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IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制

王拓, 郁达伟, 方一, 陈梅雪, 魏源送. IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制[J]. 环境工程学报, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
引用本文: 王拓, 郁达伟, 方一, 陈梅雪, 魏源送. IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制[J]. 环境工程学报, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
WANG Tuo, YU Dawei, FANG Yi, CHEN Meixue, WEI Yuansong. Regulation mechanism for steady operation of IC-AnMBR treating high strengh organic rural leachate from food waste[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
Citation: WANG Tuo, YU Dawei, FANG Yi, CHEN Meixue, WEI Yuansong. Regulation mechanism for steady operation of IC-AnMBR treating high strengh organic rural leachate from food waste[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108

IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制

    作者简介: 王拓(1995—),男,硕士研究生。研究方向:膜生物反应器。E-mail:wangtuo17@mails.ucas.edu.cn
    通讯作者: 郁达伟(1982—),男,博士,助理研究员。研究方向:膜生物反应器等。E-mail:dwyu@rcees.ac.cn
  • 基金项目:
    国家重点研发计划(2018YFD1100600)
  • 中图分类号: X505

Regulation mechanism for steady operation of IC-AnMBR treating high strengh organic rural leachate from food waste

    Corresponding author: YU Dawei, dwyu@rcees.ac.cn
  • 摘要: 村镇厨余垃圾渗滤液等高浓度有机废水的高效处理是提升村镇环境卫生水平的一个重要方面。为满足村镇厨余垃圾渗滤液低能耗有机物排放达标的处理需求,构建了内循环厌氧膜生物反应器 (internal circulation anaerobic membrane bioreactor,IC-AnMBR),并用来处理厨余渗滤率废水,重点分析了反应器的COD去除性能和调控机制;根据pH、VFAs/碱度、容积产气率、膜通量和出水有机污染物组分等指标,考察了COD在水解酸化、产甲烷和膜截留过程中的转移转化特征。结果表明:通过耦合膜擦洗曝气和沼气曝气循环,将VFAs/碱度和容积产气率分别从1.5和0.1优化到0.02和1.0;优化了COD稳定达标性能和去除负荷,将COD去除率和负荷从59%和0.3 kg·(m3·d)−1分别提高到了97.7%和1.8 kg·(m3·d)−1;采用沼气循环曝气擦洗陶瓷膜,控制了滤饼层积累,并将膜通量从0.6 L·(m2·h)-1提高到2.1 L·(m2·h)−1。IC-AnMBR短流程工艺能够实现村镇厨余垃圾渗滤液的稳定处理。
  • 随着石油工业、机械加工、食品加工与餐饮业的不断发展,含油废水的排放量日益增大。不经处理的含油废水直接排放会对周边环境造成严重的危害。含油废水中的油可分为浮油、分散油、乳化油和溶解油4种[1]。其中乳化油因其油滴尺寸较小,油水二元体系稳定性强,难以通过重力、气浮等方式实现油水分离,是最难处理的一类含油废水[2]。目前,乳化油废水处理方法包括:膜分离法、吸附法、絮凝法等[3-5]。其中的电絮凝法具有除油能力强、操作简便、自动化程度高、无需添加化学药剂等优点,是一种高效、经济、环保的含油污水处理方法[6]。电絮凝法的缺点在于废水处理过程需要消耗大量电能,导致其水处理成本相对较高。

    为了降低废水处理过程的电能消耗,降低废水处理成本。近些年来提出了一种利用工作溶液盐/浓差能驱动的逆电渗析(reverse electrodialysis,RED)技术来处理各种有机/无机废水的技术[7-12]。工作溶液盐/浓差能即可来自于自然界(海水/盐湖水与入海/入盐湖的河水之间的盐差),也可以来自盐/海水分离副产物(浓盐/海水与自然盐/海水之间的盐差),还可以通过废热转换(溶液热分离)获得[13]

    1954年PATTLE[14]首次提出利用自然界盐差能的RED发电技术以来,对该技术的研究逐渐深入,各国学者发表了大量有关RED技术的研究论文。RED电堆/反应器的结构和工作原理类似。他们都是由端板、阴/阳电极,交错布置的阴/阳离子交换膜(AEM/CEM)及隔垫所构成。当浓/稀盐溶液分别流经由膜隔垫所隔两电极会产生得失电子的氧化还原反应。电子通过外部电路从阳极流向阴极,从而在外电路中产生电流。发电用的RED电堆与水处理用的RED反应器不同之处在于:电极液在RED电堆内作可逆的闭式循环,而废水作为电极液流经RED反应器电极流道并因电极的氧化还原反应生成各种反应物来降解废水中的污染物。不同的电极材料和废水成分在RED反应器电极氧化还原反应过程中会生成不同的反应物。理论上而言,若RED反应器阳极选用铁或铝作为牺牲阳极时,RED反应器可以产生电絮凝效果来处理一些难以生化降解的有机或无机废水[15]

    但实际上,因在使用过程中牺牲阳极会被不断消耗而需要定期换新,导致需要不断拆装RED反应器造成使用不便。另外,在处理含油废水过程时电极表面易被油膜污染,减弱含油废水的处理效果。为此,本课题组提出了一种如图1所示的RED电堆与常规电絮凝器耦合的乳化油废水处理系统。该系统由工作溶液的盐差能驱动RED电堆发电,电絮凝器作为负载连接在电堆的外部电路中。由于盐差能驱动的RED电堆属于内生电源。在RED电堆结构参数确定的条件下,其输出电参数(电压与电流)与外部电路负载(电絮凝器)电阻有关。而电极材料、电极间隙、处理时间、阳极钝化、含油废水参数(初始pH、电导率和温度)等变化会影响电絮凝器电阻,进而影响其工作效率。因此,本研究采用单因素法,在RED电堆结构和操作参数不变的条件下,考察电絮凝器电极材料、电极间距、支撑电解质浓度、含油废水初始pH及温度对耦合系统的乳化油废水处理效果的影响。

    图 1  逆电渗析电堆与电絮凝器耦合处理乳化油废水实验系统
    Figure 1.  Experimental system of reverse electrodialysis reactor coupled with electrocoagulation for emulsified oil wastewater treatment

    逆电渗析电堆与电絮凝器耦合系统合处理乳化油废水实验系统流程如图1所示。由图1可见,RED电堆与电絮凝器构成一串联电路。实验所用的RED电堆和电絮凝器均为自制。RED电堆由离子交换膜、丝网隔垫及电极构成,离子交换膜有40张CEM以及41张AEM(最外两侧膜采用AEM),均购自日本富士公司,型号为type 10,厚度为0.12 mm;丝网隔垫厚度为0.38 mm,孔隙率为80%;2个10 cm×10 cm×1.5 cm的钛镀钌铱板构成电极。电絮凝器由有机玻璃(透明亚克力板)制成,电解槽尺寸为20 cm×10 cm×15 cm。槽内壁设有0.3 cm宽的竖直凹槽,用来放置电极板(10 cm×10 cm×0.3 cm)。凹槽下端距电解槽底面1 cm,电极板实际有效浸没面积为90 cm2。电解槽放置在磁力搅拌器上,转子以400 r·min−1的速度不断搅拌电解槽内的含油废水,以使其保持油水均匀状态。选择这个搅拌速度值,是因为它促进了胶体和不稳定物质之间的相遇,而不会在所使用的实验装置内造成任何可察觉的聚合体破裂[16]

    人工配置浓度分别为0.03 mol·L−1和3 mol·L−1的稀/浓NaCl水溶液作为工作溶液并储存在相应的玻璃瓶内(5和7)。0.1 mol·L−1 的铁氰化钾水溶液作为电极液储存在避光的玻璃瓶(3)内。2台蠕动泵(6和8)泵送稀/浓溶液工作溶液流经RED电堆(11)。在稀/浓溶液盐差的作用下,浓溶液中的盐分跨膜迁移到稀溶液中,使得浓溶液浓度降低,稀溶液浓度升高。流出RED电堆的稀/浓溶液分别储存在其相应的玻璃瓶内(9和10)。一台蠕动泵(4)泵送电极液,并在RED阴/阳极回路内作循环流动,以将电荷快速转移到RED正/负极。RED电堆输出电能驱动电絮凝器工作。RED阴/阳(正/负)极与电絮凝器对应的阳/阴极用铜导线相接,构成外部电路。利用数字万用表(12和13)在线检测RED电堆输出电流和电压。RED电堆的理论开路电压可按能斯特(Nernst)方程(式(1))计算[13]。离子活度系数可用扩展的 Debye-Hückel方程(式(2))表示。

    U=(αCEM+αAEM)NmRTzFln(γCSCCSγDSCDS) (1)

    式中:U为理论开路电压,V;α为离子交换膜的选择性透过系数;Nm为膜对(membrane pair)数;z为离子价数;R为通用气体常数,8.314 J·(mol·K)−1T为温度,K;F为法拉第常数,96 485 C·mol−1γ为离子活度系数;C为浓度,mol·L−1。下标CEM、AEM分别代表阴、阳离子交换膜;CS和DS分别为浓和稀溶液。

    γ(x)=exp[0.51z2Λ(x)1+(A/305)Λ(x)] (2)

    式中:z为离子化合价;A为有效水合离子半径(ANa+=450pmACl=300pm);Λ为离子浓度,mol·L−1

    由于流经RED电堆的浓、稀溶液浓度会发生变化,因此RED电堆理论开路电压需按浓、稀溶液平均浓度计算。本次实验固定RED电堆结构和操作参数[浓溶液浓度为3 mol·L−1,稀溶液浓度恒定为0.03 mol·L−1,过膜流速均为0.35 cm·s−1(稀/浓溶液流率均为0.134 4 L·min−1)]不变,计算得理论开路电压为6.335 V。RED电堆输出(端)电压为式(3)计算值,在RED输出电能的驱动下,电絮凝器的阳极和阴极发生的电化学反应如式(4)~式(6)所示

    Uo=UIRi (3)

    式中:Ri为RED电堆的内电阻,Ω,其由膜电阻,稀/浓溶液流道电阻和电极液流道及电极电阻所组成。

    M=Mn++ne (4)
    2H2O+2e2OH+H2 (5)
    Mn++nOHM(OH)n (6)

    反应生成的单体和聚合氢氧化物作为絮凝剂具有高吸附性能,它与废水中分散的颗粒和溶解的污染物具有很强的亲和力。因此,可以通过絮凝作用去除废水中的污染物。絮凝后的产物可以通过漂浮或沉淀的方法从水相中分离出来。阴极还原反应所产生的氢气气泡可促进污染物聚结过程,有助于采用浮选去除乳化油废水中的油组份。氢气泡尺寸越小,絮凝体的截留面积越大,污染物与水的分离效果也越好[17]。此外,电场也被证明是一种有效的破乳方法。在电场力的驱动下,油滴沿着电场的方向运动,然后聚集并破乳[18]。油滴在电场中极化,导致相邻油滴之间的静电吸引力增强[19]

    以自制乳化油废水作为研究对象。乳化油制备过程为:每升水中含40 g15#机油(购自德国德殻石化(中国)发展有限公司)并添加8 g十二烷基苯磺酸钠作为稳定剂。采用磁力搅拌器以1 000 r·min−1的速度搅拌30 min,形成稳定的油水乳状液。去除表面浮油后的乳化油再作进一步稀释。稀释后取2 L含油量为1 g·L−1的含油废水进行实验研究。利用氢氧化钠和硫酸来调节含油废水的初始pH,并通过添加支撑电解质(Na2SO4)来调节含油废水的电导率。

    实验中各种溶液配制所需的溶剂水为去离子水,所用的盐/电解质购自天津大茂化学试剂厂,为分析纯级,其所含杂质可以忽略。

    实验所用的仪器有,紫外可见分光光度计(UV1780,日本岛津有限公司);蠕动泵(BT100-2J,保定兰格恒流泵有限公司);蠕动泵(KCP PRO-2-N16,卡默尔流体科技(上海)有限公司);电子天平(JJ1023BC,G电子秤有限公司);数字万用表(KEITHLEY 2110-220,美国泰克科技有限公司);低速离心机(LSC-20,上海秋佐科学有限公司);热力磁力搅拌器(EMS-9A,天津欧诺仪器股份有限公司);电导率仪(FE38,梅特勒托利多科技(中国)有限公司);pH测试仪(PXSJ-226,上海雷磁仪器有限公司)。

    每次实验前,铁或铝阳极先要在稀硫酸溶液中浸泡15 min,捞出后用砂纸打磨再用去离子水冲洗,去除表面氧化层。在实验过程中,含油废水处理时长为60 min,每隔10 min抽取电解槽(18)中的水样。对所有水样进行离心处理,将电絮凝过程中形成的絮凝物从水相中分离出来。在每份水样中取1 mL加入氯化钠进行破乳。氯化钠投加量为总体积的5%。然后用10 mL石油醚萃取水样中的油以便测量。测量时通过紫外可见分光光度仪测试水样的吸光度,通过依据绘制的标准曲线反推其浓度。按式(7)计算除油率。为了探索操作参数变化对含油废水处理效果的影响,采用单一变量法进行实验。相同的实验重复2次。

    R=(1Ct/C0)×100% (7)

    式中:C0为含油废水中油初始质量浓度,mg·L−1Ct为絮凝处理t时间后测得含油废水中油质量浓度(乳化后的含油废水紫外光吸收波长峰值λ=225 nm),mg·L−1

    电絮凝器电极选用不锈钢-铁、不锈钢-铝、石墨-铁、石墨-铝、钛镀钌铱-铁、钛镀钌铱-铝6种阴-阳极材料组合,用以考察不同阴-阳材料组合对乳化油废水去除效果的影响。图2给出了不同电极组合下极板间电压及除油率随时间的变化关系。其中,实验条件为:极板间距1 cm、含油废水中添加0.1 mol·L−1硫酸钠,pH为7.8 (pH不为7的原因是配备的乳化油中添加了支撑电解质Na2SO4,SO42-离子可以少量结合H+离子,间接引起pH升高),温度20 ℃。

    图 2  不同电极组合下极板间电压及除油率随反应时间的变化
    Figure 2.  Variation of inter-plate voltage and oil removal rate with time at different electrode combinations

    图2(a)可见,采用铝阳极时极板间电压远高于采用铁阳极,而RED的输出电压与电絮凝器采用何种阳极材料关联不大。此外,实验还发现采用铝阳极时串联电路的电流远低于采用铁阳极时的电流,因此,虽然采用铝阳极时极板间电压较高,但采用铁阳极絮凝时,RED电堆可以输出更大的电流。

    根据法拉第电解定律,通过的总电荷越多,电极产生的混凝剂也越多。一方面,电流密度越大,产生的絮凝剂越多[20];另一方面,电流密度越大,阴极还原生成的氢气气泡量越大且气泡尺寸越小[21],导致气泡密度的增加,更多的小气泡也为油微粒附着于絮凝剂提供了更大的表面积,使得油水分离效率提高。

    图2(b)可见,采用铁阳极对乳化油废水的处理效果要优越于铝阳极。一方面是因为采用铁阳极可以获得较大的电流密度,有利于产生更多的絮凝剂;另一方面,铝阳极氧化过程中易形成致密的表面氧化层,导致电极电阻增大。由于表面氧化层在pH为4~10内的水溶液中非常稳定,氧化层后的铝不易被氧化成铝离子,使得铝离子与氢氧根结合生成的絮凝剂Al(OH)3量减小,絮凝效率变差。

    从实验结果可以发现,采用不锈钢-铁电极组合处理含油废水的除油率最高,石墨-铁电极以及钛镀辽铱-铁电极组合处理效果次之,采用铝阳极组合电极处理含油废水的除油率最差。因此,后续均采用不锈钢-铁电极组合进行实验。

    图3给出了不同极板间距下极板间电压及除油率随时间的变化关系。除电极间距外,其他操作参数与电极材料实验时的操作条件相同。由图3(a)可见,随着时间的延长,极板间电压均会降低。其原因在于,电解过程中电极的氧化还原反应均产生阴、阳离子且溶于废水中,会使废水的电导率逐渐增大,废水的电阻减小,极板间电压降低。由图3(a)还可见,随着极板间距的增大,电极间的电压随之增大。这是由于在相同的废水电导率下,极板间距越大,废水的电阻就越大。因此,用来克服溶液间的电阻的电压也就越大。

    图 3  不同极板间距下极板间电压及除油率随反应时间的变化
    Figure 3.  Variation of inter-plate voltage and oil removal rate over time at different plate spacing

    图3(b)可见,当极板间距由1 cm增大至2.5 cm时,系统的除油率降低。其原因在于,絮凝器电极电阻增大,导致电流密度降低。然而,当极板间距由0.5 cm增大至1 cm时,系统的除油率反而上升。其原因在于,当絮凝器电极间距较小时,适当增大电极间距有利于改善电极间溶液的混合状态,减轻极板附近的浓差极化现象,进而有利于金属离子的溶出,形成絮凝体。

    由于需要处理的乳化油废水电导率较低,采用较小的极板间距可以降低用于克服溶液电阻所损失的电压。但极板间距过小时,电极氧化还原反应过程的浓差极化现象较为严重。通过实验发现,对于所研究的RED-EC耦合废水处理系统,采用1 cm的极板间距较为合适。因此,后续实验中极板间距均为1 cm。

    支撑电解质浓度变化会影响废水电导率变化,进而会影响电絮凝器电极间废水电阻值,从而影响RED电堆的输出电流和系统的除油率。为了考察支撑电解质浓度变化对除油率的影响,在模拟乳化油废水中添加不同浓度的硫酸钠。图4给出了不同支撑电解质浓度下,极板间电压及除油率随时间的变化关系(除废水中支撑电解质浓度外,其他操作参数与电极材料实验时的操作参数条件相同)。

    图 4  不同支撑电解质浓度下,极板间电压及除油率随反应时间的变化
    Figure 4.  Variation of inter-plate voltage and oil removal rate over time at different supporting electrolyte concentrations

    比较图4(a)和图4(b)可见,当模拟乳化油废水中不添加支撑电解质(硫酸钠浓度为0 mol·L−1)时,极板电压很高,RED电堆的输出电流很小,除油率较低,仅为36.7%。其原因在于,配制的不含支撑电解质的模拟乳化油废水的电导率很低,溶液电阻很大,导致极板间废水所损失的电压很大,RED电堆输出电流减小,除油率降低。当向模拟乳化油废水加入少量支撑电解质(硫酸钠浓度为0.05 mol·L−1)后,废水的电导率会迅速增加,废水的电阻迅速降低,电极电压也随之降低,RED电堆的输出电流随之增加,除油率也随之增大。如果继续增加废水中的支撑电解质浓度,尽管废水电导率会增大,但增大的幅度逐渐变小,对电絮凝器电极电压的影响也会逐渐降低,除油率增速逐渐减小。因此,在采用电絮凝法处理含油废水时,可根据废水的实际电导率来添加支撑电解质量。

    由于含油废水初始pH会影响影响金属氢氧化物(絮凝剂)的形成。因此,该值变化对电絮凝过程会产生较大的影响[22]。为了探索不同初始pH对实验系统除油率的影响,在其它操作参数不变的情况下,通过添加氢氧化钠或硫酸调节废水初始pH(初始pH为3~11),考察初始pH对RED-EC耦合废水处理系统的除油率的影响关系。

    图5给出了在不同初始pH条件下,含油废水pH随处理时间的变化情况。由图5可见,当含油废水初始pH较低时,随着处理时间的增加,废水的pH也会随之增加。其原因是由于在电絮凝过程中阴极还原反应产生了氢氧根(OH)((5))。但随着含油废水初始pH的增大,随着处理时间而变化的废水pH增速逐渐减小。当初始pH为11时,废水的pH不再随处理时间的变化而变化,几乎保持恒定。

    图 5  含油废水pH
    Figure 5.  Oily wastewater pH

    图6给出了不同初始pH条件下,极板间电压及除油率随时间的变化关系。由图6(a)可见,当初始pH偏离7(中性)越多,电极电压相对越低,相应的RED电堆输出电流也就相对越大。其原因在于,添加的酸或碱都属于强电解质,其浓度越高废水的电导率越大,极板间溶液电阻越小,极板间电压越小。当废水初始pH为3时,极板间电压随着处理时间的延长而增大。其原因在于,电絮凝反应产生的部分OH与酸中的H+中和成水,废水的pH升高(图5),电导率降低所致。而当废水初始pH为中性或弱碱性时,极板间电压随着处理时间的延长而减小,原因在上述分析中已有阐述。

    图 6  不同初始pH条件下,极板间电压及除油率随反应时间的变化
    Figure 6.  Variation of inter-plate voltage and oil removal rate over time at different initial pHs

    图6(b)可见,当废水初始pH为中性时,耦合系统的除油率最高。而初始pH太低或太高均对耦合系统的除油率不利。影响耦合系统电絮凝除油效果是多方面的。从预防电极钝化的思路考虑,当pH较低时,电极氧化膜易于溶解,使得电极钝化现象得到延缓。而从絮凝的角度看,中性偏碱性条件更有利于Fe(OH)3絮体形成,以达到较好的絮凝效果[23]。正是由于这两种相互矛盾关系的影响,初始pH在5~9内含油废水经耦合系统处理60 min后的除油率可达到80%以上。

    电絮凝处理含油废水时,废水温度变化会对除油率产生影响。在电极为不锈钢-铁电极、极板间距1 cm、支撑电解质浓度0.1 mol·L−1、pH为7.8的条件下,不同温度下极板间电压及除油率随时间的变化情况如图7所示。由图7(a)可见,随着电解槽内的含油废水温度升高,电极板间的工作电压降低,RED电堆输出电流增加。其原因在于,随着废水温度的升高,溶解于废水中的金属盐溶质“颗粒”的布朗运动强度增加,溶液电导率增大,电极板间的溶液电阻减小,使得电极电压降低。PAZENKO等[24]研究了废水温度对电絮凝法处理含油废水的影响,得出温度越高,电导率越高,能耗越低的结论。由图7(b)可见,在相同的处理时间内,耦合系统对含油废水的除油率随温度的升高而增加,验证了PAZENKO文献[24]得出的结论。因此,在有条件时,适当提高含油废水温度有利于提高耦合系统处理效率。

    图 7  不同温度下极板间电压及除油率随反应时间的变化
    Figure 7.  Variation of inter-plate voltage and oil removal rate over time at different temperatures

    1)与采用铝阳极材料相比,采用铁阳极材料的耦合废水处理系统具有更高的除油率。

    2)极板间距和含油废水参数(电导率、初始pH和温度)变化会对耦合废水处理系统的除油率产生影响。过大或过小的极板间距均对系统的除油率不利,在所研究的系统中,电絮凝器极板间距为1 cm时最佳;当废水的电导率很低时,系统的除油率很小,适当增加废水的电导率可以迅速提高系统的除油率;中性或微碱性条件下系统的除油率较高;温度越高,系统的除油率也越高。

    3)采用不锈钢-铁电极,1 cm电极间距,0.1 mol·L−1支撑电解质(Na2SO4)浓度,pH 7.8和40 ℃的实验条件下,经耦合废水处理系统处理60分钟后的含油废水除油率可达到98.39%。

  • 图 1  反应器结构

    Figure 1.  Structure of reactor

    图 2  运行时间对COD去除率与容积负荷的影响

    Figure 2.  Effect of operation time on COD removal rate and volumetric loading rate

    图 3  反应器运行期间的VFAs/碱度和容积产气率的变化

    Figure 3.  Change of VFAs/ alkalinity and biogas yield during operation time

    图 4  反应器运行期间酸碱缓冲体系的变化

    Figure 4.  Change of acid-base buffer system during operation time

    图 5  反应器运行期间膜通量与跨膜压差的变化

    Figure 5.  Change of TMP and flux during operation period

    图 6  厌氧污泥粒径分布

    Figure 6.  Size distribution of anaerobic sludge

    图 7  膜滤饼层与甲烷八叠球菌电镜照片

    Figure 7.  SEM images of filter cake layer and Methanosarcina thermophile

    表 1  废水水质

    Table 1.  Water quality of wastewater

    阶段运行时间/dpHCOD/(mg·L−1)NH3-N/(mg·L−1)HRT/d
    1~353.56±0.1724 322±9 84577.1±36.530
    35~1083.53±0.7718 998±3 47947.9±35.845
    108~2103.47±0.5734 512±5 602113.26±73.520
    阶段运行时间/dpHCOD/(mg·L−1)NH3-N/(mg·L−1)HRT/d
    1~353.56±0.1724 322±9 84577.1±36.530
    35~1083.53±0.7718 998±3 47947.9±35.845
    108~2103.47±0.5734 512±5 602113.26±73.520
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    表 2  出水水质

    Table 2.  Water quality of effluent

    阶段运行时间/dHRT/d容积负荷/(kg·(m3·d)−1)COD去除率/%COD/(mg·L−1)pHTIC/(mg·L−1)NH3−N/(mg·L−1)容积产气率/(L·(L·d)−1)
    1~35300.61±0.4059.1±26.47 440±2 1218.23±0.392 555.8±522.02 936.5±448.0
    35~108450.30±0.1484.1±9.53 064±2 1688.17±0.141 456.1±358.61 531.0±451.60.111±0.100
    108~210201.17±0.5197.8±0.70675±2837.71±0.37705.1±78.9885.2±120.80.350±0.266
    阶段运行时间/dHRT/d容积负荷/(kg·(m3·d)−1)COD去除率/%COD/(mg·L−1)pHTIC/(mg·L−1)NH3−N/(mg·L−1)容积产气率/(L·(L·d)−1)
    1~35300.61±0.4059.1±26.47 440±2 1218.23±0.392 555.8±522.02 936.5±448.0
    35~108450.30±0.1484.1±9.53 064±2 1688.17±0.141 456.1±358.61 531.0±451.60.111±0.100
    108~210201.17±0.5197.8±0.70675±2837.71±0.37705.1±78.9885.2±120.80.350±0.266
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-01-15
  • 录用日期:  2020-03-21
  • 刊出日期:  2020-09-10
王拓, 郁达伟, 方一, 陈梅雪, 魏源送. IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制[J]. 环境工程学报, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
引用本文: 王拓, 郁达伟, 方一, 陈梅雪, 魏源送. IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制[J]. 环境工程学报, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
WANG Tuo, YU Dawei, FANG Yi, CHEN Meixue, WEI Yuansong. Regulation mechanism for steady operation of IC-AnMBR treating high strengh organic rural leachate from food waste[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108
Citation: WANG Tuo, YU Dawei, FANG Yi, CHEN Meixue, WEI Yuansong. Regulation mechanism for steady operation of IC-AnMBR treating high strengh organic rural leachate from food waste[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(9): 2353-2361. doi: 10.12030/j.cjee.202001108

IC-AnMBR处理村镇厨余渗滤液废水稳定运行调控机制

    通讯作者: 郁达伟(1982—),男,博士,助理研究员。研究方向:膜生物反应器等。E-mail:dwyu@rcees.ac.cn
    作者简介: 王拓(1995—),男,硕士研究生。研究方向:膜生物反应器。E-mail:wangtuo17@mails.ucas.edu.cn
  • 1. 中国科学院生态环境研究中心,水污染控制实验室,北京 100085
  • 2. 中国科学院大学,北京 100049
  • 3. 加州大学戴维斯分校,戴维斯 95616,美国
基金项目:
国家重点研发计划(2018YFD1100600)

摘要: 村镇厨余垃圾渗滤液等高浓度有机废水的高效处理是提升村镇环境卫生水平的一个重要方面。为满足村镇厨余垃圾渗滤液低能耗有机物排放达标的处理需求,构建了内循环厌氧膜生物反应器 (internal circulation anaerobic membrane bioreactor,IC-AnMBR),并用来处理厨余渗滤率废水,重点分析了反应器的COD去除性能和调控机制;根据pH、VFAs/碱度、容积产气率、膜通量和出水有机污染物组分等指标,考察了COD在水解酸化、产甲烷和膜截留过程中的转移转化特征。结果表明:通过耦合膜擦洗曝气和沼气曝气循环,将VFAs/碱度和容积产气率分别从1.5和0.1优化到0.02和1.0;优化了COD稳定达标性能和去除负荷,将COD去除率和负荷从59%和0.3 kg·(m3·d)−1分别提高到了97.7%和1.8 kg·(m3·d)−1;采用沼气循环曝气擦洗陶瓷膜,控制了滤饼层积累,并将膜通量从0.6 L·(m2·h)-1提高到2.1 L·(m2·h)−1。IC-AnMBR短流程工艺能够实现村镇厨余垃圾渗滤液的稳定处理。

English Abstract

  • 村镇承载着我国约40%的人口和农副食品的初级加工[1],厨余垃圾对村镇环境影响较大[2]。由于厨余垃圾易腐败酸化,因此,必须进行及时处理,才能减少厨余垃圾腐败酸化带来的环境影响,这同时也限制了村收集-镇转运-县处理模式的正常运转。基于此,依托农村现有沼气工程[3],就地厌氧处理利用,探索可行有效的技术路线,具有重要现实意义。

    厨余渗滤液中易降解COD含量较高,极易导致厨余废水的酸化,从而对厌氧工艺的稳定运行带来较大风险[4],并会进一步影响厌氧微生物的产甲烷和产乙酸过程,导致甲烷产量降低乃至反应器酸化崩溃。已有研究[5]表明,加碱调pH、重新接种和混合厌氧发酵是常用的控制酸化方法,这些方法在村镇应用时存在药剂投加量大、运行维护复杂等缺点,造成运行成本上升15%~37%[6-8],因此,制约了上述方法在村镇处理厨余垃圾渗滤液过程中的推广应用。在酸化崩溃的早期,厌氧体系内CO2大量溢出,不仅使氢营养型产甲烷菌底物浓度下降,限制氢营养型产甲烷途径,还会导致系统中碱度出现损失[9],影响系统运行稳定性。因此,通过沼气循环曝气,促进沼气中CO2在厌氧体系中的再溶解,强化CO2气液传质,提升厌氧系统中CO2浓度,从而促进氢营养型产甲烷反应,可在酸化早期控制过度酸化现象。内循环(IC)厌氧反应器具有二次气液循环系统,通过循环管路增强反应器内气液混合,无需额外加压沼气曝气[10],有利于实现村镇厨余渗滤液废水的就地处理和利用;通过该系统与外置膜系统组合,克服IC反应器出水水质不稳定缺点,有望一步满足工程排放需求,扩大厌氧工艺在处理类似高浓度废水中的应用范围。

    本研究针对我国村镇厨余渗滤液处理需求,构建了IC-AnMBR内循环厌氧膜生物反应器,通过反应器构型的设计和过程控制的优化,缓解由VFAs累积造成的酸化抑制,以短流程工艺实现厨余渗滤液的稳定处理,并考察沼气循环曝气对膜污染的缓解效果,以期为AnMBR工艺的高效运行提供参考。

  • IC-AnMBR实验装置如图1所示。装置主体由IC厌氧反应器与膜池2部分组成。IC反应器容积为27 L,是圆柱形反应器,反应器Φ×H=0.15 m×1.80 m。装置包括第1反应区和第2反应区2部分。外置式膜池工作容积为5 L,是箱式反应器,反应器L×B×H=0.23 m×0.07 m×0.33 m。进出水泵分别采用蠕动泵(YZ1515x,Lab2015,上海SHENCHEN);实验采用平板陶瓷膜(BX-M2,名义孔径为1 μm,江西博鑫),膜面积为0.067 4 m2。反应器和管路材质分别为聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)和硅胶。反应器采用外壁管的方式控制温度稳定在(37±2) ℃,盘管采用循环水浴锅(HH-1,KOY)加热。

  • 实验采用模拟村镇厨余废水,其组成成分及质量为蔬菜40 g、谷物30 g、豆制品20 g、肉类9.5 g、鸡蛋壳0.5 g。在IC反应器运行的不同阶段,废水组成与配比不变,通过改变加入水量来控制废水COD。进水水质指标[4-5]表1所示。反应器内厌氧污泥取自北京市某生猪养殖基地粪污处理UASB反应器,MLSS为13.1 g·L−1、MLVSS为9.9 g·L−1、MLVSS/MLSS为0.75。

  • 反应器包括气液循环与进出水2个过程。液体循环路径为IC柱体内混合液从IC顶部溢流堰流出,经液体循环泵(2.5 L·min−1,MP-6R)进入膜池底部,膜池中的混合液一部分经过气体回流管进入IC柱体顶部,再经IC外循环管路进入反应器底部,该回流液体向上推动反应器进行升流循环,强化沼气中CO2溶解;另一部分从膜池中部回流管流入IC二级反应区底部,构成升流循环。通过调节膜池中部回流管开度,能够分配进入IC底部与中部混合液的回流量,从而调整IC反应器一、二级反应区的升流速率。管道的分配比根据清水实验分配比来确定。

    IC-AnMBR通过沼气循环曝气,冲刷累积在膜面的滤饼层来缓解膜污染。反应器顶部收集厌氧发酵产生的沼气,通过气体循环泵(5 L·min−1,APN,Iwaki Inc.)进入膜池底部,对膜池中膜组件进行沼气曝气冲刷来抑制膜面滤饼层的形成。沼气从膜池顶部回到IC反应器顶部气液分离区。装置采用微量气体流量计(μFlow,Bioprocess A.B.)实时记录沼气的瞬时流量和累积产气。气体循环泵进气口处设置1个2 L的气体缓冲瓶,调节沼气循环曝气过程中的沼气压力波动。

    根据反应器运行负荷控制进水流量,采用恒通量间歇出水,用以缓解膜污染的发展,启停周期为6 min开、2 min停,设计膜通量为6 L·(m2·h)−1

  • 化学需氧量(COD)采用分光光度计(HACH DR2800,USA)测定;污泥浓度(MLSS)和挥发性污泥浓度(MLVSS)采用重量法测定;pH采用METTLER TOLEDO实验室pH计测定;厌氧污泥粒径采用激光衍射粒度仪(MS3000)测定;挥发性脂肪酸(VFAs)通过气相色谱法(GC-2010 Shimadzu, Japan)测定;厌氧颗粒污泥的形态采用电子扫描电镜(SEM)观察;总有机碳(TOC)和总无机碳(TIC)通过岛津TNM-L ROHS总有机碳分析仪[11]测定。

  • 由于村镇厨余垃圾渗滤液污染物浓度高、易酸化,因此,本研究的关键工艺在于优化反应器负荷以达到对COD的稳定去除。为考察反应器负荷对运行效果的影响,将反应器的运行分为3个阶段,如图2所示。反应器运行第Ⅰ阶段处于启动阶段,该阶段运行负荷为(0.61±0.40) kg·(m3·d)−1,反应器出水COD较高,此阶段COD去除率不稳定且处于较低水平。运行至第Ⅱ阶段时,增加水力停留时间至45 d,控制进水COD至(19 414±3 013) mg·L−1,降低反应器容积负荷至(0.30±0.14) kg·(m3·d)−1,将反应器温度稳定在37 ℃。运行至第Ⅱ阶段后期,出水COD明显下降,稳定在3 000 mg·L−1左右,此阶段COD去除率逐步上升,并稳定在84.1%±9.5%。运行至100 d后,提高进水COD至(34 289±6 890) mg·L−1,使得反应器容积负荷达到1.4 kg·(m3·d)−1,此阶段反应器出水COD为(484±35) mg·L−1,COD去除率达到97.7%[12]。运行至140 d后,通过增加出水膜面积解决低膜通量对日处理量的限制,进一步提升了处理负荷,该阶段反应器污泥负荷达到(0.32±0.03) kg·(kg·d)−1。反应器负荷提高后,出水COD稳定在(323.5±0.5) mg·L−1,COD去除率达到98.5%±0.36%。

    在反应器运行的3个阶段中,通过逐步提升反应器容积负荷,实现了IC-AnMBR对厨余渗滤液废水的稳定处理。在第Ⅰ阶段,反应器产气较差,负荷较低,厌氧生物系统的酸化风险是该阶段IC-AnMBR系统运行的主要限制因素。在第Ⅱ阶段,厌氧系统稳定后,膜通量逐渐成为提高负荷的限制性因素。在第Ⅲ阶段,实现了厨余渗滤液废水COD的稳定去除,主要通过厌氧处理产甲烷和膜截留2个步骤实现:1)厌氧处理过程针对厨余废水易酸化的特性,将大分子污染物降解为小分子有机酸,并通过产甲烷菌生长代谢,将废水中的有机酸转化为沼气,通过甲烷实现能源回收;2)陶瓷膜强化对混合液中污泥颗粒和大分子难降解有机物的降解,使反应器内保留较高的污泥浓度并维持出水COD的稳定。

  • 在处理村镇高浓度有机废水过程中,厌氧回收能源的特性具有独特优势。但是,由于影响厌氧产气的因素众多,村镇厌氧工艺在运行中难以实现稳定运行,从而制约了厌氧工艺在村镇的推广。VFAs是厌氧消化中间产物,也是判断产酸菌与产甲烷菌活性的重要指标[13-14]。在反应器运行第Ⅰ阶段,反应器运行负荷控制在(0.61±0.40)kg·(m3·d)−1,此阶段接种厌氧污泥活性差,厨余废水酸化过快,导致累积的VFAs未能够得到及时降解,使得出水COD最高值为10 740 mg·L−1,出水VFAs为6 323 mg·L−1。此时,VFAs/碱度大于0.8[15],反应器内碱度难以缓冲累积的VFAs,从而进一步抑制厌氧污泥活性,结果如图3所示。该阶段丙酸在VFAs中占比呈现上升趋势,产甲烷菌活性受到VFAs的抑制,反应器面临崩溃风险,容积产气率迅速下降,直至产气停止。

    在反应器运行的第Ⅱ阶段,通过维持较低的运行负荷,并增强曝气循环以提高CO2的气液传质,从而使反应器逐步恢复稳定运行。在运行至70 d后,VFAs/碱度低于0.2,反应器系统酸化风险解除,容积产气率得到恢复,维持在0.2 L·(L·d)−1,此时反应器有进一步提升负荷的潜能。运行100 d后,反应器经过95 d稀释,碱度逐步下降,并稳定在3 500 mg·L−1左右,厨余废水中有机物充分降解,出水中VFAs浓度低于100 mg·L−1,VFAs/碱度值低至0.02,厌氧系统对低pH废水的冲击耐受程度进一步增强[16]。在反应器运行期间,为提高容积产气率,首先通过低负荷运行与曝气循环,解除反应器酸化风险;再通过提升进水COD来提升运行负荷,将容积产气率提升至0.4 L·(L·d)−1;运行140 d后,增大膜面积至0.628 m2,通过增加进水水量提升反应器容积负荷至(1.75±0.17) kg·(m3·d)−1,使得反应器容积产气率进一步提升,最高达到1.016 L·(L·d)−1

  • 反应器出水指标如表2所示。pH是厌氧工艺高效运行较容易在线监测的重要指标,也是产甲烷的基本工艺参数。H+能够影响种间电子传递,而且对胞内外物质和能量交换有重要作用,同时可通过沼气中CO2的含量来影响甲烷浓度[17]。厨余废水厌氧消化过程中的pH主要由氨氮、VFAs和TIC构成的三元酸碱缓冲体系影响和决定[18]。在第Ⅰ阶段,接种污泥中氨氮浓度为3 500 mg·L−1左右,反应器内厌氧污泥产甲烷过程受到抑制[19],同时因反应器负荷过高[20],厨余废水酸化较快等因素综合作用,因此,在第Ⅰ阶段,没有观测到沼气的产生。在第Ⅱ阶段,通过采取降低负荷、维持温度为37 ℃等措施,使产气逐步得到恢复。在运行60 d后,反应器内VFAs被大幅消耗,酸化风险解除,反应器趋于稳定。在95 d后,由于厨余废水对反应器内氨氮与TIC具有稀释作用,因此,出水氨氮与TIC均低于1 000 mg·L−1,如表2所示。在此阶段,反应器内氨氮与TIC提供的碱度能够对进水过低的pH进行充分缓冲,使反应器污泥的pH稳定在7.6,出水pH稳定在8.17±0.14。可以看出,适宜的环境使得甲烷八叠球菌的活性得到恢复,反应器容积产气率逐步上升[21]

    在反应器运行140 d时,采取提升陶瓷膜面积至0.628 m2的方法,将日处理废水量提升至1.7 L左右,可进一步提升反应器容积负荷至(1.75±0.17) kg·(m3·d)−1。该阶段HRT降至20 d,接种污泥中的原氨氮被稀释,厨余废水中肉类与豆制品所携带氮素经过厌氧消化释放到污泥中,结果如图4所示。可以看出反应器出水氨氮稳定在(880±123) mg·L−1。由于反应器具有稳定的容积负荷,因此,反应器出水pH可维持在7.71±0.37,TC维持在(732.2±74.1) mg·L−1。此时,出水中TOC降至(191.48±31.8) mg·L−1,VFAs降至(89.47±56.63) mg·L−1,可较为完全地去除出水中可降解有机物,提高了出水TIC在TC中的占比。

    综上所述,出水COD对厌氧系统运行状态分析有重要指示作用,能够直接指示反应器内污染物的去除和产甲烷情况。通过出水COD及时调整反应器运行负荷,使反应器处于适当的负荷状态。更快速的指标是混合液的pH,其能够反映厨余水解酸化情况以及反应器内VFAs累积情况[22-23]。当pH降低时,表明反应器中VFAs累积过多,此时应适度降低反应器负荷,等待产甲烷菌快速消耗反应器过多VFAs;当pH上升并达到稳定状态时,表明反应器处于底物缺乏状态,提示进水可以开始下一周期的步骤。在反应器运行时,产气速率的变化对底物的消化程度有一定的指示作用和重要的能源回收经济性评价作用。因此,通过pH、出水COD和产气速率等指标,能够判断反应器运行工况并及时调整运行参数,从而实现厌氧处理高浓度有机废水运行参数的稳定及对COD的高效去除。

  • 膜污染是MBR工艺发展的重要障碍[24]。在运行前期,膜通量是制约反应器进一步提升负荷的关键,高膜通量是反应器高处理效率的保证。AnMBR工艺在村镇应用时,高膜通量有助于运行成本维持在较低水平。通过对反应器内污泥粒径分布的测量及反应器内细菌形态和膜表面滤饼层的观察,可了解IC-AnMBR在沼气循环条件下的膜污染状况[25]。如图5所示,运行前140 d,膜通量为1.0~2.0 L·(m2·h)−1,跨膜压差为−10~−25 kPa;在运行140 d更换膜池后,反应器的膜通量呈现一种较为稳定的状态,通过提高出水跨膜压差,能够在TMP小于−15 kPa的条件下将膜通量稳定在(2.190±0.019) L·(m2·h)−1

    对于MBR工艺而言,目前缺乏高效经济的膜污染控制措施,这给MBR在村镇的应用与推广带来很大障碍。如图6所示,当运行100 d时,反应器内污泥中值粒径为8.0 μm,大于1 μm粒径的污泥是滤饼层形成的主要因素;小于1 μm粒径含量在10%,该范围内粒径在膜孔堵塞造成膜污染形成中起重要作用;当运行200 d时,厌氧污泥中值粒径增大至29.1 μm,表明厌氧颗粒污泥有逐步增长的趋势。沼气曝气冲刷对膜通量有较好的恢复作用。实验表明,持续曝气能够将跨膜压差维持在较低水平。因此,本实验中膜面滤饼层的形成应是膜污染的主要因素。在运行80 d时对陶瓷膜进行更换清洗,在对膜面滤饼层进行电镜分析时,发现膜面滤饼层中EPS有球菌与杆菌黏附其中,厌氧菌分泌的多糖蛋白与代谢产物应是构成膜面滤饼层的主要物质,如图7所示。

  • 1)本研究所构建的IC-AnMBR经合理调控,能够实现对村镇厨余等高浓度有机废水的有效处理,COD去除率、出水COD分别达到97.7%、(675±283) mg·L−1

    2)通过氨氮与TIC对废水酸化中VFAs的缓冲作用,可减少进水冲击引起的pH剧烈变化,缓解反应器酸化崩溃风险,能够提升反应器负荷,实现反应器稳定运行与高效产气;反应器容积负荷最高能够达到2.1 kg·(m3·d)−1、最佳容积产气率能够到达1.014 L·(L·d)−1

    3)沼气曝气能够强化CO2气液传质,增加系统缓冲能力;抑制膜表面滤饼层的形成,能够使膜通量稳定维持在2.19 L·(m2·h)−1,实现对反应器的高负荷运行及对COD的高效去除。

参考文献 (25)

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