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突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究

虢清伟, 邴永鑫, 张政科, 常莎, 陈思莉, 郑文丽, 黄大伟. 突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究[J]. 环境工程学报, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
引用本文: 虢清伟, 邴永鑫, 张政科, 常莎, 陈思莉, 郑文丽, 黄大伟. 突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究[J]. 环境工程学报, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
GUO Qingwei, BING Yongxin, ZHANG Zhengke, CHANG Sha, CHEN Sili, ZHENG Wenli, HUANG Dawei. Study on the allowable concentration of characteristic pollutant based on the protection of drinking water source during the period of water environmental emergencies[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
Citation: GUO Qingwei, BING Yongxin, ZHANG Zhengke, CHANG Sha, CHEN Sili, ZHENG Wenli, HUANG Dawei. Study on the allowable concentration of characteristic pollutant based on the protection of drinking water source during the period of water environmental emergencies[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072

突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究

    作者简介: 虢清伟(1974—),男,博士,正高级工程师。研究方向:环境应急处置技术、环境风险管理、水污染治理。E-mail:guoqingwei@scies.org
    通讯作者: 黄大伟(1985—),男,博士,副研究员。研究方向:突发环境事件风险评估、应急处置及技术开发。E-mail:huagndawei@scies.org
  • 基金项目:
    广东省省级科技计划项目(2016B020240007);中央级公益性科研院所基本科研业务专项(PM-zx703-201803-070)
  • 中图分类号: X507

Study on the allowable concentration of characteristic pollutant based on the protection of drinking water source during the period of water environmental emergencies

    Corresponding author: HUANG Dawei, huangdawei@scies.org
  • 摘要: 针对发生在非集中式饮用水水源地的突发环境事件,应制定应急处置过程中能保证下游集中式饮用水水源地水质安全、缓解应急处置压力的特征污染物容许浓度标准。以下游集中式饮用水水源地水质安全为前提,提出了上游各个河段中特征污染物的最大容许浓度要求及计算方法。此容许浓度既能完全保证饮用水水源地水质安全,又比饮用水水源地的标准限值宽松,可为因地制宜地进行环境应急处置提供参考。
  • 提高人工快速渗滤(constructed rapid infiltration,CRI)系统的脱氮除磷性能是确保该工艺高效处理城镇生活污水的关键[1-2]。在诸多研究中,强化CRI系统中基于亚硝化的全程自养脱氮(completely autotrophic nitrogen removal over nitrite,CANON)作用被认为是提高该工艺脱氮效果的重要途径,此技术随之用于城镇生活污水处理[3]。截至目前,有学者相继开展了常温和低NH+4-N浓度下CRI系统中CANON作用的发生及强化研究,并取得了一定进展[4-5]。然而,在处理城镇生活污水时,CANON型CRI工艺仍存在不足,突出表现在以下2点:首先,由于污水中不可避免地含有一定浓度的有机物,CRI系统中的CANON作用通常与反硝化耦合,以期通过构建同步亚硝化、厌氧氨氧化(anaerobic ammonia oxidation,ANAMMOX)与反硝化(simultaneous nitrification,ANAMMOX and denitrification,SNAD)耦合反应体系实现高效脱氮[6],然而,生活污水中偏低的NH4+-N浓度与较高的碳氮比(C/N)会影响CANON反应的强度及稳定性,由此会引起系统脱氮性能的波动[7];其次,无论是CANON作用亦或是SNAD作用均无法去除污水中的磷素,CRI装置中的填料对磷素的吸附沉淀效果会随运行时间的延长而下降,从而导致系统的除磷性能不可持续[8]

    作为另一种备受关注的生物脱氮除磷新技术,反硝化除磷(denitrifying phosphorus removal,DPR)工艺可消耗有机碳源,并可发挥“一碳两用”的功能,使除磷和反硝化在缺氧环境下同时完成[9]。有研究结果初步证实,反硝化除磷耦合ANAMMOX作用的生物同步脱氮除磷工艺具备高效处理市政污水的潜力[10-11],如能在CRI系统中实现CANON作用与DPR作用的耦合,则CANON型CRI工艺的上述缺陷便有可能得到弥补。

    本研究尝试构建了基于同步短程硝化、ANAMMOX、反硝化和反硝化除磷(simultaneous partial nitrification,ANAMMOX,denitrification and denitrifying phosphorus removal,SNADPR)作用的复合式人工快速渗滤(hybrid constructed rapid infiltration,H-CRI)系统,考察和探究了该系统的运行效能及微生物特性,而后对其中氮磷元素的归趋进行了解析。期望通过此研究,可探寻有效措施以弥补CANON型CRI工艺在处理城镇生活污水时的缺陷,提高其脱氮除磷性能及其稳定性,进而推动新型生物同步脱氮除磷工艺的研发及应用。

    SNADPR型H-CRI装置构型见图1

    图 1  SNADPR型H-CRI装置构型
    Figure 1.  Schematic of a H-CRI system utilizing the SNADPR process

    前期实验分别构建了CANON型CRI系统和DPR型CRI系统[12-13]。其中:CANON型CRI系统由PVC管制成,表面积约314 cm2(φ=20 cm),其填料层厚度为50 cm且孔隙率约为37%:底部为5 cm厚砾石承托层,粒径为1~3 cm;上部为45 cm厚沸石层,粒径为5~10 mm。装置顶部和底部分别设有进水管和出水管,出水管附有计量阀控制装置的排水速率(vd)。前期研究中,当vd为0.5 L·min−1时,系统中的CANON作用得以强化,其TN和NH+4-N去除率分别为(85.02±2.24)%和(94.16±1.03)%。DPR型CRI系统的材质、尺寸及填料填充方式同CANON型CRI系统,区别之处在于其填料层上部为45 cm厚陶粒层(粒径为5~10 mm)。装置侧壁分别设有进水管、排水管和反冲洗曝气管,三者均安装于距装置底部5 cm处。其中,反冲洗曝气管一端与埋设在砾石承托层中的曝气头连接,一端与曝气泵相连。装置底部另设有排空管以收集反冲洗过程中填料层产生的富磷生物膜。前期研究中,NO3-N和有机碳源分开的两段进水潮汐流运行方式以及填料层中厌氧/缺氧交替的微环境强化了该系统中的DPR作用,其时该系统对有机物、NOx-N和TP的去除率分别为(96.09±2.51)%、(93.74±2.46)%和(97.49%±0.73)%。

    SNADPR型H-CRI系统由CANON型CRI装置(标记为脱氮单元)和DPR型CRI装置(标记为除磷单元)耦合而成(图1),即两单元上下堆叠,并设置3台泵控制其运行。其中,1台为进水泵,与除磷单元的进水管相连;1台为内循环泵,分别与除磷单元的排水管和脱氮单元的进水管相连,可将前者出水泵入后者;1台为反冲洗曝气泵,与除磷单元的反冲洗曝气管相连。此外,本研究另设置1套CANON型CRI系统作为对照组,用于和SNADPR型H-CRI系统进行对比。

    考虑到好氧氨氧化菌(AOB)、厌氧氨氧化菌(AnAOB)、反硝化菌和反硝化聚磷菌(DPAOs)等功能微生物各自的生理生化特性,需对SNADPR型H-CRI系统进行空间或时间上的分割与交替,才能确保上述功能微生物的高效协同。为此,将该系统按照内循环潮汐流模式连续运行150个周期(图2),每个周期时长为12 h。运行方式为:将5 L进水泵入除磷单元中,使其进入释磷反应期,期间脱氮单元处于闲置期;随后,内循环泵将污水自除磷单元泵入脱氮单元中,使后者进入脱氮反应期,期间除磷单元处于中间闲置期;待脱氮单元的脱氮反应期结束后,此单元中的污水通过排水管以0.5 L·min−1的排水速率跌入除磷单元中,则除磷单元进入吸磷反应期,而脱氮单元则进入二次闲置期;最后,除磷单元将处理后的污水排出系统。按照时间顺序,上述典型周期内除磷单元的运行过程依次标记为进水期(时长为15 min)、释磷反应期(时长为150 min)、中间排水期(时长为15 min)、中间闲置期(时长为270 min)、中间进水期(时长为15 min)、吸磷反应期(时长为240 min)和排水期(时长为15 min)7个阶段;脱氮单元的运行过程依次为闲置期(时长为165 min)、进水期(时长为15 min)、脱氮反应期(时长为270 min)、排水期(时长为15 min)和二次闲置期(时长为255 min)5个阶段。H-CRI系统的污水处理量为10 L·d−1,水力负荷(HLR)为0.18 m3·(m2·d)−1

    图 2  SNADPR型H-CRI系统的运行模式
    Figure 2.  Operation mode of a H-CRI system utilizing the SNADPR process

    对照组在实验阶段以潮汐流模式亦连续运行了150个周期,每个周期时长为12 h,包括进水期(时长为15 min)、淹水期(时长为270 min)、排水期(时长为15 min,vd=0.5 L·min−1)和闲置期(时长为420 min)4个阶段。该系统的污水处理量为10 L·d−1,HLR为0.32 m3·(m2·d)−1

    每周对H-CRI系统中的除磷单元进行反冲洗,以去除其中老化的生物膜,维持DPAOs活性并确保填料层的孔隙率。采用气-水联合反冲洗方式对此单元进行反冲洗:先对其单独气洗4 min,而后气-水联合反冲洗5 min,最后漂洗9 min。此过程中水洗和气洗的强度分别为6 L·(m2·s)−1和12 L·(m2·s)−1。清洗液和脱落的生物膜通过该单元的排空管进行收集。

    实验用水为安徽农业大学园区内生活污水,将其初沉后的上清液作为2组装置进水,其耗氧有机物(以COD计)、TN、NH+4-N、NO3-N、NO2-N和TP的质量浓度分别为(274.44±27.72)、(40.96±1.42)、(39.54±1.45)、(1.01±0.21)、(0.40±0.03)和(5.66±1.15) mg·L−1

    1)水样采集及分析方法。每天采集装置进出水水样;当各系统稳定运行时,在其典型周期内实时采集填料层中的水样。水样中COD、TN、NH+4-N、NO3-N、NO2-N和TP的测定方法均参照文献[14]。典型周期内装置中的DO浓度和ORP值采用多功能水质分析仪(Multi 340i,WTW)进行原位测定。

    2)填料样品采集。在实验阶段末采集2组实验装置中的填料样品,样品编号分别标记S1(取自对照组)、S2(取自H-CRI系统的脱氮单元)和S3(取自H-CRI系统的除磷单元)。

    3)脱氮除磷性能测定。对于S1和S2,其亚硝酸化活性(PPNA)、硝酸化活性(PNA)、反硝化活性(PDA)、短程反硝化活性(PBDA)及厌氧氨氧化比活性(SAA)分别参照文献[15-16]中方法进行测定;对于S3,其生物膜中PHA、PHB、PHV、PH2MV和糖原(Gly)含量的测定参照文献[17],DPAOs占PAOs比例(即DPAOs/PAOs)的测定参照文献[18]。填料样品中全氮和全磷含量的测定方法均参照文献[19]。

    4)基于16S rDNA的Illumina平台高通量测序。获取上述填料样品表面的生物膜,而后将其送至上海美吉生物科技医药公司进行高通量分析测序。测序分析后,根据Barcode序列区分各个样本的数据,进行嵌合体过滤,得到可用于后续分析的有效数据,即Clean reads。为了研究样品的物种组成多样性,对所有样品的Clean reads进行聚类,以97%的一致性(identity)将序列聚类成OTUs (operational taxonomic units),然后对OTUs的代表序列进行物种注释。

    采用SPSS 22.0对试验数据进行统计分析;采用one-way ANOVA进行方差分析;采用Origin 2018作图,图中相关数据为平均值±标准差;文中污染物去除(转化)率(量)、累积率(量)等的计算方法均参照文献[20];实验装置中氮磷去除途径的解析方法参考文献[21]。

    图3可知,作为前期已成功启动的CANON型CRI系统,对照组具有良好的有机物去除性能[η≈(82.10±0.12)%],其出水的COD值<50 mg·L−1。有研究[4]表明,由于生物膜结构及其内部微环境的复杂性,某些CANON工艺中仍存在相当数量的异养型微生物,其可获得高效的有机物去除效果。然而,进水中的有机物却使对照组的脱氮性能出现下降,其TN和NH+4-N去除率分别由实验伊始的(87.91±5.28)%和(95.44±8.88)%降至稳定运行阶段的(61.12±2.85)%和(72.44±1.65)%。此外,该系统出水中TP的质量浓度在实验阶段始终为(5.00±0.14) mg·L−1,即其TP去除率仅为(11.67±0.79)%。鉴于该装置除磷的主要途径为填料吸附沉淀作用,其不佳的除磷性能应归因于沸石较低的磷吸附容量[22]

    图 3  2组装置运行性能比较
    Figure 3.  Comparison of the performance of two devices

    在稳定运行期间,SNADPR型H-CRI系统对进水中有机物、TN、NH+4-N和TP的去除率分别可达(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%,即其出水中COD、TN、NH+4-N、NO3-N、NO2-N和TP分别稳定在(15.38±3.59)、(0.87±0.17)、(0.39±0.12)、(0.33±0.07)、(0.14±0.07)和(0.23±0.15) mg·L−1(图3)。此外,由图4图5可知,在释磷反应期内,系统中除磷单元中DO浓度与ORP值分别维持在(0.15±0.01) mg·L−1和−(177±6) mV。期间,伴随着此单元中COD值降至(32.30±7.20) mg·L−1,其释磷速率达(5.22±0.48) mg·(L·h)−1,生物膜中的胞内碳源含量亦随着Gly的酵解显著增加,PHA、PHB、PHV和PH2MV的合成量分别为(3.97±0.62)、(3.08±0.45)、(0.45±0.07)和(0.73±0.15) mmol·g−1。然而,该单元中TN和NH+4-N的浓度却仅在释磷反应期之初略有下降,之后便稳定在(37.02±0.54) mg·L−1和(35.58±0.54) mg·L−1。释磷反应期结束后,废水通过内循环泵泵入脱氮单元中,该单元在脱氮反应期对TN和NH+4-N的去除率随之可达(80.54±3.72)%和(95.85±6.37)%,其出水TN的浓度为(7.12±0.87) mg·L−1且主要以NO3-N为主,即氮素在脱氮单元中的削减特征符合CANON作用的反应特点[23]。此单元在脱氮反应期内还可进一步去除进水中的耗氧有机物,使COD值进一步降至(18.43±2.51) mg·L−1。然而,其TP去除效果不佳,出水TP质量浓度仍达(17.77±1.03) mg·L−1。随着污水又复排入除磷单元,其中的污染物(尤其是NOx-N和TP)得以进一步去除。吸磷反应期伊始,由于中间闲置期的设置及其“跌水”式的中间进水方式,其填料层中的DO浓度与ORP值分别达(4.47±0.41) mg·L−1和(225±20) mV。随着吸磷反应期的进行,填料层中的DO不断被消耗,TP和NO3-N的质量浓度同步下降,同时该单元生物膜中的胞内碳源含量也不断降低,期间PHA、PHB、PHV和PH2MV的消耗量分别为(4.38±0.75)、(3.17±0.36)、(0.45±0.12)和(0.76±0.15) mmol·g−1,生物膜胞内的Gly含量则由(3.21±0.74) mmol·g−1增至(5.51±0.18) mmol·g−1。经计算可知,H-CRI系统中的脱氮单元可去除进水中(73.67±1.88)%的TN和(86.08±1.59)%的NH+4-N;有机物的降解与TP的超量吸收则主要发生在除磷单元中:在释磷反应期,其去除的有机物占系统有机物去除总量的(93.53±2.42)%,在此期间该单元释磷现象显著,阶段末出水TP质量浓度达(18.79±0.93) mg·L−1;在吸磷反应期,此单元转而超量吸磷,除磷量为(35.28±2.17) mg·(L·d)−1,其对NO3-N的去除量亦达(10.24±0.60) mg·(L·d)−1

    图 4  典型周期内H-CRI系统除磷单元中污染物质量浓度变化
    Figure 4.  Pollutant concentration variation of contaminants in phosphorus removal unit of the H-CRI system during a typical cycle
    图 5  典型周期内H-CRI系统脱氮单元中污染物质量浓度变化
    Figure 5.  Pollutant concentration variation of in nitrogen removal unit of the H-CRI system during a typical cycle

    上述结果表明,相较于对照组,H-CRI系统具备更佳的有机物及氮磷去除性能,可实现对生活污水的高效处理。对于该耦合装置,内循环潮汐流运行模式的设置可使其中的脱氮单元和除磷单元高效协作,且2单元中CANON作用和DPR作用的强度及稳定性均可得到充分保障。

    图6可知,变形菌门(Proteobacteria)、浮霉菌门(Planctomycetota)和绿弯菌门(Chloroflexi)是S1和S2中相对丰度较高的3个菌门。其中,Proteobacteria在2组样本中的占比均>20%;Planctomycetota在S1中的相对丰度为17.66%,但其在S2中的含量却可达26.40%;此外,S1中硝化螺旋菌门(Nitrospirota)的相对丰度较S2(5.16%)显著下降至0.85%,但其中酸杆菌门(Acidobacteriota)的含量却增至6.72%,高于S2(0.91%)。有研究者指出,多数AOB(如NitrosococcusNitrosomonas等)属Proteobacteria;AnAOB共包括5个属9个菌种,均属于Planctomycetota;亚硝酸盐氧化菌(NOB)属于Nitrospirota;反硝化菌则主要存在于Proteobacteria;另外,Acidobacteriota中的部分功能菌也具备还原NOx-N和N2O的能力[24-25]。据此推断,对于对照组和H-CRI系统中的脱氮单元,AOB和AnAOB均是其中主要的脱氮微生物。此外,各组装置中均还存在NOB、反硝化菌及部分异养菌等,上述微生物各异的丰度水平应归因于2组装置运行模式及进水水质的差异。ProteobacteriaChloroflexi和拟杆菌门(Bacteroidota)是S3中相对丰度较高的3个菌门。有研究证实,ProteobacteriaBacteroidota是反硝化除磷系统中的优势菌门[18],故H-CRI系统的除磷单元中应存在较高强度的DPR作用,而此单元中NOB的增殖应与其填料层中氧环境有所增强有关。

    图 6  各样本中主要菌门相对丰度
    Figure 6.  Relative abundance at phylum level in the samples

    图7可知,S1和S2中的优势菌属均包括Candidatus BrocadiaNitrosomonas,2种菌属与CANON反应相关[24]。其中,Candidatus Brocadia是上述样本中检出的唯一AnAOB,此结果与HU等[26]和GONZALEZ等[27]的研究结论相符。Nitrosomonas是各样本中唯一检出的AOB,相较于NitrospiraNitrospina,该菌属被证实更易在CANON系统中生长[28]。与图6相呼应,Candidatus BrocadiaNitrosomonas在S1中的相对丰度(14.56%和13.80%)低于S2(23.38%和24.25%);硝化螺旋菌属(Nitrospira)在S1中的含量也明显低于S2。然而,属红环菌科(Rhodocyclaceae)的反硝化菌属——Denitratisoma此时却是S1中的优势菌属,其相对丰度可达15.89%,这表明,对照组的反硝化性能较H-CRI系统的脱氮单元有所增强。上述结果进一步证实:对照组和H-CRI系统的脱氮单元中均存在CANON反应体系;对照组由于受到进水中较高浓度有机物的影响,导致其中的异养菌(包括反硝化菌)滋生,随之影响了AOB与AnAOB的丰度及活性,进而影响了CANON作用的强度。而对于H-CRI系统的脱氮单元,由于除磷单元与之耦合后可缓解有机物对其微生物群落结构的冲击,则脱氮单元中CANON作用的强度及稳定性得到保障。S3中的第1大优势菌属为Dechloromonas(21.83%)。在侧流EBPR工艺中,Dechloromonas是常见的优势微生物,其具备缺氧吸磷的能力[29]。此结果表明H-CRI系统的除磷单元具备较理想的反硝化除磷性能。Zoogloea(13.11%)是S3中的第2大优势菌属,其能够合成胞内碳源进行内源反硝化作用[30],此样品中较高丰度的Zoogloea预示着H-CRI系统的除磷单元还具有一定的内源反硝化性能。值得注意的是,S3中还存在一定含量的Candidatus Accumulibacter (10.23%)和Pseudomonas (3.01%),此2种微生物均可进行反硝化除磷作用[31-32],则两者均对除磷单元的反硝化除磷效果有促进作用。有研究表明,除了NO3-N,Candidatus Accumulibacter还能以O2为电子受体进行超量吸磷,且厌氧/好氧交替的运行环境更有利于该菌属的生长代谢[31],故内循环潮汐流运行模式下除磷单元中增强的氧环境应促进了Candidatus Accumulibacter的增殖。相应地,S3中AOB和NOB的相对丰度在此条件下亦得到提高,这一点亦与图6相呼应。另外,除磷单元中聚糖菌(GAOs)(如Candidatus CompetibacterCandidatus ContendobacterDefluviicoccus等)的相对丰度均极低,即GAOs对底物的竞争并不会影响到PAOs的丰度与活性,该结果应归因于反应装置较低的有机负荷[33]

    图 7  各样本中主要菌属相对丰度
    Figure 7.  Relative abundance at genus level in the samples

    图8可知,对照组的PPNA和SAA分别为(5.43±0.86) mg·(g·h)−1和(3.16±0.32) mg·(g·h)−1,而其PBDA和PDA则分别为(2.98±1.04) mg·(g·h)−1和(2.32±0.85) mg·(g·h)−1。与同类型研究[4]相比,此系统中CANON作用的强度偏低,但其反硝化性能却有较大幅度的提升。相较于对照组,H-CRI系统中脱氮单元的PPNA和SAA分别增至(7.73±1.60) mg·(g·h)−1和(5.70±0.64) mg·(g·h)−1,但该单元的PBDA和PDA有所下降,分别稳定在(1.29±0.08) mg·(g·h)−1和(1.03±0.10) mg·(g·h)−1。据此判断,脱氮单元中的CANON作用此时具备较高的强度,其反硝化性能也得到一定程度的强化。进水C/N会影响CANON系统中各功能微生物之间的竞争和协同关系[24]:当进水中有机物浓度适量时,各类脱氮功能微生物可共存并互相促进,即系统中的AOB和AnAOB协作完成CANON反应,反硝化菌则以有机碳源为电子供体,将体系中剩余的NO2-N以及CANON反应产生的NO3-N还原为N2或N2O;而当有机物浓度过高时,AnAOB的竞争优势会被反硝化菌取代,同时过量增殖的好氧异养菌亦会与AOB竞争DO并抑制其活性,随之恶化系统的脱氮效果。有文献证实,在处理C/N≥2的污水时,CANON工艺中的微生物群落结构会发生演替,系统的脱氮途径与效能随之会出现不同程度的改变[34-35]。本研究中所用生活污水的C/N≈6.50且其COD值达(274.44±27.72) mg·L−1,结合2.2节中报告的结果可推断,进水中较高含量的有机物应是造成对照组中微生物群落结构改变及其脱氮性能下降的主因;而对于H-CRI系统,由于其中的除磷单元对进水中有机物的消纳,致使脱氮单元进水中的COD值仅为(32.30±7.25) mg·L−1,此水平的C/N(≈0.88)不仅未显著影响脱氮单元中CANON作用的稳定性,还会促使该单元中形成SNAD耦合反应体系,因而有助于其脱氮性能的进一步提高。H-CRI系统中除磷单元的厌氧释磷量稳定在(14.22±0.76) mg·L−1,其好/缺氧吸磷量则分别为(23.54±1.63) mg·L−1和(14.43±1.05) mg·L−1,即该单元中的DPAOs/PAOs为(61.30±5.12)%。相较于前期实验结果及其他研究[36],除磷单元中DPAOs在PAOs中的占比处于较高水平,因而使得H-CRI系统中的除磷单元具备较强的生物蓄磷能力,且其在典型周期内表现出较鲜明的反硝化除磷特征。

    图 8  各样品的脱氮除磷性能
    Figure 8.  Nitrogen and phosphorus removal of the samples

    上述结果表明,与对照组相比,内循环潮汐流运行模式下的H-CRI系统凭借其2个子单元的高效耦合分别为AOB、AnAOB、异养反硝化菌和PAOs(包括DPAOs)提供了其各自适宜的生态位,确保了此4类功能微生物对底物的合理竞争,进而实现了对生活污水的高效处理。其中:除磷单元中富集的PAOs(包括DPAOs)可在释磷反应期内利用有机物合成胞内碳源,因而削弱乃至消除了有机物对脱氮单元运行性能的影响,确保了其中CANON作用的稳定;除磷单元中的PAOs在吸磷反应期通过消耗内碳源实现了对脱氮单元出水中TP的超量吸收;脱氮单元出水中的NOx-N可作为除磷单元中DPAOs进行超量吸磷的电子受体,有助于维持除磷单元中DPR作用的稳定。

    图9可知,H-CRI系统在实验阶段的TN去除量为(1 082.39±27.82) g。其中,除磷单元的NH+4-N、NO3-N和NO2-N去除量分别为(156.29±10.65)、(129.30±7.13)和(10.27±3.35) g;脱氮单元的NH+4-N去除量为(900.70±58.05),NO3-N和NO2-N释放量分别为(110.87±25.63)和(3.30±1.24) g。除磷单元通过微生物吸收/转化作用去除的TN为(275.95±12.01) g,占该单元TN去除量的93.27%,而通过填料吸附作用去除的TN[≈(19.91±2.14) g]仅占此单元氮素去除量的6.73%。与除磷单元类似,脱氮单元中氮素的主要去除途径亦为微生物吸收/转化作用,此途径去除的TN占该单元氮素去除量的99.26%。另由图9可知,除磷与脱氮2单元的TP去除量分别为(121.61±18.50) g和(25.07±3.87) g。其中,除磷单元通过PAOs的过量吸磷作用及其他微生物的吸收/转化作用去除了(120.70±9.25) g磷素,占此单元TP去除量的99.25%,而填料的吸附沉淀作用仅去除了0.75%的磷素。脱氮单元截留的磷量远低于除磷单元,其通过填料吸附沉淀作用而去除的磷量占该单元TP去除量的82.93%,其次为微生物的吸收/转化作用(≈17.07%)。该结果表明,当H-CRI系统稳定运行时,脱氮单元中的CANON作用是其氮素脱除的主要途径,而磷的去除则主要依赖于除磷单元中PAOs的过量吸磷作用,两者去除的氮磷量分别占该耦合系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。需注意的是,实验期间2单元中的填料对氮磷去除的贡献率均极低。此结果应归因于填料有限的氮磷吸附容量及其对不同形态氮素迥异的吸持能力[22, 37]

    图 9  H-CRI系统中氮磷去除途径解析
    Figure 9.  Nitrogen and Phosphorus removal pathways in the H-CRI system

    综上所述,内循环潮汐流运行模式可将DPR型CRI装置与CANON型CRI装置成功耦合为SNADPR型H-CRI系统,此工艺在处理生活污水时可摆脱低NH4+-N浓度(<100 mg·L−1)和高C/N(≥2.0)等因素的制约,进而达到理想的同步脱氮除磷效果。该耦合系统弥补了CANON型CRI工艺在处理城镇生活污水时的不足,且与已报道的基于活性污泥法或生物膜法的SNADPR工艺相比[38-40],SNADPR型H-CRI系统结构紧凑,运行流程相对简单且其运行维护成本偏低(尤其节省了曝气能耗),相较而言更有利于在实际工程中应用和推广。本研究成果进一步拓展了基于ANAMMOX作用的生物同步脱氮除磷工艺的应用范围,并可为生活污水的高效低成本处理与新型CRI设备的研发提供参考。

    1)对于由CANON型CRI装置和DPR型CRI装置耦合而成的H-CRI系统,当其按照内循环潮汐流模式连续运行时,有助于其中SNADPR作用的发生和强化。

    2)当HLR为0.18 m3·(m2·d)−1时,SNADPR型H-CRI系统可实现对生活污水中有机物及氮磷的高效同步去除,其对有机物、TN、NH+4-N和TP的去除率分别为(94.39±1.32)%、(97.87±0.43)%、(99.00±0.32)%和(95.96±2.79)%。

    3)脱氮单元中的CANON作用是SANDPR型H-CRI系统脱氮的主要途径,而系统中磷素的去除主要依赖于除磷单元中PAOs的过量吸磷作用,两者去除的氮磷量分别占H-CRI系统脱氮除磷总量的(72.13±6.12)%和(82.29±5.58)%。

  • [1] 生态环境部. 中国环境状况公报(2014—2016年)[EB/OL]. [2021-04-26]. http://www.cnemc.cn/jcbg/zghjzkgb/.
    [2] 生态环境部. 中国环境状况公报(2017—2019年)[EB/OL]. [2021-04-26]. http://www.cnemc.cn/jcbg/zghjzkgb/.
    [3] 中华人民共和国生态环境部. 国家突发环境事件应急预案(国办函〔2014〕119号)(2019-12-27)[EB/OL]. [2021-04-26]. http://www.mee.gov.cn/ywgz/hjyj/yjzb/201912/t20191227_751708.shtml.
    [4] 国家环境保护总局, 国家质量监督检验检疫总局. 地表水环境质量标准: GB 3838-2002[S/OL]. [2021-04-26]. http://www.mee.gov.cn/ywgz/fgbz/bz/bzwb/shjbh/shjzlbz/200206/t20020601_66497.shtml.
    [5] World Health Organization. Guidelines for drinking water quality(4th ed)[S/OL]. [2021-04-26]. https://www.who.int/publications/i/item/9789241548151.
    [6] United States Environmental Protection Agency. National drinking water regulations[S/OL]. [2021-04-26]. https://19january2017snapshot.epa.gov/ground-water-and-drinking-water/national-primary-drinking-water-regulation-table_.html.
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-08-05
  • 录用日期:  2021-04-26
  • 刊出日期:  2021-09-10
虢清伟, 邴永鑫, 张政科, 常莎, 陈思莉, 郑文丽, 黄大伟. 突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究[J]. 环境工程学报, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
引用本文: 虢清伟, 邴永鑫, 张政科, 常莎, 陈思莉, 郑文丽, 黄大伟. 突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究[J]. 环境工程学报, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
GUO Qingwei, BING Yongxin, ZHANG Zhengke, CHANG Sha, CHEN Sili, ZHENG Wenli, HUANG Dawei. Study on the allowable concentration of characteristic pollutant based on the protection of drinking water source during the period of water environmental emergencies[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072
Citation: GUO Qingwei, BING Yongxin, ZHANG Zhengke, CHANG Sha, CHEN Sili, ZHENG Wenli, HUANG Dawei. Study on the allowable concentration of characteristic pollutant based on the protection of drinking water source during the period of water environmental emergencies[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(9): 2875-2880. doi: 10.12030/j.cjee.202009072

突发水环境事件中基于饮用水水源地保护目标的特征污染物容许浓度研究

    通讯作者: 黄大伟(1985—),男,博士,副研究员。研究方向:突发环境事件风险评估、应急处置及技术开发。E-mail:huagndawei@scies.org
    作者简介: 虢清伟(1974—),男,博士,正高级工程师。研究方向:环境应急处置技术、环境风险管理、水污染治理。E-mail:guoqingwei@scies.org
  • 生态环境部华南环境科学研究所(生态环境部生态环境应急研究所),广州 510530
基金项目:
广东省省级科技计划项目(2016B020240007);中央级公益性科研院所基本科研业务专项(PM-zx703-201803-070)

摘要: 针对发生在非集中式饮用水水源地的突发环境事件,应制定应急处置过程中能保证下游集中式饮用水水源地水质安全、缓解应急处置压力的特征污染物容许浓度标准。以下游集中式饮用水水源地水质安全为前提,提出了上游各个河段中特征污染物的最大容许浓度要求及计算方法。此容许浓度既能完全保证饮用水水源地水质安全,又比饮用水水源地的标准限值宽松,可为因地制宜地进行环境应急处置提供参考。

English Abstract

  • 据统计,2014—2019年全国共发生突发环境事件约1 900起,其中生态环境部直接调度指导处置的突发环境事件434起,水污染事件约占60%[1-2]。我国水系发达,当发生突发水环境事件时,很大程度上会影响到事发点下游集中式饮用水水源地。因环境污染造成县级城市集中式饮用水水源地取水中断的突发环境事件为重大突发环境事件;因环境污染造成设区的市级以上城市集中式饮用水水源地取水中断的突发环境事件为特别重大突发环境事件[3]。因此,当遇到可能影响到下游饮用水源地的突发环境事件时,应急处置应格外谨慎。在实际操作过程中宁紧勿松,然而这样也会使事件应急处置难度提高、时间延长、经济代价增大。

    我国《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)[4]的109项水质项目中,分为地表水环境质量标准基本项目、集中式饮用水地表水源地补充项目和集中式饮用水地表水源地特定项目3类,分别有24项、5项和80项。若非集中式饮用水地表水源地的地表水体中发生突发环境事件,且涉及的污染物类别属于集中式饮用水地表水源地补充项目或特定项目,影响到集中式饮用水地表水源地水质的,则存在执行标准缺失的问题;同时,《地表水环境质量标准》中个别指标严于同类型的世界卫生组织(WHO)或美国国家标准[5-7],如锑的浓度限制标准比WHO严格3倍,铊的浓度限制标准比美国严格4倍。

    本研究遵循“饮用水源地安全、资源的可持续利用、因地制宜、目标导向、严格控制”的原则,提出了在非集中式饮用水地表水源地执行的容许浓度要求及计算方法,适用于主体为河流及河流型湖库,理论上污染物类别包括所有在河流中不会发生自降解的物质。研究内容是对现行《地表水环境质量标准》(GB 3838-2002)的补充,可为环境应急管理提供参考。

  • 源强调查内容包括:1)流域内各段河流水体中特征污染物浓度采样监测;2)流域内各段河流水体中特征污染物本底值情况调查分析;3)流域各段河流河道底泥中特征污染物情况调查分析。在前述污染物源强调查分析基础上,核算出流域内各段河流特征污染物通量。

  • 1)水域概化。将天然水域概化成顺直河道与稳态水流,将污染源概化成点源,利用合适的数学模型描述水质变化规律。

    2)基础资料调查与评价。调查与评价各段水域水文资料(流速、流量、流向、水位等)和水域水质资料,收集污染物排放量与浓度资料、支流资料(支流数量、流量、流速与污染物浓度)等,并进行数据一致性分析,形成数据库。

    3)控制点选择。根据水环境功能区划和水域内的水质敏感点位置分析,确定水质控制断面的位置和浓度控制标准。

    4)水质模型建立。根据实际情况选择建立水质模型。

    5)容许浓度计算。应用设计水文条件和上下游水质限值条件进行水质模型计算,确定水域的水环境容量。充分考虑源头污染物通量、汇入支流污染物通量与河道底泥释放污染物通量等,在保证不影响下游集中式饮用水水源地水质的情况下得出实际环境管理可用的特征污染物容许浓度。

  • 以流域常规监测断面作为控制节点,将整个区域作为一个整体进行计算,将排入各河段的各种污染物作为输入条件,进行模拟演算。监测断面一定要反映环境敏感点的水质,且要保证出境水质达到下一水域的水质标准。

  • 1)零维水质模型。零维水质模型,即污染物进入河道就假设其完全混合均匀(溶解或分散),且以此均匀体为整体分散(稀释作用),将污染物泄漏点至环境敏感受体间的河道作为一个整体,污染物在这一整体河道内均匀混合。该模型适用于持久性污染物,河流为恒定流,即流量稳定、水质均匀的河流状态,此时可不考虑污染物进入水体的混合距离。具体见式(1)。

    式中:C0为污染物与河水混合均匀后的质量浓度,mg∙L−1C1为上游来水中污染物质量浓度,mg∙L−1Q为污染物泄漏点至下游某处区段内全部水量,L;q为污染物泄漏量,mg。

    2)忽略弥散的一维稳态水质模型。忽略弥散的一维稳态水质模型,即一维稳态稀释、降解综合模式,忽略污染物的纵向弥散系数(在稳态条件下,纵向弥散系数对结果影响小)。该模型适用于非持久性污染物,河流为恒定流。当污染物在河流横向上达到完全混合后,分析污染物在纵向即水流方向输移、转化的变化情况时采用此模型。具体见式(2)

    式中:C为下游某处污染物质量浓度,mg∙L−1C0为污染物初始质量浓度,mg∙L−1K为污染物的衰减速度常数,d−1L为污染物泄漏点至下游某处河流长度,m;U为河流流速,m∙s−1

    3)一维动态混合模式。非持久性污染物、非恒定流采用一维动态混合模式。该模型适用于预测任何时刻的水质状况。具体见式(3)和式(4)。

    式中:A为过水断面面积,m2u为断面平均流速,m∙s−1q为流量,m3∙s−1d为纵向弥散系数,m2∙s−1c为某污染物在x断面t时刻的质量浓度,mg∙m−3s为各种源和漏的代数和。

    从上述公式可以看出,c是一个空间与时间的函数。当已知边界浓度后(即泄漏点位置河道中污染物的浓度),可根据时间步长和空间步长一步一步向下求解,即可得到c值。

    边界浓度(cbj)与污染物泄漏入河量M、泄漏时间t、河流流量Q等有关,其计算公式见式(5)。

    式中:M为污染物泄漏入河的量,g;t为污染物泄漏时间,s;Q为泄漏点断面河道流量,m3∙s−1cbj即为c在泄漏点的表征。随着污染物在河道中向下游推移,c是变化的。

    以上3种计算数学模型为比较常见的污染物在水中的扩散模型。污染物扩散模型还有很多,比如二维、三维模型等,若是在基础数据及参数齐备的条件下,其预测的准确度会更高。但考虑到突发环境事件的特点,模型所需基础数据的收集比较困难;同时,应急处置应综合考虑最不利条件,有利于应急指挥与调度,因此,在应急处置阶段常常使用的是简单但危险性表征为最大的零维水质模型,即将特征污染物概化为保守物质或持久性污染物(如此设定可忽略特征污染物的自然衰减作用及河道其他物质对特征污染物的衰减作用,其危害性表征为最大),进入水体后视为完全均匀混合。

  • 容许浓度计算数学模型(零维模型)见式(6)~式(9)。

    式中:C为预测断面容许质量浓度,mg∙L−1T为预测断面污染物通量,kg∙d−1Q为预测断面流量,m3∙s−1T为流域污染物总通量,kg∙d−1T支流为预测河段所有汇入支流污染物通量,kg∙d−1T底泥为预测河段底泥释放污染物通量,kg∙d−1Cn为各支流污染物质量浓度,mg∙L−1Qn各支流流量,m3∙s−1n为河流的支流数。

    为满足更严格的水质要求,确保下游集中式饮用水水源地水环境安全,降低流域水环境风险,应以集中式饮用水地表水源地水质标准限值为基准,推导出上游各控制断面特征污染物最高容许浓度。同时,要求任一河段执行的容许浓度值不得直接导致其他相关河段特征污染物浓度超过其容许浓度值,当各河段特征污染物稳定低于容许浓度值后,可商请结束本次事件应急状态,解除应急响应。

  • 以我国西部地区某尾矿库尾矿砂泄漏导致下游河流突发锑污染事件为例,分析了若执行本研究方法计算出的容许浓度时的经济社会效益。

    2015年11月23日,我国西部地区某尾矿库因尾矿砂泄漏造成相关流域水体锑污染。该事件锑污染范围涉及A、B、C三省。在该事件的应急处置阶段,由于上游河流没有饮用水源地功能,而我国现行地表水环境质量标准相应功能区划中未设置锑标准,故全流域只能参照“集中式生活饮用水地表水源地特定项目标准限值”中的锑限值0.005 mg·L−1执行。而由于历史遗留原因及本次事件泄漏尾矿砂的影响,流域内有约100 km的河道因残存在河床上的尾矿砂中的锑与上覆水不断交换释放,使得各控制断面长时期处于轻度超标状态。为尽快全线达到0.005 mg·L−1的标准限值,解除应急响应状态,当地政府必须加大人力、物力、财力进行控制,加上时处隆冬季节,低温及冰冻天气给现场应急工作造成了极大不便。

    通过事后三省的环境应急监测数据分析并通过情景反演分析可知,若此次锑污染事件执行《WHO饮用水水质准则》(第4版,2011年)中关于锑的标准值0.020 mg·L−1,本次突发事件虽难以避免A与B两省省界断面超标,但可避免B和C两省省界断面超标,并可大大缩短应急响应时间。A省自启动应急响应至出省断面锑质量浓度降至0.020 mg·L−1,理论上可提前50 d解除应急响应;B省自A、B两省省界锑质量浓度超过0.020 mg·L−1至B、C两省省界锑质量浓度降至0.020 mg·L−1,理论上,B省可以提前49 d解除应急响应;C省自地表水中锑质量浓度开始超过0.020 mg·L−1至全线降至0.020 mg·L−1,理论上可以提前16 d解除应急响应。因此,若本次事件应急处置过程中执行对环境安全的WHO水质准则,与执行0.005 mg·L−1标准限值相比,本次事件理论上可提前16~50 d解除应急响应,三省均可减少一定量的人力、物力和财力投入。

    通过事后统计得知,本次事件直接经济损失总计约6×107元。其中,A省约2×107元,包括管线引水工程、应急监测费用、筑坝拆坝费用、药剂投加费用、引流河槽开挖工程、山泉水引流工程、溢流井临时封堵和加固工程、尾砂/底泥清淤工程、涵洞口应急处置工程、行政费用等10项应急处置费用和财产损失;B省约1.6×107元,包括管线引水工程费用、车辆送水、筑坝拆坝工程费用、药剂投加、水利调蓄、应急监测、应急保障、行政费用等8项应急处置费用和财产损失;C省2.4×107元,包括管线引水、水厂除锑、水源安全、应急监测、车辆送水、行政费用等6项应急处置费用和财产损失。

    通过情景反演分析,执行WHO水质准则限值的经济效益呈如下特点。

    1)对A省直接经济支出的影响较大。应急监测费用和行政费用支出按照减少的应急响应天数(减少应急天数50 d)折算,应急监测费用减少约4.5×105元,行政费用支出减少约1.2×106元;应急投药工程按照投药量减少50%计算,支出费用减少约2.65×106元。因此,直接经济损失共减少约4.3×106元。

    2)对B省直接经济支出有一定影响。应急监测费用和行政费用支出按照减少的应急响应天数(减少应急天数49 d)折算,应急监测费用减少约1.65×106元;行政费用支出减少约2.1×106元,故直接经济损失共减少约3.75×106元。

    3)对C省的应急支出的影响。理论上C省除开展入境断面的地表水水质监测和水厂除锑工艺改造外,不需要开展管线引水、水源安全、应急监测、车辆送水等应急工程;由此可减少财产损失约1.5×105元,管线饮水工程费用减少约8.9×106万元,车辆送水工程费用减少约9×105元,应急水源保障工程费用减少约4.7×106元,应急监测费用减少约2.85×106元,应急行政费用减少约8×105元。因此,直接经济损失共减少约1.83×107元。

    综上所述,如果此次事件中锑执行WHO水质准则限值0.02 mg·L−1,与执行0.005 mg·L−1标准限值相比,三省直接经济损失可减少约2.635×107元,约占实际直接经济损失(6×107元)的44%。若此次突发锑污染事件应急处置中饮用水源地上游各河段执行本研究提出的阶梯式容许浓度(浓度值0.005 0~0.120 0 mg·L−1),同样可大幅缩减应急处置时间并减少经济损失,而且此浓度范围能够保证下游集中式饮用水源地水质安全,并符合相应地区水环境功能区划要求。

  • 根据笔者所在研究团队亲历的多宗突发环境事件积累的经验,将集中式饮用水源地的污染物标准嫁接到非饮用水源地会导致标准偏于严格,因而有必要制定基于水环境风险控制的应急处置阶段的环境质量标准体系,以便最大限度地缩短应急处置时间,并降低应急处置成本。

    当突发环境事件发生时,若采用阶梯式容许浓度应对事件处置,可在大幅度缩减应急响应时间的基础上,减少应急投药量,缓解投加的药剂对河道水生生态的影响,缩短生态恢复时长,减少对人民群众生产生活的影响,更多地保障群众利益和社会和谐稳定。同时,使用阶梯式容许浓度,可促使地方政府调整产业结构、优化产业布局,充分考虑水环境承载能力,在保证产业发展前提下淘汰落后的生产工业装备和技术。

参考文献 (7)

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