-
近年来，空气颗粒物污染成为研究热点之一[1-2]，细颗粒物PM2.5不仅对大气环境造成影响，而且已严重危害居民健康，长期暴露于空气污染中有患心血管疾病、呼吸道疾病以及肺病等多种风险[3-5]. PM2.5主要由金属与类金属离子、水溶性离子、有机物、碳质成分和生物组分等构成[6]. 多环芳香烃（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）是PM2.5主要成分之一。1976年，美国环境保护署（US EPA）就将16种PAHs列为优先控制污染物[7]，其中苯并[a]芘被列为高致癌物质. 因此，PAHs的污染来源分析对于大气治理是十分有必要的. 目前，正矩阵因子分析法 (positive matrix factorization，PMF)、特征比值法和主成分分析法 （principal component analysis，PCA） 是普遍应用的源解析法. 气象因素是影响空气污染的主要因素之一，T-mode斜交旋转分解法[8]、PCA 算法[9]、Lamb-Jenkinson[10]等诸多模型都展现了处理大样本数据的优势[11-12]. 目前，关于中国城市大气颗粒物组分的研究大部分集中于京津地区和西北、南方等城市，鲜有关于北方城市大气颗粒物组分的研究. 王春梅等[13]采用特征比值法对北京个体暴露PM2.5中PAHs污染来源进行分析，结果为个体暴露与室外来源一致，主要为交通来源和燃煤排放的综合来源. 祁倩倩等[14]采用特征比值法对乌鲁木齐市PAHs污染来源分析，得出乌鲁木齐市大气PM2.5PAHs主要来源为燃烧源、汽车尾气和石油的混合源. Wu等[15]采用特征比值法和PCA算法对武汉市鄂州地区大气中PAHs来源进行研究，结果表明该地区PAHs主要来源为石油、煤炭和生物质.
与以往研究不同的是，北方寒冷地区每年10月到4月冬季集中供暖期间，大量的煤炭燃烧也是造成雾霾的主要成因之一. 同时，北方城市一年四季气象因素变化大，为雾霾成因分析提高了难度. 黑龙江省是重要的粮食产地，每年秸秆焚烧也是造成雾霾的成因之一. PAHs主要来源于燃烧，因此分析北方寒冷地区的PAHs来源及气象因素，对有针对性地治理雾霾提供了决策依据. 本研究首次全面阐述以黑龙江省哈尔滨市为代表的北方地区的PM2.5中PAHs组分特点，阐明PM2.5以及PAHs与气象因素之间的关系，对各组分采用PCA算法进行主成分分析，阐明黑龙江省雾霾成因中的PAHs各组分排名，同时对排名靠前的成分进行溯源分析，本研究对黑龙江省雾霾治理和防治有着重要理论依据与意义.
-
主要仪器:大气流量采样器（采样流量设置为100.0 L·min−1），直径90 mm的玻璃纤维滤膜，标定分度值为0.01 mg的十万分之一分析天平，高效液相色谱仪，色谱柱，索氏提取器，水浴超声仪，涡旋振荡器.
主要试剂：实验用水:电阻率≥18 MΩ·cm的超纯水，乙腈，二氯甲烷，正己烷，乙醚，无水硫酸钠，索氏提取法的样品提取液，PAHs标准贮备液（ρ=200 mg·L−1），PAHs标准使用液（ρ=20.0 mg·L−1），十氟联苯标准贮备液（ρ=1000 mg·L−1），十氟联苯标准使用液（ρ=40.0 mg·L−1），洗脱液，氮气（纯度≥99.999%）.
-
2014—2019年，分别在哈尔滨市道里区安阳小学和香坊区王兆新村小学设立采样点. 每个采样点设立3个采样亭平行采样，采样点均高于地面10 m，附近无重大污染源，无障碍物，通风良好. 道里区采样点位于道里安阳小学校 （126.59°E，45.74°N）楼顶，地处城市中心，周围人流量大. 香坊区采样点位于香坊王兆新村小学 （126.64°E，45.73°N）楼顶，靠近主干街道，交通密集. 采样期间每月10—16日和AQI>200时采样，每天采样时间为8点至第二日8点，连续采样24 h. 去除无效数据后道里区采集PM2.5样品共计635个，香坊区采集PM2.5样品共计646个. 采样仪器为长远HY-100WS型高负载颗粒物采样器，购于青岛恒远科技发展有限公司.
同期气象数据来自国家空气污染人群健康检测系统（http://aphim.niehs.cn:8444/air），选择其中平均气压、平均温度、平均相对湿度、降水量、日照小时数、平均风速等6项因素作为指标.
-
取适量采样滤膜，在滤膜上加入替代物，剪碎后放入15 mL比色管中加入可以浸没滤膜的适量乙腈，使用涡旋振荡器混合均匀，在水浴中超声30 min，超声时注意避光及控制温度（30 ℃以下）. 超声后再次采用涡旋振荡器混合，用注射器将萃取液吸出，并采用孔径0.45 μm的针式过滤器过滤萃取液到样品瓶中. 使用索氏提取法将滤膜放入索氏提取器中，在滤膜上加0. 1 mL十氟联苯溶液，加入适量正己烷/乙醚混合溶液（V:V=9:1），以每小时回流不少于4次的速度提取16 h. 将提取液转移至浓缩瓶中，用浓缩装置温度控制45 ℃以下浓缩至1 mL. 加入5—10 mL正己烷，重复此浓缩过程3次，将溶剂完全转换为正己烷，最后浓缩至1 mL. 向浓缩液中加入3 mL乙腈，再浓缩至1 mL以下，将溶剂完全转换为乙腈，最后准确定容到1 mL待测.
PM2.5检测方法为重量法，在相同条件下以采样前后两次称量值算术均数作为最终样品质量，以及采样体积一起计算出样品浓度. PM2.5中PAHs采集方法为高效液相色谱法.
-
PM2.5采样前将玻璃纤维滤膜烘烤，称重前平衡滤膜. 采样过程中检查滤膜是否平整、无毛刺、无污染，检查采样器的环境温度测量示值误差（≤ 2 ℃）和气压测量示值误差（≤±1 kPa）. 设立全程序空白试验，将密封保存的空白滤膜带到现场，按照采样程序进行安装并取下滤膜，但不采样，采样完成后随样品运回实验室，按与样品相同的操作步骤进行处理和测定，空白滤膜前、后两次称量质量之差应远小于采样滤膜上的颗粒物负载量. 采样后，平衡称重，样品在4 ℃条件密闭冷藏保存，并于30 d内完成质量称量. 每批样品做一次标准曲线，标准曲线的线性相关系数需≥0.999. PAHs测定时，分析仪器应在有效检定周期内运行，同时应注意监测柱压并定期冲洗色谱柱及进样、检测系统. 每批大约20张玻璃纤维滤膜测定一个实验室空白，玻璃纤维滤膜空白中萘、菲<50 ng，其它多环芳烃<10 ng. 各组分的回收率控制在75%—125%（萘、苊烯除外），但不超出50%—150%范围.
-
使用Excel建立数据库，使用GraphPad Prism 5对PM2.5及PAHs年均质量浓度进行分析. 对于PM2.5与气象因素之间的相关性分析采用SPSS Statistics17.0软件分析. 采用Cytoscape Session3.6.0对气象因素与PAHs进行相关性分析. 运用Cluster3.0和Java Treeview软件对气象因素与PAHs进行进一步聚类分析，对可能同一来源的各组分进行聚类，以P＜0.05或|r|≥0.3为差异有统计学意义. 使用Origin2018统计学软件PCA算法，对PAHs进行污染排名计算，进一步明确污染中的主要污染组分和来源.
-
本研究在2014—2019年对道里区和香坊区的PM2.5观测表明，道里区观测期间平均质量浓度为84. 9 μg·m−3，香坊区为86.5 μg·m−3，均超过GB3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值（75 μg·m−3）. 香坊区略高于道里区，原因可能为香坊区采样点距离街道较近. 哈尔滨市道里区和香坊区在2014—2019年PM2.5整体趋势呈下降，这与2014年哈尔滨政府制定的《清洁空气计划》有关. 由图1可知，2014年香坊区PM2.5质量浓度显著高于道里区，两城区PM2.5质量浓度均在2014—2016年与2017—2018年呈递减趋势，在2016—2017年与2018—2019年呈增长趋势. 香坊区PAHs质量浓度在2014—2018年明显高于道里区，在2018—2019年基本持平. 两城区PAHs质量浓度均在2014—2016年与2017—2019年呈递减趋势，在2016—2017年有所增长.
道里区和香坊区在2014—2019年PAHs平均质量浓度分别为50.7 ng·m−3和59.5 ng·m−3. 表1显示，监测期间16种PAHs年均质量浓度由高到低排序为芘（Pyr）>荧蒽（Fla）>䓛（Chry）>苯并[a]蒽（BaA）>苯并[b]荧蒽（BbF）>苯并[a]芘（BaP）>苯并[k]荧蒽（BkF）>苯并[g,h,i]苝（BghiP）>茚并[1,2,3-c,d]芘（InP）>菲（Phe）>二苯并[a,h]蒽（DahA）>蒽（Ant）>苊烯（Acy）>茐（Flu）>萘（Nap）>苊（Ace）. 其中道里区和香坊区的BaP质量浓度分别是GB3095-2012《环境空气质量标准》二级标准限值（1 ng·m−3）的4.2倍和5.0倍，其他PAHs 暂无标准限值.
-
通过将2014—2019年的PM2. 5浓度与平均气压、平均温度、平均相对湿度、降水量、平均风速、日照小时数等6种气象因素作相关性分析. 结果如图2所示，两城区PM2.5质量浓度与平均温度、平均相对湿度、降水量、日照小时数呈显著负相关，相关性平均温度>平均相对湿度>降水量>日照小时数，与平均风速呈负相关，与平均气压呈显著正相关，与詹庆明等[16]研究结果相似.
当冬季平均温度较低、日照小时数较少时，燃烧煤炭供暖导致PM2.5质量浓度增加. 当平均相对湿度及降水量较高时，雨水会通过湿沉降的方式降低空气中颗粒物浓度，从而导致PM2.5浓度降低.
-
两城区16种PAHs质量浓度变化规律如图3所示，道里区和香坊区Fla、Pyr、Chry、BaA、BbF、BaP、BkF、BghiP、InP、Phe、DahA等11种芳香烃均呈现1—3月、10—12月质量浓度偏高，在5—8月达到最低值. PAHs季节性变化表现为冬季>秋季>春季>夏季，16种PAHs质量浓度均逐年递减. 北方冬季伴有燃煤供暖，起止时间为10—4月，推测哈尔滨市两城区的PAHs来源主要为煤炭燃烧排放.
-
通过对16种PAHs与气象因素的相对丰度聚类分析，进一步了解其相互作用关系. 如图4所示，不同的颜色代表的离子丰度大小. 热图中纵向表示PAHs聚类关系，横向表示气象因素聚类情况. 其中橙色表示离子与气候正相关，蓝色表示离子与气象因素为负相关. 图4中聚类结果表明两城区横向气象因素均分为日照小时数、降水量、平均风速与平均温度、平均相对湿度、平均气压两大类.
图4A中结果表明道里区PAHs中分为Acy、Nap、Flu、Ace、Phe、Ant、BkF、BaA、DahA与Chry、BaP、Fla、Pyr、BbF、BghiP、InP两类. 其中降水量与BbF有显著负相关，日照小时数与Pyr负相关，平均风速与BkF有显著正相关. 图4B中结果表明香坊区PAHs中分为Acy、Nap、Flu、Ace、Phe、Ant、BkF、DahA和Chry、BaA、Pyr、BaP、Fla、InP、BbF、BghiP两类. 其中日照小时数与Pyr、BaP有显著负相关，平均相对湿度与BkF有显著负相关.
图5为PAHs与气象因素之间的相关性分析，外圈颜色深浅表示PAHs平均质量浓度的大小，中间线的粗细与颜色变化表示相关性大小（P<0.01时用紫色线表示，0.01<P<0.05时用蓝色线表示，P>0.05时用橙色线表示）. 图5中可以看出两城区PAHs中Fla、Pyr、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、BghiP、InP质量浓度较高. 图5A中日照小时数与BaP、Pyr、Fla有显著相关性，与InP、BghiP、BbF、Chry有相关性. 平均风速与Fla、InP、BghiP、BbF、Pyr、DahA有相关性. 降水量与BbF有相关性. 图5B中降水量与BbF有显著相关性，与InP、BghiP、BaP、Chry有相关性. 日照小时数与Fla、InP、BghiP、BbF、BaP、Pyr、Chry有相关性. 平均风速与Fla、InP、BghiP、BbF、DahA有相关性. 联系季节分析，冬季日照小时数少，PAHs浓度较高，与夏季相反. 夏季降水量远高于冬季，通过沉降降低PAHs浓度.
-
PAHs是一种半挥发性有机物[17]，由两个或两个以上苯环组成，主要来源于化石燃料的燃烧、机动车排放、工业排放、废弃物焚烧等[18-19]. 通过对PM2.5中PAHs间特征比值的分析，可对其来源进行解析，本文选择了常见的特征比值Flu/（Flu+Pyr）、BaA/（BaA+Chry）、InP/（Inp+BghiP）. 如表2所示，Flu/（Flu+Pyr）比值为0.03表明汽油排放源较于柴油排放污染更为严重；BaA/（BaA+Chry）比值为0.50表明哈尔滨市PAHs污染燃烧源贡献较大；InP/（Inp+BghiP）比值为0.54，说明生物质燃烧影响较大[20].
-
通过对16种PAHs进行主成分分析得到表3. 如表3所示，得到PC1、PC2、PC33个贡献率较高的因子，表3中道里区PC1贡献率为91.5 %，包括Pyr、Fla、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP8种元素. PC2贡献率为6.4 %，其中包括Phe、Acy、Flu、Ace、Ant、DahA等6种元素. PC3贡献率为1.4%，包括Nap和BghiP2种元素. 表3中香坊区PC1贡献率为93.7 %，由Pyr、Fla、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP等8种元素组成. PC2由Phe、Flu、BghiP等3种元素组成，其贡献率为4.9 %. PC3贡献率为1.1%，由Nap、Acy、Ace、Ant、DahA等5种元素组成.
两城区PM2.5PAHs中Pyr、Fla、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP8种元素为主要成分，4环、5环等高环数的PAHs居多，其中道里区和香坊区来源占比分别为91.5%和93.7%. Pyr、Fla、Chry、BaA、BbF、BaP是燃煤排放的污染标志物[21]，也在农业焚烧、木炭燃烧和垃圾焚烧中产生[20]，因此可知两城区PAHs第一来源为煤炭燃烧及生物质燃烧 ，香坊区煤炭燃烧及生物质燃烧污染更为严重. Flu是工业锅炉和热电厂的污染标志物，Acy被用作水泥行业的污染指示剂，Ant被确定为焦化工业焦炉排放的污染指示物，故分析道里区第二来源为工业排放[20]. BghiP被识别为汽车尾气排放的污染标志性成分[22]，分析道里区第三来源为汽车尾气排放. 不同的是，香坊区PAHs污染的第二来源为汽车尾气排放. 第三来源为工业排放. 香坊区汽车尾气污染贡献率高于道里区，这是由于香坊区靠近主要交通街道，易受汽车尾气影响. 王俊龙[23]等在分析沈阳PM2.5污染状况时得出结论，PM2.5中PAHs的主要来源为燃煤、机动车排放、石油挥发泄露和工业排放；Gong[24]等在针对中国20个城市PM2.5PAHs来源研究中得出结论，车辆排放、燃煤排放和生物质燃烧是道路尘的主要PAHs来源，工业排放是建筑尘的主要PAHs来源；Begoña等[25]在分析西班牙西北部地区PAHs来源时发现大部分的样品来源为机动车排放、生物质燃烧和生活煤燃烧. 可知哈尔滨市PM2.5中PAHs与国内外其他城市相比主要来源种类相似，贡献占比与其他城市有所差别.
-
（1）2014—2019年道里区和香坊区PM2.5平均质量浓度分别为84.9 μg·m−3和86.5 μg·m−3，道里区和香坊区在2014—2019年PAHs平均质量浓度分别为50.7 ng·m−3和59.5 ng·m−3. 检测期间16种PAHs年均质量浓度由高到低排序为Pyr>Fla>Chry>BaA>BbF>BaP>BkF>BghiP>InP>Phe>DahA>Ant>Acy>Flu>Nap>Ace. 其中道里区和香坊区的BaP质量浓度分别是GB3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限（1 ng·m−3）的4.2倍和5.0倍. PM2.5质量浓度与平均温度、平均相对湿度、降水量、日照小时数呈显著负相关，相关性平均温度>平均相对湿度>降水量>日照小时数，与平均风速呈负相关，与平均气压呈显著正相关.
（2）2014—2019年两城区PAHs质量浓度变化规律可见PAHs在1—3月、10—12月质量浓度明显增高，PAHs季节性变化表现为冬季>秋季>春季>夏季. 由聚类结果表明，道里区PAHs中Acy、Nap、Flu、Ace、Phe、Ant、BkF、BaA、DahA在各个气候中表达相似，Chry、BaP、Fla、Pyr、BbF、BghiP、InP在各个气候中表达相似. 香坊区Acy、Nap、Flu、Ace、Phe、Ant、BkF、DahA各个气候中表达相似，Chry、BaA、Pyr、BaP、Fla、InP、BbF、BghiP在各个气候中表达相似. 由相关性分析可知道里区PAHs质量浓度受日照小时数影响较大，香坊区日照小时数和降水量对PAHs质量浓度有影响. PAHs和PM2.5均与日照小时数和降水量呈负相关.
（3）由特征比值可知，哈尔滨市PM2.5PAHs主要来源为汽油排放、燃烧源和生物质燃烧. 由主成分分析可知，两城区PM2.5PAHs中Pyr、Fla、Chry、BaA、BbF、BkF、BaP、InP8种元素为主要成分，分析两城区第一来源为煤炭燃烧和生物质燃烧，香坊区受煤炭燃烧和生物质燃烧污染更为严重. 道里区第二来源为工业排放，第三来源为汽车尾气排放. 香坊区第二污染源为汽车尾气排放，第三污染源为工业排放.
（4）哈尔滨市PM2.5中PAHs主要来源为供暖期煤炭燃烧及生物质燃烧、汽车尾气以及工业排放.
哈尔滨市大气PM2.5中多环芳香烃污染特征及来源解析
Pollution characteristics and source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 in Harbin City
-
摘要: 本文旨在分析哈尔滨市两城区（道里区和香坊区）2014年—2019年PM2.5中16种芳香烃质量浓度变化规律，明确芳香烃中主要的污染及来源. 将颗粒物中的多环芳香烃收集于滤膜，滤膜用乙醚/正己烷的混合溶剂提取，提取液经过浓缩、净化后，用具有荧光及紫外检测器的高效液相色谱仪分离检测. 通过空气污染人群健康检测系统选取与PM2.5监测期相同时期的平均气压、平均温度、平均相对湿度、降水量、日照小时数、平均风速等6种气象因素数据，采用Spearman法分析6种气象因素与16种多环芳香烃的相关性. 结果表明， 道里区PM2.5平均质量浓度为84.9 μg·m-3，香坊区为86.5 μg·m-3. 两城区的PM2.5与平均气压呈显著正相关，与平均温度、平均相对湿度、降水量、日照小时数呈显著负相关. 道里区和香坊区在2014—2019年多环芳香烃平均质量浓度分别为50.7 ng·m-3、59.5 ng·m-3. 其贡献值由高到低为芘>荧蒽>䓛>苯并[a]蒽>苯并[b]荧蒽>苯并[a]芘>苯并[k]荧蒽>苯并[g,h,i]苝>茚并[1,2,3-c,d]芘>菲>二苯并[a,h]蒽>蒽>苊烯>茐>萘>苊. 气象因素中日照小时数、平均风速和降水量与多环芳香烃有显著相关性. 哈尔滨市道里区和香坊区多环芳香烃中芘、荧蒽、䓛、苯并[a]蒽、苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、苯并[a]芘、茚并[1,2,3-c,d]芘为主要成分. 主成分分析结果表明，哈尔滨市大气中多环芳香烃的主要来源可能为冬季供暖期的煤炭燃烧及生物质燃烧、汽车尾气及工业排放，应加强对其主要污染来源的监测和污染控制，以减少哈尔滨市大气PM2.5中多环芳香烃污染对健康的危害.Abstract: To obtain the mass concentrations change and main sources of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs), 16 kinds of PAHs in PM2.5 from two districts (Daoli district and Xiangfang district) were analyzed during 2014 to 2019 in Harbin city. PAHs in PM2.5 were collected in the filter membrane and extracted with ether / n-hexane mixed solvent. After concentration and purification, the extract was separated and detected by high performance liquid chromatography with fluorescence and ultraviolet detector. Six meteorological factors including mean air pressure, mean temperature, mean relative humidity, precipitation, illumination and mean wind speed during the PM2.5 monitoring period were provided by the information system of air pollution health impact monitoring. Spearman method was used to analyze the correlation between six meteorological factors and 16 kinds of PAHs. The results showed that the average mass concentration was 84.9 μg·m−3 in Daoli district and 86.5 μg·m−3 in Xiangfang district. The mass concentrations of PM2.5 in two districts were positively correlated with average air pressure, and negatively correlated with average temperature, average relative humidity, precipitation and illumination. The average concentrations of PAHs were 50.7 ng·m−3 and 59.5 ng·m−3 in Daoli district and Xiangfang district from 2014 to 2019, respectively. The contribution rates ranked as pyrene > fluoranthene > chrysere > benzo [a] anthracene > benzo [b] fluoranthene > benzo [a] pyrene > benzo [k] fluoranthene > benzo [g,h,i] perylene > indeno [1,2,3-c,d] pyrene > phenanthrene > dibenzo [a,h] anthracene > acenaphthene > fluorene > naphthalene > acenaphthene. The meteorological factors of illumination, daily average wind speed and precipitation were significantly correlated with PAHs. Eight kinds of PAHs pyrene, fluoranthene, chrysere, benzo [a] anthracene, benzo [b] fluoranthene, benzo [k] fluoranthene, benzo [a] pyrene, indeno [1,2,3-c,d] pyrene were main components in two districts of Harbin city. Principal component analysis results indicated that the main sources of PAHs in the atmosphere of Harbin City may be due to coal combustion during the heating period, automobile exhaust and industrial emission. The monitoring of the main pollution sources should be strengthened to reduce the health risk caused by PAHs in PM2.5 in Harbin city.
-
-
图 1 2014—2019年两城区PM2.5和PAHs的年均质量浓度变化趋势
Figure 1. Trend of annual average mass concentrations of PM2.5 and PAHs in two districts during 2014 to 2019
图 2 2014—2019年两城区PM2.5与气象因素相关性分析
Figure 2. Correlation analysis between PM2.5 and meteorological factors in two districts during 2014 to 2019
图 3 2014—2019年两城区PAHs质量浓度随时间演变规律
Figure 3. Evolution of PAHs mass concentration in two districts during 2014 to 2019
图 4 PAHs与气象因素之间的聚类分析
Figure 4. Cluster analysis between PAHs and meteorological factors
图 5 PAHs与气象因素之间的相关性分析（A. 道里区; B. 香坊区）
Figure 5. Correlation between PAHs and meteorological factors （A presented Daoli district; B presented Xiangfang district）
表 1 两城区PAHs2014—2019年年均质量浓度（ng·m−3）
Table 1. Annual average mass concentrations of PAHs in two districts during 2014 to 2019（ng·m−3）
PAHs 道里区
Daoli district香坊区
Xiangfang district平均值
AveragePyr 7.58 9.05 8.31 Fla 7.57 9.00 8.28 Chry 6.25 7.12 6.68 BaA 6.01 7.27 6.64 BbF 4.49 5.18 4.84 BaP 4.23 5.02 4.63 BkF 4.30 4.80 4.55 BghiP 2.80 3.32 3.06 InP 3.24 3.84 3.54 Phe 2.18 2.50 2.34 DahA 0.78 0.97 0.87 Ant 0.45 0.50 0.47 Acy 0.27 0.30 0.29 Flu 0.24 0.32 0.28 Nap 0.16 0.15 0.15 Ace 0.14 0.15 0.14 
下载: 导出CSV
表 2 2014—2019年哈尔滨市来源特征比值
Table 2. Source characteristics ratio of Harbin, 2014—2019
特征比值
Characteristic ratio实际比值
Actual ratio参考值
Reference value来源
SourceFlu·（Flu+Pyr）−1 0.03 <0.5 汽油排放 >0.5 柴油排放 BaA·（BaA+Chry）−1 0.50 <0.2 石油 0.2—0.35 石油和燃烧混合 >0.35 燃烧源 InP·（Inp+BghiP）−1 0.54 0.2—0.5 液体化石燃料燃烧 >0.5 生物质燃烧
下载: 导出CSV
表 3 16种PAHs主成分分析
Table 3. PCA analysis of 16 kinds PAHs
PAHs 道里区
Daoli district香坊区
Xiangfang districtPC1 PC2 PC3 PC1 PC2 PC3 Nap −2.596 −0.155 −0.152 −2.611 −0.188 0.038 Acy −2.503 −0.124 −0.151 −2.509 −0.159 0.040 Flu −2.578 0.055 −0.096 −2.555 0.062 0.033 Ace −2.635 −0.092 −0.138 −2.631 −0.122 0.038 Phe −1.263 1.492 0.435 −1.284 1.435 −0.038 Ant −2.416 0.108 −0.099 −2.419 0.033 0.057 Fla 3.457 1.061 −0.159 3.658 0.842 0.035 Pyr 3.591 0.713 −0.001 3.796 0.553 −0.104 Chry 2.861 −0.574 −0.106 2.704 −0.550 0.035 BaA 2.443 −0.348 −0.682 2.633 −0.539 0.706 BbF 1.242 −0.259 0.054 1.131 −0.146 −0.003 BkF 1.387 −0.995 0.562 1.096 −0.656 −0.557 BaP 1.152 −0.526 0.350 1.150 −0.355 −0.352 DahA −2.103 0.030 −0.092 −2.069 0.033 0.093 BghiP −0.248 −0.111 0.121 −0.279 −0.002 −0.011 InP 0.211 −0.275 0.155 0.188 −0.238 −0.010 贡献率% 91.5% 6.4% 1.4% 93.7% 4.9% 1.1%
下载: 导出CSV
-
[1] GUAN Y, KANG L, WANG Y, et al. Health loss attributed to PM2.5 pollution in China's cities: Economic impact, annual change and reduction potential [J]. Journal of Cleaner Production, 2019, 217: 284-294. doi: 10.1016/j.jclepro.2019.01.284 [2] DIAO B D, DING L, ZHANG Q, et al. Impact of urbanization on PM2.5-related health and economic loss in China 338 cities [J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2020, 17(3): 990. doi: 10.3390/ijerph17030990 [3] 黄虹, 万雪莹, 陈廷涛, 等. PM2.5的健康危害、毒理效应与作用机制的研究 [J]. 地球环境学报, 2020, 11(2): 125-142. HUANG H, WAN X Y, CHEN T T, et al. Update on the toxicological effects and mechanism of PM2.5 [J]. Journal of Earth Environment, 2020, 11(2): 125-142(in Chinese).
[4] LI Y W, LI C C, LIU J Y, et al. An association between PM2.5 and pediatric respiratory outpatient visits in four Chinese cities [J]. Chemosphere, 2021, 280: 130843. doi: 10.1016/j.chemosphere.2021.130843 [5] LI B X, YANG J, DONG H, et al. PM2.5 constituents and mortality from a spectrum of causes in Guangzhou, China [J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2021, 222: 112498. doi: 10.1016/j.ecoenv.2021.112498 [6] WANG Y F, WANG H Y, ZHANG S H. A weighted higher-order network analysis of fine particulate matter PM2.5 transport in Yangtze River Delta [J]. Physica A:Statistical Mechanics and Its Applications, 2018, 496: 654-662. doi: 10.1016/j.physa.2017.12.096 [7] 吴志远, 张丽娜, 夏天翔, 等. 基于土壤重金属及PAHs来源的人体健康风险定量评价: 以北京某工业污染场地为例 [J]. 环境科学, 2020, 41(9): 4180-4196. WU Z Y, ZHANG L N, XIA T X, et al. Quantitative assessment of human health risks based on soil heavy metals and PAHs sources: Take a polluted industrial site of Beijing as an example [J]. Environmental Science, 2020, 41(9): 4180-4196(in Chinese).
[8] 杨旭, 张小玲, 康延臻, 等. 京津冀地区冬半年空气污染天气分型研究 [J]. 中国环境科学, 2017, 37(9): 3201-3209. doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2017.09.001 YANG X, ZHANG X L, KANG Y Z, et al. Circulation weather type classification for air pollution over the Beijing-Tianjin-Hebei region during winter [J]. China Environmental Science, 2017, 37(9): 3201-3209(in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2017.09.001
[9] ZHANG J P, ZHU T, ZHANG Q H, et al. The impact of circulation patterns on regional transport pathways and air quality over Beijing and its surroundings [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(11): 5031-5053. doi: 10.5194/acp-12-5031-2012 [10] 梁卓然, 顾婷婷, 杨续超, 等. 基于环流分型法的地面臭氧预测模型 [J]. 中国环境科学, 2017, 37(12): 4469-4479. doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2017.12.008 LIANG Z R, GU T T, YANG X C, et al. Study on circulation classification based surface ozone concentration prediction model [J]. China Environmental Science, 2017, 37(12): 4469-4479(in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2017.12.008
[11] 于彩霞, 石春娥, 凌新锋, 等. 基于综合观测的中国中东部地区一次严重污染过程分析 [J]. 环境科学学报, 2020, 40(7): 2346-2355. doi: 10.13671/j.hjkxxb.2020.0103 YU C X, SHI C E, LING X F, et al. Analysis of a severe fog-haze process in central and Eastern China based on comprehensive observations [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2020, 40(7): 2346-2355(in Chinese). doi: 10.13671/j.hjkxxb.2020.0103
[12] 戴竹君, 刘端阳, 王宏斌, 等. 江苏秋冬季重度霾的分型研究 [J]. 气象学报, 2016, 74(1): 133-148. doi: 10.11676/qxxb2016.007 DAI Z J, LIU D Y, WANG H B, et al. The classification study of the heavy haze during autumn and winter of Jiangsu [J]. Acta Meteorologica Sinica, 2016, 74(1): 133-148(in Chinese). doi: 10.11676/qxxb2016.007
[13] 王春梅, 陶晶, 李婷, 等. 北京城市居民冬季个体暴露PM2.5中多环芳烃特征与室外的差异研究 [J]. 环境与健康杂志, 2021, 38(3): 215-219. WANG C M, TAO J, LI T, et al. Differences on characteristics between personal and outdoor exposure to polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 for urban residents in winter in Beijing [J]. Journal of Environment and Health, 2021, 38(3): 215-219(in Chinese).
[14] 祁倩倩, 吴智慧, 彭小武, 等. 乌鲁木齐市大气PM2.5中多环芳烃的污染特征研究 [J]. 新疆环境保护, 2020, 42(4): 7-12. QI Q Q, WU Z H, PENG X W, et al. Pollution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons within atmospheric PM2.5 in Urumqi [J]. Environmental Protection of Xinjiang, 2020, 42(4): 7-12(in Chinese).
[15] WU D H, LIU H X, WANG Z G, et al. Atmospheric concentrations and air-soil exchange of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in typical urban-rural fringe of Wuhan-Ezhou region, central China [J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2020, 104(1): 96-106. doi: 10.1007/s00128-019-02743-6 [16] 詹庆明, 戴文博, 刘稳. 襄阳市PM2.5污染时空分布特征及其与气象要素的关系[J]. 测绘地理信息, 2022, 47（3）: 132-136, YU Q M, DAI W B, ZHENG H. Spatial and temporal distribution of PM2.5 pollution in Xiangyang and Its relationship with meteorological elements[J]. Journal of Geomatic, 2022, 47（3）: 132-136(in Chinese).
[17] 张艺璇, 曹芳, 郑涵, 等. 2017年秋季长春市PM2.5中多环芳烃的污染来源及健康风险评价 [J]. 环境科学, 2020, 41(2): 564-573. ZHANG Y X, CAO F, ZHENG H, et al. Source apportionment and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in PM2.5 in Changchun City, autumn of 2017 [J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 564-573(in Chinese).
[18] LARREA VALDIVIA A E, REYES LARICO J A, SALCEDO PEÑA J, et al. Health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) adsorbed in PM2.5 and PM10 in a region of Arequipa, Peru [J]. Environmental Science and Pollution Research International, 2020, 27(3): 3065-3075. doi: 10.1007/s11356-019-07185-5 [19] YI C, SHAO F K, QIN Y, et al. Size-segregated emission factors and health risks of PAHs from residential coal flaming/smoldering combustion [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2019, 26(31): 31793-31803. doi: 10.1007/s11356-019-06340-2 [20] 贺博文, 聂赛赛, 李仪琳, 等. 承德市PM2.5中多环芳烃的季节分布特征、来源解析及健康风险评价[J]. 环境科学, 2022,43(5):2343-2354. HE B W, NIE S S, LI Y L, et al. Seasonal distribution characteristics, source analysis, and health risk evaluation of PAHs in PM2.5 in Chengde[J]. Environmental Science, 2022,43(5):2343-2354(in Chinese).
[21] 齐静文, 张瑞芹, 姜楠, 等. 洛阳市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源解析及健康风险评价 [J]. 环境科学, 2021, 42(2): 595-603. QI J W, ZHANG R Q, JIANG N, et al. Characterization, sources, and health risks of PM2.5-bound PAHs during autumn and winter in Luoyang City [J]. Environmental Science, 2021, 42(2): 595-603(in Chinese).
[22] BOUROTTE C, FORTI M C, TANIGUCHI S, et al. A wintertime study of PAHs in fine and coarse aerosols in São Paulo City, Brazil [J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(21): 3799-3811. doi: 10.1016/j.atmosenv.2005.02.054 [23] 王俊龙, 孙莹, 赵晨凯, 等. 沈阳市2016—2018年大气PM2.5污染状况及来源分析 [J]. 海峡预防医学杂志, 2021, 27(1): 1-4. WANG J L, SUN Y, ZHAO C K, et al. Analysis on pollution status and source apportionments of PM2.5 in atmosphere in Shenyang City, 2016—2018 [J]. Strait Journal of Preventive Medicine, 2021, 27(1): 1-4(in Chinese).
[24] GONG X S, SHEN Z X, ZHANG Q, et al. Characterization of polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs) source profiles in urban PM2.5 fugitive dust: A large-scale study for 20 Chinese cites [J]. Science of the Total Environment, 2019, 687: 188-197. doi: 10.1016/j.scitotenv.2019.06.099 [25] PÉREZ-FERNÁNDEZ B, VIÑAS L, FRANCO M Á, et al. PAHs in the Ría de Arousa (NW Spain): A consideration of PAHs sources and abundance [J]. Marine Pollution Bulletin, 2015, 95(1): 155-165. doi: 10.1016/j.marpolbul.2015.04.028 -
点击查看大图
计量
- 文章访问数: 2707
- HTML全文浏览数: 2707
- PDF下载数: 112
- 施引文献: 0
