温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能

黄怡民. 温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能[J]. 环境工程学报, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
引用本文: 黄怡民. 温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能[J]. 环境工程学报, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
HUANG Yimin. Removal performance of PM2.5 and SO3 by temperature and wet electric field[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
Citation: HUANG Yimin. Removal performance of PM2.5 and SO3 by temperature and wet electric field[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068

温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能

    作者简介: 黄怡民(1986—),女,硕士,讲师。研究方向:大气化学与污染控制。E-mail:peace101@yeah.net
    通讯作者: 黄怡民, E-mail: peace101@yeah.net
  • 基金项目:
    重庆市科委自然科学基金资助项目(cstc2018jcyjA1711)
  • 中图分类号: X505

Removal performance of PM2.5 and SO3 by temperature and wet electric field

    Corresponding author: HUANG Yimin, peace101@yeah.net
  • 摘要: 为深入研究温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能,采用实验室研究、工程调研或实测相结合的手段,系统分析了湿式电除尘器(WESP)对PM2.5及SO3的脱除规律,尤其是高SO3浓度对湿式电除尘器性能的影响及其应对措施。实验研究发现:电源电压分别为35、45、55 kV时,湿式电除尘器对总尘、PM2.5和SO3的脱除效率分别为60.8%、75.2%、82.4%,53.7%、67.1%、76.8%和43.4%、58.6%、72.7%;随着电压的增加,各粒径段颗粒的分级脱除效率均有明显提升,但0.1~1 μm提升最为明显;鉴于烟尘的吸附及SO3的调质作用,烟尘和SO3两者有一定的相互促进脱除作用,但SO3浓度过高,容易在放电极线周围形成高密度的空间电荷,导致电晕电流降低,除尘效率下降;针对高浓度的SO3,采用降温方式,可有效提高湿电场的烟尘及SO3脱除性能。工程实测发现:单独使用湿式电除尘器或是与其他相关技术耦合应用,均对烟尘及SO3有较高的脱除效率;湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为63.5%~88.3%、65.1%~71.9%,与湿法脱硫耦合使用,效率分别达82.1%、86.1%,与相变凝聚器(PCA)耦合使用,效率分别达92.3%、90.1%。上述研究可为湿式电除尘器的宽范围、多场合应用提供参考。
  • 岩溶水是岩溶系统的重要组成部分,其化学组分受地质、水文地质和人类活动等多种因素的控制,并在径流过程中发生复杂的水化学作用,最终表现出独特的水化学组分特征[1-2]。岩溶水化学系统的变量与控制因素错综复杂,因此如何利用水化学组分特征识别水化学信息、分析各类水文地球化学作用及研究水化学组分的时空变化规律并最终实现对水化学演化过程的重新构建就成为了一个难题[3-4]。国内外对岩溶区水化学的研究主要集中在水化学组分和演化等方面[5-7],主要通过定性分析结合定量模拟的方法来完成水化学分析,例如采用水化学类型分析、离子组合比分析和多元统计分析等方法定性分析水化学各组分的来源和控制因素,采用水文地球化学模拟方法定量模拟分析水化学演化[8-11]

    我国是岩溶地貌最为典型的地区之一,总分布面积可达344×104 km2[12],以滇、黔、桂为主体的西南岩溶区分布最为广泛,东北、内蒙、华北和华东地区也有分布,受气候、地层岩性和地质构造等因素的影响,我国南北方岩溶及岩溶水存在较大的差异。以北方岩溶区为例,大量学者研究表明北方岩溶水水化学特征主要受碳酸盐岩和石膏的风化溶解[13-18]、去白云化的控制[13-15,17-18],同时也受到诸如上覆孔隙水混入[18]、煤系地层伴生硫化物矿物氧化[15-16]、人类工程活动[17]等其他因素的影响,且随着径流途径延伸和深度增加呈现一定的规律变化。而对于南方岩溶区,岩溶水水化学特征则是主要受到碳酸盐岩和石膏的风化溶解[19-25]、阳离子交替吸附作用的控制[19,21],同时也受到诸如硅酸盐矿物溶解[21,25]、孔隙水[24]、采煤活动和农业活动[21-25]等其他因素的制约,大部分地区具有明显的空间分异性[20,22-25]

    本文以滇东高原牛栏江流域寻甸县岩溶区地下水为研究对象,利用水化学数据,探讨地下水化学特征、演化进程及成因。研究区属牛栏江-滇池补水工程补给区,本研究对区域的水化学特征、水质保护和滇池生态恢复具有重要意义。

    研究区位于云南省寻甸县境内,南距昆明市区90 km,地理坐标为东经102°41′—103°33′,北纬25°20′—26°01′。研究区属于高原季风气候,多年平均气温为14.5 ℃,多年平均降水量为1020.9 mm。降水多集中在5—10月,占全年降水量约80%。

    研究区处于滇东高原盆谷亚区南部,属于云贵高原第二级阶梯[26],地势西北高,呈向东南倾斜阶梯状,中部地势略高,东西两侧低中山之间分布于大小不等的山间槽谷[27],东南侧受牛栏江水系的河流强烈切割,河谷深切。主体山势呈NE-SW向,连绵起伏,峰谷相间。研究区碳酸盐岩地层广泛分布,构造强烈,岩溶地貌发育,岩溶面积约占寻甸县辖区面积的45.6%。

    研究区内地下水类型主要是以岩溶水和裂隙水为主,孔隙水零星分布。岩溶含水层可以分为纯质碳酸盐岩含水层和碳酸盐岩夹碎屑岩含水层。纯质碳酸盐岩含水层包括有二叠系茅口组(P1m)和栖霞组(P1q),石炭系上统、中统(C3和C2)、下统摆佐组(C1b)和大塘组上司段(C1ds),以及寒武系龙王庙组(∈1l),岩石裂隙多被网脉状结晶方解石或白云石充填;碳酸盐岩夹碎屑岩含水层包括有三叠系永宁镇组(T1y)、泥盆系宰格组(D3zg)、志留系关底组(S3g)和寒武系双龙潭组(∈2s),可见断续方解石和白云石细脉穿插。碎屑岩含水层包括有三叠系飞仙关组(T1f)、二叠系梁山组(P1l)、石炭系大塘组万寿山段(C1dw)和泥盆系海口组(D2h),多呈条带状分布,岩性以页岩、砂岩和泥岩为主,富水性中—弱,常构成区域内相对隔水层。区内地下水主要补给来源于大气降雨,岩溶地下水直接通过岩溶洼地、漏斗、漏水洞和部分溶蚀裂隙等渗入或注入补给。受地层岩性、地质构造和地形地貌等控制,地下水从中部分水岭部位向两侧径流,并以南侧牛栏江作为排泄基准面整体呈现从北向南的径流方向,与岩层走向和构造线延展方向大体相似,并多在岩层交界面附近以下降泉形式排泄。区内各含水层分布及特征分别见表1图1

    表 1  区内含水层分布及特征
    Table 1.  Characteristics and distribution of aquifer in study area
    含水层Aquifer代号Code主要岩性特征Main lithologic characteristics水文地质特征Hydrogeological characteristics富水性Water abundance
    纯质碳酸盐岩含水层P1m、P1q灰岩、白云岩等区内大面积分布,层厚约237—645m,为区内主要的岩溶含水层,岩溶管道极其发育,入渗条件好
    C3、C2、C1b、C1ds、∈1l呈NE向条带状分布于研究区中部,岩溶发育,为区内岩溶水的主要排泄层位,地下水动态随季节变化较大
    碳酸盐岩夹碎屑岩含水层T1y、D3zg、S3g、∈2s碳酸盐岩(灰岩、白云岩)夹碎屑岩(泥岩、页岩等)呈NE向条带状分布于研究区中部,溶蚀较发育,介质以溶蚀裂隙为主,地下水动态随季节变化较大中—强
    碎屑岩含水层T1f、D2h砂岩、页岩、泥岩呈条带状分布于研究区东侧,富水性、透水性都较弱,水位埋深约100m
    P1l、C1dw页岩、砂岩、煤线呈条带状分布于研究区东侧,水量贫乏,透水性弱,常构成区域相对隔水层
    玄武岩含水层P2β玄武岩大面积分布于研究区内,裂隙发育,地下水动态随季节变化大中—强
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    图 1  研究区水文地质简图(a)和水文地质剖面图(b)
    Figure 1.  Hydrogeological map of the study area(a),profile of the study area(b)

    采用现场测试和样品室内测试相结合的研究方法,选取具有代表性水样24组,其中包括岩溶泉16组、基岩裂隙水8组。采样时间为2017年8月,采样点位见图1

    pH值采用Multi340i 便携式水质多参数分析仪现场测定,室内分析主要阳离子(Na++K+、Ca2+、Mg2+)和阴离子(HCO3SO24、Cl)组分,使用聚乙烯瓶采集和保存水质样品,采样前进行标准清洗和润洗,每个水样其中一瓶加入浓度为65%的硝酸使其pH<2以测试阳离子浓度。Na++K+采用火焰光度法测定,Ca2+和Mg2+用乙二胺四乙酸二钠滴定法测定,HCO3采用极谱滴定法测定,SO24采用硫酸钡比浊法测定,Cl采用离子色谱仪测定。水样的室内分析测试由成都蜀通岩土工程检测监测中心承担。采用阳离子-阴离子浓度平衡法检测参数分析误差,测定误差均<5%。

    对区内24组水样进行分析,水化学离子分析数据和离子概要统计见表2。由表2可知,pH值区间为7.56—9.18,平均为7.56,呈弱碱性,标准偏差较小;TDS与TH分别为22.70—458.40 mg·L−1和9.1—440.1 mg·L-1,平均含量分别为254.03 mg·L−1和220.88 mg·L−1,东西两区含量相差较大,标准偏差较大,主要源于东西两区地层岩性的不同。区内地下水水样的主要阳离子和阴离子的相对丰度分别为Ca2+>Mg2+>Na++K+HCO3>SO24>Cl

    表 2  水文地球化学组分统计表(mg·L−1
    Table 2.  Statistical table of hydrogeochemical composition
    分区Region编号No.pHNa++K+Ca2+Mg2+ClSO24HCO3游离CO2 Free carbon dioxide侵蚀性CO2 Corrosive carbon dioxideTHTDS取样地层Sampling stratum
    东区SY017.7914.4450.6033.002.838.61342.202.072.13262.20280.60D3zg
    SY027.276.0951.5734.184.1612.30321.9015.511.06269.50269.30C1ds
    SY037.364.8653.3527.755.0116.40285.108.272.13247.40249.90C1ds
    SY047.785.3850.0371.704.2632.30478.005.170.00420.00402.70S3g
    SY057.390.1964.7760.604.6826.00460.7023.784.26411.10386.60D3zg
    SY067.5017.9221.8634.8211.595.96278.6014.990.00197.90221.40D3zg
    SY077.63140.7418.5410.072.6518.60452.302.590.0087.70416.80C1ds
    SY087.644.6669.955.891.626.02244.506.200.00198.90210.40C1ds
    SY097.549.0080.8847.881.9922.10478.9010.860.00399.00401.30C1b
    SY107.3418.49100.5535.204.1627.10490.3018.100.00396.00430.60C1ds
    SY117.341.9577.3234.082.7576.70309.4013.440.00333.30347.502s
    SY127.7070.847.0439.781.7940.60354.407.240.00181.30337.20S3g
    SY137.891.51101.2845.493.45107.80397.806.510.00440.10458.40S3g
    SY147.584.4170.8446.161.9631.40415.809.82112.87366.90362.60S3g
    SY157.167.8396.4320.876.3948.00347.2026.3710.65326.70353.10P1m
    SY167.201.0092.4619.455.4635.60327.2021.2010.65310.90317.50P1m
    西区SY177.212.934.782.501.372.3529.503.6210.6522.2028.70P2β
    SY186.905.7610.442.061.681.0853.209.8217.049.1047.60P2β
    SY196.884.526.561.331.250.8235.407.7615.9721.9032.20P2β
    SY207.333.285.181.961.371.9129.502.077.4521.0028.50P2β
    SY218.8512.444.700.931.431.7947.300.002.1315.6068.20P2β
    西区SY227.6531.9295.5316.521.422.26453.203.105.32306.60374.20P2β
    SY237.322.6310.934.031.351.6156.107.7614.9143.9048.60P2β
    SY249.184.712.431.421.511.0523.100.0012.7811.9022.70P2β
    最大值9.18140.74101.2871.7011.59107.80490.3026.37112.87440.10458.40
    最小值6.880.192.430.931.250.8223.100.000.009.1022.70
    平均值7.5615.7347.8324.903.1722.02279.659.439.58220.88254.03
    标准偏差0.5230.4436.6220.752.3626.34171.287.3722.77155.06153.82
    变异系数0.071.940.770.830.741.200.610.782.380.700.61
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    根据Piper图解[28]图2)分析,HCO3和Ca2+分别是区内主导阴、阳离子,质量浓度所占比例分别为89.45%和46.42%;Mg2+次之,质量浓度所占比例为35.63%;阴离子方面SO24、Cl所占比例分别为7.57%和2.98%。区内水化学类型主要是以HCO3-Ca·Mg型(9组)和HCO3-Mg·Ca型(6组)为主,所占比例分别为37.5%和25.0%。从图2可以看出,东西两区阳离子分布差异较大,东区主要集中分布于阳离子三角图的Ca2+、Mg2+端附近,而西区分布较分散,其原因为东区水样点主要分布在D3zg、S3g、C1ds等碳酸盐岩含水层,碳酸盐岩的溶解促使Ca2+和Mg2+不断进入地下水;而西区水样点分布在P2β玄武岩含水层中,玄武岩中的硅酸盐岩类矿物风化溶解能力相对较弱,进入地下水中的Ca2+和Mg2+含量较少。东西两区阴离子中HCO3占比较大,且东区HCO3离子浓度远高于西区,这与阳离子中碳酸盐岩和硅酸盐岩的溶解差异基本相一致。研究区Na++K+、Ca2+HCO3离子浓度标准偏差较大,分别为30.44、36.62和171.28,表明Na++K+、Ca2+HCO3与其他离子相比,稳定性较弱,受制于研究区地质和水文地质等因素的影响较为强烈,使研究区部分水化学组分有明显空间分异性。

    图 2  研究区水样Piper图
    Figure 2.  Piper diagrams of water sample in the study area

    利用研究区地下水中δD和δ18O值绘制氢氧同位素特征关系图(图3),δ18O分布于−8.54‰—−14.00‰,均值为−11.39‰,δD分布于−68.20‰—−102.00‰,均值为−84.40‰,用最小二乘法得出拟合线方程为δD=6.25δ18O−13.23,r=0.8852,δD-δ18O关系方程斜率为6.25,小于昆明地区大气降雨线δD=7.87δ18O+11.00[29]的斜率7.87,有研究表明该地区受温度、雨量、高程、纬度等效应影响,使得降雨过程中δD与δ18O发生同位素分馏,使研究区δD与δ18O关系线斜率小于昆明地区大气降雨线[30]。区内各水样点位的δD与δ18O值间有较好的线性相关性,且略低于昆明地区大气降雨线,表明研究区内地下水的主要补给来源为大气降水,并受到一定程度的蒸发作用影响。

    图 3  研究区地下水δD与δ18O关系图
    Figure 3.  Relationships between δD vs. δ18O for groundwater in study area
    注:部分数据来自参考文献[31]
    Note: Some data from Zhang(2019) [31]

    利用Gibbs图[32-33]指示水化学组分的形成作用,并结合Ca2+/(Na++K+)与Mg2+/(Na++K+)离子摩尔浓度比值关系图、Ca2+/(Na++K+)与HCO3/(Na++K+)离子摩尔浓度比值关系图指示水化学组分的溶滤来源及碳酸盐岩、硅酸盐岩或蒸发盐岩等3种类型水的混合情况[34]。16组东区水样的Cl/(Cl+HCO3)摩尔浓度比值在0.0071—0.067之间,(Na++K+)/(Na++K++Ca2+)摩尔浓度比值在0.0025—0.90之间,基本位于水-岩作用区域(图4),表明研究区内水化学进程整体以溶滤作用为主,在Ca2+/(Na++K+)与Mg2+/(Na++K+)和Ca2+/(Na++K+)与HCO3/(Na++K+)离子摩尔浓度比值关系图(图5)中显示主要是受碳酸盐岩溶解控制,部分受到硅酸盐岩溶解影响,这是由于区内长兴组和茅口组(P1m和P1q)纯质碳酸盐岩大面积分布。

    图 4  研究区地下水Gibbs图
    Figure 4.  Gibbs plots for groundwater in the study area
    图 5  地下水不同离子摩尔浓度比值关系
    Figure 5.  Relationship of molar concentration ratio between different ions in groundwater

    SY07与SY12两个水样的Na++K+离子的毫克当量比例分别可达86.62%和89.56%,SY07位于纯质碳酸盐岩地层(C1ds),与处于同地层相近的SY08水样点水化学组分相差较大,说明二者在径流途径与循环时间上有差异;SY07在泉口部位沉积了大量的泉华,表明发生脱碳酸作用,HCO3-与Ca2+、Mg2+离子形成碳酸盐沉淀,造成Ca2+、Mg2+离子浓度降低[35],同时该水样点附近有居民区,可能受到人类活动影响;SY12位于碳酸盐岩夹碎屑岩地层(S3g),Ca2+离子浓度较低,Na++K+离子浓度较高,说明岩溶水在径流途中可能发生阳离子交替吸附反应,Ca2+离子与围岩中的Na++K+发生了交换,同时该水样点附近有居民区,可能受到人类活动影响。

    西区水样(8组)的Cl/(Cl+HCO3)值在0.0054—0.10之间,(Na++K+)/(Na++K++Ca2+)值在0.17—0.70之间,在Gibbs图显示水化学进程主要有水-岩作用和降雨作用主导,且Ca2+/(Na++K+)与Mg2+/(Na++K+)和Ca2+/(Na++K+)与HCO3/(Na++K+)离子关系图中显示主要受到硅酸盐岩溶解控制。西区主要以玄武岩地层为主,岩性溶解能力较差,导致水化学组分的含量均较小。SY22水样点位于分水岭附近,流量约0.1 L·s−1,可能受径流微弱的影响,水化学组分产生富集导致含量较高。

    区内地下水中K++Na+的空间变异性较大,东西两区的变异系数分别为188.88%和116.85%,浓度范围分别为0.19—140.74 mg·L−1和2.63— 31.92 mg·L−1。Cl浓度范围为1.25—11.59 mg·L−1,较低的含量可以认为其主要来源为大气降水,多数水化学样的Na++K+的浓度高于Cl,且有91.67%的地下水水样分布在雨水线(Na+/Cl=0.86[36])的上方(图6a),表明其主要来源大气降雨外还有其他来源,盐岩与硅铝酸盐矿物的风化溶解和阳离子交替吸附作用也可能引起Na++K+浓度高于Cl。通常可用[Ca2++Mg2+HCO3SO24]与[Na++K+-Cl]的当量变化来反映阳离子交替吸附作用中Ca2+、Mg2+与Na+、K+之间的交换[37]图6b中显示所有水样均很好的分布在[Ca2++Mg2+HCO3SO24]/[Na++K+−Cl]=−1的比值线上,表明区内岩溶水和裂隙水均发生了阳离子交换,并且参与阳离子交替吸附作用的Ca2+、Mg2+与Na+、K+主要来源于围岩,人类活动影响较小。

    Pearson相关系数可以表示变量间的线性关系[38]表3列出了区内水化学组分之间的Pearson相关系数,采用SPSS 19 for Windows系统软件计算。TDS是反映地下水中化学组分多寡的综合指标,与Ca2+、Mg2+HCO3SO24离子的相关系数分别为0.775、0.770、0.646和0.978,反映出上述离子是决定TDS值的主要因素,TH与上述离子的相关系数也与TDS较为接近,也进一步的证明了碳酸盐岩溶解控制区内地下水的水化学形成过程,反应方程式为:

    CaCO3+CO2+H2O=Ca2++2HCO3

    CaMg(CO3)2+2CO2+2H2O=Ca2++Mg2++4HCO3

    Ca2+SO24的相关系数为0.583,HCO3SO24的相关系数为0.486,且Ca2++Mg2+HCO3+SO24的毫克当量值基本平衡(图6c),表明石膏(CaSO4)的溶解也是Ca2+SO24离子的主要来源;从图6d的[Ca2++Mg2+]/[HCO3]与[SO24]/[HCO3]的比例关系可看出主要区内地下水样集中于H2CO3溶解碳酸盐岩部分,并有部分略高于该线,说明地下水中Mg2+、Ca2+HCO3主要源自碳酸对碳酸盐岩的溶解,其中部分地下水样品有H2SO4参与了碳酸盐岩的风化溶解。Na++K+与Ca2+HCO3的相关系数分别为−0.208和0.298,表明硅铝酸盐矿物的风化溶解和阳离子交替吸附作用有一定影响,又与Cl等离子无明显相关关系,一些专家学者对本研究区附近区域岩溶水水化学的研究表明,人类活动在区域内较为频繁,扰动了水化学组分的天然特征,使得一些离子浓度出现异常[39-40],推测人类活动,如农业施肥等是Na++K+的主要来源途径。

    图 6  主要离子比例关系
    Figure 6.  Series plots of the proportion of key ions
    表 3  水化学离子Pearson相关系数
    Table 3.  Pearson correlation coefficient of physiochemical parameters
    Na++K+Ca2+Mg2+ClSO24HCO3THTDSpH
    Na++K+1
    Ca2+−0.2081
    Mg2+−0.0760.509*1
    Cl−0.0610.2670.3961
    SO24−0.0290.583**0.531**0.1841
    HCO30.2980.739**0.792**0.3410.486*1
    TH−0.1620.877**0.859**0.3800.642**0.882**1
    TDS0.2970.775**0.770**0.3270.646**0.978**0.891**1
    pH0.084−0.190−0.051−0.180−0.040−0.103−0.131−0.0861
      注:*P<0.05;**P<0.01.
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    (1)研究区水化学类型主要是以HCO3-Ca·Mg型和HCO3-Mg·Ca为主,水岩作用控制区内的水化学类型。HCO3-和Ca2+是区内主要阴阳离子,分别占89.45%和46.42%,反映了碳酸盐岩溶解对区内水化学特征的控制作用,部分受硅酸盐岩溶解影响。

    (2)δD与δ18O关系显示,研究区内地下水主要受大气降水补给。区内地下水化学形成过程受地层岩性影响较为显著,东、西两区地下水水化学特征差异较大。东区主要为碳酸盐岩地层,受水岩作用控制,岩溶发育;西区则是以玄武岩地层为主,溶解性能较差,受大气降水作用的影响更加显著。

    (3)Mg2+、Ca2+HCO3SO24和Cl主要受自然条件控制,Na++K+则是主要受农业活动等人类活动的影响,阳离子交替吸附作用亦对区内水化学组分有一定的影响。

    (4)上述结果为对牛栏江-滇池补水工程区的水化学特征、水质保护和滇池生态恢复提供了参考依据,但后续研究工作仍需结合其他方法进一步开展。

  • 图 1  实验系统

    Figure 1.  Experiment system

    图 2  飞灰颗粒几何粒径分布

    Figure 2.  Geometric diameter distribution of fly ash particles

    图 3  总尘、PM2.5的质量浓度及其脱除效率

    Figure 3.  Mass concentration and removal efficiency of total dust and PM2.5

    图 4  粒径分布及其分级脱除效率

    Figure 4.  Particle size distribution and grade removal efficiency

    图 5  SO3的质量浓度及其脱除效率

    Figure 5.  SO3 mass concentration and removal efficiency

    图 6  SO3的质量浓度及其脱除效率

    Figure 6.  SO3 mass concentration and removal efficiency

    图 7  烟尘的质量浓度及其脱除效率

    Figure 7.  Smoke mass concentration and removal efficiency

    图 8  不同SO3浓度条件下的伏安特性曲线及电晕电流对比

    Figure 8.  Comparison of V-I characteristic curve and corona current at different SO3 concentrations

    图 9  总尘、SO3的质量浓度及其脱除效率

    Figure 9.  Mass concentration and removal efficiency of total dust and SO3

    图 10  SO3的排放浓度及其进一步减排幅度

    Figure 10.  SO3 emission concentration and its further emission reduction

    图 11  烟气治理技术路线

    Figure 11.  Flue gas treatment technology

    图 12  烟尘浓度测试结果

    Figure 12.  Test results of smoke concentration

    图 13  SO3浓度测试结果

    Figure 13.  Test results of SO3 concentration

    表 1  烟气参数

    Table 1.  Flue gas parameters

    电厂机组大小/MW烟气量/(m3·h−1)入口烟气温度/℃
    A6002 029 810约51
    B1 0006 025 409约50
    C6002 780 66650~57
    电厂机组大小/MW烟气量/(m3·h−1)入口烟气温度/℃
    A6002 029 810约51
    B1 0006 025 409约50
    C6002 780 66650~57
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    表 2  煤种成分分析

    Table 2.  Analysis of coal composition

    电厂水分/%灰分/%硫分/%低位发热量/(kJ·g−1)
    A10.116.20.5523.9
    B7.5117.810.9317.5
    C5.1215.270.8019.5
    电厂水分/%灰分/%硫分/%低位发热量/(kJ·g−1)
    A10.116.20.5523.9
    B7.5117.810.9317.5
    C5.1215.270.8019.5
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    1. 马亚杰,李东雄,李锦蓉,刘士旸,李云飞. 燃煤电厂烟气SO_3生成及控制综述. 科技创新与生产力. 2023(01): 133-138 . 百度学术

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图( 13) 表( 2)
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-06-17
  • 录用日期:  2019-07-21
  • 刊出日期:  2020-04-01
黄怡民. 温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能[J]. 环境工程学报, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
引用本文: 黄怡民. 温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能[J]. 环境工程学报, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
HUANG Yimin. Removal performance of PM2.5 and SO3 by temperature and wet electric field[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068
Citation: HUANG Yimin. Removal performance of PM2.5 and SO3 by temperature and wet electric field[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(4): 1042-1051. doi: 10.12030/j.cjee.201906068

温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能

    通讯作者: 黄怡民, E-mail: peace101@yeah.net
    作者简介: 黄怡民(1986—),女,硕士,讲师。研究方向:大气化学与污染控制。E-mail:peace101@yeah.net
  • 重庆三峡学院环境与化学工程学院,重庆 404000
基金项目:
重庆市科委自然科学基金资助项目(cstc2018jcyjA1711)

摘要: 为深入研究温湿电场对PM2.5及SO3的脱除性能,采用实验室研究、工程调研或实测相结合的手段,系统分析了湿式电除尘器(WESP)对PM2.5及SO3的脱除规律,尤其是高SO3浓度对湿式电除尘器性能的影响及其应对措施。实验研究发现:电源电压分别为35、45、55 kV时,湿式电除尘器对总尘、PM2.5和SO3的脱除效率分别为60.8%、75.2%、82.4%,53.7%、67.1%、76.8%和43.4%、58.6%、72.7%;随着电压的增加,各粒径段颗粒的分级脱除效率均有明显提升,但0.1~1 μm提升最为明显;鉴于烟尘的吸附及SO3的调质作用,烟尘和SO3两者有一定的相互促进脱除作用,但SO3浓度过高,容易在放电极线周围形成高密度的空间电荷,导致电晕电流降低,除尘效率下降;针对高浓度的SO3,采用降温方式,可有效提高湿电场的烟尘及SO3脱除性能。工程实测发现:单独使用湿式电除尘器或是与其他相关技术耦合应用,均对烟尘及SO3有较高的脱除效率;湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为63.5%~88.3%、65.1%~71.9%,与湿法脱硫耦合使用,效率分别达82.1%、86.1%,与相变凝聚器(PCA)耦合使用,效率分别达92.3%、90.1%。上述研究可为湿式电除尘器的宽范围、多场合应用提供参考。

English Abstract

  • 我国燃煤电厂烟气超低排放改造已接近尾声[1],据不完全统计,截至2017年底,全国已完成燃煤电厂超低排放改造约7×109 kW[2],约占全国煤电装机容量的71%。燃煤电厂排放的颗粒物、SO2、NOx等常规大气污染物的排放已经得到了有效控制。2017年,中国火电厂颗粒物、SO2、NOx排放量分别为26×106、120×106、114×106 t,约占2006年排放量的7%、9%、10%。相应地,治理技术及技术路线也达到了较高水平[3-5],但对SO3等非常规污染物及细颗粒物(PM2.5)的排放尚未采取针对性的控制措施。相关研究[6-8]表明,常规的干式电除尘器存在小粒径段颗粒(0.1~1 μm)的“穿透窗口”,通常其烟尘排放浓度越低,PM2.5占比就越高[9],而PM2.5对人体及环境危害更大,也更难沉降。SO3是大气中二次PM2.5的重要组成部分[10],同时也是电厂有色烟羽(蓝烟、黄烟)排放的主要诱因[11],因此,燃煤电厂PM2.5及SO3的排放控制迫在眉睫。

    采用湿式电除尘器(WESP)作为终端设备,是目前对燃煤电厂烟气中PM2.5及SO3进行有效控制的重要技术手段之一。高朋等[12]采用计算流体力学(CFD)软件,分析某116 MW机组管式湿式电除尘器的流场特性,并对其气流分布进行组织和优化,指导湿式电除尘器的设计工作,但未涉及相关性能参数的测定。赵磊等[13-14]通过现场实测手段(使用DPI细颗粒物采样仪),分析了某300 MW机组湿式电除尘器对PM2.5的脱除能力,其PM2.5脱除效率可达75%以上,鉴于现场工程条件所限,对其脱除机理及影响因素未进行充分分析,且未涉及SO3测试。沈志刚等[15]现场实测了某12 MW机组湿式电除尘器的PM2.5及SO3的减排性能,但因其湿式电除尘器投运较早,部分设计尚不成熟,其PM2.5及SO3的减排能力有限,脱除效率分别仅为38%、32%。雒飞等[16]基于实验室分析,研究了电压、烟温和入口浓度等对湿式电除尘器脱除PM2.5及SO3性能的影响,发现烟气中的SO3可增强湿式电除尘对PM2.5的脱除效果,但SO3浓度较高时,该规律是否仍然适用,该文并未述及。本研究通过实验,系统分析了湿式电除尘器对PM2.5及SO3的脱除规律,尤其是高SO3浓度对湿式电除尘器性能的影响及其应对措施;结合实际工程项目,分析了湿式电除尘器的适用场合及与其他技术的耦合特性,为湿式电除尘技术的宽范围、多场合应用提供参考。

  • 图1所示,实验系统主要包括燃油热风炉、加灰系统(储料仓泵、射流器等)、混流装置、加SOx系统(SO2、O2)、催化装置、混流增湿塔、2个烟温调节装置、湿式电除尘器(配置2.0 A/72 kV高频电源)、风机等。实验系统设计风量为1 000 m3·h−1(燃油热风炉出口),热风炉出口烟气温度为50~200 ℃,连续可调。加料系统所采用的原料为电厂的燃煤飞灰,模拟湿式电除尘器入口的实际飞灰,特意选某工程项目电除尘器第5个电场(最末级电场)灰斗内收集到的细灰为研究对象,采用Mastersizer 2000E激光粒度分析仪分析飞灰颗粒的几何粒径分布,结果如图2所示。与电除尘器入口的飞灰相比,第5个电场收集到的飞灰中细颗粒占比更高,小于1、2.5和10 μm颗粒的体积分数分别高达26.27%、57.47%、88.06%,远高于电除尘器入口的飞灰。通过调整加料系统的加料量来控制烟气中的烟尘浓度;通过加SOx系统向烟气中通入SO3、SO2,其中,SO3通过SO2氧化产生;通过混流增湿塔对烟气进行加湿,从而模拟湿法脱硫后的饱和湿烟气,但同时该增湿塔也具有一定的烟尘及SO3脱除能力及降温能力;通过调整加料系统、加SOx系统的给料量及增湿塔的喷淋水量,控制增湿塔出口烟气温度保持在50 ℃左右,控制烟尘浓度分别为50、30、10、0 mg·m−3左右,控制SO3浓度分别为200、100、50、30、10、0 mg·m−3左右。湿式电除尘器进、出口烟道上均布置烟温调节装置,通过改变冷却水的流量,可分别控制降温幅度为5、3、0 ℃左右。

    烟尘测试参照GB/T 16157-1996和GB 13931-2017的相关规定,采用崂应3012H型全自动烟尘采样仪、1085B型烟尘采样枪(内置进口石英滤筒),采样枪加热至(160 ±5) ℃,并开展空白实验,采样结束后,用1/100 000电子天平进行称重。

    PM2.5及粒径分布测试方法参照ISO 23210-2009中的相关规定,采用DEKATI的静电低压撞击器(ELPI)进行采样。采样时,采样枪温度宜控制在(160 ±5) ℃,采用一级常温稀释器(稀释比约为8∶1),泵采样烟气流量约为10 L·min−1,ELPI撞击器共分为13级(有效数据为1~12级),其中第1~9级累计为PM2.5。采样时须在ELPI前增设1个旋风分离器,剔除增湿塔逃逸出来的小液滴对测试结果的影响。

    在SO3测试方面,采用GB/T 21508-2008规定的控制冷凝法,水浴温度为65 ℃,石英管采样枪加热温度为300 ℃,抽气流量为20 L·min−1。采样结束后,用80%异丙醇溶液清洗蛇形盘管,硫酸根离子的滴定采用哈希DR 6000紫外-可见分光光度计。

  • 调整湿式电除尘器入口烟气温度为51.3 ℃,在烟尘及SO3浓度分别为12.5、0 mg·m−3,电源供电电压分别为35、45和55 kV时,测定湿电场对总尘(TSP)、PM2.5的脱除性能,此时湿式电除尘器入口的PM2.5质量浓度约为8.2 mg·m−3。经测定,湿式电除尘器进、出口烟气中总尘及PM2.5的质量浓度及其脱除效率测试结果如图3所示。电源供电电压分别为35、45、55 kV时,湿式电除尘器对总尘的脱除效率分别为60.8%、75.2%、82.4%,对PM2.5的脱除效率分别为53.7%、67.1%、76.8%,供电电压是湿式电除尘器的重要运行参数,其主要通过影响空间电场强度和空间电荷密度来影响湿式电除尘器的除尘性能[17],电压越高,其对应的空间电场强度越高,则湿式电除尘器对总尘及PM2.5的脱除效率也越高。

    为进一步分析湿式电除尘器对各粒径段颗粒的分级脱除性能,采用ELPI测定湿式电除尘器进、出口的空气动力学飞灰粒径分布,并计算其分级脱除效率,结果如图4所示。各个粒径段的颗粒的质量浓度均有明显减少,且电压越高,减幅越大,0.1~1 μm颗粒的减少幅度较两端小许多;从分级脱除效率来看,基本呈“V”型分布,在0.1~1 μm内脱除效率最低,粒径大于1 μm及小于0.1 μm的颗粒脱除效率基本稳定在60%以上,甚至达到90%。随着电压的增加,各粒径段颗粒的分级脱除效率均有明显提升,但提升幅度不同,0.1~1 μm颗粒的分级脱除效率提升最为明显。一般来说,粒径小于0.1 μm的颗粒,其荷电主要通过扩散荷电来实现;粒径大于1 μm的颗粒,其荷电主要通过电场荷电来实现;而0.1~1 μm颗粒的扩散荷电和电场荷电作用均不明显[18],因此,导致该粒径段的颗粒分级脱除效率不理想。对于电场荷电而言,在湿电场比较容易达到饱和电量,因此,进一步提高电压,对大粒径段颗粒的提效并不十分明显;但扩散荷电具有不规则性,且不存在饱和荷电量的限制[19],当电压提高后,其荷电量增加,分级脱除效率也会相应提升。

    在烟尘及SO3浓度分别为0、29.7 mg·m−3,电源供电电压分别在35、45、55 kV时,测定湿电场对SO3的脱除性能。经测定,湿式电除尘器进、出口烟气中SO3的质量浓度及其脱除效率测试结果如图5所示。电源供电电压分别为35、45、55 kV时,湿式电除尘器对SO3的脱除效率分别为43.4%、58.6%、72.7%。随着电压的升高,湿式电除尘器对SO3的脱除能力提升,但较PM2.5的脱除效率还是要低一些。这主要是因为,在湿电场中,烟气温度低于酸露点,此时,SO3以硫酸气溶胶的形态存在,其粒径非常细,多在几纳米或几十纳米[20-21],与大粒径颗粒相比,湿电场对其脱除性能要低一些。

  • 为分析湿电场中烟尘对SO3的脱除性能影响,调整湿式电除尘器入口SO3浓度为29.7 mg·m−3,电源供电电压为55 kV,分别控制湿式电除尘器入口烟尘浓度在49.7、30.1、12.5、0 mg·m−3,测定湿式电除尘器对SO3的脱除性能,结果如图6所示。随着入口烟尘浓度的升高,湿式电除尘器对SO3的脱除性能有一定程度的提升,这是因为冷凝后的硫酸雾颗粒会在湿电场中与飞灰颗粒发生团聚,并吸附在粉尘表面[22-23],同粉尘一起被脱除。

    为分析湿电场中SO3对烟尘的脱除性能的影响,调整湿式电除尘器入口烟尘浓度为12.5 mg·m−3,电源供电电压为55 kV,分别控制湿式电除尘器入口SO3浓度在194.7、98.9、51.4、29.7、11.2、0 mg·m−3,测定湿式电除尘器对烟尘的脱除性能,结果如图7所示。随着入口SO3浓度的升高,湿式电除尘器对烟尘的脱除性能先提升后降低,这是因为SO3本身就是一种烟气调质剂[24],尤其冷凝后的硫酸雾会大幅改善烟气特性及粉尘性质,从而有效提高湿电场的烟尘脱除效果。但酸雾气溶胶颗粒的粒径小(几纳米或几十纳米),随着浓度的提升,容易在放电极线周围形成高密度的空间电荷,降低极线附近的电场强度及离子浓度,最终导致电晕电流降低[25-26],严重时可能还会产生电晕封闭,从而降低湿电场的烟尘脱除效果。为进一步验证除尘脱除效率下降的原因,分别在不同SO3浓度条件下开展伏安特性实验,极板表面区域先贴一层绝缘薄膜,然后再贴上多块薄铜片,每个铜片外接微安表,以读取其电流值,并计算各个电流读数的平均值,测试结果如图8所示。随着SO3浓度的增加,湿电场的起晕电压升高,电晕电流降低。在同等供电电压条件下,高浓度SO3的电晕电流明显减低,在电压为55 kV时,SO3浓度在194.7、98.9、51.4、29.7、11.2 mg·m−3的电晕电流分别比无SO3时减低了13.1%、24.9%、46.2%、64.1%、82.9%。

  • 本研究尝试采用降温的方式来提高湿电场的烟尘及SO3脱除性能,在湿式电除尘器进口烟尘及SO3浓度分别为12.5、98.9 mg·m−3时,调整湿式电除尘器进口烟道上的烟温调节装置,可分别控制降温幅度约在0、3、5 ℃(原烟气温度为51.3 ℃),测定此时烟温调节装置出口、湿式电除尘器出口的烟尘及SO3浓度,并计算其脱除效率,结果如图9所示。通过降低湿式电除尘器入口烟气温度,可明显提高整个温湿电场系统(烟温调节装置1+湿式电除尘器)的烟尘、SO3脱除效率,降温程度从0 ℃到5 ℃,其综合除尘效率从60.8%提高到83.2%,SO3脱除效率从52.2%提高到67.5%。对于饱和湿烟气中的酸雾气溶胶颗粒来说,降温过程势必伴随着水汽相变和气溶胶颗粒、飞灰颗粒的团聚长大[27-33],从而有效提高温湿电场对烟尘及SO3脱除效率。

    值得注意的是,在烟温调节装置1降温幅度达到5 ℃时,虽然SO3综合脱除效率达到了67.5%,但其排放浓度仍然较高,为32.1 mg·m−3,仍有蓝色烟羽排放风险。为进一步降低SO3排放,开启湿式电除尘器出口烟道上的烟温调节装置2,分别控制降温幅度约在5 ℃和3 ℃,测定其进一步减排后的SO3排放浓度,结果如图10所示。降温幅度分别为3 ℃和5 ℃时,SO3进一步减排幅度分别达20.2%和29.3%。

  • 针对A电厂600 MW机组、B电厂1 000 MW机组、C电厂600 MW机组配套的低低温电除尘器,开展现场调研或测试分析,3个项目的烟气参数、煤种成分分析结果如表1表2所示。所烧煤种均为低硫煤(≤1%),对应的烟气治理技术路线如图11所示,其中A电厂为湿法脱硫装置(WFGD)与湿式电除尘器一体化布置,B电厂为湿式电除尘器单独布置,C电厂为湿式电除尘器与相变凝聚器(PCA)组合布置,C电厂相变凝聚器的降温幅度约2 ℃。

    3个项目对烟尘及SO3的脱除效果如图12图13所示。对于A电厂,湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为63.5%、70.3%,与湿法脱硫耦合使用,脱除效率分别达82.1%、86.1%;对于B电厂,湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为72.1%、71.9%;对于C电厂,湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为88.3%、65.1%,与相变凝聚器(PCA)耦合使用,效率分别达92.3%、90.1%。湿式电除尘器不论单独使用,还是与其他相关技术耦合应用,均对烟尘及SO3有较高的脱除效率。

  • 1)通过开展实验室实验,设置电源供电电压分别为35、45、55 kV时,湿式电除尘器对总尘的脱除效率分别为60.8%、75.2%、82.4%,对PM2.5的脱除效率分别为53.7%、67.1%、76.8%,对SO3的脱除效率分别为43.4%、58.6%、72.7%。随着电压的增加,各粒径段颗粒的分级脱除效率均有明显提升,但提升幅度不同,0.1~1 μm颗粒的分级脱除效率提升最为明显;随着入口烟尘浓度的升高,湿电场对SO3的脱除性能有一定程度的提升;随着入口SO3浓度的升高,湿电场对烟尘的脱除性能先提升后降低,且SO3浓度过高,容易在放电极线周围形成高密度的空间电荷,降低极线附近的电场强度及离子浓度,最终导致电晕电流降低;采用降温的方式来提高湿电场的烟尘及SO3脱除性能,湿式电除尘器前降温程度从0 ℃到5 ℃,其综合除尘效率从60.8%提高到83.2%,SO3脱除效率从52.2%提高到67.5%,湿式电除尘器后降温幅度分别为3 ℃和5 ℃时,SO3还会分别进一步降低20.2%、29.3%。

    2)通过3个工程项目的现场调研或实测,进一步研究了湿式电除尘器对烟尘、SO3的脱除性能及适用范围。湿式电除尘器不论单独使用,还是与其他相关技术耦合应用,均对烟尘及SO3有较高的脱除效率。湿式电除尘器对烟尘及SO3脱除效率分别为63.5%~88.3%、65.1%~71.9%,与湿法脱硫耦合使用,效率分别达82.1%、86.1%,与相变凝聚器(PCA)耦合使用,效率分别达92.3%、90.1%。

参考文献 (33)

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