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交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响

王桃, 邵兆伟, 刘安迪, 刘宏, 陈永志. 交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响[J]. 环境工程学报, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
引用本文: 王桃, 邵兆伟, 刘安迪, 刘宏, 陈永志. 交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响[J]. 环境工程学报, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
WANG Tao, SHAO Zhaowei, LIU Andi, LIU Hong, CHEN Yongzhi. Effect of alternate aeration on the startup and nitrogen removal characteristics of short-cut nitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
Citation: WANG Tao, SHAO Zhaowei, LIU Andi, LIU Hong, CHEN Yongzhi. Effect of alternate aeration on the startup and nitrogen removal characteristics of short-cut nitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006

交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响

    作者简介: 王桃(1995—),女,硕士研究生。研究方向:污水脱氮除磷处理技术。E-mail:1837553828@qq.com
    通讯作者: 陈永志(1969—),男,博士,教授。研究方向:污水处理理论与技术。E-mail:476411589@qq.com
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(51668033);甘肃省自然科学基金资助项目(18JR3RA126);甘肃省高等学校特色专业项目(101004);大学生创新实验项目(2019065)
  • 中图分类号: X703

Effect of alternate aeration on the startup and nitrogen removal characteristics of short-cut nitrification

    Corresponding author: CHEN Yongzhi, 476411589@qq.com
  • 摘要: 采用序批式活性污泥反应器(SBR)处理低C/N生活污水,在25 ℃和2种交替曝气运行模式下,分析了启动和稳定运行时短程硝化及脱氮特性、比亚硝酸盐氧化速率、游离氨(FA)浓度的变化、氨氧化菌(AOB)活性的影响及Boltzmann模型对AOB活性的拟合。结果表明:在缺氧/好氧时间比为30 min/30 min,单周期交替运行4次的条件下,运行46个周期后,出水亚硝酸盐由4.19 mg·L−1增至20.86 mg·L−1,亚硝酸盐积累率稳定至97.03%,比氨氧化速率和AOB活性分别稳定至0.30 g·(g·d)−1和110%,AOB活性增长时间段的中间值为第10个周期;在好氧/缺氧时间比为30 min/30 min,单周期交替运行4次的条件下,运行50个周期后,亚硝酸盐出水浓度和亚硝酸盐积累率分别稳定至17.94 mg·L−1和95.04%,比氨氧化速率和AOB活性分别稳定至0.30 g·(g·d)−1和110%,AOB活性增长时间段的中间值为第24个周期。因此,采用缺氧/好氧交替运行模式,可提高氨氮去除率和亚硝酸盐积累率,氨氧化菌活性更佳,以上研究结果为实现并维持稳定的短程硝化提供参考。
  • 溶解性有机物(dissloved organic matter, DOM)是粒径小于0.45 μm的异质混合物,是废水中的主要成分之一[1]。DOM难以通过常规污水处理手段去除[2],且DOM的存在会对污水中其他污染物的降解产生影响。WANG等[3]研究发现,DOM会对污水中扑米酮的高级氧化降解产生影响,进而显著影响高级氧化性能;LIN等[4]发现,小分子量的DOM会促进2,4,4′-三氯联苯的降解。相较于城镇生活污水和其他工业废水,制药污水呈现出高盐度、高毒性和可生物降解性差等特征,成分更为复杂[5]。处理过程中,制药污水中DOM更容易影响处理过程,对水中污染物的去除产生影响[6]。因此,深入了解制药污水各个阶段DOM组成及其变化情况对于污水处理厂稳定运行具有重要意义。

    常规评价DOM的指标主要为溶解性有机碳(dissolved organic carbon, DOC)[7]。然而,仅用单一数值指标无法表征DOM种类及其变化情况。为了解决这个问题,研究人员使用超高分辨率质谱识别DOM组成和确定分子量[2]、尺寸排阻色谱明确DOM分子量分布情况[8]、树脂柱分离确定DOM腐殖化程度[9]等。这些方法虽然可以精确表征DOM自身特性,但存在着实验过程复杂、实验耗材昂贵、操作要求高、分析时间长等不足,无法满足工业现场即时监测表征的需要。近年来,越来越多的研究使用三维荧光光谱-平行因子分析及紫外-可见吸收光谱快速表征水体DOM[10-11]。三维荧光光谱-平行因子分析(3DEEMs-PARAFAC)可以全方位识别和解析污水中DOM组分及其组分变化情况,但对于DOM分子量变化情况、DOM芳香性表征较为困难[12]。紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)是较为成熟的光谱分析方法,具有分析速度快、操作简单等优势。UV-Vis虽在DOM组分解析方面存在困难,但结合DOC指标可以快速表征水体DOM芳香化程度、分子量大小等3DEEMs-PARAFAC方法无法提供的指标[13]。2种方法的结合使用可以一定程度上替代复杂繁琐的传统检测方法,详细、准确、快速地表征制药污水处理过程中DOM变化情况,进而从污水分子层面监测污水处理厂运行情况。

    本研究对某制药工业园区中集中污水处理厂全处理流程进行采样,运用3DEEMs-PARAFAC方法和UV-Vis吸收光谱对污水处理厂全处理流程和不同处理单元DOM种类、分子量、腐殖化程度等进行表征,明确DOM变化情况,为监测污水处理厂运行情况,保证运行稳定和日后改进污水处理工艺提供可借鉴的技术方法。

    某制药园区集中污水处理厂采用如图1所示处理工艺处理园区所产生制药废水,经处理后排入园区污水管网。经了解,该制药污水处理厂主要承接制药园区内青霉素、维生素K2、辅酶Q10等药品生产工艺废水,整体水质呈现出高毒性、生物降解性差等特点。不同工艺段产生的污水于调节池混合后再进行下一步处理。本研究在制药污水处理厂调节池、水解池、10 000 m3 A/O池、30 000 m3 A/O池、15 000 m3 A/O池、初沉池、二沉池、沉渣池、氧化池、终沉池等工艺段取样,并采集出水水样。3个生化处理池在好氧段进行取样,使用0.45 μm滤膜过滤,低温保存,于48 h之内完成相关指标检测。

    图 1  制药污水处理厂处理工艺流程图
    Figure 1.  Processing flowchart of pharmaceutical wastewater treatment plant

    测定采集水样pH、化学需氧量(COD)、总氮(TN)、氨氮(NH3-N)、溶解性有机碳(DOC)等水质指标。pH使用pH计(PHSJ-4F,中国上海仪电科学仪器股份有限公司)测量;COD测定采用快速消解分光光度法(HJ/T399-2007)[14];TN测定使用碱性过硫酸钾消解紫外分光光度法(HJ636-2012)[15];NH3-N测定采用纳氏试剂分光光度法(HJ535-2009)[16];DOC使用总有机碳分析仪(TOC-L,日本株式会社岛津制作所)测定。

    使用荧光分光光度计(F-7000,日本株式会社日立制作所)对水样进行三维荧光扫描。设置参数如下:激发波长(Ex)200~450 nm,发射波长(Em)250~600 nm,狭缝宽度5 nm,扫描速度12 000 nm·min−1。预实验发现直接扫描水样超出仪器量程,无法获取水样三维荧光光谱。使用Milli-Q超纯水对各水样进行稀释处理后至仪器量程范围内再进行测量,每个样品重复扫描3遍。扫描完成后,发现谱图中存在强烈的散射,以Milli-Q超纯水为参比扣除拉曼散射,采用drEEM工具箱中扣除散射命令去除瑞利散射,Delanuay三角内插法补全因扣除瑞利散射而产生的缺失空白值[17],高斯平滑去除谱图中随机噪声干扰。

    使用紫外-可见分光光度计(DR6000,美国哈希公司),以Milli-Q超纯水作为参比对采集水样进行扫描,扫描范围190~800 nm,间隔1 nm。为去除扫描过程中水体存在的细小悬浮物造成的散射现象,采用式1和式2进行修正[18]

    stringUtils.convertMath(!{formula.content}) (1)
    stringUtils.convertMath(!{formula.content}) (2)

    式中:α(λ)为波长λ处未经校正的DOM吸收系数,m−1D(λ)是波长λ处的吸光度;r是光学单元的路径长度,m;α(λ)是给定波长λ处经校正散射的吸收系数,m−1

    平行因子分析(PARAFAC)方法的原理是将形成三相阵列X,样品为N种荧光成分的混合物的激发-发射矩阵(EEM)数据分解为3组线性项和1组残差项,其原理见式3[19]

    stringUtils.convertMath(!{formula.content}) (3)

    式中:xijk表示样本i在发射波长j和激发波长k处的荧光强度;ain与样品i中组分n的浓度成正比;bjn与发射波长j处的发射量子产率成正比;ckn与激发波长k处的吸收系数成正比;eijk表示分解误差项。

    采用MATLABR2018a中DOMfluor工具箱对处理后荧光数据进行PARAFAC分析,运用残差平方和、半分法检验等方法确定组分数量;OpenFluor在线数据库(www.openfluor.lablicate.com)明确组分成分[20]。使用IBM SPSS Statistics 25.0软件进行相关性分析,R Studio进行相关性热图绘制;其余绘图使用Origin 2019b软件完成。

    该制药污水处理厂各个流程水质参数如图2所示。pH值除调节池较低外,其余工艺段均稳定在6~8之间。总的来看,COD、TN、NH3-N和DOC随着污水处理的进行呈现显著下降的趋势。污水经过前面3个生化处理池处理后,TN、NH3-N、COD和DOC去除率均在95%以上,说明该污水处理厂生化处理池中生物活性较高,处理效果好。比较并联10 000 m3 A/O池和30 000 m3 A/O池水质指标,TN和NH3-N数值接近,说明脱氮效果基本一致;COD值10 000 m3 A/O池低于30 000 m3 A/O池。综合来看,说明10 000 m3 A/O池对有机物处理效果要优于30 000 m3 A/O池。

    图 2  制药污水处理厂各处理流程水质指标
    Figure 2.  Water quality indicators of each treatment process in pharmaceutical wastewater treatment plant

    图3为该制药废水处理厂各个处理流程水样的三维荧光光谱。明显看出,经并联生化处理池处理后,水样三维荧光光谱发生较大改变。未生化处理之前,2个荧光峰主要位于Ex/Em=230(270)/350 nm区域;生化处理后,荧光峰位置改变,位于Ex/Em=200~250/350~450 nm和Ex/Em=300~350/400~450 nm 2个区域。

    图 3  处理流程水样三维荧光光谱
    Figure 3.  Three-dimensional fluorescence spectroscopy of water treatment samples

    依据三维荧光光谱数据,计算各个样品的腐殖化指数(HIX)和生物源指数(BIX)。HIX是固定激发波长254 nm,发射波长435~480 nm之间荧光强度积分和300~345 nm之间荧光强度积分比值,用来表征水体DOM腐殖化程度,HIX<4腐殖化程度低,HIX>4腐殖化程度高[21]。BIX是Ex=310 nm,Em=380 nm和430 nm处荧光强度比值,用来表征DOM自生源在水中贡献,BIX>1.0说明DOM来自内生源,0.8<BIX<1.0说明内生源对DOM贡献较大,0.6<BIX<0.8则说明内生源贡献较小[22]。由各处理流程水样三维荧光光谱计算得到BIX和HIX,计算结果见图4。计算发现,各个处理流程BIX指数介于0.95~1.25之间,说明污水中绝大多数DOM来源于内生源,与外界干扰无关。HIX指数经生化处理后增长迅速,在15 000 m3 A/O池最高,间接说明生化处理使得污水中腐殖质类物质增加;HIX指数经深度氧化处理流程后下降到分界值以下,降低了水体的腐殖化程度。

    图 4  BIX和HIX指标变化情况
    Figure 4.  Change in BIX and HIX indicators

    图5是经PARAFAC算法从荧光数据集中识别出来的5种大分子组分三维荧光光谱及其对应载荷。与数据库数据进行数据对比时Ex和Em相似性得分均设置为0.95。表1列举了5类大分子组分对比结果。由对比结果可知,水样中含有类腐殖质和类蛋白类荧光基团,C2和C3组分分别为类腐殖酸物质和类富里酸物质;类蛋白组分C4和C5分别为类酪氨酸物质和类色氨酸物质;未在数据库中检索到C1组分,但C1组分与调节池和水解池三维荧光光谱高度相似,故组分C1可能与制药污水中独特的荧光发光组分高度相关。梁月清等 [29]研究了某工业园区污水处理厂各处理工艺DOM变化情况,其DOM组分特征为腐殖质样和类蛋白样,与本研究高度相似。

    图 5  PARAFAC方法解析结果及其对应载荷
    Figure 5.  PARAFC method analysis results and its corresponding loadings
    表 1  5组分对应的大分子物质
    Table 1.  Macromolecules corresponding to 5 components
    组分激发∶发射波长/nm种类参考文献
    C1230(260)∶350新组分
    C2260(360)∶445类腐殖酸[23]
    C3240(325)∶385类富里酸[24-25]
    C4230∶290类酪氨酸[26]
    C5230(275)∶350类色氨酸[27-28]
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    污水处理每个阶段,其DOM组分可能相近,但组分强度会发生变化[30]图6展示了制药废水在每个处理阶段解析出来的5组分最大荧光强度(Fmax)及其变化情况。与调节池Fmax值相比,C1组分Fmax值在水解池急剧上升,经生化处理过后Fmax值大幅度下降,说明物化处理会使得污水中某些物质转变为独特的荧光发光组分,而微生物会有效地去除这类独特的有机组分。C2和C3两种腐殖质成分则与C1变化趋势相反,经生化处理后,水样中C2和C3组分Fmax大幅升高,深度氧化处理后C2和C3组分Fmax略微降低,与HIX指数变化趋势一致。有的研究发现污水经生化处理后出现新的腐殖质物质,并且原有腐殖质荧光峰呈现增强的趋势[31]。李胜楠等[32]对制药废水三维荧光光谱分析,发现制药废水经生化处理后二级出水DOM主要为腐殖质类物质。经生化处理后水中腐殖质升高可能的原因是污水中含有的糖类与类蛋白质类物质在微生物的作用下发生美拉德反应,生成腐殖质类大分子物质,从而导致污水经生化处理后腐殖质含量上升[33]。生化处理后的深度氧化工艺使得部分腐殖质物质转变为其他可溶性发色物质,表现出腐殖质组分Fmax值降低。类蛋白组分C4和C5的Fmax值在物化处理阶段小幅度提升,经生化处理后数值下降并保持一定程度的稳定,深度氧化处理后数值进一步下降并保持稳定。可能的原因是物化处理导致大分子物质水解为类蛋白类小分子物质使得类蛋白组分上升[6];生化处理过程中微生物自身作用使得类蛋白组分下降,一定程度上印证了生化反应中美拉德反应的发生;最后的深度氧化处理导致类蛋白物质变为分子量更小的物质,使得类蛋白Fmax值下降。

    图 6  DOM不同组分Fmax值在不同工艺段变化情况
    Figure 6.  Fmax values of different DOM components in different process segments

    UV-Vis根据不同波段DOM的吸光度可以解析出DOM芳香化程度、分子量大小等三维荧光光谱较难提供的信息。制药污水处理各工艺段水样原始UV-Vis光谱见图7。由图7可知,不同处理工艺水样吸光度均表现出先上升后下降的趋势。随着污水过程的推进,水样吸收光谱逐渐蓝移。氧化池、终沉池和出水水样变化基本一致,吸收峰在220 nm附近;调节池和水解池吸收光谱大致相同,在200 nm至400 nm处存在多个吸收峰,表明存在多种物质,水样中有大量的发色团物质重叠,进一步验证和说明了进水水质的复杂性;其余处理部分水样吸收光谱在220 nm和270 nm附近有2个较为明显的吸收峰。由荧光解析结果推断,270 nm附近吸收峰可能是水样中腐殖质类物质吸收产生;220 nm处紫外吸收峰是有可能是蛋白质类物质特征吸收峰。

    图 7  制药废水处理各工艺段水样紫外-可见光谱
    Figure 7.  UV-Vis spectra of water samples from different pharmaceutical wastewater treatment segments

    依据UV-Vis吸收光谱及校正公式,计算250 nm吸光度和365 nm吸光度比值(E2/E3),表征DOM分子量变化,值越高DOM分子量越小[34];254 nm吸收系数与DOC比值(SUVA254)表征DOM芳香化程度,数值越高DOM芳香性越高[35];300 nm吸光度和400 nm吸光度比值(E3/E4)表征DOM腐殖化程度,比值小于3.5时腐殖酸为主,大于3.5富里酸占主要部分[36]。GAO等[37]选用SUVA254、E2/E3和E3/E4指标对制革废水处理过程中DOM芳香性、分子量和腐殖化程度进行表征;KOU等[38]利用SUVA254指标表征石化废水处理厂处理过程中污水芳香性变化;YU等[39]利用SUVA254、E2/E3和E3/E4 3项紫外-可见吸收光谱计算指标揭示了污水经膜生物反应器和纳滤之后DOM芳香性、分子量和腐殖化程度变化情况。

    图8展现了不同工艺段SUA254变化情况。经前2个并联A/O池生化处理后SUVA254数值急剧升高,在随后15 000 m3 A/O池中达到极大值,经氧化池深度氧化后数值下降。这表明污水生化处理过程中DOM芳香性加强,深度氧化处理导致DOM芳香性减弱。造成这种现象可能的原因是大分子有机污染物在微生物作用下转变为含有大量不饱和键有机物,导致数值升高[40];同时生化处理使得DOC浓度从水解池(5 066±71.0) mg·L−1大幅度下降到初沉池(309.1±4.3) mg·L−1,而254 nm处吸收系数同DOC数值超过90%大幅下降相比变化不大,在数值计算层面表现出经生化处理后SUVA254数值大幅度升高。深度氧化过程使得苯环打开,有机物中不饱和键减少,从而导致数值下降[41]。同时注意到二沉池、沉渣池和终沉池SUVA254数值极不稳定,可能与污泥自身吸附解吸有机物、长距离管道运输等因素导致DOC浓度变化有关。

    图 8  不同工艺段SUVA254变化情况
    Figure 8.  Variating SUVA254 in different process segments

    图9展示了E2/E3和E3/E4比值变化情况。E2/E3和E3/E4在氧化池深度氧化均表现出突变升高。水样经过氧化池深度氧化处理之后,腐殖质中大量腐殖酸转变为富里酸,同时DOM分子质量减少,这说明深度氧化处理工艺把分子量较大的腐殖酸氧化为分子量更小、结构更为简单的富里酸,同时把其他大分子DOM氧化为分子量较小的物质。除了氧化池阶段数值突变升高之外,注意到E2/E3数值在生化处理过程中小幅升高,E3/E4数值大幅升高,间接说明生化处理过程中腐殖质的生成和大分子物质降解为小分子物质。生化处理和深度氧化处理两阶段处理中比值的升高,与前文Fmax值变化情况相互验证,间接证明了生化处理过程中发生美拉德反应从而产生腐殖质的可能性。

    图 9  不同工艺段E2/E3和E3/E4比值变化情况
    Figure 9.  Varying of E2/E3 and E3/E4 ratios in different process segments

    对解析出的5组分大分子有机物同检测各项水质指标进行相关性分析,分析结果见图10。C1组分与C4组分(r=0.91, p<0.001)呈现出极为显著正相关,同C5组分(r=0.79, p<0.01)呈现出显著正相关,而C4、C5组分主要是类蛋白质组分,结合Fmax值变化情况,推测未解析出成分的C1组分可能与蛋白质类物质及其衍生物高度同源。类腐殖酸组分C2和类富里酸组分C3与水样DOC均呈现显著负相关,一定情况下可以使用C2和C3组分Fmax值快速判断污水处理过程中DOC变化情况。C4组分与NH3-N(r=0.97, p<0.001)和TN(r=0.86, p<0.001)呈现出极显著正相关,故可以利用C4组分Fmax值变化趋势快速了解污水处理过程中污水氮含量变化情况。SUVA254数值与TN和C4组分呈现出高度负相关,在不便得到C4组分Fmax值情况下,可以使用SUVA254数值表征水体氮含量变化。注意到同为类蛋白组分的类色氨酸C5组分除与C4组分有显著正相关(r=0.80, p<0.01)外,与其他指标之间相关性均不如组分C4显著。研究表明类酪氨酸组分与微生物自身活动相关,类色氨酸组分可以指示水体中游离蛋白质物质[42]。微生物自身活动对水体相关污染物的去除至关重要[43]。微生物自身活动可能是组分C4和C5相关性差异的原因。

    图 10  DOM组分及水质指标相关性分析
    Figure 10.  Correlating DOM constituents with water quality indicators

    1) 3DEEMs-PARAFAC方法解析出制药污水中主要含有5类大分子DOM组分,其中组分C2和C3为类腐殖质组分,C4和C5为类蛋白质组分,C1虽未明确具体成分,但经分析发现与类蛋白质组分高度相关。

    2) 紫外-可见吸收光谱表明,生化处理过程中DOM芳香性、DOM腐殖化程度升高;深度氧化处理后小分子DOM物质占比增加。随着处理工艺的进行,DOM分子量逐渐降低。

    3) 相关性分析表明,可以使用C4组分Fmax值和SUVA254值快速表征污水在处理过程中含氮量变化,类腐殖质C2和C3组分Fmax值表征DOC变化情况。

    4) 三维荧光光谱-平行因子分析和紫外-可见吸收光谱可以一定程度上替代超高分辨率质谱、尺寸排阻色谱、树脂柱分离等方法对制药污水处理过程中DOM特征变化进行快速表征。

  • 图 1  SBR实验装置示意图

    Figure 1.  Schematic diagram of SBR reactor

    图 2  交替缺氧/好氧模式下氮形态的转化及COD的去除效果

    Figure 2.  Nitrogen transformation and COD removal efficiency under alternate anoxic/aerobic mode

    图 3  交替好氧/缺氧模式下氮形态的转化及COD的去除效果

    Figure 3.  Nitrogen transformation and COD removal efficiency under alternate aerobic/anoxic mode

    图 4  SAOR、SNiPR和SNaPR的变化

    Figure 4.  Changes of SAOR,SNiPR and SnaPR

    图 5  AOB和NOB活性的变化

    Figure 5.  Changes of AOB and NOB activity

    图 6  典型周期内FA、氨氮浓度、pH的变化

    Figure 6.  Changes of FA, ammonia nitrogen concentration and pH in a typical cycle

    图 7  不同交替模式对污泥特性的影响

    Figure 7.  Impact of different alternating mode on sludge characteristics

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出版历程
  • 收稿日期:  2019-12-01
  • 录用日期:  2020-06-18
  • 刊出日期:  2020-12-10
王桃, 邵兆伟, 刘安迪, 刘宏, 陈永志. 交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响[J]. 环境工程学报, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
引用本文: 王桃, 邵兆伟, 刘安迪, 刘宏, 陈永志. 交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响[J]. 环境工程学报, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
WANG Tao, SHAO Zhaowei, LIU Andi, LIU Hong, CHEN Yongzhi. Effect of alternate aeration on the startup and nitrogen removal characteristics of short-cut nitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006
Citation: WANG Tao, SHAO Zhaowei, LIU Andi, LIU Hong, CHEN Yongzhi. Effect of alternate aeration on the startup and nitrogen removal characteristics of short-cut nitrification[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2020, 14(12): 3399-3407. doi: 10.12030/j.cjee.201912006

交替曝气对短程硝化启动及脱氮特性的影响

    通讯作者: 陈永志(1969—),男,博士,教授。研究方向:污水处理理论与技术。E-mail:476411589@qq.com
    作者简介: 王桃(1995—),女,硕士研究生。研究方向:污水脱氮除磷处理技术。E-mail:1837553828@qq.com
  • 1. 兰州交通大学环境与市政工程学院,兰州 730070
  • 2. 甘肃省污水处理行业技术中心,兰州 730070
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(51668033);甘肃省自然科学基金资助项目(18JR3RA126);甘肃省高等学校特色专业项目(101004);大学生创新实验项目(2019065)

摘要: 采用序批式活性污泥反应器(SBR)处理低C/N生活污水,在25 ℃和2种交替曝气运行模式下,分析了启动和稳定运行时短程硝化及脱氮特性、比亚硝酸盐氧化速率、游离氨(FA)浓度的变化、氨氧化菌(AOB)活性的影响及Boltzmann模型对AOB活性的拟合。结果表明:在缺氧/好氧时间比为30 min/30 min,单周期交替运行4次的条件下,运行46个周期后,出水亚硝酸盐由4.19 mg·L−1增至20.86 mg·L−1,亚硝酸盐积累率稳定至97.03%,比氨氧化速率和AOB活性分别稳定至0.30 g·(g·d)−1和110%,AOB活性增长时间段的中间值为第10个周期;在好氧/缺氧时间比为30 min/30 min,单周期交替运行4次的条件下,运行50个周期后,亚硝酸盐出水浓度和亚硝酸盐积累率分别稳定至17.94 mg·L−1和95.04%,比氨氧化速率和AOB活性分别稳定至0.30 g·(g·d)−1和110%,AOB活性增长时间段的中间值为第24个周期。因此,采用缺氧/好氧交替运行模式,可提高氨氮去除率和亚硝酸盐积累率,氨氧化菌活性更佳,以上研究结果为实现并维持稳定的短程硝化提供参考。

English Abstract

  • 近年来,由于传统生物脱氮工艺存在碳源不足,氨氮去除率低等缺陷[1],而短程硝化工艺是将硝化过程控制在亚硝态氮阶段,从而实现亚硝酸盐的稳定积累,其具有节省25%的曝气量、减少40%的有机碳源、提高63%反硝化速率、缩短水力停留时间及减少剩余污泥量等优势[2],已受到越来越多的关注。因此,实现短程硝化已成为目前脱氮工艺研究的热点[3]。有研究[4]表明,温度、pH、游离氨(FA)、溶解氧(DO)、污泥龄和交替模式等的控制能够抑制亚硝化菌(NOB)的活性,使氨氧化菌(AOB)成为优势菌种,从而实现了短程硝化。在采用交替模式时,DO在缺好氧环境中周期性的交替,AOB的“饱食饥饿”特性[5-6]使其氨氧化活性升高,更有利于AOB的富集,进而抑制了NOB的活性。高春娣等[7]的研究发现,交替好氧/缺氧运行模式的比氨氧化速率(SAOR)为普通好氧/缺氧模式的1.8~2倍,能更持久稳定的实现短程硝化。梅翔等[8]的研究发现,在连续进水交替曝气条件下,生物滤池的亚硝酸盐积累率和氨氮去除率均达到90%以上。

    但以上研究多集中于单一交替模式下温度、pH、DO等条件对短程硝化的影响[9],对不同交替模式下短程硝化的研究较少。基于此,本研究以低C/N生活污水为处理对象,研究了交替好氧/缺氧和缺氧/好氧模式下SBR启动过程,考察了污染物的去除特性、比亚硝态氮产生速率(SNiPR)、FA浓度、AOB、NOB活性、Boltzmann模型对AOB活性的拟合及污泥性能。旨在为实现稳定的短程硝化提供更优交替模式。

  • 实验采用2个规格相同的序批式反应器,实验装置见图1。反应器由有机玻璃柱制成,上部为圆柱形,底部为圆锥体,直径为15 cm,高为40 cm,有效容积为5 L。在反应器的侧壁设置3个取样口,用以取样和排水,底部设有排泥口、反应器内设置搅拌器,用加热棒控制反应器温度、曝气泵供气、空气流量计控制曝气量,全天可编程定时器实现好氧/缺氧和缺氧/好氧模式。

  • 实验用水取自兰州交通大学家属区生活污水,主要水质参数为COD 139.9~298.2 mg·L−1、氨氮51.8~73.4 mg·L−1、亚硝酸盐<1 mg·L−1、硝氮0~2.5 mg·L−1、pH 7.09~7.91。

    反应器接种污泥来自兰州市七里河安宁区污水处理厂的二沉池,污泥浓度约为3 000 mg·L−1左右。污泥MLVSS/MLSS(f值)为0.3~0.5;SV30=28%~30%。

  • SBR由进水、缺氧搅拌、好氧曝气、沉淀和排水5个阶段组成。交替缺氧/好氧反应器采用先缺氧搅拌30 min,再好氧曝气30 min,单周期交替运行4次。交替好氧/缺氧反应器采用好氧30 min,缺氧30 min,单周期交替运行4次。进水5 min、沉淀30 min、排水5 min。每个周期为280 min,每天运行2个周期,其余时间为闲置期,曝气量为80 L·h−1,排水比为75%。

  • COD采用重铬酸钾法测定;氨氮采用纳氏试剂分光光度法;亚硝酸盐采用N-1-(萘基)-乙二胺光度法;硝酸盐采用麝香草酚分光光度法;pH采用WTW-Multi 3420测定仪监测;混合液悬浮固体浓度(MLSS)和混合液挥发性悬浮固体浓度(MLVSS)采用滤纸重量法。比氨氮氧化速率(SAOR)、比亚硝酸盐氮产生速率(SNiPR)和比硝酸盐氮产生速率(SNaPR)的计算参考孙洪伟等[10]的公式进行计算。

    AOB和NOB的活性[11]按照式(1)和式(2)进行计算。

    式中:ηA为AOB活性;vn为第n周期曝气结束时的SAOR,g·(g·d)−1v为整个运行阶段SAOR的平均值,g·(g·d)−1

    式中:ηB为NOB活性;Sn为第n周期曝气结束时SNaPR,g·(g·d)−1S为整个运行阶段SNaPR的平均值,g·(g·d)−1

    FA的计算如式(3)[12]所示。

    式中:F为FA浓度,mg·L−1CN为氨氮浓度,mg·L−1t为温度,℃。

    利用Boltzmann模型对整个运行过程中的AOB活性进行拟合,拟合方程[13]如式(4)所示。

    式中:y为AOB活性;A2为活性增加段最大活性;A1为活性增加段最小活性;x为运行周期;x0为活性增长时间段的周期中间值;dx为增长周期常数。

  • 图2为交替缺氧/好氧模式下氮素的变化及COD的去除特征。在整个运行过程中,进水氨氮浓度平均值为59.18 mg·L−1。第1~26个周期,氨氮出水浓度由38.24 mg·L−1降至3.94 mg·L−1,去除率由39.09%升高至93.38%;出水亚硝酸盐由4.19 mg·L−1增加至12.14 mg·L−1,出水硝氮由4.91 mg·L−1逐渐增为22.03 mg·L−1,此阶段亚硝酸盐积累率维持在一个较低值,平均值为49.71%,硝氮产生率也在50.29%上下波动。这是因为实验接种污泥为硝化性污泥,在反应初期,大部分的氨氮被氧化为硝氮,只有少量转化为亚硝酸盐。第27~45个周期,出水氨氮稳定在2.76 mg·L−1,氨氮去除率为95.44%;出水亚硝酸盐由8.51 mg·L−1不断升高至12.58 mg·L−1;出水硝氮由9.60 mg·L−1减至3.97 mg·L−1,亚硝酸盐积累率由63.57%增至99.30%,硝氮产生率在21.48%上下波动。有研究[14]表明,在缺氧环境中,AOB和NOB活性均受到溶解氧浓度的限制,当恢复曝气后,经历长期“饥饿”的AOB能够利用氨产能大量增值,而NOB适应溶解氧变化的能力较低,不能快速恢复活性,随着周期数的增加,出水亚硝酸盐逐渐增加。在46个周期后,出水氨氮浓度维持在2.53 mg·L−1,氨氮去除率稳定为94.43%,亚硝酸盐和硝氮出水浓度分别为20.86 mg·L−1和0.34 mg·L−1,积累率稳定至97.03%和4.50%,此时,AOB逐渐成为优势菌种,NOB被淘汰,成功实现短程硝化。吴鹏等[15]研究发现,在连续流反应器中以缺氧/好氧模式运行,亚硝酸盐积累率达到90%,成功实现短程硝化的快速启动。王琳等[16]以化肥废水为研究对象,采用交替缺氧/好氧模式发现,氨氮去除率达93.80%,亚硝酸盐积累率达72.60%。

    该反应器进水COD平均值为209.89 mg·L−1,在第1~31个周期,出水COD由97.73 mg·L−1逐渐减少至39.02 mg·L−1,COD去除率由33.82%增加至81.50%,在32个周期后,出水COD稳定在44.93 mg·L−1,去除率稳定在78.60%,即在该模式下COD去除率较高。李冬等[17]研究发现,在单一缺氧/好氧模式下,COD去除率达76.80%,这表明COD的去除效果与交替关联不大。

    图3为交替好氧/缺氧模式下氮素的变化及COD的去除特征。由图3可知,进水氨氮平均浓度为59.01 mg·L−1,进水亚硝酸盐浓度稳定在0.5 mg·L−1以下。在第1~20个周期,出水氨氮浓度由49.77 mg·L−1降至8.37 mg·L−1,去除率由17.21%升高至85.86%;出水亚硝酸盐由2.92 mg·L−1增至14.69 mg·L−1,出水硝氮由2.35 mg·L−1升高至9.86 mg·L−1,亚硝酸盐积累率维持在53.54%左右,硝氮产生速率在46.46%上下波动。这是因为在反应初期,接种污泥中NOB数量多于AOB,即缺氧阶段被反硝化的硝态氮较多,且随着反应器中AOB活性的增强,氨氧化能力逐渐提高,出水亚硝酸盐逐渐增加。在第21~ 49个周期,出水氨氮由13.70 mg·L−1减至6.30 mg·L−1,去除率略有上升;出水亚硝酸盐浓度由14.69 mg·L−1增至19.30 mg·L−1,积累率由61.18%升高为95.91%;出水硝氮由8.26 mg·L−1降至1.49 mg·L−1,硝氮产生率由38.82%减至4.09%。这是由于随着反应的进行,AOB对DO变化的适应能力强于NOB,即在交替好氧/缺氧运行模式下更有利于AOB的富集。又因为在交替好氧/缺氧模式中,AOB的衰减系数低于NOB[18],因此,亚硝酸盐积累率升高,硝氮的积累速率减小。在运行50个周期后,出水氨氮浓度维持在2.85 mg·L−1,氨氮去除率稳定至95.24%;亚硝酸盐和硝氮出水浓度分别为17.94 mg·L−1和1.29 mg·L−1,积累率稳定至95.04%和4.96%。张立成等[18]以城市生活污水为研究对象,在好氧2 h/缺氧1 h交替运行4次后,发现在58个周期后亚硝酸盐积累率达95%。张昭等[19]的研究发现在采用交替好氧/缺氧模式下,亚硝酸盐积累率超过95%,氨氮去除效果稳定。

    该反应器中进水COD平均值为233.34 mg·L−1,第1~47个周期,出水COD由194.20 mg·L−1逐渐降至58.69 mg·L−1,去除率由28.33%逐渐增至76.36%,48个周期后,出水COD稳定至50.42 mg·L−1,去除率达77.41%,这说明COD的去除效果良好。

    综上所述,2种运行模式均能实现氨氮的高效去除和稳定的短程硝化。但相比交替好氧/缺氧模式,缺氧/好氧模式在第26个周期时对氨氮的去除率就已高达93.38%,且后期稳定在94.43%,在第46个周期后亚硝酸盐积累率达97.03%,能够用更短时间实现稳定的短程硝化。这是由于AOB的氧饱和系数为0.2~0.5,NOB的氧饱和系数为1.4~1.6[20-21],即在缺氧/好氧模式中,原水先进入缺氧段,此时在低溶解氧条件下,NOB细菌合成和启动亚硝酸盐氧化酶及电子传递体系受到严重抑制,导致NOB数量和活性处于较低水平[22]。且该环境中AOB生长速率较高,长期的交替使氨氮大量转化为亚硝酸盐后部分转化为硝氮,使得亚硝酸盐大量累积。又因好氧环境中硝化菌与异养菌存在竞争[23],缺氧/好氧模式中,原水中的易降解COD先在缺氧段被异养菌降解吸收,导致好氧段异养菌碳源不足而活性受到抑制[24],经过长期交替运行,原水中氨氮大量转化为亚硝酸盐。因此缺氧/好氧模式中亚硝酸盐达到稳定积累所需时间短于好氧/缺氧模式。

  • 图4为在2种交替模式下SAOR、SNiPR、SNaPR的变化。由图4可以看出,在交替缺氧/好氧运行模式中,在第1~11个周期,SAOR由0.04 g·(g·d)−1增至0.34 g·(g·d)−1;在好氧/缺氧运行模式中,在第1~48个周期,SAOR由0.04 g·(g·d)−1增至0.28 g·(g·d)−1,随着反应的进行,2种模式下的SAOR均逐渐稳定至0.30 g·(g·d)−1。这表明在交替模式中,AOB的活性均不断升高,这与刘宏等[25]的研究结果相似。李俊等[26]在探究温度对短程硝化的影响中发现,在18~27 ℃的条件下的SAOR为0.03 g·(g·d)−1,这与本实验所得结果一致。究其主要原因可能是,随着硝化污泥的交替运行,系统内的AOB大量富集,硝化能力不断增强,污泥密度变大,使得SAOR不断升高[25],而后随着AOB活性的稳定而逐渐稳定。在2种模式下,反应开始时SNiPR基本为0 g·(g·d)−1,SNaPR分别为0.04 g·(g·d)−1和0.03 g·(g·d)−1,随着反应的运行,SNiPR均呈逐渐上升趋势,SNaPR呈逐渐下降趋势,在38个和47个周期,SNiPR均稳定至0.10 g·(g·d)−1。SNaPR在42个和49个周期时减小为0 g·(g·d)−1。即在2种模式下,NOB在与AOB活性的竞争中,所受抑制作用逐渐增强,最终被完全抑制[27]。这是因为运行初期接种污泥为成熟的硝化型污泥,即SNaPR较高。实验采用交替模式时,AOB的饱食饥饿特性使其活性增强,NOB活性被抑制,即SNiPR逐渐升高,SNaPR逐渐降低。2种运行模式中的SAOR和SNiPR的变化趋势一致,缺氧/好氧模式达到稳定时间更短,因此,交替缺氧/好氧运行模式能更快实现稳定短程硝化。

  • 图5为反应过程中AOB和NOB活性的变化。在交替缺氧/好氧和好氧/缺氧模式中,AOB活性均呈现先增加后稳定的趋势,第1个周期时分别为11.61%、14.72%,在21个和48个周期后均稳定至110%。NOB活性均呈现先增加后减少的趋势,第1个周期时分别为25.06%和42.06%,增至26个和17个周期时达到最大,分别为438.75%和238.94%,此时,随着反应的进行,NOB活性逐渐减小,最终在47个和49个周期时稳定至15.63%和11.65%。2种模式下达到稳定运行所需时间不同,即交替缺氧/好氧模式中AOB成为优势菌种所需时间较短。主要可能是反应初期,AOB、NOB均处于适应期,未能很快适应新环境,随着反应进行,AOB和NOB都逐渐适应新的环境,代谢活力增强,生长旺盛,接着由于环境中营养物质的限制,AOB和NOB活性保持稳定[28]。又由图5可知,交替缺氧/好氧模式在32个周期时AOB活性增至130.66%,NOB活性为116.05%,交替好氧/缺氧模式在48个周期时AOB活性增至100.60%,NOB活性为36.07%,此时AOB活性大于NOB成为优势菌种。引起该变化的原因是AOB具有“饱食饥饿”特性,与好氧/缺氧模式相比,先进入缺氧环境时,AOB活性受到抑制,恢复曝气后经历长期饥饿的AOB能够大量增值,因此缺氧/好氧模式中AOB活性优与好氧/缺氧模式。高春娣等[29]采用交替缺氧/好氧运行模式,以生活污水为研究对象,根据微生物的动力学研究发现,采用交替缺氧/好氧运行模式更有利于筛选出氨利用速率较快的AOB,使得氨氮能够较快被氧化,进而可节省能耗。

    图5中2种模式下AOB的活性变化动力学可以看出,Boltzmann模型能较为准确的拟合AOB的活性变化与运行时长的关系。2种模式下的AOB活性均能在较短时间内达到稳定,交替缺氧/好氧模式中AOB活性增长时间段的中间值为第10个周期,交替好氧/缺氧模式中AOB活性增长时间段的中间值为第24个周期,2种模式的活性增长时间段的中间值(tc)相差了14个周期。其原因可能是AOB为严格好氧菌,先缺氧饥饿后的AOB在后续好氧环境中对底物的利用速率要大于先进入好氧环境的AOB,且AOB在缺氧/好氧模式中的衰减速率低于好氧/缺氧模式,NOB的衰减速率保持不变[30]。即AOB活性在缺氧/好氧模式下高于好氧/缺氧模式,对氨氮的氧化能力提高,而NOB对亚硝酸盐的氧化能力不变,导致亚硝酸盐积累更多。

    图6为典型周期下pH、氨氮和FA浓度的变化。在2种交替模式下:缺氧环境中pH均呈上升趋势,氨氮浓度保持不变;好氧环境中pH不断减小,氨氮浓度逐渐减少。FA浓度在整个反应周期中均呈下降趋势,在交替缺氧/好氧模式中FA由7.91 mg·L−1降至0.34 mg·L−1;在交替好氧/缺氧模式中FA浓度由1.08 mg·L−1降至0.03 mg·L−1。由此可见,在典型周期内,缺氧/好氧模式中的FA浓度高于好氧/缺氧模式。这是因为低浓度的FA不会对AOB产生抑制作用,且可作为 AOB 的基质底物被完全利用。因此,在低浓度的FA环境中,AOB具有较高活性[31]。董宝刚[32]的研究发现,当0.02 mg·L−1<FA<10 mg·L−1时,只有NOB的活性受到抑制,该研究结果与本实验所得结论一致。张宇坤等[33]也认为,当0.2 mg·L−1<FA<83 mg·L−1时,NOB的活性随FA浓度增大而显著减小。相比好氧/缺氧模式,缺氧/好氧模式中FA浓度较高,整个运行中AOB的基质底物多,活性高,而NOB活性较弱,因此,该模式中亚硝酸盐积累较高。

  • 图7所示,在整个运行过程中,MLSS均维持在2 500~3 000 mg·L−1f 值均呈先增加后逐渐稳定在0.8的变化趋势,这说明2种模式下的污泥均具有较高活性。2种模式下SVI值均稳定至100 mg·L−1左右,这说明污泥均有良好的沉降性能。

  • 1)采用SBR处理低C/N生活污水,在交替缺氧/好氧和好氧/缺氧2种模式下氨氮去除率分别为94.43%和95.24%,COD去除率分别为78.60%和76.41%,亚硝酸盐积累率分别为97.03%和95.04%,分别运行46个和50个周期后可成功实现稳定短程硝化。

    2)在交替缺氧/好氧和好氧/缺氧模式下,SAOR经12个和49个周期后均稳定至0.30 g·(g·d)−1,SNiPR在经38个和47个周期后均稳定至0.10 g·(g·d)−1,SNaPR在42个和49个周期时减小为0 g·(g·d)−1,因此,交替缺氧/好氧运行模式能够更快实现短程硝化。

    3) 2种模式中的活性增长时间段的中间值分别为10个和24个周期,中间值相差了14个周期,且在32个和48个周期时,AOB活性增至130.66%和100.60%,此时AOB成为优势菌种。在典型周期中,缺氧/好氧模式FA浓度均高于好/缺氧模式,即在缺氧/好氧模式下AOB活性更高。

参考文献 (33)

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