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组合型生态浮岛原位修复重污染水体

高寒, 贺振洲, 赵军, 周其胤. 组合型生态浮岛原位修复重污染水体[J]. 环境工程学报, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
引用本文: 高寒, 贺振洲, 赵军, 周其胤. 组合型生态浮岛原位修复重污染水体[J]. 环境工程学报, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
GAO Han, HE Zhenzhou, ZHAO Jun, ZHOU Qiyin. Combined ecological floating island for in-situ remediation of heavily polluted water[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
Citation: GAO Han, HE Zhenzhou, ZHAO Jun, ZHOU Qiyin. Combined ecological floating island for in-situ remediation of heavily polluted water[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095

组合型生态浮岛原位修复重污染水体

    作者简介: 高寒(1993—),男,硕士研究生。研究方向:水污染防治。E-mail:865585462@qq.com
    通讯作者: 周其胤(1976—),男,硕士,高级工程师。研究方向:城镇污水处理技术。E-mail:mzrhb@163.com
  • 基金项目:
    安徽省科技重大专项(S201703b0302123)
  • 中图分类号: X52

Combined ecological floating island for in-situ remediation of heavily polluted water

    Corresponding author: ZHOU Qiyin, mzrhb@163.com
  • 摘要: 为解决某人工池塘水体环境污染的问题,采用组合型生态浮岛技术研究了其对该水体的治理效果。结果表明,组合型生态浮岛对此类水体有较好的处理效果,其中化学需氧量(COD)、氨氮(NH+4-N)、总氮(TN)、总磷(TP)的去除率分别为62.95%、67.45%、51.99%、77.78%,均高于对照组及单一系统处理组。可见在该组合型生态浮岛中,黄花鸢尾的植物吸收、改良型火山石与微生物的协同作用对污染物的去除明显优于单一处理组。合理的植物-填料组合方式可提高污染物的降解效果,且投资小,环境效益好,又可达到一定的景观效果,适用于城镇水体尤其是居住区静态水体的景观治理。
  • 多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是挥发性或半挥发性碳氢化合物,由生物质、石化燃料等有机物不完全燃烧产生[1],是一类广泛存在于大气降尘中的持久性有机污染物[2],其易在含有脂肪的组织和器官中生物蓄积,且具有持久性、致畸致癌性,是一类高毒性环境污染物[34]。PAHs可随呼吸吸入进入人体、到达人体深肺区,由呼吸暴露导致的终生致癌风险(incremental lifetime cancer risk,ILCR),全球平均值为3.1×10−5[56]。参照国际癌症研究署给出的污染物致癌毒性判定,苯并[a]蒽是一种具有致癌效应[7]的典型PAHs。

    外源污染物进入肺泡首先与覆盖于肺泡内衬层的肺表面活性物质(pulmonary surfactant, PS)接触,PS是抵御污染物进入血液循环系统的最后一道屏障[8]。PS主要由肺泡II型上皮细胞合成和分泌,是一种具有特殊生物活性的复合物,能有效降低肺泡表面张力,防止肺泡在呼气的最后阶段发生塌陷[910]。1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱(1,2-dipalmitoyl-sn-glycero-3- phosphocholine,DPPC)是PS发挥生物活性最重要的物质基础,通常作为体外研究PS的模拟物和替代物[1113]

    PAHs经呼吸到达肺部,可与PS发生作用[14]。Sosnowski等[15]通过分子动力学模拟研究发现苯并[a]芘会诱导磷脂膜表面活性的异常并降低其流动性。Liland等[16]研究了菲、萘、苯并[a]芘3种PAHs对磷脂膜相行为的影响,结果表明苯并[a]芘对磷脂膜的液相有序相具有亲和力,能降低DPPC囊泡从固体到液晶相转变时的转变温度和焓值。Zhao等[17]发现Curosurf(肺表面活性物质制剂)与菲在纳米管上的吸附存在相互竞争作用,彼此起到一定的抑制作用。Beata等[18]借助分子动力学模拟研究了苯并[a]芘对肺表面活性物质单分子膜性质的影响,结果表明苯并[a]芘会对磷脂单层造成破坏,降低磷脂亲水区的水化作用。关于PAHs对肺表面活性剂的毒性行为,目前主要集中在分子动力学模拟,虽然可以证实PAHs能导致各种负面的呼吸系统效应,但PAHs暴露与肺功能下降之间的关系证据仍不充分,二者间的界面化学作用有待进一步确立和完善。

    鉴于此,本文选取DPPC及PAHs中具有代表性的苯并[a]蒽[7,1920]作为研究对象,进一步探究PAHs与PS相互作用的界面化学特征。通过表面张力仪,分析苯并[a]蒽对DPPC降低气-液界面张力性能的影响。借助Langmuir-Wilhelmy膜天平对肺呼吸循环进行体外模拟,获取DPPC的压缩-扩张循环曲线,结合弹性模量观测苯并[a]蒽存在/不存在情况下DPPC压缩及扩张性能。通过布儒斯特角显微镜(brewster angle microscopy,BAM),对DPPC单分子膜的微观形貌进行原位观察,借助激光共聚焦显微拉曼光谱分析苯并[a]蒽对DPPC分子内部结构构象的影响, 进一步揭示苯并[a]蒽对DPPC单分子膜的影响机制。这项研究旨在从微观角度分析PAHs对肺表面活性物质的负面效应,以期对后续学者研究PAHs的肺部毒理行为给予一定的参考及启示。

    1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱(DPPC,纯度≥99%)购自Sigma公司;苯并[a]蒽(Benz(a)anthracene),购自百灵威科学有限公司(北京);氯仿、无水乙醇、氯化钠均为分析纯,购自成都市科龙化工试剂厂;实验用水均为超纯水,其室温下的电阻率为18.25 MΩ·cm。以生理盐水(0.9%NaCl溶液)作为所有实验的亚相溶液。

    DPPC分子式为C40H80NO8P,分子量734.04。苯并[a]蒽分子式C18H12,分子量:228.29。DPPC及苯并[a]蒽分子结构如下:

    电子天平(AL204,Mettle Toledo,美国);超纯水仪(EU-K1-10TY,南京欧凯环境);超声波清洗仪(SK06G,上海科导);自动表面张力仪(BZY,上海方瑞仪器有限公司);多功能Langmuir-Wilhelmy膜天平(JML04C2,上海中晨数字技术设备有限公司);布儒斯特角显微镜(Nanofilm-EP4 BAM,Accurion GmbH,德国);激光共聚焦显微拉曼光谱仪(DXRxi,ThermoScientific,美国)。

    通过白金板法测定苯并[a]蒽对DPPC膜表面张力的影响。用0.9%氯化钠溶液为亚相溶液,将DPPC、苯并[a]蒽分别溶于氯仿[14]中,制备出浓度为1.0 mmol·L−1的DPPC及摩尔比为8∶1的DPPC/苯并[a]蒽混合膜液,待测。配制含有(18—25) mg/25 mL的DPPC/氯仿溶液作为储备膜液。将一定量的亚相溶液加入自动表面张力仪配套的液槽中,在气-液界面用汉密尔顿微量注射器滴加适量膜液,待15—20 min氯仿挥发完毕,测定气-液界面的表面张力。以DPPC表面铺展量(单位面积的气-液界面所含的DPPC的物质的量,单位10−3 mmol·m−2)为横坐标、DPPC膜的表面张力为纵坐标,绘制苯并[a]蒽对DPPC膜表面张力的影响曲线。

    实验中苯并蒽浓度的确定主要基于以下两点:1、污染物浓度较小(在PAHs污染的大气环境中如受机动车尾气污染的空气,经人体吸入并在肺泡内积累的PAHs经估算以ng·min−1为参考[15,21]),会使苯并[a]蒽分子数量太少,实验结果不明显。2、长期暴露于被污染的空气中,疏水性苯并[a]蒽可能在磷脂层中累积,造成局部高浓度苯并[a]蒽的存在。因此选取DPPC/苯并[a]蒽摩尔比8:1作为实验浓度,将有利于短期内明显实验现象的获取,以明确阐释苯并[a]蒽对DPPC膜的不利反应。

    表面压-面积(π-A)等温线通过配备有液槽(聚四氟乙烯材质,有效面积280 mm×100 mm)和恒温装置(温度控制在(37 ± 0.5)℃)的Langmuir-Wilhelmy膜天平进行测量。该系统配备了超灵敏的表面压力传感器,并采用两个对称移动的屏障对空气-水界面的磷脂单分子膜进行压缩。实验开始前,依次用二氯甲烷和超纯水清洗液槽以确保液槽的干净。将260 mL的亚相溶液倒入液槽中,用汉密尔顿微量注射器滴加适量的磷脂/氯仿膜液于空气-水界面[2223]。静置15—20 min待氯仿挥发完毕、磷脂单分子膜完全铺展,控制滑障以15.5 mm·min−1 的速率开始对称压缩,直至表面积剩下10%,同时设备将自动获取表面压力与表面积的关系曲线,即可得到相应的磷脂单分子膜表面π-A等温线。每次测量后,完全移除亚相溶液并彻底清洁滑障、铂片和液槽。通过水浴恒温装置,控制实验温度为(37±0.5)℃。所有的实验至少测量3次以确保其重现性。

    PS膜微观形貌原位观测借助BAM仪器进行[2425],该仪器配备有波长为658 nm的50 mW激光发射p偏振光、10倍放大物镜、偏振器、分析仪和CCD摄像机。实验用聚四氟乙烯原位槽测定,将适量的亚相溶液加入到液槽中,并放置在防振台上。如π-A等温线实验所述,亚相为生理盐水,在气-液界面上滴加适量的磷脂膜液,待膜液中的氯仿挥发完毕后,激光束以布儒斯特角a入射到空气-水界面。折射光束携带超过99%的入射能量,被放置在槽底部的一块黑色玻璃吸收。同时,通过布儒斯特角显微镜观察常压(π=20 mN·m−1π=30 mN·m−1)条件下,气-液界面处存在/不存在苯并[a]蒽时DPPC单分子膜的微观结构。

    分别将适量的DPPC膜液及摩尔比为8:1的DPPC/苯并[a]蒽混合膜液铺于空气-水界面,待氯仿挥发完毕,利用激光共聚焦显微拉曼光谱仪在常温下检测DPPC分子的构象变化信息。 激光器633 nm激发波长,激光功率6.8 mW,曝光时间0.00833 s,扫描次数900,50 μm共聚焦针孔模式。

    PS可显著降低肺泡的表面张力,对维持肺泡稳定、减少呼吸功十分重要,是其界面活性的重要指标之一 [2627]。由图1可知,DPPC可显著降低气-液界面表面张力,随着DPPC铺展量的增多,水的表面张力逐渐降低并最终趋于平稳。说明当C=3.5×10−3 mmol·m−2,DPPC在气-液界面的表面富集量趋于饱和。膜液中加入苯并[a]蒽,表面张力下降,当膜液加入量为5.25×10−3 mmol·m−2时,表面张力由26.7 mN·m−1降低为18.9 mN·m−1

    图 1  苯并[a]蒽对DPPC单分子膜表面张力的影响
    Figure 1.  Effect of Benz (a) anthracene on surface tension of DPPC

    PS在表面膜上降低表面张力的量,可以用表面压力(π)表示,二者间的关系可用下式表示[27]

    π=γ0γ (1)

    式中,γ0指亚相生理盐水的气-液界面表面张力,37 ℃ 生理盐水的表面张力约为72.3 mN·m−1γ指DPPC膜铺展于亚相表面时的表面张力;π指DPPC单分子膜的表面压力。

    苯并[a]蒽造成DPPC单分子膜表面张力降低,说明苯并[a]蒽的存在,膜的表面压力增加,如图2所示。这说明苯并蒽以一种特殊的方式存在于DPPC分子之间,二者间的相互作用削弱了DPPC分子间的相互吸引。为进一步分析呼吸时单分子膜循环压缩-扩张过程中,苯并[a]蒽对DPPC膜表面压力的影响,通过下述Langmuir–Wilhelmy膜天平实验获取π-A等温线,对膜表面压力变化做系统性分析[2831],以期阐明苯并[a]蒽对DPPC膜分子的作用细节。

    图 2  苯并[a]蒽对DPPC单分子膜表面压力的影响
    Figure 2.  Effect of Benz (a) anthracene on surface pressure of DPPC monolayer

    π-A等温线是表征肺表面活性物质呼吸活性的重要指标,直观的体现了较宽的表面压力下单分子膜压缩、扩张过程的物理化学性质变化,通过等温线可获得单分子膜的物理变化特征等信息[3233]图3给出了苯并[a]蒽存在/不存在条件下,DPPC单分子膜π-A等温线的变化。由图3可知,整个压缩过程中,DPPC单分子膜的π-A等温线主要呈现液态扩张相和液态凝聚相, 与前人研究一致[3435]。苯并[a]蒽的加入,π-A等温线呈现出明显的“外扩”行为,即在同样的表面积下,混合组分的表面张力,明显高于纯组分DPPC单分子膜,等温线向高分子面积区域移动。当5 mN·m−1<π<25 mN·m−1, 曲线“外扩”行为最为显著,随着压缩进一步推进,两条曲线逐渐靠近,并在固相阶段基本重合,直至扩张阶段结束。

    图 3  苯并[a]蒽对DPPC单分子膜π-A等温线的影响
    Figure 3.  Surface pressure-area isotherms for pure DPPC and mixed DPPC-Benz (a) anthracene monolayers

    滞回曲线是DPPC单分子膜的一个重要特征,反映了呼吸功能活性的相关信息[36]。使用以下定量标准进行评估:归一化滞回面积(normalized hysteresis area,HAn)见公式(2),稳定性指数(Stability index, SI)见公式(3)。

    HAn=[πdA]1[πdA]2AmaxAmin (2)
    SI=πmaxπmin12(πmax+πmin) (3)

    SI表示单分子膜降低界面表面张力的效果,SI值越高,代表单分子膜越稳定,表面活性越好[24,37]。式中,Amax:滞回环中DPPC分子所占的最大面积;Amin:滞回环中DPPC分子所占的最小面积;πmax:滞回环中DPPC分子间最大表面压力;πmin:滞回环中DPPC分子间最小表面压力。

    由完整的滞回曲线可以看出,两个滞回环呈现出相似的特征,扩张曲线均在压缩曲线的下方,并出现较大的分离,近似呈封闭、两端尖的长梭形状,且滞回面积明显增大。“回线”的存在说明DPPC分子被紧密压缩后,以某种方式缔合,而在扩张阶段,缔合体并不解离[38]。苯并[a]蒽存在下,π-A等温线向高分子面积区域移动,说明苯并[a]蒽的存在使DPPC分子间引力减弱,相互排斥作用增强。而这种不利影响随着压缩过程的进行,被较强的外界压力逐渐抵消,对DPPC固相膜的形成不会造成显著影响。由表1可知,苯并[a]蒽的加入使DPPC单分子膜的最大表面压力(πmax)降低,由58.17 mN·m−1降低为57.52 mN·m−1

    表 1  DPPC单分子膜滞回曲线的定量分析
    Table 1.  Comparison of quantitative criteria ( HAn, SI ) used for evaluation of the DPPC monolayers
    πmax/(mN·m−1)πmin/(mN·m−1)Amax/nm2Amin/nm2HAn/(mN·m−1)SI
    1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱 (DPPC)58.171.331.160.1822.871.91
    1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱+苯并[a]蒽(DPPC+Benz(a)anthracene)57.521.441.290.1922.481.90
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    πmax代表磷脂膜被压缩到崩解时产生最大降低表面张力的能力[27]πmax值的大小与肺功能的正常发挥有重要联系。πmax降低说明苯并[a]蒽的存在导致了DPPC膜对抗外界强力压缩的能力降低,一定区域的界面对DPPC分子的容纳能力减弱,DPPC分子将提前被挤出。同时在苯并[a]蒽影响下归一化滞回面积HAn及稳定性指数SI有小幅度的衰减,说明苯并[a]蒽的加入使膜的稳定性降低。滞回环面积反映了单分子膜的能量耗散能力,说明苯并[a]蒽存在下,DPPC单分子膜在压缩-扩张过程中,能量耗散增大。由于Langmuir膜是处于亚稳态的动态体系,内部不断产生熵,为了形成有序致密的DPPC液态凝聚膜需不断地从外界引入负熵流。这一作用使呼吸过程尤其是呼气过程中呼吸功增加。由于部分呼吸功用于对抗表面张力和扩张肺泡,因此能量耗散增大会影响肺泡与肺泡之间的稳定性以及肺通气的顺应性。

    压缩系数CS或压缩模量C1S是表征单层膜物理状态的重要参数。C1S可由公式(4)计算得出,值越大,表明膜的刚性越强。式中,π表示单分子膜的表面压力, A 表示分子面积, T 表示温度[3839]

    C1S=A(dπdA)T (4)

    图4给出了单分子膜的弹性模量C1S与表面压力π的关系。由图4可知,在压缩-扩张两阶段,DPPC单层膜的C1S值均呈现先增大后减小的趋势。加入苯并[a]蒽,C1S呈现出类似的变化趋势,并均在π=40 mN·m−1附近出现最大值。纯组分DPPC的C1S的值高达122.4 mN·m−1,说明在对抗外界压力下,DPPC单分子膜体现出较好的刚性及稳定性。不同的是压缩阶段,苯并[a]蒽存在下,弹性模量最大值为81.7 mN·m−1,降低了40 mN·m−1;而扩张阶段,C1S的值并没有因苯并[a]蒽而改变。由弹性模量结果可知,在压缩阶段,苯并[a]蒽对DPPC单分子膜弹性性能影响显著。这是由于苯并[a]蒽对DPPC膜造成扰动,影响了膜的流动性,削弱了膜的抗挤压能力。同时磷脂分子的流动性与其再扩散能力密切相关,流动性改变则膜的再扩散能力也会发生变化。这会造成呼吸循环过程中肺泡内部的表面压力松弛时间变化,不同区域、受不同剂量苯并[a]蒽影响的肺泡再扩展能力不同,影响肺泡收缩扩张的一致性。

    图 4  苯并[a]蒽对DPPC单分子膜压缩模量的影响
    Figure 4.  The elastic modulus C1S vs. surface pressure (π) dependencies for mixed DPPC/Benz (a) anthracene monolayers

    BAM技术依据表面膜在不同相区时折光指数不同而有不同的反射强度,能直接观察气-液界面单分子层的形貌及相变,可实现单分子膜在液体中的动态原位观测。PS膜微观形貌与实验时的膜压有关,研究表明,单层膜在较高表面压力(π=30−35 mN·m−1)时接近真实的生物膜状态[13,40]。鉴于π-A等温线中,5 mN·m−1<π< 25 mN·m−1, 曲线“外扩”行为最为显著,本实验分别选择在π=20 mN·m−1π=30 mN·m−1的膜压下,观察苯并[a]蒽对气-液界面处DPPC单分子膜微观形貌的影响。

    图5a可知,π=20 mN·m−1时,纯组分DPPC分子分布均匀,主要以液态扩张相存在。加入苯并[a]蒽后,DPPC分布不均匀,苯并[a]蒽附近区域分布密集,远离处分布稀疏,以区域性聚集的形式存在,如图5b图5c所示。这是由于苯并[a]蒽的加入,对DPPC分子的排布产生了扰动,DPPC以区域性聚集的方式降低自由能,以达到一种稳态。在π=30 mN·m−1的恒定膜压下,纯DPPC分子膜排列致密有序,分布均匀、连续性好,呈现出典型的液态凝聚相特征,与上述π-A等温线的结果一致。在相同的表面压力下,随着苯并[a]蒽的添加,DPPC单分子膜的聚集程度减弱,个别区域DPPC排列疏松,呈现出液态扩张相,出现相的分离,如图5-e图5-f所示。

    图 5  气-液界面处存在/不存在苯并[a]蒽时DPPC的原位微观形貌
    Figure 5.  BAM micrographs of air-liquid interface for DPPC/Benz (a) anthracene monolayers.
    a: π=20 mN·m−1,纯组分DPPC单分子膜;b、c : π=20 mN·m−1,苯并[a]蒽存在下DPPC单分子膜;d: π=30 mN·m−1,纯组分DPPC单分子膜;e、f : π=30 mN·m−1,苯并[a]蒽存在下DPPC单分子膜.
    a: π=20 mN·m−1, pure component DPPC monolayers; b、c : π=20 mN·m−1, DPPC monolayers in the presence of benzo[a] anthracene;d: π=30 mN·m−1, pure component DPPC monolayers; e、f : π=30 mN·m−1,DPPC monolayers in the presence of benzo[a] anthracene.

    由BAM原位形貌观察分析得出,气-液界面处苯并[a]蒽以团簇形式嵌入DPPC单层之间。苯并[a]蒽由于强疏水性,在气-液界面以相互聚集的形式存在,几个分子堆集在一起形成一个个团簇体(见图5b图5e中白色亮斑区域)。从图5可以看出,团簇体的尺寸小至几百纳米大到20 μm。因为苯并[a]蒽具有强亲脂性,会和DPPC分子紧密结合、嵌入DPPC膜之间。这会导致靠近苯并[a]蒽区域DPPC分子较密集,远离区域DPPC分布稀疏、个别区域出现相的分离(图5f)。这一结果的出现可能由于苯并[a]蒽更倾向与DPPC分子的烷基链作用,插入于DPPC单层的烃链深处,由于较强的相互作用对DPPC造成束缚,磷脂分子流动性降低。BAM形貌观察可以详细获悉膜表面横向结构信息,为进一步深入分析苯并[a]蒽对DPPC分子结构构象以及在气-液界面亲水头部和疏水尾部的影响,借助激光共聚焦显微拉曼光谱进行分析。

    拉曼光谱对研究分子内和分子间的相互作用非常敏感,是研究磷脂膜结构和构象变化的有力工具[4142]。利用共聚焦显微拉曼光谱进一步研究苯并[a]蒽对DPPC单层膜结构的影响,通过分析极性头部区域C—N伸缩(650—850 cm−1)、疏水烷基链C—C伸缩(1000—1600 cm−1)以及C—H伸缩(2800—3000 cm−1)等几种振动模式,进一步揭示DPPC分子的构象变化信息,阐明苯并[a]蒽对DPPC分子的作用机制。DPPC分子的拉曼光谱特征峰归属情况如表2所示[4344]

    表 2  DPPC拉曼光谱特征峰指认
    Table 2.  Raman spectral assignments of DPPC molecule
    峰位/cm−1 Raman shift 峰位指认 Raman spectral assignments
    718C—N伸缩振动,O—C—C—N+旁式构象Headgroup CN-Stretch
    770C—N伸缩振动,O—C—C—N+反式构象Trans CN-Stretch
    1062C—C伸缩振动,全反式脂链片段振动的B1g模式Trans Sym. C-C Stretch
    1096C—C反对称伸缩振动,旁式构象Gauche CC-Stretch
    1126C—C伸缩振动,全反式脂链片段振动的Ag模式Trans Asym.CC Stretch
    2849C—H 对称伸缩振动Sym.CH-Stretch
    2882C—H 反对称伸缩振动Asym.CH-Stretch
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    DPPC分子在650—850cm−1、1000—1600 cm−1、2800—3100 cm−1的拉曼光谱如图6所示。当DPPC极性头部的O—C—C—N+骨架处于旁式构象时,C—N伸缩振动出现在718 cm−1;处于反式构象时,则在770 cm−1出现振动峰[4445]。加入苯并[a]蒽后,718 cm−1峰保持不变,在770 cm−1处没有出现振动峰,说明苯并[a]蒽并未造成DPPC分子极性头部骨架构象的改变,极性头部平行于DPPC单分子膜的表面。光谱区1000—1200 cm−1范围内代表C—C骨架的伸缩振动,可用来表征磷脂烷基链的反式/旁式构象变化。面内和面外的C—C伸缩振动主要表现为1062 cm−1、l096 cm−1、1126 cm−1的3个峰。1062 cm−1和1126 cm−1处的振动归因于烷基链C—C骨架反式构象的拉伸振动,分别为全反式振动的B1g和Ag模式。1096 cm−1归因于烷基链C—C骨架的旁式构象的振动模式[44, 46]

    图 6  气-液界面处存在/不存在苯并[a]蒽时DPPC的拉曼光谱分析
    Figure 6.  Raman spectra of air–liquid interface for DPPC/Benz (a) anthracene monolayers.

    通常用I1096/1126I1096/1062表示脂链的无序程度。由表3可以看出,苯并[a]蒽的加入,I1096/1126降低,说明脂链中C—C骨架的旁式构象减少,脂链的有序性增强。I1096/1062增加,说明全反式脂链片段振动的B1g模式增强。I2849/2882降低,说明脂链侧向耦合能力降低,有序性增强。亚甲基C—H键伸缩振动出现在2750—3000 cm−1区域内,2849 cm-1和2882 cm−1分别为DPPC分子中亚甲基的对称和反对称伸缩振动,峰值比I2849/2882是表征C—H链间和链内有序-无序过程的灵敏指标,常用I2849/2882表征脂链侧向耦合能力以及有序-无序排列[43, 47]。从表3可以看出,加入苯并[a]蒽后I2849/2882降低,说明苯并[a]蒽分子的加入增加了侧链间的有序性排列,膜的流动性减弱。

    表 3  苯并[a]蒽对DPPC拉曼光谱特征峰及峰高比的影响
    Table 3.  Peak intensity ratios (Ia/Ib) corresponding to the DPPC/Benz (a) anthracene monolayers
    718 cm−1770 cm−1I1096/1126I1096/1062I2849/2882
    1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱(DPPC)7.592.241.000.960.88
    1,2-二棕榈酰-sn-甘油-3-磷酸胆碱+苯并[a]蒽(DPPC+Benz(a)anthracene)4.481.790.801.110.83
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    拉曼光谱结果表明苯并[a]蒽的加入对DPPC分子极性头部构象未造成影响,极性头部仍然平行于膜表面。对疏水烷基链C—C骨架作用明显,脂链中有序构象增多,有序性增强。同时亚甲基C—H伸缩振动表明侧链间的相互作用减弱,进一步说明苯并[a]蒽的加入降低了DPPC膜分子的流动性。结合布儒斯特角实验结果可以推断,苯并[a]蒽对DPPC单层膜的作用主要体现在苯并[a]蒽对DPPC分子烷基链的作用,作用过程如图7所示。由于高亲脂性,处于气-液界面的苯并[a]蒽优先于疏水烷基链结合,在较强作用力影响下,DPPC在靠近苯并[a]蒽区域紧密聚集,限制磷脂分子的自由移动。而远离苯并[a]蒽区域,DPPC分子量减少,单分子所占面积增大,DPPC尾链之间的范德华引力较弱[18,48],由液态凝聚相转为液态扩张相。在苯并[a]蒽影响下,磷脂分子呈现不均匀排布,进一步导致膜的稳定性减弱即弹性模量降低。这一负面效应并没有对DPPC的亲水头部基团造成影响,极性头部仍平行于DPPC单分子膜的表面。

    图 7  气-液界面处苯并[a]蒽对DPPC单分子膜表面行为的推断
    Figure 7.  The possible surface behavior of Benz (a) anthracene to DPPC monolayers at the air-water interface.

    本文主要研究了苯并[a]蒽对肺表面活性物质的表面活性单层的界面化学性质的影响。综合分析上述实验结果,可得如下结论:

    (1)苯并[a]蒽可显著影响DPPC单层的压缩扩张循环曲线,表面压-面积等温线向高的分子面积区域移动。DPPC单层的相行为发生改变,主要体现在低表面压力下的液态扩张及液态凝聚相阶段。

    (2)苯并[a]蒽对DPPC单分子膜弹性性能影响显著,可明显削弱膜的稳定性及抗形变能力,这一影响主要体现在压缩阶段。

    (3)在接近真实生物膜状态下,苯并[a]蒽的扰动会导致靠近苯并[a]蒽区域DPPC分子排列紧密,远离区域单层膜排列疏松,对单层膜整体有序聚集造成影响。

    (4)苯并[a]蒽对DPPC分子的作用主要体现为对疏水烷基链C—C骨架及C—H伸缩振动造成影响,使得脂链有序构象增多、膜的流动性减弱。

    以上结果对于研究多环芳烃暴露的肺健康风险评价具有十分重要的意义。一方面苯并[a]蒽会导致DPPC单分子膜呼吸循环扩张的稳定性及液态凝聚阶段液态凝聚膜的形成,使呼吸功增加,影响肺通气的顺应性。另一方面,苯并[a]蒽在气-液界面与DPPC分子的结合对苯并[a]蒽在肺部的迁移、归趋造成影响,造成苯并[a]蒽在磷脂层的沉积时间变长。同时团簇体的形成可能影响呼吸性颗粒表面携带的苯并[a]蒽迁移,加速苯并[a]蒽从细颗粒物上转移到肺表面活性组分中。这将导致更多的苯并[a]蒽沉积于肺泡,形成恶性循环,最终影响呼吸相关活性功能的发挥甚至造成肺功能紊乱。

  • 图 1  组合型生态浮岛装置示意图

    Figure 1.  Schematic diagram of combined ecologicalfloating island device

    图 2  COD浓度的变化

    Figure 2.  Change in COD concentration

    图 3  NH+4-N浓度的变化

    Figure 3.  Change in NH+4-N concentration

    图 4  NO3-N浓度的变化

    Figure 4.  Change in NO3-N concentration

    图 5  TN浓度的变化

    Figure 5.  Change in TN concentration

    图 6  TP浓度的变化

    Figure 6.  Change in TP concentration

    表 1  黄花鸢尾生长状况

    Table 1.  Growth status of Iris pseudoacorus cm

    组别 开始 结束
    株高 根长 株高 根长
    黄花鸢尾组 24.3 3.7 41.2 18.9
    组合型生态浮岛组 24.1 3.6 55.7 32.6
    组别 开始 结束
    株高 根长 株高 根长
    黄花鸢尾组 24.3 3.7 41.2 18.9
    组合型生态浮岛组 24.1 3.6 55.7 32.6
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图( 6) 表( 1)
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-01-14
  • 录用日期:  2019-05-20
  • 刊出日期:  2019-12-01
高寒, 贺振洲, 赵军, 周其胤. 组合型生态浮岛原位修复重污染水体[J]. 环境工程学报, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
引用本文: 高寒, 贺振洲, 赵军, 周其胤. 组合型生态浮岛原位修复重污染水体[J]. 环境工程学报, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
GAO Han, HE Zhenzhou, ZHAO Jun, ZHOU Qiyin. Combined ecological floating island for in-situ remediation of heavily polluted water[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095
Citation: GAO Han, HE Zhenzhou, ZHAO Jun, ZHOU Qiyin. Combined ecological floating island for in-situ remediation of heavily polluted water[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(12): 2884-2889. doi: 10.12030/j.cjee.201901095

组合型生态浮岛原位修复重污染水体

    通讯作者: 周其胤(1976—),男,硕士,高级工程师。研究方向:城镇污水处理技术。E-mail:mzrhb@163.com
    作者简介: 高寒(1993—),男,硕士研究生。研究方向:水污染防治。E-mail:865585462@qq.com
  • 1. 合肥工业大学资源与环境工程学院,合肥 230009
  • 2. 安徽美自然环境科技有限公司,六安 237000
基金项目:
安徽省科技重大专项(S201703b0302123)

摘要: 为解决某人工池塘水体环境污染的问题,采用组合型生态浮岛技术研究了其对该水体的治理效果。结果表明,组合型生态浮岛对此类水体有较好的处理效果,其中化学需氧量(COD)、氨氮(NH+4-N)、总氮(TN)、总磷(TP)的去除率分别为62.95%、67.45%、51.99%、77.78%,均高于对照组及单一系统处理组。可见在该组合型生态浮岛中,黄花鸢尾的植物吸收、改良型火山石与微生物的协同作用对污染物的去除明显优于单一处理组。合理的植物-填料组合方式可提高污染物的降解效果,且投资小,环境效益好,又可达到一定的景观效果,适用于城镇水体尤其是居住区静态水体的景观治理。

English Abstract

  • 随着我国城镇化步伐的加快,大量池塘受到污染或被填埋。这些池塘通过合理规划和利用不仅可以作为可观赏的景观塘,还可以兼用于污水的生化处理。本实验将景观设计和水体修复相结合,通过组合型生态浮岛原位修复技术改善水质,美化环境。

    生态浮岛技术出现于20世纪50年代,直到20世纪80年代以后,生态浮岛技术在社会科技大发展的前提下才得以深入研究。DESTEFANI等[1]采用生态浮床净化某自然公园里的受污染的水体,浮岛植物选用香蒲、香根草、灯芯草,实验结果表明,浮床对水体中COD、TN、TP的去除率分别达到了66%、65%、13%。KANSIIME等[2]采用纸莎草浮床研究其对水体中N、P污染物的去除效果,实验结果表明,该浮床对TN、TP的去除率分别为80%~90%、70%~80%。李欲如等[3]在冬季采用生态浮床研究了多花黑麦草、大蒜、水芽对富营养化水体的处理效果,实验结果表明,3种植物对水体中COD去除率为49.2%~55.1%、总氮去除率为29.1%~58.9%、氨氮的去除率为39.7%~65.6%、总磷去除率为33.3%~54.9%。何成达[4]采用美人蕉浮床处理生活污水,实验结果表明,COD去除率达到90%以上,TN、TP去除率均达到80%以上。王郑等[5]通过将球形填料与美人蕉构建的组合型生态浮床处理农家乐废水,实验结果表明,该组合型生态浮床对COD、NH+4-N、TN、TP的去除率分别为79.71%、88.67%、73.88%、85.61%。

    研究[6-7]表明,单一的生态浮岛由于浮岛植物本身的性质,对环境和水质都有一定的要求并对污染物的吸收效率各不相同,因此,需要对特定物理情况和环境因素制定相匹配的浮床和浮岛植物。本研究将浮岛植物黄花鸢尾与改良型火山石填料相结合,通过改良型火山石的强化作用,为黄花鸢尾提供一个较好的环境,从而达到治理重污染水体的效果。

    • 该组合型生态浮岛由浮岛植物黄花鸢尾、塑料浮板、改良型火山石填料、活性炭网组成(如图1所示)。将花黄鸢尾固定安放在中心镂空的塑料浮板上,每块浮板上种植1株黄花鸢尾,通过浮板的浮力使其漂浮在水面上,黄花鸢尾根部和改良型火山石填料用活性炭网包裹,所使用的改良型火山石直径略大于活性炭网网格孔径,每块浮板下改良型火山石填料用量控制在1.2~1.5 kg。各实验组在100 cm(长)×100 cm(宽)×80 cm(高)塑料水箱中进行,塑料水箱中水深控制在70 cm。

    • 实验前,先将购买的黄花鸢尾幼苗放入实验水体中进行适应性培养1周,选取长势较好、株高基本一致的植株为实验所用,并将其根部做适当修剪,以保证实验植株的可对比性。将改良型火山石填料在实验室内用实验水体进行人工挂膜(水温控制在25 ℃左右),每隔6 h,通过曝气风机向水中曝气1次(水中溶解氧控制在2 mg·L−1),每隔3 d换1次水样,直至完全挂膜为止(开始挂膜时间约27 h;挂膜完全15 d)。实验共分为4组:空白对照组(0#)、黄花鸢尾处理组(1#)、火山石填料处理组(2#)、组合型生态浮岛处理组(3#)。实验从2018年4月25日开始,至2018年5月22日结束,实验期间平均气温在16 ℃左右。各组均放置在有阳光照射的池塘边,并做好防雨措施。每3 d取1次样,测定水体各指标,结束后测定植株高度和根部长度。本次实验水体取自某人工池塘,水体水质基本指标COD、TN、TP、NH+4-N、NO3-N、DO分别为80.6~107.3、9.16~11.97、0.86~1.14、7.58~8.44、3.11~3.23、1.4~2.3 mg·L−1

    • 各水质指标的测定方法参照文献中的方法[8]。COD采用重铬酸钾法测定,TN采用碱性过硫酸钾氧化法测定,TP采用钼锑抗分光光度法测定,NH+4-N采用纳氏试剂分光光度法测定,DO采用电极测量法测定,植物株高及根长采用标准卷尺测定。

    • 各处理组对水体COD的影响如图2所示。实验经过24 d后,0#、1#、2#、3#处理组对COD的去除率分别为7.86%、20.84%、30.63%、62.95%。由此可见,组合型生态浮岛对COD的去除率最高,且较单一的植物和填料处理组中COD去除效果明显,这与大量组合型生态浮岛处理污水的研究结果[9-11]一致。组合型生态浮岛对COD的去除率较高的原因主要包括3个方面。其一,浮岛下部的填料为改良型火山石。火山石自身具有对水流阻力小、不易堵塞、布水布气均匀、表面粗糙、挂膜速度快、反冲洗时微生物膜不易脱落、多孔性等物理特性。而且火山岩可以使水中的离子活跃(主要是增加了氧离子的含量)[12],从而促进了好氧微生物的生长,而好氧微生物生长过程需要消耗大量有机物。改良型火山石进一步扩大了其表面积,为微生物的生长提供了更大的空间,增加了微生物的数量。其二,黄花鸢尾为人工筛选后种植,其根系相对较为发达,为微生物繁殖提供了场所,且根系的泌氧作用为好氧微生物提供了有利的生存环境,增加了水体中有机物的消耗。其三,有研究[13]表明,活性炭网对水体和底泥中芳香族有机物有较好的去除效果。水体中的有机物一部分被活性炭网吸附,提高了有机物的去除率,并加速了水体中COD的去除。由图2也可以看出,前6 d内,2#、3#中COD降解速度较快。2#相较于1#处理组,处理效率高,这表明改良型火山石填料在COD的去除过程中起主要的作用。

    • 各处理组对水体NH+4-N的影响如图3所示。可以看出,在实验期内,各组NH+4-N的含量都呈下降的趋势,其中组合型生态浮岛(3#)对NH+4-N的去除率最高,达到67.45%。其余3个处理组0#、1#、2#去除率分别为5.59%、21.41%、49.45%。水体中NH+4-N的去除主要通过植物吸收、微生物的硝化作用及NH3自然挥发[14]。可以看出,改良型火山石填料组(2#)对NH+4-N的去除率相对于黄花鸢尾组(1#)较高,这说明对NH+4-N的去除,微生物的硝化作用高于黄花鸢尾的吸收作用。改良型火山石对NH+4-N的去除率较高的原因是由于它的多孔性产生的高表面积同样也是培养水中硝化细菌的良好温床,并且其表面带正电荷有利于微生物固着生长,亲水性强,把水中各种原因产生的NO2-N和NH+4-N转化成毒性相对小的NO3,从而降低了水体中NH+4-N的含量。组合型生态浮岛通过改良型火山石填料中丰富的微生物及植物根系的泌氧作用,为硝化细菌提供了一个良好的生长繁殖条件,从而大幅度提高了NH+4-N的去除率。

    • 水体中的硝酸盐氮主要来源于受污染水体中自身含有的NO3-N和由硝化作用产生的NO3-N,它的主要去除形式有反硝化作用和植物吸收等[15]

      各处理组对水体NO3-N的影响如图4所示。可以看出,空白对照组(0#)、改良型火山石填料处理组(2#)呈上升的趋势,组合型生态浮岛组(3#)呈先升后降的趋势,而黄花鸢尾处理组(1#)则呈下降趋势。由此推断出,黄花鸢尾对NO3-N的吸收作用高于水体中微生物的硝化作用。改良型火山石填料处理组水体中NO3-N大幅度升高,主要是由于其表面大量的硝化细菌将水体中的NH+4-N转化成了NO3-N,这从NH+4-N的去除曲线中也能明显地看出。组合型生态浮岛处理组在9 d前NO3-N处于上升阶段,这是由于整个水体中的硝化作用大于黄花鸢尾的吸收和反硝化作用。9 d后,NO3-N呈下降趋势,这是由于水体中溶解氧减少,硝化作用减弱,植物的吸收能力和反硝化作用占主导地位。21 d后,水体中NO3-N趋于平衡,这可能一方面由于植物的吸收达到饱和,另一方面从COD的变化曲线中可以推断,由于水体中碳源数量减少从而使反硝化作用降低。从图4中还可以看出,组合型生态浮岛处理组前期NO3-N含量的上升速度高于改良型火山石填料组,这是由于改良型火山石和植物根系两者的协同作用使水体中的氧离子高于单纯的改良性火山石填料组。

    • 各处理组对水体TN的影响如图5所示。可以看出,4个处理组TN都呈下降趋势,0#、1#、2#、3#对TN的去除率分别为11.38%、46.01%、31.07%、51.99%,组合型生态浮岛(3#)处理效率高于其他实验组。组合型生态浮岛对水体中TN有较高的去除效果,这主要是由于改良型火山石填料为黄花鸢尾提供了一个较佳的生长环境。经过一段时间后,黄花鸢尾的根系植入改良型火山石填料内,有利于根系的保护,从而提高了黄花鸢尾根系对氮元素的吸收。同样,改良型火山石填料与植物根系的结合也为硝化及反硝化细菌提供了好氧与厌氧的生存环境,进一步加强了脱氮的效果。图5显示,黄花鸢尾处理组对TN的去除率高于填料处理组,而从空白组中可以看出,水体中分散的微生物对TN的自然去除率并不高,这表明黄花鸢尾处理组主要是靠植物的吸收作用和其根系微生物的硝化及反硝化作用达到去除目的。具体是由黄花鸢尾植物本身的吸收作用还是根系微生物的分解消耗起主导作用需要进一步研究。而改良型火山石填料处理组中TN去除则主要依靠微生物的作用。该组合型生态浮岛中微生物的脱氮作用应占主导地位,但其与花黄鸢尾吸收作用之间的差异还须做进一步研究。

    • 水体中的磷大体可分为颗粒型和溶解型2种形态。对TP的去除主要是靠植物吸收、微生物固定以及填料的吸附等[16]。各处理组对水体TP的影响如图6所示。可以看出,4个处理组TP都呈下降趋势,0#、1#、2#、3#对TP的去除率分别为11.11%、40.19%、72.90%、77.78%。可见组合型生态浮床对TP的去除效果较高,原因如下:1)黄花鸢尾根系对TP的吸收利用;2)改良型火山石填料中的聚磷菌在好氧条件下将部分TP作为自身生长繁殖所需的元素进行吸收并同化;3)通过填料自身的吸附作用将水体中颗粒型磷吸附到填料表面,从而降低水体中TP的含量。改良型火山石填料组对TP的去除速度及效率均高于黄花鸢尾处理组,这表明组合型生态浮岛中微生物的吸收同化及填料吸附作用是TP去除的主要机制。

    • 黄花鸢尾实验开始与结束的生长状况如表1所示。可以看出,组合型生态浮岛中黄花鸢尾的株高及根长均大于黄花鸢尾组,由此看来,改良型火山石填料中的微生物促进了黄花鸢尾的生长。研究[17-18]表明,植物的氮磷吸收及固定的量与植物生物量呈显著相关,植物生物量越大,对氮磷吸收越多,对水体净化能力越强,这与本研究结果一致。

    • 1)该组合型生态浮岛对COD、NH+4-N、TN、TP的去除率分别为62.95%、67.45%、51.99%、77.78%,且植物生物量高于单纯的植物处理组,填料中的微生物促进了植物的生长,从而提高了水质净化效果。

      2)黄花鸢尾与改良型火山石、表面微生物具有很好的协同作用,共同促进了水体中COD、NH+4-N、TN、TP等污染物的去除。

      3)针对不同的水质污染状况,合理搭配浮岛的组合方式可实现污染物的快速降解,达到净化水质的目的,适用于城镇水体尤其是居住区的静态水体的景观治理。

    参考文献 (18)

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