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有研究表明，人们一生中90 %的时间是在室内度过的[1]. 随着时代的发展，人们越来越重视室内装饰装修，加之现代住宅的房型布局和密闭性等因素的影响，室内空气污染问题变得日益严重. 世界卫生组织已将室内空气污染列为人类健康的十大威胁之一[2]. 室内污染主要是以甲醛、苯系物和总挥发性有机物（TVOC，total volatile organic compounds）为代表的室内化学性污染[3]. 其中苯系物是苯及其衍生物的总称，环境污染领域关注的苯系物主要为苯、甲苯、二甲苯等[4]. TVOC是总挥发性有机物的总称，定义为利用Tenax GC或Tenax TA采样，非极性色谱柱（极性指数小于10）进行分析，保留时间在正己烷和正十六烷之间的挥发性有机化合物[5]. 甲醛、苯系物和TVOC等可通过皮肤接触和呼吸暴露影响人体健康[6]，其中甲醛和部分苯系物及TVOC已被国际癌症研究中心确认为致癌物[4]，其健康危害不容忽视. 因此，研究室内化学性污染物污染特征及其健康危害已成为环境与健康领域的主要课题[4,7].
近年来，许多学者对不同城市的室内环境空气污染状况进行了研究，结果发现室内环境空气污染普遍存在，且室内污染程度远大于室外[8-9]. 但目前已有的研究选择的实验周期大多时间跨度较小，主要集中在几个月内选取一定数量的刚装修完的居室环境进行分析[6,10]，无法全面反映室内环境空气污染在时间维度上的特征. 且目前的研究区域多为住宅居室或公共场所等单一区域[7,11]，除了住宅和公共场所外，办公区域也是人们（特别是成年人）的主要活动区域，其空气质量对人体健康的影响不容忽视. 因此，有必要对办公场所的空气污染特征及健康风险进行分析评价. 目前有关室内环境空气污染的健康效应研究较多的是基于美国环保署的致癌风险模型进行计算[4,12-14]. 然而在实际情况下，该模型中的各参数均存在不确定性，计算出的致癌风险也存在不确定性，这些因素在不同程度下会对致癌风险的真实情况造成影响[10,15-16].
为了解保定市新装修房屋室内空气污染特征及对人体的健康影响，本研究于2018年4月到2020年1月，在全市范围内选取装修完成半年内的居室室内环境和办公室内环境共79处进行了环境空气样本采集分析，对主要致癌污染物进行了健康风险评价，并运用蒙特卡罗模拟对健康风险进行了不确定性分析，研究了各参数的敏感度，从而为有针对性的进行室内空气污染控制、保护人群健康提供支持.
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在2018年4月到2020年1月期间，选取保定市下辖5区（竞秀区、莲池区、满城区、清苑区和徐水区）范围内的79个地点共302个房间进行了室内环境空气样本的采集. 采样地点分为住宅居室和办公场所两类. 其中住宅居室共采集65户，采样以客厅和卧室为主，包含218个采样点；办公场所以公司办公楼为主，共采集14户，包含84个采样点.
使用双气路大气采样器（QC-2B，北京市劳动保护所）进行空气样品采集（其中一路装配酚试剂吸收液采集甲醛，另一路装配活性炭管采集苯系物和TVOC），该装置流量范围为0.1—1.2 L·min−1；流量误差为±5%；定时范围为1—99 min；定时误差为±0.1%. 使用紫外分光光度计（TU1810，北京谱仪）分析空气样品中的甲醛含量，该仪器波长范围为190—1100 nm；波长准确度为±0.3 nm. 使用气相色谱仪（GC-2014C，日本岛津）分析苯系物和TVOC含量.
样品采集与分析按照《室内空气质量标准》（GB/T18883-2002 附录A、附录B）[5]中的要求实施. 为保证样品采集与分析准确，采样前，所有房屋门窗关闭至少12 h；采样器已进行过气密性检查和流量校准，每次采样过程都会设置1个空白样品；采样时，采样器安装在离地面1. 5 m的三脚架上，四面1 m内没有障碍物；每次采样时间为20 min，流速为0.5 L·min−1. 采样后，样品遮光保存，立即运往实验室冷藏保存，直至样品分析. 分析过程中甲醛和TVOC的标准曲线每周重做一次以保证分析精度及准确度.
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甲醛等室内空气污染物可通过皮肤接触、呼吸等暴露途径进入人体造成健康危害（包括致癌性危害和非致癌性危害），其中呼吸是其造成健康危害的主要途径[17]，甲醛等致癌性物质对人体造成的致癌风险（CR）可用以下公式进行估算[18]：
式中，CR为致癌风险；CA为空气中的污染物浓度（mg ·m−3）；IR为呼吸速率（m3·h−1）；ET为暴露时间（h · d−1）；EF为暴露频率（d · a−1）；ED为暴露持续时间（a）；SF为致癌斜率因子；BW为体重（kg）；LT为终生时间（d）.
各参数取值如下：CA为实验期间的实测浓度，呈对数正态分布. 我国成年男性与成年女性的IR均呈三角分布，最可能值分别为0.796 m3·h−1和0.589 m3·h−1，最小值分别为0.477 m3·h−1 和0.349 m3·h−1，最大值分别为0.945 m3·h−1和0.709 m3·h−1[19-20]. 健康风险评价研究对象为保定市成年人群，在不同场所的ET无权威数据，选择河北省城市人口中成年男性与成年女性在住宅居室的ET，分别为19.83 h·d−1和20.15 h·d−1[21]. 不同性别人群的LT均为25550 d[22]，所以成年人群在住宅居室的ED为52 a，EF设为365 d·a−1. 河北省城市人口中成年人群在办公场所的ET、EF和ED分别为8 h·a−1[23]、250 d·a−1[23]和40 a[23]. 我国成年男性与成年女性的BW均呈正态分布，分别为（62.7±6.3）kg和（54.4±4.9）kg[24]. 由IRIS数据库可知，甲醛的SF为0. 046 kg·d−1·mg−1[25].
健康风险分析过程中存在许多不确定性，造成这些不确定性的因素包括环境介质中的污染物浓度、暴露参数以及暴露人群的个体差异等，这些因素会对分析结果的真实性造成不同程度的影响[10]. 作为一种常用的不确定性分析方法，蒙特卡罗模拟在物理、经济、环境等各个领域广泛应用，它将符合一定概率分布的大量随机数作为参数输入模型求出目标变量的概率分布，从而明确输入参数对模拟结果的综合影响以及模拟结果的统计特征[26] . 与单一的数学方法相比，蒙特卡罗模拟可以更好地直接处理每个风险因素的不确定性，并把这种不确定性在风险方面的影响，以概率分布的形式表现出来[26]. 因此，本研究应用蒙特卡罗模拟分析居室内空气污染物健康风险评估过程中的不确定性.
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保定市室内空气污染状况如表1所示. 从表1可以看出，所检测住宅居室内主要空气污染物的平均质量浓度为：甲醛（0.144±0.078）mg·m−3、苯（0.006±0.019）mg·m−3、甲苯（0.056±0.179）mg·m−3、二甲苯（0.120±0.553）mg·m−3、TVOC（0.843±0.904）mg·m−3. 其中，客厅空气污染物的平均质量浓度为：甲醛（0.138±0.062）mg·m−3、苯（0.003±0.009）mg·m−3、甲苯（0.062±0.214）mg·m−3、二甲苯（0.082±0.201）mg·m−3、TVOC（0.709±0.382）mg·m−3；卧室空气污染物的平均质量浓度为：甲醛（0.146±0.086）mg·m−3、苯（0.008±0.023）mg·m−3、甲苯（0.057±0.167）mg·m−3、二甲苯（0.143±0.666）mg·m−3、TVOC（0.912±1.069）mg·m−3. 办公场所主要室内空气污染物的平均质量浓度为：甲醛（0.098±0.056）mg·m−3、苯（0.065±0.062）mg·m−3、甲苯（0.129±0.122）mg·m−3、二甲苯（0.308±0.335）mg·m−3、TVOC（1.652±0.824）mg·m−3.
对照《室内空气质量标准》（GB/T18883-2002）[5]中各污染物的限值发现，住宅居室甲醛和TVOC的平均质量浓度超过了国家标准，所检测样品中分别有79.45 %和91.95 %的样品超过了国家标准限值，其余污染物的平均质量浓度均未超标. 客厅中甲醛和TVOC的平均质量浓度超过了国家标准，所检测样品中分别有78.13 %和94.12 %的样本超过了国家标准限值，其余污染物的平均质量浓度均未超标；卧室中甲醛和TVOC的平均质量浓度超过了国家标准，所检测样品中分别有79.17 % 和91.30 %的样本超过了国家标准限值，其余污染物的平均质量浓度均未超标. 办公场所二甲苯和TVOC的平均质量浓度超过了国家标准，所检测样品中分别有46.97 %和89.39 %的样品超过了国家标准限值，其余污染物的平均质量浓度均未超标. 虽然办公场所其余污染物的平均质量浓度均未超过国家标准限值，但所检测样品中仍有不同比例的样品超标，其中13.64 %的样品检测出苯超标，18.18 %的样品检测出甲苯超标，而46.97 %的样品检测出二甲苯超标. 这些结果表明保定市室内空气污染中甲醛和TVOC的污染情况普遍存在且污染较为严重，而苯、甲苯、二甲苯等苯系物污染多存在于办公场所.
对比保定市住宅居室和办公场所室内空气污染情况发现，虽然两种区域的主要空气污染物都是甲醛和TVOC，但办公场所室内空气中的甲醛超标率比住宅居室明显偏低，而苯、甲苯、二甲苯的超标率明显偏高. 分析其差异的原因可能是由于住宅居室和办公场所装修风格的差异、室内人流量的多少、室内通风情况及室内的人类行为等的影响. 甲醛主要来源于人造板、胶黏剂和地毯等被广泛应用的装修材料[1]. 办公场所甲醛超标率相对偏低的原因可能是多数办公场所装修较为简单，装饰材料少，且办公场所空间较大，有利于通风，使得甲醛稀释扩散[27]. 此外，室内苯系物主要来源于油漆、涂料等物质，其中甲苯还来自于油墨和印刷产品[4,11,28]. 和住宅居室相比，办公场所甲苯浓度偏高可能是因为办公场所人群对打印机及印刷产品的使用较多.
与国内其他城市相比，保定市住宅居室内的空气甲醛超标检出率高于我国其他城市，如杭州（56.10 %）[3]、海口（52.20 %）[29]、北京（50.80 %）[11]、上海（25.80 %）[7]、长春（20.00 %）[6]. 这种差异性很可能与各地不同的气候环境、风俗习惯、装修风格以及人们的环保意识有关[7,30]. 同时，各地市场上建筑和装饰装修材料质量也可能存有差异，这也可能是导致保定市住宅居室内的空气甲醛超标检出率偏高的原因之一[7].
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为了解不同季节室内环境空气的污染状况，将所测样品中污染程度较高的甲醛与TVOC等污染物的浓度按采集月份进行了分析，结果见图1. 从图1可以看出，2019年1月—12月保定市室内环境空气中甲醛的平均浓度值分别为无数据、（0.100±0.026）mg·m−3、无数据、（0.091±0.043）mg·m−3、（0.165±0.072）mg·m−3、（0.142±0.021）mg·m−3、（0.168±0.065）mg·m−3、（0.155±0.064）mg·m−3、（0.158±0.057）mg·m−3、（0.117±0.036）mg·m−3、（0.084±0.028）mg·m−3、（0.087±0.029）mg·m−3. 其中有6个月的甲醛平均质量浓度超过国家标准限值，这些月份为该年的5—10月. 这主要是与保定市的地理位置和气候特征有关. 研究表明，温度与甲醛的挥发呈显著的正相关[7,31]，5—10月保定市气温相比其他月份较高，室内装修装饰材料中甲醛挥发大，且这几个月相较其他月份自然风较少较小，从而造成了甲醛浓度相对偏高的现象. 另外，从样品在不同甲醛浓度区间中的分布情况（图2）来看，室内环境空气中甲醛质量浓度分布在（0.10—0.15）mg·m−3范围内的频度最大，占样本总量的44.59％，进一步说明室内新装修环境空气污染情况普遍存在.
2019年1月—12月保定市室内环境空气中TVOC的平均浓度值分别为无数据、（0.709±0.162）mg·m−3、无数据、（0.567±0.268）mg·m−3、（0.576±0.400）mg·m−3、（0.636±0.237）mg·m−3、（1.113±0.473）mg·m−3、（0.840±0.422）mg·m−3、（0.879±0.535）mg·m−3、（0.668±0.043）mg·m−3、（0.539±0.276）mg·m−3、（0.475±0.117）mg·m−3. 该年2月、6月、7月、8月、9月、10月的TVOC平均质量浓度超过国家标准限值. 其中7月、8月、9月的3个月TVOC平均质量浓度最高. 由于TVOC的释放机制为蒸发和扩散，高温环境会增加装饰材料和物品中TVOC的释放速率[4]. 7—9月保定市气温仍然偏高，TVOC的释放速率被加快，且夏天需要不定时的使用空调，长期关闭门窗导致空气不能及时流通都可能是这3个月TVOC浓度偏高的原因[11]. 另外，从TVOC浓度频度分布情况（图2）来看，室内环境空气中TVOC质量浓度分布在（0.60—0.90）mg·m−3范围内的频度相对较大，占样本总量的57.31％，说明室内新装修环境中TVOC的污染问题也普遍存在，应引起大众重视.
对比甲醛与TVOC各月的浓度值和标准差可知，甲醛浓度在5月至10月连续六个月较高，5月至10各月平均质量浓度的标准偏差分布在0.021—0.072范围内，浓度分布较稳定；TVOC只有7月至9月三个月连续较高，这3个月各月平均质量浓度的标准偏差分布在0.422 —0.535范围内，浓度值较分散. 虽然甲醛和TVOC的浓度或释放量都与温度呈正相关关系[4]，但是相比TVOC而言，甲醛与环境温度的相关性更为密切[7,9]，这可能是导致气温较高的几个月中甲醛浓度分布比TVOC浓度分布较稳定的原因之一. 因此，室内装修完后，应错开每年甲醛与TVOC浓度较高的几个月，选择合适的时间入住，以最大程度的降低室内甲醛与TVOC污染对人体的健康影响.
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由表1可知，在保定市不同场所的室内空气环境中，甲醛和TVOC的污染程度相对较高，但TVOC是混合物，其对人类健康危害的致癌斜率因子目前无法界定，暂时无法使用吸入风险模型进行健康风险评估. 因此对广泛存在于保定市新装修室内空气环境中且污染较严重的甲醛进行健康风险评估，其评估结果见图3.
由图3可以看出，保定市成年男性和成年女性通过呼吸途径暴露于住宅居室室内环境空气甲醛的致癌风险平均值分别为1.40×10−3和1.01×10−3. 暴露于办公场所室内环境空气甲醛的致癌风险平均值分别为1.69×10−4和1.44×10−4. 根据美国环境保护署的相关规定，当CR<10−6时表明致癌风险不明显；当10−6<CR<10−4时表明有潜在的致癌风险；当CR>10−4时则表明致癌风险很高[25]. 评估结果表明，保定市住宅居室内成年男女的CR值远大于10−4，表明保定市住宅居室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有很高的致癌风险. 办公场所室内成年男女的CR值处在10−4边缘，表明保定市办公场所室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有潜在致癌风险.
对比国内其他城市发现，长沙、株洲、怀化、益阳、武汉、贵阳六个城市住宅居室内成年人群的甲醛致癌风险平均值分别为5.12×10−4、1.73×10−4、1.96×10−4、5.36×10−4、6.83×10−4、6.05×10-4[32-33]. 可见保定市住宅室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人的致癌风险尤为严重. 上海市公共场所甲醛致癌风险为3.60×10−5—4.60×10−5不等[12]；武汉市某高校新建教学楼室内甲醛致癌风险为2.69×10−6—9.89×10−6不等[10]；西安市五类公共场所甲醛致癌风险为1.73×10−5—1.25×10−4不等[4]. 可见保定市办公场所室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人的潜在致癌风险需要引起重视. 相比其他城市，保定装修室内环境甲醛暴露的致癌风险较高的原因可能与各个城市不同的经济发展水平、地理位置、气候环境等因素有关[12-13,32]. 因此需对不同城市、不同地区进行相应的健康风险评估，以准确的了解其风险程度，从而有针对性地降低危害.
通过蒙特卡罗模型的敏感分析发现（图4），不论是住宅居室内还是办公场所内，对CR结果影响最大的参数是CA，也即环境空气中的甲醛浓度. 其贡献度不论是对成年男性还是女性，都超过了80 %. 其次是IR参数，也即呼吸速率. 虽然其贡献度均不超过10 %，但该参数的影响也不能忽视，因为不论是在住宅居室内还是办公场所内，成年男性通过呼吸途径暴露于环境空气甲醛的致癌风险平均值均略高于女性. 表明同样环境下，成年男性通过呼吸途径受到的甲醛致癌影响更大. 这可能是成年男性呼吸速率较高造成的[19-20,33]. 因此，可以通过降低环境空气中甲醛浓度并降低呼吸速率以降低甲醛对人体的致癌风险.
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本研究分析了保定市2018年至2020年间新装修室内空气中的甲醛、TVOC和苯系物污染特征，并利用蒙特卡罗模拟评估了成年人通过呼吸途径暴露于室内甲醛污染的健康风险，主要研究结论如下：
（1） 保定市新装修室内空气污染普遍存在且污染较为严重，其中住宅居室内空气污染以甲醛和TVOC为主，办公场所室内空气污染以甲醛、TVOC和苯系物为主.
（2） 温度是影响室内环境空气甲醛及TVOC质量浓度的主要因素之一. 保定市5—10月份室内甲醛浓度相对较高，且浓度分布在（0.10—0.15）mg·m−3范围内的频度最大. 保定市7—9月份室内TVOC浓度相对较高，且浓度分布在（0.60—0.90）mg·m−3范围内的频度最大.
（3） 终生致癌风险评估结果表明，保定市住宅居室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有很高的致癌风险；办公场所室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有潜在致癌风险，且同样环境下，成年男性通过呼吸途径受到的甲醛致癌影响更大.
（4） 敏感分析结果表明，环境空气中的甲醛浓度和人的呼吸速率对评估结果影响较大，可通过降低环境空气中甲醛浓度并降低呼吸速率以降低甲醛对人体的健康危害.
保定市新装修室内空气污染特征及人体健康风险评价
Air pollution characteristics and human health risk assessment of newly decorated indoor in Baoding City
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摘要: 为了解保定市新装修房屋室内空气污染特征及其对人体的健康影响，于2018年至2020年，在全市范围内选取装修完成半年内的住宅居室和办公场所共79处进行了环境空气样本采集，分析了其甲醛、TVOC和苯系物含量，并评估了甲醛暴露对成年人群造成的健康风险. 结果表明，保定市新装修室内环境空气污染普遍存在且污染较为严重，其中住宅居室室内空气污染以甲醛和TVOC为主，办公场所室内空气污染以甲醛、TVOC和苯系物为主；室内甲醛浓度多分布在（0.10—0.15） mg·m−3范围内，室内TVOC浓度多分布在（0.60—0.90）mg·m−3范围内. 健康风险评估结果显示，保定市住宅居室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有较高的致癌风险；办公场所室内装修环境空气甲醛呼吸暴露途径对成年人具有潜在致癌风险，且同样环境下，成年男性通过呼吸途径受到的甲醛致癌风险比女性更大. 敏感分析结果表明，环境空气中的甲醛浓度和人的呼吸速率对风险评估结果影响较大.Abstract: In order to understand the characteristics of indoor air pollution of newly renovated houses in Baoding city and its impact on human health, this study collected environmental air samples from 79 residential rooms and offices within six months after renovation in Baoding City from 2018 to 2020, and analyzed the contents of formaldehyde, TVOC and benzene series. The health risks of formaldehyde exposured to adults were assessed. The results showed that the air pollution of newly decorated indoor environment in Baoding was widespread and serious, and formaldehyde and TVOC were the main pollutants in residential rooms, while formaldehyde, TVOC and benzene series were the main pollutants in office buildings. Indoor formaldehyde concentration was mainly distributed in the range of 0.10—0.15 mg·m−3. Indoor TVOC concentration was mainly distributed in the range of 0.60—0.90 mg·m−3. The results of health risk assessment showed that adults in Baoding had a high risk of cancer due to formaldehyde respiratory exposure in the indoor air of residential decoration. Formaldehyde respiratory exposure in the air of indoor decoration environment in office places has a potential carcinogenic risk for adults, and in the same environment, adult males are more exposed to formaldehyde carcinogenic risk through respiratory pathway than females. The results of sensitive analysis showed that formaldehyde concentration in ambient air and respiration rate had great influence on the risk assessment results.
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Key words:
- interior decoration /
- air pollution /
- formaldehyde /
- TVOC /
- Monte Carlo simulation.
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图 1 保定市各月份室内环境空气污染物浓度散点图
Figure 1. Scatter chart of indoor ambient air pollutant concentration in Baoding city in each month
图 2 保定市室内环境空气污染物浓度频数分布直方图
Figure 2. Frequency distribution histogram of indoor ambient air pollutant concentration in Baoding city
图 3 保定市成人暴露于不同室内环境空气甲醛的吸入终生致癌风险
Figure 3. Inhalation incremental lifetime cancer risk for adult exposure to formaldehyde from different indoor air in Baoding
图 4 保定市室内环境空气甲醛致癌风险评估参数敏感度分析
Figure 4. Sensitivity analysis of formaldehyde carcinogenic risk assessment parameters in Baoding indoor air
表 1 保定市不同类型房间室内空气污染物浓度均值（mg·m−3）及其超标率（%）
Table 1. Average concentration（mg·m−3） of indoor air pollutants in different types of rooms and their over-limit ratio（%） in Baoding City
污染物
Pollutant客厅
Living room卧室
Bedroom住宅居室
Residence办公场所
Office国家标准
National standard甲醛
Formaldehyde0.138±0.062（78.13%） 0.146±0.068（79.17%） 0.144±0.078（79.45%） 0.098±0.056（40.96%） 0.10 苯
Benzene0.003±0.009（0.00%） 0.008±0.023（1.74%） 0.006±0.019（1.14%） 0.065±0.062（13.64%） 0.11 甲苯
Methylbenzene0.062±0.214（9.80%） 0.057±0.167（11.30%） 0.056±0.179（10.34%） 0.129±0.122（18.18%） 0.20 二甲苯
Xylene0.082±0.201（17.65%） 0.143±0.666（28.70%） 0.120±0.553（24.13%） 0.308±0.335（46.97%） 0.20 Tvoc 0.709±0.382（94.12%） 0.912±1.069（91.30%） 0.843±0.904（91.95%） 1.652±0.824（89.39%） 0.60 注：表中数据表达形式为：均值±标准差（超标率） 
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