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生态滤坝是指用砾石或碎石在河道中垒筑坝体，通过砾石碎石等的拦截吸附作用以及其表面形成生物膜的降解作用以降解水体氮、磷等营养物质。同时，滤坝还可以调节透过坝体径流量，从而实现径流拦截[1]和控制雨水径流等作用。滤坝技术作为一种新型的污染物拦截和水体生态修复技术，已成功应用于微污染水体[2-3]、山溪性河流[4-5]、雨水[6]和二级生化尾水[7]等不同水体的拦截净化。此外，水质跟踪监测结果表明，滤坝应用于水体治理均具有较为明显的净化效果[4,7-8]。传统的原位拦截技术，如人工湿地、生物滞留池、缓冲带等，虽具有技术成熟、去除效率高、运行稳定等优势，但对于人口和河网较为密集的区域存在工程量大和占地面积大[4]等局限性。滤坝则因具备占地面积小、操作简单、人工投入少等特点[9-11]，在河网和人口密集区域有较好的应用潜力。
与人工湿地依靠水力负荷和基质孔隙率进行设计不同，滤坝理论设计主要依赖于渗流力学中的渗流方程和达西定律[1,8]。而滤坝基质的选择目前主要以人工湿地基质研究为基础，通常选择疏松多孔、有生物亲和性、廉价易得的材料[2,12]，如沸石、火山石、炉渣和钢渣等。滤坝一方面可通过基质的挡隔作用减缓水流，促进营养物质发生沉降；另一方面，其基质可吸附水体营养物并在表面形成的生物膜，进而降解营养物质[13-16]，从而达到净化水体的作用。此外，被修复水体还可利用滤坝前后的水位差增加水体扰动[4,8,17]，促进水体复氧[18]，提高水体自我修复能力[19]。
影响滤坝净化效果的主要因素有基质材料、坝体坡度、坝体厚度、基质组合配置等。基质材料一般选择疏松多孔、具有生物亲和性的材料。此外，在滤坝中构建原电池可显著提升净化效率。李阳阳[2]通过在普通滤坝中添加铁屑和活性炭，显著提升了滤坝的净化效果，尤其是微污染水体中化学需氧量去除率由20%提升至39%。坝体坡度可通过直接影响微生物载体基质量和渗流量而影响其净化效果。张文生等[19]通过构建3个坡度梯度的生态滤坝发现，20°坡度滤坝的基质量最多，其净化效率也最高；而25°坡度滤坝由于渗流量过大，生物膜容易脱落，因此净化效果最差。刘露等[20]通过构筑不同厚度的滤坝发现，基质厚度越大，基质量越多，其吸附能力和生物挂膜量也越多，因此，净化效果越好，防堵性能最佳。基质组合配置方式通常有2种：基质均匀混合模式和上下分层模式。于鲁冀等[3]通过构筑分层滤坝和普通混合滤坝净化清潩河河水，结果表明，基质均匀混合的模式显著地提高了滤坝净化效率。
在滤坝中，水流几乎与河道平行，但以往在大多数滤坝的研究中，基质多采用均匀混合[3,6,19]或上下分层[2]的模式，鲜有研究沿水流方向先后分布不同的基质对水质净化效果的影响。因此，本文通过构建3个室内滤坝小试系统，选用常用的且已被证实具有较好氨氮吸附效果的火山石[21-22]和具有较好总磷吸附效果的炉渣[2,23]为填料，采用水平方向进出水来探究了基质排布模式对滤坝净化效果的影响，并基于不同污染物的去除效果，提出了相应的基质组合建议。此外，基于对基质细菌群落的分析，初步探讨了相应的污染物净化机制。
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实验装置由 10 mm 厚的有机玻璃制成，装置尺寸的长、宽、高分别为60、20、30 cm。装置内设配水区、基质区和出水区，3个区域的体积之比为 1∶4∶1，配水区与基质区和基质区与出水区均采用穿孔挡板分开，穿孔挡板为每隔1 cm2 分布1个孔，圆孔直径为 4 mm。滤坝装置尺寸与基质区如图1所示。
基质区填料火山石和炉渣均购自巩义市紫荆龙腾滤材经销部，粒径均为 10~20 mm，用去离子水清洗并浸泡 24 h，再用无水乙醇清洗并浸泡 24 h，用去离子水清洗后，于60 ℃烘干备用。滤坝基质区基质的排布方式分别为沿水流方向火山石和炉渣均匀混合(HL)、沿水流方向先火山石后炉渣(H-L)和沿水流方向先炉渣后火山石(L-H)。
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实验所用水为模拟《城镇污水处理厂污染物排放标准》(GB 18918-2002)一级标准A标准排水，自来水中加入分析纯级的葡萄糖(C6H12O6·H2O)、氯化铵(NH4Cl)、硝酸钠(NaNO3)和磷酸氢二钾(K2HPO4·3H2O)，所得水样的目标质量浓度及实际质量浓度如表1所示。
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运行方式为连续进水，参照以往研究，该实验水力停留时间设为8 h[8]。实验装置利用水泵、流量计控制滤坝进出水的流量和流速，由水泵抽取进水箱中的水进入进水区，经过基质区后，由出水区流出至出水箱中，滤坝装置的构建示意图如图2所示。实验期间，每隔48 h 清洗进出水管、进出水区和水箱，防止生物膜堵塞和污染。预运行时间为2019-12-03—2019-12-09，此期间实验用水为自来水，水力停留时间为8 h，目的是清洗填料以及装置中的有机物和氮磷等。正式运行时间为2019-12-10—2020-01-17，每2 d取1次进水水样和出水水样，进水水样采自进水水箱，出水水样采自出水水管。取样时间为当天9:00—11:00，水样用500 mL聚乙烯瓶收集，在24 h内进行分析。实验结束时共取样20次。
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测定指标为总氮(total nitrogen, TN)、总磷(total phosphorus, TP)和氨氮(ammonium nitrogen, NH3-N)、重铬酸盐指数(dichromate oxidizability, COD)。TN采用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(HJ 626-2012)；TP采用过硫酸钾消解一钼酸铵分光光度法(GB 11893-1989)；NH3-N采用纳氏试剂分光光度法(HJ 636-2012)；三者测定仪器均为多波长紫外可见分光光度计(GENESYS-180型，赛默飞世尔科技(中国)有限公司)。COD采用快速消解分光光度法(HJ/T 399-2007)，消解仪器为COD消解仪(DRB200-30型，哈希水质分析仪器上海有限公司)，测定仪器为紫外分光光度计(UV-1200型，上海美谱达仪器有限公司)。实验结束时，分别从3个滤坝中距离水面0~5 cm处采集炉渣和火山石，每个滤坝均采用梅花点法采集5个点，混合均匀后放入−80 ℃冰箱保存。HL滤坝中所采集的炉渣和火山石样品标记为HL_L和HL_H，H-L滤坝中所采集的炉渣和火山石分别标记H-L_L和H-L_H，L-H滤坝中所采集样品的炉渣和火山石分别标记为L-H_L和L-H_H，将此6个样品送往生工生物工程(上海)股份有限公司进行微生物宏基因组测序及微生物多样性分析。实验数据的处理使用Microsoft Excel 2019，图表的绘制使用Origin 2018、Microsoft PowerPoint 2019和Microsoft Word 2019，方差分析采用SPSS 24。去除率根据式(1)和式(2)进行计算。
式中：
$ {R}_{i} $ 为单日的去除率，%；$\overline{R}$ 为平均去除率，%；$ C $ 为出水质量浓度，mg·L−1；$ {C}_{0} $ 为进水质量浓度，mg·L−1；$ n $ 为实验周期，d；$ i $ 为取样日期，d。 -
3个滤坝装置进出水的TN质量浓度变化见图3。由图3可知，TN进水质量浓度为11.3~19.0 mg·L−1时，HL、H-L和L-H系统的出水质量浓度分别为(3.96±2.10)、(2.02±1.00)和(4.48±1.73) mg·L−1。系统运行前2 d，TN的出水质量浓度迅速降低。在20 ℃下，生物膜的形成至少需要5 d，因此，此时系统对无机氮(氨氮和硝态氮)的去除主要依靠填料的吸附作用[24-26]。在运行14 d以后，出水质量浓度趋于稳定，且对TN具有良好的去除效果，表明此时系统已经形成生物膜。当系统运行至第6周时，进出水质量浓度均有所升高，这可能是因为生物膜累积过厚，老旧生物膜脱落，释放污染物造成二次污染水体。在柴宏祥等[17]的研究中，也观察到类似情况。此外，TN出水质量浓度会随着进水质量浓度升高而升高。在实验的前5周，L-H滤坝TN平均去除率高达85.7%，显著高于其他2组(P < 0.05)；而HL滤坝和H-L滤坝无显著差异，TN去除率分别为70.3%和69.3%。这表明基质的排布方式可显著影响滤坝对TN的去除效果，且L-H排布模式优于其他2种排布模式。因此，对于TN质量浓度较高的水体，可优先采用L-H排布模式。但需要注意的是，在HL排布模式中，TN的出水质量浓度波动比其他2组要大，出水质量浓度不太稳定。此外，本实验中TN的去除率高于以往的研究结果[3-5,8,19,27-28]。其原因可归为2点：首先，滤坝内水体流速极为缓慢，而且滤坝中基质区较厚, 基质的堆积有利于扩充系统内的缺氧区[20]，硝态氮的去除依赖于系统中反硝化菌在缺氧环境中的反硝化作用以及系统填料的吸附作用，从而可促进反硝化菌大量繁殖和硝态氮的去除；其次，系统的水力停留时间比较长，也使得反硝化进行地比较充分。
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3个滤坝装置进出水的TP质量浓度变化见图4。由图4可知，TP进水质量浓度为0.474~0.700 mg·L−1，HL、H-L和L-H系统的出水质量浓度分别为(0.328±0.0546)、(0.354±0.0667)和(0.415±0.0558) mg·L−1。滤坝中TP的去除主要依赖于微生物除磷和填料的吸附作用[29]，TP的出水质量浓度在前2 d迅速降低主要是依赖于火山石和炉渣对TP的吸附作用，而当填料达到吸附饱和之后，则去除能力缓慢降低。第5周时，TP去除率缓慢提升，此时微生物膜形成且稳定，有利于TP的去除。SPSS数据统计结果表明，在HL系统中，TP平均去除率高达46.7%，显著高于另外2组(P < 0.05)，其余2组的去除率分别为42.3%(HL)和32.7%(L-H)。以上结果表明，基质的排布方式可显著影响滤坝对TP的去除效果，且HL排布模式比其他2种模式更有优势。因此，对于TP浓度较高的水体时，可优先采用HL排布模式。但HL系统出水质量浓度相较于其他2个系统波动较大，且稳定期较长。第12天时，H-L滤坝和L-H滤坝达到稳定，但在第18天时，HL滤坝才达到稳定。
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3个滤坝装置进出水的NH3-N质量浓度变化见图5。由图5可知，NH3-N进水质量浓度为4.79~6.97 mg·L−1，HL、H-L和L-H系统的出水质量浓度分别为(2.88±0.474)、(3.02±0.807)、(3.37±0.823) mg·L−1。NH3-N的平均去除率分别为47.2%(HL)>44.6%(H-L)>38.8%(L-H)，但3种排布模式下的NH3-N去除率差异不显著 (P<0.05)。以上结果表明，基质的排布方式不会影响滤坝对NH3-N的去除效果，因此，若针对氨氮含量较高的水体，采用3种基质排布模式并无显著差异。装置运行第2天时，NH3-N出水质量浓度迅速降低至整个运行期间的最小值，由于此时还未形成成熟的生物膜，由此可推测，此时系统以基质的吸附为主要作用。而后，由于基质中的铵根离子不断向水体中释放，NH3-N出水质量浓度不断升高，由于系统中微生物的繁殖，生物膜不断形成，NH3-N去除率则不断升高，并在运行第18天后，NH3-N出水质量浓度趋于稳定，并且维持较高的去除率。此外，在HL排布系统中，整个阶段的NH3-N平均去除效率最高，出水质量浓度也相较于其他2个系统稳定。整体而言，3个滤坝装置的NH3-N去除率呈现先逐渐升高后缓慢降低的趋势。因为基质上的吸附位点随着系统的运行而不断减少，故吸附速率变缓，导致出水中NH3-N的浓度缓慢上升[30-31]。另外，装置内水体流动较为缓慢，水体中溶解氧有限，因此也限制了NH3-N向亚硝酸盐和硝酸盐转化，造成了出水质量浓度在后期缓慢上升。
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3个滤坝装置进出水的耗氧有机污染物的质量浓度(以COD计)变化情况见图6。由图6可知，3个滤坝系统进水COD值为39.4~55.6 mg·L−1，HL、H-L和L-H系统的出水COD值分别为(24.3±6.74)、(23.7±5.03)和(23.2±6.20) mg·L−1。在整个正式运行期间，3个滤坝系统对COD的平均去除率分别为53.4%(L-H)>52.3%(H-L)>51.2%(HL)，但系统间差异不显著(P<0.05)。此结果表明，对于COD较高的水体，3种排布模式下净化效率无明显差异。实验结束时，3个系统的出水COD均值均达到了《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)Ⅳ类水。滤坝正式运行第1周，出水COD值迅速降低；第8天时，H-L滤坝出水COD值高于运行刚开始阶段，这可能是因为填料吸附的有机物向水体释放导致水体耗氧有机污染物质量浓度升高。在3个系统运行到第18天时，出水COD值均趋于稳定，表明此时3个滤坝系统已经稳定运行。以往统计结果[32]表明，滤坝对COD的去除率为10%~20%。而本研究的COD去除率远高于这一值，这是因为相对于实际可生化性较低的水体，本实验水体中耗氧有机污染物(以COD计)来源为葡萄糖，更有利于微生物降解。
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滤坝排布方式对细菌多样性并没有显著的影响，但改变了细菌在属水平上的相对丰度，细菌在属水平上的丰度见图7。由图7可知，在HL滤坝中，火山石和炉渣的微生物优势菌种均为气单胞菌属(Aeromonas)，占比分别为53.8%和51.4%。周岳溪等[33]的研究表明，气单胞菌属为除磷微生物的优势种属。在HL滤坝中，TP的去除效率明显高于其他2个系统，可能与该系统中气单胞菌属的相对丰度较高有关。H-L滤坝和L-H滤坝优势种均发生了改变，4个样品的优势菌均为肠杆菌属(Enterobacter)。在H-L滤坝中，火山石(H-L_H)的肠杆菌属占比为66.6%，其次为假单胞菌属(Pseudomonas)，占比为8.83%；炉渣(H-L_L)的肠杆菌属占比为49.9%，气单胞菌属占比为8.1%。在L-H滤坝中，火山石(L-H_H)的肠杆菌属占比为64.3%，气单胞菌属占比为9.69%；炉渣(L-H_L)的肠杆菌属占比为53.9%，其次假单胞菌属占比为18.8%。肠杆菌属可发酵葡萄糖，产酸产气，可将硝酸盐还原至亚硝酸盐[34]，最后产生N2[35]，这可能是L-H滤坝TN的去除率明显高于HL滤坝的原因。此外，这2个系统中接触进水端的基质(H-L_H、L-H_L)假单胞菌属的相对丰度均较高。这与本研究中进水端的进水管和水面之间有7 cm距离有关，水位差造成了一定的扰动，增加进水区的溶解氧，因为假单胞菌是一类具有硝化和反硝化、可降解多种有机物的能力的严格好氧细菌[36-40]，溶解氧浓度越高，越有利于假单胞菌属的繁殖。
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1)当水力停留时间为8 h时，采用水平方向进出水的火山石和炉渣填料滤坝对TN、TP、NH3-N、COD具有良好的去除效果，但在不同的基质排布模式间仅TN和TP的去除率差异显著。
2)对于TN污染程度相对较高的水体，可优先采取沿水流方向先炉渣后火山石的排布模式；而对于TP指标较高的水体来说，炉渣和火山石均匀混合的模式更有利于TP的去除。
3)沿水流方向炉渣火山石均匀混合滤坝的优势菌种为气单胞菌属，这可能是导致该系统TP去除效果较好的原因；而沿水流方向先炉渣后火山石的滤坝TN去除效果相对较好，这与该系统的优势菌种为可反硝化产N2的肠杆菌属有关。此外，在沿水流方向先后排布炉渣和火山石的2个系统中，进水端基质中好氧菌-假单胞菌属相对丰度比出水端高，主要是因为水体扰动造成进水端溶解氧浓度较高。
滤坝基质排布方式对微污染水体净化效果的影响
Effect of the packing arrangement of filter dam on the purification of slightly-polluted water body
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摘要: 采用吸附效果较好的火山石和炉渣作为填料，构筑了3个室内滤坝小试系统，研究了不同的基质组合配置对滤坝净化污染物的影响。3种不同的基质组配分别方式为：火山石和炉渣均匀混合、沿水流方向先火山石后炉渣和沿水流方向先炉渣后火山石。结果表明，3个滤坝系统对微污染水体具有明显的净化效果，总氮(TN)、总磷(TP)、氨氮(NH3-N)和化学需氧量(COD)去除率最高可达85.7%、46.5%、47.2%和53.4%。基质组合排布方式对COD和NH3-N的去除效果没有明显的影响，而火山石和炉渣均匀混合的配置方式有利于TP的去除，沿水流方向先炉渣后火山石的配置方式有利于TN的去除。微生物群落分析结果表明，在炉渣和火山石均匀混合的滤坝中，微生物优势菌为除磷优势菌——气单胞菌属，沿水流方向先后排布炉渣火山石的2个滤坝的优势菌为肠杆菌属，该细菌可以进行反硝化产生N2，这可能是沿水流方向先炉渣后火山石的滤坝TN去除效果较好的原因。Abstract: Three indoor filter dam mesocosms, filled with volcanic rock and slag with good adsorption capacity, were constructed to study the effects of different packing arrangements on the purification of slightly-polluted water. Accordingly, we set three different matrix combinations: uniform mixing of volcanic rock and slag, volcanic rock followed slag and slag followed volcanic rock along the water flow, respectively. The results showed that all three mesocosm systems had obvious purification effects on the simulated slightly- polluted water. The highest removal rates of total nitrogen (TN), total phosphorus (TP), ammonium nitrogen (NH3-N) and chemical oxygen demand (COD) were 85.7%, 46.5%, 47.2% and 53.4%, respectively. The packing arrangements had a limited effect on the removal of COD and NH3-N. However, the uniform mixing configuration mesocosm system had the best performance on TP removal, and the mesocosm system filled with slag followed volcanic rock along water flow showed the highest average TN removal rate. The dominant bacteria identified in the mesocosm system filled with mixed slag and volcanic rock were Aeromonas, which could contribute to TP removal. Meanwhile, the dominant bacteria Enterobacterium were found in the other two mesocosm systems. Enterobacterium can produce N2, which accounted for the better TN removal performance in the mesocosm system filled with slag followed volcanic rock along water flow.
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Key words:
- filter dam /
- packing arrangement /
- slightly polluted water /
- microbial diversity
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图 7 滤坝微生物群落结构分布图(属水平)
Figure 7. Microbial community structure in filter dam at genus level
表 1 配制进水目标质量浓度及实际质量浓度
Table 1. Target and actual concentration of influent water
mg·L−1 配水 COD TN TP NH3-N 目标配水 50 15 0.5 5 实际配水 39.4~55.6 11.3~19.0 0.474~0.700 4.79~6.97 
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