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氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响

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喻珊, 黄振山, 唐美如, 张再利, 樊青娟, 魏在山. 氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响[J]. 环境工程学报, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
引用本文: 喻珊, 黄振山, 唐美如, 张再利, 樊青娟, 魏在山. 氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响[J]. 环境工程学报, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
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YU Shan, HUANG Zhenshan, TANG Meiru, ZHANG Zaili, FAN Qingjuan, WEI Zaishan. Effect of oxygen concentration on simultaneous removal of NO and Hg0 in a thermophilic membrane bioreactor[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
Citation: YU Shan, HUANG Zhenshan, TANG Meiru, ZHANG Zaili, FAN Qingjuan, WEI Zaishan. Effect of oxygen concentration on simultaneous removal of NO and Hg0 in a thermophilic membrane bioreactor[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
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氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响

  • 1.

    中山大学环境科学与工程学院，广东省环境污染控制与修复技术重点实验室，广州 510275

  • 基金项目:

    国家自然科学基金资助项目（21677178）

Effect of oxygen concentration on simultaneous removal of NO and Hg0 in a thermophilic membrane bioreactor

  • 1.

    Guangdong Provincial Key Laboratory of Environmental Pollution Control and Remediation Technology, School of Environmental Science and Engineering, Sun Yat-Sen University, Guangzhou 510275，China

  • Fund Project:

摘要

  • 摘要: 基于嗜热生物法构建膜生物反应器实现烟气中NO和Hg0高效处理，研究氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞性能及微生物群落结构的影响。结果表明：氧含量为2%、6%和10%时，NO去除率均稳定在80%，氧含量为17%时氧促进NO降解，NO去除率达91.0%；Hg0去除率随氧含量的增加而升高，氧含量为17%时，Hg0去除率可达92.0%。氧含量的增加促进氨氮的降解，且有利于硝化反应的进行。缺氧和厌氧环境有利于减少膜污染，FT-IR结果表明氧含量影响EPS中官能团含量和成分。16S rDNA结果表明氧含量10%中好氧反硝化菌占比重最高。Zobellella、Paracoccus、Bacillus、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌。
    Abstract: A membrane bioreactor was constructed based on thermophilic biological method to achieve efficient treatment of NO and Hg0 in flue gas. In the present study, effects of oxygen concentration on simultaneous denitration and demercuration performance, and microbial community in thermophilic membrane bioreactor (TMBR) have been evaluated. All the removal efficiencies of NO approached 80% when oxygen concentration was 2%, 6% and 10%, whereas the removal efficiency of Hg0 was gradually enhanced with the increase of oxygen concentration. Under oxygen concentration of 17%, the removal of NO and Hg0 in TMBR presented the highest efficiencies among four typical oxygen concentrations, which were up to 91.0% for NO removal and 92.0% for Hg0 removal, respectively. Results suggest that the increased oxygen concentration could facilitate the ammonia nitrogen degradation, which was beneficial to the nitrification. Anaerobic and anoxic environment may mitigate membrane fouling. FT-IR results indicate that oxygen concentration affected the concentration and composition of functional groups of EPS. According to analysis results of microbial community in TMBR using 16S rDNA technique, the abundance of aerobic denitrifying bacteria was the highest in TMBR at 10% oxygen concentration. Moreover, Zobellella, Paracoccus, Bacillus, Alcaligenes, Arthrobacter, Acinetobacter, Pseudomonas were aerobic denitrifying bacteria.
  • 目前，我国大气污染严重，氮氧化物是大气臭氧污染的前体物，会危害人体健康和生态环境[1]。2015年，我国氮氧化物排放总量为1 851.9万 t。汞是一种毒性很强的重金属，可通过食物链最终危害人体健康。Hg0是大气中汞的主要赋存形态，极难溶于水且不易沉降，可在空气中停留较长时间，进行远距离输送，参与全球汞循环，是一种全球性污染[2]。据估计，中国为全球汞排放每年贡献25%~40%[3]，2013年我国人为源汞排放量约583 t [4]。烟气汞和氮氧化物的治理迫在眉睫。传统的生物法烟气脱硝有生物洗涤器、生物滤池和生物滴滤器，新型的生物法主要集中在中空纤维膜生物反应器[5]。溶解氧浓度影响废气处理效果，溶解氧浓度控制了同步硝化反硝化的进行[6]。蒋然等[7]在有氧条件下用生物滤池处理NOx，在氧气浓度为20%时，NO去除率高达85%以上。黄倩茹等[8]在空气介质下用驯化和富集的硝化反硝化菌挂膜于膜生物反应器中，NO去除率可稳定在80%以上。采用复合膜生物反应器研究Hg0对烟气组分NO去除影响，长期运行80 d后NO和Hg0最高去除率分别达68.8%和81.7%[9]。VAN等[10]采用物理化学和生物综合的方式，于嗜热（55 ℃）条件下对NO进行生物还原，当烟气组分中NO浓度为402 mg·m−3和O2体积分数为1%时，NO去除率可达70%以上。烟气组分的比例对于特定气体的去除有着较大的影响，因此，本研究以筛选获得嗜热硝化反硝化菌种为生物脱硝脱汞菌种，聚丙烯（PP）中空纤维膜为膜组件，在中空纤维膜上附着生物膜，构建嗜热膜生物反应器（TMBR），研究氧含量对嗜热膜生物反应器（TMBR）烟气同时脱硝脱汞性能、氮代谢产物、膜污染和微生物群落的影响。

    1 材料与方法

    1.1 实验装置

    实验装置流程如图1所示。实验装置包括气体混合系统、膜生物反应器和循环槽。按氧含量为2%、6%、10%和17%配置模拟烟气，元素汞（Hg0）由汞渗透管经恒温水浴锅加热产生，烟气中NO、O2和Hg0在混合瓶中混合后从底部进入嗜热膜生物反应器，并在上升的过程中由膜内扩散至膜外，经膜外的生物膜降解去除，处理后的气体由膜生物反应器顶部流出，尾气用饱和氯化钾和高锰酸钾溶液吸收。嗜热膜生物反应器循环液温度设置为60 oC，循环槽放置于恒温水浴锅加热，实验将嗜热硝化反硝化菌种挂膜至中空纤维膜上形成生物膜。膜组件尺寸：中空纤维膜丝2 400根，纤维内径0.38 mm，外径0.50 mm，微孔孔径0.1~0.01 μm，孔隙率60%，有效膜长300 mm，膜腔内容积54 mL；整个膜生物反应器的内径40 mm，总高410 mm。
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    图1 嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的实验装置
    Fig. 1 Schematic of thermophilic membrane bioreactor（TMBR）for NO and Hg0 removal
    图1 嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的实验装置
    Fig. 1 Schematic of thermophilic membrane bioreactor（TMBR）for NO and Hg0 removal
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    1.2 分析方法

    NO和O2浓度均采用德国TESTO Pro-350便携式烟气分析仪测量；汞蒸气浓度采用英国汞测定仪（MVI）测定；液相中DO采用便携式溶解氧测定仪检测；NO2-N、NO3-N和NH4-N采用国标法；多糖的测定：苯酚-硫酸法；蛋白质的测定：Folin酚试剂法；FT-IR采用德国EQUINOX 55型号进行测定；采用16S rDNA分析嗜热膜生物反应器内微生物群落。

    2 结果与分析

    2.1 氧含量对TMBR脱硝脱汞效率的影响

    在NO进气浓度为187.6 mg·m−3，进气负荷为73 g·（m3·h）−1，Hg0进气浓度为50 μg·m−3，负荷为19.4 mg·(m3·h)−1，气体停留时间为9.3 s，喷淋量60 mL·min−1条件下，考察氧含量变化对去除NO和Hg0的影响，如图2所示。实验时间80 d，分4个阶段，每个阶段20 d，对应4个氧含量：2%、6%、10%、17%。4个氧含量阶段对去除NO都有较好的效率且运行稳定，其中2%、6%、10%等3个氧含量对NO去除率基本无影响，均在80%左右波动，第1~60天，NO去除率75%~83.7%；氧含量为17%时，NO去除率从80%上升至90%，表明好氧环境利于NO去除。好氧环境下可促进嗜热亚硝化菌、硝化菌和好氧反硝化菌的活性，从而提高NO去除。氧含量为2%时，Hg0去除率轻微上升并稳定于70%左右，氧含量为6%时，Hg0去除率75.3%~82.0%。氧含量为10%时第41天，Hg0去除率从78.7%突变至91.5%，第42~60天去除率在89%轻微波动，Hg0去除能力稳定在17.0 mg·(m3·h)−1；氧含量10%、17%时，嗜热膜生物反应器系统处于好氧环境，增大了氧传质速率，利于好氧微生物生长繁殖[11]，氧含量为17%时第61~74天， NO和Hg0去除率分别为91.0%和92.0%。氧气浓度的增加对Hg0的氧化起促进作用[12]。
    随着氧浓度的增加，Hg0去除率不断升高，2%时Hg0去除率和去除能力分别为70%和13.2 mg·(m3·h)−1，6%则分别为79%和12 mg·(m3·h)−1，10%分别为89%和17 mg·(m3·h)−1，17%分别为92.0%和16 mg·(m3·h)−1。氧含量变化对去除NO和Hg0的影响结果表明：17%氧含量最有利于脱硝脱汞，具有较好的应用前景且氧气浓度是调节TMBR脱汞的重要因素。虽然NO气体难溶于水和亨利常数低，气液传质速率慢，但膜生物反应器是利用中空纤维膜具有较大的气液界面和优良的传质性能来提高烟气中NO的气液传质，同时中空纤维膜可提供较大的比表面积作为NO生物降解的传质界面，提高对NO的去除率。
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    图2 氧含量对嗜热膜生物反应器同时去除NO和Hg0的影响
    Fig. 2 Effect of oxygen concentrations on NO and Hg0 removal in TMBR
    图2 氧含量对嗜热膜生物反应器同时去除NO和Hg0的影响
    Fig. 2 Effect of oxygen concentrations on NO and Hg0 removal in TMBR
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    2.2 氧含量对TMBR中氮代谢产物的影响

    氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物的影响如图3和图4所示，其中实验条件与2.1节相同。氧含量为2%时第1~20天，循环液DO 0.07~0.19 mg·L−1（厌氧），氨氮含量489.0~874.0 mg·L−1，亚硝态氮0~4.6 mg·L−1，硝态氮0~76.6 mg·L−1。氧含量为2%时DO低于0.5 mg·L−1，会抑制硝化菌的活性[13]-[14]，氨氮含量先降后稳定，有机氮含量逐渐被消耗，氨氮生成速率逐渐变缓，低于降解速率后达到平衡。氧含量为6%时第21~40天，缺氧-厌氧环境（DO 0.1~0.43 mg·L−1），硝化菌和亚硝化菌活性增强致使氨氮含量于21 d大幅度降低至2.1 mg·L−1并微小波动，氧含量为2%、6%时亚硝态氮和硝态氮含量变化波动不大；虽硝化菌和亚硝化菌活性增强使氨氮含量大幅度降低，亚硝态氮和硝态氮含量增加，但同时反硝化菌在缺氧-厌氧环境下仍具有较高的活性，可快速将亚硝态氮和硝态氮转化成氮气。氧含量为10%时第41~60天，NO2−含量先突升（112.4 mg·L−1）后稳定（140.0 mg·L−1），硝态氮含量先突增（1 449.9 mg·L−1）后突降（276.0 mg·L−1）。循环液中进入缺氧-好氧阶段（DO 0.24~2.62 mg·L−1），好氧环境下抑制厌氧反硝化菌活性，影响硝态氮和亚硝态氮降解，导致短时间内高度积累；反硝化菌在好氧环境下不断适应和调整，活性不断驯化加强，第52天开始在好氧环境下不断生长增强，发生同时硝化反硝化作用[15]，加速硝态氮降解速率，表明10%后期可能成功驯化好氧反硝化菌并起主要作用。氧含量为17%时第61~80天，DO 0.25~3.06 mg·L−1，氨氮含量不断降低，高浓度氧气透过生物膜与微生物接触，提供电子受体促进硝化作用，降解氨氮[16]。亚硝态氮第61天突减至59.2 mg·L−1，系统持续进入缺氧-好氧阶段，有利于微生物同化代谢[17]。缺氧环境下会有利于同化反硝化，NOx通过反硝化菌合成代谢，同化反硝化还原成有机含氮物，成为菌体生长所需的一部分；反硝化菌将NOx异化反硝化为无害气体N2。在反硝化作用下会合成有机氮，有机氮在氨化菌作用下转化成氨氮。氧含量增加使氨氮含量不断降低，表明氧浓度对氨氮去除有显著影响[18]，氧含量为2%和6%时对硝态氮和亚硝态氮含量基本无影响，氧含量为10%和17%时，NO3−和NO2−含量先增后降，从厌氧环境过渡到缺氧-好氧环境，厌氧菌大量死亡并不断进行适应，第52天，好氧反硝化菌活性增强，氧含量为17%时好氧反硝化能力不断增强。4个氧浓度未曾出现氮含量持续上升和下降情况，说明系统同时存在硝化反硝化反应。
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    图3 氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物积累的影响
    Fig. 3 Influence of oxygen concentrations on nitrogen metabolism products in TMBR
    图3 氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物积累的影响
    Fig. 3 Influence of oxygen concentrations on nitrogen metabolism products in TMBR
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    Cjee 201805112 t4
    图4 嗜热膜生物反应器中溶解氧的变化
    Fig. 4 Evolution profile of DO in TMBR
    图4 嗜热膜生物反应器中溶解氧的变化
    Fig. 4 Evolution profile of DO in TMBR
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    2.3 氧含量对TMBR中膜污染的影响

    溶解性微生物产物（SMP）和胞外聚合物（EPS）是影响膜生物反应器微生物污染的主要因素。SMP和EPS主要成分均为多糖和蛋白质，约占总量的70%~80%[19]。膜污染程度随SMP和EPS含量增加而增加[20]，因此，用SMP和EPS含量可以作为评估膜污染的程度的参数。

    2.3.1 氧含量对SMP的影响

    氧含量对溶解性微生物产物（SMP）的影响如图5所示。氧含量为2%时即第1~20天，多糖（PS）含量180.2~299.6 mg·L−1，蛋白质（PN）含量235.6~311.7 mg·L−1，SMP含量418.3~592.4 mg·L−1。SMP、PS和PN含量不断降低，且多糖和蛋白质含量相近。氧含量为6%时第21~40天，多糖（PS）含量96.6~115.6 mg·L−1，蛋白质（PN）176.5~235.6 mg·L−1，SMP 280.2~348.2 mg·L−1。从2%过渡到6%，SMP、PS和PN含量继续下降，其中蛋白质在过渡时下降幅度较大，为235.6~194.6 mg·L−1。氧含量为2%~6%时DO增加，促进SMP降解，其成分（多糖和蛋白质）也下降[21]。氧含量为10%时第41~60天，6%过渡到10%，SMP和多糖过渡时上升剧烈，蛋白质则缓慢下降，表明从厌氧-缺氧过渡到缺氧-好氧阶段抑制多糖的降解。氧含量为17%时第61~80天，SMP、多糖和蛋白质含量分别为447.7~487.9、297.1~306.1和141.5~190.8 mg·L−1。氧含量从10%过渡到17%，其循环液环境是缺氧（25%）-好氧阶段（75%），SMP和其成分保持稳定，表明氧含量继续增加对SMP和其成分无明显影响。厌氧到缺氧的过渡（2%~6%）会促进降解SMP和其成分（多糖和蛋白质）降解，缺氧到好氧环境（6%~10%）会抑制SMP和多糖的降解，即在缺氧下有利于SMP和多糖降解[22]。氧含量为2%和6%时，多糖和蛋白质对膜污染的贡献值一样，氧含量为10%和17%则是多糖为膜污染主要贡献者[22-23]。
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    图5 氧含量对嗜热膜生物反应器中SMP的影响
    Fig. 5 Effect of oxygen concentrations on SMP in TMBR
    图5 氧含量对嗜热膜生物反应器中SMP的影响
    Fig. 5 Effect of oxygen concentrations on SMP in TMBR
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    2.3.2 氧含量对EPS的影响

    氧含量对胞外聚合物（EPS）的影响如图6所示。氧含量为2%即第1~20天，多糖（PS）含量7.7~11.1 mg·L−1，蛋白质（PN）含量56.0~23.9 mg·L−1，EPS含量 67.1~37.5 mg·L−1。EPS和蛋白质不断下降，处于低氧环境下，微生物代谢产物速率缓慢，其EPS和蛋白质的合成小于消耗，含量逐渐降低[24]，蛋白质含量是多糖的2~4倍，成为膜污染的主要贡献者。氧含量为6%即第21~40天，PS含量7.2~14.4 mg·L−1，PN 含量9.7~27.2 mg·L−1，EPS含量7.2~14.3 mg·L−1。EPS和蛋白质呈抛物线下降趋势，多糖含量先增后降。蛋白质和多糖含量比例为1:（1~2），蛋白质贡献降低。氧含量为10%即第41~60天，EPS、多糖和蛋白质含量分别稳定于2.6~7.6、2.6~7.6 和0 mg·L−1。多糖含量远高于蛋白质，贡献者几乎全为多糖物质。氧含量为17%即第61~80天，EPS和蛋白质含量相对稳定于2.7~13.7 mg·L−1和0~7.3 mg·L−1，多糖2.7~9.1 mg·L−1。
    胞外聚合物（EPS）是促进微生物在膜表面吸附和微生物生长的重要物质[25]，EPS越低，附着在膜表面的微生物少，膜孔就不易堵塞[26]。氧含量是影响EPS的重要参数[21]。氧含量增加，EPS含量一直保持下降，表明氧含量的增加将抑制EPS生成[27]。污染速率与EPS呈线性相关[20]，EPS逐渐降低，膜污染的减少有利于TMBR去除NO和Hg0，在宏观上表现为去除率上升，与图2结果一样。PN:PC比例逐渐减少，2%~6%时，蛋白质为膜污染的主导污染物质，10%~17%时，多糖为主要贡献者。
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    图6 氧含量对嗜热膜生物反应器中EPS的影响
    Fig. 6 Effect of oxygen concentrations on EPS in TMBR
    图6 氧含量对嗜热膜生物反应器中EPS的影响
    Fig. 6 Effect of oxygen concentrations on EPS in TMBR
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    2.3.3 氧含量对膜污染的影响

    图7为氧含量对膜污染的影响。氧含量为2%和6%时即第1~ 40天，膜污染总量随氧含量的增加而逐渐降低，氧含量为10%和17%时即第41~80天，膜污染总量基本不受氧浓度变化影响，这表明在厌氧和缺氧环境下，膜污染可被抑制，而在好氧环境下变化小。结合图2可得出，膜污染影响NO和Hg0去除率不明显，不起主要作用。
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    图7 氧含量对嗜热膜生物反应器中膜污染的影响
    Fig. 7 Effect of oxygen concentration on membrane fouling in TMBR
    图7 氧含量对嗜热膜生物反应器中膜污染的影响
    Fig. 7 Effect of oxygen concentration on membrane fouling in TMBR
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    2.3.4 FT-IR分析

    氧含量对膜污染中FT-IR的影响如图8和图9所示。SMP中1 640~1 660 cm−1（1 651、1 657、1 659和1 660 cm−1）吸收峰是由蛋白质中的C=O和C­—N伸缩振动产生[28]；1 080~1 140 cm−1为多糖类物质中C—O伸缩，3 400 cm−1附近为多糖类物质[28-32]。EPS在1 086、1 128、1 120 和1 122 cm−1处的吸收峰为多糖类物质伸缩；1 630 cm−1吸收峰附近（1 633 cm−1和1 639 cm−1）是典型的蛋白质二级结构，如酰胺Ⅰ；3 402、3 435、3 446和3 444 cm−1吸收峰为多糖类物质，其中吸收峰较宽是由于多糖类分子间氢键作用，证明蛋白质和多糖是SMP和EPS主要组成部分（表1）。红外光谱峰值大小可表示其在此处吸收峰时含量的大小，由图8和图9可知，EPS在1 630 cm−1附近和SMP在1 660 cm−1附近的吸收强度随氧含量增加而逐渐减少，表明蛋白质含量随氧含量的增加而降低，减少膜污染，与图5和图6结果一致，同时也说明氧含量对蛋白质的功能组分含量有明显的影响。随着氧含量的增加，EPS中一些吸收峰强度发生变化，甚至出现了新的吸收峰。EPS中氧含量在指纹区（低于1 000 cm−1）变化较大，952 cm−1和865 cm−1等在氧含量10%和17%出现新的吸收峰，且氧含量17%时吸收强度最高。ESP在1 270 cm−1时氧含量10%和17%时出现新的吸收峰，说明存在好氧环境下有利于芳醚键的生成[33]。EPS中1 085 cm−1吸收峰强度随着氧含量的增加而增加，说明C—O—C伸缩振动含量随氧含量增加而升高[34]。虽证实SMP和EPS中含有大量多糖和蛋白质，但氧含量影响SMP和EPS官能团的变化。SMP吸收峰在氧含量变化上基本相似，但在1 660 cm−1处影响吸收峰强度。EPS在1 630、1 270和1 085 cm−1处随氧含量变化而变化。
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    图8 不同氧含量下溶解性微生物产物的红外光谱图
    Fig. 8 FT-IR spectra of the produced SMP under different oxygen concentrations
    图8 不同氧含量下溶解性微生物产物的红外光谱图
    Fig. 8 FT-IR spectra of the produced SMP under different oxygen concentrations
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    图9 不同氧含量下胞外聚合物的红外光谱图
    Fig. 9 FT-IR spectra of EPS under different oxygen concentrations
    图9 不同氧含量下胞外聚合物的红外光谱图
    Fig. 9 FT-IR spectra of EPS under different oxygen concentrations
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    Table icon
    表1 不同氧含量下红外光谱中主要官能团
    Table 1 Functional groups in FT-IR spectra under different oxygen concentrations
    表1 不同氧含量下红外光谱中主要官能团
    Table 1 Functional groups in FT-IR spectra under different oxygen concentrations
    氧含量/%
    EPS
    SMP
    多糖类吸收峰/cm−1
    蛋白质类吸收峰/cm−1
    多糖类吸收峰/cm−1
    蛋白质类吸收峰/cm−1
    2
    1 086，3 402
    1 633
    1 137，3 386
    1 657
    6
    1 128，3 435
    1 633
    1 082，3 401
    1 651
    10
    1 120，3 446
    1 639
    1 105，3 372
    1 659
    17
    1 122，3 444
    1 639
    1 115，3 201
    1 660

    2.4 氧含量对嗜热微生物群落的影响

    图10为属分类水平下4个样品的微生物菌落，氧浓度对微生物群落比例影响不大[18]。S0.02、S0.06、S0.1和S0.17分别为嗜热膜生物反应在氧含量为2%、6%、10%和17%环境下运行的第20天时所取的样品，对样品进行微生物物种测序分析。4个样品中共同存在Anoxybacillus（2.8%，3.3%，5.0%，24.8%），Bacillus（3.4%，1.6%，2.3%，3.1%），Halomonas（2.2%，0.04%，1.0%，1.7%），Hydrogenophaga（0.02%，4.9%，0.1%，0.06%），Paracoccus（0.9%，2.1%，0.2%，0.9%），Thauera（0.2%，3.1%，2.9%，0.3%），Ureibacillus（0.6%，18.7%，0.003%，3.7%），Zobellella（69.0%，0.02%，72.4%，51.2%）等9种微生物。Bellilinea（3.7%），Pseudoxanthomonas（11.6%），Symbiobacterium（3.6%）和Tepidimicrobium（6.1%）适合在6%氧含量存活，2%、10%和17%氧含量下这些微生物消失，无法生长。Myroides（0.04%，0%，1.8%，0.01%）在6%下消失，且在10%下丰度最高，说明Bellilinea、Pseudoxanthomonas、Symbiobacterium、Tepidimicrobium和Myroides等微生物对氧气环境较为敏感。Pseudochrobactrum在6%氧含量中占3.4%，在2%、10%和17%下均在0.05%左右（相对丰度2%，6%，10%，17%）。
    4个氧含量样品优势菌种发生变化，氧含量为2%、6%、10%和17%样品的优势菌种分别为Zobellella（69.0%）、Ureibacillus（18.6%）、Zobellella（72.4%）和Zobellella（51.2%）。S0.06样品中微生物种类最多，说明微生物较易在氧含量为6%环境下生存。厌氧芽孢杆菌Anoxybacillus是嗜热菌[35]，丰度分别为2.8%、3.3%、5.0%和24.9%，表明随着氧气浓度的增加不断上升，在氧气充足的情况下依旧能生长，Anoxybacillus与O2成正相关。Zobellella是一种好氧反硝化菌，对氨氮和总氮的去除具有明显效果[36-37]。Paracoccus、Bacillus、Pseudoxanthomonas、Zobellella、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌[38-41]，好氧反硝化总数分别在氧含量中占比例为73.6%、6.8%、75.3%和55.5%，证实好氧反硝化菌存在且在氧含量10%时好氧反硝化菌比例最高。
    Cjee 201805112 t10
    图10 微生物种类在属分类上的变化（⩾1%）
    Fig. 10 Evolution of microbial community at genus level（⩾1%）
    图10 微生物种类在属分类上的变化（⩾1%）
    Fig. 10 Evolution of microbial community at genus level（⩾1%）
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    结论

    1）研究氧含量为2%、6%、10%和17%下对嗜热膜生物反应器烟气处理NO和Hg0的影响，结果表明4种氧含量对NO和Hg0均有较好的去除能力，其中2%、6%和10%氧含量对NO去除率都稳定在80%左右，17%好氧环境下利于NO去除。氧浓度的增加促进Hg0氧化，氧含量17%时高达92%。
    2）氧含量的增加促进氨氮的降解。氧含量6%和10%时NO2−和NO3−含量突增，嗜热膜生物反应器系统从厌氧环境过渡到缺氧环境时会造成微生物有很大的波动，且在10%氧含量时好氧反硝化菌最多。
    3）氧含量与EPS含量成负相关，缺氧有利于SMP和多糖降解，缺氧和厌氧环境有利于膜污染的降解。FT-IR结果表明氧含量影响EPS中官能团含量和成分。
    4）Zobellella、Paracoccus、Bacillus、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌，且Anoxybacillus与O2成正相关。

    参考文献

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出版历程
  • 刊出日期:  2018-10-11
喻珊, 黄振山, 唐美如, 张再利, 樊青娟, 魏在山. 氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响[J]. 环境工程学报, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
引用本文: 喻珊, 黄振山, 唐美如, 张再利, 樊青娟, 魏在山. 氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响[J]. 环境工程学报, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
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YU Shan, HUANG Zhenshan, TANG Meiru, ZHANG Zaili, FAN Qingjuan, WEI Zaishan. Effect of oxygen concentration on simultaneous removal of NO and Hg0 in a thermophilic membrane bioreactor[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
Citation: YU Shan, HUANG Zhenshan, TANG Meiru, ZHANG Zaili, FAN Qingjuan, WEI Zaishan. Effect of oxygen concentration on simultaneous removal of NO and Hg0 in a thermophilic membrane bioreactor[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(10): 2797-2806. doi: 10.12030/j.cjee.201805112
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氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的影响

  • 1. 中山大学环境科学与工程学院，广东省环境污染控制与修复技术重点实验室，广州 510275
基金项目:

国家自然科学基金资助项目（21677178）

摘要: 基于嗜热生物法构建膜生物反应器实现烟气中NO和Hg0高效处理，研究氧含量对嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞性能及微生物群落结构的影响。结果表明：氧含量为2%、6%和10%时，NO去除率均稳定在80%，氧含量为17%时氧促进NO降解，NO去除率达91.0%；Hg0去除率随氧含量的增加而升高，氧含量为17%时，Hg0去除率可达92.0%。氧含量的增加促进氨氮的降解，且有利于硝化反应的进行。缺氧和厌氧环境有利于减少膜污染，FT-IR结果表明氧含量影响EPS中官能团含量和成分。16S rDNA结果表明氧含量10%中好氧反硝化菌占比重最高。Zobellella、Paracoccus、Bacillus、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌。

English Abstract

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    目前，我国大气污染严重，氮氧化物是大气臭氧污染的前体物，会危害人体健康和生态环境[1]。2015年，我国氮氧化物排放总量为1 851.9万 t。汞是一种毒性很强的重金属，可通过食物链最终危害人体健康。Hg0是大气中汞的主要赋存形态，极难溶于水且不易沉降，可在空气中停留较长时间，进行远距离输送，参与全球汞循环，是一种全球性污染[2]。据估计，中国为全球汞排放每年贡献25%~40%[3]，2013年我国人为源汞排放量约583 t [4]。烟气汞和氮氧化物的治理迫在眉睫。传统的生物法烟气脱硝有生物洗涤器、生物滤池和生物滴滤器，新型的生物法主要集中在中空纤维膜生物反应器[5]。溶解氧浓度影响废气处理效果，溶解氧浓度控制了同步硝化反硝化的进行[6]。蒋然等[7]在有氧条件下用生物滤池处理NOx，在氧气浓度为20%时，NO去除率高达85%以上。黄倩茹等[8]在空气介质下用驯化和富集的硝化反硝化菌挂膜于膜生物反应器中，NO去除率可稳定在80%以上。采用复合膜生物反应器研究Hg0对烟气组分NO去除影响，长期运行80 d后NO和Hg0最高去除率分别达68.8%和81.7%[9]。VAN等[10]采用物理化学和生物综合的方式，于嗜热（55 ℃）条件下对NO进行生物还原，当烟气组分中NO浓度为402 mg·m−3和O2体积分数为1%时，NO去除率可达70%以上。烟气组分的比例对于特定气体的去除有着较大的影响，因此，本研究以筛选获得嗜热硝化反硝化菌种为生物脱硝脱汞菌种，聚丙烯（PP）中空纤维膜为膜组件，在中空纤维膜上附着生物膜，构建嗜热膜生物反应器（TMBR），研究氧含量对嗜热膜生物反应器（TMBR）烟气同时脱硝脱汞性能、氮代谢产物、膜污染和微生物群落的影响。

    1 材料与方法

    1.1 实验装置

    实验装置流程如图1所示。实验装置包括气体混合系统、膜生物反应器和循环槽。按氧含量为2%、6%、10%和17%配置模拟烟气，元素汞（Hg0）由汞渗透管经恒温水浴锅加热产生，烟气中NO、O2和Hg0在混合瓶中混合后从底部进入嗜热膜生物反应器，并在上升的过程中由膜内扩散至膜外，经膜外的生物膜降解去除，处理后的气体由膜生物反应器顶部流出，尾气用饱和氯化钾和高锰酸钾溶液吸收。嗜热膜生物反应器循环液温度设置为60 oC，循环槽放置于恒温水浴锅加热，实验将嗜热硝化反硝化菌种挂膜至中空纤维膜上形成生物膜。膜组件尺寸：中空纤维膜丝2 400根，纤维内径0.38 mm，外径0.50 mm，微孔孔径0.1~0.01 μm，孔隙率60%，有效膜长300 mm，膜腔内容积54 mL；整个膜生物反应器的内径40 mm，总高410 mm。
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    图1 嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的实验装置
    Fig. 1 Schematic of thermophilic membrane bioreactor（TMBR）for NO and Hg0 removal
    图1 嗜热膜生物反应器烟气脱硝脱汞的实验装置
    Fig. 1 Schematic of thermophilic membrane bioreactor（TMBR）for NO and Hg0 removal
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    1.2 分析方法

    NO和O2浓度均采用德国TESTO Pro-350便携式烟气分析仪测量；汞蒸气浓度采用英国汞测定仪（MVI）测定；液相中DO采用便携式溶解氧测定仪检测；NO2-N、NO3-N和NH4-N采用国标法；多糖的测定：苯酚-硫酸法；蛋白质的测定：Folin酚试剂法；FT-IR采用德国EQUINOX 55型号进行测定；采用16S rDNA分析嗜热膜生物反应器内微生物群落。

    2 结果与分析

    2.1 氧含量对TMBR脱硝脱汞效率的影响

    在NO进气浓度为187.6 mg·m−3，进气负荷为73 g·（m3·h）−1，Hg0进气浓度为50 μg·m−3，负荷为19.4 mg·(m3·h)−1，气体停留时间为9.3 s，喷淋量60 mL·min−1条件下，考察氧含量变化对去除NO和Hg0的影响，如图2所示。实验时间80 d，分4个阶段，每个阶段20 d，对应4个氧含量：2%、6%、10%、17%。4个氧含量阶段对去除NO都有较好的效率且运行稳定，其中2%、6%、10%等3个氧含量对NO去除率基本无影响，均在80%左右波动，第1~60天，NO去除率75%~83.7%；氧含量为17%时，NO去除率从80%上升至90%，表明好氧环境利于NO去除。好氧环境下可促进嗜热亚硝化菌、硝化菌和好氧反硝化菌的活性，从而提高NO去除。氧含量为2%时，Hg0去除率轻微上升并稳定于70%左右，氧含量为6%时，Hg0去除率75.3%~82.0%。氧含量为10%时第41天，Hg0去除率从78.7%突变至91.5%，第42~60天去除率在89%轻微波动，Hg0去除能力稳定在17.0 mg·(m3·h)−1；氧含量10%、17%时，嗜热膜生物反应器系统处于好氧环境，增大了氧传质速率，利于好氧微生物生长繁殖[11]，氧含量为17%时第61~74天， NO和Hg0去除率分别为91.0%和92.0%。氧气浓度的增加对Hg0的氧化起促进作用[12]。
    随着氧浓度的增加，Hg0去除率不断升高，2%时Hg0去除率和去除能力分别为70%和13.2 mg·(m3·h)−1，6%则分别为79%和12 mg·(m3·h)−1，10%分别为89%和17 mg·(m3·h)−1，17%分别为92.0%和16 mg·(m3·h)−1。氧含量变化对去除NO和Hg0的影响结果表明：17%氧含量最有利于脱硝脱汞，具有较好的应用前景且氧气浓度是调节TMBR脱汞的重要因素。虽然NO气体难溶于水和亨利常数低，气液传质速率慢，但膜生物反应器是利用中空纤维膜具有较大的气液界面和优良的传质性能来提高烟气中NO的气液传质，同时中空纤维膜可提供较大的比表面积作为NO生物降解的传质界面，提高对NO的去除率。
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    图2 氧含量对嗜热膜生物反应器同时去除NO和Hg0的影响
    Fig. 2 Effect of oxygen concentrations on NO and Hg0 removal in TMBR
    图2 氧含量对嗜热膜生物反应器同时去除NO和Hg0的影响
    Fig. 2 Effect of oxygen concentrations on NO and Hg0 removal in TMBR
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    2.2 氧含量对TMBR中氮代谢产物的影响

    氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物的影响如图3和图4所示，其中实验条件与2.1节相同。氧含量为2%时第1~20天，循环液DO 0.07~0.19 mg·L−1（厌氧），氨氮含量489.0~874.0 mg·L−1，亚硝态氮0~4.6 mg·L−1，硝态氮0~76.6 mg·L−1。氧含量为2%时DO低于0.5 mg·L−1，会抑制硝化菌的活性[13]-[14]，氨氮含量先降后稳定，有机氮含量逐渐被消耗，氨氮生成速率逐渐变缓，低于降解速率后达到平衡。氧含量为6%时第21~40天，缺氧-厌氧环境（DO 0.1~0.43 mg·L−1），硝化菌和亚硝化菌活性增强致使氨氮含量于21 d大幅度降低至2.1 mg·L−1并微小波动，氧含量为2%、6%时亚硝态氮和硝态氮含量变化波动不大；虽硝化菌和亚硝化菌活性增强使氨氮含量大幅度降低，亚硝态氮和硝态氮含量增加，但同时反硝化菌在缺氧-厌氧环境下仍具有较高的活性，可快速将亚硝态氮和硝态氮转化成氮气。氧含量为10%时第41~60天，NO2−含量先突升（112.4 mg·L−1）后稳定（140.0 mg·L−1），硝态氮含量先突增（1 449.9 mg·L−1）后突降（276.0 mg·L−1）。循环液中进入缺氧-好氧阶段（DO 0.24~2.62 mg·L−1），好氧环境下抑制厌氧反硝化菌活性，影响硝态氮和亚硝态氮降解，导致短时间内高度积累；反硝化菌在好氧环境下不断适应和调整，活性不断驯化加强，第52天开始在好氧环境下不断生长增强，发生同时硝化反硝化作用[15]，加速硝态氮降解速率，表明10%后期可能成功驯化好氧反硝化菌并起主要作用。氧含量为17%时第61~80天，DO 0.25~3.06 mg·L−1，氨氮含量不断降低，高浓度氧气透过生物膜与微生物接触，提供电子受体促进硝化作用，降解氨氮[16]。亚硝态氮第61天突减至59.2 mg·L−1，系统持续进入缺氧-好氧阶段，有利于微生物同化代谢[17]。缺氧环境下会有利于同化反硝化，NOx通过反硝化菌合成代谢，同化反硝化还原成有机含氮物，成为菌体生长所需的一部分；反硝化菌将NOx异化反硝化为无害气体N2。在反硝化作用下会合成有机氮，有机氮在氨化菌作用下转化成氨氮。氧含量增加使氨氮含量不断降低，表明氧浓度对氨氮去除有显著影响[18]，氧含量为2%和6%时对硝态氮和亚硝态氮含量基本无影响，氧含量为10%和17%时，NO3−和NO2−含量先增后降，从厌氧环境过渡到缺氧-好氧环境，厌氧菌大量死亡并不断进行适应，第52天，好氧反硝化菌活性增强，氧含量为17%时好氧反硝化能力不断增强。4个氧浓度未曾出现氮含量持续上升和下降情况，说明系统同时存在硝化反硝化反应。
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    图3 氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物积累的影响
    Fig. 3 Influence of oxygen concentrations on nitrogen metabolism products in TMBR
    图3 氧含量对嗜热膜生物反应器中氮代谢产物积累的影响
    Fig. 3 Influence of oxygen concentrations on nitrogen metabolism products in TMBR
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    Cjee 201805112 t4
    图4 嗜热膜生物反应器中溶解氧的变化
    Fig. 4 Evolution profile of DO in TMBR
    图4 嗜热膜生物反应器中溶解氧的变化
    Fig. 4 Evolution profile of DO in TMBR
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    2.3 氧含量对TMBR中膜污染的影响

    溶解性微生物产物（SMP）和胞外聚合物（EPS）是影响膜生物反应器微生物污染的主要因素。SMP和EPS主要成分均为多糖和蛋白质，约占总量的70%~80%[19]。膜污染程度随SMP和EPS含量增加而增加[20]，因此，用SMP和EPS含量可以作为评估膜污染的程度的参数。

    2.3.1 氧含量对SMP的影响

    氧含量对溶解性微生物产物（SMP）的影响如图5所示。氧含量为2%时即第1~20天，多糖（PS）含量180.2~299.6 mg·L−1，蛋白质（PN）含量235.6~311.7 mg·L−1，SMP含量418.3~592.4 mg·L−1。SMP、PS和PN含量不断降低，且多糖和蛋白质含量相近。氧含量为6%时第21~40天，多糖（PS）含量96.6~115.6 mg·L−1，蛋白质（PN）176.5~235.6 mg·L−1，SMP 280.2~348.2 mg·L−1。从2%过渡到6%，SMP、PS和PN含量继续下降，其中蛋白质在过渡时下降幅度较大，为235.6~194.6 mg·L−1。氧含量为2%~6%时DO增加，促进SMP降解，其成分（多糖和蛋白质）也下降[21]。氧含量为10%时第41~60天，6%过渡到10%，SMP和多糖过渡时上升剧烈，蛋白质则缓慢下降，表明从厌氧-缺氧过渡到缺氧-好氧阶段抑制多糖的降解。氧含量为17%时第61~80天，SMP、多糖和蛋白质含量分别为447.7~487.9、297.1~306.1和141.5~190.8 mg·L−1。氧含量从10%过渡到17%，其循环液环境是缺氧（25%）-好氧阶段（75%），SMP和其成分保持稳定，表明氧含量继续增加对SMP和其成分无明显影响。厌氧到缺氧的过渡（2%~6%）会促进降解SMP和其成分（多糖和蛋白质）降解，缺氧到好氧环境（6%~10%）会抑制SMP和多糖的降解，即在缺氧下有利于SMP和多糖降解[22]。氧含量为2%和6%时，多糖和蛋白质对膜污染的贡献值一样，氧含量为10%和17%则是多糖为膜污染主要贡献者[22-23]。
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    图5 氧含量对嗜热膜生物反应器中SMP的影响
    Fig. 5 Effect of oxygen concentrations on SMP in TMBR
    图5 氧含量对嗜热膜生物反应器中SMP的影响
    Fig. 5 Effect of oxygen concentrations on SMP in TMBR
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    2.3.2 氧含量对EPS的影响

    氧含量对胞外聚合物（EPS）的影响如图6所示。氧含量为2%即第1~20天，多糖（PS）含量7.7~11.1 mg·L−1，蛋白质（PN）含量56.0~23.9 mg·L−1，EPS含量 67.1~37.5 mg·L−1。EPS和蛋白质不断下降，处于低氧环境下，微生物代谢产物速率缓慢，其EPS和蛋白质的合成小于消耗，含量逐渐降低[24]，蛋白质含量是多糖的2~4倍，成为膜污染的主要贡献者。氧含量为6%即第21~40天，PS含量7.2~14.4 mg·L−1，PN 含量9.7~27.2 mg·L−1，EPS含量7.2~14.3 mg·L−1。EPS和蛋白质呈抛物线下降趋势，多糖含量先增后降。蛋白质和多糖含量比例为1:（1~2），蛋白质贡献降低。氧含量为10%即第41~60天，EPS、多糖和蛋白质含量分别稳定于2.6~7.6、2.6~7.6 和0 mg·L−1。多糖含量远高于蛋白质，贡献者几乎全为多糖物质。氧含量为17%即第61~80天，EPS和蛋白质含量相对稳定于2.7~13.7 mg·L−1和0~7.3 mg·L−1，多糖2.7~9.1 mg·L−1。
    胞外聚合物（EPS）是促进微生物在膜表面吸附和微生物生长的重要物质[25]，EPS越低，附着在膜表面的微生物少，膜孔就不易堵塞[26]。氧含量是影响EPS的重要参数[21]。氧含量增加，EPS含量一直保持下降，表明氧含量的增加将抑制EPS生成[27]。污染速率与EPS呈线性相关[20]，EPS逐渐降低，膜污染的减少有利于TMBR去除NO和Hg0，在宏观上表现为去除率上升，与图2结果一样。PN:PC比例逐渐减少，2%~6%时，蛋白质为膜污染的主导污染物质，10%~17%时，多糖为主要贡献者。
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    图6 氧含量对嗜热膜生物反应器中EPS的影响
    Fig. 6 Effect of oxygen concentrations on EPS in TMBR
    图6 氧含量对嗜热膜生物反应器中EPS的影响
    Fig. 6 Effect of oxygen concentrations on EPS in TMBR
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    2.3.3 氧含量对膜污染的影响

    图7为氧含量对膜污染的影响。氧含量为2%和6%时即第1~ 40天，膜污染总量随氧含量的增加而逐渐降低，氧含量为10%和17%时即第41~80天，膜污染总量基本不受氧浓度变化影响，这表明在厌氧和缺氧环境下，膜污染可被抑制，而在好氧环境下变化小。结合图2可得出，膜污染影响NO和Hg0去除率不明显，不起主要作用。
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    图7 氧含量对嗜热膜生物反应器中膜污染的影响
    Fig. 7 Effect of oxygen concentration on membrane fouling in TMBR
    图7 氧含量对嗜热膜生物反应器中膜污染的影响
    Fig. 7 Effect of oxygen concentration on membrane fouling in TMBR
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    2.3.4 FT-IR分析

    氧含量对膜污染中FT-IR的影响如图8和图9所示。SMP中1 640~1 660 cm−1（1 651、1 657、1 659和1 660 cm−1）吸收峰是由蛋白质中的C=O和C­—N伸缩振动产生[28]；1 080~1 140 cm−1为多糖类物质中C—O伸缩，3 400 cm−1附近为多糖类物质[28-32]。EPS在1 086、1 128、1 120 和1 122 cm−1处的吸收峰为多糖类物质伸缩；1 630 cm−1吸收峰附近（1 633 cm−1和1 639 cm−1）是典型的蛋白质二级结构，如酰胺Ⅰ；3 402、3 435、3 446和3 444 cm−1吸收峰为多糖类物质，其中吸收峰较宽是由于多糖类分子间氢键作用，证明蛋白质和多糖是SMP和EPS主要组成部分（表1）。红外光谱峰值大小可表示其在此处吸收峰时含量的大小，由图8和图9可知，EPS在1 630 cm−1附近和SMP在1 660 cm−1附近的吸收强度随氧含量增加而逐渐减少，表明蛋白质含量随氧含量的增加而降低，减少膜污染，与图5和图6结果一致，同时也说明氧含量对蛋白质的功能组分含量有明显的影响。随着氧含量的增加，EPS中一些吸收峰强度发生变化，甚至出现了新的吸收峰。EPS中氧含量在指纹区（低于1 000 cm−1）变化较大，952 cm−1和865 cm−1等在氧含量10%和17%出现新的吸收峰，且氧含量17%时吸收强度最高。ESP在1 270 cm−1时氧含量10%和17%时出现新的吸收峰，说明存在好氧环境下有利于芳醚键的生成[33]。EPS中1 085 cm−1吸收峰强度随着氧含量的增加而增加，说明C—O—C伸缩振动含量随氧含量增加而升高[34]。虽证实SMP和EPS中含有大量多糖和蛋白质，但氧含量影响SMP和EPS官能团的变化。SMP吸收峰在氧含量变化上基本相似，但在1 660 cm−1处影响吸收峰强度。EPS在1 630、1 270和1 085 cm−1处随氧含量变化而变化。
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    图8 不同氧含量下溶解性微生物产物的红外光谱图
    Fig. 8 FT-IR spectra of the produced SMP under different oxygen concentrations
    图8 不同氧含量下溶解性微生物产物的红外光谱图
    Fig. 8 FT-IR spectra of the produced SMP under different oxygen concentrations
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    图9 不同氧含量下胞外聚合物的红外光谱图
    Fig. 9 FT-IR spectra of EPS under different oxygen concentrations
    图9 不同氧含量下胞外聚合物的红外光谱图
    Fig. 9 FT-IR spectra of EPS under different oxygen concentrations
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    Table icon
    表1 不同氧含量下红外光谱中主要官能团
    Table 1 Functional groups in FT-IR spectra under different oxygen concentrations
    表1 不同氧含量下红外光谱中主要官能团
    Table 1 Functional groups in FT-IR spectra under different oxygen concentrations
    氧含量/%
    EPS
    SMP
    多糖类吸收峰/cm−1
    蛋白质类吸收峰/cm−1
    多糖类吸收峰/cm−1
    蛋白质类吸收峰/cm−1
    2
    1 086，3 402
    1 633
    1 137，3 386
    1 657
    6
    1 128，3 435
    1 633
    1 082，3 401
    1 651
    10
    1 120，3 446
    1 639
    1 105，3 372
    1 659
    17
    1 122，3 444
    1 639
    1 115，3 201
    1 660

    2.4 氧含量对嗜热微生物群落的影响

    图10为属分类水平下4个样品的微生物菌落，氧浓度对微生物群落比例影响不大[18]。S0.02、S0.06、S0.1和S0.17分别为嗜热膜生物反应在氧含量为2%、6%、10%和17%环境下运行的第20天时所取的样品，对样品进行微生物物种测序分析。4个样品中共同存在Anoxybacillus（2.8%，3.3%，5.0%，24.8%），Bacillus（3.4%，1.6%，2.3%，3.1%），Halomonas（2.2%，0.04%，1.0%，1.7%），Hydrogenophaga（0.02%，4.9%，0.1%，0.06%），Paracoccus（0.9%，2.1%，0.2%，0.9%），Thauera（0.2%，3.1%，2.9%，0.3%），Ureibacillus（0.6%，18.7%，0.003%，3.7%），Zobellella（69.0%，0.02%，72.4%，51.2%）等9种微生物。Bellilinea（3.7%），Pseudoxanthomonas（11.6%），Symbiobacterium（3.6%）和Tepidimicrobium（6.1%）适合在6%氧含量存活，2%、10%和17%氧含量下这些微生物消失，无法生长。Myroides（0.04%，0%，1.8%，0.01%）在6%下消失，且在10%下丰度最高，说明Bellilinea、Pseudoxanthomonas、Symbiobacterium、Tepidimicrobium和Myroides等微生物对氧气环境较为敏感。Pseudochrobactrum在6%氧含量中占3.4%，在2%、10%和17%下均在0.05%左右（相对丰度2%，6%，10%，17%）。
    4个氧含量样品优势菌种发生变化，氧含量为2%、6%、10%和17%样品的优势菌种分别为Zobellella（69.0%）、Ureibacillus（18.6%）、Zobellella（72.4%）和Zobellella（51.2%）。S0.06样品中微生物种类最多，说明微生物较易在氧含量为6%环境下生存。厌氧芽孢杆菌Anoxybacillus是嗜热菌[35]，丰度分别为2.8%、3.3%、5.0%和24.9%，表明随着氧气浓度的增加不断上升，在氧气充足的情况下依旧能生长，Anoxybacillus与O2成正相关。Zobellella是一种好氧反硝化菌，对氨氮和总氮的去除具有明显效果[36-37]。Paracoccus、Bacillus、Pseudoxanthomonas、Zobellella、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌[38-41]，好氧反硝化总数分别在氧含量中占比例为73.6%、6.8%、75.3%和55.5%，证实好氧反硝化菌存在且在氧含量10%时好氧反硝化菌比例最高。
    Cjee 201805112 t10
    图10 微生物种类在属分类上的变化（⩾1%）
    Fig. 10 Evolution of microbial community at genus level（⩾1%）
    图10 微生物种类在属分类上的变化（⩾1%）
    Fig. 10 Evolution of microbial community at genus level（⩾1%）
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    结论

    1）研究氧含量为2%、6%、10%和17%下对嗜热膜生物反应器烟气处理NO和Hg0的影响，结果表明4种氧含量对NO和Hg0均有较好的去除能力，其中2%、6%和10%氧含量对NO去除率都稳定在80%左右，17%好氧环境下利于NO去除。氧浓度的增加促进Hg0氧化，氧含量17%时高达92%。
    2）氧含量的增加促进氨氮的降解。氧含量6%和10%时NO2−和NO3−含量突增，嗜热膜生物反应器系统从厌氧环境过渡到缺氧环境时会造成微生物有很大的波动，且在10%氧含量时好氧反硝化菌最多。
    3）氧含量与EPS含量成负相关，缺氧有利于SMP和多糖降解，缺氧和厌氧环境有利于膜污染的降解。FT-IR结果表明氧含量影响EPS中官能团含量和成分。
    4）Zobellella、Paracoccus、Bacillus、Alcaligenes、Arthrobacter、Acinetobacter、Pseudomonas均为好氧反硝化菌，且Anoxybacillus与O2成正相关。
参考文献 (41)

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