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煤炭作为我国的大型经济产业，在经济发展中有着举足轻重的作用[1]。2019年我国原煤产量达38.5亿t，同比增长4%，煤炭在未来一段时间内，依旧是我国的主要能源[2]。煤炭生产中，建成使用或已废弃的煤矿会产生大量的废水、岩石废料和尾矿，随着地表径流和地下水的浸出和侵蚀，这些废物中发生了一系列复杂的物理化学反应，如风化、溶解和氧化，造成硫酸和重金属含量高的酸性矿井排水[3-5]，一方面影响地表水与地下水的相互关系，通过地下水间接影响地表水水质；另一方面，大量矿井水会直接排入地表水，造成二次污染[6]。对于煤矿开采区的水资源，掌握其水质状况尤为重要，水质的演化特征关系着区域水资源的可持续开发与利用，深入认识水质的变化过程和水环境质量的变化趋势，可为水环境保护、水资源合理开发利用提供依据。
水化学特征可作为河流水质评价以及河流生态系统的重要指标，对流域内人类生活用水、工农业用水有重要的影响。由于水体中的化学成分受区域地质、气候以及人类生产生活等影响，因此，水化学特征在一定程度上可反映流域内的基本特征[7－8]，同时也是研究水环境质量的重要方法。对于上述的研究，国内外已经取得了很多成果，研究方法也趋于多样化[9-10]。从20世纪中期开始，运用大量的理论知识和技术手段来研究地表水、地下水水化学特征及演化规律。其中处理水质数据的数学方法有很多，一般包括聚类分析法、主成分分析法、相关分析法、因子分析法等[11-12]，基于水质数据的分析，进一步运用piper三线图[13]、Gibbs图[14]、水质模拟法、同位素分析法[15-16]等探究河流离子化学特征及流域主要风化过程的影响[17]，继而通过GIS可视化功能将水质结果清晰地展示出来[18]。近年来，人们进行了许多研究来调查水资源和煤矿开采的相互关系与影响。河流水质受到多种因素共同作用，流域水体中离子之间的相互作用、相互影响，构成了一个复杂的水环境系统。针对这种典型区域水体研究，明晰其水化学特征尤为关键，可以进一步分析水质演化规律，以期在煤矿开采过程中保护水资源及煤矿开采区域的水生态[19-20]。
长河流域采煤区地处晋城市泽州县，是晋城煤炭经济带中的重要一环。流域内分布着大量煤炭、煤化工企业，据统计，2019年长河排放污水总量为504万t，由于煤炭工业的快速发展，已经使当地生态环境发生了改变，造成水质型缺水。近年来，晋城市已经开展了多项水环境治理工程，对长河流域地表水和地下水进行水资源保护与治理，但并未从水化学角度深入探究水质成因及变化规律。因此，本研究聚焦采煤区地表水长河，根据当地实际情况，沿程选取9个采样点进行测试分析，明晰地表水水化学特征及影响因素，为当地水资源管理与保护提供科学的建议。
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研究区位于晋城市泽州县，是晋城重要的煤炭工业带区域，人口总计13.69万人，沁河一大支流长河贯穿整个研究区，起源于武神山，流经泽州县的下村镇、大东沟镇、川底乡、周村镇、李寨乡和北留镇，流域面积317 km2，干流河长54.7 km，当地工农业废水和生活污水，经处理后都排入长河。研究区属于干旱与半干旱地区，降水量小，多年平均降水量为591.8 mm，蒸发强烈，蒸发量1812 mm，导致研究区地表水与地下水水资源相对短缺。区内地势西高东低，北高南低，峰峦叠嶂，丘陵起伏，属典型的土石山地丘陵区。研究区有大量煤炭、煤化工企业，主要集中在中游以上区域，共有18个煤矿，井田面积共计343.43 km2。
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通过对长河流域实地调研，依据长河多年地表水资料及当地煤炭资源开发利用现状，于2020年8月对长河进行了水体采样，采样点布设考虑当地污废水排放位置及人口分布特征，总计9组表水水样（图1），采集后根据GB3838-2002《地表水环境质量标准》[21]中相关规定进行水样的检测，主要项目为Ca2+、Mg2+、Na+、K+、
$ {\rm{HCO}}_3^{-}$ 、${\rm{SO}}_4^{2-} $ 、Cl−、pH和TDS。其中Ca2+、Mg2+、Na+和K+使用火焰原子吸收分光光度法测定；Cl−用硝酸银容量法测定，${\rm{SO}}_4^{2-} $ 用离子色谱仪测定，$ {\rm{HCO}}_3^{-}$ 用盐酸滴定法测定，溶解性固体（TDS）采用烘干法测定，pH在现场由多参水质分析仪测定。K+检测限为 0.02 mg·L−1，Na+检测限为0.01 mg·L−1，Ca2+、Mg2+检测限为0.05 mg·L−1，Cl−检测限为1.0 mg·L−1，${\rm{SO}}_4^{2-} $ 检测限为0.05 mg·L−1。 -
本文通过Excel进行水化学数据统计，结合研究区水文地质条件综合运用数理统计、Pearson相关性分析、Piper三线图、Gibbs图以及离子比值端元图等方法分析水化学特征和控制因素。其中，Piper三线图和Gibbs图采用Origin2020制图，利用SPSS22分析离子间相关性和系统聚类分析水化学特征。
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本文共采集地表水样9组，各水化学参数见表1。研究区地表水阳离子质量浓度关系Ca2+> Mg2+> Na+> K+，均值分别为190.3、88.96、48.83、0.56 mg·L−1；阴离子质量浓度关系为
${\rm{HCO}}_3^{-} $ >${\rm{SO}}_4^{2-} $ >Cl−，均值分别为393.29、31.31、6.36 mg·L−1。研究区地表水TDS为126—604 mg·L−1，平均值为344.11 mg·L−1；pH值在7.43—8.17之间，平均值为7.79，属于碱性水；研究区阳离子以Ca2+和Mg2+为主，阴离子主要是${\rm{HCO}}_3^{-} $ 。由表1可知，Cl−与TDS的变异系数最大，分别为66.4%与57.0%。水化学Cl−离子受水岩作用影响较小，是一种相对稳定的保守离子，可以较好的示踪生活污水、家禽用水NaCl的输入对水化学的影响[5、22]。本研究水体采样检测结果Cl−离子浓度较低，但其与TDS的变异系数较高，说明演化较为复杂，结合图2沿程变化可以看出，在CY2与CY4两点出现较高值，人类活动对Cl−的输入有限。由图2可知，Na+、Cl−和TDS含量沿程变化规律相似，CY2、CY4两点质量浓度最高，CY3、CY5和CY6相较于前两点浓度略低，其余几个点位浓度明显低于前五点，CY2、CY3、CY4、CY5和CY6位于人口密集的村庄之内，周边有大量的生产与在建煤炭工厂，均需要外排大量的矿井水，对地表水的水质产生了一定的影响。TDS又称溶解性固体总量，是指水中全部溶质的质量，其值越高，说明水中含有的溶解物越多。根据研究区采样点TDS数据绘制出TDS沿长河流域的含量变化图（图3）。由图3可知，长河流域TDS变化趋势为上游至下游TDS逐渐减小，高值主要集中在CY2与CY4，CY3点较低，通过现场实地调研收集资料，采样点CY2与CY4位于研究区上游，人口密集且有大型煤矿工厂，根据泽州县水务局提供的入河排污口基本情况调查表可知，长河流域中上游区域共有大型煤矿4座，污废水排入量共每年360万t，水质检测数据见表2。污废水的排放使得这个区域TDS量高于其他区域。经过中游到下游河道，河流进入山谷，工厂较少且人口稀疏，因此，TDS量明显下降。
由此可以看出，研究区水质好坏受到人为活动的影响较为突出。由图3可以看出，研究区内pH沿程分布规律，在CY2、CY3、CY4和CY5点，水体pH值较低，CY6点pH值最高，与TDS量沿程分布规律呈相反关系，由此可得出，在煤炭开采富集区域，水体的pH值相对较低，呈现弱碱性，下游煤炭、化工工厂较少，水体pH值则略高。
聚类分析是一种多元统计分类的方法，根据不同对象的相似度进行聚合分类。聚类分析分为R型聚类与Q型聚类[23]，本文分别采用R与Q型分类对研究区水样进行分析。由图4(a)可知，整体水化学指标可以聚合为3类：第一类为Mg2+、 Na+、K+、Cl−、
$ {\rm{SO}}_4^{2-}$ 和pH，第二类为Ca2+，第三类为${\rm{HCO}}_3^{-} $ 与TDS。由图4(b)可知，采样点被聚合为3类：第一类为CY1、CY7、CY8和CY9；第二类为CY3、CY5和CY6；第三类为CY2和CY4。结合研究区采样点布设与相对应离子质量浓度对Q型聚类分析可知，CY1、CY7、CY8和CY9作为研究区的源头与下游入沁口处，水化学离子质量浓度相对较低，被划分为一类；CY3、CY5和CY6作为研究区的中上游，因为煤炭工厂分布较少、人口相对稀疏，离子质量浓度处于中间水平，被划分为一类；而CY2周边有研究区大型矿场成庄煤矿，CY4处于人口最为密集的下村镇，两点质量浓度最高（前文已做分析），因此被划为一类。整个地表水系统大致分为：源头与下游离子浓度最低区域，中、上游离子浓度较高区域和矿区排水离子浓度最高区域。 -
通过piper三线图可以直观地看出地表水的主要离子组成与水化学类型。根据长河流域地表水主要的离子含量绘出piper三线图。由图5可以看出，长河流域地表水样品均靠近
${\rm{CO}}_3^{2-} $ 和${\rm{HCO}}_3^{-} $ 端元，远离${\rm{SO}}_4^{2-} $ 和Cl−端元，阴离子主要以${\rm{HCO}}_3^{-} $ 为主；在阳离子三角图中，地表水样品分布靠近Mg2+，Ca2+和Na+含量次之。这些离子可能来源于硅酸盐，碳酸盐以及蒸发岩的风化溶解。所有地表水水样均位于上部菱形的左侧，说明碱土金属超过了碱金属、弱酸超过强酸、次生碱度超过50%。由此分析出，长河流域水化学类型主要是${\rm{HCO}}_3^{-} $ Mg。 -
地表水中的各离子指标并不是单独存在的，在一定程度上是存在关系的，通过Pearson相关性分析，初步分析离子的来源。由图6可以看出，TDS与Na+、 K+、
${\rm{HCO}}_3^{-} $ 、${\rm{SO}}_4^{2-} $ 和Cl−都存在不同程度的相关性，通过临界相关系数可以进一步判断相关程度的大小[24]。临界相关系数见表3。${\rm{HCO}}_3^{-} $ 与TDS相关系数为0.96，两者存在极强相关性，可以说明${\rm{HCO}}_3^{-} $ 是TDS的主要来源；TDS与Ca2+、Mg2+相关系数分别为-0.15与-0.21，具有负相关性，说明Ca2+、Mg2+两种离子可能发生了化学反应，影响其含量，导致相关性不高；${\rm{HCO}}_3^{-} $ 与Na+、Mg2+离子的相关系数为0.70和0.95，存在强相关性和极强相关性，说明这些离子极可能来源于同一物质（碳酸盐）；${\rm{SO}}_4^{2-} $ 与Ca2+相关系数-0.24，具有负相关性，说明石膏不是${\rm{SO}}_4^{2-} $ 的来源，可以反映出研究区采煤外排的矿井水对地表水的影响有限。Na+与Cl−相关系数为0.76，存在强相关性，质量浓度较低，说明Cl−可能来源于工农业污染或者大气降水。 -
研究地表水的影响机制对掌握地表水的水化学成因有着非常重要的影响。研究区地表水水化学影响因素大致分为3种：岩石风化、溶滤作用及离子交换。
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地表水在常年流动的过程中，与河床的矿物质发生反应，同时也有降雨和蒸发作用的影响。Gibbs图通过半对数坐标图直观地表示了地表水的化学组分特征、控制因素和相互关系[14]。通过Gibbs图对长河流域地表水样品进行分析（图7），研究区地表水水样的TDS均低于1000 mg·L−1，ρ(Na+)/ ρ(Na++ Ca2+)比值范围在0.1—0.5之间，ρ(Cl−)/ ρ(Cl−+
${\rm{HCO}}_3^{-} $ )比值均小于0.1，沿着地表水流动的方向，ρ(Na+)/ρ(Na++Ca2+)的比值逐渐降低，所有地表水水样均处于岩石风化控制区域，可以说明研究区地表水的形成机制主要是岩石风化，而蒸发结晶与大气降水的贡献较小。 -
通过分析Mg2+与Ca2+、Na+等离子之间的比例关系，可以反映出地表水的形成作用[25]。长河流域地表水ρ(Mg2+)/ ρ(Na+)比值多数大于1，ρ(Mg2+)/ ρ(Ca2+)比值都小于1（图8），比值说明长河流域地表水受到水岩与钙盐的淋滤共同作用。
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通常情况下，阳离子交换作用会使地表水中一些主要的离子发生变化，也是地表水水化学形成的重要作用[26]。ρ(K++Na++Cl−)/ ρ(Ca2++Mg2+-
${\rm{HCO}}_3^{-} $ -$ {\rm{SO}}_4^{2-}$ )的比值可以确定地表水中是否发生了阳离子交换，如若发生了离子交换，则两者拟合后斜率应当为−1。由图9可知，长河流域地表水样品间相关关系为Y=−0.8786X-0.3602，R2=0.9194，更加进一步说明了地表水发生了阳离子交换，而多余的Na+是通过河水中Ca2+与Mg2+交换而得来。Schoeller[27]提出“氯碱指数”CAI1和CAI2来表示阳离子的交换作用及强度。当河水中的Na+、K+交换河床矿物中吸附态的Ca2+、Mg2+时，CAI1与CAI2值为正；反之，当河水中的Ca2+、Mg2+交换河床矿物中吸附态的Na+、K+时，CAI1与CAI2值为负；且阳离子交换作用越强，CAI1与CAI2的绝对值越大。由图10可以看出，CAI1与CAI2均为负值，研究区地表水发生了反阳离子作用，河水中的Ca2+、Mg2+交换河床矿物中吸附态的Na+、K+，也印证了地表水中Na+值远大于Cl−值的原因，与之前的分析一致。
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从上述讨论可知，长河流域地表水主要受岩石风化作用控制，且主要以水岩与钙盐的淋滤为主，本文引用Gaillardet模型来判断控制水体水化学组成的岩石风化源类型。
从研究区蒸发岩、硅酸盐和碳酸盐的Ca2+/ Na+与
${\rm{HCO}}_3^{-} $ / Na+、Mg2+/ Na+浓度关系可以看出（图11），地表水样主要集中在硅酸盐岩与碳酸盐岩之间，更靠近硅酸盐岩端元，说明地表水受到硅酸盐岩与碳酸盐岩共同风化溶解的影响，且硅酸盐岩的风化溶解贡献更大。一般情况下，河水中的Na+与Cl−离子主要来源于大气降水、硅酸盐矿物和蒸发岩矿物的溶解，大气降水中的Na+/ Cl−值约为0.86[28-32]。研究区地处内陆，远离海洋，Na+/ Cl−的比值大小会受到大气降水的影响。由图12(a)可知，研究区地表水水样ρ(Na+)/ ρ(Cl−)均大于1，高于大气降水中ρ(Na+)/ ρ(Cl−)的比值，说明大气降水并非研究区地表水中Na+离子的全部来源，Cl−不足以平衡Na+，而多出来的Na+主要来自含钠硅酸盐的风化溶解。水体中ρ(Ca2+)/ ρ(Mg2+)的比值可以判别离子是否来源于白云石、方解石和硅酸盐，若比值等于1，则离子主要来源于白云石的风化溶解；若比值在1—2之间，则来源于方解石的风化溶解；若比值大于2，则离子来源于硅酸盐的风化溶解[33]。由（图12b）可知，研究区ρ(Ca2+)/ ρ(Mg2+)90%的比值基本大于2，则可以说明离子主要来源于硅酸盐的风化溶解。在碳酸盐的溶解中（图12c），研究区ρ(Ca2++Mg2+)/ρ(
${\rm{HCO}}_3^{-} $ )70%的比值大于1，说明多出来的Ca2+和Mg2+来源于碳酸盐的风化，也有一部分来源于阳离子的交换作用。当ρ(Ca2++Mg2+)/ρ(
${\rm{HCO}}_3^{-} $ +${\rm{SO}}_4^{2-} $ )比值等于1时，说明水体中的${\rm{HCO}}_3^{-} $ 、${\rm{SO}}_4^{2-} $ 、Ca2+和Mg2+都来源于白云石、方解石和石膏的风化溶解，研究区离子比值70%大于1（图12d），可以说明石膏并不是这些离子的主要来源。 -
（1）研究区地表水pH值为7.43—8.17，呈碱性水，水体中阳离子以Ca2+和Mg2+为主，阴离子主要是
${\rm{HCO}}_3^{-} $ ，水化学类型为${\rm{HCO}}_3^{-} $ - Mg2+；TDS随水体流动由上游至下游含量逐渐减小；通过R型聚类分析将水化学指标分为三大类，Q型聚类分析则将采样点分为四大类。（2）TDS与Na+、 K+、
${\rm{HCO}}_3^{-} $ 、${\rm{SO}}_4^{2-} $ 和Cl−都存在显著的正相关性，HCO3−与TDS相关系数达到0.96，是TDS的主要来源；${\rm{HCO}}_3^{-} $ 与Na+、 K+离子相关，离子来源于碳酸盐；${\rm{SO}}_4^{2-} $ 与Ca2+不相关，石膏不是${\rm{SO}}_4^{2-} $ 的主要来源，${\rm{SO}}_4^{2-} $ 来源于外界。（3）通过Gibbs图分析，不同水体中水化学组成主要是受岩石风化作用的控制，引用Gaillardet模型进一步得出多数离子是由硅酸盐岩与碳酸盐岩共同风化溶解作用，少数阳离子是由于离子交换得来，地表水局部河段受到了人类活动影响。
长河流域矿区地表水水化学特征及驱动因子分析
Hydrochemical characteristics and driving factors of surface water in the mining area of Changhe River Basin
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摘要: 为了研究晋城市长河流域采煤区地表水水质情况、查清其水化学特征，明晰其影响因素及主要离子来源。现场采集了地表水水样9组，采用数理统计方法分析水化学特征，运用Piper三线图分析水化学类型，通过Gibbs图和离子相关分析等方法探讨了地表水主要离子的来源及其影响因素。结果表明，研究区地表水TDS为126—604 mg·L−1，平均值为344.11 mg·L−1；pH值为7.43—8.17，平均值为7.79，属于弱碱性水。地表水阳离子以Ca2+和Mg2+为主，阴离子主要是
${{\rm{HCO}}_3^{-} }$ ，水化学类型为${{\rm{HCO}}_3^{-}} $ Mg。通过主要离子的相关性分析可知，TDS与Na+、 K+、${{\rm{HCO}}_3^{-}} $ 、${{\rm{SO}}_4^{2-}} $ 和Cl−都存在显著的正相关性，这些离子对TDS都有贡献。${{\rm{HCO}}_3^{-}} $ 与Na+相关，与K+存在显著相关性，可能来源于含钠或钾硅酸盐。通过水岩模型分析可知，研究区地表水水化学成因主要受岩石风化作用控制，多数离子是由硅酸盐岩与碳酸盐岩风化溶解作用，少数阳离子受到水体离子交换作用影响。相关的研究成果可为研究区水资源规划配置提供科学的参考意见。Abstract: In order to study the water quality of the surface water in the Changhe coal mining area of Jincheng City, find out its hydrochemical characteristics, and clarify its influencing factors and main ion sources. Nine groups of surface water samples were collected on site, and the hydrochemical characteristics were analyzed by mathematical statistics, the hydrochemical types were analyzed by Piper trigraph, and the sources and influencing factors of main ions in surface water were discussed by Gibbs graph and ion correlation analysis. The results showed that : TDS of surface water in the study area was 126—604 mg·L−1, with an average value of 344.11 mg·L−1. The pH value is 7.43—8.17, and the average value is 7.79, which belongs to weakly alkaline water. The main cations in surface water are Ca2+ and Mg2+, the anions are mainly${\rm{HCO}}_3^{-} $ , and the hydrochemical type is${\rm{HCO}}_3^{-} $ Mg.The correlation analysis of major ions shows that TDS is significantly positively correlated with Na+, K+,${\rm{HCO}}_3^{-} $ ,${\rm{SO}}_4^{2-} $ and Cl-, and these ions all contribute to TDS.${\rm{HCO}}_3^{-} $ is associated with Na+ and significantly associated with K+, and may be derived from sodium or potassium silicates. Through the analysis of the water-rock model, it can be seen that the hydrochemical genesis of the surface water in the study area is mainly controlled by rock weathering, most of the ions are dissolved by the weathering of silicate rock and carbonate rock, and a few cations are affected by water ion exchange. Relevant research results can provide scientific references for water resources planning and allocation in the research area. -
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图 1 研究区位置示意与采样点布设图
Figure 1. The location of the study area and the layout of sampling sites
图 2 长河流域地表水水化学参数沿程变化
Figure 2. Changes of surface water chemical parameters along the Changhe River Basin
图 3 研究区地表水TDS与pH变化图
Figure 3. Changes of TDS and pH of surface water in the study area
图 4 (a)水化学指标R型，(b)采样点Q型聚类分析图
Figure 4. (a) R-type cluster analysis diagram of water chemical indicators
图 5 长河流域地表水piper三线图
Figure 5. Piper three-line diagram of the surface water in the Changhe River Basin
图 6 地表水水化学指标相关系数图
Figure 6. Correlation coefficient diagram ofthe surface waterhydrochemical indicators
图 9 地表水(K++Na++Cl−)与(Ca2++Mg2+-
${\rm{HCO}}_3^{-} $ -${\rm{SO}}_4^{2-} $ )关系Figure 9. The relationship between surface water (K++Na++Cl−) and (Ca2++Mg2+-
${\rm{HCO}}_3^{-} $ -${\rm{SO}}_4^{2-} $ )
图 10 长河流域地表水CAI1与CAI2关系
Figure 10. The relationship between CAI1 and CAI2 of surface water in the Changhe River Basin
图 11 长河流域地表水Ca2+/ Na+与HCO3-/ Na+、Mg2+/ Na+浓度比关系
Figure 11. The relationship between the concentration ratio of
图 12 长河流域地表水离子间相关关系
Figure 12. Correlation between surface water ions in the Changhe River Basin
表 1 长河流域地表水主要离子质量浓度
Table 1. The mass concentration of main ions in the surface water of the Changhe River Basin
离子
Ion最大值/ (mg·L−1)
Max最小值/ (mg·L−1)
Minimum平均值/ (mg·L−1)
Average value标准差/ (mg·L−1)
Standard deviation变异系数/%
Coefficient of variationCa2+ 254.64 99.82 190.30 53.85 28.3 Mg2+ 116.10 45.50 88.96 25.27 28.4 Na+ 70.10 23.67 48.83 17.58 36.0 K+ 0.84 0.21 0.56 0.24 43.0 Cl− 13.12 2.08 6.36 4.22 66.4 ${\rm{HCO}}_3^{-} $ 598.23 204.56 393.29 152.42 38.8 ${\rm{SO}}_4^{2-} $ 53.26 13.54 31.31 13.33 42.6 pH 8.17 7.43 7.79 0.26 3.3 TDS 604.00 126.00 344.10 196.65 57.0 总硬度 500.00 196.00 383.78 103.71 27.0 
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表 2 长河流域中上游矿区入河排污口水质检测结果（mg·L−1）
Table 2. Test results of water quality of sewage outfalls in the middle and upper reaches of the Changhe River Basin（mg·L−1）
排污口位置Location of sewage outlet TP TN ${\rm{NH}}_3^{-} $ ${\rm{NO}}_3^{-} $ KMnO4 氯化物Chloride 硫酸盐Sulphate 总硬度Total hardness BOD 下村镇万里村 0.29 0.29 0.68 0.59 8.3 216 176 378 6.41 下村镇中村 0.07 0.74 0.87 0.43 5.4 180 147 412 3.6 下村镇史村 0.09 0.34 0.38 0.61 4.5 173 169 392 2.57
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表 3 Pearson相关系数临界值
Table 3. Critical values of Pearson correlation coefficient
皮尔逊相关系数值 Pearson correlation coefficient 相关性 Correlation 0.8—1.0 极强相关 0.6—0.8 强相关 0.4—0.6 中等程度相关 0.2—0.4 弱相关 0.0—0.2 无相关 <0.0 负相关
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