COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响

毛佩玥, 付雪, 赵鑫磊, 邢嘉伟, 安芳娇, 陈永志. COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
引用本文: 毛佩玥, 付雪, 赵鑫磊, 邢嘉伟, 安芳娇, 陈永志. COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
MAO Peiyue, FU Xue, ZHAO Xinlei, XING Jiawei, AN Fangjiao, CHEN Yongzhi. Effect of COD/NH+4-N ratio on nitrogen removal by a coupling system of anaerobic ammonium oxidation and denitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
Citation: MAO Peiyue, FU Xue, ZHAO Xinlei, XING Jiawei, AN Fangjiao, CHEN Yongzhi. Effect of COD/NH+4-N ratio on nitrogen removal by a coupling system of anaerobic ammonium oxidation and denitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080

COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响

    作者简介: 毛佩玥(1996—),女,硕士研究生。研究方向:水污染控制理论与技术。E-mail:573933623@qq.com
    通讯作者: 陈永志(1968—),男,博士,教授。研究方向:水污染控制理论与技术。E-mail:476411589@qq.com
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(51668033);甘肃省自然科学基金资助项目(18JR3RA126);甘肃省高等学校特色专业-环境工程项目(101004)
  • 中图分类号: X703.1

Effect of COD/NH+4-N ratio on nitrogen removal by a coupling system of anaerobic ammonium oxidation and denitrification

    Corresponding author: CHEN Yongzhi, 476411589@qq.com
  • 摘要: 将实现半亚硝化的生活污水通入厌氧氨氧化反应器(ASBR),在室温下同步添加乙酸钠调控COD/NH+4-N比分别为2~3、3~5、5~7和7~9,在此条件下考察了系统的脱氮性能。结果表明:在COD/NH+4-N比为3~5时,系统出水NH+4-N、NO2-N、NO3-N和COD值分别为2.30、0.65、5.56和35.20 mg·L−1;总氮容积负荷(TNLR)和去除负荷(TNRR)分别为0.071 kg·(m3·d)−1和0.062 kg·(m3·d)−1;在典型周期内NH+4-N和COD的比反应速率分别为0.809 mg·(g·h)−1和2.098 mg·(g·h)−1;厌氧氨氧化和部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率分别为78%和20%。
  • 我国畜禽粪便污染物总量已达近40×108 t,有效处理量不足50%,其中猪粪占总量比最大,为36.71%[1-4]。清粪工作是解决规模化猪场环境污染的重要内容。在清粪工艺中,干清粪工艺具有机械化程度高、粪中营养成分损失小、耗水量少、可减少污水中大部分污染物(以COD与BOD类指标表征)等优势[5-6]。从清洁生产角度考虑,干清粪工艺是规模化猪场清理猪粪时的首选[7]。干清粪工艺得到的猪粪固含量高、水分含量少,后续输送特别是管道抽吸过程中难度较大。这是由于猪粪含固率变化导致其黏性变化,从而影响了管内流动阻力。因此,对流动黏性阻力这一物理特性进行专门研究是很有必要的,其对运输、搅拌、混合等传质传热过程[8-10]同样有重要影响,属于基础性工艺设计因素。

    国内外许多学者对畜禽粪污或类似物料的流变特性和输送性能已有过研究。石惠娴等[10]验证了猪粪为非牛顿流体中的假塑性流体,可使用幂律模型描述切应力与剪切速率之间的关系。LANDRY等[11]拟合了猪粪稠度系数与含固率的函数关系,建立特定剪切速率条件下表观黏度与含固率的函数表达式。刘刈等[12]考察了包括猪粪在内的6种畜禽养殖场废弃物悬浮分散系的流变特性,研究了物料浓度、温度和发酵时间等因素对粪污黏度的影响,以及猪粪表观黏度随温度的变化趋势,分析了颗粒溶解到液相使其浓度增大并产生表观黏度增大的现象。王少勇等[13]测试不同工况下膏体管道输送的黏度-剪切速率流动曲线,采用Herschel-Bulkey模型进行回归分析,获得了管道输送膏体的流变参数。刘晓辉等[14]对具有非牛顿流体特性的膏体尾矿进行管道输送关键工艺参数研究,实现了对膏体在管内流动时流动阻力的精确测算。

    然而,对畜禽粪污在管道抽吸过程的非牛顿流体流动阻力特性的研究还较少,还需考虑各种浓度、抽吸压力、抽吸管径及自然放置时间等关键影响因素,并进行系统地理论分析,以便为相关的环保工艺与设备研发提供设计参数。本研究以实验为基础,分析在猪粪管道抽吸过程中影响抽吸流量的主要因素,以及猪粪在管道内流动时非牛顿流体阻力特性的影响机理,以期为畜禽粪污环保处理等相关领域提供参考。

    新鲜猪粪,不同的猪粪含固率由未稀释新鲜干猪粪添加适当自来水调配获取。

    实验装置示意图见图1。黏度相关特性的测量仪器为LVDV-II+Pro旋转型黏度计(美国Brookfield公司)。

    图 1  实验装置示意图
    Figure 1.  Schematic diagram of experimental setup

    本实验模拟实际管道抽吸粪污的过程,在真空容器间连接不同管径的塑料波纹软管,改变可能影响抽吸流量及流动阻力特性的操作参数,如猪粪含固率、抽吸真空度、抽吸管径和自然放置时间(自然放置的实验环境为室内常温(20 ℃左右))等。

    根据能量守恒伯努利方程,建立各压头之间的平衡关系式[15](式(1)和式(2))。

    Pρ=gΔZ+u22+hf (1)
    hf=4fLDu22 (2)

    式中:P为抽吸真空度,kPa;ρ为猪粪密度,kg·m−3g为重力加速度,取9.81 m·s−2L为抽吸管道总长度,取1.5 m;D为抽吸管道内径,m;ΔZ为储粪桶1液面到真空容器3抽吸口的竖向高度,m;u为管道内流体平均流速,m·s−1hf为管内流动阻力,m2·s−2f为实验范宁(Fanning)摩擦因子。由于储粪桶截面积较管道截面积大很多,其液位变化可以忽略。

    图2QxDP分别表示抽吸流量、猪粪含固率、抽吸管径和抽吸真空度。图2(a)为抽吸管径为0.03 m时、不同抽吸真空度下,猪粪含固率对抽吸流量的影响。图2(a)内容显示,随着猪粪含固率增加,抽吸流量逐渐减少。且在高抽吸真空度条件下,由于负压压头动力大,其对应的抽吸流量也大。用小抽吸管径(0.015 m,图2(b))同样表现出类似的猪粪含固率和抽吸真空度之间的影响特点。图2(a)图2(b)不同处在于:较大管径条件下,猪粪含固率低于10%时,含固率对抽吸流量的影响并不明显;含固率超过10%后,抽吸流量值才快速下降,整体上抽吸流量与猪粪含固率更符合二次曲线关系;而较小管径条件下,猪粪含固率对抽吸流量的影响显现线性关系(二次项系数接近0),特别是在低抽吸真空度条件下,线性关系更加显著。

    图 2  不同条件下抽吸流量的变化
    Figure 2.  Changes of suction flow under different conditions

    抽吸流量随猪粪含固率增大而减少,说明猪粪固形物增大了管道阻力,这是由猪粪的流体本征特性决定的。从图3可知,随着猪粪含固率增加,流变指数不断下降,从含固率为2%时流变指数接近1,逐渐降至含固率为20%时接近0.3。n为流变指数,是代表流体流动规律的重要指标[16-17],其值在0<n<1时,代表猪粪的流动规律符合假塑性非牛顿流体流动规律,且n值越小代表非牛顿流体特性越强,对应于管道抽吸猪粪过程中管内黏性摩擦力及流动阻力表现越大,带来了表观上抽吸流量减少的效果。

    图 3  流变指数随含固率的变化
    Figure 3.  Change of rheological index n with TS

    猪粪含固率为2%时,此时流变指数为0.952 3,最接近牛顿流体。图4(a)为不同抽吸管径对抽吸流量的影响,可以看出抽吸流量随抽吸管径增大是快速增加的[18],即大管径有更小的相对抽吸阻力,且不同抽吸真空度条件下抽吸流量与抽吸管径之间均呈约1.3次方的幂指数学关系。对于牛顿流体,流体黏度是不受流动速度梯度(剪切速率)影响的,即管径变化带来的管道速度梯度不会对黏性产生影响,抽吸流量表现出了只随抽吸管径变化的特点,抽吸流量和抽吸管径之间存在了一定的幂指数学关系。对于猪粪含固率为20%(图4(b)),此时流变指数为0.300 4,非牛顿流体特性最强)时,抽吸流量随抽吸管径增大同样是快速增加的,但由于非牛顿流体的黏性受流体速度梯度(剪切速率)影响较大,抽吸管径变成了同时影响流体黏性特征的重要间接因素[18],抽吸流量和抽吸管径之间的幂指关系因此变得非常复杂且不再有统一指数数值。

    图 4  不同含固率条件下管径对抽吸流量的影响
    Figure 4.  The effect of diameter on suction flow at different TS

    由于在实际情况下,畜禽粪污通常不能被及时清运,所以应重点研究猪粪自然放置时间对抽吸流量的影响。当抽吸管径为0.03 m,抽吸真空度为−50 kPa时,图5表明在不同含固率条件下,抽吸流量随自然放置时间延长均有少量下降,说明自然放置时间会对管道阻力产生增大效应,而且这种增大效应并没有受到猪粪含固率的影响。图6分析了猪粪低含固率为4%和高含固率为16%时,在抽吸实验前(未自然放置)和抽吸实验后(自然放置末期)流变指数的变化,发现流变指数均有所下降。猪粪含固率为4%时其流变指数从0.916 6降至0.832 0,猪粪含固率为16%时其流变指数从0.451 1降至0.408 0,说明当猪粪的非牛顿流体特性增强时,间接增大了猪粪在管内流动时的流动阻力。

    图 5  自然放置时间对抽吸流量的影响
    Figure 5.  Effect of natural placement time on suction flow
    图 6  流变指数的变化
    Figure 6.  Changes of rheological index

    猪粪在管道内流动时,流动阻力的影响因素涉及猪粪在自然放置过程中(本实验在室内环境温度20 ℃左右条件下进行)可能发生的复杂物理变化和生化过程,其包括猪粪中的颗粒性物质发生部分降解、固相颗粒尺寸与分布变化[12]、部分大分子向小分子转变、流体内微气泡产生及与颗粒夹杂等。最终在微观上,增强了猪粪中各种微颗粒之间相互作用力,故宏观上表现出了黏性阻力增大的现象。根据图7显示的本研究工况下的平均情况,在管道抽吸不同含固率猪粪过程中,流量的平均降低率随自然放置时间不断增加。自然放置时间从5 d增加到25 d后,其抽吸流量的平均降低率从4.6%增加到26.2%;且15 d内,降低率不显著(8.3%以内);而15 d后明显扩大,25 d后达到26.2%。结果说明,在自然放置过程中,随着时间的推进,猪粪对管道的阻力逐渐增大。

    图 7  抽吸流量的平均降低率
    Figure 7.  Average reduction of suction flow

    范宁摩擦因子用于计算管道对流体流动时摩擦阻力的大小[19-21]。范宁摩擦因子数值越大表示管道阻力越强。由图8(a)可知,在抽吸管径为0.02 m,抽吸真空度为-70 kPa的条件下,实验测定的范宁摩擦因子随猪粪含固率增大而增大,与抽吸流量随猪粪含固率变化呈相反的对应关系。从曲线变化趋势来看,特别在高含固率(>16%)下,实验范宁摩擦因子的增大明显,说明从流动阻力特性角度来说,不宜在高含固率条件下进行粪污抽吸。虽然抽吸流量随抽吸管径增大而迅速增加(见图4),但当含固率为12%,抽吸真空度为-70 kPa时,实验范宁摩擦因子亦随抽吸管径增大而增大(图8(b))。这是由于抽吸管道内壁面积(与流体接触的摩擦面)是随抽吸管径增大而增加的[22]

    图 8  实验范宁摩擦因子的变化
    Figure 8.  Change of experimental Funning Friction Factor

    雷诺数同样是表征流体流动特性的重要物理量。雷诺数较小说明黏性阻力对流场的影响大于惯性力[21, 23]。从抽吸实验结果来看,由于猪粪黏性阻力较大,实验计算得到的非牛顿流体雷诺数均较小,与实验范宁摩擦因子之间表现出明显的层流特征[15]关系(见图8(c))。图8(c)显示部分代表性实验数据点,最大实验范宁摩擦因子达到3.020 0,而最小实验范宁摩擦因子为0.006 6,最大实验雷诺数达到2 435,而最小实验雷诺数仅有10左右,显示出管道抽吸猪粪过程中阻力特征变化范围较大。另外,由于存在层流关系,由图8(a)图8(b)可以看出,实验雷诺数与猪粪含固率及抽吸管径的对应关系,同实验范宁摩擦因子的情况相反。

    1)随着猪粪含固率从2%增加到20%,其流变指数从0.952 3降至0.300 4,导致管道阻力上升,抽吸流量减少,整体上抽吸流量与含固率符合二次曲线关系;抽吸流量随抽吸管径呈幂指增长关系,当猪粪的非牛顿流体特性增强时,管径间接成为影响管道内非牛顿流体黏性阻力的重要因素。

    2)在自然放置过程中,不同含固率下猪粪的抽吸流量随自然放置时间的延长有所下降,同时流变指数亦有所下降;抽吸流量的平均降低率随自然放置时间不断增加。15 d内降幅较小,15 d后降幅明显扩大,最大达到了26.2%(25 d),越到后期其影响越明显。

    3)本研究条件下的范宁摩擦因子范围为0.006 6~3.020 0,非牛顿流体雷诺数范围为10~2 435,二者符合管道层流流动特征关系。实验范宁摩擦因子随含固率增大而增大,特别在高含固率(>16%)下增速最为显著。从非牛顿流体流动阻力特性角度来说,不宜在高含固率条件下进行粪污抽吸。

  • 图 1  ASBR反应器

    Figure 1.  Schematic diagram of ASBR reactor

    图 2  氮素的变化特征

    Figure 2.  Nitrogen variations

    图 3  氮负荷变化特征和COD去除特征

    Figure 3.  Total nitrogen loading variation and COD removal

    图 4  厌氧氨氧化反应化学计量比变化特征

    Figure 4.  Stoichiometric ratio relationship of anammox system under different COD/NH+4-N ratios

    图 5  典型周期内污染物降解特性

    Figure 5.  Degradation characteristics of pollutants during typical cycles

    图 6  不同COD/NH+4-N比下各反应的脱氮贡献率

    Figure 6.  Contribution of each system at different COD/NH+4-N ratios

    图 7  高斯拟合

    Figure 7.  Gaussian fitting

    表 1  厌氧氨氧化进水水质

    Table 1.  Quality of influent of amammox

    COD/NH+4-NCOD/(mg·L−1)NH+4-N/(mg·L−1)NO2-N/(mg·L−1)NO3-N/(mg·L−1)
    2~392.87~117.0639.40~46.9939.85~47.751.55~3.06
    3~5160.11~219.6342.07~47.5439.40~46.601.55~3.06
    5~7224.78~269.7537.40~47.6039.40~45.601.55~3.06
    7~9306.05~357.4938.40~45.6039.40~47.201.55~3.06
    COD/NH+4-NCOD/(mg·L−1)NH+4-N/(mg·L−1)NO2-N/(mg·L−1)NO3-N/(mg·L−1)
    2~392.87~117.0639.40~46.9939.85~47.751.55~3.06
    3~5160.11~219.6342.07~47.5439.40~46.601.55~3.06
    5~7224.78~269.7537.40~47.6039.40~45.601.55~3.06
    7~9306.05~357.4938.40~45.6039.40~47.201.55~3.06
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    表 2  不同COD/NH+4-N结果对比

    Table 2.  Results at different COD/NH+4-N ratios

    反应器处理对象COD/NH+4-N去除率/%脱氮贡献率/%来源
    NH+4-NNO2-NAPD-APN-AD
    ASBR人工配水0.679295[17]
    EGSB人工配水1.769997[18]
    ASBR人工配水5.7>95>95[19]
    UASB人工配水1.569496[24]
    ASBR生活污水496986832[27]
    ASBR人工配水4.25~5.2594945050[28]
    ASBR生活污水2~37899941.54.5本研究
    ASBR生活污水3~594987919本研究
    ASBR生活污水5~75498711017本研究
    ASBR生活污水7~961995149本研究
      注:A为厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;PD-A为部分反硝化-厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;PN-A为短程硝化-厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;D为反硝化对系统的脱氮贡献率。
    反应器处理对象COD/NH+4-N去除率/%脱氮贡献率/%来源
    NH+4-NNO2-NAPD-APN-AD
    ASBR人工配水0.679295[17]
    EGSB人工配水1.769997[18]
    ASBR人工配水5.7>95>95[19]
    UASB人工配水1.569496[24]
    ASBR生活污水496986832[27]
    ASBR人工配水4.25~5.2594945050[28]
    ASBR生活污水2~37899941.54.5本研究
    ASBR生活污水3~594987919本研究
    ASBR生活污水5~75498711017本研究
    ASBR生活污水7~961995149本研究
      注:A为厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;PD-A为部分反硝化-厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;PN-A为短程硝化-厌氧氨氧化对系统的脱氮贡献率;D为反硝化对系统的脱氮贡献率。
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-10-16
  • 录用日期:  2021-01-22
  • 刊出日期:  2021-04-10
毛佩玥, 付雪, 赵鑫磊, 邢嘉伟, 安芳娇, 陈永志. COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
引用本文: 毛佩玥, 付雪, 赵鑫磊, 邢嘉伟, 安芳娇, 陈永志. COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
MAO Peiyue, FU Xue, ZHAO Xinlei, XING Jiawei, AN Fangjiao, CHEN Yongzhi. Effect of COD/NH+4-N ratio on nitrogen removal by a coupling system of anaerobic ammonium oxidation and denitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080
Citation: MAO Peiyue, FU Xue, ZHAO Xinlei, XING Jiawei, AN Fangjiao, CHEN Yongzhi. Effect of COD/NH+4-N ratio on nitrogen removal by a coupling system of anaerobic ammonium oxidation and denitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1209-1218. doi: 10.12030/j.cjee.202010080

COD/NH+4-N比对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响

    通讯作者: 陈永志(1968—),男,博士,教授。研究方向:水污染控制理论与技术。E-mail:476411589@qq.com
    作者简介: 毛佩玥(1996—),女,硕士研究生。研究方向:水污染控制理论与技术。E-mail:573933623@qq.com
  • 1. 兰州交通大学环境与市政工程学院,兰州 730070
  • 2. 甘肃省污水处理行业技术中心,兰州 730070
  • 3. 甘肃省黄河水环境重点实验室,兰州 730070
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(51668033);甘肃省自然科学基金资助项目(18JR3RA126);甘肃省高等学校特色专业-环境工程项目(101004)

摘要: 将实现半亚硝化的生活污水通入厌氧氨氧化反应器(ASBR),在室温下同步添加乙酸钠调控COD/NH+4-N比分别为2~3、3~5、5~7和7~9,在此条件下考察了系统的脱氮性能。结果表明:在COD/NH+4-N比为3~5时,系统出水NH+4-N、NO2-N、NO3-N和COD值分别为2.30、0.65、5.56和35.20 mg·L−1;总氮容积负荷(TNLR)和去除负荷(TNRR)分别为0.071 kg·(m3·d)−1和0.062 kg·(m3·d)−1;在典型周期内NH+4-N和COD的比反应速率分别为0.809 mg·(g·h)−1和2.098 mg·(g·h)−1;厌氧氨氧化和部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率分别为78%和20%。

English Abstract

  • 厌氧氨氧化(anammox)技术的发明为生物脱氮提供了新路径[1-3],该技术主要应用于高温高氨氮工业废水处理[4-6]。生活污水排放量大耗能高,用厌氧氨氧化处理生活污水,将极大节约能源,减少剩余污泥的排放。然而多数生活污水有机物含量较高,有机物的存在会影响厌氧氨氧化菌的活性[7-8]。TANG等[9]研究发现,在进水COD/NO2-N比值为2.92时,反硝化菌群可显著抑制厌氧氨氧化细菌的生长。CHEN等[10]的研究表明,在COD值为284 mg·L−1时,厌氧氨氧化几乎受到完全抑制。ZHANG等[11]的研究表明,当COD/TN为1.7时厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能较好。然而,上述研究均是以人工配水为研究对象,且NO2-N和COD均为反硝化反应底物,COD/NO2-N无法表征厌氧氨氧化和反硝化的耦合作用,而NH+4-N为厌氧氨氧化的反应底物。故本研究采取COD/NH+4-N表征厌氧氨氧化耦合反硝化程度,以实现半亚硝化的实际生活污水为厌氧氨氧化反应器(anaerobic sequencing batch reactor,ASBR)进水,在常温下考察了不同COD/NH+4-N比值对厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮性能的影响,并采用高斯模型对总氮去除率进行了曲面计算,分析了厌氧氨氧化和部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率,以期为该工艺用以实际生活污水的处理提供参考。

  • 本实验采用ASBR(图1)。该反应器由有机玻璃制成,直径为14 cm,高为48 cm,有效容积为5 L。其通气孔安装于反应器上部,气体能够通过水封瓶排出,其侧壁设置取样口,底部安装有排泥口。反应器外部盖有遮光布,在整个实验过程中,采用温控仪来控制温度为25 ℃,采用人工进水及排水,排水比为80%,设定HRT为33 h。

  • ASBR进水采用已实现半亚硝化的序批式反应器 (sequencing batch reactor,SBR)的出水,NH+4-N/NO2-N约为1。其水质参数见表1。种泥取自本实验室已成功启动的厌氧氨氧化反应器中的活性污泥,脱氮性能良好,其中MLSS为3 380 mg·L−1,VSS为2 530 mg·L−1

  • 所有水样均采用0.45 µm定性滤纸过滤后根据国家标准方法测定。NH+4-N采用纳氏试剂分光光度法;NO2-N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NO3-N采用麝香草酚分光光度法;COD采用快速密闭催化消解法;MLSS、MLVSS采用重量法测定。

  • 反应器中的脱氮微生物主要有厌氧氨氧化菌、反硝化菌、氨氧化菌(AOB)和亚硝酸盐氧化菌(NOB)。厌氧氨氧化菌属于自养厌氧菌,反硝化菌属于兼性厌氧菌[12],而AOB和NOB 属于好氧菌。本研究未设置脱氧装备,进入ASBR反应器的水中DO约为0.5 mg·L−1,AOB 在DO浓度为0.2~1.5 mg·L−1时活性高于NOB[12],可能存在少量的短程硝化作用[13]。本研究考虑厌氧氨氧化、短程硝化-厌氧氨氧化、部分反硝化-厌氧氨氧化和反硝化反应对系统的脱氮贡献率。计算方法参照曹雁[14]的研究。

    TNLR及TNRR的计算式[15]如式(5)和式(6)所示。NH+4-N和NO2-N的比降解速率公式参考尤永军[16]的研究。

    式中:CTNLR为总氮容积负荷,kg·(m3·d)−1CTNRR为总氮去除负荷,kg·(m3·d)−1Cinf为进水总氮浓度,mg·L−1Ceff为出水总氮浓度,mg·L−1t为水力停留时间,h。

  • 图2为在不同COD/NH+4-N比下耦合系统内氮素的去除特征。可以看出,NO2-N出水浓度小于1 mg·L−1,去除率高达98%以上,这是因为厌氧氨氧化与反硝化反应均需要消耗NO2-N。在阶段Ⅰ(COD/NH+4-N比为2~3),反应初期NH+4-N出水浓度波动较大,这可能是厌氧氨氧化菌对生活污水还未能适应。随着周期数的增加,NH+4-N的出水浓度在第27周期降至9.36 mg·L−1NH+4-N去除率增至80.07%。此时NO3-N出水浓度为10.51 mg·L−1NO3-N浓度变化很小,较低的COD/NH+4-N比不利于反硝化菌对NO3-N的去除。在阶段Ⅱ(COD/NH+4-N比为3~5),反应前期出水NH+4-N浓度为8.16 mg·L−1NH+4-N去除率为81.80%,出水NO3-N浓度为10.56 mg·L−1。在第55周期时出水NH+4-N浓度降为3.12 mg·L−1,其去除率增至93.40%,出水NO3-N浓度降为3.55 mg·L−1。这是因为随COD/NH+4-N增大,反硝化作用增强,NO3-N被还原,解除了有机物对厌氧氨氧化的竞争抑制作用[17],即厌氧氨氧化菌与反硝化菌协同脱氮。在阶段Ⅲ(COD/NH+4-N比为5~7),出水NH+4-N浓度在本阶段末期增大至11.99 mg·L−1,其去除率为69.04%,出水NO3-N浓度为4.69 mg·L−1。这是因为系统中较高的COD/NH+4-N比促进反硝化作用,厌氧氨氧化作用被抑制,但该阶段仍然呈现较好的脱氮性能。在阶段Ⅳ(COD/NH+4-N比为7~9),NH+4-N出水浓度从第125周期的18.51 mg·L−1逐渐增加至第138周期的25.51 mg·L−1,去除率降至38.79%,出水NO3-N的浓度稳定至3.23 mg·L−1,系统整体脱氮性能变差。这是因为增大COD/NH+4-N比使得反硝化菌活性增强,与厌氧氨氧化菌竞争生存空间,厌氧氨氧化菌活性减弱[17],反硝化菌在与厌氧氨氧化菌争夺电子受体NO2-N的过程中处于优势地位,导致脱氮过程仅能通过反硝化作用把NO2-N转换成N2,而以NH+4-N和NO2-N为基质的厌氧氨氧化反应不能正常进行[18]

    有研究[18]表明,通过减少有机物的投加量可以抑制NO2-N被反硝化。朱泽沅等[17]采用ASBR处理人工配水,当COD/NH+4-N比为0. 67时,NH+4-N和NO2-N的去除率分别为92%和95%。SHENG等[18]采用EGSB反应器处理人工配水,在COD/NH+4-N比为1.76时,NH+4-N和NO2-N去除率分别达到99%和97%。本研究中的COD/NH+4-N比值高于上述研究中的COD/NH+4-N比值,可实现良好的脱氮效果。操沈彬等[19]采用ASBR处理人工配水,在COD/NH+4-N比为5.7时,NH+4-N和NO2-N的去除率均达到95%以上,与本研究结果基本一致。这是因为本研究采用成熟的厌氧氨氧化活性污泥,含有的异养脱氮菌较少。而在有机物存在下逐渐繁殖的反硝化菌通过消耗有机物,将厌氧氨氧化生成的硝氮还原,实现了厌氧氨氧化耦合反硝化脱氮。

  • 图3(a)图3(b)分别是不同COD/NH+4-N比下氮负荷及COD的变化特征。在阶段Ⅰ:TNLR和TNRR平均值分别为0.067 kg·(m3·d)−1和0.049 kg·(m3·d)−1,反应初期TNRR与TNLR相差较大;进水和出水COD值分别为126.93 mg·L−1和63.21 mg·L−1,COD去除率仅为41.67%,随着反应进行,COD出水值呈逐渐降低的趋势,在第19周期降至40.64 mg·L−1,此时COD去除率增至57.14%,这是因为在生活污水中含有不可降解的有机物。在阶段Ⅱ:TNLR平均值为0.067 kg·(m3·d)−1,随着周期数的增加,TNRR逐渐接近TNLR,第62周期TNRR上升至0.062 kg·(m3·d)−1;进水和出水COD值分别为182.35 mg·L−1和72.24 mg·L−1,COD去除率为57.89%,在第62周期时其出水值为31.61 mg·L−1,去除率增大至83.92%。这说明COD/NH+4-N比为3~5时厌氧氨氧化反应协同反硝化系统中的脱氮除碳效果良好,比厌氧氨氧化工艺理论总氮去除率高11%。在阶段Ⅲ:TNLR和TNRR的平均值分别为0.069 kg·(m3·d)−1和0.057 kg·(m3·d)−1,这一阶段TNLR与TNRR的差值比上一阶段略有增大,COD/NH+4-N比增大使得氮负荷去除能力下降。COD进水和出水值分别为258.72 mg·L−1和52.33 mg·L−1,去除率为76.65%。这一阶段COD去除率虽然没有明显增大,但COD去除总量增大,表明此阶段的反硝化作用增强。在阶段Ⅳ,TNLR平均值为0. 067 kg·(m3·d)−1,TNRR平均值为0.049 kg·(m3·d)−1,系统脱氮性能逐渐恶化。当COD进水和出水值分别为330.61 mg·L−1和66.27 mg·L−1时,COD去除率为75.20%,去除率有所下降。这是因为进水的氮浓度有限,使反硝化作用的电子受体不足,系统对有机物的去除效率降低。

    XU等[20]的研究表明,随着进水COD的增加,反硝化作用进一步提高。当进水COD增加到120 mg·L−1时,厌氧氨氧化菌的活性受到抑制,脱氮性能恶化,而COD去除率变化较小。LEAL等[21]发现在COD为300 mg·L−1且COD/TN为5时,总氮和COD去除率分别为92.3%和80%。DING等[22]采用SBR处理C/N为3.5的实际生活污水,总氮和COD去除率分别为86.1%和77%,与本研究结果一致。在本研究中,COD去除率均稳定在较高值,而TNRR与TNLR的差值在阶段Ⅲ和阶段Ⅳ逐渐增大。可见增大COD/NH+4-N比对脱氮性能影响较大,而对除碳影响较小,这可能是因为投加的碳源是乙酸钠,易于生物降解利用。这与MACHAT等[23]的结论一致。

    图4反映了厌氧氨氧化反应化学计量比变化特征。ΔNO3-N/ΔNH+4-N表示反应中NO3-N的生成量与NH+4-N的降解量之比,ΔNO2-N/ΔNH+4-N表示反应中NO2-N的讲解量与NH+4-N的降解量之比。整个实验阶段进水NO2-N/NH+4-N值约等于1。在阶段Ⅰ,反应开始时ΔNO3-N/ΔNH+4-N为0.24,ΔNO2-N/ΔNH+4-N为1.27。这可能是在反应初期存在少量的AOB,系统内发生了短程硝化作用,NH+4-N消耗量增大。在阶段Ⅱ,ΔNO3-N/ΔNH+4-N与ΔNO2-N/ΔNH+4-N均呈下降趋势,分别在第62周期降到0.044和1.06。在这一阶段由于反硝化作用,厌氧氨氧化过程生成的NO3-N被还原成NO2-N。在阶段Ⅲ,ΔNO3-N/ΔNH+4-N稳定在0.03,ΔNO2-N/ΔNH+4-N比前一阶段增加至1.36。这是因为反硝化消耗NO3-N和少量的NO2-N。阶段Ⅳ,ΔNO3-N/ΔNH+4-N比上一阶段增加至0.06,ΔNO2-N/ΔNH+4-N平均为2.48,远大于理论值1.32。这主要是大部分NO2-N都通过反硝化作用还原。

    前3个阶段厌氧氨氧化占优势,这是因为在较低的有机物浓度下NO3-N只能通过反硝化菌转化为NO2-N,产生的NO2-N可以被厌氧氨氧化反应用以给NH+4-N提供电子。故ΔNO2-N/ΔNH+4-N值在阶段Ⅱ小于理论值,但大于进水NO2-N/NH+4-N比值。而在高COD/NH+4-N比时,反硝化优先利用NO2-N,表明反硝化作用在高COD/NH+4-N比时在脱氮过程中起主导作用。张美雪等[24]在选用自来水配水研究低浓度乙酸盐诱导下厌氧氨氧化与异养反硝化耦合反应时得出,在COD/NH+4-N比为1.56时,ΔNO2-N/ΔNH+4-N比值为1.31,ΔNO3-N/ΔNH+4-N的比值为0.05。与以上研究结果相差较大,本研究结果表明,在COD/NH+4-N比值为7~9时,ΔNO2-N/ΔNH+4-N和ΔNO3-N/ΔNH+4-N的值分别为2.84和0.06。这说明在较高COD下,NO2-N被反硝化还原为N2。HE等[25]认为,此现象可归因于异养反硝化菌具有更高增长速率,他们需要比厌氧氨氧化菌低的吉布斯自由能,这使得反硝化在高COD下更易以NO2-N作为电子受体。

  • 图5为不同COD/NH+4-N比下典型周期内污染物降解特征,以氨氮降解速率评价厌氧氨氧化活性。可以看出,厌氧氨氧化中NO2-N与NH+4-N的降解过程均属于零级反应。COD/NH+4-N比为2~3时,NO2-N与NH+4-N出水浓度分别为0.135 mg·L−1和8.44 mg·L−1,比降解速率分别为0.791 mg·(g·h)−1和0.756 mg·(g·h)−1,两者呈良好线性关系。NO3-N浓度呈增加趋势,在18 h时达到最大值11.09 mg·L−1,随后降为9.95 mg·L−1,这表明系统内存在较弱的反硝化现象。当COD/NH+4-N比为3~5时,出水NO2-N和NH+4-N浓度分别为0.115 mg·L−1和2.40 mg·L−1,比降解速率分别为0.896 mg·(g·h)−1和0.809 mg·(g·h)−1NO3-N浓度在15 h时达到最大值7.55 mg·L−1,30 h时降为2.36 mg·L−1。与阶段I相比,系统内反硝化和厌氧氨氧化作用均增强。当COD/NH+4-N比为5~7时,NO2-N与NH+4-N出水浓度分别为0.091 mg·L−1和11.65 mg·L−1,对应的比降解速率分别为1.286 mg·(g·h)−1和0.807 mg·(g·h)−1NO3-N浓度在0~18 h内增加到6.53 mg·L−1,之后逐渐降低,在30 h降至4.04 mg·L−1,反硝化作用进一步增强。当COD/NH+4-N比为7~9时,NO2-N与NH+4-N出水浓度分别为0.06 mg·L−1和22.56 mg·L−1,对应的比降解速率为分别为1.276 mg·(g·h)−1和0.477 mg·(g·h)−1NO3-N浓度始终小于3 mg·L−1,这表明系统内存在较强的反硝化作用,而厌氧氨氧化作用较弱。COD比反应速率可表征反硝化作用的强弱。由图5可知,在COD/NH+4-N比分别为2~3、3~5、5~7和7~9时,COD比反应速率分别为1.51、2.09、2.77和2.68 mg·(g·h)−1

    在本研究中,当COD/NH+4-N比为2~3时,系统体现出较高的NH+4-N比降解速率和较低的COD比反应速率;在COD/NH+4-N比为3~5和5~7时,NH+4-N和COD比降解速率均比COD/NH+4-N比为2~3时的高;在COD/NH+4-N比为7~9时,系统表现出较低的NH+4-N比降解速率和较高的COD比反应速率。可见,在相对较低的COD/NH+4-N比下,厌氧氨氧化作用较强。而在较高的COD/NH+4-N比条件下,反硝化作用得到增强,厌氧氨氧化的竞争力减弱。这与LYU等[26]的研究结论相似。故本研究中最适宜的COD/NH+4-N比应为3~5。

  • 图6是不同COD/NH+4-N比下各反应对脱氮的贡献率。在阶段Ⅰ~阶段Ⅲ,随着COD/NH+4-N比逐渐增大,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率逐渐减少,分别为90%、78%和73%。这表明厌氧氨氧化在一定程度上被抑制,但仍占据主导地位。在阶段Ⅳ中厌氧氨氧化对脱氮的贡献率逐渐降低至50%以下,已受到较强的抑制。短程硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率在阶段Ⅰ和阶段Ⅱ分别为10%和3%,在阶段Ⅲ和Ⅳ已基本没有。这是因为:在阶段Ⅰ和Ⅱ的进水中含有少量的溶解氧,而短程硝化过程逐渐把其中的溶解氧消耗殆尽,直至短程硝化停止。部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率从阶段Ⅰ的4%升高至阶段Ⅱ的20%,又逐渐降低至阶段Ⅲ的2%。部分反硝化将NO3-N还原为NO2-N,NO2-N继续和NH+4-N发生厌氧氨氧化作用,可以促进协同脱氮。当COD/NH+4-N比逐渐增大时,厌氧氨氧化耦合部分反硝化工艺被破坏,转换成全程反硝化工艺。在阶段Ⅰ和Ⅱ全程反硝化几乎不存在,由阶段Ⅲ的3%逐渐增加到阶段Ⅳ的50%以上,异养反硝化菌在系统中的竞争力逐渐增强。

    安芳娇等[27]在处理实际生活污水时发现,当COD/NH+4-N比为4时,厌氧氨氧化和反硝化对脱氮的贡献率分别为68%和32%。魏思佳等[28]采用ASBR处理人工配水时,发现当COD/NH+4-N比分别为1~3.25、4.25~5.25和6.5~12.5时,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率分别为73%、50%和21%。WANG等[29]在研究中发现,当COD/NH+4-N比逐渐增大时,厌氧氨氧化对脱氮的贡献率逐渐减小,而相应的反硝化贡献率逐渐增大。但上述研究只考虑了厌氧氨氧化和反硝化对脱氮的贡献率,而未探究反硝化中的短程和全程对厌氧氨氧化脱氮的影响。本研究结果表明,当系统内部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮贡献率超过20%时,系统脱氮效果最好,这与曹雁[14]的研究结果一致。可见,COD/NH+4-N比能决定厌氧氨氧化各级脱氮作用的方向和程度。

    表2是在不同COD/NH+4-N比下的氮素去除结果。由表2可知,在处理生活污水时,系统能承受更高的COD/NH+4-N。

    图7(a)为COD/NH+4-N比和厌氧氨氧化贡献率对总氮去除率的曲面拟合结果。以二维高斯函数进行计算,Z为总氮去除率,X为COD/NH+4-N比,Y为厌氧氨氧化贡献率,Z0AXcW1YcW2均为方程修正参数,Z值分别符合XY变化的钟形曲线。可以看出,总氮去除率随着COD/NH+4-N比和厌氧氨氧化脱氮贡献率的变化均呈现先增大后减小的趋势,而厌氧氨氧化对脱氮的贡献率随着COD/NH+4-N比的增大持续减小。曲面模拟的总氮去除率峰值对应的COD/NH+4-N比为3~5,相应厌氧氨氧化贡献率为80%左右,拟合结果与实验结果基本符合。图7(b)图7(c)分别是总氮去除率模拟结果回归图与常规化残差正态概率分布。可见预测值与实际值差值较小,且残差符合正态分布,以上结果进一步说明模型的可用性。

    WANG等[30]采用指数函数对COD/NH+4-N比进行拟合,发现厌氧氨氧化对脱氮的贡献率随着COD/NH+4-N增大而减小,但他忽略了总氮去除率的变化并不是单调递增或递减的。而本研究中的二维模型从COD/NH+4-N比和厌氧氨氧化对脱氮的贡献率2个方面进行模拟,其R2为0.91,P<0.05。LI等[31]使用二维等高线对总氮去除率进行拟合,当COD/NH+4-N比为0~8时,总氮去除率先增大后减小,在COD/NH+4-N比为4时达到最大值,与本研究的结果一致。俞津津[32]探究了基质浓度对厌氧氨氧化的冲击作用时,发现总氮去除率呈现正态分布,与本研究结果相似。由此可见,采用高斯函数可以描述COD/NH+4-N比对氮素的去除规律,对处理实际生活污水具有重要的理论意义。

  • 1)在室温下将实现半亚硝化的生活污水通入ASBR,调控COD/NH+4-N比为2~3、3~5、5~7、7~9时,此时NH+4-N去除率分别为79.1、95.5、57.7、33.8%,COD去除率分别为57.2、83.3、82.1、75.5%,NO2-N去除率均达98%以上。

    2)当COD/NH+4-N比为3~5时,系统脱氮性能最佳,TN去除率为91.2%,厌氧氨氧化和部分反硝化-厌氧氨氧化对脱氮的贡献率分别为78%和20%,部分反硝化将NO3-N还原为NO2-N,NO2-N继续和NH+4-N发生厌氧氨氧化作用,可以促进协同脱氮;当COD/NH+4-N比5~7和7~9时,厌氧氨氧化耦合反硝化工艺被破坏,转换成反硝化工艺。

    3)采用二维高斯函数对总氮去除率进行拟合,结果表明,总氮去除率随着COD/NH+4-N比和厌氧氨氧化对脱氮的贡献率的变化均呈现先增大后减小的趋势,符合高斯函数的钟形曲线分布,R2为0.91,P<0.05。

参考文献 (32)

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