传统城镇污水厂在污水处理过程中会消耗大量电能和药剂，导致处理成本增加。同步硝化反硝化(simultaneous nitrification and denitrification，SND)在同一个反应池内实现硝化和反硝化，可显著缩短反应时间、降低曝气能耗。SND在各种结构的处理工艺中均可实现，其反应机理包括：利用活性污泥絮体内部缺氧环境、利用生物膜^[1-3]或颗粒污泥^[4-6]内缺氧环境，或者利用异养硝化-好氧反硝化菌(heterotrophic nitrification-aerobic denitrification，HD-AN)^[7-8]等。

实现SND的关键在于通过控制DO创造合适的微氧或缺氧环境，同时提供充足的碳源。其控制策略包括：将好氧池DO控制在较低水平(一般为0.3~1.0 mg·L⁻¹)^[9-10]，或者间歇曝气^[11]，缩短好氧水力停留时间(hydrolic retention time，HRT)^[12]，以及分段进水等。利用聚磷菌(phosphate accumulating organisms，PAOs)和聚糖菌(glycogen accumulating organisms，GAOs)等菌种储存聚羟基链烷酸(poly-hydroxyalkanoates，PHAs)的特性，可实现内碳源反硝化；通过延长厌氧HRT、缩短好氧HRT，可以强化厌氧阶段PHAs的合成，改善好氧阶段SND效果^[11-12]。SND工艺可与多种工艺进行优化组合。比如，SND可与短程硝化工艺组合，实现同步短程硝化-反硝化^{[6, 11, 13-14]}。SND也可与强化生物除磷工艺(enhanced biological phosphorus removal，EBPR)结合，实现同步硝化反硝化除磷(simultaneous nitrification, denitrification and phosphorus removal process，SNDPR)^{[5-6, 9-13]}。但现有研究大多基于序批式反应器(sequencing batch reactor，SBR)，对于连续流工艺的SND强化策略和最佳工艺参数等方面研究较少，缺乏相关工艺优化和运行经验。

本研究通过对A²O-MBR工艺进行改造建立梯度曝气A²O²-MBR工艺，设置单独的低氧池和好氧池，进行分级梯度曝气，通过逐步降低DO浓度强化SND效果，考察了对低C/N比污水的处理效果，在改善TN去除效果的同时降低曝气能耗，为污水厂提质增效提供技术参考。

1.   材料与方法

1.1   实验装置

A²O²-MBR工艺装置如图1所示，反应器为折流式，共分为8格，包括厌氧池、缺氧池、低氧池(O₁池)、好氧池(O₂池)和膜池，体积比为1:2:2:2:1，生化池总有效体积50 L。厌氧池、缺氧池和低氧池安装了机械搅拌器。气泵通过曝气头为低氧池、好氧池和膜池曝气，由气体流量计控制曝气量。膜池安装了聚偏氟乙烯(polyvinylidene fluoride，PVDF)中空纤维膜组件，膜孔径0.1 μm，有效过滤面积0.3 m²，设计流量5 L·h⁻¹。采用间歇负压出水方式，出水5 min，反冲洗1 min。系统HRT控制在12 h，泥龄(sludge retention time, SRT)为50 d。膜池混合液回流至低氧池第一格，回流比200%；低氧池第2格混合液回流至缺氧池，回流比200%；缺氧池合液回流至厌氧池，回流比100%。水温为25~31 ^oC。

图 1  A²O²-MBR工艺实验装置图

Figure 1.  Schematic diagram of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

1.2   进水水质和接种污泥

进水采用模拟生活污水，根据实验需要投加CH₃COONa、NH₄Cl和KH₂PO₄，使进水NH₄⁺-N质量浓度为50 mg·L⁻¹，PO₄^3--P质量浓度为5 mg·L⁻¹；进水耗氧有机污染物的浓度(以COD计)最初为300 mg·L⁻¹，之后逐步降低至250 mg·L⁻¹和200 mg·L⁻¹。其他组分包括：90 mg·L⁻¹ MgSO₄ 7H₂O，10 mg·L⁻¹ CaCl₂，1 mL·L⁻¹微量元素。进水pH在7.5左右。本研究在前期研究基础上进行^[15-16]，污泥为前期培养的污泥，前期实验接种污泥为广州市猎德污水厂好氧池污泥。

1.3   实验方案

A²O²-MBR工艺连续运行1 a以上。启动阶段进水COD值为300 mg·L⁻¹，进水C/N为6.0；在TN去除效果有所改善后，将进水COD值逐步降至250 mg·L⁻¹和200 mg·L⁻¹，进水C/N比降至5.0和4.0，考察对低C/N比污水的处理效果。单个低氧池曝气量从400 mL·min⁻¹逐步降至80 mL·min⁻¹，低氧池DO质量浓度由3 mg·L⁻¹逐步降至0.6 mg·L⁻¹左右；单个好氧池曝气量从640 mL·min⁻¹逐步降至500 mL·min⁻¹，好氧池DO质量浓度由4 mg·L⁻¹逐步降至1.7 mg·L⁻¹左右，考察低DO条件对SND效果的强化作用。厌氧池DO质量浓度0.3~0.4 mg·L⁻¹，缺氧池DO质量浓度0.4~0.5 mg·L⁻¹。各阶段工艺参数如表1所示。

表 1  A²O²-MBR工艺各阶段工艺参数

Table 1.  Operation parameters of the A²O²-MBR process at each stage

运行时间/d	进水COD/(mg·L−1)	C/N比	DO质量浓度/(mg·L−1)			曝气量/(mL·min−1)
			低氧池	好氧池		低氧池	好氧池1	好氧池2
1~25	300	6.0	2.76	3.99		400	640	640
26~40	300	6.0	1.98	3.34		320	600	600
41~58	300	6.0	1.12	1.64		280	500	500
59~87	300	6.0	1.29	1.96		280	600	600
88~136	300	6.0	1.46	2.08		240~280	500	600
137~171	300	6.0	0.89	1.95		200	500	500~600
172~192	300	6.0	0.70	1.79		120~160	500	500
193~213	300	6.0	0.48	1.82		100	500	500
214~283	300	6.0	0.58	1.76		120	500	500
284~333	250	5.0	0.70	1.71		120	500	500
334~356	200	4.0	0.70	1.69		120	500	500
357~375	200	4.0	0.63	1.73		100	500	500
376~393	200	4.0	0.58	1.75		80	500	500

 | Show Table

DownLoad: CSV

1.4   分析方法

每天取进水和出水水样，一周左右取一次各池体样品，经0.45 μm滤膜过滤后测定COD、NH₄⁺-N、NO₂⁻-N、NO₃⁻-N等指标，分析方法参见《水和废水监测分析方法(第四版)》。TN为NH₄⁺-N、NO₂⁻-N、NO₃⁻-N总和。

1.5   高通量测序及分析

选取接种污泥和工艺运行不同阶段的6个样品(表2)，委托百迈克生物科技有限公司，开展微生物高通量测序分析。采用TGuide S96 Magnetic Soil/Stool DNA试剂盒，提取高质量的细菌16S rRNA基因序列，以分析污泥中微生物群落结构变化；同时提取氨氧化菌(AOB)功能基因amoA、反硝化菌功能基因nirS和narG，分析硝化和反硝化功能菌组成和变化情况。通过Illumina NovaSeq 6000测序平台，利用双末端测序(Paired-End)的方法，构建小片段文库进行测序。通过对Reads拼接过滤，聚类或去噪，利用QIIME2软件进行物种注释及丰度分析。

表 2  高通量测序污泥样品信息

Table 2.  The activated sludge samples used for high-throughput gene sequencing analysis

样品编号	取样时间/d	C/N	低氧池DO浓度/(mg·L−1)	TN去除率/%
S1	—	—	—	—
A1	26	6	2.47	77.5
B1	194	6	0.59	82.8
B2	278	6	0.59	86.1
C1	333	5	0.66	86.3
C2	375	4	0.71	84.6

 | Show Table

DownLoad: CSV

1.6   物质平衡分析

为了分析A²O²-MBR工艺各处理单元对TN去除的贡献情况，建立物质平衡模型(图2)。各单元TN去除量根据式(1)~式(4)计算，COD去除量的公式与之类似。

图 2  A²O²-MBR工艺物质平衡模型

Figure 2.  The mass balance model of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

式中：R_TN，A、R_TN，D、R_TN，O、R_TN，M为厌氧池、缺氧池、好氧池、膜池的TN去除量，g·d⁻¹；X_IN、X_A、X_D、X_O1、X_O2、X_M、X_EFF为进水、厌氧池、缺氧池、低氧池、好氧池、膜池和出水TN质量浓度，mg·L⁻¹；Q为进水流量，L·d⁻¹；R₁、R₂、R₃为缺氧池到厌氧池、低氧池到缺氧池、膜池到低氧池的回流比。

忽略反应过程中微生物的同化作用和细胞死亡对NH₄⁺-N含量的影响，SND率的计算公式如式(5)^[17]所示。

式中：E_SND为SND效率，%；C_{NOx，produced}为系统曝气前后NO_x⁻(NO₂⁻-N+NO₃⁻-N)的增加量，mg·L⁻¹；C_{NH4，removal}为系统曝气前后NH₄⁺-N的减少量，mg·L⁻¹。

2.   结果与讨论

2.1   脱氮效果

1)氨氮去除效果。A²O²-MBR工艺连续运行393d，其中氨氮去除效果如图3所示。可见氨氮去除效果总体保持稳定，平均进水氨氮质量浓度为49.4 mg·L⁻¹，出水质量浓度1.3 mg·L⁻¹，平均去除率97.3%。但在运行过程中由于DO浓度过低，出现了2次氨氮去除率下降。其中，41 d时低氧池和好氧池的曝气量同步下调，结果41~58 d低氧池DO质量浓度由1.75 mg·L⁻¹降至0.72 mg·L⁻¹，好氧池DO质量浓度由2.42 mg·L⁻¹降至1.27 mg·L⁻¹，DO浓度快速降低导致氨氮去除效果下降，54~58 d出水氨氮质量浓度升高到4.0 mg·L⁻¹以上；之后好氧池的曝气量增大，DO浓度升高，氨氮去除效果得到恢复。88 d和144 d时好氧池曝气量调小，DO浓度略有降低，但对处理效果影响不大。202 d低氧池DO质量浓度降至0.5 mg·L⁻¹以下，好氧池DO质量浓度降至1.7 mg·L⁻¹左右，结果出水氨氮质量浓度升高到2.0 mg·L⁻¹以上；之后随着DO浓度升高，氨氮去除效果得到恢复。235 d后，氨氮去除率保持在98%左右，出水氨氮质量浓度在1.0 mg·L⁻¹左右。可见，虽然低DO条件有利于实现SND作用，从而改善TN去除效果^[9-13]，但在工艺启动和调试过程中，应首先富集足够的AOB等功能菌，确保氨氮处理效果保持稳定，然后逐步降低DO浓度，强化适应低DO条件的功能菌富集；如果曝气量或曝气时间的调整速度过快，可能会导致氨氮去除效果恶化^[13,18-19]。此外，曝气量和DO的调整还应该考虑进水氨氮负荷和温度的变化^[20]。

图 3  A²O²-MBR工艺氨氮去除效果

Figure 3.  Ammonia removal performance of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

2) TN去除效果。不同阶段氨氮和TN去除效果如表3所示，氨氮和TN去除效果与DO浓度变化的关系如图4所示，出水各氮素浓度变化如图5所示。A²O²-MBR工艺启动时进水C/N比为6.0。1~23 d时TN去除效果比较稳定，出水TN在10 mg·L⁻¹左右。24~40 d出水硝氮和TN升高，可能是由于这期间低氧池和好氧池DO质量浓度较高(分别为3.0 mg·L⁻¹和5.0 mg·L⁻¹左右)。41~53 d随着DO浓度下降，出水硝氮和TN有所降低。54~60 d由于DO浓度快速降低，出水氨氮和TN浓度升高。61~87 d随着DO浓度的回调，出水氨氮浓度下降，但出水硝氮浓度略有上升，出水TN稳定在11.5 mg·L⁻¹左右。88~201 d，低氧池和好氧池曝气量连续7次下调，DO浓度逐步降低。由图5可以看出，出水TN浓度总体呈先升高后降低趋势，178~201 d时TN平均去除率为81.7%，出水TN平均质量浓度为9.1 mg·L⁻¹。202~214 d，DO浓度过低导致氨氮去除效果再次恶化，TN去除率也随之下降；215~234 d，低氧池曝气量回调，DO浓度升高，出水氨氮浓度下降，同时出水硝氮浓度也在下降，导致TN去除率回升至80%以上。235~283 d，低氧池和好氧池DO质量浓度分别稳定在0.60 mg·L⁻¹和1.68 mg·L⁻¹，TN平均去除率达85.0%，平均出水TN质量浓度为7.4 mg·L⁻¹。可见，与第Ⅰ阶段相比，TN去除率由78.9%提升至85.0%。284~333 d进水C/N比降至5.0，但TN去除效果基本未受影响，TN平均去除率84.9%，出水TN平均质量浓度为7.5 mg·L⁻¹；期间曝气量未调整，但低氧池DO质量浓度升至0.7 mg·L⁻¹。334 d进水C/N比进一步降至4.0，出水TN浓度略有升高；357 d后低氧池曝气量进一步降低，DO平均质量浓度降至0.61 mg·L⁻¹，之后TN去除效果改善，平均去除率达84.7%。常规A²O工艺的TN去除率一般不超过75%^[21-22]，与之相比，本工艺经过对DO的优化后TN去除效果明显提升。

表 3  A²O²-MBR工艺不同阶段氨氮和TN去除效果

Table 3.  Ammonia and TN removal effects at various stages of the A²O²-MBR process

时间/d	进水C/N比	平均DO质量浓度/(mg·L−1)		NH4+-N平均去除率/%	TN平均去除率/%
		低氧池	好氧池
1~87	6.0	1.80±0.61	2.73±0.93	97.0±1.8	78.9±1.8
88~201	6.0	1.06±0.33	1.96±0.14	98.4±1.0	79.6±1.3
202~234	6.0	0.50±0.08	1.87±0.08	92.2±1.5	76.3±2.8
235~283	6.0	0.60±0.07	1.68±0.08	97.8±0.9	85.0±1.1
284~333	5.0	0.70±0.05	1.71±0.06	97.6±0.9	84.9±1.4
334~356	4.0	0.70±0.05	1.69±0.08	98.2±0.4	80.9±1.5
357~393	4.0	0.61±0.05	1.74±0.04	98.3±0.4	84.7±0.7

 | Show Table

DownLoad: CSV

图 4  A²O²-MBR工艺氨氮和TN去除效果与DO浓度变化的关系

Figure 4.  Relationship between the ammonia and TN removal effects and the DO concentrations of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图 5  A²O²-MBR工艺出水不同形态氮素浓度变化

Figure 5.  The concentrations profile of nitrogen forms in the effluent of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

3) 影响TN去除效果的主要因素。一般认为，进水C/N比对生物脱氮效果影响显著，随着C/N比的降低，TN去除效果会逐步下降^{[10, 23-24]}。在本研究中，虽然进水C/N比从6.0降为5.0和4.0，但通过调控低氧池和好氧池的DO浓度，可改善系统TN去除效果，使TN去除率保持在85%左右。推测其原因是在低DO条件下污泥絮体内部的缺氧区域增加，有利于反硝化作用进行，强化了低氧池和好氧池的SND作用。为了强化SND效果，好氧池的DO质量浓度一般控制在0.3~2.0 mg·L^{−1 [12-13, 25]}，或者通过缩短好氧HRT^[26-27]，减少好氧阶段碳源的过快消耗，使污水中碳源或内碳源更多为反硝化菌所利用，从而强化SND作用，改善低C/N比污水TN去除效果。JIANG等^[25]将A²O-MBR工艺膜池中DO质量浓度由2.4 mg·L⁻¹降至0.5~1.0 mg·L⁻¹，TN去除效果明显提升。值得注意的是，DO浓度过低或下降速度过快容易造成氨氮去除效果恶化。由于活性污泥系统的复杂性，从曝气量的调整到DO浓度的稳定有一定滞后期，从DO浓度变化到处理效果变化也存在一定的滞后^[28]。因此，在工艺调试过程中，曝气量的下降不应过快，而应小幅度逐步调整。

2.2   TN去除机理分析

1)各池体浓度变化。工艺运行过程中，一周左右测一次各池体浓度变化情况，如图6所示。由图6(a)可见，1~152 d随着DO浓度的下降，低氧池(O₁池)的氨氮质量浓度呈逐步升高趋势，由10 mg·L⁻¹左右升至25.2 mg·L⁻¹，同时好氧池(O₂池)氨氮浓度保持在较低水平，膜池氨氮浓度进一步降低，确保了出水氨氮稳定达标。206 d时低氧池的DO质量浓度降至0.46 mg·L⁻¹，其氨氮质量浓度进一步升至26.1 mg·L⁻¹，同时好氧池氨氮质量浓度急剧上升至22.4 mg·L⁻¹，导致出水氨氮升至4.4 mg·L⁻¹。206~234 d低氧池DO质量浓度提高到0.6 mg·L⁻¹左右，低氧池和好氧池的硝化效果很快得到恢复，此后基本保持稳定。284 d和334 d进水C/N比降为5.0和4.0，低氧池、好氧池的氨氮浓度先略有升高，然后逐步降低。可见，从低氧池到好氧池采用梯度曝气，一般情况下可保证稳定的硝化效果；但如果低氧池DO过低，氨氮去除效果持续下降，会导致进入好氧池的氨氮浓度升高，超过好氧池的处理能力，导致好氧池硝化效果恶化。

图 6  A²O²-MBR工艺运行过程中各池体氮素变化

Figure 6.  The change in the nitrogen concentrations in different zones during operation of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

由图6(b)可见，各池体亚硝氮浓度总体呈先升高后降低趋势，283~333 d期间在C/N为5.0条件下亚硝氮浓度升高，之后再次下降。可能由于NOB对氧的亲和力较弱，低DO条件下NOB受到一定抑制，亚硝氮氧化速率较慢^{[11, 29]}；同时在低C/N比条件下，硝氮反硝化不完全也可能导致亚硝氮发生一定的积累^[30]。由图6(c)和图6(d)可见，1~136 d，各池体硝氮浓度有一定波动但基本稳定，136~283 d低氧池和好氧池硝氮浓度逐步下降，促进了出水硝氮和TN的下降，推测在低DO条件下SND得到强化。284~331 d进水C/N比降至5.0，好氧池和低氧池的硝氮浓度有所升高，但膜池和出水硝氮变化不大，说明膜池起到一定作用。334 d后进水C/N比降至4.0，好氧池和低氧池的硝氮快速升高，358 d后有所降低。其原因可能是在低C/N比条件下，污水中碳源不足，SND作用受到限制^[10,23]；之后随着低氧池DO降低，碳源消耗速度下降，反硝化菌对碳源的利用率提高，导致SND效果改善^[13,31]，各池体硝氮和TN浓度随之下降。

不同工况下各池体COD和氮素变化如图7所示。由图7(a)可以看出，在工艺运行初期(68~81 d)，COD值在厌氧池和缺氧池快速降低，进入低氧池时COD值已降至100 mg·L⁻¹以下；氨氮浓度在低氧池和好氧池中快速下降，硝氮浓度明显升高，出水硝氮质量浓度为7.89 mg·L⁻¹。从图7(b)可见，在进水C/N比为6.0的稳定运行阶段(269~283 d)，COD值下降速度减慢，低氧池COD值仍达137.6 mg·L⁻¹，且COD与TN的变化趋势基本一致，有利于反硝化作用的进行；氨氮和TN浓度在低氧池、好氧池和膜池同步下降，硝氮保持在较低水平，出水硝氮质量浓度仅为5.09 mg·L⁻¹。如图7(c)所示，在进水C/N比降至5.0后，虽然进水中碳源减少，但低氧池COD值仍达132.67 mg·L⁻¹，低氧池TN质量浓度已降至12.41 mg·L⁻¹，好氧池进一步降至8.81 mg·L⁻¹，低氧池和好氧池对TN的去除效果进一步改善。如图7(d)所示，在进水C/N比降至4.0后，低氧池COD值降至76.50 mg·L⁻¹，低氧池TN浓度比之前有所升高，但好氧池和膜池去除效果显著，出水TN仍保持在8 mg·L⁻¹以下。此外，从膜池到出水的COD、氨氮和TN等指标均有所下降，尤其是在膜池TN浓度较高时效果更为明显，推测膜组件表面的生物膜发生了SND作用。有研究表明，MBR工艺膜池污泥浓度较高，污泥颗粒较大，且膜材料表面附着有生物膜，在适当的DO浓度条件下，膜池内部形成缺氧微环境，有利于强化SND作用。

图 7  A²O²-MBR工艺不同工况下各池体氮素变化

Figure 7.  The concentrations profiles of nitrogen in different zones of the A²O²-MBR process in various stages

下载: 全尺寸图片 幻灯片

2)物质平衡和SND效率分析。不同阶段各池体TN去除量和所占比例如图8所示，各池体对COD的去除量和贡献如图9所示。可见，1~87 d整个工艺的TN去除量为3.96 g·d⁻¹，比后续几个阶段略低；其中O池(包括O₁和O₂池)去除的TN占59.5%，膜池占14.9%，合计74.4%；这一阶段厌氧池去除的COD较高，占总去除量的45.44%(图9)，同时去除的硝氮和亚硝氮(NO_x-N)很少，说明COD主要被DPAOs和DGAOs吸收并转化为PHAs储存起来。261~283 d，系统TN去除量增加到4.27 g·d⁻¹，这一阶段膜池的TN去除量明显增加，O池和膜池对TN去除的贡献率分别为49.3%和35.2%，合计达84.5%，O池和膜池的总贡献明显提高；同时厌氧和缺氧池去除COD减少，O池和膜池去除的COD增加，说明有机碳源主要在O池和膜池得到利用。进水C/N降至5.0时，TN总去除量保持稳定，O池去除量回升，膜池去除量下降，二者对TN去除的贡献分别为67.4%和15.3%，合计82.7%；在COD去除方面，厌氧池的贡献进一步减少，O池和膜池进一步增加，贡献达到83.2%。进水C/N降为4.0时，系统TN总去除量略有降低，O池去除量略有提高，O池对TN去除的贡献进一步增加，O池和膜池对TN去除的贡献分别为80.3%和14.4%，合计94.7%；在COD去除方面，缺氧池贡献有所增加，其原因是在低C/N比条件下O₁池的NO_x-N升高，导致进入缺氧池的NO_x-N增加；另外由于进水碳源浓度降低，O₂池出水COD值下降，导致膜池对COD去除的贡献显著降低。可见，本工艺稳定阶段O池和膜池对TN去除的贡献在82.7%以上，SND效果稳定；同时COD主要在O池和膜池得到去除，为SND作用提供了充足的碳源。

图 8  不同工况下A²O²-MBR工艺各池体的TN去除量和贡献率

Figure 8.  The TN removal rate of various zones and their contributions to the TN removal of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

图 9  不同工况下A²O²-MBR工艺各池体的COD去除量和贡献率

Figure 9.  The TN removal rate of various zones and their contributions to the COD removal of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

SND效率计算结果如图10所示。可见O池的SND效率呈升高趋势，67~81 d时SND效率为67.2%，到261~287 d时已升至90.7%。此后，C/N比从6.0降至5.0和4.0，但O池SND效率基本保持稳定，仍有89.5%和89.7%。膜池SND效率总体略低于好氧单元，随着C/N比降低呈现逐步降低趋势，同时膜池对TN去除的贡献也呈下降趋势(图8)。可能随着O池去除效果的改善，好氧池进入膜池TN浓度降低；同时随着C/N降低，进入膜池的碳源较少，导致膜池处理效果下降。对比表3可知，O池SND效率与系统TN去除效率的变化规律高度一致，说明SND作用对系统TN去除效果具有重要的影响。

图 10  A²O²-MBR工艺不同阶段好氧单元和膜池SND效率

Figure 10.  SND efficiency of aerobic and membrane zones at various stages of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

3) SND工艺处理效能对比分析。对比SND工艺相关研究(表4)可知，现有研究在低C/N比条件下的SND效率大多在80%以下，只有少数报道的SND效率达到85%以上^{[10, 32]}，但其进水C/N比一般在5.0以上。已有研究一般利用PHAs内碳源^{[12-13, 31]}、培养颗粒污泥^{[6, 33-34]}、投加生物填料^{[1, 17, 27]}等方式强化SND作用。此外，陈均利等^[35]将富集培养的HN-AD菌种投加到好氧/微氧固定床反应器中，提高了TN去除效果，TN去除率达97.6%。与之相比，本研究通过设置低氧池和好氧池，逐步降低曝气量，并对DO浓度进行准确控制，使O池SND效率达到90%，同时TN去除率达85%左右。且该工艺操作简便，处理效果稳定，适用于采用A²O和MBR工艺的污水厂进行升级改造。

表 4  不同SND工艺参数和处理效果比较

Table 4.  The operating parameters and removal effects of various SND process

工艺	进水C/N	HRT/h	好氧HRT/h	DO/(mg·L−1)	SND效率/%	TN去除率/%	参考文献
SBR	5~10	16	7	0.3	60~88	70~91	[10]
SBR	6	12	8	1~2	79.2	89.6	[31]
SBR	3.5	14.6	6.7	1.0	49.3	77.7	[12]
AOA-SBR	3.5	20	8	0.5	59.6	92.1	[13]
AOA-SBR	5	15	5~10	0.3	100	98.9	[32]
SBR-AGS	3.4	14~18	10~14	0.1~0.7	73.1	81.4	[6]
SBR-AGS	6.7	5.2	3.3	1.8	75	80~90	[33]
SBR-AGS	3~4	24	12	0.5~1.0	/	77	[34]
好氧/微氧固定床	4	12	12	4/0.5	/	97.6	[35]
SBBR	2.6~4.1	15	11	2.5	70.57	82.95	[17]
AOA+膜	4.4	14	3.9	1~2	/	92.2	[18]
MUCT	5~7	/	/	1.2~2	35.3	85.5	[36]
UCT-MBR	7.3	15.5	/	0.9	/	90.27	[37]
OOA-MBR	10.9	4.8	2.4	1.2~1.6	83.67	77.7	[1]
氧化沟-MABR	1.5~2.3	24	/	1~4	51~71	85.7	[38]
A2O2-MBR	4	12	6	0.6	90	84.7	本文

 | Show Table

DownLoad: CSV

2.3   菌群结构变化分析

16S rRNA以及amoA、nirS和narG功能基因高通量测序得到的柱状图如图11所示。其中，由16S rRNA的柱状图可以看出，C1和C2的菌群结构与其他污泥样品存在明显差别，有一种未知的γ-变形菌丰度显著增加，从之前的0.2%增至最高21.17%(C1)；亚硝化螺菌Nitrospira(属于NOB)的丰度由最高7.53%(B1)降至5.00%(C1)，Candidatus_Competibacter(属于反硝化聚糖菌，DGAOs)的丰度从接种污泥的4.1%(S1)增加到最高8.17%(C1)。其中，NOB的减少主要与DO浓度下降有关，200 d后低氧池DO质量浓度保持在0.5~0.7 mg·L⁻¹，好氧池DO质量浓度也低于2 mg·L⁻¹，不利于NOB的生长，更有利于AOB的生长。DGAOs可将进水中碳源转化为PHA等内碳源，然后利用内碳源进行反硝化，从而改善低C/N比污水TN去除效果^{[6，11-13，26-27]}。C1和C2污泥中DGAOs增加，说明低C/N比条件有利于DGAOs的富集。有研究指出，在有机碳源有限(低C/N比)的条件下，DGAOs可在厌氧条件下将污水中碳源吸收并转化为PHA在体内储存起来，导致常规异养菌可利用碳源减少，竞争力减弱^[39-40]。

图 11  A²O²-MBR工艺微生物群落相对丰度图(属水平)

Figure 11.  Relative abundance of the microbial community of the A²O²-MBR system (genus level)

下载: 全尺寸图片 幻灯片

amoA测序结果表明，系统中主要AOB菌种为亚硝化单胞菌(Nitrosomonas)和亚硝化螺菌(Nitrosospira)，占所有检出菌种的70%左右。其中亚硝化单胞菌丰度更高也更稳定，亚硝化螺菌的丰度先减少，最后又有所增加，可能是前期在低氧环境下生长受到抑制，后期逐渐适应了低氧环境，生长繁殖得到恢复。narG基因测序检出的菌种类别比较有限，主要为Burkholderia和假单胞菌(Pseudomonas)。nirS基因测序检出了多种反硝化菌，主要包括Pseudomonas、Thauera、Dechloromonas、Paracoccus、Zoogloea、Azoarcus、Candidatus_Accumulibacter和Bacillus，其中部分菌种属于反硝化除磷菌(DPAOs)。其中，Pseudomonas的丰度最高，占30%以上，且保持稳定。Thauera和Zoogloea两个菌种在C1和C2样品中丰度明显增加，说明其更适应低C/N比的条件。基于非加权平均算法(UPGMA)的Beta多样性分析结果表明，C1和C2样品的微生物群落结构比较接近，而这2个样品与其他样品的差异比较明显(图12)。可见，在低C/N比和低DO条件下，系统中富集了DGAOs、DPAOs和常规异养反硝化菌(DNB)等多种反硝化菌，从而有利于反硝化的进行，强化了低DO条件下低氧池和好氧池的SND作用。结合COD去除特征可知，厌氧池去除的COD很少，COD主要在O池和膜池去除(图9)，说明TN主要通过常规DNB去除，DGAOs和DPAOs的贡献较小。可能由于本研究中厌氧池DO质量浓度仍达0.3~0.4 mg·L⁻¹，不利于DGAOs和DPAOs对碳源的吸收和利用。

图 12  不同样品微生物群落UPGMA聚类树

Figure 12.  UPGMA cluster tree of microbial communities of different samples

下载: 全尺寸图片 幻灯片

2.4   曝气量变化和能耗分析

在系统启动时低氧池和好氧池DO质量浓度在2~4 mg·L⁻¹，与常规A²O工艺接近。在系统运行过程中，逐步降低低氧池和好氧池的曝气量，从而降低DO浓度，低氧池和好氧池曝气量和DO浓度变化如图13所示。2个低氧池的曝气量最初均为400 mL·min⁻¹，经过多次调整，376 d后降至80 mL·min⁻¹。与启动阶段相比，低氧池曝气量减少了80%，低氧池DO质量浓度由2.76 mg·L⁻¹降至0.6 mg·L⁻¹。2个好氧池曝气量最初为640 mL·min⁻¹，经过多次调整，144 d后均保持在500 mL·min⁻¹。与启动阶段相比，好氧池曝气量减少了21.9%，好氧池DO质量浓度由3.99 mg·L⁻¹降至1.7 mg·L⁻¹。低氧池和好氧池总曝气量从启动阶段的2 080 mL·min⁻¹降至1 160 mL·min⁻¹，下降了44.2%，使系统曝气能耗明显降低。该工艺启动时按常规A²O工艺运行，经过改造为梯度曝气A²O²工艺后，总曝气量和DO浓度降低了40%以上，说明该工艺比常规A²O工艺的曝气能耗明显降低。在其他基于低DO条件的SND或SNDPR工艺中，曝气量也实现大幅下降。ZAMAN等^[10]研究表明，将SBR工艺好氧段的DO质量浓度控制在0.3 mg·L⁻¹，可实现SNDPR，且曝气能耗降低了35%。WANG等^[12]把SBR工艺好氧段DO质量浓度控制在1.0 mg·L⁻¹，实现了基于内碳源的SNDPR工艺，使曝气能耗降低了65%。

图 13  A²O²-MBR工艺低氧池和好氧池曝气量和DO浓度变化

Figure 13.  The aeration rates and DO concentrations in O₁ and O₂ zones of the A²O²-MBR process

下载: 全尺寸图片 幻灯片

由图13中可以看出，曝气量调整以后，DO浓度的变化有一定滞后性。比如41 d低氧池和好氧池曝气量降低后，经过15 d左右的时间，低氧池DO质量浓度由1.75 mg·L⁻¹缓慢降低至0.69 mg·L⁻¹，好氧池DO质量浓度由2.42 mg·L⁻¹缓慢降低至1.22 mg·L⁻¹。59 d好氧池曝气量再次调高，低氧池和好氧池DO质量浓度缓慢升高，经过20 d左右才分别稳定在1.5 mg·L⁻¹和2.5 mg·L⁻¹。124~213 d低氧池曝气量多次降低，低氧池DO浓度出现连续下降，202~213 d时DO质量浓度降至0.5 mg·L⁻¹以下，导致出水氨氮升高。DO浓度变化的滞后性为污水厂好氧池DO浓度的精确控制带来一定挑战，其具体机理尚不清晰，可能与污泥絮体对氧的缓冲作用有关。在工程实践中应高度关注DO变化的滞后性问题，在曝气量调整后密切观察DO浓度变化，必要时及时进行调整，防止DO浓度过低或过高影响处理效果。

3.   结论

1)本研究对传统的A²O-MBR工艺进行改造，构建了梯度曝气A²O²-MBR工艺，优化了工艺参数，提出了从传统工艺改造为新工艺的调试策略。在硝化效果稳定后，通过逐步下降低氧池和好氧池DO浓度，强化了SND作用，改善了TN去除效果。低氧池最佳DO质量浓度为0.6~0.7 mg·L⁻¹，好氧池为1.7 mg·L⁻¹。进水C/N比从6.0下降至5.0和4.0，TN去除效果基本保持稳定，TN去除率在85%左右，出水TN质量浓度在7.5 mg·L⁻¹左右。

2)为了分析A²O²-MBR工艺脱氮机理，开展了物质平衡分析，结果表明，稳定运行阶段O池(低氧池和好氧池)和膜池对TN去除的贡献达80%以上，对COD去除的贡献为64.9%~83.2%；虽然进水C/N比从6.0降至4.0，但O池SND效率保持在90%左右，与文献报道相比处于较高水平。可见，该工艺通过强化SND作用，使TN去除效果得到改善。

3) 16S rRNA以及amoA、nirS和narG功能基因高通量测序结果表明，在低DO低C/N比条件下，系统中NOB丰度下降，DGAOs、Thauera和Zoogloea等反硝化菌丰度增加；反硝化菌类群丰富，其中Pseudomonas的丰度最高。说明经过工艺条件的优化，多种脱氮功能菌得到富集，有利于TN去除效果的改善，其中常规DNB对TN去除贡献较大，DGAOs和DPAOs的贡献较小。

4)与启动阶段(接近常规A²O-MBR工艺)相比，低氧池曝气量减少80%，好氧池曝气量减少21.9%，总曝气量下降了44.2%，表明梯度曝气A²O²-MBR工艺不仅使去除效果得到改善，而且曝气能耗明显降低。曝气量调整后，DO浓度的变化存在一定的滞后期，经过15~20 d后DO浓度才能稳定，因此曝气量的调整不应过快，防止DO浓度过低或过高。