不同烟气流速下线板式电除尘器中磁场效应验证

张建平; 高鹏飞; 徐达成; 田璐羽; 朱莹冰; 祝慧丰; 贾程毅

doi:10.12030/j.cjee.201906006

不同烟气流速下线板式电除尘器中磁场效应验证

1.
上海理工大学机械工程学院，上海 200093
2.
上海电力大学能源与机械工程学院，上海 200090

作者简介: 张建平(1972—)，男，博士，教授。研究方向：电磁除尘技术。E-mail：jpzhanglzu@163.com

通讯作者: 张建平, E-mail: jpzhanglzu@163.com ;

基金项目:
国家自然科学基金资助项目(11572187)；上海市科学技术委员会项目(18DZ1202105，18DZ1202302)
中图分类号: X964

Verification of magnetic field effect in a wire-plate plate electrostatic precipitator at different flue gas velocities

1.
School of Mechanical Engineering, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China
2.
College of Energy and Mechanical Engineering, Shanghai University of Electric Power, Shanghai 200090, China

Corresponding author: ZHANG Jianping, jpzhanglzu@163.com ;

摘要: 为进一步提高线板式静电除尘器(ESP)的除尘效果、减少细微颗粒物随烟气的逃逸，将磁场引入其中，模拟了特征颗粒粒径2.5 μm、工作电压50 kV条件下的除尘效率，探究了不同烟气流速下磁场对细微颗粒物捕集性能的影响。结果表明：磁场能有效改变带电颗粒的运动轨迹，大幅度提高细微颗粒物的除尘性能；颗粒在低烟气流速条件下，偏向收尘板的趋势更明显，更有利于颗粒物的捕集；外加磁场在高烟气流速时对除尘效率提升作用更显著，且这一提升幅度随着磁感应强度的增大而不断增大并趋于平缓；随着磁感应强度不断减小，烟气流速降低除尘效率的幅度逐步增大，直至无磁场环境时达到最大。以上研究结果可为磁场在静电除尘器的应用提供参考，对改善ESP的除尘性能具有重要意义。
- 烟气流速 /
- 静电除尘器 /
- 磁场效应 /
- 细微颗粒物 /
- 捕集性能
Abstract: In order to further improve the dust removal effect of a wire-plate electrostatic precipitator (ESP) and reduce the escape of fine particles with flue gas, the magnetic field was introduced into ESP. The dust removal efficiency was numerically simulated with characteristic particle of 2.5 μm at the working voltage of 50 kV, and the influence of magnetic field on the trapping performance of fine particles at different flue gas velocities was explored. The results showed that the magnetic field could effectively change the trajectory of charged particles and greatly improve the dust removal performance of fine particles. The tendency of particles leaning towards dust collection plate was more obvious under the condition of low flue gas velocity, which is more conducive to the capture of particulate matter. The promotion effect of magnetic field on dust removal efficiency was more significant at high flue gas velocity, and with the increase of magnetic induction intensity, the promotion range continued to increase, then tended to be flat. As the magnetic induction intensity decreased, the decrease range of dust removal efficiency caused by flue gas velocity increased gradually and reached its maximum in the absence of magnetic field. The research results can provide guidance for the application of magnetic field in ESP and have important significance for improving ESP’s dust removal performance.
- flue gas velocity /
- electrostatic precipitator /
- magnetic field effect /
- fine particles /
- trapping performance
进入河流湖泊的重金属污染物，其中约90%的重金属可通过吸附、絮凝、络合、共沉淀等作用方式沉积于河湖底泥表面并不断积累^[1]。底泥中沉积的重金属不仅对水生生物及沿河居民的饮用水安全造成了严重威胁，还容易重新释放至上覆水体，引发“二次污染”，最终危害人类健康^[2]。其中，镉(Cd)是一种移动性较强、毒性较大的重金属^[3]。

综合处理效率、修复成本及操作难易程度等问题的考虑，稳定化技术逐渐在底泥重金属修复中呈现出较大潜力^[4]。对于该修复技术来说，稳定试剂的选择非常关键。目前，利用铁系纳米材料作为稳定试剂来修复底泥重金属污染问题已成为研究的热点^[5]。其中，纳米零价铁(nZVI)凭借其独特的结构性质，如吸附还原活性强、粒径小、反应快速等特性，已被广泛应用于废水、地下水、土壤及底泥重金属的稳定修复^[6-7]。但nZVI在实际应用中存在易团聚、不稳定、易被氧化等问题，进而限制了其在底泥重金属污染修复领域的进一步发展^[8]。生物炭(biochar，BC)是由生物质在低氧条件下通过热解制备得到的碳质材料，在贮存碳汇、土壤肥力改善、污染物固定化和废物处理等诸多方面都发挥着重要作用^[9]。BC具有多孔性、碱性、强吸附性、高比表面积、高阳离子交换量及丰富的含氧官能团等特性，对重金属具有较强的吸附和固定能力^[10]。因此，将nZVI负载到BC固体载体上构建nZVI/BC复合材料，预计能减少团聚、增强nZVI的稳定性，发挥出两者的优势，实现重金属的有效稳定。基于nZVI/BC能产生多方面的有益效应，目前已有一些关于利用nZVI/BC复合材料去除(或固定)水体或土壤中的重金属和有机污染物的批量实验研究，而将该复合材料体系应用于湖泊底泥重金属修复的研究尚鲜见报道。

与水体、土壤介质不同的是，重金属在水生底栖生物条件下的迁移过程更为复杂，其迁移转化直接涉及到水体环境生态安全^[11]，研究修复过程中底泥重金属形态的变化是判断nZVI/BC稳定效果的重要指标。此外，重金属的浸出毒性、生物可利用性及上覆水中溶解态重金属质量浓度的变化可作为评价修复底泥中重金属环境效应的综合指标^[12-13]，对深入理解nZVI/BC修复重金属污染底泥的潜在环境风险具有重要科学意义。基于上述研究，本研究采用液相还原和原位沉积法制备了nZVI/BC复合材料，并对其进行了分析和表征，考察了其对湖泊底泥中Cd的固定效果，并进一步探讨了nZVI/BC对底泥Cd污染的修复机理。

1.   材料与方法

1.1   试剂与仪器

实验所需试剂主要包括：三氯化铁(FeCl₃·6H₂O)、硼氢化钠(NaBH₄)、无水乙醇(CH₃CH₂OH)、冰醋酸(CH₃COOH)、盐酸羟胺(NH₂OH·HCl)、乙酸铵(CH₃COONH₄)、过氧化氢(H₂O₂)、甘氨酸(C₂H₅NO₂)、硫酸亚铁(FeSO₄·7H₂O)均为分析纯并采购于国药集团化学试剂有限公司；实验用水均为超纯水(18.25 MΩ·cm)。

实验所需仪器主要包括：真空干燥箱(DZK-6020，上海仪电科学仪器股份有限公司)；恒温水浴振荡箱(HH-80，常州市万丰仪器制造有限公司)；电感耦合等离子体质谱仪(Optima 7300 DV，美国PerkinElmer公司)；便携式pH计(PHS-3D，上海雷磁仪器有限公司)；场发射扫描电子显微镜(SEM，S-4800，日本Hitachi公司)；透射电子显微镜(TEM，Tecnai 12，荷兰Philips公司)；傅里叶红外光谱(FTIR，Nicolet 5700，美国Thermo Nicolet公司)；X射线能谱仪(EDS，Quanta 250，美国FEI公司)；X射线光电子能谱(XPS，K-Alpha，美国赛默飞世尔科技公司)。

1.2   材料制备

nZVI的制备：将100 mL、4.83 g的FeCl₃·6H₂O水溶液转移至500 mL的三口烧瓶中，在通氮气的条件下搅拌30 min，然后逐滴加入等体积2.10 g NaBH₄溶液，滴加完毕后再搅拌30 min，待反应完全后，用无水乙醇洗涤3次，然后用磁铁收集沉淀物，60 ℃真空干燥8 h，碾磨成粉末，保存备用。

BC的制备：将小麦秸秆放入石英舟内压实，然后置于管式炉，加热前向管内通入氮气5 min以排出管内空气，以5 ℃·min⁻¹的速度升温至600 ℃，保温2 h。然后待管式炉温度降至近50 ℃后取出石英舟，将舟内生物炭碾磨成粉末状，保存备用。

nZVI/BC的制备：将2 g BC和100 mL、2.4156 g的FeCl₃·6H₂O水溶液转移至500 mL的三口烧瓶中，在通氮气的条件下搅拌30 min，然后逐滴加入等体积1.15 g NaBH₄溶液，滴加完毕后再搅拌30 min，待反应完全后，用无水乙醇洗涤3次，然后用磁铁收集沉淀物，60 ℃真空干燥8 h，碾磨成粉末，保存备用。nZVI与BC质量比为1∶4，该质量比是所制备nZVI/BC材料中实际nZVI与BC的质量比。

1.3   底泥样品

采集太湖梅梁湾西北角和东北角入湖河口区域的表层底泥，采样深度约为20 cm。去除其中的石块、树枝、塑料垃圾等杂物后，将底泥样品置于冷冻真空干燥箱中进行干燥，研磨过筛(2 mm)后备用。底泥的pH为7.53，含水率为65.32%，有机质含量为17.72 g·kg⁻¹，阳离子交换量为13.62 cmol·kg⁻¹。底泥样品中Cd、Pb、Zn、Cu、Cr的含量分别为0.46、26.14、53.21、20.81、47.22 mg·kg⁻¹。

1.4   实验设置

实验共设置4组：C(对照组，不添加材料)、2% nZVI(nZVI添加量2%)、2% BC(BC添加量2%)、2% nZVI/BC(nZVI/BC添加量2%)，每组设3个平行样。称取一定质量的底泥样品与材料置于50 mL离心管，按照与底泥体积质量比5 mL:1 g的比例添加超纯水，混合均匀后，然后置于恒温培养箱中24 ℃静置培养。分别在第1、7、14、28、42、56 d取样测定修复过程中Cd的形态、浸出毒性、生物可利用性、上覆水中溶解态Cd质量浓度及底泥的pH和有机质。

1.5   分析方法

底泥Cd形态的测定采用改进的三步连续提取法(BCR法)^[12]，即分为弱酸提取态(以CH₃COOH提取)、可还原态(以NH₂OH·HCl提取)、可氧化态(以H₂O₂和CH₃COONH₄提取)、残渣态(以HNO₃-HF-HClO₄提取)。Cd的浸出毒性采用醋酸缓冲溶液法测定^[12]，生物可利用性采用生理提取实验测定^[14]。上覆水中溶解态Cd质量浓度采用虹吸法提取，通过电感耦合等离子体质谱仪(Optima 7300 DV，美国PerkinElmer公司)测定Cd的质量浓度。pH采用便携式pH计测定，有机质采用重铬酸钾容量法-稀释热法测定^[15]。数据分析采用Excel和SPSS软件，作图采用Origin软件。

2.   结果与讨论

2.1   材料表征

1) SEM分析。由图1(a)可以看出，nZVI为球状并聚集在一起。这主要是由于其自身的磁性引力所致^[15]。由图1(b)可以看出，BC具有丰富的孔结构，孔隙结构可为重金属提供更多的吸附位点^[16]。图1(c)为nZVI/BC复合材料的SEM图。在图1(c)可以观察到nZVI附着在BC表面，且呈现出较好的分散性。这说明BC作为支撑载体，有效降低了nZVI的团聚。

图 1 nZVI、BC和nZVI/BC的SEM图

Figure 1. SEM images of nZVI, BC and nZVI/BC

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2) TEM分析。由图2(a)可以看出，nZVI颗粒粒径为50 nm左右，且呈现出链条状，体现了nZVI易团聚的特点。这与SEM的表征结果一致。由图2(b)可以看出，nZVI颗粒被固定在BC表面，nZVI的颗粒粒径分布在50~120 nm，可以看出其分散性明显优于单独的nZVI。

图 2 nZVI和nZVI/BC的TEM图

Figure 2. TEM images of nZVI and nZVI/BC

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3) FTIR分析。由图3可知，nZVI、BC和nZVI/BC在3 500~3 700 cm⁻¹处均出现了—OH的吸收峰，对nZVI来说是其表面吸附水的O—H基团的弯曲振动^[17]，对BC来说是其表面存在的羟基形成的^[18]。此外，位于1 461 cm⁻¹处的吸收峰为-OH的伸缩振动峰，说明nZVI表面发生了羟基化反应(FeOOH) ^[18]。由图3可见，波数为1 643、1 500、1 258、910和845 cm⁻¹处分别对应C=O、C=C、—OH、C—O和C—H的伸缩振动峰。这些特征峰是由于BC中存在的羧酸、醇、酚、醚和酯等引起的^[19-20]，表明BC表面含有丰富的含氧官能团。在nZVI/BC的FTIR图谱中可以看到BC结构中特有的C=O、C=C和C—O键，且观察到—OH和C—H的吸收峰发生偏移。这说明nZVI与BC中的官能团之间发生反应。

图 3 nZVI、BC和nZVI/BC的FTIR图

Figure 3. FTIR spectra of nZVI, BC and nZVI/BC

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4) EDS分析。由图4可见，nZVI/BC表面除了含有C(54.96%)、O(15.07%)、Fe(18.39%)3种主要元素，还含有Na(1.92%)、Al(1.86%)、Si(6.72%)、K(0.73%)、Ca(0.34%)。这些元素属于生物质中的碱金属离子(灰分)，在热解过程中会转化为氧化物、氢氧化物和碳酸盐^[21]。

图 4 nZVI/BC的EDS图

Figure 4. EDS spectra of nZVI/BC

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5) XPS分析。由图5(a)可见，nZVI/BC表面含有Fe、C、O 3种元素。为了进一步确定这3种元素的化学状态，分别对其进行分峰。图5(b)中Fe元素主要存在Fe2p_3/2和Fe2p_1/2轨道特征峰，其中结合能位于706.5 eV和720.0 eV处的特征峰对应Fe⁰。这说明nZVI的存在^[22]。710.1 eV和724.5 eV处为Fe²⁺特征峰；713.0 eV和731.2 eV处为Fe³⁺的特征峰。Fe²⁺和Fe³⁺的存在说明在制备材料或存储的过程中nZVI不可避免的被氧化，这也与nZVI本身独特的核壳结构有关^[23]。由图5(c)可见，结合能位于293.5、288.8、284.4和283.9 eV处的特征峰分别对应BC中的—COOH、C=O、C—O和C—C官能团^[23-24]。如图5(d)所示，O1s被分为3个子峰，531.8、531.1和529.4 eV处的特征峰值分别归因于C=O/O—C=O、C—O和Fe—O的存在^[15,25]。这表明nZVI/BC复合材料表面含有大量含氧官能团，并存在一些铁氧化物，这与FTIR的结果一致。以上结果表明nZVI/BC复合材料成功合成。

图 5 nZVI/BC的XPS图谱

Figure 5. XPS spectra of nZVI/BC

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2.2   nZVI/BC对底泥Cd形态的影响

底泥中重金属的毒性和生态风险主要取决于重金属的形态而不是总量，改进的BCR提取法将重金属的形态归为4种，其毒性和移动性大小顺序为弱酸提取态＞可还原态＞可氧化态＞残渣态^[12]。由图6可见，原始底泥样品中Cd的弱酸提取态、可还原态、可氧化态和残渣态的质量分数分别为53.19%、19.01%、3.88%和23.92%。根据风险评估准则(RAC)，弱酸提取态质量分数高于50%的重金属，属于第5等级，说明底泥中的Cd具有极高风险^[26]。对照组中Cd的形态在整个修复过程中仅有轻微波动，侧面说明重金属在自然条件下很难自行稳定。随着修复时间的延长，各处理组中Cd的残渣态质量分数逐渐增加，其余3种形态的质量分数逐渐降低并趋于稳定。56 d后，nZVI、BC和nZVI/BC处理组中Cd的残渣态质量分数与对照组相比分别增加了17.53%、8.44%和29.73%，Cd的弱酸提取态质量分数分别降低了19.41%、7.91%和25.77%。相比于弱酸提取态，Cd的可还原态(Cd与铁锰氧化物结合)和可氧化态(Cd与硫化物和有机物结合)的质量分数的降低程度较小。这主要归因于以下2点：一方面是由于这些结合形态的Cd相对较为稳定；另一方面是可还原态和可氧化态Cd需要先经过强酸的提取，转化为酸溶态，进而才能被材料固定^[15]。56 d后，相比于对照组，nZVI/BC处理组中Cd的可还原态和可氧化态质量分数分别降低了3.07%和0.89%。以上结果表明，nZVI、BC和nZVI/BC 3种材料均能使Cd从不稳定的形态逐渐转化成稳定的形态，有效降低了Cd的移动性^[14]。其中，nZVI/BC对Cd的稳定效果最好。

图 6 修复过程中底泥Cd形态的变化

Figure 6. Changes of Cd speciation in sediment during remediation

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目前，有研究采用其他材料修复底泥中的Cd。WEN等^[27]采用改性沸石来稳定底泥中的Cd，一定时间后Cd的残渣态质量分数增加了8.3%。LI等^[14]利用氧化铁对Cd污染的底泥进行修复56 d后，Cd的最大残渣态质量分数增加了14.94%。ZHANG等^[28]发现纳米羟基磷灰石能高效固定底泥中的Cd，且经过14 d的修复，Cd的残渣态质量分数从29.1%(无添加)增加至41.8%(10%添加)。与以上研究相比，本研究所制备的nZVI/BC对底泥中Cd的稳定效果更好。

2.3   nZVI/BC对底泥Cd浸出毒性的影响

浸出毒性实验(TCLP)可直接反映出底泥Cd的溶出性能^[12]。nZVI、BC和nZVI/BC添加后底泥Cd浸出质量浓度的变化及其对Cd的固定效率如图7所示。由图7(a)可以看出，经过材料的修复，底泥样品中Cd浸出质量浓度均呈逐渐降低的趋势。56 d后，nZVI、BC和nZVI/BC处理组中Cd浸出质量浓度分别为1.66、2.85和0.38 μg·L⁻¹，较对照组中Cd浸出质量浓度分别减少了2.99、1.80和4.27 μg·L⁻¹。根据浸出质量浓度，评估了材料对Cd的固定效率。由图7(b)可见，随着时间的延长，3种材料对Cd的固定效率均逐渐增加，其顺序为nZVI/BC＞nZVI＞BC。56 d后，nZVI、BC和nZVI/BC对Cd的固定效率分别达到了64.31%、38.60%和91.83%。以上结果表明，3种材料均能有效降低Cd的浸出质量浓度并高效固定Cd，进而降低了底泥中Cd的溶出性和环境风险。

图 7 修复过程中底泥Cd浸出质量浓度和固定效率

Figure 7. Leaching mass concentration and immobilization efficiency of Cd in sediment during remediation

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2.4   nZVI/BC对底泥Cd生物可利用性的影响

生理提取实验(PBET)主要用于评估重金属的生物可利用性，即指重金属进入生物体内并被利用的难易程度，可反映出重金属对生物体的毒性大小^[14]。从图8(a)可以看出，对照组中Cd的生物可提取态质量浓度基本维持在5.06 μg·L⁻¹，各处理组中Cd的生物可提取态质量浓度在整个修复过程中均呈逐渐降低的趋势。由图8可见，56 d后，nZVI、BC和nZVI/BC处理组中Cd的生物可提取态质量浓度由5.08 μg·L⁻¹分别降低到3.21、3.76和2.13 μg·L⁻¹，其固定效率分别为36.81%、25.98%和58.07%。其中nZVI/BC对Cd的固定效果最好，固定效率的大小与TCLP结果一致。以上结果表明，材料的添加有效降低了Cd生物可利用性，有助于减少Cd对底栖生物体的毒害作用。此外，也可以发现Cd的生物可提取态质量浓度要大于浸出质量浓度，这主要是由于PBET所用提取液的pH更低，Cd更容易被提取出来，使得Cd的生物可提取态质量浓度要高一些。这与CHOU等^[29]研究结果一致。

图 8 修复过程中底泥Cd生物可提取态质量浓度和固定效率

Figure 8. Bioavailable mass concentration and immobilization efficiency of Cd in sediment during remediation

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2.5   nZVI/BC对上覆水溶解态Cd质量浓度的影响

上覆水中溶解态重金属质量浓度的变化直接影响水体生态系统的健康^[30]。修复过程中上覆水溶解态Cd质量浓度的变化如图9所示。可以看出，对照组上覆水中溶解态Cd质量浓度在整个修复过程中呈现先上升后降低的趋势。其原因可能是底泥作为主要的内源污染，本身就有向水体释放污染物的趋势。此外，对照组和处理组的底泥样品在实验设置时均进行了摇晃，造成Cd的释放。nZVI、BC和nZVI/BC处理组上覆水中溶解态Cd质量浓度虽在14 d时也有一定上升，但在整个修复过程中其浓度均低于对照组。14 d后各处理组上覆水中溶解态Cd质量浓度逐渐下降，可能是位于泥水界面处的材料对上覆水中溶解态Cd的吸附络合作用^[13]。此外，悬浮于上覆水中的溶解态Cd一般与泥沙颗粒吸附在一起，随着修复时间的延长，因其密度大于水，进而会逐渐沉降下来^[1]。56 d后，与对照组相比，nZVI、BC和nZVI/BC分别使上覆水中溶解态Cd质量浓度降低48.05%、29.87%和67.53%，说明3种材料均对底泥Cd释放起到抑制作用，其中nZVI/BC对底泥Cd释放抑制效果最好，同时，降低上覆水中溶解态Cd质量浓度也能有效缓解其对水体环境的生态毒性。

图 9 修复过程中上覆水溶解态Cd质量浓度的变化

Figure 9. Changes of dissolved Cd mass concentration in overlying water during remediation

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2.6   nZVI/BC对底泥pH和有机质的影响

pH对重金属的移动性具有一定影响，如较低的pH会减少底泥颗粒所带的负电荷，从而降低其对Cd的吸附能力，进而增加底泥中Cd的流动性^[14]。如图10(a)所示，对照组pH在整个修复过程中有轻微波动，基本维持在7.50左右，且各处理组的pH均高于对照组。56 d后，nZVI、BC和nZVI/BC处理组pH由7.47分别上升至7.76、7.73和8.08。有研究表明，当环境中pH≥8时，Cd的羟基物质开始形成，如CdOH⁺、Cd₂(OH)₃⁺和Cd(OH)₂沉淀^[31]。此时，nZVI/BC材料表面带有更多的负电荷，Cd羟基物质会被吸附在BC或铁的氧化壳表面，进而降低了Cd的移动性^[31]。通过上述结果可以发现，材料的添加均增加了底泥样品pH，其中nZVI/BC在提高底泥pH作用上效果更为明显。nZVI使底泥pH增加的原因在于本身的氧化所致，Fe⁰可与H₂O和O₂反应生成Fe²⁺和OH^−[5-6]；BC增加底泥pH的原因是由于BC具有丰富的碱性基团和碳酸盐，可以中和底泥酸度，进而导致底泥的pH增加^[16,21]。此外，底泥pH的升高与有机质的微生物降解过程也有关，因有机质被微生物分解后会释放出二氧化碳和水，也就是碳酸，这样就会有少量的氢离子流失，进而造成pH上升^[36]。pH的升高能增加底泥样品颗粒或矿物表面的电负性，可促进Cd的吸附络合，从而提高对Cd的吸附性能^[32]。

图 10 修复过程中底泥pH和有机质的变化

Figure 10. Changes of pH and organic matter in sediment during remediation

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有机质可以与重金属形成络合物进而降低重金属的可迁移性，同时，有机质也是微生物生命活动所需的能量和养分来源^[15]。从图10(b)可以看出，对照组和各处理组有机质的含量在整个修复过程中逐渐降低并趋于稳定，且各处理组有机质含量均高于对照组。56 d后，对照组、nZVI、BC和nZVI/BC处理组有机质含量分别为16.73、17.38、18.47和18.94 g·kg⁻¹，相比于对照组，nZVI/BC处理组的有机质含量高出1.13倍。相较于对照组，nZVI处理组有机质含量的增加可能是nZVI释放出的Fe离子与底泥固相中的有机质结合形成水溶性化合物所致^[33]。BC由小麦秸秆这种有机物质高温裂解制备，本身具有丰富的碳，因而可通过碳封存来增加底泥有机质含量^[34]。此外，也有研究表明，BC自身结构中含有部分溶解性有机质^[37]。随着修复时间的延长，由于nZVI、BC和nZVI/BC对Cd较好的稳定效果，将可移动态的Cd逐步转化为残渣态，降低了Cd的生物可利用性，促进了某些细菌菌群的增长，进而加大了对有机质的分解利用^[15]。以上结果表明，材料的添加均增加了底泥样品中水溶性有机质的含量，有利于重金属的稳定。

2.7   机制分析

nZVI、BC和nZVI/BC的添加促使Cd由不稳定形态转化为稳定形态，均增加了Cd的残渣态质量分数，降低了Cd的迁移性。同时，3种材料的添加均降低了Cd的浸出毒性、生物可利用性和上覆水中溶解态Cd的质量浓度，表明nZVI、BC和nZVI/BC对底泥中Cd具有较好的固定效果。本研究中，3种材料对Cd的固定效率大小均为nZVI/BC＞nZVI＞BC。材料对Cd的稳定机制可能分为2个方面。一方面，游离的Cd被吸附在材料表面(nZVI、BC或nZVI/BC)，并与nZVI表面的铁氢氧化物(FeOOH)发生络合反应(FeOCdOH)进而被固定^[17]。FRANCIS等^[35]发现Cd与FeOOH的结合力很强，几乎没有Cd能被提取出来。此外，BC的多孔结构和丰富的含氧官能团也对Cd具有较强吸附络合能力，如—OH等基团能增加BC表面的负电荷，增强其对Cd的吸附性能，C=O可与Cd发生络合反应^[30]。另一方面，材料的添加增加了底泥样品的pH和有机质，相应的原因已在2.6小节进行了分析，pH和有机质的增加也可促进底泥中Cd的稳定。

3.   结论

1)制备所得的nZVI/BC复合材料与nZVI相比，分散性更好，且BC具有丰富的孔隙结构和大量含氧官能团，对湖泊底泥中重金属Cd具有更好的稳定性能。

2) nZVI、BC和nZVI/BC的添加均可显著降低底泥中Cd的弱酸提取态质量分数及增加残渣态质量分数，Cd的可还原态和可氧化态质量分数降低的程度较小。其中，nZVI/BC处理组中Cd的弱酸提取态质量分数最大降低了25.77%，表明nZVI/BC对Cd具有较好的稳定效果，可促使Cd向稳定形态的转化。

3) nZVI/BC的添加可有效降低底泥中Cd的浸出质量浓度、生物可提取态质量浓度和上覆水中溶解态Cd质量浓度，进而可降低底泥中Cd的环境风险及对底栖生物体和水体环境的生态毒性。

4) nZVI、BC和nZVI/BC的添加均可增加底泥pH和有机质含量，其中nZVI/BC处理组中pH和有机质含量分别增加了0.61和2.21 g·kg⁻¹。材料对Cd的稳定机制包括材料本身对Cd的吸附络合作用及底泥pH和有机质的增加。
图 1 ESP网格图

Figure 1. Mesh diagram of ESP

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图 2 网格无关性验证

Figure 2. Verification of grid independence

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图 3 分级效率的对比

Figure 3. Comparisons of grade efficiency

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图 4 有无外加磁场作用下的颗粒运动轨迹

Figure 4. Particle trajectories with or without external magnetic field

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图 5 除尘效率随磁感应强度的变化

Figure 5. Change of collection efficiency with magnetic induction intensity

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图 6 除尘效率随烟气流速的变化

Figure 6. Change of collection efficiency with flue gas flow rate

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图 7 磁场贡献率随烟气流速的变化

Figure 7. Change of magnetic field contribution rate with flue gas velocity

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1. 材料与方法
1.1 试剂与仪器
1.2 材料制备
1.3 底泥样品
1.4 实验设置
1.5 分析方法
2. 结果与讨论
2.1 材料表征
2.2 nZVI/BC对底泥Cd形态的影响
2.3 nZVI/BC对底泥Cd浸出毒性的影响
2.4 nZVI/BC对底泥Cd生物可利用性的影响
2.5 nZVI/BC对上覆水溶解态Cd质量浓度的影响
2.6 nZVI/BC对底泥pH和有机质的影响
2.7 机制分析
3. 结论

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近年来，由于世界范围内的工业发展，人们越来越重视污染物排放^[1-2]。静电除尘器(ESP)作为一种能够有效地从干或湿空气流中去除细微颗粒物的装置^[3-4]，被广泛应用于各种工业领域生产设施中的尾气处理^[5-7]，其总体除尘效率超过99%，并且具有效率高、阻力小、适用性强等优点。然而，由于细颗粒携带的电荷较低，传统的静电除尘器对亚微米颗粒的去除率相对较低，而且尺寸较小的颗粒更倾向于与烟气一起运动而被排放到空气中，这些细微颗粒物很可能被人体吸入肺部而引起各种呼吸道疾病，特别是对儿童和老年人造成巨大的健康危害^[8-9]。因此，提高静电除尘器对细微颗粒物的捕集性能，使其满足更严格的排放标准，已成为目前亟待解决的问题。

国内外学者对影响静电除尘器除尘效率的因素开展了较深入的研究，而烟气流速作为影响其性能的主要参数一直被广泛关注^[10-11]。东明等^[12]分析了不同烟气流速下静电除尘器的捕集性能，得出了烟气流速越大，颗粒捕捉效果越差、除尘性能就越低的结论。周海军^[13]探究了烟气流速对除尘效率的影响，并对引起烟气流速变化的原因及其最佳选取值进行了深入讨论。为了测试不同环境下烟气流速对ESP除尘性能的影响，沈之旸等^[14]针对宽间距ESP内大流量高温烟气中的细微颗粒物进行了研究，揭示了温度和烟气流速等关键因素对细微颗粒物静电捕捉的影响规律。

将磁场引入到ESP中，因其具有良好的性能表现，从而受到了广泛的重视^[15-20]。磁分离技术最早应用于工业中金属粒子的分离^[21-22]，之后将其引入到ESP^{[17, 20]}，发现其可以有效地提高除尘效率。孙英浩^[23]分析了磁增强电晕放电的放电特性及其对细微颗粒物的荷电机理。米俊锋等^[24]比较了磁增强预荷电器和传统预荷电器的荷电效率，揭示了磁增强电晕放电的放电机理。毕业武等^[25]研究了磁增强负电晕放电特征，分析了这一过程的放电特性和磁场对极间不同区域的影响。ELABBAS^[26]的研究表明，放电电极附近磁场的增强对放电电流的增加有显著影响。ZHANG等^[27]发现磁场对静电除尘器的捕集性能的提高具有促进作用。

鉴于上述研究成果，为了更好地展现磁场对ESP颗粒物除尘效率的影响，本研究建立了磁场环境下静电除尘器的多场耦合模型，基于不同的烟气流速，探究ESP中同种颗粒的运动特性和捕集性能，以期揭示磁场的贡献及其规律，并为设计新型ESP提供参考。

1. 磁场理论模型的构建

1.1. 气体流场

烟气流动满足质量守恒方程(连续性方程)和动量守恒方程^[28](Navier-Stokes方程)，方程见式(1)和式(2)。

式中： ${\rho _{\rm{g}}}$ 为烟气密度， ${\rm{kg}} \cdot {{\rm{m}}^{ - 3}}$ ； ${u_i}$ 和 ${u_j}$ 为气体速度， ${\rm{m}} \cdot {{\rm{s}}^{ - 1}}$ ； $p$ 为气体平均静压， ${\rm{Pa}}$ ； ${\mu _{{\rm{eff}}}}$ 为有效扩散系数， ${\mu _{{\rm{eff}}}} = \mu + {\mu _t}$ ； $\mu$ 为气体动力黏性系数， ${\rm{kg}} \cdot {({\rm{m}} \cdot {\rm{s}})^{ - 1}}$ ； ${\mu _t}$ 为湍流动力黏性系数， ${\rm{kg}} \cdot {({\rm{m}} \cdot {\rm{s}})^{ - 1}}$ ； ${S_j}$ 为广义源项； $i$ 和 $j$ 分别代表 $x$ 和 $y$ 方向。

1.2. 电磁场

对于线板式静电除尘器，在电晕稳定放电的情况下，可由Poisson方程和电流连续性方程^[29]描述其计算过程，方程见式(3)和式(4)。

式中： $\overset{\rightharpoonup } {E}$ 为电场强度， ${\rm{N}} \cdot {{\rm{C}}^{ - 1}}$ ； $U$ 为电势， ${\rm{V}}$ ； ${\varepsilon _0}$ 为真空介电常数， ${\rm{F}} \cdot {{\rm{m}}^{{\rm{ - 1}}}}$ ； $\rho$ 为空间电荷密度， ${\rm{C}} \cdot {{\rm{m}}^{{\rm{ - 2}}}}$ ， $\overset{\rightharpoonup } {J}$ 为电流密度矢量，可分为 $x$ 和 $y$ 方向的分量， $\operatorname{A} \cdot {{\rm{m}}^{ - 2}}$ 。

电流密度的计算方法可以简化为式(5)。

式中： ${b_{{\rm{ion}}}}$ 为离子迁移率， ${{\rm{m}}^{\rm{2}}} \cdot {{\rm{(V}} \cdot {\rm{s)}}^{{\rm{ - 1}}}}$ ； $\rho$ 为空间电荷密度， ${\rm{C}} \cdot {{\rm{m}}^{{\rm{ - 2}}}}$ 。

结合电场强度的表达式 $\overset{\rightharpoonup } {E} = - \nabla U$ ，式(5)可表示为式(6)。

考虑离子迁移率为常数( $\nabla {b_{{\rm{ion}}}} = 0$ )，结合式(3)和式(4)，可得电流连续性方程(式(7))。

需要指出的是，本研究引入的线板式ESP中的磁场是稳恒的，在时间和空间上是不变的，不涉及方程组的求解。

1.3. 颗粒动力场

细微颗粒物在外加磁场作用下，x-y坐标下的动量方程包含颗粒惯性力、洛伦兹力、电场力和拖曳力，由于细微颗粒物质量很小，重力被忽略，则具体颗粒动力场动量方程见式(8)。

式中： ${m_{\rm{p}}}$ 为颗粒质量， ${\rm{kg}}$ ； $u$ 为运动速度， ${\rm{m}} \cdot {{\rm{s}}^{{\rm{ - 1}}}}$ ； ${F_{\rm{m}}}$ 为洛伦兹力( ${F_{\rm{m}}} = {Q_{\rm{p}}}{v_{\rm{p}}}B$ ，其中 ${Q_{\rm{P}}}={Q_{{\rm{diff}}}} + {Q_{{\rm{sat}}}}$ ， ${Q_{{\rm{diff}}}}$ 为扩散荷电带电量， ${Q_{{\rm{sat}}}}$ 为电场荷电带电量， ${v_{\rm{p}}}$ 为颗粒作回转的运动速度，B为磁感应强度)；F_e为电场力( ${F_{\rm{e}}} = {Q_{\rm{P}}}E$ )；F_D为拖曳力( ${F_{\rm{D}}} = {m_{\rm{p}}}{F_{\rm{d}}}$ ，F_D指的是颗粒和黏性流体进行相对运动时，流体作用于颗粒上的阻碍物体相对运动的力， ${F_{\rm{d}}} = \dfrac{1}{2}{A_{\rm{p}}}{\rho _{\rm{g}}}{C_{\rm{D}}}\left( {{u_{\rm{g}}} - {u_{\rm{p}}}} \right)\left| {{u_{\rm{g}}} - {u_{\rm{p}}}} \right|$ ， ${A_{\rm{p}}}$ 为颗粒的迎流面积， ${u_{\rm{g}}}$ 和 ${u_{\rm{p}}}$ 分别为烟气平均流速 $\overline {{u_{\rm{g}}}}$ 和尘粒平均速度 $\overline {{u_{\rm{p}}}}$ 的标量值， ${C_{\rm{D}}}$ 是气流和颗粒间的阻力系数)。

3. 结论

1)无论烟气流速为何值，磁场环境下ESP的除尘效率均更高，证明磁场的引入可有效提高线板式ESP的除尘性能。

2)随着烟气流速的增大，颗粒的除尘效率逐渐下降，而外加磁场对其贡献逐渐升高，说明高烟气流速时磁场效应更明显。

3)在磁感应强度不断增大时，烟气流速对除尘效率的削弱程度逐步降低，且同种颗粒的除尘效率逐渐增大，但增长幅度不断较小，表明磁场对除尘性能的贡献程度随着磁感应强度的减小而逐步增大。

参考文献 (30)

不同烟气流速下线板式电除尘器中磁场效应验证

作者简介: 张建平(1972—)，男，博士，教授。研究方向：电磁除尘技术。E-mail：jpzhanglzu@163.com

通讯作者: 张建平, E-mail: jpzhanglzu@163.com ;

Verification of magnetic field effect in a wire-plate plate electrostatic precipitator at different flue gas velocities

Corresponding author: ZHANG Jianping, jpzhanglzu@163.com ;

1. 材料与方法

1.1 试剂与仪器

1.2 材料制备

1.3 底泥样品

1.4 实验设置

1.5 分析方法

2. 结果与讨论

2.1 材料表征

2.2 nZVI/BC对底泥Cd形态的影响

2.3 nZVI/BC对底泥Cd浸出毒性的影响

2.4 nZVI/BC对底泥Cd生物可利用性的影响

2.5 nZVI/BC对上覆水溶解态Cd质量浓度的影响

2.6 nZVI/BC对底泥pH和有机质的影响

2.7 机制分析

3. 结论

计量

出版历程

不同烟气流速下线板式电除尘器中磁场效应验证

通讯作者: 张建平, E-mail: jpzhanglzu@163.com ;

作者简介: 张建平(1972—)，男，博士，教授。研究方向：电磁除尘技术。E-mail：jpzhanglzu@163.com 1. 上海理工大学机械工程学院，上海 200093 2. 上海电力大学能源与机械工程学院，上海 200090

English Abstract

Verification of magnetic field effect in a wire-plate plate electrostatic precipitator at different flue gas velocities

Corresponding author: ZHANG Jianping, jpzhanglzu@163.com ;

全文HTML

1.1. 气体流场

1.2. 电磁场

1.3. 颗粒动力场

2.1. 网格无关性验证

2.2. 可靠性验证

2.3. 不同烟气流速下的磁场效应

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全文HTML

1.1. 气体流场

1.2. 电磁场

1.3. 颗粒动力场

2.1. 网格无关性验证

2.2. 可靠性验证

2.3. 不同烟气流速下的磁场效应

作者简介: 张建平(1972—)，男，博士，教授。研究方向：电磁除尘技术。E-mail：jpzhanglzu@163.com
1. 上海理工大学机械工程学院，上海 200093

2. 上海电力大学能源与机械工程学院，上海 200090