1·d−1），DEP、BBP、DBP、DNOP和DEHP的RfD分别为0.8、0.2、0.1、0.01、0.02 mg·kg−1·d−1，DMP缺少RfD参考剂量数据，HI小于1表示处于安全范围.

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

    2.1   江苏城市饮用水中PAEs的含量与组成

    江苏省8个城市居民自来水水样中PAEs检出率为100%，PAEs含量如图2所示，∑PAEs检出范围为4.10—14.23 μg·L−1，平均值为（8.43±2.76）μg·L−1，其中镇江市自来水中∑PAEs含量最高，达到（10.76±2.10）μg·L−1，苏州市其次（（9.39±2.08）μg·L−1），泰州市最低（（7.14±3.39）μg·L−1）.

    图 2  江苏省不同城市居民自来水中PAEs含量
    Figure 2.  Concentrations of PAEs in tap water from different cities in Jiangsu
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    DBP在所有水样中均有检出，且平均含量最高（（2.10±1.65）μg·L−1），17.5%的自来水样品中DBP浓度超过《生活饮用水规范》（GB5749-2006）限值（3 μg·L−1）. 所有自来水样品中DEHP浓度均未超过《生活饮用水规范》（GB5749-2006）与世界卫生组织（WHO）《饮用水水质准则》限值（8 μg·L−1）或美国瓶装水中的标准限值（6 μg·L−1）[15]，说明江苏省部分城市居民自来水已受到PAEs污染，存在一定的潜在健康风险，该结论与我国其他已有研究结果相似[16-17]. 然而，根据美国环保署1997年出台的饮用水法规和健康建议，由于DEHP致癌性，美国对DEHP的最终管理目标是零暴露风险[18]. 同时有研究表明，长期饮用含有微量PAEs的水，即使其含量满足饮用水标准，也可能对人体健康造成危害[19-20]. 从组成成分来看，DBP和DMP是造成自来水中PAEs含量差异的最主要因素.

    表2列出了全球其他国家和地区饮用水中PAEs的污染情况，本研究结果与沙特阿拉伯（0.2—30.8 μg·L−1）和墨西哥（0.6—45.1 μg·L−1）等国家瓶装水中PAEs的含量相近[5]，比葡萄牙（0.02—0.35 μg·L−1）、法国（0.03—0.35 μg·L−1）和伊朗（0.07—0.52 μg·L−1）等西方国家自来水中浓度高近两个数量级[11，21-22]，比我国天津市居民饮用水（（2.41±0.39）μg·L−1）高一个数量级[23]，但低于河南省的研究结果（0.24—82.2 μg·L−1）[24]，这与河南饮用水取样点位受到污染河流水平扩散、垂直渗透和雨水溶解有关. 已有研究表明江苏居民自来水中PAEs来源广泛，包括水源水赋存、生产过程带入和塑料管道析出等[25].

    表 2  世界其他国家和地区自来水中PAEs含量
    Table 2.  Concentrations of PAEs in other countries and regions around the world
    国家和地区Country and regionBBP/（μg·L−1）DBP/（μg·L−1）DEP/（μg·L−1）DMP/（μg·L−1）DNOP/（μg·L−1）DEHP/（μg·L−1）∑PAEs/（μg·L−1）参考文献Reference
    江苏省Jiangsund—7.39（0.71）0.34—7.40（2.01）nd—6.41（1.40）nd—8.40（1.93）nd—5.23（1.23）nd—6.87（1.93）4.10—14.23（8.43）本研究
    天津市Tianjin0.44—0.710.38—0.68———1.10—1.781.92—2.78（2.41）[23]
    河南省Henannd0.9344.0438.19—12.49—[24]
    武汉市Wuhan—0.600.90nd———[26]
    葡萄牙Portugal0.030.520.190.04—0.060.02—0.35[21]
    德国Germany0.050.640.16——0.060.02—0.60[27]
    西班牙Spanndnd—0.91nd—0.38nd—0.03—nd0.38—0.73[10]
    西班牙Spanndnd0.19nd—ndnd—0.19[28]
    法国Francend0.040.03nd—0.35—[22]
    希腊Greece—1.040.30——0.930.30—1.04[29]
    捷克Czech0.0020.050.070.08nd0.66—[30]
    越南Vietnam0.20—4.210.01—2.56nd—2.57nd—0.54nd—1.931.01—14.502.10—18.00（11.2）[31]
    伊朗Iran0.05—0.15（0.10）nd—0.14（0.09）nd—0.09（0.05）0.08—0.67（0.37）nd—0.11（0.01）nd—0.38（0.15）0.07—0.52[11]
    　　注：nd，未检出，not detected；—，未参与检测，not included；（ ），平均值，mean level
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    图3比较了自来水与煮沸后冷却至室温的水样中PAEs的浓度，结果与其他研究类似[32]，加热或煮沸后的自来水中，PAEs含量有所下降，但下降程度有限，其中DBP平均降低程度最高（21.6%），其次是BBP（18.6%），DNOP最低（9.1%）. 值得注意的是，有研究报道，若将开水立刻倒入塑料杯，高温会加速塑料中PAEs的析出，导致饮用水中PAEs含量显著升高[23].

    图 3  自来水和煮沸水中PAEs含量变化
    Figure 3.  Changes of concentrations of PAEs in tap water and boiled water
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    2.2   PAEs健康风险评价

    2.2.1   致癌风险评估

    江苏省不同地区通过饮用水摄入导致的DEHP致癌风险如图4所示，所有自来水和煮沸冷却水中DEHP的致癌风险均低于USEPA推荐的健康风险可接受最大水平（1×10−6），其中苏州、南通和泰州水样中DEHP致癌风险较高. 煮沸后的自来水在一定程度上降低了DEHP的致癌风险，降幅达到78%. 但在高温情况下DEHP会从塑料包装中迁移至水体，导致DEHP的致癌风险有超过1×10−6的可能[23，33]，另外随着储存时间的增加，水中DEHP的含量也会随之上升[22]. 因此，长期饮用存放在高温环境中的瓶装水，例如高温天气车内长时间放置的瓶装水，对人体健康危害极大，应引起高度重视.

    图 4  自来水和煮沸水中DEHP的致癌风险
    Figure 4.  Carcinogenic risks of DEHP via tap water and boiled water
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    2.2.2   非致癌风险评估

    5种PAEs（DEP、BBP、DBP、DNOP和DEHP）的非致癌风险采用危险指数如图5和表3所示. 结果显示，江苏省8个城市自来水中∑PAEs的HI范围在8.26×10−3（无锡市）—3.25×10−2（南通市），均远小于1，表明江苏省不同地区自来水中PAEs摄入对人体造成的非致癌健康风险可忽略不计. 煮沸后的自来水PAEs非致癌风险与致癌风险变化情况类似，均有不同程度的降低，该结果与Wang[23]和Li[20]在天津市和黄海沿海城市的研究结果一致. DBP在自来水中占总非致癌风险的47.3%，而BBP和DEHP仅占1.60%和1.58%，该结果与天津市自来水中PAEs的非致癌风险占比（DEHP占比最大）有较大差别[23]，主要原因是尽管DEHP毒性最大，但在江苏省8个城市自来水样中DEHP的含量相对较低，因此对∑PAEs非致癌风险贡献较小.

    Figure 5.  Non-carcinogenic risks of PAEs via tap water and boiled water
    图 5 自来水和煮沸水中PAEs非致癌风险
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    除了通过饮用水的暴露方式，PAEs还可以通过食物摄入和皮肤接触等途径对人体健康造成负面影响. 此外，自来水中可能存重金属、农药、消毒副产物和个人护理产品等多种污染物，它们之间的协同效应可能会对人体健康产生多重负面影响. 因此，建议进一步研究并持续监测这些化学物质在不同条件下的自来水和瓶装水中的赋存特征，以期更好地管控生态环境健康风险.

    表 3  江苏省不同城市居民自来水中PAEs非致癌风险
    Table 3.  Non-carcinogenic risks of PAEs in residential tap water from different cities in Jiangsu Province
    城市 CityHIBBPHIDBPHIDEPHIDMPHIDNOPHIDEHP∑HI
    南京Nanjing1.67×10−54.67×10−39.36×10−5na4.77×10−34.17×10−59.59×10−3
    无锡Wuxi1.27×10−34.72×10−32.66×10−4na1.07×10−39.36×10−48.26×10−3
    常州Changzhou1.67×10−52.48×10−31.23×10−4na5.02×10−31.64×10−39.28×10−3
    苏州Suzhou1.67×10−58.69×10−34.17×10−5na8.33×10−53.60×10−31.24×10−2
    南通Nantong1.67×10−51.58×10−24.17×10−5na1.26×10−23.09×10−33.15×10−2
    扬州Yangzhou3.97×10−41.15×10−24.17×10−5na6.66×10−31.97×10−32.06×10−2
    镇江Zhenjiang1.55×10−48.65×10−32.86×10−4na8.33×10−51.18×10−31.04×10−2
    泰州Taizhou3.24×10−41.60×10−24.17×10−5na5.91×10−32.73×10−32.50×10−2
    　　注：na，无参考数据，no reference data
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    3.   结论（Conclusion）

    （1）江苏省8个城市40份居民自来水中均检出了PAEs，检出范围为4.10—14.23 μg·L−1，其中镇江市自来水中PAEs的含量最高. 与其他国家和地区相比，本研究区域自来水中PAEs含量处于中等偏上水平，其污染来源有待进一步明确.

    （2）与自来水相比，煮沸后冷却至室温的水样在一定程度上降低了PAEs浓度和此类化合物的致癌风险与非致癌风险.

    （3）研究区域内DEHP致癌风险指数小于最大可接受风险水平（1×10−6），∑PAEs的非致癌风险指数远小于1，但部分水样中DBP含量超过《生活饮用水规范》（GB5749-2006）限值，存在潜在的生态环境健康风险.

  • 图 1  BAF反应器装置图

    Figure 1.  Schematic diagram of BAF device

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    图 2  NH4+-N和TN去除率变化图

    Figure 2.  Changes in NH4+-N and TN removal efficiency

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    图 3  TP和COD去除率变化图

    Figure 3.  Changes in TP and COD removal efficiency

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    图 4  污染物去除动力曲线拟合

    Figure 4.  Kinetic model curve of pollutants removal

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    图 5  门、属水平菌群结构及分布

    Figure 5.  Structure and distribution of bacterial community at genus level

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    图 6  脱氮除磷功能菌活性

    Figure 6.  Activity of functional bacteria for nitrogen and phosphorus removal

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    表 1  脱氮除磷功能菌活性测定条件

    Table 1.  Test conditions for activity of functional bacteria for nitrogen and phosphorus removal

    功能菌进水指标质量浓度/(mg·L-1)
    NH4+-NNO2--NNO3--NCODTPDO
    AnAOB1201600000
    AOB14000001.0±0.1
    NOB01200001.0±0.1
    反硝化菌0406012000.5±0.1
    除磷菌04060120201.0±0.1
    功能菌进水指标质量浓度/(mg·L-1)
    NH4+-NNO2--NNO3--NCODTPDO
    AnAOB1201600000
    AOB14000001.0±0.1
    NOB01200001.0±0.1
    反硝化菌0406012000.5±0.1
    除磷菌04060120201.0±0.1
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    表 2  污染物去除动力学参数

    Table 2.  Kinetic model parameters of pollutants removal

    污染物指标零级动力学一级动力学二级动力学
    k0R2k1R2k2R2
    NH4+-N25.896 10.961 20.081 40.998 92.492 2×10−40.982 1
    TN23.369 50.906 40.071 00.981 42.114 0×10−40.995 5
    TP1.472 30.899 90.073 00.968 93.120 0×10−30.930 4
    COD29.196 30.945 70.114 50.990 54.244 0×10−40.934 0
    污染物指标零级动力学一级动力学二级动力学
    k0R2k1R2k2R2
    NH4+-N25.896 10.961 20.081 40.998 92.492 2×10−40.982 1
    TN23.369 50.906 40.071 00.981 42.114 0×10−40.995 5
    TP1.472 30.899 90.073 00.968 93.120 0×10−30.930 4
    COD29.196 30.945 70.114 50.990 54.244 0×10−40.934 0
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    表 3  多样性指数表

    Table 3.  Diversity index table

    SampleAce指数Chao指数覆盖率/%Shannon指数Simpson指数Sobs指数
    0#292.81302.0399.8 62.040.25243
    1#434.36435.4699.7 93.230.11356
    2#357.19355.8799.8 72.980.15312
    SampleAce指数Chao指数覆盖率/%Shannon指数Simpson指数Sobs指数
    0#292.81302.0399.8 62.040.25243
    1#434.36435.4699.7 93.230.11356
    2#357.19355.8799.8 72.980.15312
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出版历程
  • 收稿日期:  2022-01-13
  • 录用日期:  2022-05-26
  • 刊出日期:  2022-07-31
刘思强, 信欣, 朱羽蒙, 叶芝祥, 羊依金, 郑启莲, 罗竣怀, 刘嘉丽. 脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析[J]. 环境工程学报, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
引用本文: 刘思强, 信欣, 朱羽蒙, 叶芝祥, 羊依金, 郑启莲, 罗竣怀, 刘嘉丽. 脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析[J]. 环境工程学报, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
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LIU Siqiang, XIN Xin, ZHU Yumeng, YE Zhixiang, YANG Yijin, ZHENG Qilian, LUO Junhuai, LIU Jiali. The performance and microbial community structure of a bioaugmentated ACF-BAF process treating anaerobic digested swine wastewater under low dissolved oxygen condition[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
Citation: LIU Siqiang, XIN Xin, ZHU Yumeng, YE Zhixiang, YANG Yijin, ZHENG Qilian, LUO Junhuai, LIU Jiali. The performance and microbial community structure of a bioaugmentated ACF-BAF process treating anaerobic digested swine wastewater under low dissolved oxygen condition[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2022, 16(7): 2397-2407. doi: 10.12030/j.cjee.202201072
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脱氮除磷功能菌泥强化低溶解氧ACF-BAF工艺处理猪场沼液效能及微生物种群分析

    通讯作者: 信欣 (1976—)，女，博士，教授，178920302@qq.com; 
    作者简介: 刘思强 (1997—)，男，硕士研究生， 815164626@qq.com
  • 成都信息工程大学资源环境学院，成都 610225
  • 收稿日期:  2022-01-13
  • 录用日期:  2022-05-26
  • 网络出版日期:  2022-08-09
基金项目:
成都市科技局技术创新研发项目(2022-YF05-00811-SN)；四川省科技计划项目(2021YFG0267)； 2021年大学生创新创业训练计划项目(202110621050)

摘要: 猪场沼液是一种高氨氮低C/N比废水，传统工艺处理时启动时间长、运行管理不便、能耗高、总氮难去除且除磷效果差。本研究以活性炭纤维 (activated carbon fiber, ACF)作为曝气生物滤池(biological aerated filter, BAF)的滤料，接种特定的脱氮除磷菌泥，在低溶解氧(DO=(0.6 ± 0.1) mg·L−1)条件下，通过改变进水NH4+-N质量浓度的方式在100 d内成功启动了处理猪场沼液的生物强化ACF-BAF，对其微生物种群组成和功能菌群活性进行了分析，并探讨了其脱氮除磷的机理。结果表明，ACF-BAF启动成功后的NH4+-N、TN、TP和COD的平均去除率分别为61.03%、51.87%、52.58%和77.11%，其对氮、磷的去除负荷分别为0.143 0 kg·(m3·d)−1和0.009 3 kg·(m3·d)−1，均显著高于传统工艺及部分新型工艺。其中NH4+-N、TP和COD的去除过程符合一级动力学方程，TN的去除过程符合二级动力学方程。高通量测序结果表明，处理猪场沼液的ACF-BAF反应系统中存在的与脱氮除磷功能相关菌属有Candidatus_Brocadia(2.22%)、反硝化菌norank_f__NS9_marine_group(4.02%)、Acinetobacter(8.34%)和除磷菌Micropruina (6.09%)，norank_f__PHOS-HE36(2.36%)。ACF-BAF系统中脱氮过程以厌氧氨氧化和反硝化途径为主，除磷过程主要为微生物聚磷。将ACF-BAF工艺应用于实际猪场沼液处理，可快速启动并实现高效同步脱氮除磷，节约后续处理成本。

English Abstract

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  • 养殖场排放大量的猪场废水含有大量有机物、氮、磷等营养物质，若不加以有效处理，会对周围生态环境造成危害[1-2]。目前对于猪场废水较为常见的处理方式是厌氧发酵处理，但厌氧发酵仅能去除有机物，不能有效去除其中的氮、磷等营养物，因此，猪场沼液普遍呈现出高氨氮(NH4+-N≥400 mg·L−1)、低碳氮比(C/N<3)的特点[3-4]。传统的硝化反硝化工艺在针对猪场沼液脱氮时，反硝化作用对碳源的需求无法得到满足而致使其脱氮效率低[5-6]。不少学者探索采用新型自养脱氮工艺提升对猪场沼液脱氮的处理效果，其总氮去除率可达40%~70%，但其存在启动时间过长，运行管理不便，能耗高和除磷效果差等缺点[3,7]。因此，针对猪场沼液处理中高效脱氮除磷除碳的需求，开发低能耗、高效率的新型工艺迫在眉睫。

    曝气生物滤池(biological aerated filter, BAF)是一种集吸附、氧化和过滤于一体的新型膜生物处理工艺,广泛应用于污水处理中[8]。目前传统曝气生物滤池常用的滤料包括沸石、陶粒、焦炭、石英砂、活性炭等[9]，但传统滤料存在耐冲击负荷差、脱氮除磷功能微生物富集效果较差等问题[10]。因此，滤料的选择关系着反应器启动、运行的稳定性及除污性能。活性炭纤维(activated carbon fiber, ACF)由有机纤维经高温炭化、活化制备而成，呈现纤维状，其具有比表面积大、微孔含量及容量高、吸附再生后仍有较好的吸附效果等特点[11-12]，被认为是BAF较为理想的滤料，能较好地富集脱氮除磷功能菌[13-14]。因此，为进一步提高传统BAF脱氮除磷性能，本研究利用生物强化技术，接种课题组前期富集驯化的脱氮除磷功能混合菌泥[7,15]，在微曝气条件下启动ACF-BAF。并通过数学模型进行污染物去除动力学模拟，结合启动前后微生物种群组成的变化规律及微生物活性进行脱氮除磷机理探讨，本研究结果可为新型ACF-BAF工艺处理实际猪场沼液提供参考。

    • 1.   材料与方法

      1.1.   BAF实验装置

    • BAF实验装置图如图1所示。反应器由有机玻璃制成，有效容积为1.5 L，内填约40% (体积百分比)的活性炭纤维布。进、出水口分别位于反应器两侧上方，出水口一侧设有挡泥板，以防止较大的污泥颗粒堵塞出水口及污泥流失，进水口一侧不同高度处设有3个取样口。

      • 1.2.   接种污泥和实验用水

    • BAF接种的特效脱氮除磷污泥来自课题组前期富集驯化的混合污泥[7,15]。接种量约为反应器有效容积的40%，混合液悬浮固体质量浓度(MLSS)约为3 000 mg·L−1。

      实验用水取自成都市双流区某大型养猪场实际废水厌氧发酵后所产生的沼液，分2个阶段逐步提升NH4+-N质量浓度的方式进水，在第I阶段将沼液稀释1.3倍，同时添加少量微量元素与碱度。其中微量元素母液组成[7]为：0.1 g·L−1 CuCl2·2H2O、0.1 g·L−1 ZnSO4·7H2O、0.3 g·L−1 FeCl3、0.1 g·L−1 H3BO4、0.1 g·L−1 CoCl2、0.1 g·L−1 EDTA，母液添加量为1 mL·L−1。以NaHCO3提供碱度，进水COD为343~409 mg·L−1，NH4+-N为302~479 mg·L−1，NO2−-N、NO3−-N和TN分别为0.5~1.0、1.0~3.0和303~482 mg·L−1，TP为20~37 mg·L−1，TSS为3~10 mg·L−1，pH为6.5~7.5。

      • 1.3.   反应器运行方式

    • 反应器放置于恒温水浴锅内，控制温度为(30±1) ℃。装置底部安装曝气盘，连接空气泵与转子流量计，以调节曝气量。控制DO为(0.6±0.1) mg·L−1，进水C/N为0.8~1.0。采用序批式进出水的方式来运行反应器，每天运行2个周期，每批次置换率为50%，1个运行周期分为进水0.5 h，曝气10 h，沉淀1 h，排水0.5 h。在反应器启动过程中，分2个阶段逐步提升进水NH4+-N质量浓度，第I、II阶段NH4+-N质量浓度分别为302~357 mg·L−1和431~479 mg·L−1。反应器运行期间，每隔14 d采用气-水联合的方式进行1次反冲洗[16]，底部污泥的SRT设置为14 d。

      • 1.4.   分析方法

    • 本实验中化学需氧量(COD)、氨氮(NH4+-N)、亚硝态氮(NO2−-N)、硝态氮(NO3−-N)、总氮(TN)、总磷(TP)等均采用国家标准方法测定[17]；pH采用PHSJ-6L型便携式pH计测定；DO采用JPB-607A型溶解氧仪测定。

      • 1.5.   微生物种群组成分析

    • 高通量测序样品分别取自启动前接种污泥(0#)，第I、II阶段运行末期(50 d和100 d)反应器内不同部位处的填料上的生物膜和污泥的混合样品(分别编号为1#(50 d)、2#(100 d))。采用DNA快速提取试剂盒(离心柱型)提取污泥样品的DNA[18]，利用1%琼脂凝胶电泳检测其浓度及质量。测定合格的DNA送至上海美吉生物医药科技有限公司进行高通量测序。测序引物为338F(ACTCCTACGGGAGGCAG)和806R (GGACTACHVGGGTWTCTAAT)[19]，对目标样品的16S rRNA进行PCR扩增。每个样品的扩增均重复做3次，扩增结束后将同一样品的PCR扩增产物混合并用2%琼脂糖凝胶电泳检测[20]。PCR扩增产物由QuantiFluorTM-ST蓝色荧光定量系统进行检测定量并在Illumina Miseq上测序。使用I-sanger生物信息云数据分析系统(http://www.i-sanger.com/)对微生物基因序列信息进行分析。利用UPARSE软件，依据97%的相似度对序列信息进行OTU聚类分析，利用UCHIME软件去嵌合体。采用RDP classifier对OTU代表序列进行物种分类注释[21]。

      • 1.6.   动力学模型

    • 反应器内各污染物去除过程较复杂，可通过经验公式对复杂过程中的基质去除进行数学模型的模拟[22-23]，对不考虑微生物生长污染物的去除速率根据指数模型(式(1))进行计算。

      式中：v为污染物去除速率; ρ为污染物质量浓度, mg·L−1; t为反应时间, h; kn为反应速率常数; n为反应级数。

      • 1.7.   脱氮除磷功能菌的活性测定

    • 为测定AnAOB、AOB、NOB、反硝化菌和除磷菌的活性，取启动成功后的污泥50 mL，测定其MLSS，再将其置于250 mL的锥形瓶中，加入100 mL基质溶液，进行批次活性实验测定方法参照郑照明等[24]和张杰等[25]的研究，通过曝气或通入氮气控制溶解氧DO，设置不同进水污染物质量浓度监测其在12 h的变化情况，以此表征各功能菌的活性。测定条件如表1所示。

      AnAOB、AOB、NOB、反硝化菌和除磷菌的活性表征，反应速率k1、k2、k3、k4和k5根据式(2)~式(5)进行计算。

      式中：C1、C2、C3、C4和C5分别为反应时间内TN、NH4+-N、NO3−-N、COD和TP的变化量，mg·L−1；Δt表示时间， h； ρ表示污泥质量浓度， g·L−1。

    2.   结果与讨论

      2.1.   ACF-BAF启动阶段对有机物及氮、磷的去除效果

    • 1) NH4+-N及TN去除变化分析。反应器启动过程中，氮素转化去除的变化如图2所示。在第I阶段(1~50 d)，此阶段中NH4+-N、TN平均负荷分别为0.202 7 kg·(m3·d)−1和0.203 7 kg·(m3·d)−1，反应器运行前7 d，NH4+-N去除率较低，仅有42%左右，此时NH4+-N的去除过程包括活性炭纤维布的吸附截留及部分接种微生物生物转化去除。随着微生物挂膜生长增殖，其对NH4+-N的分解转化率逐步提升。在18 d时，明显观察到填料表面附着一层生物膜，此时NH4+-N去除率稳定在60%以上。反应器运行27 d后，BAF对NH4+-N和TN的去除效果趋于稳定，平均去除率分别为71.91%和61.19%，平均出水质量浓度分别为94.82 mg·L−1和131.58 mg·L−1，NH4+-N、TN平均去除负荷分别为0.131 9 kg·(m3·d)−1和0.116 9 kg·(m3·d)−1。由此可见，活性炭纤维布滤料有利于微生物的附着，具有较好的挂膜性能。

      在第II阶段(51~100 d)，进水NH4+-N质量浓度提升至431~479 mg·L−1，TN质量浓度为432~482 mg·L−1，NH4+-N、TN的平均负荷分别为0.272 1 kg·(m3·d)−1和0.273 0 kg·(m3·d)−1。由于NH4+-N负荷提高，NH4+-N和TN的去除率出现不同程度的下降，此时去除率分别为51.48%和40.80%。随着反应器内的微生物逐渐适应该环境，NH4+-N和TN的去除效率逐步提升至稳定，后期其平均去除率分别为61.03%和51.87%，平均出水质量浓度为175.21 mg·L−1和217.16 mg·L−1，此时的NH4+-N、TN平均去除负荷分别为0.173 0 kg·(m3·d)−1和0.143 0 kg·(m3·d)−1。分析原因，较高质量浓度的NH4+-N对微生物具有毒害作用，抑制了反应器内相关脱氮菌的活性[26]。有研究[27]表明，NH4+-N质量浓度的提升会导致系统中NO2−-N去除速率下降，NO2−-N积累使其质量浓度上升从而抑制氨氧化菌(ammonia-oxidizing bacteria, AOB)的活性。当AOB活性下降时，曝气量保持不变，反应器内的溶解氧将会上升，从而抑制厌氧氨氧化菌(anaerobic ammonium oxidizing bacteria, AnAOB)的活性，对脱氮系统的稳定性造成影响[10]。但随着反应器内微生物对环境的适应，系统再次达到新的平衡。由此可见，本研究中以活性炭纤维布为滤料，接种特效脱氮除磷菌泥有利于曝气生物滤池的快速启动。

      2) TP及COD去除变化分析。图3为反应器启动过程中对TP和COD的去除性能。在第I阶段，TP和COD进水平均负荷为0.017 7 kg·(m3·d)−1和0.210 6 kg·(m3·d)−1。反应器启动时，TP的平均去除率仅有43.74%，此时TP的去除基于活性炭纤维布对磷具有一定的吸附效果[28]，以及接种污泥中含有的相关除磷菌呈现出一定的活性。随着反应器中的微生物挂膜生长，生物除磷过程加强，后期总磷平均去除率为60.04%，平均出水质量浓度为11.45 mg·L−1，平均去除负荷为0.011 9 kg·(m3·d)−1。反应器启动后对COD的去除性能随时间逐渐提高，后期去除率稳定在69.38%左右，出水COD平均值为107.68 mg·L−1，平均去除负荷为0.147 8 kg·(m3·d)−1。由于本研究中反应器采用的是低能耗微曝气，溶解氧处于较低水平(0.6 mg·L−1)，且沼液中复杂的有机物成分也增加了其降解难度，随微生物增殖，系统中持续的曝气，好氧菌活性及数量均有所提升，且反应器中存在的除磷菌除磷过程及反硝化菌进行反硝化时消耗耗氧有机物(以COD计)，提升其去除率。在第II阶段，TP和COD去除率均有所降低，分别为42.75%和64.33%，随着系统逐渐稳定，TP和COD去除率亦逐步回升。后期稳定后总磷和COD的平均去除率为52.58%和77.11%，平均出水质量浓度为12.89 mg·L−1和91.44 mg·L−1，平均去除负荷分别为0.009 3 kg·(m3·d)−1和0.188 2 kg·(m3·d)−1。NH4+-N质量浓度的提升，对反应器内的除磷微生物及AOB造成不同程度的胁迫，降低了其活性， AOB活性的抑制减少了溶解氧的消耗，以致反应器内的其余好氧异养菌活性提升，可将COD去除率维持在较高水平，而TP去除效果出现一定程度的降低。同时沼液中的其他复杂成分浓度增加对微生物产生的抑制作用也是性能下降的原因之一。微生物在适应新环境后，系统对TP和COD的去除性能逐渐提升。污染物负荷的提升，使得反应器内对溶解氧及碳源消耗更大，反应器局部出现厌氧环境也促进了厌氧消化过程对COD的去除。多种异养微生物的同时作用使得COD去除率最终高于第I阶段后期的水平。由此可见，该反应器启动成功后能够较好地同步脱氮、除磷和除碳。

      • 2.2.   污染物去除动力学分析

    • 图4为反应器成功启动后，各污染物去除动力学模型拟合曲线，表2为拟合曲线对应的参数。可以看出，NH4+-N (R2=0.998 9)、TP (R2=0.968 9)和COD (R2=0.990 5)的去除过程遵循一级反应动力学关系，TN (R2=0.995 5)的去除过程遵循二级反应动力学关系，得到NH4+-N、TN、TP和COD对应的去除动力学方程分别为ρt=452.84e−0.081 4t、ρt=1/(2.114 0×10−4t+2.204 4×10−3)、ρt=28.36e−0.073 0t和ρt=406.68e−0.114 5t。在NH4+-N、TP和COD的去除过程中反应速率在一定程度上受到底物质量浓度的影响，呈现一级动力学规律；而TN在本研究中的去除途径主要包括厌氧氨氧化和反硝化过程，在电子供体匮乏的条件下，其呈现二级动力学规律。NH4+-N和TN在本研究中进水质量浓度相近，但其动力学过程却呈现出差异性。分析原因为，在反应器中NH4+-N的去除途径主要为短程硝化、硝化及厌氧氨氧化过程将其转化为NOx−-N及N2，且AOB和AnAOB均为自养型细菌，其限制因素较少。而TN的去除主要依靠厌氧氨氧化和反硝化过程，反硝化细菌作为异养菌，受碳源的影响较大，初期碳源充足时厌氧氨氧化和反硝化同时作用下TN去除速率较高，而后碳源被快速消耗殆尽，NOx−-N开始积累，去除过程主要为厌氧氨氧化，其去除速率迅速降低。由此可见，在本研究中底物质量浓度对去除速率的影响较大。动力学模型能够较好地拟合反应器内污染物去除过程，其拟合度均较高，可通过该动力学模型对反应器稳态运行状况进行预测，指导运行过程中的操作与调控，对工况优化及工程应用具有重要意义。

      • 2.3.   微生物种群结构分析

    • 1)多样性指数分析。各阶段系统中各类多样性指数如表3所示。3个样本的覆盖率均大于0.99，表明测序结果可代表样品中微生物的真实情况。Ace、Chao、Shannon和Simpson指数分别用于反应样本中微生物的多样性及丰富度，Ace、Chao、Shannon指数越高，则代表物种多样性和丰富度越高，Simpson指数则反之。1#的Ace、Chao、Shannon指数均高于0#，而Simpson指数则低于0#，说明接种后，反应器内物种的多样性和丰富度均高于接种污泥。2#的多样性和丰富度低于1#但仍高于0#，说明随着氨氮的提高，对部分微生物生长有抑制作用，降低了其多样性和丰富度。但2#仍高于接种污泥，说明活性炭纤维表面特征适宜微生物生长，可为微生物提供较好的生长环境。

      2) ACF-BAF反应体系中微生物种群组成分析。应器启动运行阶段，反应器内接种污泥0#、第I阶段末的污泥1#和第II阶段末的污泥2#的微生物种群组成如图5所示。Patescibacteria菌门由接种污泥的0.15%提升至1#和2#中的35.95%和32.61%(图5(a))。拟杆菌门(Bacteroidetes)作为反应器内的另一优势菌门，其相对丰度由启动前的1.92%增加至1#和2#样本中的15.63%和12.10%，该菌门下属黄杆菌纲中的norank_f__NS9_marine_group具有反硝化功能，其相对丰度由启动前的0.01%增长至第I、II阶段的1.43%和4.02%(图5(b))，使得系统具有稳定的反硝化功能。浮霉菌门(Planctomycetes)在3个样品中的相对丰度分别为3.86%、2.59%和2.43%，系统较大程度上截留富集该菌门，保证其在反应器内发挥相应的功能；相比于接种污泥，其相对丰度略有下降，说明NH4+-N质量浓度提升对该菌门下某些菌属有一定的抑制作用[29]；反应器内检出唯一的AnAOB菌属 Candidatus_Brocadia归属于浮霉菌门，其丰度由启动前的0.95%分别变化至0.81%和2.22%，因此推测该菌属更适宜在高基质质量浓度废水中生长，且在第II阶段中Candidatus_Brocadia在浮霉菌门中的占比提升，该门下的其余非AnAOB菌属被淘洗出反应器，Candidatus_Brocadia的成功富集保证了系统中厌氧氨氧化过程。绿弯菌门(Chloroflexi)多为兼性厌氧菌，在厌氧氨氧化系统中较常见，多为丝状菌且位于污泥菌胶团絮状体的内部，可充当絮体骨架促进厌氧氨氧化菌形成颗粒[30]。本研究中，Chloroflexi菌门相对丰度从0#样品的3.97%提升至1#的7.10%，最后再到2#样品的26.80%，形成的菌胶团可为AnAOB的提供适宜的生长环境，减缓恶劣环境对AnAOB生长的抑制作用，检出优势菌属中的norank_f__norank_o__SBR1031、OLB13及norank_f__A4b均属于绿弯菌门，其为厌氧消化核心微生物种群[31]。变形菌门(Proteobacteria)的相对丰度下降较为明显，由接种时的87.74%降至29.12%(1#)和16.82%(2#)。 XIN等[32]的研究表明，当NH4+-N的平均进水质量浓度高于253.55 mg·L−1时，会产生大量的游离氨(free ammonia, FA)，可能会抑制某些功能菌的生长。SUI等[33]的研究也表明，在高质量浓度FA和低溶解氧的条件下，变形菌门相对丰度有较为明显的下降。因此，在今后实际工程应用中，应通过改进反应器构型等手段提高污泥截留率，以此保证系统内较高的脱氮除磷效率。酸杆菌门(Acidobacteria)相对丰度由接种污泥的0.21%增加至1#的3.93%和2#的1.43%。放线菌门(Actinobacteria)的相对丰度由接种污泥中的1.11%增长至3.69%和6.36%，该菌门的细菌可分泌出降解复杂多糖的胞外酶，可对大分子有机物进行有效降解[34]，此外，此菌门下存在部分聚磷菌，在好氧和厌氧条件下均可利用和贮存各种糖类物质，积累细胞聚磷酸盐[35]，如优势菌属中的Micropruina，该菌属的相对丰度变化趋势与放线菌门相同，由启动前的未检出(<0.01%) 分别增加至第I、II阶段的3.26%和6.09%。绿菌门下的norank_f__PHOS-HE36为聚磷菌，具有聚磷作用[36]，其相对丰度由0.26%增加至第II阶段的2.36%，在反应器内实现富集。

      • 2.4.   生物强化ACF-BAF处理猪场沼液脱氮除磷贡献率及机理探讨

    • 1)脱氮除磷功能菌活性分析。反应器内脱氮除磷功能菌活性如图6所示。其中AnAOB和反硝化菌的活性分别达到4.05 mg·(g·h)−1和3.08 mg·(g·h)−1，表明反应器内厌氧氨氧化和反硝化占主导地位。同时，AOB和NOB的活性分别为1.57 mg·(g·h)−1和2.82 mg·(g·h)−1，AOB的存在将NH4+-N转化为NO2−-N，保证厌氧氨氧化的顺利进行，而由于低溶解氧的状态导致NOB的活性受到抑制。除磷菌的活性为1.49 mg·(g·h)−1，系统内的好氧反硝化聚磷菌和传统聚磷菌可实现较好的摄磷作用，从而达到除磷目的。通过对脱氮除磷功能菌的活性测定，证实了系统内厌氧氨氧化、短程硝化、硝化、反硝化和除磷过程处于良好的动态平衡，可实现同步脱氮除磷除碳。

      2) ACF-BAF处理猪场沼液脱氮除磷机理分析。迄今为止，关于通过接种脱氮除磷菌泥及以活性炭纤维作为滤料强化曝气生物滤池处理猪场沼液脱氮除磷的研究鲜有报道。由于本研究中接种的菌泥中包括Acinetobacter、Candidatus_Brocadia、Hydrogenophage、Alicycliphilus、Micropruina、norank_f__PHOS-HE36等脱氮除磷功能菌群，因此，ACF-BAF第I、II阶段分别在第27、72 天时污染物处理效果逐渐趋于稳定，启动时间远远短于传统以ANAMMOX为核心衍生的各类工艺。由此可见，通过接种特效脱氮除磷菌泥可克服以AnAOB为代表的世代周期较长的功能菌群的启动培养周期长的问题。而以活性炭纤维作为滤料，其巨大的表面积及发达的孔隙结构是微生物优良的载体，除接种菌泥外，纤维布填料也是ACF-BAF工艺得以快速启动的重要原因之一，与脱氮除磷功能密切相关的菌属Candidatus_Brocadia、Micropruina、norank_f__NS9_marine_group、norank_f__PHOS-HE36均得以大量富集截留，保证了ACF-BAF高效的脱氮除磷效能。系统微曝气低溶解氧状态及生物膜特性可使反应器内同时存在厌/缺/好氧微环境，进而同时实现传统反硝化菌及聚磷菌的脱氮除磷功能。脱氮除磷功能菌活性也表明系统中的脱氮途径以厌氧氨氧化和反硝化过程为主，除磷过程则以微生物聚磷为主，其余通过吸附和沉淀作用去除。同时，ACF-BAF反应器启动成功阶段的污染物去除动力学表明，COD、NH4+-N和TP遵循一级动力学模型，而TN遵循二级动力学模型，ACF-BAF启动成功后，对NH4+-N、TN、TP和COD的平均去除率相比以聚丙烯树脂填料为滤料、接种普通活性污泥启动的BAF分别提高了9.33%、16.80%、15.24%和4.87%[37]，大大降低了后续处理的成本和压力。反应启动成功时的NH4+-N、TN的平均去除负荷分别为0.173 0 kg·(m3·d)−1和0.143 0 kg·(m3·d)−1，相比于传统工艺的0.015 6 kg·(m3·d)−1和0.0150 kg·(m3·d)−1而言[38]，亦或是新型的短程硝化-厌氧氨氧化工艺(CANON工艺)的0.125 6 kg·(m3·d)−1和0.116 1 kg·(m3·d)−1而言[7]，本研究对NH4+-N、TN的去除负荷均有显著提升。本研究对TP和COD的平均去除负荷为0.009 3 kg·(m3·d)−1和0.188 2 kg·(m3·d)−1，传统A2O工艺为0.008 0 kg·(m3·d)−1和0.491 6 kg·(m3·d)−1[39]，在本工艺中在COD进水及去除负荷均低于传统工艺时仍能保持氮磷去除负荷更高。本工艺基于CANON工艺的同时耦合反硝化除磷过程，显著改善了工艺脱氮除磷性能。可见，接种脱氮除磷菌泥可强化ACF-BAF处理实际猪场沼液的除污效能，具有快速启动、高效同步脱氮除磷及节约后续处理成本等优点。

    3.   结论

    • 1)在微曝气(DO=(0.6±0.1) mg·L−1)，温度为(30±1) ℃的条件下，通过改变沼液进水NH4+-N质量浓度，接种特效脱氮除磷污泥，在100 d内实现了ACF-BAF工艺处理猪场沼液的启动；启动成功后，反应器对COD、NH4+-N、TN和TP的平均去除率为77.11%、61.03%、51.87%和52.58%，其对氮和磷的去除负荷分别为0.143 0 kg·(m3·d)−1和0.009 3 kg·(m3·d)−1，均显著高于传统工艺和部分新型工艺。

      2) COD、NH4+-N、TP的去除过程遵循一级动力学模型，TN的去除过程遵循二级动力学模型。其拟合度均较高，可通过该动力学模型对反应器稳态运行状况进行预测，指导应用中的操作与调控，对工况优化及工程应用具有重要意义。

      3)反应器启动成功后，优势脱氮除磷功能菌属为Acinetobacter(8.34%)、Candidatus_Brocadia (2.22%)、norank_f__NS9_marine_group(4.02%)、Micropruina(6.09%)、norank_f__PHOS-HE36(2.36%)。本工艺相对比传统工艺而言，可显著降低曝气能耗成本及除磷成本，符合可持续高效低碳脱氮除磷工艺节能技术的特点，可降低后续处理成本。

    参考文献 (39)

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