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基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价

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陈明, 廖月清, 郑小俊, 李凤果, 王军锋. 基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价[J]. 环境化学, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
引用本文: 陈明, 廖月清, 郑小俊, 李凤果, 王军锋. 基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价[J]. 环境化学, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
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CHEN Ming, LIAO Yueqing, ZHENG Xiaojun, LI Fengguo, WANG Junfeng. Assessment of heavy metal pollution in sediments of the Ganjiang River: Using pollution assessments and multivariate statistical techniques[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
Citation: CHEN Ming, LIAO Yueqing, ZHENG Xiaojun, LI Fengguo, WANG Junfeng. Assessment of heavy metal pollution in sediments of the Ganjiang River: Using pollution assessments and multivariate statistical techniques[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
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基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价

  • 稀有稀土资源开发与利用省部共建协同创新中心 ，江西省矿冶环境污染与控制重点实验室，江西理工大学资源与环境工程学院，赣州，341000

    • 通讯作者: Tel：13979708320，E-mail: jxlgdx@qq.com; 
  • 基金项目:
    国家重点研发计划（2019YFC1805100），国家自然科学基金（51664025），江西省科技厅重点研发计划（20192ACB70018）和赣州科技计划项目（GSKF201850）资助.

Assessment of heavy metal pollution in sediments of the Ganjiang River: Using pollution assessments and multivariate statistical techniques

  • Collaborative Innovation Center for Development and Utilization of Rare Metal Resources Co-Sponsored by Ministry of Education and Jiangxi Province，Jiangxi Province Key Laboratory of Mining and Metallurgy Environmental Pollution Control， College of Resources and Environment Engineering，Jiangxi University of Science and Technology, Ganzhou, 341000, China

    • Corresponding author: CHEN Ming, jxlgdx@qq.com ; 
  • Fund Project: National Key Research and Development Program Project(2019YFC1805100), National Natural Science Foundation of China (51664025), Jiangxi Provincial Department of Science and Technology Key Research and Development Program Project (20192ACB70018) and Ganzhou Science and Technology Program (GSKF201850)

摘要

  • 摘要: 赣江是鄱阳湖重要入湖河流，为了解赣江流域沉积物重金属空间分布及污染状况，本文布设了29个采样点，对赣江沉积物重金属（Cu、As、Cd、Pb、Hg、W、Cr、Mn、Zn）含量和序列组分进行了测定及分析，并运用污染负荷指数（PLI）、地累积指数（Igeo）和潜在生态风险(RI)指数评价沉积物重金属污染程度。结果表明，Mn、Cu、Zn、As、Cd、W、Hg和Pb的平均浓度分别超出本底3.8、4.1、5.2、3.0、22.7、5.0、11.8、1.6倍。其中，章江(Z)分布较高的Cu、As、Cd、Pb、Hg、W；桃江(T)分布较高的Cr和Mn；赣江(G)分布较高的Zn。所有采样点的PLI值均大于1，表明所有采样点均受到重金属污染；Igeo评价结果表明，赣江沉积物重金属Igeo依次为Cd(3.4)>Hg(1.7)>Zn(1.6)>Cu(1.2)>Mn(1.0)>As(0.4)>W(0.3)>Pb(−0.1)>Cr(−3.7)；其中Cd的污染程度最高，Zn、Hg、Cu，As、W、Pb为轻度污染，沉积物中Cr的Igeo<0，表明赣江未受到Cr的污染。RI均值均大于150，表明赣江水系沉积物重金属均存在潜在风险，且赣江沉积物重金属污染对鄱阳湖构成严重威胁。
    Abstract: Ganjiang River is an important inflow river Poyang Lake. In order to evaluate the status of heavy metals pollution in the sediments and understand the spatial distribution of the ganjiang River basin, 29 sampling points were set up to determine and analyze the heavy metal (Cu, As, Cd, Pb, Hg, W, Cr, Mn, Zn) content and sequence components in the sediments of the ganjiang river. The pollution load index (PLI), the land accumulation index (Igeo) and the potential ecological risk evaluation(RI) were used to evaluate the pollution degree of heavy metals.The results showed that the average concentrations of Mn, Cu, Zn, As, Cd, W, Hg and Pb exceeded the background 3.8, 4.1, 5.2, 3.0, 22.7, 5.0, 11.8 and 1.6 times, respectively. Zhangjiang (Z) had a higher distribution of Cu, As, Cd, Pb, Hg, W; Taojiang (T) had a higher distribution of Cr and Mn; Ganjiang (G) had a higher distribution of Zn. The PLI value of all sampling points was greater than 1, indicating that all sampling points were polluted by heavy metals. The mean Igeo value indicates that the degree of heavy metal pollution in Gan River sediments was Cd(3.4)>Hg(1.7)>Zn(1.6)>Cu(1.2) >Mn(1.0)>As(0.4)>W(0.3)>Pb(−0.1)>Cr(−3.7). Cd had the highest degree of pollution, followed by Zn, Hg, Cu, As, W, and Pb were Slightly polluted, and the Igeo of Cr in the sediment was less than 0, indicating that the Ganjiang River was not polluted by Cr. The average RI was greater than 150, indicating that there are potential risks for heavy metals in the sediments of the Ganjiang River and indicating that Zhangjiang had a great threat to Poyang Lake.

  • 近几年，北京连续发生了严重的雾霾事件，相关研究已经开展了很多[1—6]。而黑碳（BC）气溶胶作为大气重要的组成成分，主要由含碳物质不完全燃烧产生的，会影响大气环境和人体健康。它也是大气气溶胶中最主要的光学吸收成分，可以通过直接效应影响太阳辐射，产生辐射强迫，加热大气，从而直接导致云的蒸发、减少[7—9]。BC气溶胶也可以作为云凝结核或直接作为冰核，改变云的微物理和辐射性质以及云的寿命，间接影响气候系统[10—13]。同时，BC气溶胶还可以参加非均相化学反应和气粒转化过程，对大气过程产生重要的影响[14]。

    目前，在我国BC气溶胶的研究大多还是局限于光学和热光学两种观测方法，因为受到了滤膜和其他气溶胶特别是散射气溶胶粒子的影响，很难得到BC谱分布和混合态特征。而国外早已经针对BC气溶胶混合态、谱分布开展了众多的空中和地面的探测研究，尤其是美国Droplet Measurement Technologies(DMT)公司设计的单颗粒黑碳光度计(single particle soot photometer，简称SP2)已经成熟运用。至今，Cozic等[15]、Chwarz等[16]、Reddington等[17]、Baumgardner等[18]、Metcalf等[19]均利用SP2对BC气溶胶垂直特征、BC气溶胶的垂直混合态和谱分布特征进行了探测分析。我国这几年亦有利用SP2针对深圳[20]、北京及周边[21]、西安[22]、无锡[23]、南京[24]等地区的BC气溶胶浓度、混合态及季节变化特征的研究报道。然而，对于不同天气条件下BC气溶胶的垂直分布及其混合态特性研究较少。

    本文选取其中10次飞行过程，对比深入分析了在不同大气条件下北京地区BC气溶胶谱分布、混合态信息和模拟结果的差异。旨在研究我国高空BC气溶胶的特征，为高空污染物的传输以及BC气溶胶气候效应，模式订正提供基础。

    1.   实验部分（Experimental section）

    1.1   仪器和飞行方案

    飞机为哈尔滨飞龙设计有限公司的运12系列3805型号飞机和空中国王系列350型号飞机，运12和空中国王飞机飞行速度分别为180—200 km·h−1和280—560 km·h−1，运12和空中国王飞机最大上升高度分别为4500 m和10000 m。两架飞机整体进气采样系统采用美国BMI（Brechtel Manufacturing Inc）公司的等速采样头Model 1200系统（图1），该系统能随着飞机的速度控制进气的流量。等速采样系统是利用飞机的动力被动进气，根据外界大气计算出整个进气流量，除去用户设定的仪器的固定流量，即为等速采样系统流量阀排掉的部分。该系统能起到稳定流量，减少乱流和紊乱带来的采样异常，其传输效率对于<6 µm粒径下的粒子为95%。飞机的经纬度、高度等基本信息由AIMMES—20探头获得，分辨率为1 s.

    图 1  等速采样头系统结构示意图
    Figure 1.  Schematic diagram of isokinetic sampling head
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    飞行方案主要在北京城区4—5环之间绕圈,在城区的飞行高度为2200—600 m，每300 m下降一个高度。起飞降落机场为北京昌平区的沙河机场（116.3°E，40.2°N），飞行方案具体的飞行区域和高度如图2.

    图 2  环北京飞行区域示意图
    Figure 2.  Schematic diagram of the flight area around Beijing
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    1.2   单颗粒黑碳光度计(Single particle soot photometer)

    观测BC气溶胶采用美国DMT公司生产的在线单颗粒黑碳光度计。SP2是通过使用光的散射、吸收和发射推断出粒子的直径、质量和单个气溶胶粒子的白热温度。详细的仪器结构描述已有介绍[25-27]，简单来说，垂直方向上的粒子逐个进入到SP2激光腔内，遇到腔内水平方向上持续的激光束（1064 nm）被加热产生光信号，信号会被4个不同位置的光检测器检测到。如果粒子是非光吸收粒子，散射信号会被其中2个光学散射透镜探测到。如果粒子是包裹着BC的气溶胶粒子，激光会首先燃烧掉外层包裹物质并发出散射信号，然后继续加热直至内部BC在吸光作用下气化，并发出白炽光信号。白炽光信号会被另外2个不同波段（宽波段是350—800 nm的光滤镜，窄波段是630—800 nm）光学滤镜检测到。白炽光信号的强度峰值与BC含量成正比。根据这个比例，由单个粒子白炽信号强度计算出BC质量，再根据单位时间内检测到的BC数量质量统计，获得BC的数浓度和质量浓度。

    本研究SP2设计流量为120 vccm，数据分辨率为每秒1个，有效粒径范围为0.04—0.47 µm。BC校准是每次飞行结束后进行质量和流量等校准，质量校准采用胶体石墨样本，这种方法大部分被DMT仪器使用者接受。散射信号利用美国TSI（Trust Science Innovation）公司的电迁移率扫描仪（SMPS，Scanning Mobility Particle Sizer）和气溶胶发生器筛选不同粒径下的聚苯乙烯乳胶球（PSL，polystyrene latex sphere）进行校准。本文SP2的BC质量偏差为±36%[28]，等效粒径（MED，Mass Equivalent Diameter）为20%[29]。本文计算均为标准大气压1013.25 mb下，BC密度为2 g·cm−1，温度为273.15 K。

    2.   结果与讨论(Results and discussion)

    2.1   不同条件下BC气溶胶质量浓度的垂直分布

    图3是在不同条件下的BC气溶胶质量浓度的垂直分布廓线图，通过对比分析不同天气背景下北京城区上空0—3600 m垂直高度的BC气溶胶质量浓度分布可知，霾天的BC气溶胶质量浓度较高，质量浓度最大达到4.2 µg·m−3，最小约0.03 µg·m−3，相对于霾天，非霾天BC气溶胶质量浓度较低，质量浓度最大达到2.4 µg·m−3，最小约为0.01 µg·m−3。在霾和非霾条件下BC颗粒的浓度廓线都是随着高度的升高而减小，而且浓度变化在1500 m高度有个明显的分界线。在1500 m以下，主要受人为条件的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较大，在霾条件下主要集中在0.05—4.2 µg·m−3，平均质量浓度约为1.49 µg·m−3，非霾条件下主要集中在0.03—2.4 µg·m−3，平均质量浓度约为0.35 µg·m−3，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍。在1500 m以上高空，受下垫面影响较小，主要受输送作用的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较小，在霾条件下主要集中在0.03—0.6 µg·m−3，平均质量浓度约为0.19 µg·m−3，非霾条件下主要集中在0.01—0.2 µg·m−3，平均质量浓度约为0.073 µg·m−3，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍。白天BC气溶胶主要来源于人为源和大气传输，通过大气湍流过程不断混合，迅速累计并输送到边界层顶，根据Zhang等[30]和Han等[31]的研究，一般湍流在边界层顶混合强度较低，阻碍了气溶胶向自由大气的输送，致使大量气溶胶聚集在近地面，因此在低空大气中黒碳气溶胶浓度要远远高于高空大气，尤其在有霾的天气条件下，静稳的天气不能获得有利的扩散条件，BC气溶胶在近地面迅速累计。然后从图3可以看出在霾和非霾天气条件下，在1500 m以上高度两种条件下的质量浓度接近并趋近平稳，在高空BC气溶胶的浓度主要受大气水平输送的影响。

    图 3  不同天气条件下黑碳气溶胶平均质量浓度的垂直分布
    Figure 3.  Vertical distribution of average mass concentration of black carbon aerosol under different weather conditions
    灰色小方块和灰色圆球分别代表4天霾天气和6天非霾天气条件下的黑碳气溶胶平均质量浓度的垂直分布
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    2.2   不同条件下BC气溶胶粒子谱分布

    气溶胶颗粒物的大小决定它们在大气中的寿命、物理和化学性质，用数学方法描述它的质量浓度随粒子尺度的变化我们称之为粒子谱分布。对BC气溶胶粒子的质量浓度做归一化处理得到图4。分析结果可知，BC气溶胶颗粒通常很小，大部分的BC气溶胶的粒径主要集中在0.05 —0.5 µm之间，非霾条件下峰值粒径主要集中在0.18 µm，在霾条件下峰值粒径主要集中0.16 µm，霾条件下的BC气溶胶峰值粒径要小于非霾条件下的峰值粒径。在不同天气条件下，BC气溶胶的粒径分布存在明显差异，以0.05—0.06 µm为例，在霾条件该粒径下的BC气溶胶质量占总质量的4.4%，而在非霾条件该粒径下的BC气溶胶质量占总质量的3.3%，这表明在霾条件下附近大城市有更多的新鲜BC颗粒。如表1所知在霾条件下北京的主风向为南风，有来自南方的气团补充，在非霾条件下，北京的主风向为北风，有来自北方的气团补充，南部的气团主要来源于大城市当地的人为排放，而北部的气团通常是老化的气团，混合了不同的排放源。Schwarz等[16]认为，城市来源的BC颗粒的尺寸小于燃烧来源的生物质。因此，在霾条件下BC小粒子占比较大，非霾条件下BC大粒子占比较大。

    图 4  不同天气条件下黑碳气溶胶平均质量浓度的粒子谱分布
    Figure 4.  Particle spectrum distribution of average mass concentration of black carbon aerosol under different weather conditions
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    表 1  飞行统计
    Table 1.  The statiscis of flight
    区域Region天气状况Condition日期Date北京时间Time(850 hpa)风向Wind Direction能见度/kmVisibility平均相对湿度/%Relative humidity
    主城区Main city霾Haze2012.05.1909:30—12:15西南Southwest5.673
    2012.05.3109:35—12:15西南Southwest1056
    2018.06.1209:25—11:03东南Southeast855
    2018.07.2009:55—11:45南South571
    非霾Non-haze2012.05.0310:20—13:50西北Northwest1710
    2012.05.2309:15—12:40西北Northwest21.916
    2012.06.1109:05—12:00西北Northwest27.120
    2012.06.1609:30—12:30西北Northwest14.330
    2018.05.1109:17—11:40东北Northeast14.652
    2018.06.2710:55—12:53西北Northwest33.614
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    2.3   不同条件下BC气溶胶混合态的垂直分布

    黑碳气溶胶的混合态是BC颗粒的重要特征，因为它代表着BC的老化程度。新的BC颗粒外表不包裹其它组分，这种BC颗粒为外混态BC，但是BC颗粒一旦排放到大气中会经历一系列的老化过程，比如：碰并，凝结和云/雾过程等[32]，因此，BC颗粒的外围会包裹着硫酸盐，硝酸盐和有机物等组分，这种BC颗粒为内混态，SP2能有效的识别内、外混态BC颗粒。通过对资料的统计分析，一共得到两条内混态BC颗粒百分比的垂直分布廓线。由图5可知，在近地面，霾条件下的内混态BC颗粒百分比较高，接近55%，越往高空所占百分比越低，但是在1500 m高度有一个突变，内混比例出现一个升高的趋势。在非霾条件下近地面内混态BC颗粒百分比较低，大约为20%，在1500 m内范围内混比值变化不明显，1500 m以上内混比例变大。从图5看出，在近地面霾和非霾条件下的内混态BC颗粒百分比相差较大，但是越往高空走两种天气背景下的内混态BC颗粒百分比越接近，在1500 m高度之上，两种背景条件下的内混态BC颗粒百分比都是增加的。在1500 m以内，两种条件下的内混态BC颗粒随着高度升高呈现不同的趋势，如表1所知霾条件下湿度比非霾条件下高，BC颗粒表面会有快速的吸湿增长，BC颗粒表面快速被其它组分包裹，因此在霾条件下内混态BC颗粒比值较大。在1500 m以上，两种条件下的BC内混比例都是增大的，在非霾条件下相对湿度较低，BC颗粒的吸湿性增长不活跃，内混比值增加跟区域传输中的老化有关，而在霾条件下BC的内混比增加跟本地湿度较大自身吸湿性增长有关。

    图 5  不同天气条件下被包裹的BC混合百分比的垂直分布
    Figure 5.  Vertical distribution of BC mixed percentages under different weather conditions
    灰色小方块和灰色圆球分别代表4天霾天气和6天非霾天气条件下的黑碳气溶胶平均质量浓度的垂直分布
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    2.4   不同条件下BC气溶胶质量浓度的模拟对比

    本研究选择清华2012年MEIC源排放清单使用CAMx模式对5月23日非霾条件和5月19日霾条件BC气溶胶进行模拟。首先我们对模拟结果进行验证，主要采用数学统计量相关性R来分析，R值表示模拟值和观测值之间的变化趋势的吻合程度，数值越接近1说明模拟效果越好。通过对这两天模拟结果的相关性计算，5月23日的R值为0.92，5月19日的R值为0.8，由R值可知在霾条件下和非霾条件下，模式都能很好的对BC气溶胶进行模拟，但是在非霾条件下的模拟效果更好。再通过BC气溶胶垂直方向上的浓度序列图可知，在霾和非霾条件下模拟值都小于观测值，所以CAMx模式对BC气溶胶的模拟都低估。在非霾条件下观测值和模拟值的浓度相接近，而且在垂直方向上的变化趋势也更接近。在霾条件下的观测值和模拟值在垂直方向上变化趋势差异较大，1500 m以内模拟的数值明显低于实际观测值，而在1500 m以上，差异较小，这可能与模式中未考虑BC气溶胶在霾条件下老化速度有关。在霾条件下，考虑BC气溶胶老化的情况，计算实际观测值中未被包裹的BC气溶胶的质量浓度，通过图6(a)可知实际观测值中未被包裹的BC气溶胶的质量浓度与模拟的BC气溶胶的质量浓度垂直分布比较一致，验证了上面的结果。这很好的说明了混合态对于模式模拟BC气溶胶分布是至关重要的，也是造成在不同天气条件下模式模拟黑碳差异的重要原因。

    图 6  不同天气条件下BC的模拟结果
    Figure 6.  Simulation results of BC under different weather conditions
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    3.   结论（Conclusion）

    本文利用机载的单颗粒黑碳光度计针对北京不同天气条件下黑碳气溶胶的垂直分布特征进行了10次的飞机探测研究，结果表明：

    （1）在霾和非霾条件下BC气溶胶的浓度都是随着高度升高而减小，而且浓度变化在1500 m高度有个明显的分界线，在1500 m以下，主要受人为条件的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较大. 在霾条件下平均质量浓度约为1.49 µg·m−3，非霾条件下约为0.35 µg·m−3，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍。在1500 m以上高空，受下垫面影响较小，主要受输送作用的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较小，在霾条件下平均质量浓度约为0.19 µg·m−3，非霾条件约为0.073 µg·m−3，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍。

    (2)在霾和非霾条件下得到的BC气溶胶粒子谱都呈单峰分布，粒子直径通常很小，大部分的BC气溶胶的粒径主要集中在0.05—0.5 µm之间，霾条件下峰值粒径主要集中在0.16 µm，在非霾条件下峰值粒径主要集中在0.18 µm。

    (3) 在近地面，霾条件下的内混态BC气溶胶颗粒百分比较高，接近55%，越往高空所占百分比越低，但是在1500 m高度有一个突变，内混比例出现升高的趋势。在非霾条件下近地面内混态BC气溶胶颗粒百分比较低，大约为20%，在1500 m内范围内混比值变化不明显，1500 m以上内混比例变大, 越往高空两种条件下的内混比有接近的趋势。

    (4)通过CAMx模拟了在不同条件下的BC气溶胶垂直分布特征，在非霾条件下的模拟结果要比在霾条件下的模拟结果要好，整体垂直分布梯度较为吻合。在霾天气条件下模拟的与实测相差较大，1500 m以内模拟的数值明显低于实际观测值，在1500 m以上差异较小，这主要是由于模式中未考虑黑碳老化特性有关。

  • 图 1  研究区域采样示意图

    Figure 1.  Sketch map of the study area and sampling sites

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    图 2  赣江采样点沉积物重金属含量的空间分布

    Figure 2.  Spatial distribution of heavy metal content in sediments at the sampling point of Ganjiang River

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    图 3  赣江水系沉积物的主成分分析

    Figure 3.  Principal component analysis of sediment in Ganjiang River system

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    图 4  各采样点双向层次聚类图

    Figure 4.  Two-way hierarchail clustering of trace elements and different sites

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    图 5  赣江沉积物中重金属的形态分布

    Figure 5.  Speciation distribution of heavy metals in Ganjiang sediment

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    图 6  赣江底泥重金属污染负荷指数(PLI)值PLI>1，表明存在污染

    Figure 6.  Heavy metal pollution load index (PLI) value of Ganjiang sediment PLI>1, indicating that there is pollution

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    图 7  赣江沉积物重金属地质累积指数(Igeo)

    Figure 7.  Geological accumulation index of heavy metals in Ganjiang sediments (Igeo)

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    图 8  每种重金属对沉积物的潜在风险评估

    Figure 8.  Potential risk assessment for each heavy metal to sediment

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    表 1  江西省土壤背景值（mg·kg−1）[18]

    Table 1.  Soil background value in Jiangxi Province (mg·kg−1) [18]

    元素 ElementWCuPbZnCdCrMnHgAs
    含量 Concentration5.1020.8032.1069.000.1048.00259.000.0810.40
    元素 ElementWCuPbZnCdCrMnHgAs
    含量 Concentration5.1020.8032.1069.000.1048.00259.000.0810.40
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    表 2  地累积指数污染等级[20]

    Table 2.  Degree of heavy metal pollution in sediments by Geo-accumulation index [20]

    Igeo<00—11—22—33—44—5>5
    级别 Level1234567
    污染程度 Pollution level无污染轻污染中度污染中—强污染强污染强—极强污染极强污染
    Igeo<00—11—22—33—44—5>5
    级别 Level1234567
    污染程度 Pollution level无污染轻污染中度污染中—强污染强污染强—极强污染极强污染
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    表 3  潜在生态风险指数等级划分标准

    Table 3.  Classification standard of potential ecological risk index

    Eir风险等级Risk LevelRI风险等级Risk Level
    Eir<1低污染RI<150低风险
    1≤Eir<3中等污染150≤RI<300中风险
    3≤Eir<6较高污染300≤RI<600高风险
    Eir≥6很高污染600≤RI<1200很高风险
    RI≥1200极高风险
    Eir风险等级Risk LevelRI风险等级Risk Level
    Eir<1低污染RI<150低风险
    1≤Eir<3中等污染150≤RI<300中风险
    3≤Eir<6较高污染300≤RI<600高风险
    Eir≥6很高污染600≤RI<1200很高风险
    RI≥1200极高风险
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    表 4  赣江沉积物重金属及类重金属浓度汇总统计(n=29，mg·kg−1)

    Table 4.  Aggregated statistics of concentrations of heavy metals and heavy metals in sediments of Ganjiang River (n=29，mg·kg−1)

    CrMnCuZnAsCdWHgPb
    最小值 0.0a 221.8 29.6 171.5 9.8 0.5 1.1 0.2 17.4
    第5百分位 0.0 406.2 31.4 175.1 9.9 0.6 2.7 0.2 24.4
    第25 百分位 0.0 511.7 49.1 217.9 12.7 1.0 4.5 0.3 32.3
    平均值 4.7 980.8 84.3 362.0 31.5 2.3 25.7 0.9 52.8
    中位数 0.0 620.5 65.0 284.1 18.8 1.7 8.5 0.4 42.3
    第75百分位 8.3 1134.5 90.9 353.6 26.6 2.1 10.6 0.7 54.0
    第95百分位 14.4 2129.1 189.7 662.4 81.3 5.7 105.3 3.2 98.6
    最大值 38.2 4264.6 279.7 1649.5 277.3 12.8 336.9 9.9 244.3
    标准差 8.1 811.7 58.8 282.2 50.6 2.5 65.5 1.9 41.8
    变异系数 171.3 81.3 68.5 46.7 65.7 83.1 103.0 119.1 46.7
    背景值b 48.0 258.8 20.8 69.0 10.4 0.1 5.1 0.1 32.1
    　　注：a多个样品中Cr浓度低于检出限(0.5 mg·kg−1)；b为江西重金属浓度背景值.
    　　a The concentration of Cr in several sample was lower than detection limit (0.5 mg·kg−1); b Jiangxi background value of heavy metal concentration.
    CrMnCuZnAsCdWHgPb
    最小值 0.0a 221.8 29.6 171.5 9.8 0.5 1.1 0.2 17.4
    第5百分位 0.0 406.2 31.4 175.1 9.9 0.6 2.7 0.2 24.4
    第25 百分位 0.0 511.7 49.1 217.9 12.7 1.0 4.5 0.3 32.3
    平均值 4.7 980.8 84.3 362.0 31.5 2.3 25.7 0.9 52.8
    中位数 0.0 620.5 65.0 284.1 18.8 1.7 8.5 0.4 42.3
    第75百分位 8.3 1134.5 90.9 353.6 26.6 2.1 10.6 0.7 54.0
    第95百分位 14.4 2129.1 189.7 662.4 81.3 5.7 105.3 3.2 98.6
    最大值 38.2 4264.6 279.7 1649.5 277.3 12.8 336.9 9.9 244.3
    标准差 8.1 811.7 58.8 282.2 50.6 2.5 65.5 1.9 41.8
    变异系数 171.3 81.3 68.5 46.7 65.7 83.1 103.0 119.1 46.7
    背景值b 48.0 258.8 20.8 69.0 10.4 0.1 5.1 0.1 32.1
    　　注：a多个样品中Cr浓度低于检出限(0.5 mg·kg−1)；b为江西重金属浓度背景值.
    　　a The concentration of Cr in several sample was lower than detection limit (0.5 mg·kg−1); b Jiangxi background value of heavy metal concentration.
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    表 5  赣江不同区域重金属浓度比较(mg·kg−1)

    Table 5.  Comparison of heavy metal concentrations in different regions of Ganjiang River (mg·kg−1)

    样品 Sample参数 ParameterCrMnCuZnAsCdWHgPb
    T最小值0.0518.629.6173.39.80.71.10.227.7
    最大值38.24264.6124.0452.338.312.89.50.656.6
    平均值7.11643.864.9266.820.63.36.20.441.7
    S最小值0.0494.530.7171.510.10.74.20.229.2
    最大值12.82182.2279.7284.124.91.717.10.654.0
    平均值2.7982.496.4229.317.11.28.90.443.5
    Z最小值0.1362.890.9290.728.41.719.00.769.8
    最大值15.41272.0190.1531.1277.35.9336.99.9244.3
    平均值9.2832.3149.1401.8114.03.7136.64.0125.3
    G最小值0.0221.837.4235.210.80.53.50.217.4
    最大值11.01470.2170.21649.528.75.225.11.765.7
    平均值3.5692.672.0571.319.82.110.20.639.0
    P最小值0.0511.753.4198.49.80.62.20.222.9
    最大值4.2609.065.1333.419.91.310.20.979.2
    平均值1.1543.159.9269.513.41.05.30.441.0
    样品 Sample参数 ParameterCrMnCuZnAsCdWHgPb
    T最小值0.0518.629.6173.39.80.71.10.227.7
    最大值38.24264.6124.0452.338.312.89.50.656.6
    平均值7.11643.864.9266.820.63.36.20.441.7
    S最小值0.0494.530.7171.510.10.74.20.229.2
    最大值12.82182.2279.7284.124.91.717.10.654.0
    平均值2.7982.496.4229.317.11.28.90.443.5
    Z最小值0.1362.890.9290.728.41.719.00.769.8
    最大值15.41272.0190.1531.1277.35.9336.99.9244.3
    平均值9.2832.3149.1401.8114.03.7136.64.0125.3
    G最小值0.0221.837.4235.210.80.53.50.217.4
    最大值11.01470.2170.21649.528.75.225.11.765.7
    平均值3.5692.672.0571.319.82.110.20.639.0
    P最小值0.0511.753.4198.49.80.62.20.222.9
    最大值4.2609.065.1333.419.91.310.20.979.2
    平均值1.1543.159.9269.513.41.05.30.441.0
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    表 6  赣江及江西省选取的其他水系沉积物样品重金属浓度(mg·kg−1)

    Table 6.  Heavy metal concentrations of sediment samples from Ganjiang River and other river systems in Jiangxi Province (mg·kg−1)

    研究区域 Study areaCrMnCuZnAsCdWHgPb
    赣江(本文)0—38222—426530— 280172—165010— 2770.5—12.81.1—3370.2— 9.917—244
    赣江[28]18—48130817.3——62
    赣江[29]60—48139—2.3——60
    赣江[30]17— 54332— 64815— 4470—17318—260.4— 2.4——36— 76
    饶河[31]20—331016—1057130—132258—456—1.2—2.5——46—55
    修水[31]10—18617—87723—3059—143—0.2—1.2——27—39
    信江[32]12—101—12—18288—2572—320.6—2.9——16—77
    抚河[33]327—802386—136634—1131468—2708704—1326———155—263
    鄱阳湖[34]30—75—20—5182—2579—18——0.05—0.1436—75
    鄱阳湖[35]2—10177—16563—24613—3122—300.1—6.30.7—8.6—16—72
    研究区域 Study areaCrMnCuZnAsCdWHgPb
    赣江(本文)0—38222—426530— 280172—165010— 2770.5—12.81.1—3370.2— 9.917—244
    赣江[28]18—48130817.3——62
    赣江[29]60—48139—2.3——60
    赣江[30]17— 54332— 64815— 4470—17318—260.4— 2.4——36— 76
    饶河[31]20—331016—1057130—132258—456—1.2—2.5——46—55
    修水[31]10—18617—87723—3059—143—0.2—1.2——27—39
    信江[32]12—101—12—18288—2572—320.6—2.9——16—77
    抚河[33]327—802386—136634—1131468—2708704—1326———155—263
    鄱阳湖[34]30—75—20—5182—2579—18——0.05—0.1436—75
    鄱阳湖[35]2—10177—16563—24613—3122—300.1—6.30.7—8.6—16—72
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    表 7  赣江沉积物重金属相关性分析

    Table 7.  Correlation analysis of heavy metals in sediments of Ganjiang River

    CrMnCuZnAsCdWHgPb
    Cr1
    Mn0.650**1
    Cu0.3120.427*1
    Zn0.559**0.508**0.625**1
    As0.3100.1040.499**0.448*1
    Cd0.2900.0970.402*0.773**0.3581
    W0.2640.0500.478**0.3650.985**0.2741
    Hg0.650**0.432*– 0.0490.083– 0.0300.047– 0.0641
    Pb0.3600.1540.573**0.532**0.974**0.395*0.951**0.0261
    　　*在0.05的概率水平上显著，**在0.01概率水平显著性；* Significance at the 0.05 probability level,** Significance at the 0.01 probability level.
    CrMnCuZnAsCdWHgPb
    Cr1
    Mn0.650**1
    Cu0.3120.427*1
    Zn0.559**0.508**0.625**1
    As0.3100.1040.499**0.448*1
    Cd0.2900.0970.402*0.773**0.3581
    W0.2640.0500.478**0.3650.985**0.2741
    Hg0.650**0.432*– 0.0490.083– 0.0300.047– 0.0641
    Pb0.3600.1540.573**0.532**0.974**0.395*0.951**0.0261
    　　*在0.05的概率水平上显著，**在0.01概率水平显著性；* Significance at the 0.05 probability level,** Significance at the 0.01 probability level.
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-04-01
  • 录用日期:  2021-11-26
  • 刊出日期:  2021-12-27
陈明, 廖月清, 郑小俊, 李凤果, 王军锋. 基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价[J]. 环境化学, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
引用本文: 陈明, 廖月清, 郑小俊, 李凤果, 王军锋. 基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价[J]. 环境化学, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
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CHEN Ming, LIAO Yueqing, ZHENG Xiaojun, LI Fengguo, WANG Junfeng. Assessment of heavy metal pollution in sediments of the Ganjiang River: Using pollution assessments and multivariate statistical techniques[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
Citation: CHEN Ming, LIAO Yueqing, ZHENG Xiaojun, LI Fengguo, WANG Junfeng. Assessment of heavy metal pollution in sediments of the Ganjiang River: Using pollution assessments and multivariate statistical techniques[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(12): 3861-3874. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021040105
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基于多元统计技术的赣江沉积物重金属污染评价

    通讯作者: Tel：13979708320，E-mail: jxlgdx@qq.com; 
  • 稀有稀土资源开发与利用省部共建协同创新中心 ，江西省矿冶环境污染与控制重点实验室，江西理工大学资源与环境工程学院，赣州，341000
  • 收稿日期:  2021-04-01
  • 录用日期:  2021-11-26
  • 网络出版日期:  2022-01-05
基金项目:
国家重点研发计划（2019YFC1805100），国家自然科学基金（51664025），江西省科技厅重点研发计划（20192ACB70018）和赣州科技计划项目（GSKF201850）资助.

摘要: 赣江是鄱阳湖重要入湖河流，为了解赣江流域沉积物重金属空间分布及污染状况，本文布设了29个采样点，对赣江沉积物重金属（Cu、As、Cd、Pb、Hg、W、Cr、Mn、Zn）含量和序列组分进行了测定及分析，并运用污染负荷指数（PLI）、地累积指数（Igeo）和潜在生态风险(RI)指数评价沉积物重金属污染程度。结果表明，Mn、Cu、Zn、As、Cd、W、Hg和Pb的平均浓度分别超出本底3.8、4.1、5.2、3.0、22.7、5.0、11.8、1.6倍。其中，章江(Z)分布较高的Cu、As、Cd、Pb、Hg、W；桃江(T)分布较高的Cr和Mn；赣江(G)分布较高的Zn。所有采样点的PLI值均大于1，表明所有采样点均受到重金属污染；Igeo评价结果表明，赣江沉积物重金属Igeo依次为Cd(3.4)>Hg(1.7)>Zn(1.6)>Cu(1.2)>Mn(1.0)>As(0.4)>W(0.3)>Pb(−0.1)>Cr(−3.7)；其中Cd的污染程度最高，Zn、Hg、Cu，As、W、Pb为轻度污染，沉积物中Cr的Igeo<0，表明赣江未受到Cr的污染。RI均值均大于150，表明赣江水系沉积物重金属均存在潜在风险，且赣江沉积物重金属污染对鄱阳湖构成严重威胁。

English Abstract

    全文HTML

  • 随着工业化和城市化进程的不断推进，重金属污染已对环境构成了严重的威胁[1]。据《中国土壤污染调查公报》显示，中国超过19%的耕地遭受不同程度的重金属污染。同样，对于主要河流和湖泊的沉积物，超过80.1%的场地受到不同程度的重金属污染[2]。沉积物通常被认为是水生系统中重金属的主要来源之一，是污染物的载体[3]，为水生系统提供了一个污染状态。沉积物中重金属的流动性严格依赖于环境参数，长期的工业、农业及重金属冶炼生产等这些人为活动将大量重金属带入河流，沉入河底进入沉积物中，当外界条件发生改变时，重金属又会释放到水体中并沿河流输送，造成水体二次污染，并对水体生物及人类健康产生危害[4-5]。

    重金属的来源主要有人为来源和自然来源。人为来源不同于自然来源，例如城市污水、工业废水排放、采矿活动和农业肥料。人为来源是重金属污染的主要贡献者，尤其是频繁和持续的采矿活动[6-7]。江西省赣南地区素有“世界-钨都”之称，辖区共18个县（市）均有钨矿分布，累积钨矿床400多处。该地区钨矿多与重金属硫化矿伴生，在选矿过程中产生的尾矿作为固废露天堆存，其中重金属在雨水淋滤、地下水径流以及土壤吸附作用下得以释放迁移。进入水体，对环境造成严重的影响，而赣江是长江的主要支流之一，是鄱阳湖水系的重要组成部分。基于此，开展赣江沉积物中重金属的研究具有极其重要的现实意义。

    车继鲁等[8]对河流系统进行了定量研究，Amin等[9]通过定量研究报道了河流沉积物中重金属的浓度和分布特征。但河流的污染状况不能只看重金属总浓度，还需要采用一些评价方法对污染和风险水平进行评价[10]。污染负荷指数法、地累积指数法、潜在生态风险评价法都是常见的污染生态评价方法。另外，Krishna等[11]通过研究表明统计技术在描述污染状况方面也发挥了重要作用。

    本文通过对赣江29个采样点沉积物中重金属含量和序列组分的测定，获取了赣江表层沉积物重金属含量及其组分的时空分布特征，利用污染负荷指数法、地累积指数法、潜在生态风险评价法，探讨河流重金属污染程度和风险水平，利用多元统计技术确定重金属的自然和人为来源，完整地研究了赣江沉积物中重金属的分布规律及生态风险评价。

    • 1.   材料与方法（Materials and methods）

      1.1.   区域概况

    • 赣江位于江西省中部，是长江的主要支流。赣江发源于石城县，全长约823 km，被称为贡水河。后来，在章贡县境内与桃江、章江合并，改名赣江。长江的干流流经赣州、吉安、南昌等3个城市，然后通过鄱阳湖流入长江[12]。赣江也是鄱阳湖最大的支流，对周边数百万人口的生计起着重要作用。最大流量出现在在6月至8月，最小流量出现在12月至明年2月，研究区以亚热带季风气候为主。流域内人口分布密集地区为赣州（上游）、吉安（中游）和南昌（下游）。

      • 1.2.   采样地点

    • 采样点的位置如图1所示。河流-湖泊系统是河流与湖泊连接的场所，湖泊中的污染物由河流输入和[1]输出[13]。因此，为了比较鄱阳湖及各个河流区域的重金属浓度，本文总共设置了29个采样点，选取了桃江(T)、章江(Z)、贡水(S)、赣江(G)、鄱阳湖(P)5个采样区域。这29个采样点分布在干流和主要支流上。其中在鄱阳湖布置了4个采样点，编号为P1—P4，为上游区域；赣江布置了8个采样点，编号为G1—G8，为中游区域；章江布置了4个采样点，编号为Z1—Z4；桃江布置了7个采样点，编号为T1—T7；贡水布置了6个采样点，编号为S1—S6，为下游区域。具体划分如图1所示。

      • 1.3.   样品收集

    • 2019年5月，用不锈钢抓样器采集每个采样点1 kg表层沉积物样品(深度约为0—10 cm)，一式3份。为了避免取样器的重金属部件受到污染，与取样器相连的沉积物用清洁的塑料刮刀清除。之后，沉积物被密封在干净的聚乙烯袋中记录编号，样品于4 ℃的冷却器中保存，尽快带回实验室分析。

      • 1.4.   样品消解和重金属提取

    • 对于重金属总量分析，所有的沉积物在除去石头和植物碎片后，风干，过100目筛。本文不同重金属的测定选取了不同的消解方法。Bednar等[14]研究表明磷酸消解法对W的提取率更好，故本文采用改良的磷酸消解法提取W，即在美国环保署（USEPA）消解法消解的基础上，添加5 mL（去离子水∶硝酸=1∶1）硝酸的同时再加入1 mL浓磷酸。其他重金属采用微波消解法消解，将0.25 g沉积物样品与12 mL（HNO3∶HCl=3∶1）混合物放入聚四氟乙烯容器中，于微波消解仪中消解，消解过程的细节可在文献中查阅[15]。待消解完成后将所有消解液稀释至50 mL采用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS Agilent-8800)进行重金属测定。另外，本次样品中有几个样品的Cr含量均低于检测限(digestate计算结果为0.02 mg·kg−1)，故将其静态分析定义为0。

      重金属的形态分析采用BCR顺序提取法进行[16]。提取步骤分为4步。F1为弱酸提取态，1.0 g土壤(过100目筛)用40 mL 0.11 mol·L−1乙酸在25 ℃下连续振荡16 h提取。3000 r·min−1室温离心2 h，过滤上清液，于4 ℃保存待测。F2为可还原态，用去离子水清洗残留F1，用40 mL 0.5 mol·L−1盐酸羟胺提取，25 ℃连续振荡16 h。3000 r·min−1室温离心2 h，过滤上清液，于4 ℃保存待测。F3为可氧态，用去离子水洗涤残留的F2，用10 mL pH 2—3的双氧水提取，室温下连续消化1 h，85 ℃连续消化1 h。加入50 mL的1 mol·L−1乙酸铵提取，在25 ℃连续振荡16 h。3000 r·min−1室温离心2 h，过滤上清液，于4 ℃保存待测。F4为残渣态，将剩余的F3用去离子水洗涤，消化，作为总重金属分析测定。实验对29个采样点的沉积物进行了BCR形态分析，分别取上中下游的平均值综合分析。

      • 1.5.   仪器分析和质量保证

    • 所有化学品均为分析级试剂，所有容器在5% HNO3中浸泡24 h以上进行清洗。重金属分析采用ICP-MS测定。质量控制采用环保部标准样品研究所提供的标准样品(GSB07)。所有元素的RSD<10%进行重复试验，试验结果均符合要求。

      • 1.6.   沉积物污染评价方法

      1.6.1.   污染负荷指数(PLI)

    • 对于整个采样点，PLI定义为：

      其中，，Cni为测定重金属浓度；CnB为背景值；本研究采用江西背景值(表1)；n是测定重金属的个数。该指数为评价重金属污染水平提供了一种简单的比较方法。当PLI>1时，意味着污染的存在；否则，意味着污染不存在[17]。

      • 1.6.2.   地累积指数(Igeo)

    • 地累积指数法（Igeo）在重金属污染评价中应用广泛，是由Muller提出用于评价沉积物或土壤中重金属污染程度大小的方法[19]。具体的污染评价等级划分表见表2，地累积指数法的公式为：

      式中，Igeo为地累积指数；Ci为沉积物样品中的重金属含量；CB为江西省的背景值参比；系数1.5为考虑了成岩作用可能对背景值影响的修订值。

      • 1.6.3.   潜在风险评估

    • 采用瑞典学者Hakanson[21]提出的潜在生态危害指数法(Eir)对赣江沉积物中重金属进行生态风险评价，其考虑了环境对重金属污染的敏感程度，不同重金属的毒性以及重金属区域背景值，其定义为：

      单个重金属潜在风险指数：Eir=Tir(Cir/CB)

      多种重金属潜在生态风险指数：RI=∑Eir

      式中，CB为江西土壤中重金属的本底值（表1）；Cir为土壤重金属含量；Tir为毒性反应因子；Eir为单个重金属潜在风险指数；RI为多种重金属潜在生态风险指数。Cr、Mn、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Pb的Tir含量分别为2、1、2、5、10、30、40、5。许多标准中不存在W的毒性因子，基于本课题组之前的研究[22]，将W的Tir定义为1，具体的潜在生态风险指数等级划分标准见表3。

      • 1.6.4.   统计分析

    • 数据经R 4.0.0进行统计分析，利用ArcGis 10.2对研究区域及重金属的特殊分布进行可视化。重金属之间的关系使用皮尔逊系数进行检验，统计显著性设置在P<0.05和P<0.01。利用聚类分析和主成分分析技术对沉积物数据进行多元分析。以上统计分析通过z尺度变换对实验数据进行标准化处理，避免因数据维度差异较大而造成分类错误。

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   赣江沉积物中重金属的研究

    • 表4为29个采样点的所有重金属参数的基本统计。表4表明，河流沉积物受Mn浓度影响较大，桃江段(T)的重金属总浓度最高(表5)。沉积物重金属平均浓度大小顺序为Mn>Zn>Cu>Pb>As>W>Cr>Cd>Hg。其中，桃江地区Mn含量最高，赣江（G）地区Zn含量最高，章江(Z)沉积物中As、Cd、W、Hg、Pb含量最高。Mn、Cu、Zn、As、Cd、W、Hg和Pb的平均浓度分别超出本底3.8、4.1、5.2、3.0、22.7、5.0、11.8、1.6倍，范围分别为0.0—38.2、221.8—4264.6、29.6—279.7、171.5—1649.5、9.8—277.3、0.5—12.8、1.1—336.9、0.2—9.9、17.4—244.3 mg·kg−1。29个采样点的平均变异系数均为高度变异，表明赣江河主要受人为影响很大。这可能是江西钨矿区开采的原因，因为江西省赣南地区素有“世界-钨都”之称，早期调查发现土壤钨矿区As、Cd、W、Hg和Pb的浓度较高[23]。Feng等[24]研究发现采矿废物和污染土壤中的重金属易被径流水淋滤到近源水中，重金属可以通过河流迁移或在沉积物中积累。Chen等[25]研究表明，镉是典型钨矿矿区沉积物生态风险的主要贡献者，其次是Hg、As和Pb，这些重金属均具有较强的生态风险。

      赣江沉积物中重金属浓度与前人研究结果进行了比较如表6所示。相较于前人研究结果，本研究中Mn、Cu、Zn、As和Pb浓度略高。赣江沉积物样品中重金属总浓度依次为：Mn>Zn>W>Cu>As>Pb>Cr>Cd>Hg。李凤果、徐金英等[26-27]研究表明，Mn是赣江沉积物中最丰富的元素。江西省其他水系公布的部分重金属污染数据也列于表6。结果表明，信江河、饶河、修水河、抚河等流域的重金属(Mn、As、Cd、W、Hg)污染程度较严重。此外，赣江沉积物中重金属含量均较高，赣江可能对鄱阳湖重金属污染贡献最大。

      从研究区沉积物重金属的空间分布来看，较高的Cu、As、Cd、Pb、Hg、W分布在章江(Z)，如图2所示。此外，桃江(T)的Cr和Mn含量较高，赣江(G)的Zn含量较高。总体而言，桃江(T)和章江(Z)重金属浓度均较高，这可能与桃江（T）和章江（Z)周边钨矿资源较多有关(图1)。因为钨矿开采活动会释放许多重金属，如Cd、As、Hg和Pb等，Chen等[36]也证实了这一观点。因此，可以认为章江(Z)和桃江(T)是赣江和鄱阳湖重金属的主要来源。

      • 2.2.   多元统计分析

      2.2.1.   主成分分析

    • 主成分分析可以描述原始金属在最低数量因子上的总变化。因此，对日期进行主成分分析，用R4.0.0归一化。第一个主成分(PC1)负责原始变量加权线性组合的最高变异性，其次是其他变量。本研究分析了3个PCs[37]。主成分分析结果如图3所示，计算出3个PCs(PC1、PC2、PC3)可以解释约76%的总方差(TV)，其特征值>1。PC1与As、W、Hg和Pb相关，占方差（TV）的46%。PC2与Cr、Mn，呈正相关，占方差（TV）的15%。PC3与Zn相关，占方差（TV）的11.7%。一般来说，PC1对As、W、Hg和Pb具有较强的正负荷，在上游区域(章江Z、贡水S、桃江T)，有多家钨矿厂已经获得了As、W、Hg、Pb污染排放认证，由此可见此处的PC1代表了人为污染源。PC2对Cr和Mn有很强的正向载荷，由于沉积物中的Cr未超过背景值，故PC2代表岩石源。PC3对Zn具有较强的正负荷量。它可能代表了其他种类的人为来源。

      • 2.2.2.   双向层次聚类分析(HCA)热图

    • 热图是处理多部分数据的一种很好的可视化方法[38]，通过行列不同颜色表示，矩阵中每个条目都显示为一种颜色，通过颜色来读取信息。文中数据采用R 4.0.0归一化，Ward s方法聚类[39]。重金属的层次聚类分析结果如图4所示，显示了4个聚类：Cr、Mn、Zn、Cd–Cu–Pb–As–W–Hg。采样点的层次聚类分析结果如图4所示。结果表明，采样点有5个聚类。第一组为Z2采样点，表明重金属污染较重，与图2重金属的空间分布一致。其次是第2组(G2)、第3组(T3–Z3–G1)、第4组（T2）、剩下的为第5组，第5组的位点处于低污染区域，尤其是在鄱阳湖(P)区域的采样点。

      • 2.2.3.   相关矩阵

    • 通过沉积物中重金属浓度建立相关矩阵，确定重金属的共同来源。相关矩阵列于表7，根据Pearson相关系数计算。在本研究中，W与Cu(r=0.478**，P<0.01)、As(r=0.985**，P<0.01)、Pb(r=0.951**，P<0.01)呈显著相关。研究区附近的W矿区对沉积物中W的来源起一定作用。相关矩阵表明Cu、As、Pb与W同源，与PCA和HCA结果一致。除Hg外，Cu与其他重金属均表现出相似的迁移性。

      • 2.3.   沉积物中重金属的形态分析

    • 土壤重金属形态分析能够在一定程度上反映自然与人为作用对土壤中重金属来源的贡献，并反映重金属的生物毒性。大量研究指出，重金属形态对其潜在毒性至关重要[40-41]。为了评估沉积物中重金属的毒性，采用了BCR三步连续提取法。其中F1为酸可提取态，F2为可还原态，F3为可氧化态，F4为残渣态，其中酸可提取态更容易发生迁移和转换，可还原态和可氧化态次之，残渣态相对来说是最稳定的。顺序提取结果如图5所示。

      从图5中可以看出，As、Pb、Hg、W上中下游F1含量均不高，Cr中游F1高于上游和下游，Cd、Zn和Mn上中游F1均高于下游，表明赣江河流上中游受Cd、Zn和Mn风险比较大，而赣江河流整体受As、Pb、Hg、W风险较小。从图5中可以直观的看出，除Cr、Mn、Cd、Pb外，其余5种重金属的主要形态均为F4态。其中Cr的F2形态上游明显高于中游和下游，而F4形态则是下游明显高于上游和中游。Cr和Cu的形态百分比列类似，上中下游均是F4占比最大，但其他3种形态之和基本大于F4，表明Cr和Cu的可生物利用性很强，具有潜在的生态危害性。Mn、Pb、Cd的形态相比于其他金属有较大区别，他们的F2态占比很高，其中Pb在赣江的上中下游的形态比列均是 F2>F4>F3>F1。Mn在上中下游的F2形态百分比均明显高于F1、F4、F3之和，表明Mn具有较大的生物活性，一旦含量超标，易在食物链中积累，从而危害人体健康。在重金属的各形态中，F1组分含量高的有重金属Cd和Mn，由此说明在沉积物中Cd和Mn具有较高的潜在毒性。沉积物中的Cd由于F4所占比例最低，而其他形态相对较高，因此对于沉积物中的Cd需要更多的关注，这可能与上游地区存在许多的采矿活动以及工业活动有关[42]。Hg、As、W在上中下游均以F4态为主，以60%以上的残渣态形式存在。其中Hg的F4形态占比上游>下游>中游，F2和F3下游>中游>上游，F1中游>下游>上游，由此表明Hg在赣江水系沉积物中下游生态风险高于在上游的风险。As的F2形态含量相对较高，表明可能赣江水系受人类活动的影响，沉积物中重金属随pH等其他理化性质的改变被释放。

      • 2.4.   污染状况评估

      2.4.1.   沉积物污染指数

    • 本文计算了沉积物的污染负荷指数(PLI)，如图6所示，可以为决策者提供区域污染特征的重要信息。在本研究中，PLI的取值范围为2.1 — 30.2。PLI最高出现在Z2采样点。由图2赣江采样点沉积物重金属含量的空间分布可知，Z2采样点的Cu、As、W、Hg和Pb含量最高，说明Cu、As、W、Hg和Pb是Z2采样点PLI的主要贡献源。所有采样点的PLI值均大于1，表明所有采样点均受到重金属污染。根据PLI的平均值6.1来看，赣江为重度污染[17]。除Z1处为河的源头外，PLI最高的区域均出现在章江(Z)，其次是赣江(G)。

      • 2.4.2.   地累积指数（Igeo）

    • 图7为所研究重金属的地累积指数(Igeo)值。所有样品中Cr的Igeo值均在0以下，说明河流未受Cr污染。As、W、Pb值在（−2— 1）范围内，一般为未污染到中度污染级别。在本文研究的所有重金属中，Igeo值最高的重金属为Cd，范围为（3—6），其次为Zn、Hg和Cu。此外，9种重金属的Igeo均值依次为Cd(3.4)>Hg(1.7)>Zn(1.6)>Cu(1.2)>Mn(1.0)>As(0.4)>W(0.3)>Pb(−0.1)>Cr(−3.7)。

      • 2.4.3.   潜在生态风险评价

    • 根据河流中沉积物重金属浓度对重金属潜在生态风险(RI)进行评价，结果如图8所示。从图8中的RI值可以看出，RI均值均大于150，表明赣江水系沉积物均存在潜在风险。其中风险指数最高的是章江(Z)采样区，最低的是鄱阳湖(P)采样区。章江(Z)样品中RI最高的是沿江分布的4个钨矿以及其他工业企业。此外，鄱阳湖有多条支流(赣江、饶河、修水河、抚河和信江河)，从表3可以看出，赣江和汇合后释放的重金属被稀释，可能导致鄱阳湖重金属浓度降低[31]。T（桃江）、Z（章江）、S（贡水）和G（赣江）处采样点的RI值均高于P（鄱阳湖）地区，表明赣江对中国最大淡水湖、世界最重要湿地资源之一的鄱阳湖构成威胁。相关分析显示，PLI与RI呈显著正相关，相关系数为0.92(n=29，P<0.01)，结果表明，这两种评价方法的结论是一致的[4]。

      考虑各重金属的贡献，还进行了单个生态风险因子(Eir)分析。4个采样区域(T、S、G、P)的风险格局相似，重金属风险排序为Mn>Zn>Cu>Pb>As>Cd>Hg>W>Cr。章江(Z)样品中，As风险最高。除此之外Pb、W、Hg的含量还会增加。因此，重金属的风险排序As>Mn>Cu>Pb>Zn>Cd>Hg>W>Cr。这些现象说明章江(Z)的污染状况与其他地区不同，这可能与章江周边存在许多钨矿区有关。

    3.   结论（Conclusion）

    • 本文在对赣江沉积物进行系统采样和重金属分析的基础上，也对赣江沉积物重金属污染进行了评价，得到如下认识。

      赣江沉积物中总重金属含量依次为Mn>Zn>W>Cu>As>Pb>Cr>Cd>Hg；章江（Z）样品中Cu、As、Cd、Pb、Hg和W浓度最高；桃江(T)样品中Cr和Mn最高，赣江（G）样品中Zn最高。

      BCR形态提取结果表明，Cu、Zn、As、W、Hg主要以F4形式存在，较为稳定，不易发生转移，而Cr、Mn、Cd、Pb则以F1、F2、F3为主，形态不稳定，易发生迁移；在重金属的各形态中，F1组分含量高的有重金属Cd和Mn，由此说明在沉积物中Cd和Mn具有较高的潜在毒性。

      通过多因素分析、相关矩阵分析和主成分(PCs)分析，确定了3个主成分，表明PC1和PC2均含有As、W、Hg、Pb、Zn等人为污染源。Cu、As、W和Pb之间存在显著的正相关，由此说明这些重金属来源于相似并且在同时发生迁移。

      污染负荷指数表明，所有采样点的PLI值均大于1，表明所有采样点均受到重金属污染。地累积指数(Igeo)表明，赣江水系沉积物中重金属污染程度为Cd(3.4)>Hg(1.7)>Zn(1.6)>Cu(1.2)>Mn(1.0)>As(0.4)>W(0.3)>Pb(−0.1)>Cr(−3.7)，其中Cd的污染程度最高。RI均值均大于150，表明赣江水系沉积物重金属均存在潜在风险，其中风险指数最高的是章江(Z)采样区，最低的是鄱阳湖(P)采样区，也由此指出赣江对鄱阳湖构成了严重威胁。

    参考文献 (42)

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