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后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响

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林欢, 焦彭博, 田晴, 蒋涛, 董雪彤, 朱艳彬, 李方, 杨波. 后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
引用本文: 林欢, 焦彭博, 田晴, 蒋涛, 董雪彤, 朱艳彬, 李方, 杨波. 后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
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LIN Huan, JIAO Pengbo, TIAN Qing, JIANG Tao, DONG Xuetong, ZHU Yanbin, LI Fang, YANG Bo. Effect of post-denitrifying setup on nitrogen and phosphorus removal in the biofilm bio-nutrients removal-carbon source regulated phosphorus recovery process (BBNR-CPR) at low temperature[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
Citation: LIN Huan, JIAO Pengbo, TIAN Qing, JIANG Tao, DONG Xuetong, ZHU Yanbin, LI Fang, YANG Bo. Effect of post-denitrifying setup on nitrogen and phosphorus removal in the biofilm bio-nutrients removal-carbon source regulated phosphorus recovery process (BBNR-CPR) at low temperature[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
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后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响

  • 1.

    国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心，上海 201620

  • 2.

    东华大学环境科学与工程学院，上海 201620

    • 作者简介: 林欢(1995—)，男，硕士研究生。研究方向：污水生物脱氮除磷。E-mail：2181477@mail.dhu.edu.cn
    通讯作者: 田晴(1971—)，女，博士，副教授。研究方向：污水生物脱氮除磷。E-mail：tq2004@dhu.edu.cn; 
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(21777024)；上海自然科学基金资助项目(16ZR1402000)；国家重点研发计划(2019YFC0408503)

  • 中图分类号: X703.1

Effect of post-denitrifying setup on nitrogen and phosphorus removal in the biofilm bio-nutrients removal-carbon source regulated phosphorus recovery process (BBNR-CPR) at low temperature

  • 1.

    State Environmental Protection Engineering Center for Pollution Treatment and Control in Textile Industry, Shanghai 201620, China

  • 2.

    College of Environmental Science and Engineering, Donghua University, Shanghai 201620, China

    • Corresponding author: TIAN Qing, tq2004@dhu.edu.cn ; 

摘要

  • 摘要: 采用连续运行式生物膜脱氮蓄磷-碳源调控回收磷系统(biofilm bio-nutrient removal carbon source regulated phosphorus removal，BBNR-CPR)处理低C/N比(3.4~6.9)模拟生活污水。通过反应器内生物膜来蓄积废水中的磷，同时采用周期性投加高浓度的外加碳源，诱导释放生物膜内蓄积的磷且对其进行回收。在此基础上，通过增设后置缺氧段，同时增加好氧内循环量、提高磷回收阶段补充碳源浓度等方式，强化BBNR-CPR系统的运行，以期实现低温下(<15 ℃)系统的同步脱氮蓄磷/回收磷的目标。结果表明，在低温下引入后置缺氧段，可节省27%的曝气能耗，并能维持该系统脱氮除磷性能的稳定性。在进水NH+4-N、TP浓度分别为50 mg·L−1、15 mg·L−1的条件下，该系统对NH+4-N、TN和TP的平均去除率分别达到了89.12%、82.14%和89.24%。在单个生物蓄磷-磷回收周期(7 d)内，随着系统运行时间的延长(第3~6天)，生物膜内反硝化聚磷菌体内的PHA的不断消耗，系统的缺氧吸磷速率仍可维持稳定，第3和6天分别为7.51 mg·(L·h)−1和7.83 mg·(L·h)−1)。在该运行方式下，系统后置缺氧段每去除1.00 mg NO−3-N可耦合去除0.76 mg TP；且该阶段限制反硝化除磷的主要因素是进水氨氮转化时产生的硝态氮(反硝化吸磷电子受体)的浓度。通过对生物膜样本进行16S rRNA高通量测序分析，发现系统内的优势菌群为Candidatus Competibacter、Candidatus Nitrotoga、Phaeodactylibacter、Thiothrix和Dechloromonas。
    Abstract: A continuous biofilm bio-nutrient removal-carbon source regulated phosphorus removal (BBNR-CPR) process was used as the alternative anaerobic/aerobic and alternative anaerobic/aerobic/anoxic biofilter to treat the simulated municipal wastewater with low C/N ratio (influent C/N ratio from 3.44 to 6.91). Phosphorus (P) in the wastewater was accumulated in the biomass, and at the same time, a high concentration of external carbon source was periodically introduced to release the accumulated P in the biofilm for further recovery. On this basis, the BBNR-CPR system was enhanced to achieve the goal of simultaneous P storage/ removal at low temperature during aerobic and post-denitrification phase, which was achieved by the post-anoxic phase setup, the increase of the internal circulation during aerobic phase and the supplementary carbon source amount during periodical P-harvesting phase under anaerobic conditions. The results showed that the system could save 27% of energy supply by introducing a post anoxic phase, and maintain a stable nitrogen and phosphorous removal performance at low temperatures (<15 ℃). Meanwhile, the average removal rates of NH+4-N, TN and TP reached 89.12%, 82.14% and 89.24%, respectively, at the influent NH+4-N of 50 mg·L−1 and TP of 15 mg·L−1. During a P accumulation/recovery cycle (7 days), the PHA storage amount in the biomass of denitrification phosphorous accumulation organisms (DPAOs) was continuously consumed with the extension of the biofilter operating time (day 3 - day 6), while the rate of denitrifying P uptake maintained stable (7.51 mg (L·h)−1 on the 3rd day, 7.83 mg (L·h)−1 on the 5th day). The post-denitrifying phase could removal 0.76 mg TP when it removed 1.00 mg NO−3-N. The main limiting factor of denitrifying phosphorus removal at this stage was the availability of nitrate nitrogen (as the electron acceptor for denitrifying phosphorus uptake) produced during ammonia nitrogen transformation. 16S rRNA high-throughput sequencing analysis of biofilm samples showed that the dominate functional communities in the reactor were the genus of Candidatus Competibacter, Candidatus Nitrotoga, Phaeodactylibacter, Thiothrix, and Dechloromonas.

  • 地热能具有资源丰富、分布广泛、可持续利用和清洁环保等优点。当前，中国正处于推动经济高质量发展和实现“双碳”阶段性目标的关键时期，面临着加强大气污染治理、应对全球气候变暖和承担温室气体减排责任的挑战。在此背景下，地热能作为洁净的可再生能源，其利用价值得以凸显[1]。研究表明，到2050年地热资源可以为全球提供3.9%的能量，并降低8.0×108 t的CO2排放[2-3]。目前，全球约有80多个国家将地热能用于供暖/制冷和工农业生产[1]。2020年，全球地热供暖和制冷装机容量为1.07×1011 W [4]，中国的装机容量最大，其次是美国、瑞典、德国、俄罗斯和法国等。全球30多个国家开展了地热发电应用。截至2022年，全球地热发电装机容量为1.46×1010 W[5]，其中，美国、印度尼西亚、菲律宾、土耳其和新西兰等国家的地热发电规模和占比较大。中国累计建成的地热发电装机容量约为5.96×107 W，然而，由于各种原因目前实际运行的不足2.0×107 W[1]。

    世界地热能资源储量丰富。全球地热能基础资源总量为1.25×1027 J (折合4.27×1016 t标准煤) [6]。其中，高温 (>150 ℃) 地热资源的分布受地球构造—热背景控制，主要分布在离散板块边界和汇聚板块边界[1]，形成了大西洋中脊、红海—东非裂谷、环太平洋、地中海—喜马拉雅四大高温地热带；中低温 (25~150 ℃) 地热资源主要集中于构造活动区和沉积盆地深部，沿断裂和裂缝分布的资源较多；距地表3 000~10 000 m范围内干热岩中蕴藏的热能是全球所有石油、天然气、煤炭等蕴藏能量的30倍[7]，可利用当量接近5.0×1015 t标准煤[8]。为了促进地热能资源的开发利用，多个国家/地区设定地热发展目标。美国能源部 (DOE) 发布《2022—2026地热能开发多年期计划》，预计到2050年，美国地热发电装机容量较2019年增加26倍，装机规模达到6.0×1010 W[9]。欧洲深层地热技术与创新平台 (ETIP-DG) 发布深层地热实施路线图[10]，提出到2050年，通过研究与创新使深层地热能满足欧洲预计电力需求的50%和供热的80%。德国联邦经济和气候保护部 (BMWK) 发布题为“地热运动的基石”关键议题文件[11]，强调了开发中深层和深层地热项目战略目标，提出到2030年，德国将完成从中深层和深层资源中获得1.0×1010 kW∙h地热输出的目标。印度尼西亚能源和矿产资源部启动了2020—2029年电力供应商计划草案的制定，计划到2029年地热发电新增装机容量3.55×109 W。秘鲁新版可再生能源发展法案提出大力发展太阳能、风能和地热能，建议在秘鲁南部投资建设地热能项目[12]。

    目前，地热能及地热资源成为全球能源资源开发利用的热点，其大规模开发利用成为重要发展趋势。特别是在我国明确提出“双碳”目标的背景之下，地热能展现出巨大的开发利用潜力。《地热能开发利用“十三五”规划》指出，中国浅层地热能年可开采资源量折合7.0×108 t标准煤；水热型地热能资源量折合1.25×1012 t标准煤，年可开采量折合1.9×109 t标准煤；埋深3 000~10 000 m干热岩型地热能基础资源量折合标准煤8.56×1014 t。《关于促进地热能开发利用的若干意见》和《“十四五”现代能源体系规划》等均指出，要推进地热资源的开发利用，积极推进地热供暖制冷和开展地热发电示范。把握地热能领域发展态势，明晰研究前沿热点和方向是研究地热能及地热资源开发利用的必要前提。本研究基于Web of Science (WOS) 数据库数据，开展文献计量和文本分析，利用知识图谱可视化分析工具，揭示全球地热能领域的发展态势与研究热点，以期为相关研究提供参考。

    1.   数据来源与分析方法

    以引文索引数据库WOS中的科学引文索引扩展版 (science citation index expanded，SCI-E，简称SCI) SCI数据库为文献数据来源。利用地热、干热岩等关键词设计检索策略进行检索，检索式为：TS =geothermal or TS=((HDR and geothermal) or "hot dry rock*" or hot-dry-rock* or "hot fractured rock*")，文献类型限定为论文和综述，检索时间范围为1980—2022年，检索时间为2023年12月24日，共检索到相关SCI论文27 822篇。利用文献计量法和文本分析法对检索到的相关文献进行数据统计、分析和内容挖掘，从发文趋势、主要国家和科研机构成果产出及影响力、研究主题与热点等层面，多角度分析地热能领域的研究概况。

    2.   年度发文趋势分析

    地热能领域的年度发文趋势如图1所示。该领域内SCI论文产出可追溯到1900年[13]。SCI发文数量以1990年和2010年为时间节点，可以分为3个时间段。1) 研究萌芽期 (1990年之前) ：1990年之前，该领域内研究成果较为有限，年均发文量不足100篇。2) 稳定增长期 (1991—2010年) ：1990年石油危机爆发，刺激了地热能领域的研究，年度发文量跃升至200篇以上，该时期内发文数量保持稳定增长。3) 快速增长期 (2010年至今) ：2010年至今，全球地热能领域的研究发展迅猛，研究成果产出快速增长。目前，地热能领域的研究处于较快增长阶段，随着全球碳中和目标的不断推进，初步预计未来几年该领域相关研究成果产出仍将保持增长态势。

    图 1  地热能领域SCI论文产出趋势
    Figure 1.  Publications trend of SCI in geothermal energy
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    3.   主要发文国家与影响力分析

    3.1   成果产出分析

    地热能领域SCI论文数量排名前10位的国家分别为美国、中国、德国、意大利、加拿大、法国、日本、英国、土耳其和澳大利亚 (图2) 。中国以发文数量5 242篇排名第二，仅次于美国。从TOP10国家的年度发文量变化趋势可以看出 (图3) ，各个国家在该领域的产出均呈现出不断增长态势。其中，美国是最早在地热能领域发文的国家，1990年石油危机之后，发文量出现较大幅度增长；中国在地热能领域最早的发文可以追溯至1980年，近年来发展迅猛，自2017年开始年发文量超越美国，之后年发文量一直保持全球第一，且2022年的发文量达到了美国的3倍以上。

    图 2  地热能领域排名前10位国家发文数量
    Figure 2.  Publications of TOP10 countries in geothermal energy
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    图 3  地热能领域主要国家发文数量年度变化趋势
    Figure 3.  Trend of publications of TOP10 countries
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    3.2   成果影响力分析

    从地热能领域SCI发文数量排名前10位 (TOP10) 国家的论文引用情况可以看出 (表1) ，美国在该领域的h指数排名第一，篇均被引频次排名第三，表明美国在该领域的研究成果总体影响力高。中国在该领域的h指数排名第二，篇均被引频次排名最低，表明中国在该领域产出已经具有较好的影响力，但是论文质量参差不齐。此外，加拿大、英国和澳大利亚在该领域的研究成果具有较高水平。

    表 1  发文量TOP10国家发文情况
    Table 1.  Publications of TOP10 countries
    国家发文数量/篇总被引频次/次篇均被引频次/ (次·篇−1) h指数
    美国5 621209 96937.35173
    中国5 242117 13822.35118
    德国2 30463 01527.35102
    意大利2 08656 83827.2595
    加拿大1 53756 10236.50104
    法国1 51147 58331.4994
    日本1 38934 75825.0277
    英国1 38656 84341.01102
    土耳其1 30335 93127.5883
    澳大利亚1 15548 48241.98101
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    4.   主要研究机构与影响力分析

    4.1   全球TOP10机构成果产出与影响力分析

    研究机构作为科研活动的主要场所和主体，是决定一个国家科研水平的基础要素。通过对地热能领域SCI发文数量全球排名前10位的机构进行比较分析 (表2) ，可以看出，中国科学院以发文数量991篇排名第一，是该领域全球发文数量最多的研究机构，h指数排名第五，篇均被引频次排名靠后，表明中国科学院在该领域具有较好影响力，研究成果的整体影响力还有提升空间。排名前10位的机构中有3家美国机构，均具有较高的被引频次和影响力。此外，德国亥姆霍兹联合会、法国国家科学研究中心和瑞士联邦理工学院在该领域表现出较高的影响力。

    表 2  全球发文量TOP10机构发文情况
    Table 2.  Publications of TOP10 institutions
    机构 国家 发文数量/篇 总被引频次/次 篇均被引频次/ (次·篇−1) h指数
    中国科学院 中国 991 24 198 24.42 71
    亥姆霍兹联合会 德国 855 24 296 28.42 70
    美国能源部 美国 854 29 764 34.85 82
    法国国家科学研究中心 法国 796 25 505 32.04 70
    加州大学系统 美国 668 30 613 45.83 85
    俄罗斯科学院 俄罗斯 598 6 092 10.19 35
    意大利国家研究委员会 意大利 564 16 148 28.63 58
    美国地质调查局 美国 501 29 190 58.26 79
    瑞士联邦理工学院 瑞士 488 23 987 49.15 77
    亥姆霍兹波茨坦地学中心 德国 447 11505 25.74 54
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    4.2   国内TOP10机构产出及影响力分析

    国内主要发文机构中，中国科学院发文量和h指数遥遥领先 (表3) ，其中，以中国科学院地质与地球物理研究所表现出较好的研究基础。中国地质调查局、中国地质大学 (武汉) 、中国石油大学 (北京) 等机构在该领域具有较高的研究活跃度。

    表 3  全国发文量TOP10机构发文情况
    Table 3.  Publications of TOP10 institutions in China
    机构 发文数量/篇 总被引频次/次 篇均被引频次/ (次·篇−1) h指数
    中国科学院 991 24 198 24.42 71
    中国地质调查局 349 5 888 16.87 36
    中国地质大学 (武汉) 346 7 163 20.70 43
    中国石油大学 (北京) 314 6 851 21.82 42
    中国科学院地质与地球物理研究所 292 6 896 23.62 40
    中国地质大学 (北京) 267 5 101 19.10 34
    中国地质科学院 224 3 518 15.71 28
    吉林大学 215 2 930 13.63 30
    中国矿业大学 (徐州) 192 3 476 18.10 30
    天津大学 178 4 692 26.36 35
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    5.   研究主题与热点分析

    5.1   学科领域分布

    SCI 发文研究方向分布如图4所示，可以看出该领域的研究是一个涉及多学科的交叉研究领域。主要研究方向 (WOS领域分类) 集中在地质学、能源燃料和工程学等方向，占比分别为34.39%、29.35%和18.57%。

    图 4  地热能领域研究涉及的重点学科领域
    Figure 4.  Key subject areas of geothermal energy research
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    5.2   研究热点分析

    高被引论文可以反映出领域代表性研究方向，关键词出现频率的分析可以体现该学科态势的发展演化，为了揭示该领域近年来的研究热点与发展趋势，通过可视化分析和文本挖掘对地热能领域的论文进行分析。将地热能领域SCI文献数据导入可视化软件VOSviewer，构建关键词共现网络并进行聚类分析 (图5) 。其中，节点的不同颜色代表其属于不同聚类，可用于识别领域主要研究方向。通过关键词聚类分析，发现地热能领域的研究主题呈现5个研究聚类群集。

    图 5  地热能领域关键词聚类图
    Figure 5.  Keywords co-occurrence graph in geothermal energy
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    1) “地热成因与分布”相关主题的研究主要集中于地质构造特征与形成机制、热液演化、盆地热流、地热资源勘查、地球化学技术的应用等方面[14-19]，研究具有明显的地域性，冰岛、中国和美国加利福尼亚州等国家或区域是研究热点。其中，DUAN等[19]对兰州市地热系统的水化学特征、水化学过程和补给源进行了研究。CAO等[20]利用地球化学和同位素方法研究了西藏地区地热的热液流动演化。GUO等[21]研究证明了氯同位素组成与水化学的结合可以用于识别热液系统。此外，地热资源勘查作为地热能开发利用的基础，常用的方法包括遥感技术、地球物理技术和地球化学技术等。地热资源的精准勘查和动态评价仍是全球性难题[22]，新技术的研发和多种勘查技术的组合应用成为重要发展趋势。

    2) “地热资源开采及储层改造”相关主题的研究主要集中于储层的渗透性、增强型地热系统 (EGS) 、干热岩、流体运移、诱发地震、二氧化碳协同开发地热资源等方面[23-26]，研究主要采用数值模拟方法开展。其中，EGS系统的性能、地热资源开发与诱发地震相关研究是近年来的研究热点。欧美在热储模拟、储层改造与监测等方面形成了可供借鉴的重要成果，我国地热资源的开发需要实现高温钻完井、复杂结构井、深层热储改造、井下换热和EGS等关键技术的突破[27]。此外，国内外学者针对地热资源开发诱发地震问题开展了广泛研究[28-32]，若不能有效管控EGS储层改造过程中微地震的震级，可能诱发破坏性地震，开展地震灾害风险的有效管控措施研究仍是亟需解决的关键问题。

    3) “地热供暖制冷”相关主题的研究主要集中于地源热泵、地热换热器、热响应试验、岩石的导热性、能源桩、地热储能等方面。浅层地埋管地源热泵技术是使用最广泛、技术最成熟的地热能直接利用形式，中深层地源热泵供暖和水热型地热直接利用等仍需进一步提升系统经济性和可持续性[33]。此外，地热储能作为规模化跨季节储能的技术之一，是地热利用的前沿领域[1]和未来能源利用的新方向，近年来受到广泛关注。欧盟部署了“HEATSTORE”地下储热项目[34]，为6个地下储热示范项目提供5.0×107欧元资金支持。美国为“Geothermal Battery”储能项目提供1.0×107美元资金支持[35]。中国科学院承担的地热储能项目也进入了技术研发和示范工程建设阶段[36-37]。美国、瑞典、德国和丹麦等均建成了基于跨季节储热技术的区域供热系统[38]。国际可再生能源署在其《2020年创新展望：热能储存更新》中预测，到2030年，全球热能储存市场的规模可能会增加2倍，装机容量从2019年的2.34×1011 kW∙h增加到8.0×1011 kW∙h以上。

    4) “地热发电”相关主题的研究集中于有机朗肯循环[39]、发电系统的性能分析与优化、地热与其他可再生能源结合系统的分析和优化设计、地热能多联产系统等方面。现有的地热发电利用以高温地热资源为主，热伏发电、超临界CO2循环发电等技术的出现为中低温地热发电提供了可能[40-41]。近年来，地热能与其他能源的联合发电及多联产系统成为研究热点[42-46]。MAHMOUDAN等[42]提出了一种与热电发电机集成的新型的地热能和太阳能驱动多联产系统，并从能量和经济学等角度对系统进行了研究和优化分析。ALIRAHMI等[43]对基于地热和太阳能的多发电系统进行了多目标优化，发现在最优工作点，系统的火用效率和总单位成本分别为30%和130 美元∙GJ−1。HEKMATSHOAR等[44]创新性提出了由多效蒸馏、有机朗肯循环和质子交换膜电解槽组成的地热驱动多联产系统，并使用多目标TOPSIS方法对系统的热经济性进行了分析优化。XING和LI[45]提出了由地热—生物质能联合驱动的制冷、供热、发电和制氢的多联产框架，并进行了能量、能效和能耗经济学 (3E) 分析。SONG等[46]提出了超临界二氧化碳工质的有机朗肯循环太阳能—地热发电系统。

    5) “地热水”相关主题主要集中于地下水、地热水和废水的循环利用、细菌等微生物、关键矿产提取等方面。其中，地热提锂作为新兴的地热能研究方向受到广泛关注。2023年初，欧洲地热能委员会 (EGEC) 发表了“用于欧盟关键原材料的地热锂提案”[47]，强调发展国内锂供应链的价值。2022年11月，美国能源部先进材料和制造技术办公室宣布1.2×107美元的融资项目[48]，以研究和改进从地热卤水中安全、经济、高效的提取和精炼锂的技术。SANJUAN等[49]研究发现，地热卤水中锂的浓度与温度、流体含盐量、储层岩石类型及矿物学成分有关，认为地热卤水中白色云母和黑云母溶蚀是锂的主要来源。STRINGFELLOW等[50]对地热卤水中提取锂的技术进行了分析。德国巴登—符腾堡能源公司 (EnBW) 和卡尔斯鲁厄理工学院 (KIT) 的研究人员[51]，采用锂锰氧化物研发出一种锂离子筛，可以用于吸附地热卤水中的锂。

    6.   结论与展望

    6.1   结论

    1) 全球地热能领域的研究目前处于较快增长阶段，随着全球“碳中和”目标的不断推进，初步预计未来几年该领域相关研究成果产出仍将保持增长态势。

    2) 地热能领域的研究主要集中在发达国家，仅中国和土耳其是发展中国家。其中，美国是最早开始地热能领域研究的国家，在该领域的研究成果总体影响较大。中国总发文量排名第二，自2016年开始年发文量一直保持全球第一，在该领域产出已经具有较好的影响力。

    3) 中国科学院是地热能领域全球发文数量最多的研究机构，研究成果的整体质量和影响力在国内均位于前列，在国际上亦呈现质量和影响力同步增长的良好局面。排名前10位的机构中有3家美国机构，且均具有较高的影响力。此外，德国亥姆霍兹联合会、法国国家科学研究中心和瑞士联邦理工学院在该领域表现出较高的影响力。

    4) 地热能领域的研究是一个涉及多学科的交叉研究领域。研究主要包括：“地热成因与分布”、“地热资源开采及储层改造”、“地热供暖制冷”、“地热发电”和“地热水”等相关主题。

    6.2   展望

    1) 开展多种勘查技术的综合应用，研发新技术、新设备，探索人工智能、大数据分析等技术的应用是精准识别地热资源、提升地热资源勘查能力、有效开展地热资源开发利用的重要基础。

    2) 地热储能作为新的规模化储能技术是实现高效规模化跨季节储能的重要发展方向[1]。地热储能技术不仅可以充分利用风能、太阳能等无法消纳的余能，也可以将工业余热、核能余热等热量进行存储。

    3) 我国已探明的地热资源以中低温地热资源为主，探索热伏发电、超临界CO2循环发电技术的应用，研究地热资源与太阳能、风能、生物质能等其他可再生能源的多能互补发电技术，成为利用中低温地热资源进行发电的重要途径，对于中低温地热资源的规模化利用具有重要意义。

  • 图 1  BBNR-CPR运行机理

    Figure 1.  Operation mechanism of BBNR-CPR reactor

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    图 2  系统内氨氮、总氮的长期去除效果

    Figure 2.  Long-term ammonia nitrogen removal in the system

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    图 3  系统内总磷不同阶段去除效果

    Figure 3.  Total phosphorus removal at different stages in the system

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    图 4  在A/O/A模式下的1个磷回收周期内的反硝化除磷效率

    Figure 4.  Efficiency of denitrifying phosphorus removal in a phosphorus recovery cycle of AOA mode

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    图 5  A/O(阶段Ⅲ)和A/O +A/O/A工艺(阶段Ⅳ)生物膜种群组成(属水平)对比

    Figure 5.  Relative abundances of dominant communities at genus level in the biomass of BBNR-CPR system in the A/O process (stage Ⅲ) and the A/O + A/O/A process (stage Ⅳ)

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    表 1  BBNR-CPR系统的运行设置

    Table 1.  Operational configuration of BBNR-CPR system

    阶段温度/℃时间/dNH+4-N/(mg·L−1)TN/(mg·L−1)C/Na流量Q/(L·h−1)b磷回收当量值(以COD计)/(mg·L−1)进水添加NO−3-N/(mg·L−1)运行方式
    Ⅰ20~254570703.873.33800无A/O
    Ⅱ25~30487075~803.443.338005~10A/O
    Ⅲ15~254065654.073.33800无A/O
    Ⅳ8~156855556.915.001 750无A/O+A/O/A
    　　注：a表示C量由磷回收时的补充碳源和蓄磷阶段模拟废水中进水碳源两部分组成；b表示好氧(缺氧段进水流量变化)，而厌氧阶段进水流量始终保持为3.33 L·h−1。
    阶段温度/℃时间/dNH+4-N/(mg·L−1)TN/(mg·L−1)C/Na流量Q/(L·h−1)b磷回收当量值(以COD计)/(mg·L−1)进水添加NO−3-N/(mg·L−1)运行方式
    Ⅰ20~254570703.873.33800无A/O
    Ⅱ25~30487075~803.443.338005~10A/O
    Ⅲ15~254065654.073.33800无A/O
    Ⅳ8~156855556.915.001 750无A/O+A/O/A
    　　注：a表示C量由磷回收时的补充碳源和蓄磷阶段模拟废水中进水碳源两部分组成；b表示好氧(缺氧段进水流量变化)，而厌氧阶段进水流量始终保持为3.33 L·h−1。
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    表 2  不同运行条件下缺氧段氮磷消耗比值

    Table 2.  Comparison of nitrogen and phosphorus consumption ratio at anoxic stage in different studies

    运行工艺C∶N∶P缺氧段进水硝态氮浓度/(mg·L−1)进水TP/(mg·L−1)温度/℃吸磷速率(好氧/缺氧)/(mg·(L·h)−1)ΔP/ΔN(缺氧阶段)来源
    AO/AOA25∶3.7∶114.414.9~16.58~1519.93/7.67a0.76本研究
    AO/AA20.0∶1.5∶140.020.025~2913.87~16.32/6.30~11.380.29/0.43[15]
    AAO26.7∶4.2∶150.010.0~15.0258.40/8.001.00[26]
    AAO36.6∶10.3∶130.03.6~9.319~21—1.25[27]
    AO/AA25.3∶2.5∶135.512.0~17.021~R2315.59/13.110.23[28]
    AO20.8∶4.8∶144.29.0~12.0—14.17/12.85b0.80[29]
    　　注：a表示本研究A/O/A模式中，缺氧阶段2 h的平均吸磷速率；b表示研究中3 h去除速率的均值；“—”表示数据未提及。
    运行工艺C∶N∶P缺氧段进水硝态氮浓度/(mg·L−1)进水TP/(mg·L−1)温度/℃吸磷速率(好氧/缺氧)/(mg·(L·h)−1)ΔP/ΔN(缺氧阶段)来源
    AO/AOA25∶3.7∶114.414.9~16.58~1519.93/7.67a0.76本研究
    AO/AA20.0∶1.5∶140.020.025~2913.87~16.32/6.30~11.380.29/0.43[15]
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    AAO36.6∶10.3∶130.03.6~9.319~21—1.25[27]
    AO/AA25.3∶2.5∶135.512.0~17.021~R2315.59/13.110.23[28]
    AO20.8∶4.8∶144.29.0~12.0—14.17/12.85b0.80[29]
    　　注：a表示本研究A/O/A模式中，缺氧阶段2 h的平均吸磷速率；b表示研究中3 h去除速率的均值；“—”表示数据未提及。
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-09-21
  • 录用日期:  2021-01-12
  • 刊出日期:  2021-04-10
林欢, 焦彭博, 田晴, 蒋涛, 董雪彤, 朱艳彬, 李方, 杨波. 后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
引用本文: 林欢, 焦彭博, 田晴, 蒋涛, 董雪彤, 朱艳彬, 李方, 杨波. 后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响[J]. 环境工程学报, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
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LIN Huan, JIAO Pengbo, TIAN Qing, JIANG Tao, DONG Xuetong, ZHU Yanbin, LI Fang, YANG Bo. Effect of post-denitrifying setup on nitrogen and phosphorus removal in the biofilm bio-nutrients removal-carbon source regulated phosphorus recovery process (BBNR-CPR) at low temperature[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
Citation: LIN Huan, JIAO Pengbo, TIAN Qing, JIANG Tao, DONG Xuetong, ZHU Yanbin, LI Fang, YANG Bo. Effect of post-denitrifying setup on nitrogen and phosphorus removal in the biofilm bio-nutrients removal-carbon source regulated phosphorus recovery process (BBNR-CPR) at low temperature[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2021, 15(4): 1260-1269. doi: 10.12030/j.cjee.202009144
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后置反硝化的设置对低温下碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)脱氮除磷的影响

    通讯作者: 田晴(1971—)，女，博士，副教授。研究方向：污水生物脱氮除磷。E-mail：tq2004@dhu.edu.cn; 
    作者简介: 林欢(1995—)，男，硕士研究生。研究方向：污水生物脱氮除磷。E-mail：2181477@mail.dhu.edu.cn
  • 1. 国家环境保护纺织工业污染防治工程技术中心，上海 201620
  • 2. 东华大学环境科学与工程学院，上海 201620
  • 收稿日期:  2020-09-21
  • 录用日期:  2021-01-12
  • 网络出版日期:  2021-04-23
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(21777024)；上海自然科学基金资助项目(16ZR1402000)；国家重点研发计划(2019YFC0408503)

摘要: 采用连续运行式生物膜脱氮蓄磷-碳源调控回收磷系统(biofilm bio-nutrient removal carbon source regulated phosphorus removal，BBNR-CPR)处理低C/N比(3.4~6.9)模拟生活污水。通过反应器内生物膜来蓄积废水中的磷，同时采用周期性投加高浓度的外加碳源，诱导释放生物膜内蓄积的磷且对其进行回收。在此基础上，通过增设后置缺氧段，同时增加好氧内循环量、提高磷回收阶段补充碳源浓度等方式，强化BBNR-CPR系统的运行，以期实现低温下(<15 ℃)系统的同步脱氮蓄磷/回收磷的目标。结果表明，在低温下引入后置缺氧段，可节省27%的曝气能耗，并能维持该系统脱氮除磷性能的稳定性。在进水NH+4-N、TP浓度分别为50 mg·L−1、15 mg·L−1的条件下，该系统对NH+4-N、TN和TP的平均去除率分别达到了89.12%、82.14%和89.24%。在单个生物蓄磷-磷回收周期(7 d)内，随着系统运行时间的延长(第3~6天)，生物膜内反硝化聚磷菌体内的PHA的不断消耗，系统的缺氧吸磷速率仍可维持稳定，第3和6天分别为7.51 mg·(L·h)−1和7.83 mg·(L·h)−1)。在该运行方式下，系统后置缺氧段每去除1.00 mg NO−3-N可耦合去除0.76 mg TP；且该阶段限制反硝化除磷的主要因素是进水氨氮转化时产生的硝态氮(反硝化吸磷电子受体)的浓度。通过对生物膜样本进行16S rRNA高通量测序分析，发现系统内的优势菌群为Candidatus Competibacter、Candidatus Nitrotoga、Phaeodactylibacter、Thiothrix和Dechloromonas。

English Abstract

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  • 我国目前生活污水普遍具有含碳量低的特点，这使得污水处理尾水中常含有大量的硝酸盐[1]。现有的污水处理厂中常因碳源不足而导致出水难以达到日益严格的N、P排放标准[2]。而后置反硝化生物滤池因其占地面积小、效率高、耐冲击负荷强等优点被广泛应用于各种深度脱氮(硝酸盐去除)的研究与实践中[3]。此外，由于季节变化导致的气温波动，冬季污水处理厂内的水温可降至10 ℃以内[4]。由于微生物生长普遍具有强温度依赖性[5-6]，因此，低温环境下维持废水的生物处理效率较为困难。

    污水中的磷通常以化学沉淀的形式外排，这既污染环境又浪费了磷资源。而磷矿石作为一种不可再生资源，其储量已经濒于枯竭[7]。因此，国内外对磷的研究更倾向于对其进行回收利用，以期实现磷资源的可持续利用[8-10]。而近期基于内碳源(聚羟基烷酸，PHA)的反硝化聚磷菌(DPAOs)的研究引起了人们的广泛关注[11-12]。DPAOs在缺氧段以PHA作为电子供体，以NO−3-N/NO−2-N为电子受体吸磷，从而实现“一碳两用”[13-14]。DPAOs能够在厌氧/缺氧交替运行的反应器(A/A)内大量富集，在缺氧环境中DPAOs缺氧吸磷速率(以NO−3-N/NO−2-N为电子受体)仅仅略低于好氧吸磷速率(以O2为电子受体)[15]。还有部分DPAOs也可在厌氧/好氧交替的反应器(A/O)内大量富集。WONG等[16]研究发现，即使反应器内的DO浓度较高，DPAOs也可利用污水与生物膜(絮体)内氧浓度的差异，根据需要选择性地利用O2或NO−3-N/NO−2-N作为电子受体吸磷。根据这一特性开发的反硝化除磷(DPR)技术能够缓解污水碳源含量不足所带来的难题，反硝化聚磷菌(DPAOs)工艺可降低30%的能源需求和50%的污泥产量[17-19]。而将后置DPR工艺与厌氧/好氧(A/O)工艺联合，在后置缺氧阶段利用内源碳(PHA)来驱动DPR过程，可实现脱氮除磷的同时节省外碳源的投加量。

    杨建鹏等提出了碳源调控-回收磷工艺系统(BBNR-CPR)，发现利用内源碳能够改善系统的耐低温特性[20]。本研究在此基础上，引入后置反硝化段，构建出A/O复合A/O/A(厌氧/好氧/缺氧)工艺，采用延长好氧内循环时长等运行策略，以期实现以下3点目标。一是培养与富集DPAOs，强化系统的反硝化除磷性能；二是在保证系统脱氮除磷效果的基础上降低系统能耗；三是比较微生物菌群结构，探明DPAOs菌群的组成。

1.   材料与方法

    1.1.   实验装置

  • 如图1(a)所示，BBNR-CPR系统是由上流式厌氧/好氧/缺氧(A/O/A)生物滤池、中间水箱、曝气装置以及配套的时间控制系统组成。反应器连续型进(出)水、内回流、阶段性曝气均由可编程时间控制器控制。如图1(a)所示，本研究中连续流反应器的工作容积为8 L(高1.6 m、内径100 mm)，采用火山岩及石英砂作为生物载体，运行时有效水位为1.1 m，出水经过滤器去除微小生物膜后从滤池上部自动流出。如图1(b)所示，系统运行由交替型生物蓄磷阶段/磷回收阶段组成。单个生物蓄磷/磷回收的周期为7 d。如图1(b)所示：在生物蓄磷阶段(持续时长为6 d)，生物滤池以A/O(/A)模式交替运行，每个运行周期为8 h，包括厌氧运行3 h(连续进出水，出水进入中间水箱)，好氧连续进、出水5 h(A/O/A模式下为3) (连续进出水，出水进入中间水箱，系统保持内循环状态)，缺氧运行2 h(连续进出水)；磷回收阶段(1 d)为序批式进水，厌氧进水为0.5 h，静置释磷为2 h。

    在BBNR-CPR的蓄磷阶段，单个A/O或A/O/A周期(8 h)内可处理10 L模拟污水，完整生物蓄磷阶段总共处理模拟生活污水为180 L；在生物磷回收阶段，配置20 L高浓度补充碳源废水并间歇泵入生物滤池主体内，厌氧静置2 h后，排放反应器内高含磷液，并将这部分高磷液以液态磷肥的方式用于后续磷回收的研究。

    • 1.2.   进水水质及反应器运行策略

  • 实验用废水采用人工配制的模拟废水。在生物蓄磷阶段的水质成分为NaH2PO4 58 mg·L−1、NH+4-N 50~75 mg·L−1、乙酸钠200 mg·L−1 (以COD计)，MgSO4·7H2O 70 mg·L−1、KCl 40 mg·L−1、NaHCO3 200 mg·L−1、CaCl2 20 mg·L−1和FeCl3 2 mg·L−1；在磷回收阶段中，丙酸钠(补充碳源)的浓度为800/1 750 mg·L−1(以COD计)。

    实验中以温度为节点分为4个运行阶段，在各阶段系统的运行参数如表1所示。

    • 1.3.   监测参数及方法

  • 系统出水水样每2 d测量1次，样品监测前均经过0.45 µm膜过滤。pH (PHS-2F，中国)和ORP (WTW，德国)数据由自动监测获得。此外，采用微波消解法测定COD，碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法测定TN，过硫酸钾消解钼酸铵显色紫外分光光度法测定TP，采用纳氏试剂分光光度法测定NH+4-N，而NO−3-N和NO−2-N则分别采用紫外分光光度法和重氮耦合分光光度法测定。

    • 1.4.   16S rRNA微生物群落结构分析

  • 将生物膜从填料上剥离后，使用E.Z.N.A.®DNA萃取试剂盒提取DNA。采用引物338F(5'+ACTCCTACGGGAGGCAGCA-3')，806R(5'-GGACTACHVGGGTWTCTAAT-3')对微生物菌群菌属扩增内保守区域16S rDNA的V3和V4区进行PCR扩增。DNA经纯化和量化处理后，委托上海美吉生物科技有限公司进行高通量测序分析生物种群多样性变化，扩增的具体操作细节参见以往的研究[20]。最后，登录美国国立生物技术信息中心(NCBI)数据库官网，将测序所得原始数据上传入库，获得序列号为SRR12574466，SRR12574468。

2.   结果与讨论

    2.1.   不同阶段系统脱氮除磷效果的对比

  • 1) BBNR-CPR系统在不同阶段运行过程中对氮(氨氮、总氮)的处理效果。由图2可知，第0~45天为稳定阶段(阶段I)，平均进水和出水氨氮浓度分别为70.13 mg·L−1和0.38 mg·L−1，该阶段氨氮和总氮平均去除率分别为99.45%和66.91%。第46~93天为阶段Ⅱ，厌氧进水中加入NO−3-N模拟出水回流引入的NO−3-N，以探究前置缺氧对系统脱氮和除磷效果的影响。在进水NO−3-N浓度为5.0 mg·L−1时，TN平均去除率由66.91%升至76.45%(出水平均NO−3-N浓度为17.80 mg·L−1)。这一结果与文献报道的“通过回流方式在进水中引入一定数量NO−3-N可显著提升系统的脱氮效率”这一结论[21]一致。此外，在厌氧段进水中加入NO−3-N后，系统依然能保持较高的脱氮效率，这得益于周期性磷回收的过程。然而，当进水NO−3-N为10.0 mg·L−1时，系统TN去除率开始降低，平均去除率降低至72.57%。这可能是因为在加入过量硝态氮条件下，缺氧环境会诱导DPAOs进行反硝化吸磷，与普通反硝化细菌竞争碳源，进而限制了好氧段的同步硝化反硝化。

    在阶段Ⅲ，反应器运行温度开始逐渐降低，在进水以氯化铵为氮源的条件下，系统的脱氮效能仍可以不断提高。在该阶段运行的前30 d内，系统对氨氮和总氮的平均去除率分别为99.28%和77.04%。然而，当系统运行到第124天时，环境温度发生骤降，导致溶解氧在水中的饱和度增加，在相同曝气量下，反应器内溶解氧变大，为充分利用这部分溶解氧，反应器运行条件开始进行调整。从第134天起，系统的运行方式由A/O工艺转变为A/O+A/O/A混合工艺，即在蓄磷过程的前2 d以A/O工艺运行，后4 d以A/O/A工艺运行。在A/O/A的运行方式中，好氧阶段时长由A/O工艺的5 h缩短至3 h。通过该运行模式，蓄磷周期内系统减少了27%的曝气时长，节约了大量曝气能耗；同时，好氧段的内循环比由67%提升至150%，内循环比的增加也缓解了低温对硝化/反硝化活性的影响。在改变运行条件的前期，系统对氨氮和总氮的去除率仍不稳定，这说明低温和运行条件的改变影响了系统内硝化反硝化过程。随着反应器长时间的运行，系统对氨氮和总氮的去除率呈现上升趋势。这表明反应器内混合生长的微生物菌群逐渐适应了新的运行方式。在第1个蓄磷/磷回收周期内，氨氮去除率降至82.24%，总氮去除率为77.98%。该阶段进入稳定运行后，系统对氨氮和总氮的去除率分别达到89.12%和82.14%。LIN等[12]在低温((12±2) ℃)下探究内碳源深度脱氮中，TN去除率为71.08%。黄剑明等[22]利用A2O-BAF工艺在低温(11~14 ℃)下运行，TN去除率达到78.3%。这说明低温下引入后置反硝化除磷工艺是提高TN去除系统性能的有效手段。

    为强化低温(8~15 ℃)下微生物的脱氮除磷效果，在阶段IV，将系统磷回收过程补充的碳源浓度由800 mg·L−1提升至1 750 mg·L−1，使得系统进水平均C/N提升了2.8，这样可大幅提高系统内菌群体内贮存的PHA含量，强化好氧阶段的同时硝化反硝化作用[23]。由于引入了后置缺氧段，反硝化聚磷菌也可以在后置缺氧段继续发挥反硝化除磷作用，使得系统的总氮去除效率明显增加。在低温冲击下，系统的总氮去除效率仍达到64.74%，这说明BBNR-CPR系统对温度骤变具有一定的耐受性。

    2)不同阶段系统除磷效果的对比。如图3所示，在厌氧段引入低浓度硝酸盐后(阶段Ⅱ)，系统对磷的平均去除率由84.56%降至60.23%。其原因可能是，由于引入5~10 mg·L−1的NO−3-N，在生物蓄磷后期，厌氧阶段出现缺氧吸磷而非释磷现象，DPAOs会在生物蓄磷后期优先吸收进水中的碳源，导致普通PAOs在好氧阶段能量不足而大幅减少了吸磷量，造成系统除磷效率大幅下降。在阶段Ⅲ，为防止进水NO−3-N引入造成系统除磷的恶化，停止在厌氧阶段向进水添加NO−3-N，重新富集PAOs，系统除磷效果随之明显改善。在第116天时，反应器的除磷率高达98.51%，在116~132 d内TP平均去除率达到了90.19%(高于常温运行的阶段Ⅰ)。在阶段Ⅳ的初期，TP去除率仅为65.06%。随着微生物逐渐适应，新运行(A/O+A/O/A复合运行)系统的除磷效率逐步提升，在本阶段系统稳定运行后，系统对TP平均去除率达到了89.75%。

    • 2.2.   蓄磷-磷回收周期内反硝化除磷效果变化

  • 在单个蓄磷-磷回收周期内，PHA随时间的延续不断被消耗。为了解PHA含量变化对系统脱氮除磷性能的影响，对磷回收后的第1、3、5天出水的水质变化进行了监测。由图4(a)可见，磷回收阶段生物膜内的PHA储备充足，使得蓄磷前期普通反硝化菌活性较高，代谢旺盛，生物膜内的微生物能在好氧阶段进行快速同时硝化反硝化，好氧末期出水NO−3-N仅为3.54 mg·L−1。此外，磷回收中生物膜内蓄磷量的大幅降低导致厌氧释磷浓度的下降，故在蓄磷前期，系统磷出水浓度能够保持较低水平，系统整体的脱氮和除磷效果较好。在单个蓄磷周期内，随着蓄磷时长的不断增加，生物膜内的蓄磷量增长迅速，反应器厌氧阶段的释磷量也明显增加；且随着生物膜内贮存的PHA消耗量增加，好氧段同时硝化反硝化效果下降，造成出水NO−3-N浓度增加(NO−3-N浓度高于25 mg·L−1)，为后续缺氧段提供了充足的电子受体，可以保证稳定的除磷率(平均为93%)。

    根据蓄磷周期内1 h滤池进、出水磷浓度，计算了单个蓄磷/磷回收周期内的吸磷速率，结果如图4(b)所示。由图4(b)可见，第3天和第5天的缺氧吸磷速率相似。这说明，虽然在蓄磷周期内系统生物膜中PHA贮量随时间不断下降[23]，但其对于(D)PAOs吸磷而言仍是充足的。因此，限制后置反硝化吸磷速率的主要原因仍是水体中总磷和电子受体(NO−3-N)的浓度。

    如图4所示，本系统在低温下的缺氧阶段，每去除1.00 mg NO−3-N平均耦合去除0.76 mg PO3−4-P，其他研究工艺在反硝化除磷过程中的氮/磷消耗比如表2所示。电子受体的种类、PHA含量和厌氧释磷量是影响吸磷速率的主要因素。其中，以交替厌氧好氧(A/O)方式运行，即以氧气作为电子受体，产生的同时硝化/反硝化吸磷速率远高于以硝酸根作为电子受体的吸磷速率[13,24]，而以厌氧/缺氧交替(A/A)方式运行下系统的最大反硝化吸磷速率则次之。此外，提高释磷量是提高吸磷速率的关键，而释磷量提高与聚磷菌在厌氧段吸收的VFA的量相关，聚磷菌吸收VFA的量越多，其在后续好氧/缺氧阶段的吸磷速率就越大。因此，高浓度的补充碳源促使本研究的好氧吸磷速率显著高于其他研究的结果(表2)。

    本研究在低温厌氧条件下，采用丙酸钠作为补充碳源(1 750 mg·L−1，以COD计)的模拟废水，连续进入反应器，高浓度的补充碳源激发了磷在生物膜内单个生物蓄磷周期内的蓄积，并以PO3−4-P的形式过量释放进入到磷回收液内。该方法不仅可以回收反应器内生物膜在生物蓄磷周期内富集的磷酸盐，还能够在生物膜内富集大量的PHA[23]。然而，有研究[25-26]表明，DPAOs可在不摄磷状态下可进行反硝化作用，且DGAOs/DPAOs胞内PHA含量水平高时，PHA优先用于反硝化去除NO−3-N。在本研究中，生物膜内PHA含量具有在蓄磷周期内随着蓄磷时间增加而逐渐下降的独特优势，反应器在好氧阶段出水NO−3-N浓度随着蓄磷周期的延长而不断增加。因此，在低温下，可以运用系统这一运行特点，在系统原有A/O运行基础上，增设后置缺氧段充分利用好氧段出水NO−3-N代替O2作为电子受体，不仅能够节约曝气量，还能够充分利用反应器生物膜内残留的PHA贮存量，真正实现反硝化除磷过程的一碳双用。

    • 2.3.   微生物群落结构分析

  • 如图5所示，运行工艺的变换及温度变化导致反应器内部的群落结构发生明显的变化。其中，A/O工艺系统中丰度较高的菌属为Candidatus Competibacter (53.34%)、Defluviicoccus (12.65%)、Run-SP154 (6.79%)、Dechloromonas (6.14%)、Thiothrix (5.29%)。随着温度的降低以及运行工艺的变化，系统内的优势菌群变为Candidatus Competibacter (20.09%)、Candidatus Nitrotoga (8.82%)、Phaeodactylibacter (8.75%)、Thiothrix (3.30%)、Dechloromonas (2.71%)，且阶段Ⅳ中系统群落多样性明显更丰富。Candidatus Competibacter (Ca. Competibacter)在2种条件下丰度均最高。TU等[30]的研究表明，除磷系统中乙酸钠含量高于200 mg·L−1时，GAOs便成为系统的优势菌属。Ca. Competibacter能够利用VFA合成PHA，具有更强的反硝化特性和耐逆性。此外，Ca. Competibacter中一些菌属已被证明具有吸收磷酸盐的能力，但无法释磷[20]。Candidatus Nitrotoga作为一种耐低温的硝化菌属，其丰度也显著提高。好氧反硝化细菌Phaeodactylibacter存在于污水处理系统的低温阶段，主要功能是降解污水中的有机物[31]。低温下，这2种菌属与系统在好氧阶段仍能保持较高的TN去除率密切相关。更重要的是，系统在A/O方式运行中Phaeodactylibacter从未成为BBNR-CPR系统的优势菌群。同时，NCBI数据库中(Genome ID为83475和88035)已经发现Phaeodactylibacter属中的成员编码了PPK1 (polyphosphate kinase)基因，而PPK1一般被认为是传统聚磷菌的系统发育标记基因[32]。因此，我们推测，本研究中Phaeodactylibacter可能在缺氧阶段起到反硝化吸磷的作用。

    然而，在本研究中作为聚磷菌，Candidatus Accumulibacter(Ca. Accumulibacter)的相对丰度仅为1.36%。有研究[33]表明，Ca. Accumulibacter不仅能利用O2作为电子受体吸磷，还能利用NO−3-N作为电子受体氧化PHA进行反硝化吸磷。在本研究中，Ca. Accumulibacter的丰度显然没有随着后置反硝化段的引入而大幅提升，相反，被少量研究报道的PAOs物种(Thiothrix)的丰度仍达3.30%。NIELSEN等[34]的研究表明，Thiothrix广泛存在于EBPR系统中，其具有反硝化除磷的功能。此外，Thauera、Dechloromonas、Acinetobacter、Pesudomonas、Flavobacterium等物种丰度总计达到8.93%。而这些物种在各类具有反硝化除磷的功能系统中大量富集[35-38]，但其是否是潜在的DPAOs还需要进一步研究加以证明。以上研究结果说明，后置反硝化段的引入可增加系统内潜在的聚磷菌的物种多样性，从而提高系统脱氮除磷性能。

3.   结论

  • 1)在低温条件下，可在生物蓄磷/回收磷系统BBNR-CPR基础上引入后置缺氧运行的新模式；相比原系统的厌氧/好氧运行方式，利用PHA驱动后置反硝化吸磷过程，能够使系统节省27%的曝气成本。

    2)引入后置缺氧段，系统生物膜内菌群可在厌氧条件下利用磷回收过程中过量贮存的内碳源进行反硝化吸磷，强化低温下的脱氮除磷性能，从而节省外加碳源。

    3)通过提高补充碳源的浓度，延长内循环时长，同时引入后置缺氧段，可以增加BBNR-CPR系统内聚磷菌的物种多样性，从而改善系统在低温下的氮磷去除性能。

参考文献 (38)

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