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海岸带是陆地和海洋生态系统之间水文循环和物质交换的重要场所，该区域内发生着诸多化学元素的生物地球化学过程，这些生物地球化学过程维系着海岸带水资源和生态环境的可持续[1]. 在海岸带区域，海洋潮汐周期性波动和气象季节性动态使得海岸带浅部地下水中的物理化学参数（如温度、盐度、溶解氧、营养盐等）发生着不同时间尺度（如小时尺度、月尺度、年尺度等）上的变化，进而影响着海岸带地下水中的生物地球化学演化过程[2]. 海岸带生物地球化学过程演化一直是水文地质学和环境科学的重要研究内容之一，研究海岸带地下水中生物地球化学过程的演化机制，厘清控制生物地球化学演化的关键因素，对于深入理解自然和社会环境变化条件下的海岸带生态环境变化具有重要意义.
时空变异特征是海岸带生物地球化学过程演化的直观表现. 在海岸带，高频次的海水潮汐过程使得海岸带地下水与海水水力联系和物质交互剧烈，且具有周期性特征；此外，海水—地下水之间密度梯度作用及潮汐作用使得地下水与海水之间的水循环形成了地下水淡水排泄和海水再循环并存的特征，并形成了上部咸水区—淡水排泄区—海水楔形区共存的咸淡水分带特征，咸淡水分带及其内部的水循环和物质迁移速率差异使得海岸带地下水循环过程表现出时间变异特征[3-4]. 已有研究表明，在水循环和物质迁移的时间变异特征的影响下，海岸带地下水中化学组分的循环及生物地球化学过程也具有时间变异特征[5-7]. 开展时空变异特征研究能够为揭示海岸带生物地球化学过程动态演化机制提供重要支撑.
氮是所有生物细胞合成所必需的重要元素之一，其循环对于调节海岸带生态环境质量起着关键作用. 有大量文献指出由于受到人类活动的影响，部分海岸带氮循环已经遭到严重破坏，海岸带含水层内过量的氮排放至海洋会导致沿海地区发生严重的环境问题如水体富营养化、生物多样性减退甚至会对人体身体健康产生影响等[1, 8-11]. 氮元素在海岸带发生较多复杂的生物地球化学作用，主要有固氮、硝化、反硝化、有机氮的氨化、厌氧氨氧化等作用（图1）. 这些作用受到生物活动、气候变化、陆地海洋水文动态等多重因素的影响[8, 12]，上述影响因素的动态变化控制着海岸带内地下水水动力条件、氧化还原条件、化学组分等的变化[13]，进而会影响水中氮元素组分的径流途径以及滞留时间，进而使得氮组分及其生物地球化学过程随时间发生变化[14-15].
本文围绕海岸带地下水中氮生物地球化学过程演化机制这一科学问题，开展文献调研分析，以归纳分析海岸带氮元素地球化学过程演化的主要影响因素，并总结氮生物地球化学过程演化的主要研究方法，为深入认识海岸带氮生物地球化学演化及其研究方法提供支撑.
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氮元素作为海洋生物生长的必须营养元素之一 ，在环境中以多种形式存在，可以将其分为惰性氮和活性氮[16]. 上述氮循环过程中所涉及的反应可以分为两类，一类是主要是将外界含氮化合物转化为活性氮而富集于海岸带含水层的固氮作用、硝化作用以及有机氮的氨化作用. 另一类则是将活性氮转化为惰性氮而释放到大气的反硝化作用以及厌氧氨氧化作用，这一类作用均可称为脱氮作用，海岸带中含水层内脱氮作用主要以反硝化作用为主[8, 17].
在气候波动和潮汐水文动态的影响下，海岸带地下水与海洋的水动力条件和化学环境会发生季节性和潮汐周期性的变化，进而导致海岸带地下水氮元素生物地球化学过程的时间差异性. 如Liu等[18]的研究指出中国香港Tolo港口海岸带含水层内氮元素组分赋存量具有时间变化性，夏季硝酸根、亚硝酸根的赋存量以及流向海洋的速率均比其余季节大，而铵根则表现为夏冬季储存量较多，春秋季较少. 王军等[19]通过修正GIDS（Gradient plus Inverse Distance Squared）梯度平方反比插值法，指出长江口滨海湿地在春季主要向海水排放无机氮，排放量为
1.33×104t ，而在夏、秋和冬季主要是吸收水体中的无机氮，吸收量高达12.1×104t . Couturier等[20]揭示了加拿大Magdalen群岛4个不同年限春季的海岸带氮元素各个形态含量分布情况，地下水在高达166 d的滞留时间以及缺氧条件使得大量氮被消耗，并发现是由于有机质的溶解增加了Fe2+离子浓度，进而消耗沿岸的氮元素. 上述研究均表明海岸带含水层内氮元素形态并不是固定不变，而是随着时间推移发生不同情况的富集与迁移. 本文主要从温度、潮汐与波浪、海水入侵、盐度、生物扰动以及地下水动力条件等物理化学条件方面归纳海岸带氮的生物地球化学过程动态演化机制及其主控因素（表1）. -
气候季节性变化作用下，海岸带海水和地下水的温度会出现周期性变化. 温度在多个方面直接与间接影响着固氮以及脱氮过程. 王东启等[31]在对长江口崇明岛潮滩反硝化速率测量时，发现夏冬季较强，初春晚秋的速率较弱，并指出温度与溶解氧的差异是引起反硝化速率季节性变化的主要因素. 其中温度能够直接影响参与氮循环过程的微生物活性，各类微生物的适宜生长温度不一致会导致在不同季节下微生物具有不同的组成及活性特征，进而导致海岸带内地下水中的氮元素形态及其演变存在时间变异性特征. 另一方面温度能够间接地影响咸淡水界面的位置，改变海水再循环与淡水排泄等水循环过程，进而影响海岸带生物地球化学过程的时变特征.
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在海岸带内沉积物中发生的固氮、硝化、反硝化、有机氮的氨化以及厌氧氨氧化反应均受到微生物的驱动[32-34]. 温度的改变能够影响相关微生物的活性，通常在一定范围内温度的升高与硝化与反硝化反应均表现出一定的正相关关系. 但是已有相关研究指出这两类反应适宜的温度范围不一致，其中硝化作用的适宜温度为15—35 ℃之间，而反硝化作用的适宜温度则在5—75 ℃之间[35]. 如Herbert[36]在丹麦海岸带沉积物研究时，发现该研究区内硝化速率从春季（平均温度2 ℃）到秋季（平均温度22 ℃）增加了5倍. 需要指出的是，温度对硝化过程的促进作用会受到沉积物中溶解氧含量的影响. 例如，在有机质丰富的沉积物中，微生物呼吸作用加强进而消耗大量的氧气，会导致溶解氧含量成为硝化作用限制因素[37].
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由于含水层条件复杂，外界对其影响存在延迟性，故在季节温度发生改变时海岸带内地下水与海水之间存在的温度差将导致平衡界面的移动. 这一过程会改变海岸带内地下水与海水之间的盐量发生交换和加快海岸带沉积物矿物组分的溶解，从而在一定程度上影响氮循环过程中物质组分的含量. Cogswell等[21]模拟分析了海岸带含水层中咸淡水界面随温度的变化规律，指出在海水温度降低时界面向陆地方向迁移，反之，界面向海水方向迁移. Pu等[22]通过实验模拟了无潮汐影响下的咸淡水界面随温度的变化过程，得到了与Cogswell相同的结论，此外还发现，在高温度海水情况下，除原有咸淡水循环外，还会产生一个新逆时针的反向循环，并使得含水层盐度分布更加混乱. 温度变化下的海水再循环通量及咸淡水界面的变化将能够进一步影响到氮及其生物地球化学过程在含水层中的分布及时间变异特征.
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高频次的海水潮汐过程使得海岸带内地下水与海水水力联系和物质交互剧烈，且具有周期性特征. 在部分海岸带地区，除了深部地下水与海水楔形区外，在涨潮时大量海水涌入海岸带，通过松散孔隙下渗至海岸带含水层中，并在深部海水楔形区上形成范围相对较小的上部咸水区，这部分海水与地下水混合后于潮汐退潮期大多数又排泄至海水. 诸多研究已表明，上部咸水区的海水再循环流速快、周期短、频次高[23, 38-40]，这在一定程度上影响着海岸带内地下水中氮元素生物地球化学过程的物质循环速率和时间变异特征. 例如，潮汐与海浪的作用使得海岸带内含水层沉积物周期性与海水、空气交替接触，进而导致上覆含水层溶解氧以及有机质的含量发生周期性的变化[3, 41]；Heiss等[42]指出潮汐驱动的海水和地下水之间的混合促进了沿海含水层的反硝化，导致海岸带含水层内大量硝酸根被去除；陈杰[43]对海岸带氮元素输出量进行模拟，发现海岸带沉积物中铵根与硝酸根向海洋排泄量以及通过反硝化产生的
N2O 量均随着潮汐频率的增加而逐渐降低. -
含水层内溶解氧的含量在海岸带内氮循环过程中扮演着十分重要的角色，一是直接影响氮循环中硝化与反硝化速率，二是影响氮循环过程中相关好氧微生物的活性来间接影响氮循环过程. 潮汐的动态特征使得海岸带含水层中的溶解氧含量也在发生着周期性改变，在涨潮时，大量的含氧海水渗入到含水层中[44-45]，在退潮时，沉积物中溶解氧逐渐被消耗，海岸带内溶解氧的含量与孔隙水的滞留时间有关. Kim等[39]对Cape Shores海岸带的多层位孔隙水测试和数值模拟结果表明，在上部咸水区靠近排泄点的地方，氮气的产生率升高与氧气的消耗升高保持一致. 赵世彬等[46]在对金沙滩海岸带进行研究时，发现该研究区内地下水的氮元素存在形态与当日海水的潮位存在响应即在开始涨潮后2 h内亚硝酸根及铵根浓度均增加至最大值，后到开始落潮时降低至最小值，随着落潮浓度又开始增加. 而硝酸盐浓度在退潮前后两小时内出现极小值，且发现硝酸根占无机氮的99%，还原氮含量十分低，这是因为取样点受潮汐影响显著，使得富含氧气的海水频繁渗入，造成一个相对氧化的环境.
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在缺氧以及厌氧环境下，海岸带含水层内有机质取代氧气作为异养微生物合成能量的电子供体，将溶解的硝酸根还原为氮气以及一氧化二氮排放至大气，这样的过程即为反硝化作用. 虽然反硝化作用被认为海岸带减少氮元素向海水中排放的主要过程，但是部分海岸带内有机质的含量处于较低水平，因此反硝化过程难以发生[47]. 但随着潮汐以及波浪的影响，海水携带大量有机质涌入海岸带，使得有机质含量增加，进而为反硝化细菌提供充足的能源，并且在这过程有机物会发生矿化作用，消耗大量的氧气的同时产生大量无机氮[27, 48]. 这一过程不仅为反硝化作用提供了良好的氧化还原环境，还为反应提供了反应基质，极大的增加了反硝化作用速率. 如Charbonnier等[45]对Gironde和Adour河口之间的法国西南海岸内孔隙水化学进行了季节性监测，发现涨潮期间，海水携带的溶解氧以及有机质在海岸带中有足够的时间被矿化，并发现氧气消耗以及硝酸盐的富集在夏季比冬季强得多. 同样Liu等[49]在对中国香港Tolo海岸带不同潮汐下海岸带内营养盐的不同情况研究时，发现潮汐通过控制有机物的输入量进而影响海岸带内有机质的矿化反应，其中海水涌入带入大量有机质，反应生成的铵根数量超过该区域含水层内铵根总量的65%，硝化作用对铵根的去除率高达84%.
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海水入侵是指在自然和人为影响下，海岸带含水层中的水动力条件发生变化，使得海岸带地下淡水与海水之间的平衡受到破坏，导致的含水层中咸淡水过渡带向陆地方向入侵的现象[50]. 海水入侵过程在一定程度上也影响了海岸带的氮循环. 例如，吴自军等[25]在对广西北海市近海岸地下水盐分的分层监测结果表明，潜水硝酸根浓度呈现出从陆地至海岸带逐渐减少的趋势，并猜测是由于海水入侵导致该区域内发生反硝化作用. Ardón等[26]发现在夏末干旱时期，North Carolina平原由于受到长年反复的海水入侵影响，含水层盐度得到增加导致离子交换增加以及硫化物的增加削弱了硝化作用，导致各类型湿地的铵根浓度均有增加. 由于海水入侵常受到季节气候或人类活动的影响，使得海水入侵具有周期性变化规律，如在枯水期与丰水期或者农业灌溉期与非农灌溉期海水入侵有着较大的差异，从而影响海岸带内含水层中氮元素的年内变化.
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海岸带海水和地下水盐度对氮循环过程影响作用主要体现在以下四个方面：一是盐度的增加直接会影响海岸带内氮循环过程所需微生物群落的组成[51]，高盐度条件下，硝化、反硝化作用受到抑制，而有机氮的矿化以及异化硝酸盐还原到氨作用增强[52]. 赵林丽等[53]通过改变进水盐度大小来模拟盐度变化对人工湿地除氮的影响，研究发现随着盐度的增加，总无机氮、硝酸根、铵根的去除率虽均表现逐渐降低的趋势，但是其抑制程度并不一样；Zhou等[27]和张林海等[54]发现在不同海岸带区域，盐度对氮循环过程的影响是不一样的，在部分海岸带硝化与反硝化作用受盐度的影响有限，但盐度能够促进有机氮的矿化以及异化硝酸盐还原到氨等过程. 二是盐度通过影响含水层的电导率来间接影响氮循环过程，杨长明等[55]的咸水入侵模拟过程表明，土壤中反硝化速率与电导率之间的关系为明显的负相关. 三是盐度能够增强离子交换作用，进而导致氮反应组分含量的改变及氮循环过程[56]. 四是盐度的增加会促进硫酸盐还原为硫化氢，从而影响海岸带沉积物内氮循环过程[57]. 在部分海岸带地区盐度还受着农业用地的影响，施肥的季节性施用会导致海岸带含水层内盐度会发生改变，进而影响海岸带的氮循环过程[58].
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海岸带是多种生物栖息、活动的场所，这些生物会影响海岸带氮循环过程，主要体现在以下几方面[28, 59-60]：一是通过挖掘洞穴以及相关活动导致海岸带内渗透结构发生改变，改变原含水层内地下水的动力条件，进而影响海岸带内营养盐的富集与迁移；二是会导致介质之间物质流动与接触更加频繁，加快相应的反应过程；三是会改变海岸带内含水层中化学物质组分，比如螃蟹通过摄食落叶加速叶片中氮元素的矿化进程，且其排泄物能够增加元素含量或者影响酶与菌落的分布. 如刘敏等[61]通过室内模拟实验对比发现，螃蟹挖洞过程引起氧气进入含水层，加剧了含水层中的氨化以及硝化作用.
目前关于生物扰动对于海岸带地下水氮元素生物地球化学过程的时间变异性的相关研究还较少，但已有部分研究论证到海滩生物的摄食活动与大气温度之间存在较为显著的相关性[62]，故可以推断，生物扰动对于海岸带内氮循环过程的影响也具有一定的周期季节性.
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海岸带内沉积物多表现为疏松多孔的孔隙结构，造成其间地下水水流通道十分复杂. 而海岸带内地下水动力条件又受到地形地貌、季节性降雨、潮汐以及波浪的影响，水动力特征更加的复杂[63-66]. 水流的多种运动形式以及受到多种因素的影响，会使得海岸带内沉积物中地下水具有各向异性、溶解物质出现浓度差以及氧化还原环境出现周期性改变，这也会使得氮元素的迁移与富集表现出一定的时间变异性[67-68]. Santos等[29]在研究过程中发现反硝化速率的峰值出现在实验平流速率的中值（30—80 L·m−2·h−1），并猜测中等平流速率增加了地下水对沉积物的冲洗速率，让沉积物中存在氧气梯度、更高的细菌丰度以及更大的pH缓冲能力. Loveless等[30]发现在低地下水流速（0.14—0.18 m·d−1）、TOC（Total Organic Carbon）为0.35—4.9 mmol·L−1、DOC（Dissolved Organic Carbon）为0.28—4.6 mmol·L−1以及DO（Dissolved Oxygen）为0.4%—24%时氮硝化作用最易发生，并计算了在这样的理想环境下Cockburn Sound海岸带内地下水中
NO-x 的含量分别为：0.4—13 kg·d−1，NH+4 为0.2—24 kg·d−1，氮元素总量为2.5—43 kg·d−1，较以前估计量的少1—2个数量级. -
目前关于海岸带地下水中氮生物地球化学过程的时间变异特征的研究方法主要包括：野外水化学监测、室内氮循环实验和数值模拟方法，各个研究方法介绍如表2所示.
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野外水化学监测作为调查海岸带氮生物地球化学的时间变异性的第一步需要做到：识别海岸带水的来源特征以清楚理解海岸带沉积物内氮元素的迁移与富集过程；厘清沉积物中海水与地下水的交互与转化过程[73]. 常见的野外水化学监测主要可以分为以下两种类型：一是直接在海岸带布设监测点，定期测定各点以及各点下不同深度处氮化合物的种类及含量[14]. 该方法能够较为直观的了解海岸带内各氮元素的分布情况，但是不同的测量方法具有一定的误差，如胡娜娜等[74]发现在对海岸带内沉积物中铵根测量时，在水体盐度小于4.0时，国际标准法中测量地表水与海水中氮的方法均适用，而当盐度大于4.0时，需对水样的pH进行校正以达到海水法所需的碱性环境，之后采用对海水测定氮元素的方法进行测定；对于亚硝酸盐而言，不论盐度如何变化，两种测量方法均适用；而对总氮测量时，水体盐度小于5采用对淡水测量氮元素方法，反之则使用对海水中氮元素的测量方法. 二是利用自然界中15N、14N、16O、17O以及18O稳定同位素，通过分析水体中同位素的丰度进而推断各种氮化物的来源与迁移情况[24, 75]. Heaton等[58]对Malta和Gozo海岸带内平均海平面以下的沉积物、高地（远离海岸带处）沉积物进行同位素测量研究时，发现Malta高地地下水中含量非常高，而Malta和Gozo海岸带内硝酸根浓度为14
mg∙L-1 和10mg∙L-1 ，通过对比15N/ 14N以及18O/ 16O发现该变化范围较大并不是反硝化作用造成，而是与地表水中微生物作用生成氮化合物相关，并推测造成该地硝酸盐分布情况是由于该地具有长期种植历史有关，微生物矿化作用生成大量硝酸盐，进而渗滤至海岸带中. 虽然上述野外水化学测量方法能够揭示海岸带含水层内氮元素分布及其变化的一定规律，但这些测量均难以做到连续长期的监测，且难以刻画海岸带内氮循环的动态特征. -
室内模拟实验是在监测数据基础下，通过刻画自然环境条件，模拟野外氮生物地球化学过程. 探究氮元素生物地球化学时间变异性的室内模拟实验主要可以分为两类：一是通过概化或改变实验条件，定性或定量分析氮生物地球化学过程及其对实验条件的响应规律. 如覃超梅等[9]对珠江口淇澳岛海岸带沉积物样品培养后，采用
N2 通气法直接测定反硝化速率，发现该区域反硝化速率主要受到大型红树植物的影响，其次是硝酸盐的利用率大小，最小为有机质的含量. 陈力琦[76]与张锋等[69]物理模拟了海水与地下水相混合的水动力条件及其时空变化规律，并观察水量、水温以及pH的改变对营养盐的迁移与转化过程，结果表明地下水与海水的混合比例会影响铵根与硝酸根含量（即铵根与硝酸根含量随地下水占比的增加而增加）、温度能够影响含水层中三氮含量的变化、海水pH值增加会使得含水层中内三氮含量降低. 二是在培养样品中直接添加一定量的稳定同位素示踪剂，后直接测定不同无机氮中稳定同位素的含量，进而可以得到氮循环过程中硝化、反硝化以及氨化等过程的速率[77]. 如Marchant等[70]通过同位素示踪剂法计算得到反硝化生成的硝酸根占总的50%—70%，异化硝酸盐还原为铵占硝酸浓度的10%—20%. 又如林来昌等[78]通过向培养样品中添加15N，在不同的时间测定样本中硝酸根与铵根离子中15N的含量，发现硝化速率与碳氮元素比值、含水率、铵根浓度呈显著正相关，与硝酸根浓度呈负相关，而与pH与电导率则无相关关系；在判定反硝化速率的影响因素时发现仅与硝酸浓度呈负相关，与其余因素均无关. 室内模拟方法能够阐明氮循环过程对物理化学条件的响应规律，但该方法对实验环境要求较高，也较难以刻画真实的海岸带地下水与海洋的水动力和化学条件. -
数值模拟是基于水文地质—气象水文—水化学等数据，在进行水文地质条件分析并概化的基础上，利用适用于海岸带变密度变饱和特征的模拟软件（如SEAWAT[79]、SUTRA[80-82]、MARUN[83-84]）进行数值模型构建，进而模拟量化评估海岸带氮元素的运移及化学反应过程，并厘定其主控因素. 如Meile等[85]在研究美国McIntosh沿海含水层受到化粪池渗滤液的影响时，建立了二维变密度水流和反应运移数值模型，结果发现增加化粪池离地表水体的距离生物去除氮的比例增加，并且计算得到通过反硝化作用去除的硝酸根占输入总量的3%—60%. 并且发现硫酸盐还原产生的硫化物可以限制
N2 的产生. Spiteri等[71]通过二维变密度水流和反应运移数值模拟研究了不同氧化还原环境下氮元素的迁移与转移特征，结果表明在地下水与海水均处于氧化环境下，硝酸根的去除率非常低；在地下水处于氧化环境海水处于还原环境下，硝化作用会降低地下水中的铵根，但是由于地下水处于氧化环境，有机质的矿化作用又会增加铵根的浓度，由海水输入的铵根会被地下水中的氧气硝化为硝酸根，并且硝酸根的净去除量很小，主要是因为地下水中的氧气阻碍了反硝化作用；在地下水处于还原环境海水处于氧化环境时，在地下水中能够看到硝酸根的明显减小，同时在地下水与海水接触处能够观察到同时发生了硝化与反硝化作用；在海水与地下水均处于还原状态时，大部分人为硝酸根被去除. 数值模拟方法的优势在于能够较为直观地量化含氮元素组分的时空分布特征及其影响因素.SEAWAT软件是耦合MODFLOW和MT3D的变密度三维有限差分地下水模拟软件，该软件主要基于地下水流服从达西定律、流体间能够完全混溶且不可被压缩、含水层处于饱和状态等假设基础上. 该软件界面简单易操作以及其准确性较高，得到国内外学者广泛运用. 如Anwar等[79]通过SEAWAT-2005软件模拟研究了潮汐波动所引起的地下水中有机物含量变化，发现海水所引起海岸带内有机质含量的增加会促进反硝化作用的发生，并指出在仅考虑氧气的增加但未考虑有机质含量增加时硝酸根含量增长了32%，同时考虑氧气与有机质含量增加的情况发现硝酸根的去除率为90%.
MARUN（MARine UNsaturated）二维变饱和有限元模拟程序最早是由Boufadel教授研发[86]，该软件具有开源功能，能够根据研究需求对原程序进行修改或添加，现如今该软件已能够刻画海浪、蒸散发、海岸带入渗边界等复杂条件，能够应用于潮汐作用下海岸带多孔介质内地下水的流动以及溶质迁移的模拟研究，在量化模拟海岸带地下水中营养盐、污染物、示踪剂以及溶解氧等方面具有良好的应用效果[83- 84]. 如Xiao等[87]通过MARUN模拟对比分析了海水盐度变化对硝化与反硝化作用的影响，并指出海水盐度恒定与否将改变硝化与反硝化发生区域和反应速率，在海水盐度恒定的情形下硝酸根与铵根去除率为78.6%和53%，而在海水盐度变化的情形下去除率则高达85.7%和72.2%，这表明潮汐变化的盐度条件通过改变反硝化和硝化的位置以及反应速率来影响海岸带内氮元素的生物地球化学反应.
SUTRA（Saturated-Unsaturated Transport）饱和/非饱和带运移模型是由美国地质调查局开发的，能够用以模拟饱和/非饱和带中水头、污染物浓度以及水温的时空分布. Nguyen等[72]通过实验和SUTRA-MS模拟得到，与等温条件相比，当海水温度高于地下水温度时，海岸带含水层中潮汐诱导的海水循环增加40%. Schutte等[88]通过SUTRA软件建立了Cabretta岛地下水流动模型，计算了在潮汐影响作用下海岸带内含水层内地下水的流速，为后续判定
N2O 的来源做理论支撑. -
本文论述了海岸带地下水中氮循环动态演化机制的主要影响因素，前述影响因素并不是独立存在的，往往是几个因素相互协同或者拮抗从而对海岸带内氮循环产生影响. 此外，同一个影响因素造成的影响结果也不尽相同，如温度能够通过增强微生物活性而加快氮化学反应速率，也会导致微生物呼吸速率加快，使得含水层中溶解氧含量降低进而抑制氮循环需氧反应的发生. 因此，需要进一步探究单一影响因素对氮循环过程的影响贡献占比. 此外，文献调研表明，对于海岸带内地下水氮元素地球化学过程的时间变异特征的某些控制因素的研究还较少，如降雨蒸发动态、渗透结构及其非均性、长时间尺度下的海洋和地下水动力条件演化.
现有关于海岸带含水层内氮元素的分布以及循环过程的研究多以非连续的化学监测为主，受限于监测效率，尚未揭示长时间尺度下水动力循环过程中的氮地球化学过程的时间变异规律. 现有室内实验研究主要集中在对化学条件的改变上，尚未充分考虑微生物、水动力等复杂因素的影响，并且受限于实验条件，未能实现不同空间尺度的氮生物地球化学过程的研究. 氮生物地球化学过程时间变异的模拟应结合室内外监测方法，综合考虑气象水文、潮汐水动力、温度—盐度环境、生物扰动及含水层非均质性等因素，以实现复杂条件下的高精度氮地球化学过程及其变化的定量识别.
海岸带地下水中氮生物地球化学过程研究进展
Research progress on nitrogen biogeochemical processes in coastal groundwater
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摘要: 海岸带氮地球化学过程及其演化是海岸带水资源管理与生态环境保护的关键内容. 在气候波动以及海洋潮汐动态的影响下，海岸带地下水中氮的地球化学过程会表现出时间变异性. 基于国内外研究成果调研，本文针对海岸带含水层中的氮元素地球化学过程演化机制这一科学问题，归纳了影响海岸带氮元素地球化学过程的6个因素，包括温度、潮汐与波浪、海水入侵、盐度、生物扰动以及地下水动力条件；总结了氮生物地球化学过程动态演化机制的主要研究方法，包括野外水化学监测、室内氮循环实验和数值模拟方法；指出数值模拟应与室内外方法相结合，并综合考虑气象水文、潮汐水动力、温度、盐度、生物扰动及含水层非均质性等因素，以实现复杂条件下的高精度氮地球化学过程及其变化的定量识别.Abstract: Nitrogen biogeochemical processes and evolution in the coastal zone are key issues of water resources management and ecological environment protection of the coastal area. Under the influences of climate fluctuation and ocean tide dynamic, the nitrogen biogeochemical processes in coastal groundwater generally exhibit temporal variability. Aiming at the scientific problem of evolution mechanism of coastal nitrogen biogeochemical processes, based on literature research, this paper summarized six factors affecting the nitrogen biogeochemical processes in coastal zones, including temperature, tide and wave, seawater intrusion, salinity, biological disturbance and groundwater dynamic conditions. In addition, this paper summarized the main research methods for researching coastal nitrogen biogeochemical processes, including field monitoring, laboratory experiment and numerical simulation. Furthermore, to achieve high precision quantitative identification of nitrogen biogeochemical processes under complex conditions, we suggest that the numerical simulation should be combined applied with indoor and outdoor methods based on a comprehensive consideration of multi-factors such as meteorology and hydrology, tide dynamic, temperature, salinity, biological disturbance and aquifer heterogeneity.
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河流生态缓冲带(简称“缓冲带”)的划定是缓冲带修复和保护的重要前提。如何确定缓冲带的宽度和空间布局也一直是管理部门和学者们关注的热点。缓冲带宽度的研究方法大致可分为2类：一是通过野外现场实测与计算确定缓冲带宽度[1-2]；二是通过模型和地理信息系统技术计算缓冲带宽度[3]。大量研究结果表明，随着缓冲带宽度的增加，其面源阻控的效果亦越明显。SAHU等[4]应用SWAT模型对缓冲带宽度与硝酸盐截留效率之间的关系进行研究后发现，硝酸盐入河量随着缓冲带宽度的增加而减少，且截留效率与缓冲带宽度之间呈现非线性关系。SYVERSEN[5]发现，10 m宽的缓冲带对硝酸盐的去除效率明显高于5 m宽的缓冲带，但比较单位面积的硝酸盐截留率，5 m宽缓冲带比10 m宽缓冲带的截留率更高。
VFSMOD模型(vegetative filter strips modelling)是一种模拟植被缓冲带物理过程的模型[6]。通过输入适当参数，可直接运用该模型计算一定宽度缓冲带的污染物去除效率或根据污染物削减目标确定缓冲带的宽度。基于VFSMOD模型和土壤调查来模拟并确定缓冲带的宽度，是目前被广泛认可的方法[7]。在此方法基础上，2008年9月，美国农业部(USDA)发布了保护缓冲带设计指南(Conservation Buffers)。该指南从水质、生物多样性、土壤生产力、经济机会、保护和安全、审美和效果、户外休闲等7个方面详细叙述了缓冲带的设计原则，并确定了缓冲带宽度的计算方法以及如何发挥缓冲带的脱氮除磷作用等[8-9]。我国的缓冲带划定工作起步较晚，关于山溪型缓冲带的宽度划定研究更是鲜有报道。
浦阳江是浙江省水生态治理的重点示范水体，是典型的山溪型河流。山溪型河流汇水区域多位于山地，河谷纵向坡度大，河道坡陡流急，河道滩地较开阔。因受用地限制，山溪型河流的断面一般相对狭窄，枯水季节流量小，甚至断流，汛期河流水量充足。与一般河流相比，山溪型河流具有独特的水文、形态、景观、文化等特征[10-12]。缓冲带划定时应充分结合流域地形地貌、汇水分区以及土地利用状况。山溪型缓冲带建设应该充分考虑到汛期雨量大、水位高和流速快的特点，注重防洪排涝。
本研究以浦阳江干流为例，利用VFSMOD模型，结合浦阳江流域自然和社会条件，沿干流两岸划定范围，选择试点区域构建缓冲区，旨在为山溪型河流生态缓冲带修复提供参考。
1. 研究区域与研究方法
1.1 研究区域概况
浦阳江位于浙江省金华市西北部浦江县。浦阳江属钱塘江一级支流，发源于浦江县花桥乡高塘村天灵岩南麓，经江西湖上蔡至湄池与东江合流，至闻堰小砾山，从右岸汇入钱塘江。浦阳江主干流长49.61 km，流域面积492.62 km2，水资源充沛，多年平均水资源量为5.95×108 m3。流域所在浦江县属亚热带季风气候区，年平均气温16.8 ℃，年平均降水量1 470.4 mm。雨量充沛，但分布不均。其中，春夏两季(每年3—9月)降水量占全年的76%，特别是在梅汛期其降水量(5—7月上旬)可达484.8 mm，接近全年的1/3。浦江县境内的土壤分为红壤、黄壤、岩性土、潮土和水稻土等5大类。红壤为县域地带性土壤，广泛分布于山地、丘陵和缓坡岗地；黄壤为垂直地带性土壤，分布于海拔600 m以上的山地；岩性土壤依存于含石灰性的母岩而存在，主要分布于中余佛堂店、白马嵩溪以及郑家坞、朱桥一带红紫砂岩地区；潮土零星分布于大小溪流冲积滩地；水稻土分布于水热条件较优的浦江盆地和山间谷地。
浦江县地形以低山丘陵为主。丘陵面积占全县总面积的81.66%，而河谷盆地仅占全县总面积的18.34%。该县属于浙西丘陵山区，总地势为西北高、东南低。浦阳江上游两岸主要为林地和耕地，中游穿过城镇，两岸主要为建筑用地，下游两岸主要为耕地和建筑用地。浦阳江地理位置和区域地形地貌如图1所示。
图 1 浦阳江流域地理位置和区域地形地貌图Figure 1. Geographical location and regional topography map of Puyang River basin1.2 研究方法
1.2.1 河流水域岸线的提取
利用国产高分辨率数据高分2号(GF-2)遥感影像数据提取河流水域岸线。在传统提取方法基础上，使用K-means聚类的分割方法减少复杂地形带来的噪声点。具体步骤如下：1)在图像中每隔20个像元设置1个聚类中心，构成初始聚类中心，以像素在图像中的空间坐标和滤波步骤中得到的背景影像灰度值作为聚类特征向量；2)将影像上的每个点与聚类中心的特征向量计算欧式距离，并指派到最近的聚类中心，形成簇；3)重新计算每个簇的聚类中心的特征向量，中心特征向量每个特征值应为该特征的平均值。水面提取只能针对有水体覆盖的区域，而无法提取河流中裸露的孤岛，这会影响河岸线的识别。使用边缘提取效果最好的canny算子提取河流对象的边缘信息[13]，再对所有被划分为河流的像元及周围的像元进行定位，通过判断与边缘的位置关系，填充河流内部的像元，去除单点噪声，得到边缘细化和精确的河流边界。
1.2.2 河岸土地利用解译
本课题组就径流源区长度对缓冲带截留效果的影响开展了系列研究。研究发现，当径流源区长度小于200 m时，缓冲带对颗粒污染物的截留效率最大，且随着径流源区长度的增加，截留效率呈下降趋势。为确保浦阳江干流缓冲带截留污染物的效率最大化，应用融合后1 m分辨率的高分2号(GF-2)多光谱遥感数据，采用监督分类对浦阳江干流河岸线两侧各扩展200 m的范围内土地覆盖类别进行逐一提取，为后续通过VFSMOD模型计算缓冲带宽度提供数据保障。提取土地利用类型包括耕地、林地、草地、道路、房屋、水体等。
采用VFSMOD模型对不同情景下缓冲带的效果进行模拟计算，考察了土壤可蚀性、土壤质地、坡度、径流源区长度、缓冲带的宽度等对其拦截效果的影响。结果表明： 随着土壤可蚀性因子(K因子)变大，土壤可蚀性增强，缓冲带泥沙输入量变大；坡度变大时，拦截效率下降，在坡度分别为1%、3.5%、9%和30%，若要拦截效率达到60%，缓冲带宽度分别应达到43.9、50.6、52.9和68.8 m；若要拦截效率达到60%，砂质黏壤土、粉质黏壤土、壤土和黏土所对应缓冲带宽度为109.2、114.6、50.6和128.7 m；径流源区长度越长，缓冲带拦截效率越低。
1.2.3 河流河段的划分
依据《浙江省河流生态缓冲带划定与生态修复技术指南(建议稿)》(浙环函〔2020〕264号)[14]中缓冲带的划定方法，将浦阳江(干流)划分为城镇型河段、农田型河段、村落型河段、林草型河段4种类型，相关参照值见表1。根据河流功能，将河流分为一般河流和特殊河流。其中，一般河流(河段)包括满足水功能区要求、无特殊生态环境保护目标的河流(河段)；特殊河流(河段)包括不满足水功能区要求、具有特殊水环境功能与生态保护目标的河流(河段)，如生态红线区、水产种质资源保护区、饮用水水源保护区、鱼类“三场”及洄游通道、重要湿地等特殊保护区域。
表 1 河流生态缓冲带宽度参照值[14]Table 1. Reference values of river ecological buffer width类型 坡度/% 一般河流最小宽度/m 特殊河流最小宽度/m 城镇型河段 — 城市河道蓝线 城市河道蓝线 农田型河段 1 25 45 农田型河段 3.5 30 60 农田型河段 9 35 80 农田型河段 30 70 125 村落型河段 1 20 35 村落型河段 3.5 25 45 村落型河段 9 30 60 村落型河段 30 70 120 林草型河段 — 15 15 注：城镇型河段的最小宽度按城市河道蓝线划定范围确定。 | Show Table
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1.2.4 缓冲带宽度的确定
借鉴文献[15]中的VFSMOD模型工具，结合汇水径流长度、坡度、土壤质地、土地管理因子以及污染物类型(沉积物、溶解物)，综合确定农田型、村落型、林草型河段的缓冲带宽度。城镇型河段应结合城市河道蓝线来确定其缓冲带宽度。按表1给出的坡度值，采用插值法计算其余坡度条件下对应的缓冲带宽度。
1.2.5 缓冲带的构建
河流生态缓冲带一般划分为邻水区域、中间过渡区域和近陆区域3个区。邻水区域(A区)位于河溪水陆交错区，属护岸缓冲带。该区域以乔木林带为主，可保护堤岸、去除污染物，并为野生动物提供栖息地。中间过渡区域(B区)为岸坡缓冲带。该区域以乔灌木树种为主，并考虑植物的多样性组合，以减少河岸侵蚀，截留泥沙，吸收滞纳营养物质，增加生物多样性和野生动物栖息地，在洪水期减缓水流。近陆区域(C区)位于外侧远离河岸的区域，属岸坡缓冲带(包括林地和开阔植被地)。该区域主要由草本植物组成，可穿插配置一些灌木类，以阻滞地表径流中的沉积物，吸收氮、磷和降解农药等有害物质 [16-17]。缓冲带的植被选取应遵循自然规律，尽量选择土著优势物种，慎重引进外来植物品种，且要选择对氮、磷等营养性污染物去除能力较强、用途广泛、经济价值较高和观赏性强的物种[18]。
2. 结果与讨论
2.1 河流水域岸线提取与土地利用解译
通过GF-2遥感影像数据，提取河流水面，得到河岸线矢量结果。提取结果局部展示见图2。在此基础上，解译浦阳江干流河岸两侧200 m范围内的土地利用情况，共解译面积为19.27 km2。耕地、林地、公园绿地、草地、水体、建筑用地、道路等各土地利用类型占地面积和占比见图3。解译结果局部展示见图4。浦阳江两岸土地利用类型以耕地为主，其次为林地，建筑用地面积占比较小，总体上受农业影响较为严重。
图 2 河流水面提取效果(部分片段)Figure 2. Extraction result of river water surface(part of the river)
图 3 河岸带解译结果面积占比情况Figure 3. Percentage of riparian zone based on the interpretation results
图 4 河岸带土地覆盖分类结果展示(部分区域)Figure 4. Classification results of riparian land cover (partial areas)2.2 浦阳江干流河段划分与缓冲带划定结果
根据土地利用解译结果，结合国土资源部《土地利用现状分类》(GB/T 21010-2017)“一级类”划分，将浦阳江干流划分为城镇型河段、农田型河段、村落型河段、林草型河段4种类型。其中，在干流的左岸，城镇型河段长为3.63 km，农田型河段长为33.31 km，村落型河段长为5.32 km，林草型河段长为13.25 km；在干流的右岸，城镇型河段长为4.25 km，农田型河段长为21.54 km，村落型河段长为5.03 km，林草型河段长为23.3 km。浦阳江干流上游为生态红线区，在此区域内不同类型河段按特殊河流(河段)缓冲带来划定宽度；中下游为一般河流(河段)，在此区域内不同类型河段按一般河流(河段)缓冲带来划定宽度。
基于浦阳江区域遥感影像，结合乡镇边界、坡度、缓冲带宽度参照值等数据，通过ArcGIS的地理空间分析，计算得出浦阳江干流缓冲带的长度和面积。在浦阳江干流的左岸划定的缓冲带长度约55.51 km，面积约1.657 km2；在其右岸划定的缓冲带长度约54.12 km，面积约1.18 km2(见图5)。
按照各汇水区缓冲带划定结果，结合实地调研情况，对浦阳江干流两岸缓冲带空间布局进行了分析，相关统计结果见表2。在左岸缓冲区中，宽度为15 m的缓冲区长度最长，共13.25 km，占左岸长度的23.87%；其次为宽度为25 m的缓冲带，共12.93 km，占比23.29%；缓冲带宽度为65 m的区域长度最短，共划定0.53 km，占比0.95%。在右岸缓冲区中，同样地，宽度为15 m的缓冲区长度最长，共划定23.3 km，占右岸长度的43.05%；其次为宽度25 m的缓冲带，共14.73 km，占比27.22%；宽度49 m的缓冲带长度最短，共0.14 km，占比0.26%。除缓冲带外，岸边还有其他空间，即岸边绿化区为原有的绿化带，绿化带外为建筑用地，岸边建筑区为原有的建筑用地。其中，在左岸，岸边绿化区长度为5.74 km，岸边建筑区长度为3.63 km；在右岸，岸边绿化区长度为1.37 km，岸边建筑区长度为4.02 km。
表 2 浦阳江两岸缓冲带的长度统计结果Table 2. Results of the length of the buffer zone, green area and construction area on both sides of the Puyang River两岸位置 缓冲带宽度/m 缓冲带长度/km 左岸 15 13.25 21 1.43 25 12.93 26 1.67 28 5.19 29 3.92 35 2.45 65 0.53 66 1.79 70 0.45 106 1.68 112 0.85 右岸 15 23.3 25 14.73 26 7.25 29 1.12 33 2.19 49 0.14 | Show TableDownLoad:
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2.3 试点区域的缓冲带修复方案
2.3.1 缓冲带的修复目标
由于周边水库长期低水位运行，使浦阳江干流下游河道两侧出现岸边消落带。为降低下游两岸农业面源污染的影响，确保干流下游断面水质稳定达标，选择考核断面区域进行缓冲带修复试点。该考核断面位于水库上游，距离水库约800 m。水库存在蓝藻问题和水华爆发的风险，进而影响该考核断面。
2.3.2 缓冲带的修复原则
1)以自然恢复为主。缓冲带的修复应符合河道地质发育特点，遵循河岸带水-陆生态系统的作用及演化规律，充分发挥其自然恢复能力。
2)以种植本土物种为主。充分利用本土物种进行生态修复，慎重引进外来植物品种。
3)保护优先。优先保护缓冲带自然状态良好的区域，避免对其进行人工干预或干扰。
4)保护生态功能。保护缓冲带的生态功能，避免利用其对流域污水进行净化。
5)生境改善先行。依据生境决定生态系统的原理，控制缓冲带内及外围的污染源，恢复河流生境，为缓冲带的生态修复创造条件。
2.3.3 缓冲带构建及植物配比
结合两岸土地利用情况，从常水位往岸上延伸处构建缓冲带(见图6)，种植水生植物，对河流水体和地表径流污染物进行净化。左岸构建宽度为10 m，长度约为900 m的缓冲带；右岸构建宽度为26 m，长度约为500 m的缓冲带，总面积为22 000 m2。
图 6 试点区域生态修复位置示意图Figure 6. Schematic diagram of ecological restoration locations in typical regions由于季节性水位涨落，河岸被水淹没的土地可周期性露出水面，成为陆地的一段特殊区域，即河岸消落带，属于湿地范畴。消落带主要以鹅卵石为主，不利于植物的种植与生长，故需要对消落带及不适合植物生长的岸边区域进行地形塑造，以形成洼地和起伏的地形。最后，可采用竹笼网、土工布及树篱进行固土。
山溪型河道坡降大、水流快，故在采用植物护坡的初期具有一定的风险。筛选栽种耐冬季水淹的植物，并种植在最靠近两岸的位置。乔木包括水杉、池杉、竹柳、落羽杉等；灌木包括秋华柳等。在消落带的位置种植挺水植物芦苇，植物搭配见图7。为防止水流冲刷，可采用尼龙网和三角桩相结合的固定方法进行乔木土球固定。芦苇可设计种植平台、种植槽等进行种植。种植平台可用木桩、仿木桩、砖砌、石砌、卵石等围护。依据《湖泊流域入湖河流河道生态修复技术指南(试行)》，乔木间隔选择5 m，芦苇按照每平方米25株进行种植。左岸均选择在岸边消落带内种植芦苇，约种植芦苇22.5×104株；右岸选择乔木与芦苇搭配种植的方式，乔木在靠近岸边的位置种植一列，其余均种植芦苇，乔木约100株，芦苇约26×104株。
图 7 植被缓冲带植物整体搭配示意图Figure 7. Schematic diagram of overall arrangement of ecological buffer zone plants3. 结语
1)基于卫星遥感进行岸线提取和土地利用解译，利用VFSMOD模型对缓冲带区域进行了划定。划定结果为：在浦阳江干流的左岸划定缓冲区长度为55.51 km，面积约1.657 km2；在右岸划定缓冲区长度为54.12 km，面积约1.18 km2。
2)在缓冲带划定的基础上，以考核断面区域为试点，所构建缓冲带空间格局为：左岸区域宽度为10 m，长度约为900 m；右岸区域宽度为26 m，长度约为500 m的缓冲带，总面积22 000 m2。
致谢 此文撰写过程中得到了金华市生态环境局浦江分局的大力支持，在此深表感谢。
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表 1 海岸带地下水中氮生物地球化学过程演化机制主控因素
Table 1. The main controlling factors of the evolution mechanism of nitrogen biogeochemical processes in coastal groundwater
影响因素Influence factors 影响机制Mechanism of influence 参考文献Reference 温度 影响微生物活性影响咸淡水过渡带位置及海水再循环程度 [21-22] 潮汐与波浪 改变含水层咸淡水分布和水循环速率引起海岸带化学组分（如溶解氧和有机质）在沉积物和海水之间输运过程和含量 [23-24] 海水入侵 破坏原有咸淡水平衡状态增强离子交换 [25-26] 盐度 改变海岸带内氮循环过程所需微生物群落的组分改变地下水的电导率并间接影响氮循环过程增强离子交换促进硫酸盐还原为硫化氢，影响氮循环过程 [27] 生物扰动 挖掘洞穴导致海岸带含水介质渗透结构和水动力条件的改变增强含水介质中物质迁移，加快地球化学反应过程 [28] 地下水动力条件 引起地下水渗流速率时空差异控制溶解物质迁移速率和氧化还原环境变化 [29-30]
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表 2 海岸带地下水中氮生物地球化学过程演化的主要研究方法
Table 2. Main methods for researching the evolution of nitrogen biogeochemical processes in coastal groundwater
研究方法Research method 方法描述Method description 优点Advantage 缺点Disadvantage 运用实例Examples 野外水化学监测 基于野外分层取样测定海岸带地下水中氮元素组分浓度动态分析氮循环过程和反应速率 能够较为直观地查明海岸带地下水中氮组分分布规律 难以进行高精度的连续监测，较难阐明氮循环动态规律 [58] 室内氮循环实验 基于室内刻画海岸带物理化学环境，模拟分析氮生物地球化学过程 能够阐明理想环境下氮循环过程对物理化学条件的响应规律 对实验环境要求较高，难以准确刻画海岸带实际的水动力与水化学条件 [69-70] 数值模拟 基于海岸带水动力水化学条件的概化，通过数值计算高性能多情景地模拟量化海岸带氮生物地球化学过程演化规律 能够多情景的三维展示氮组分的时空分布，并有助于揭示主控因素 模型概化过程中会简化实际物理化学条件 [71-72]
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