基于WRF-CMAQ的沈阳市大气减排情景模拟与对策研究

王帆; 秦思达; 赵帝; 祝胜男

doi:10.16803/j.cnki.issn.1004-6216.2022.03.018

基于WRF-CMAQ的沈阳市大气减排情景模拟与对策研究

1.
沈阳环境科学研究院，辽宁沈阳 110167
2.
辽宁省城市大气环境污染防治重点实验室，辽宁沈阳 110167
3.
辽宁省生态环境保护科技中心，辽宁沈阳 110161

作者简介: 王帆（1988-），女，硕士、工程师。研究方向：环境规划与大气污染防治。E-mail：wangfan@syhky.com

中图分类号: X51

Research of scenario simulation and countermeasures for emission reduction in Shenyang based on WRF-CMAQ

1.
Shenyang Academy of Environmental Science, Shenyang 110167, China
2.
Liaoning Key Laboratory of Urban Air Pollution Control, Shenyang 110167, China
3.
Liaoning Science and Technology Center for Ecological and Environmental Protection, Shenyang 110161, China

摘要: 为科学制定沈阳市“十四五”期间环境空气质量持续改善措施，文章利用基于WRF-CMAQ搭建的本地化模型对沈阳市2019年1、4、7和10月的大气污染情况进行模拟，从燃煤污染治理、综合减排和源头治理3个方面分别设置了减排情景，并分析不同减排情景对环境空气质量的改善效果。结果表明，沈阳市PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂ 4种污染物冬季污染最重，东南部污染较重，O₃污染夏季最为严重，郊区浓度较高。仅采取燃煤污染减排情景下PM_2.5年均模拟浓度可降低2.3 μg/m³，采取综合治理措施减排情景下，PM_2.5浓度下降至35.7 μg/m³；加入源头治理减排情景下，PM_2.5模拟浓度可降至33.2 μg/m³，沈阳市大气污染防治需要末端减排和源头调整共同发力，才能实现环境空气质量根本性改善。
- WRF-CMAQ /
- 空气质量 /
- 减排情景 /
- 对策研究 /
- 沈阳市
Abstract: To scientifically formulate the continuous improvement ways for environmental air quality in Shenyang during the 14th Five-Year Plan period, this study uses a localized model base on WRF-CMAQ to simulate the air pollution of January, April, July and October in 2019. The emission reduction scenarios are set from three aspects of coal-burning pollution control, comprehensive emission reduction and source control management. The improvement effects of different emission reduction scenarios on the ambient air quality are analyzed. The results show PM_2.5, PM_10, SO_2, and NO₂ are the main pollutants in winter, and O₃ is the main pollutant in summer. The pollution of PM_2.5, PM_10, SO₂ and NO₂ is heavy in the southeast of Shenyang, and the concentration of O₃ is higher in the suburbs than that in the central areas. The annual average PM_2.5 concentration is reduced by 2.3 μg/m³ under the simulation with a scenario of coal pollution reduction. While the PM_2.5 concentration can be decreased to 35.7 μg/m³ with the pollution control measures. Optimizing the intensity of the source by adjusting the ecomomic structure makes the simulated PM_2.5 concentration reduce to 33.2 μg/m³. Thus, the improvement of the ambient air quality in Shenyang requires the joint efforts of terminal emission reduction and source adjustment to achieve its fundamental improvement.
- WRF-CMAQ /
- air quality /
- emission reduction scenarios /
- countermeasures research /
- Shenyang
我国是世界上畜禽养殖第一大国，畜禽养殖业排放化学需氧量(chemical oxygen demand, COD)、氨氮和总氮的量占农业污染排放总量的比例分别达到了95.2%、76.8%和62.4%^[1]。畜禽养殖过程产生大量高氨氮有机废水，已成为水体污染的最主要来源，对这部分废水的有效处理成为畜禽养殖业污染控制的关键^[2]。对于畜禽养殖废水的处理通常采用除碳+脱氮的耦合工艺，其中除碳过程通过厌氧消化将有机物转化为甲烷回收，而脱氮过程往往采用生物脱氮方法。传统的生物脱氮技术需要结合自养菌的好氧硝化作用和异养菌的缺氧反硝化作用，但是，当硝化和反硝化在2个独立单元中进行时(如A/O工艺)，需要进行混合液回流，通常具有占地面积大和建设投资成本高等缺点。虽然当硝化和反硝化在同一个反应器内(SBR工艺)进行时，能够节省占地和成本，但需要分时段控制曝气和投加碳源，增加了操作复杂性。在处理畜禽养殖废水的厌氧消化液时，一方面，高氨氮质量浓度易对自养硝化产生抑制；另一方面，厌氧消化处理后出水中仍会残留很多有机物，这将进一步抑制自养硝化效果。因此，十分有必要开发更适宜的高氨氮有机废水处理技术。

异养硝化-好氧反硝化(heterotrophic nitrification-aerobic denitrification, HN-AD)菌能够适应高质量浓度的氨氮和有机物，通过异养硝化与好氧反硝化作用的耦合，在好氧条件下能够将废水中的氨氮转化为氮气，实现高效脱氮，整个代谢过程几乎没有亚硝态氮/硝态氮的积累，同时有机物也得到了降解和去除。1984年，ROBERTSON等^[3]将首株HN-AD菌Thiosphaera pantotropha从硫氧化脱硝废水处理装置中分离出来。近年来，越来越多的HN-AD菌被发现，它们大多具有世代时间短和耐受性强等优势，对高质量浓度的氨氮和有机物有较好的耐受和处理效果^[4]。HN-AD菌Comamonas WXZ-17可耐受817 mg·L⁻¹的氨氮质量浓度，Acinetobacter sp. TN-14能在氨氮质量浓度高达1 200 mg·L⁻¹的环境下生长^[5]。HN-AD菌耐受高氨氮的同时能实现对其转化脱除，如Thauera sp. SND5的平均氮去除速率约为2.85 mg·(L·h)^−1[6]；Bacillus methylotrophicus L7在初始氨氮质量浓度为1 121.2 mg·L⁻¹的条件下，总氮去除速率可达3.8 mg·(L·h)^−1[7]。因此，HN-AD技术可以适应高氨氮有机废水的脱氮处理，反应速率高、处理时间短，同时能够在同一个处理单元中在好氧条件下实现有机物和氨氮、总氮的同步去除，降低工艺复杂度，有望为高氨氮有机废水提供一种具有更高效率和更低成本的新技术。目前相关的研究以纯菌HN-AD系统较多，而实际工程中很难做到纯菌环境，那么具有HN-AD功能的污泥驯化就非常重要，是实现技术应用的关键，然而相关的研究仍然较为缺乏。SONG等^[8]针对高盐榨菜废水的处理，经过105 d驯化建立了HN-AD混菌系统，COD和总氮去除率分别达到了93.2%和82.4%。但是，上述方法的驯化时间长，系统启动较慢，迫切需要一种在实际应用场景中低成本、快速、有效驯化具有HN-AD功能活性污泥的方法以及有机碳源对系统运行的影响及其优化相关的研究。

因此，本研究考察了在固定C/N比条件下驯化HN-AD活性污泥的方法，并进行了HN-AD效果验证，选择了3种碳源以探究碳源种类和C/N比对系统运行效果的影响，分析了系统中有机物降解和脱氮的动力学特征，揭示了系统中的优势功能菌，以期为实际工程中畜禽养殖废水厌氧消化液等高氨氮有机废水的高效处理提供技术支撑。

1.   材料与方法

1.1   实验装置与材料

本研究采用间歇式反应器，材质为有机玻璃，内径为150 mm，主体高170 mm，有效容积为3.0 L。在反应器底部放置曝气盘，外接空气曝气泵，同时，在反应器上方设搅拌桨充分混合活性污泥和废水，以确保溶解氧(DO)分布均匀。反应器中插有pH和DO电极，用于在线监测pH和DO。

实验用水选用模拟配水，以NH₄Cl(100~600 mg·L⁻¹, 以氮浓度计)作为氮源，添加KH₂PO₄(20 mg·L⁻¹, 以磷浓度计)补充磷源，添加微量元素(1 mL·L⁻¹)，添加乙酸钠、柠檬酸钠、丁二酸钠的混合碳源(溶液中三者的COD比=1:1:1)作为生物可利用有机碳源(2 000~12 000 mg·L⁻¹,以COD计)。通过调整进水碳源和氮源质量浓度以控制配水的碳氮比。

1.2   实验装置运行实验

反应器采用序批式运行模式，每个周期分为5个阶段：进水(10 min)、曝气加搅拌运行、沉降(20 min)、出水(10 min)、空闲(1 h)。反应在室温下运行，通过实时监测DO来控制曝气阶段的运行时长，采用蠕动泵进水和排水，出水阶段排水比为0.25。实验装置共运行175 d，设置了系统启动、进水负荷提升和C/N比优化3个阶段。

第Ⅰ阶段：启动HN-AD系统，将北京某污水厂二沉池的活性污泥投入反应器，通过定期排泥(污泥龄12~15 d)排出部分死菌和细胞分泌物，以维持微生物的新陈代谢活性。初始进水COD和氨氮质量浓度分别为2 000 mg·L⁻¹ 和100 mg·L⁻¹。根据自养氨氧化过程，每氧化1 g氨氮需要消耗7.14 g碱度(以碳酸钙计)，在进水中投加NaHCO₃补充至所需碱度。保持C/N比为20，逐步提高进水氨氮质量浓度(每5个周期提升100 mg·L⁻¹)来驯化HN-AD菌群。验证HN-AD系统，当系统启动成功后不再额外补充碱度。第Ⅱ阶段：HN-AD系统的进水氨氮质量浓度进一步提升到300 mg·L⁻¹，待系统运行稳定后，每5个周期提升100 mg·L⁻¹，逐步将进水氨氮提升至600 mg·L⁻¹。第Ⅲ阶段：保持进水氨氮质量浓度为600 mg·L⁻¹，探究不同C/N比(15、20、25)对HN-AD系统脱氮效率的影响，优化出最佳运行条件。

1.3   异养硝化-好氧反硝化验证实验

从反应器中取出50 mL活性污泥，移至250 mL锥形瓶，随后加入50 mL模拟配水进行实验。设置模拟配水中C/N=20，采用混合碳源(乙酸钠、丁二酸钠和柠檬酸钠的COD比=1:1:1)。模拟配水中进水氨氮质量浓度为100 mg·L⁻¹。在实验组中添加自养硝化抑制剂3,4-二甲基吡唑磷酸盐(C₅H₈N₂·H₃O₄P，DMPP)，于25 ℃、160 r·min⁻¹振荡培养36 h，每间隔一段时间取水样测试氨氮、硝态氮、亚硝态氮的质量浓度。

1.4   有机碳源影响实验

相比于糖类等大分子物质，乙酸钠、柠檬酸钠和丁二酸钠等小分子更容易被HN-AD菌所利用，能够直接参与三羧酸循环代谢过程。考虑到畜禽养殖废水厌氧消化液中常含有小分子挥发性脂肪酸的特点，因此，本研究选用乙酸钠、柠檬酸钠和丁二酸钠作为实验所用碳源，以研究碳源种类的影响。

从反应器中取出50 mL活性污泥，移至250 mL锥形瓶，随后加入50 mL模拟配水(含氨氮200 mg·L⁻¹)进行实验。在模拟配水中，分别采用乙酸钠、丁二酸钠、柠檬酸钠及3种有机物作为混合碳源，以确保锥形瓶内在进水后的初始COD和氨氮质量浓度分别为2 000 mg·L⁻¹和100 mg·L⁻¹，于25 ℃、160 r·min⁻¹振荡培养36 h，每间隔一段时间取水样测试氨氮、硝态氮、亚硝态氮的质量浓度。

1.5   氨氮和有机物去除动力学

HN-AD系统启动成功并稳定运行后，在初始有机物和氨氮质量浓度分别为3 000 mg·L⁻¹和150 mg·L⁻¹的单个周期，实时监测COD值、氮质量浓度变化。采用修正的Gompertz模型^[9](式(1))对底物去除过程进行拟合，解析底物质量浓度与反应时间的关系。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content}) $(1)$

式中：S为t时刻底物质量浓度，mg·L⁻¹；S₀为初始底物质量浓度，mg·L⁻¹；R_m为最大去除速率，mg·(L·h)⁻¹；t₀为迟滞时间，h。

1.6   分析检测方法

1)常规水质分析方法。COD值和各种氮化合物的质量浓度用标准方法测定。用纳氏分光光度法在425 nm处测定氨氮，用比色法在540 nm处测定亚硝态氮，用紫外分光光度法在220 nm和275 nm处测量硝态氮。用手持便携式分析仪测量pH和溶解氧(德国WTW Multi 3320)。铵(NH₄⁺-N)由于水解反应会转化为分子态氨，也称为游离氨(free ammonia, FA)，FA质量浓度由NH₄⁺-N、pH和温度确定，根据式(2)^[10]进行计算。

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content}) $(2)$

式中：ρ_FA为游离氨质量浓度，mg·L⁻¹； ${C_{{\text{NH}}_{\text{4}}^{\text+}{\text{-N}}}}$ 为氨氮质量浓度，mg·L⁻¹；pH为溶液的酸碱度；T为温度， ℃。

2)微生物群落结构测定。从反应器中取一定量的活性污泥，根据E.Z.N.A.® soil DNA kit(Omega Bio-tek, Norcross，美国)说明书进行微生物群落总DNA抽提，用NanoDrop2000(赛默飞世尔科技，美国)测定DNA的浓度和纯度。使用引物338F(5’-ACTCCTACGGGAGGCAGCAG-3’)和806R(5’-GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3’)对16S rRNA基因V3~V4可变区进行PCR扩增，并用琼脂糖凝胶电泳检测PCR结果。使用Illumina MiSeq平台(美吉生物医药科技有限公司，上海)对纯化的聚合酶链反应产物进行测序。

2.   结果与讨论

2.1   异养硝化系统的启动与验证

在C/N比为20的条件下，通过进水氨氮质量浓度的梯度提升来驯化活性污泥，增加HN-AD菌的相对丰度，进而构建HN-AD脱氮系统，结果如图1所示。结果表明，系统启动初始，进水氨氮质量浓度为100 mg·L⁻¹，逐步提升进水氨氮质量浓度，在1~10周期(进水氨氮≤200 mg·L⁻¹)，氨氮去除率(>95%)较高，出水中亚硝态氮质量浓度(<0.1 mg·L⁻¹)较低，但积累了一定质量浓度的硝态氮(>20 mg·L⁻¹)，推测系统中发生了以自养硝化为主的硝化过程，此时总氮去除率只有约38%。由图2(a)可见，在系统启动初期(第7周期)的反应过程可以看出，随着氨氧化的进行，亚硝态氮质量浓度先升高后降低，硝态氮质量浓度逐步升高并出现积累。在该周期的反应过程中，游离氨质量浓度在6 h时升至20 mg·L⁻¹，高于抑制亚硝酸盐氧化菌(nitrite oxidizing bacteria, NOB)的FA阈值(0.1~5.0 mg·L⁻¹)，亚硝态氮出现积累且质量浓度到达峰值(9 mg·L⁻¹)，但随着反应的进行，FA质量浓度迅速降低至5 mg·L⁻¹以下，亚硝态氮积累消失且硝态氮质量浓度不断上升。

图 1 HN-AD系统启动过程的脱氮效果

Figure 1. The efficiency of nitrogen removal at the start-up of the HN-AD process

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图 2 HN-AD系统成功启动前后的单周期过程特征

Figure 2. Characteristics of a single-cycle before and after the successful start-up of the HN-AD system

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由图1可见，在第11周期，将进水氨氮质量浓度提升至300 mg·L⁻¹，对应进水FA达到76.8 mg·L⁻¹，已高于大多数研究报道的自养氨氧化菌(ammonia oxidizing bacteria, AOB)和NOB的抑制阈值。虽然该周期氨氮去除率降低至76%，但出水中不再有硝态氮累积(<2 mg·L⁻¹)，总氮去除率达到67.8%，从这一周期开始，系统不再额外补充碱度。当FA质量浓度为20~40 mg·L⁻¹时，自养AOB的氨氧化性能会受到严重影响^[11]，而HN-AD菌属，如Acinetobacter YB、Bacillus WXZ-8和Zobellella DN-7等，在较高质量浓度FA时(>100 mg·L⁻¹)仍能正常发挥氨氧化功能^[12-13]。由此可知，异养硝化菌对FA的耐受能力远高于自养硝化菌，推断此时系统中较高质量浓度的FA抑制了自养AOB，硝化作用主要由HN-AD菌贡献。随着反应器运行，HN-AD系统脱氮性能不断提升。由图2(b)可见，第15周期的氨氮去除率和总氮去除率分别提升至92%和83%，有机物和氨氮实现了同步降解，并且未出现硝态氮和亚硝态氮的积累。在该周期FA质量浓度始终维持在40 mg·L⁻¹以上，且在6 h时达到70.5 mg·L⁻¹，从而较稳定地实现对自养AOB和NOB的抑制，有利于HN-AD菌的富集。当第16周期进水氨氮质量浓度进一步提升至400 mg·L⁻¹，氨氮去除率和总氮去除率依然保持在91%和85%，至此认为HN-AD系统启动成功。

通过投加抑制剂DMPP抑制自养硝化，根据氨氮转化性能验证了系统中发生的主要硝化反应类型。由图3(a)可知，驯化前，投加DMPP实验组氨氮质量浓度基本没有下降，而空白组则正常进行氨氧化过程，这表明抑制剂显著抑制了氨氮的转化。由图3(b)可知，驯化后，投加DMPP实验组与空白组的氨氮质量浓度呈现相似下降趋势，表明氨氧化过程并未受到抑制。综上所述，系统启动成功后，体系中硝化反应的主要类型是异养硝化。

图 3 硝化抑制剂对异养硝化脱氮系统的影响

Figure 3. Effect of nitrification inhibitors on the heterotrophic nitrification and denitrification system

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2.2   有机碳源对异养硝化脱氮的影响

选择合适的碳源有利于实现最佳的菌体生长和脱氮性能，可以提高反应效率并缩短反应时间。本研究选用乙酸钠、柠檬酸钠和丁二酸钠作为实验所用碳源，在混菌系统中研究了有机碳源种类的影响。从图4可以看出，用乙酸钠、柠檬酸钠、丁二酸钠作唯一碳源时，48 h的氨氮去除率分别达到了79.5%、83.3%和87.9%；而将上述3种碳源混合使用时，48 h的氨氮去除率达到了96.1%。不同种类碳源的分子构成和氧化还原电位存在差异，因此，HN-AD菌对他们的利用程度各不相同^[13]。有研究表明，以丁二酸钠为碳源时，Thauera sp. SND5菌株对氮的去除效果较好^[6]；利用柠檬酸钠为碳源时，Alcaligenes faecalis C16菌株的脱氮效率最高^[14]；而对于Paracoccus pantotrophus菌株，乙酸钠是发挥最佳脱氮性能的碳源^[15]。因此，在本研究的HN-AD系统中，不同的单一碳源会表现出脱氮性能的差异，而混合碳源可以更好地满足混菌体系中不同种HN-AD菌属的需求，从而使系统具有更好的脱氮性能。由于畜禽养殖废水中存在大量乙酸等小分子有机酸，所以当用HN-AD系统处理该类废水时，有望能够保证较高的脱氮效率。

图 4 不同有机碳源下的氨氮去除效果

Figure 4. Removal efficiency of ammonium with different organic carbon sources

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2.3   C/N比对异养硝化脱氮的影响

在HN-AD系统采用混合碳源的基础上，进一步研究了系统进水C/N比的影响。结果表明，C/N比对HN-AD菌的脱氮效率有显著影响。

如图5(a)所示，当C/N比为15时，系统的氨氮去除率为80.3%，同时出水中几乎没有硝态氮或亚硝态氮积累；将C/N比提升为20后，HN-AD系统脱氮效率明显上升，随着系统运行，HN-AD系统运行稳定，氨氮去除率提高到了95%；将C/N比提高到25后，脱氮性能有所下降，氨氮去除率降低为90%。总氮的去除率也随着C/N比的优化而发生变化，在C/N比为20时，总氮去除率达到了89.6%，之后继续提升C/N比并不能显著提升总氮去除率。不同HN-AD菌的最优C/N比不同，Aliidiomarina在C/N比为9时，氨氮去除率达到93.7%^[16]；Thauera sp.TN9在C/N比为22时氮去除效率最高，达到99.2%^[17]；Paracoccus versutus LYM在C/N比为20时，氮去除率达到97.09%^[18]。一方面，C/N比过低会导致碳源不足，使得细胞生长受限以及缺乏电子供体，进而导致脱氮效率下降；另一方面，C/N比过高可在一定程度上抑制脱氮效果^[19]。因此，合适的C/N比对于HN-AD系统的低耗高效运行至关重要，后续可将C/N比设为20~25进一步优化，以确定HN-AD系统的最佳C/N比。

图 5 不同C/N比对模拟废水中NH₄⁺-N、TN、COD的去除效果

Figure 5. Removal efficiencies of NH₄⁺-N, TN and COD from the simulated wastewater at different C/N ratios

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如图5(b)所示，随着进水C/N比的提高，系统出水的COD值不断增加，由于出水中没有检测到进水所用碳源，因此推测出水中的COD来源于微生物的细胞分泌物。对出水进行三维荧光测试，结果显示较明显的荧光峰(Ex/Em=260~300 nm/300~370 nm)为色氨酸荧光蛋白峰，同时，另一个较明显的荧光峰(Ex/Em=330~370 nm/400~475 nm)为类腐殖酸的峰，表明蛋白质和腐殖酸是出水中有机物的组成部分。这可能是由于高C、N质量浓度环境刺激了微生物产生大量细胞代谢产物，形成高浓度的胞外聚合物(extracellular polymeric substances, EPS)，EPS主要由多糖和蛋白质组成，可分为溶解态和结合态2种形态，其中大部分溶解态EPS可以随出水排出系统^[20]。WANG等^[21]研究表明，在微生物处于极端的生存环境时，EPS中色氨酸和芳香类蛋白荧光强度会显著增强。

本研究进一步对出水中的蛋白质和多糖进行了测定，结果如图6(b)所示，发现其含量随着C/N比提高而不断增加，换算成COD当量后发现，蛋白质和多糖分别占出水总COD的60%~70%。当对高碳质量浓度有机废水进行脱氮处理时，HN-AD菌的繁殖速度远远快于自养硝化菌，但其生长过程产生的大量溶解态EPS很可能导致出水有机物超标，后续可以通过增加膜组件构成膜-生物反应器对这些大分子物质截留，从而保证出水水质达到排放标准。

图 6 反应器出水三维荧光图及不同C/N比出水蛋白质和多糖质量浓度

Figure 6. Three-dimensional fluorescence pattern of reactor effluent and protein and polysaccharide concentrations of effluent at different C/N ratios

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2.4   异养硝化系统的动力学研究

HN-AD系统具有同步除碳脱氮的特性，通过修正的Gompertz模型^[9]来进一步解析底物去除过程。针对典型周期，分别对COD和氨氮质量浓度随时间的变化进行动力学拟合，结果如图7所示。COD的最大去除速率为174.1 mg·(L·h)⁻¹(R²=0.992)，氨氮的最大去除速率为8.66 mg·(L·h)⁻¹ (R²=0.999)。已有研究^[22]表明，大部分HN-AD纯菌的氨氮去除速率为3~8 mg·(L·h)⁻¹，而本研究所构建HN-AD系统显示出比纯菌体系更高的氨氮去除速率。此外，对典型周期各时间点的COD和氨氮质量浓度进行相关性拟合。如图7(c)所示，反应过程中两者呈现出较好的相关性(R²=0.997)，从而间接证明了HN-AD过程氨氮转化需要碳源，有助于实现碳氮协同降解。上述拟合结果有助于深入了解系统性能，并优化HN-AD系统在实际应用时的设计和运行参数，以实现高质量浓度含氮有机废水处理过程高效稳定的除碳脱氮。

图 7 异养硝化系统COD和氨氮去除的动力学拟合曲线

Figure 7. Kinetic fitting curves of the removal of COD and ammonium in the heterotrophic nitrification and denitrification system

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2.5   微生物群落结构分析

在属水平上的污泥物种组成分析结果如图8所示，HN-AD系统中的优势菌为Thauera(69.7%)，而自养硝化菌的丰度较低(<1%)。已有研究^[6,17]表明，Thauera细菌可以参与氮循环过程，具有异养硝化-好氧反硝化功能，通常存在于极端环境中，对高COD和高氨氮环境具有较强的适应能力，Thauera细菌具有降解有机物的能力，特别是一些具有环境污染潜力的有机污染物，如芳香烃类化合物和氯化有机化合物，其代谢能力可以用于生物修复和废水处理等环境应用。相对丰度第2高的Propioniciclava(8.3%)，该菌属是一种潜在聚磷菌，能够在厌氧阶段完成聚磷代谢^[23]。属水平微生物群落分析结果表明，在驯化过程中，Thauera相对丰度显著增加，成为主导性的菌种。以上结果对于深入了解HN-AD系统的微生物群落动态和功能特性具有重要意义。

图 8 HN-AD系统在0、90和180 d细菌属水平的相对丰度

Figure 8. Relative abundances of microbes in the HN-AD system at genus levels on the 0, 90 and 180 d

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3.   结论

1)通过逐渐提升进水COD和氨氮质量浓度的方法可以快速实现HN-AD污泥的驯化，并通过单个周期的COD和氨氮质量浓度监测证实了HN-AD功能的启动。

2)有机碳源对系统的脱氮效果有重要影响，柠檬酸钠、乙酸钠和丁二酸钠的混合碳源更有利于异养硝化脱氮，当C/N比为20时，HN-AD系统的脱氮效率最高。采用Gompertz动力学模型分别拟合了氨氮和COD底物的去除过程，模型相关系数R²均在0.9以上，证实了氨氮去除和有机物去除的相关性。

3)在优化条件下，HN-AD系统实现了95%的氨氮去除率、89.6%的总氮去除效率和92%的COD去除率，这表明该工艺可同步实现高效脱氮和有机物的去除。高通量分析结果表明，Thauera相对丰度显著增加，并成为了HN-AD系统中的优势菌种。

图 1 2019年沈阳市主要污染物时空分布情况

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图 2 沈阳市网格化排放清单

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图 3 沈阳市大气污染物模拟值与监测值时间序列拟合

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表 1 不同减排情景下各类源污染物减排比例 %

污染物	情景1		情景2						情景3
污染物	燃煤源	情景总减排	燃煤源	移动源	扬尘源	工艺过程源	生物质燃烧源	情景总减排	燃煤源	移动源	扬尘源	工艺过程源	生物质燃烧源	情景总减排
PM_2.5	41.7	7.3	41.7	62.4	15.6	-	60.4	24.1	41.7	72	31.2	-	74.6	42.6
PM₁₀	42.1	6.9	42.1	63.6	22.9	-	59.1	23.7	42.1	73.4	45.8	-	73.8	38.2
SO₂	51.2	30	51.2	0.6	-	-	24.9	36.2	51.2	6.5	-	-	48.5	44.3
NO_x	75.3	29.9	75.3	21.7	-	-	68.1	32.3	75.3	24.5	-	-	74.4	36.2
VOCs	2.9	1.8	28.9	46.5	-	15	57.7	22.4	33.5	57	-	27.8	72.4	28.8

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表 2 监测值与模拟结果统计指标对比

统计指标	NMB/%	NME/%	MB/μg·m⁻³	RMSE/μg•m⁻³	R²
PM_2.5	18	47	9.21	31.51	0.5632
PM₁₀	−11	41	−9.77	49.72	0.3543
SO₂	−7	41	−1.4	11.91	0.5977
NO₂	18	25	7.06	12.75	0.6415
O₃	−23	27	−20.52	29.74	0.7195

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表 3 不同减排情景颗粒物浓度模拟结果 μg·m⁻³

t/月	基准年		情景1		情景2		情景3
t/月	PM_2.5	PM₁₀	PM_2.5	PM₁₀	PM_2.5	PM₁₀	PM_2.5	PM₁₀
1	70.3	116.0	65.6	112.2	55.1	94.2	52.4	89.5
4	40.3	105.6	38.1	104.1	32.6	89.4	31.2	83.9
7	27.3	46.9	26.2	46.1	22.6	40.3	21.7	38.2
10	45.7	89.4	43.4	88.3	37.4	75.0	35.7	70.2
年均	42.8	78.4	40.5	75.2	35.7	64.3	33.2	58.8

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图( 3) 表( 3)

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1. 材料与方法
1.1 实验装置与材料
1.2 实验装置运行实验
1.3 异养硝化-好氧反硝化验证实验
1.4 有机碳源影响实验
1.5 氨氮和有机物去除动力学
1.6 分析检测方法
2. 结果与讨论
2.1 异养硝化系统的启动与验证
2.2 有机碳源对异养硝化脱氮的影响
2.3 C/N比对异养硝化脱氮的影响
2.4 异养硝化系统的动力学研究
2.5 微生物群落结构分析
3. 结论

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“十三五”期间，随着我国雾霾治理力度的加大及蓝天保卫战的实施，全国空气质量总体好转，但仍有部分地区，空气质量仍未达到国家Ⅱ级标准，2019年，全国环境空气质量达标城市仅占46.6%^[1]。沈阳作为东北老工业基地的代表，能源消费和生产结构均以煤炭为主^[2-3]，近年来随着末端治理力度的加大，空气质量已经有了大幅改善，但目前依然面临PM_2.5和PM₁₀仍未达标、环境空气质量改善程度趋缓、污染源末端治理空间有限等问题。若单纯依靠末端减排手段，很难保证空气质量达标及持续改善，因此，急需开展相关研究为提出“十四五”期间环境空气质量持续改善措施提供支撑。

目前，开展空气质量减排情景分析的主要研究方法有AERMOD^[4-6]、CALPUFF^[7-8]和CMAQ模型^[9-12]等，其中AERMOD和CALPUFF模型多用于模拟中小尺度环境问题，常用在环境影响评价中，而CMAQ为三代空气质量模型，可模拟大尺度多污染物之间复杂的物理、化学过程，多用于环境研究与决策。本研究为城市尺度研究，因此选用综合型区域尺度CMAQ模型进行模拟，目前，武汉、上海、大连和深圳等地已用CMAQ模型完成了城市达标规划的编制^[11,13]对城市尺度措施实施后减排效果进行了模拟评估，但在沈阳地区相关研究鲜见。

本研究搭建了沈阳市WRF-CMAQ空气质量改善评估模式，以2019年沈阳市大气污染源排放清单作为污染源输入数据，将以行政区为单位的二维排放清单处理成空间三维排放清单，同时结合气象因素，基于WRF-CMAQ模式建立了源质响应关系，通过设置不同减排情景，开展模拟分析，评估环境空气质量改善效果，提出沈阳市环境空气质量改善对策建议，也为产业结构和能源结构相似的北方城市环境空气质量改善措施的提出提供参考。

1. 研究方法

1.1. 模型选择

气象模式选用WRF（Weather Research and Forecasting Model），该模式是由美国环境预测中心、美国国家大气研究中心以及多个机构联合开发的中尺度气象模式^[14-15]。空气质量模式选用CMAQ（Community Multiscale Air Quality），该模式是美国环境保护局发布的第三代化学质量平衡模型。本研究选用的WRF版本为4.0，CMAQ版本为5.1.2，化学机制选用cb05_ae6_aq。气象参数化方案中短波辐射机制选用New Goddard机制，长波辐射机制选用RRTM长波辐射机制，土地利用类型选用USGS全球土地利用类型数据，地表机制选用Pleim-Xiu，边界层机制选择ACM2 PBL，积云机制选择Kain-Fritsch，云微物理机制选择WSM6。

1.2. 模拟范围

WRF模拟设计3层网格嵌套，即DOM1、DOM2和DOM3，分辨率分别取27、9和3 km。DOM1模拟域网格数为100×100，第1层中心点位于(122.005°E, 41.088°N)，DOM2模拟域网格数为100×100，起始网格位于第1层（35，35），DOM3模拟域网格数为91×91，起始网格位于第2层（41，48）。D1模拟范围覆盖中国东三省全境、京津冀部分地区，D2模拟范围覆盖辽宁省全境，D3模拟范围覆盖沈阳市全境。CMAQ的模拟区域网格设置与WRF具有相同的分辨率和网格中心点，模拟区域比WRF略小，第3层网格数为83×83。CCTM模拟域的垂直分层结构与WRF垂直分层一致，共分为23层。

1.3. 模拟时间

模拟时间为2019年1、4、7和10月，分别代表春、夏、秋、冬四季。

1.4. 数据处理

CMAQ需要模拟区域的所有污染源排放，本地源清单为自行核算，包含人为源和天然源2种形式，人为源分为点源和面源。点源清单按烟囱坐标、排放口高度、内径、烟气量、烟气温度和污染物排放量等参数给出，移动源和无组织排放源等均按面源进行处理，给出各污染物总排放量。外围地区的源清单从MEIC清单中获取。污染源排放清单数据通过Matlab编译模块进行时间、空间和物种分配，制作为CMAQ模型所需求的格式，气象场数据来源于WRF模拟。

4. 对策建议

根据上述研究结果，“十四五”期间沈阳市大气污染防治工作应“标本兼治”，一方面，进一步强化重点污染源治理，加大污染物减排力度，在“十三五”治理基础上，提高燃煤锅炉排放标准，加大治理散煤力度，重点治理柴油车和非道路移动机械，企业VOCs全过程管控。另一方面，从产业机构、能源结构、交通结构和用地结构提出转变方式，探索源头改善环境空气质量的方法，从根本解决环境空气质量的污染，为美丽沈阳、美丽中国的实现打下基础。环境空气质量改善提出如下对策建议。

（1）强化重点污染源治理，加大污染物减排力度；深度治理燃煤污染，建议全市主城区实现在用燃煤锅炉全部超低排放，建成区内散煤全部取缔；加强移动源污染防治，限制国Ⅲ及以下柴油车四环内行驶，淘汰国Ⅲ及以下营运柴油车，严控非道路移动机械超标排放，加大新能源车的利用率。对高能耗企业进行“一行一策”管理，企业VOCs全过程管控能力增强，治理效率大幅提升，全部达到无组织排放标准要求。

（2）优化产业结构，推进产业绿色发展；推进产业升级，培育新能源、节能环保相关产业，推进重点行业绿色转型，加大产业集群和园区升级改造力度，优化调整产业布局，推进重污染行业产能向环境容量大、市场需求旺盛、市场保障条件好的地区转移。

（3）优化能源结构，构建绿色能源体系；实施煤炭总量控制，进一步降低电力行业单位千瓦时煤炭消耗量、供暖行业单位面积煤炭消耗量，同时，降低工业企业单位产品煤耗。加快供热结构调整升级，加大热电联产供热占比，实现以热电联产为主，调峰热源为辅的供热结构，将电厂及热源厂逐步向环境容量大的城市外环迁移。推广清洁能源的使用，推动天然气、光伏等能源的利用。

（4）优化运输结构，加快发展绿色交通；推进大宗生产生活物资“公转铁”，通过转变运输方式、车油联合管控等措施优化运输结构，打造绿色交通体系。推广新能源汽车，推动新能源汽车在城市公交、出租汽车、分时租赁等领域形成规模化应用，逐步提高新能源汽车占公共交通、出租车比例。优先发展公共交通，引导公众使用公共交通，建立绿色出行习惯。

（5）加大土地利用管控，优化用地结构；利用智能手段保证扬尘管控措施的有效落实，扬尘排放得到有效控制，全面取缔秸秆露天焚烧，减少农业面源污染，氨排放减缓，实现环境保护与耕地保护双赢。

5. 结论

（1）沈阳市环境空气质量改善压力较大，暂未达到国家Ⅱ级标准，PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂4种污染物冬季污染最重，其他季节中PM_2.5、PM₁₀和NO₂浓度均呈现秋季>春季>夏季的规律，O₃污染夏季最为严重。PM_2.5、PM₁₀和NO₂污染呈现城市东南部较重，O₃浓度分布郊区污染物浓度明显高于中心城区。

（2）沈阳市SO₂、NO_x、PM_2.5、PM₁₀和VOCs排放较大的区域主要集中在工业发达、能源消耗量大、人口密集的沈阳东南地区。

（3）结合沈阳市污染实际情况，设置了3个减排情景，情景1，PM_2.5、PM₁₀和VOCs的一次排放减排比例较小，对SO₂和NO₂排放量减排比例较大，情景2和情景3，PM_2.5和PM₁₀一次排放减排比例有大幅降低，均超过20%。燃煤污染治理对SO₂和NO₂排放量有显著影响。

（4）仅采取燃煤污染治理措施对沈阳市环境空气质量的改善效果并不显著，PM_2.5年均模拟浓度仅降低2.3 μg/m³，综合移动源、扬尘源、工业企业等污染的综合治理措施可实现PM₁₀达标，PM_2.5浓度下降至35.7 μg/m³；在减排的基础上加大结构调整性调整力度，PM_2.5模拟浓度可降至33.2 μg/m³，达到国家二级标准。

（5）沈阳市环境空气质量持续改善需要末端减排和源头调整共同发力，加大污染物减排力度，优化能源、产业、运输和用地4大结构，才能实现环境空气质量根本性改善。

参考文献 (26)

基于WRF-CMAQ的沈阳市大气减排情景模拟与对策研究

作者简介: 王 帆（1988-），女，硕士、工程师。研究方向：环境规划与大气污染防治。E-mail：wangfan@syhky.com

Research of scenario simulation and countermeasures for emission reduction in Shenyang based on WRF-CMAQ

1. 材料与方法

1.1 实验装置与材料

1.2 实验装置运行实验

1.3 异养硝化-好氧反硝化验证实验

1.4 有机碳源影响实验

1.5 氨氮和有机物去除动力学

1.6 分析检测方法

2. 结果与讨论

2.1 异养硝化系统的启动与验证

2.2 有机碳源对异养硝化脱氮的影响

2.3 C/N比对异养硝化脱氮的影响

2.4 异养硝化系统的动力学研究

2.5 微生物群落结构分析

3. 结论

计量

出版历程

基于WRF-CMAQ的沈阳市大气减排情景模拟与对策研究

English Abstract

Research of scenario simulation and countermeasures for emission reduction in Shenyang based on WRF-CMAQ

全文HTML

1.1. 模型选择

1.2. 模拟范围

1.3. 模拟时间

1.4. 数据处理

2.1. 环境空气质量分析

2.2. 污染物浓度时空分布特征

2.3. 污染物排放特征分析

3.1. 减排情景设置

3.2. 模型验证

3.3. 减排情景模拟结果

目录

全文HTML

1.1. 模型选择

1.2. 模拟范围

1.3. 模拟时间

1.4. 数据处理

2.1. 环境空气质量分析

2.2. 污染物浓度时空分布特征

2.3. 污染物排放特征分析

3.1. 减排情景设置

3.2. 模型验证

3.3. 减排情景模拟结果

作者简介: 王帆（1988-），女，硕士、工程师。研究方向：环境规划与大气污染防治。E-mail：wangfan@syhky.com