BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制

孙丽华, 丁宇, 贺宁, 段茜, 张雅君. BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制[J]. 环境工程学报, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
引用本文: 孙丽华, 丁宇, 贺宁, 段茜, 张雅君. BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制[J]. 环境工程学报, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
SUN Lihua, DING Yu, HE Ning, DUAN Xi, ZHANG Yajun. Antibiotic resistance genes removal from secondary effluent by BPAC-UF combined process and membrane fouling control mechanisms[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
Citation: SUN Lihua, DING Yu, HE Ning, DUAN Xi, ZHANG Yajun. Antibiotic resistance genes removal from secondary effluent by BPAC-UF combined process and membrane fouling control mechanisms[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145

BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制

    作者简介: 孙丽华(1978—),女,博士,副教授。研究方向:膜法水处理技术。E-mail:sunlihuashd@163.com
    通讯作者: 孙丽华, E-mail: sunlihuashd@163.com
  • 基金项目:
    国家自然科学基金资助项目(51678027)
  • 中图分类号: X52

Antibiotic resistance genes removal from secondary effluent by BPAC-UF combined process and membrane fouling control mechanisms

    Corresponding author: SUN Lihua, sunlihuashd@163.com
  • 摘要: 采用生物粉末活性炭(BPAC)-超滤(UF)组合工艺去除控制二级出水中抗生素抗性基因(ARGs),并对ARGs的去除和BPAC缓解膜污染机制进行了探讨。结果表明:与直接超滤工艺相比,组合工艺对水中四环素类抗性基因(tetAtetW)、磺胺类抗性基因(sul Ⅰ、sul Ⅱ)以及溶解性有机碳(DOC)的去除效果均有较大的改善,这主要是由于BPAC对ARGs的吸附降解作用所致;水中16S rDNA、int Ⅰ 1和DOC含量与不同种类ARGs浓度具有显著相关性,强化上述指标的去除可有效促进ARGs的削减;在BPAC投加量较低时,组合工艺的膜比通量较直接UF有所提高,膜污染状况明显改善;直接UF时,膜污染状况与滤饼层过滤模型的拟合度最好,而组合工艺的膜污染状况与标准膜孔堵塞模型和滤饼层过滤模型拟合度均较好。BPAC-UF组合工艺是一种较好的去除ARGs的工艺。
  • 我国是废弃物产量的大国,快速增长的垃圾产量给公众健康、环境质量和经济社会的可持续发展带来一系列挑战[1]。为了疏解“垃圾围城”困境,实现“双碳”背景下垃圾绿色化、减量化、资源化的目标,垃圾分类治理已势在必行。整体把握垃圾分类治理的研究现状,寻找该领域的研究热点和发展趋势,有必要对国内关于垃圾分类治理已有的学术成果进行系统的归纳分析。

    CiteSpace用节点、线条来表示关键词、作者、机构之间的关系,以可视化的方式呈现某个领域的研究趋势与动向,具备处理数据量大、更新速度快、功能先进等优点,常被用于知识图谱生成与文献计量分析等方面[2]。本文将 CiteSpace5.8.R3 软件产生的知识图谱与Excel软件的计量分析相结合,通过图形绘制、数据挖掘等方法,进一步探索国内垃圾分类治理研究的整体现状、主题热点及发展趋势。

    本研究的数据样本来源于中国学术期刊出版总库(CNKI)中的CSSCI来源期刊,选择高级检索方式以“垃圾分类治理”和“垃圾分类管理”为主题进行搜索,共获取487篇文献作为初始数据。通过阅读题目、关键词和摘要对初始数据进行筛选,剔除征稿通知、会议、新闻等非学术研究文献,以及与本研究主题关联程度较低的文章,共获取有效文献375篇。将有效文献导入CiteSpace5.8.R3中,经过数据转换和去重操作后,最终提取出分布在1998年—2022年的325篇样本文献作为研究数据。

    使用文献计量法分析垃圾分类研究的文献数量变化和时序规律,对1998-2022年的325篇CSSCI文献进行统计分析,形成垃圾分类治理研究年发文量折线图和普赖斯曲线(曲线系数越接近1,研究领域所发表的文献数量增长越快)[3]。垃圾分类治理研究CSSCI文献年发文量及发文趋势,见图1。发文趋势系数为0.7 609,表明垃圾分类治理研究领域的高水平论文随着时间的推进呈增长趋势。1998-2013年,国内关于垃圾分类治理的研究处于萌芽期,这一阶段主题为垃圾分类治理的CSSCI文献每年发文量不到10篇。2014-2018年为垃圾分类治理研究的探索期,CSSCI文献数量稳步增加,2016和2017年形成这一阶段的峰点。2017年3月,国务院办公厅发布《生活垃圾分类制度实施方案》,标志着垃圾分类强制时代的开启。2019-2022年,这一阶段国内垃圾分类治理的研究处于爆发期,这4年192篇的研究成果占总样本量的59%。自2019年6月生活垃圾分类制度入法以来,垃圾分类治理的新时代继续谱写。

    图 1  垃圾分类治理研究CSSCI文献年发文量及发文趋势
    Figure 1.  Annual publication volume and publication trend of CSSCI literature on waste classification and management

    学者发文的数量和质量体现了其在相应研究领域的影响力和贡献。运用 CiteSpace5.8.R3将节点类型设置为作者,可生成节点367个,连线296条,网络密度为0.0 044的作者共现图,见图2

    图 2  垃圾分类治理研究领域作者共现
    Figure 2.  Authors in the field of garbage classification and management

    图2可知,该领域学者研究分散,尚未形成高度密切的平台合作。发文量前5位的作者包括蒋培(9篇)、贾亚娟(6篇)、赵敏娟(6篇)、曲英(5篇)、薛立强(5篇)。其中,蒋培选取浙江部分农村为案例,重点探究农村生活垃圾分类处理的社会基础和行动逻辑[4]。贾亚娟和赵敏基于社会资本和环境关心的视角,对农户生活垃圾处理意愿进行研究[5]。曲英在关注城市生活垃圾分类行为影响因素的同时,着手构建理论模型[6]。薛立强等则在循环经济视角下对城市生活垃圾管理制度展开讨论[7]

    进一步分析机构发文分布情况,统计垃圾分类治理研究领域发文量前10的机构,见表1。各机构对垃圾分类的研究较为匀散,没有明显的差距。其中,浙江农林大学文法学院和中国社会科学院社会学研究所对垃圾分类治理的关注度和影响力较为突出,河海大学、华东政法大学和西安交通大学紧随其后。研究机构的具体单位,集中在公共管理学院和法学院。

    表 1  垃圾分类治理研究领域发文量前10的机构
    Table 1.  Top 10 institutions in the field of garbage classification and management
    排名发文机构发文数量/篇
    1 浙江农林大学文法学院 4
    2 中国社会科学院社会学研究所 4
    3 河海大学公共管理学院 3
    4 华东政法大学政治学与公共管理学院 3
    5 西安交通大学法学院 3
    6 天津商业大学公共管理学院 2
    7 大连理工大学工商管理学院 2
    8 大连理工大学管理学院 2
    9 西北农林科技大学经济管理学院 2
    10 西安财经大学管理学院 2
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    为探究垃圾分类治理研究领域影响力较高的研究者及其观点,排序得出被引量位于前10位的文献,见表2

    表 2  垃圾分类治理研究领域10篇高被引文献列表
    Table 2.  List of 10 highly cited literature in the field of garbage classification and management
    排名文献名作者发表期刊t/a被引频次/次
    1 日本垃圾分类管理经验及其对中国的启示 吕维霞,杜娟 华中师范大学学报(人文社会科学版) 2016 406
    2 城市居民垃圾分类的影响因素研究 徐林,凌卯亮,卢昱杰 公共管理学报 2017 339
    3 意愿与行为的悖离:城市居民生活垃圾分类机制研究 陈绍军,李如春,马永斌 中国人口·资源与环境 2015 339
    4 发达国家垃圾分类经验及其对中国的启示 刘梅 西南民族大学学报(人文社会科学版) 2011 241
    5 城市生活垃圾困境与制度创新——以台北市生活垃圾分类收集管理为例 谭文柱 城市发展研究 2011 238
    6 垃圾分类管理中的外压机制与诱导机制 鲁先锋 城市问题 2013 210
    7 从政府主导到多元共治:城市生活垃圾分类的治理困境与创新路径 杜春林,黄涛珍 行政论坛 2019 193
    8 社会资本对居民生活垃圾分类行为的影响机理分析 韩洪云,张志坚,朋文欢 浙江大学学报(人文社会科学版) 2016 157
    9 中国城市生活垃圾公众参与管理与政府管制互动模型构建 王树文,文学娜,秦龙 中国人口·资源与环境 2014 156
    10 城市生活垃圾管理中的公共管理问题:国内研究述评及展望 薛立强,范文宇 公共行政评论 2017 131
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    表2可知,10篇论文的被引量均在120次以上,单篇被引量最高406次。这些高被引论文的研究主题集中于其他国家及地区垃圾分类的经验启示、居民垃圾分类意愿及影响因素、垃圾分类多元共治等方面。吕维霞、刘梅和谭文柱等人,借鉴分析日本、德国、比利时、台北市等地的经验,对我国的垃圾分类从公众参与、教育宣传、法律约束、多主体协同治理等方面进行学习反思[8-10]。徐林、陈绍军、韩洪云等人从宏观政策和微观个体两个层面,探究了政策激励、情境因素、认知态度、社会资本等要素对分类意愿和行为的影响[11-13]。杜春林、王树文等人构建城市生活垃圾处理过程中公众与政府互动模型,提出从政府主导到多元共治的优化路径[1415]

    关键词共现是指同一研究领域中的高频关键词共同出现的情况,图中节点及圆圈大小反映该关键词出现频率和中心程度(共现网络中的媒介能力)。运用 CiteSpace5.8.R3 软件筛选出现次数大于20次的关键词,得到节点333个、连线611条、网络密度为0.0111的垃圾分类治理研究关键词共现图谱,见图3

    图 3  垃圾分类治理研究关键词共现
    Figure 3.  Keywords of garbage classification and management research emerged

    图3可知,节点和连线分布均匀,0.0 111的网络密度说明垃圾分类研究领域关键词的联系程度较高。关键词频次与其中心性呈正向相关关系,见表3。在循环经济理念下,学者对垃圾分类治理的研究集中在实践方式优化的探索(分类收集、分类回收、垃圾处理)和内外影响因素(分类意愿、公众参与、社会资本)的讨论。

    表 3  关键词频次和中心性统计分布
    Table 3.  Keyword frequency and centrality statistical distribution
    序号频次中心性初现年份关键词
    11140.82003垃圾分类
    2380.41998生活垃圾
    3130.112005循环经济
    4120.032008影响因素
    5120.052000分类收集
    6100.042001垃圾处理
    790.032016环境治理
    890.122000城市垃圾
    980.052002垃圾治理
    1080.062002分类回收
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    关键词聚类即研究领域内具有相似主题的关键词彼此联系而组成的集群。针对网络结构的聚类分析方法,CiteSpace5.8.R3给出了2种指数:聚类模块数(Q值)和聚类平均轮廓值(S值)。通常,当Q值高于0.3时,聚类结构显著;S值大于0.7,聚类结果令人信服。Q=0.6812、S=0.9333,聚类效果十分显著且具有可信度。325篇文献样本被聚为10类:垃圾分类(#0)、循环经济(#1)、生活垃圾(#2)、强制分类(#3)、城市垃圾(#4)、分类意愿(#5)、垃圾回收(#6)、城市治理(#7)、分类处理(#8)、涉入度(#9),见图4

    图 4  垃圾分类治理研究关键词聚类
    Figure 4.  Keyword clustering in garbage classification and management

    观察聚类结果,并结合既有文献。将这10个聚类进一步可以分为垃圾分类产业链、垃圾分类理论指导、垃圾分类影响因素和垃圾分类治理主体4个主题。此外,应用 CiteSpace5.8.R3 工具中的时间线视图功能对各聚类演变的时间跨度进行呈现,形成关键词聚类时线图谱,见图5

    图 5  垃圾分类治理研究关键词聚类时线图谱
    Figure 5.  Keyword clustering timeline map of garbage classification and management research
    注:涉入度(#9)因没有形成明确的时间跨度,故不出现在图5中。

    垃圾分类产业链包括垃圾分类(#0)、垃圾回收(#6)、分类处理(#8)。垃圾分类的管理过程中,一般可以包括源头分类、中间收运、末端处理等环节,从试点城市来看,治理的重点大多在源头分类上。而分类投放是前提条件,配套适当的处理设施才能更好地显现环境效益优势[16]。垃圾分类产业中多个环节属于劳动密集型,在回收处理过程中存在垃圾网点设置不合理和经营秩序混乱的问题。目前,大部分地区垃圾设施建设及管理由城市环卫部门负责,整个产业运行成本高、效率低,垃圾分类产业链和市场机制不完善[17]。垃圾分类治理的参与者往往面临着手段简单、技术创新乏力、管理水平欠缺等情况。唯有把整个产业链整合起来,优化政府与企业之间的关联,建立完整的过程管理体系,方可完成行业发展中由无序到有序的过渡过程[18]

    垃圾分类理论指导包括循环经济(#1)和涉入度(#9)。1998—2021年,循环经济聚类的时间跨度持久,且保持着高度的中心性和指导性。“循环经济”是指以资源节约、循环利用及环境和谐为目标的经济发展模式。1998年,吴绍中提出循环经济是经济发展的新增长点的口号,并强调垃圾分类治理和废品回收再利用的重要性[19]。此后,在循环经济理念下学者在垃圾减量法律化[20]、产业结构调整[21]及城市生活垃圾管理“平行双轨制”建构[22]等方面不断完善。相较于循环经济理念,“涉入度”虽然在垃圾分类关键词聚类时线图谱中没有明确的时间跨度,但其理念却体现在居民垃圾分类的行动参与上。劳伦·泰弗诺的涉入理论将分析的焦点放在人的行动能力上,强调行动者必须涉入多元的情境,关注行动者的道德能力与环境回应的双向影响[23]。根据涉入度高低可以将居民被分为垃圾分类先觉者、滞后者、支持者和背离者的4种类型[24]。管理者应根据实际情况,灵活推进社区垃圾分类进程。

    垃圾分类影响因素包括强制分类(#3)及分类意愿(#5)。20世纪以来,垃圾分类的影响因素一直是此领域研究的热点。既有研究基于个人、社区或政府层面,从环境心理学和环境社会学理论出发,探讨了内驱诱导和外压机制的影响程度[25]。借鉴日本、德国等国家的成功经验[26],结合当地实际情况,学者剖析了居民个体特征、社会资本、宣传教育、情境因素、法律法规等因素对垃圾分类行为的联系[27],发现外部条件因素的综合影响几乎是个体主观因素的2倍[28]。随着《生活垃圾分类制度实施方案》的颁布,各地将生活垃圾分类及处理纳入法治框架体系中。政府干预是城市垃圾分类秩序建构的重要条件[29],但政策试点碎片化、分类标准粗放化、管理系统分割化等问题,给垃圾分类治理带来一定挑战。因此,提高垃圾分类设施便利性、建立有效的激励约束机制仍是垃圾分类治理研究的重点。

    垃圾分类治理主体包括生活垃圾(#2)、城市垃圾(#4)和城市治理(#7)。就治理的主体对象而言,在“垃圾围城”的困境下,城市生活垃圾分类处理一直是学者关注的焦点。杜春林等人收集了全国46个垃圾分类重点城市的数据,并归纳出政府主导的引导型、强制型、自发型和混合型四类城市垃圾分类模式,结果表明单靠政府的力量并不能保证城市生活垃圾管理目标的实现[14、15]。目前全社会已经逐渐意识到城市生活垃圾分类是一个复杂性高、投入量大、见效度慢的社会问题。在现代环境治理的多元体系下,政府应担负制度设计、财政支持、监督管理、社会整合等职能[30],进一步构建新型共治机制,激发公民、企业和社会组织等力量的参与活力,在实现协同治理目标的过程中,做到循序渐进地有效推动 [31]

    突现分析指特定关键词出现频率指数上升,表明在特定时期内一个潜在的话题已经或正在引起高度的关注[32]。因此,关键词突现分析被认为是高度活跃研究领域的指向标,根据关键词突现的强度及时间,可以在一定程度上探索研究领域的新兴趋势。在垃圾分类治理研究领域中,2015年之前,城市垃圾、分类收集、垃圾围城和源头分类有着较高的突变强度,见图6

    图 6  垃圾分类治理研究前25位关键词突现
    Figure 6.  The top 25 keywords of garbage classification and management research emerged

    2019年以来,环境治理、乡村振兴、城市治理、社会资本和公共政策成为垃圾分类的研究前沿话题,具体可分为以下3点发展趋势。

    由于垃圾围城的焦虑,大多数学者集中在对城市生活垃圾分类的研究上。自“乡村振兴战略”提出以来,乡村经济、乡村环境治理等问题愈发被大家重视,学者对农村垃圾分类的研究也不断增加。城乡垃圾分类治理存在一定差异,由于农村人口多为受教育程度低的老年人,存在农村主体性不足、经济依存度强、技术适应性弱等困境,农民群体搭便车和设施邻避行为导致垃圾分类进程相对滞后 [3334]。对于大多数的农村来说,垃圾分类的处理模式并不能简单复制,而是要借鉴试点村实践模式的因地制宜[35]。相较于城市,农村有着“熟人社会”的鲜明特征。浙江省六池村立足当地农村社会结构特点,利用各种社会关系动员农民参与垃圾分类,通过党员和妇女的组织力量推动村内垃圾分类机制的建立,形成有效的垃圾分类规范和奖惩制度[36]。集体层面的网络沟通和信息共享可以加强农户沟通频次,提高村民参与公共事务的积极性[37]。因此,必须重视垃圾分类行为城乡异质性,进而有效指导城乡垃圾分类机制设计。

    学者们发现,大多数人愿意参与垃圾分类,但对具体分类操作存在疑惑[12、38]。传统的教育宣传方式受限于年龄、活动场所等因素影响,使个体对垃圾分类的认知存在差异,并没有形成垃圾分类操作能力的社会共能[39]。社区情境因素欠缺、居民体验差、推动措施力度偏低和自身异质性特征是垃圾分类从意愿到行为转变的主要障碍[40]。政府应带头社会各界积极响应垃圾分类宣传教育,对全体公民进行系统细致的环保科普。将多层次的学校环境教育和全方位的社会环境教育相融合,使教育主体、宣传内容和宣传方式多样化[41]。在号召公民积极参与垃圾分类的同时,教会公民如何科学分类,营造垃圾分类管理的良好舆论环境。在考虑情境因素合理,即垃圾分类设施便利性的情况下,利用社会网络、社会信任及互惠性规范等一系列社会资本给以压力和动力,增强对公民垃圾分类的监督和鼓励,从而内化为他们的日常生活习惯。建立垃圾分类意识与行为统一的长效机制,对提高垃圾分类效率意义重大,将是今后学者在垃圾分类领域的研究趋势。

    自2017 年《生活垃圾分类制度实施方案》颁布以来,我国进入生活垃圾强制分类的时代。垃圾分类虽然有基本的法律依据,但具体的实施要求多分散在部门规章中,效力较低且基本内容参差不齐[42],加上监管和执行不力,致使规定难以落到实处。当下城市政府基本采用单一的正向激励政策工具,即使有些城市试图使用处罚手段,也并未真正落实[43]。政府应继续提高垃圾分类治理重视程度,增强对问题源流的敏感性,进一步明确垃圾分类条例,细化相关主体的奖罚标准[44]。根据生活垃圾分类管理情况,综合采用正激励与负激励相辅相成的政策工具,尽快建立适合国情的现代化生活垃圾分类制度体系[45]

    本研究借助文献计量的可视化工具CiteSpace,对1998-2022年间国内学者关于垃圾分类治理研究的325篇CSSCI文献进行梳理,结论如下:

    垃圾分类治理研究领域的CSSCI文献随着时间的推进呈明显的增长趋势,大致可分为萌芽期(1998-2013年)、探索期(2014-2018年)和爆发期(2019-2022年)3个阶段。该领域的学者和机构并未形成高度密切的学术合作,CSSCI中高被引文献的研究集中于其他国家及地区垃圾分类的经验启示、居民垃圾分类意愿及影响因素和垃圾分类多元共治方面。

    在循环经济理念下,垃圾分类治理的研究热点集中在生活垃圾分类实践方式优化的探索和内外影响因素的讨论上。关键词聚类结构显著,形成垃圾分类产业链、垃圾分类理论指导、垃圾分类影响因素和垃圾分类治理主体4个主题集群。此外,自2019年以来,环境治理、乡村振兴、城市治理、社会资本和公共政策成为垃圾分类研究的前沿话题,呈现出重视垃圾分类行为城乡异质性、强化垃圾分类意识行为统一性和细化垃圾分类公共政策指导性的发展趋势。在今后的研究中,可以就垃圾分类治理领域的中外文献进行深入的对比分析,进一步推进我国垃圾分类治理的发展。

  • 图 1  超滤实验装置

    Figure 1.  Experimental device of UF

    图 2  BPAC-UF组合工艺对ARGs的去除

    Figure 2.  ARGs removal by BPAC-UF combined process

    图 3  BPAC-UF组合工艺对原水DOC的去除

    Figure 3.  Removal of DOC in raw water byBPAC-UF combined process

    图 4  ARGs与其他污染物去除的相关性

    Figure 4.  Correlation between concentrations of ARGs and other pollutants

    图 5  不同BPAC投加量膜比通量随时间的变化

    Figure 5.  Changes in membrane specific flux with time at different BPAC dosages

    图 6  膜污染模型拟合分析

    Figure 6.  Membrane pollution model fitting analysis

    图 7  投加适量BPAC对膜污染特征曲线的影响

    Figure 7.  Effect of proper BPAC dosage on membrane fouling characteristic curves

    表 1  过滤模型方程

    Table 1.  Filter model equation

    模型方程
    完全堵塞J0J=AV
    标准膜孔堵塞J0/V=1/t+B
    中间膜孔堵塞lnJ0−lnJ=CV
    滤饼层过滤1/J−1/J0=DV
      注:ABCD为常数;J0J为过滤通量,L·(m2·s)-1V为过滤累计出水体积,L;t为过滤时间,s。
    模型方程
    完全堵塞J0J=AV
    标准膜孔堵塞J0/V=1/t+B
    中间膜孔堵塞lnJ0−lnJ=CV
    滤饼层过滤1/J−1/J0=DV
      注:ABCD为常数;J0J为过滤通量,L·(m2·s)-1V为过滤累计出水体积,L;t为过滤时间,s。
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  • 期刊类型引用(2)

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出版历程
  • 收稿日期:  2018-12-20
  • 录用日期:  2019-04-08
  • 刊出日期:  2019-10-01
孙丽华, 丁宇, 贺宁, 段茜, 张雅君. BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制[J]. 环境工程学报, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
引用本文: 孙丽华, 丁宇, 贺宁, 段茜, 张雅君. BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制[J]. 环境工程学报, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
SUN Lihua, DING Yu, HE Ning, DUAN Xi, ZHANG Yajun. Antibiotic resistance genes removal from secondary effluent by BPAC-UF combined process and membrane fouling control mechanisms[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145
Citation: SUN Lihua, DING Yu, HE Ning, DUAN Xi, ZHANG Yajun. Antibiotic resistance genes removal from secondary effluent by BPAC-UF combined process and membrane fouling control mechanisms[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2019, 13(10): 2377-2384. doi: 10.12030/j.cjee.201812145

BPAC-UF对二级出水中抗生素抗性基因的去除及膜污染缓解机制

    通讯作者: 孙丽华, E-mail: sunlihuashd@163.com
    作者简介: 孙丽华(1978—),女,博士,副教授。研究方向:膜法水处理技术。E-mail:sunlihuashd@163.com
  • 1. 北京建筑大学,城市雨水系统与水环境教育部重点实验室,北京 100044
  • 2. 北京建筑大学环境与能源工程学院,北京 100044
  • 3. 张家口融创泰合房地产开发有限公司,张家口 075000
  • 4. 北京自来水集团有限责任公司,北京 100031
基金项目:
国家自然科学基金资助项目(51678027)

摘要: 采用生物粉末活性炭(BPAC)-超滤(UF)组合工艺去除控制二级出水中抗生素抗性基因(ARGs),并对ARGs的去除和BPAC缓解膜污染机制进行了探讨。结果表明:与直接超滤工艺相比,组合工艺对水中四环素类抗性基因(tetAtetW)、磺胺类抗性基因(sul Ⅰ、sul Ⅱ)以及溶解性有机碳(DOC)的去除效果均有较大的改善,这主要是由于BPAC对ARGs的吸附降解作用所致;水中16S rDNA、int Ⅰ 1和DOC含量与不同种类ARGs浓度具有显著相关性,强化上述指标的去除可有效促进ARGs的削减;在BPAC投加量较低时,组合工艺的膜比通量较直接UF有所提高,膜污染状况明显改善;直接UF时,膜污染状况与滤饼层过滤模型的拟合度最好,而组合工艺的膜污染状况与标准膜孔堵塞模型和滤饼层过滤模型拟合度均较好。BPAC-UF组合工艺是一种较好的去除ARGs的工艺。

English Abstract

  • 近年来,由于抗生素在医疗和养殖领域的大量使用,促使动物体内和环境中出现了抗生素抗性基因(antibiotic resistance genes,ARGs)。2006年,美国学者PRUDEN等[1]将ARGs定义为一种新型环境污染物,它具有可复制、可传播和不易消亡的生物化学特性,从而可在环境中大量积累和广泛存在。目前,已发现的ARGs种类繁多,包括四环素类、磺酰胺类和β-内酰胺类[2]等,且这些ARGs已在城市污水处理厂中检出。城市污水处理厂不仅是ARGs 聚集、转移、进化与增殖的重要场所[3-4],也是再生水与自然水体的纽带。这些ARGs在环境中的转移和传播将会对人类的健康造成威胁。

    城市污水处理厂中常规的厌氧/好氧处理工艺对ARGs有一定的削减作用,但效果并不显著。其中,二沉池中污泥沉降是污水厂去除ARGs的主要机制之一[5]。近年来,膜处理技术在去除ARGs的过程中发挥了重要作用,尤以超滤(ultrafiltration,UF)最为突出。MUNIR等[6]对比了MBR和传统的活性污泥、氧化沟对3种ARGs(tetWtetOsulI)的去除效果,发现MBR的出水中ARGs的含量比常规处理少了1~3个数量级。张启伟等[7]利用混凝沉淀-超滤组合工艺对4种ARGs(tetAtetGsul Ⅰ、sul Ⅱ)进行了去除,发现去除率达到0.5~3.1个数量级。另有研究[8]表明,聚醚砜超滤膜对ARGs的去除效果优于聚偏氟乙烯超滤膜,且截留分子质量越低,去除率越高。

    超滤对ARGs的去除效果虽然较好,但在使用过程中也存在膜比通量下降快和膜污染严重等问题。以往的研究多集中于处理工艺的研究上,对于如何减缓膜污染则研究较少。本研究将生物粉末活性炭(biological powdered activated carbon,BPAC)与UF联用,比较了在不同BPAC投加量下,组合工艺对抗生素抗性基因(tetAtetWsul Ⅰ、sul Ⅱ)的去除效果,并探讨了投加BPAC对膜比通量的影响,通过构建膜污染模型,对BPAC缓解膜污染机制进行了分析。

  • 实验原料:杏壳粉末活性炭(粒度200~300 目、比表面积587.38 m2·g−1、平均孔径3.351 nm、碘值2~13 mL·g−1、亚甲基蓝吸附100~150 mL·g−1);超滤膜为聚醚砜(PES)平板膜,切割分子质量为100 kDa;实验中所用BPAC是将PAC投加到实验原水中,经培养驯化得到的;实验原水为北京某污水厂二级出水,水质指标如下:浊度0.10 NTU, TP 0.36 mg·L−1,DOC 59.14 mg·L−1,pH 7.6, 氨氮1.86 mg·L−1

    实验仪器:超微量分光光度计(NanoDrop8000,美国Thermo公司);总有机碳分析仪(TOC-VCPH,日本SHIMADZU公司);水浴恒温振荡器(SHA-B,常州国华电器有限公司);凝胶渗透色谱仪(PL-GPC50,美国Agilent Technologies公司)。

  • 本实验采用全程死端超滤装置,实验装置如图1所示。该系统由氮气瓶提供稳定压力,使超滤杯中的水样完成过滤,操作压力为0.10 MPa,滤后液流入电子天平上的烧杯(容积为400 mL)中,液体质量由天平记录(每5 s记录1次),电脑接收并记录随过滤时间增加的电子天平质量数据,在线监测得到数据分析膜通量。

  • 1)过滤方法。分别向原水中投加一定量的BPAC,并调节其质量浓度分别为0、20、40、60、80 mg·L−1,在室温下振荡24 h,使BPAC充分吸附水中的污染物。振荡结束后,将混合水样(每次均为350 mL)倒入超滤杯中进行过滤。实验过程采用恒压过滤,电脑记录膜通量随时间变化情况。

    2) DOC检测方法。检测前使原水水样经过0.45 μm的微滤膜进行抽滤,去除水中的不溶性有机物质,然后采用总有机碳分析仪测量水中的DOC浓度,测量3次,取平均值。

    3)抗性基因检测方法。将超滤杯中的膜片剪碎以提取DNA,使用聚合酶链式反应(PCR)扩增4种ARGs、16S rDNA和 int Ⅰ 1,然后纯化PCR产物,PCR产物浓度合适后,连接至PMD-19T载体上,转化后提取质粒,挑选阳性克隆进行质粒测序鉴定,经鉴定正确的质粒检测OD值,运用计算拷贝数的方法制备标准样品,最后使用实时定量聚合酶链式反应(qPCR)对4种ARGs、16S rDNA和 int Ⅰ 1作出定量。

  • 本研究采用经典Hermia膜孔堵塞滤饼过滤模型[9],深入考察BPAC吸附和UF组合缓解超滤膜污染机制,该经典模型见式(1)~式(3)。

    式中:t为过滤时间,s;V为过滤累计出水体积,L;k为污染系数;n为污染指数;A为膜有效表面积,m2J为过滤通量,L·(m2·s)−1

    利用式(1)~式(3),可以将污染指数n值随过滤时间或者过滤体积的变化情况作图,亦可制作d2t/dV2随dt/dV变化的对数图[10-12],考察膜污染状况随过滤时间的变化规律。

    该模型公式的推导基于一定的理想条件假设,HUANG等[13]在经典膜孔堵塞滤饼过滤模型的基础上详细推导和阐述了4种过滤污染机制模型,不同的污染类型由式(1)中的n值决定。在不同的n值条件下,将式(1)通过数学转化,可得到不同类型的过滤方程(如表1所示)。

  • BPAC-UF组合工艺对ARGs的去除效果见图2。可以看出,污水厂二级出水中4种ARGs均有检出,且磺胺类抗性基因浓度较四环素类抗性基因浓度高。其中,sulⅡ的浓度最高,为106.79~107.21拷贝数·mL−1sul Ⅰ的浓度次之,为106.73~107.19拷贝数·mL−1tetAtetW的浓度最低,分别为105.40~106.10拷贝数·mL−1和103.32~103.49拷贝数·mL−1。经过单独UF后,4种ARGs的绝对丰度均有所降低。其中,tetA下降了1.56个数量级,去除率最高;tetW仅下降了0.86个数量级,去除率最低。投加BPAC后,组合工艺对4种ARGs的去除率比单独UF高约2~3个数量级,在BPAC的投加量为80 mg·L−1时,组合工艺对tetAtetWsul Ⅰ的去除率最高,去除的数量级分别为3.73、1.81、3.72个;在BPAC的投加量为40 mg·L−1时,对sul Ⅱ的去除率最高,去除的数量级为4.20个。直接经过UF后,对ARGs的去除作用为UF的机械筛分;当BPAC与UF结合时,活性炭的吸附、微生物的吸附降解以及膜截留协同作用使得ARGs的浓度进一步降低。

  • BREAZEAL等[14]研究了污水中总有机碳和ARGs去除的相关性,发现水中抗性基因和蛋白质有很强的相关性,抗性基因和蛋白质多糖的总浓度有更高的相关系数,这证明水中有机物的去除增强了膜削减抗性基因的效能。实验中向原水中分别投加不同浓度的BPAC,恒温振荡24 h后,经平板超滤膜过滤5 min后,测定膜出水中DOC的浓度,其结果见图3。单独UF和BPAC-UF组合工艺对原水中DOC均有一定的去除效果。对应于不同BPAC投加量(0、20、40、60、80 mg·L−1)处理后,水样中的DOC浓度分别为45.27、35.48、29.17、25.82、27.53 mg·L−1,而单独UF对DOC的去除率为23.5%,去除率较低。相比而言,组合工艺对DOC的去除率比单独UF高,并且随着BPAC投加量的增加,对DOC的去除率先升高后降低;当投加量为60 mg·L−1时,去除率最高,达到56.3%。由于超滤膜对于大分子有机物的去除主要依靠孔径截留来实现,故导致其对有机物的去除率较低。在最佳投加量下,BPAC-UF组合工艺对有机物的去除效果较直接UF大幅度提高,主要是由于粉末活性炭可以通过吸附作用完成对有机物的去除。同时,生长在粉末活性炭上的微生物对有机物也有一定程度的吸附降解作用[15]。但是,当BPAC的投加量过大时(80 mg·L−1),附着生长在粉末活性炭上的微生物数量增多,导致细胞分泌物含量升高,使得原水中有机物的浓度有所上升。

  • 有研究表明,水中微生物总量、整合子以及有机物的去除有利于抗生素抗性基因的削减[14, 16]。ARGs浓度与微生物总量、Ⅰ类整合子及溶解性有机物的拟合结果见图4。其中微生物总量以16S rDNA的拷贝数来表征,P<0.05为线性相关显著性的判定依据。如图4(a)所示,4种ARGs浓度与16S rDNA浓度均有显著的相关性,磺胺类抗性基因浓度与16S rDNA浓度的相关性较四环素类抗性基因更为显著。其中sul Ⅰ与16S rDNA的相关性最显著,tetAsul Ⅱ次之,tetW最弱。相关分析表明,二级出水中微生物的浓度会影响4种ARGs在环境中的转移或传播,且基因种类不同,其影响程度也不同。所以,16S rDNA浓度的降低有利于4种ARGs的去除。整合子作为一种移动基因元件,对于抗生素抗性基因在水平方向上的转移或传播起到了非常重要的作用[17]。如图4(b)所示,ARGs浓度与intI1浓度之间存在显著的相关性,其中tetA浓度与intI1浓度相关性最强,sul Ⅱ浓度与intI1浓度相关性最弱,说明4种ARGs可能结合到I类整合子上,从而可在污水厂二级出水中进行水平转移。如图4(c)所示,四环素类抗性基因(tetAtetW)及磺胺类抗性基因(sul Ⅰ)的浓度与DOC浓度具有显著的相关性,这说明随着DOC的去除,水中抗生素抗性基因的浓度会有所下降。

  • 1) BPAC投加量对膜比通量的影响。膜比通量表示某时刻膜通量(J)与起始膜通量(J0)的比值。不同BPAC投加量下膜比通量随时间的变化情况见图5。由图5可知,直接经过UF时,膜比通量在前4 min内下降较快,而后趋于平缓,过滤周期最后膜比通量仅为0.214。这说明原水直接UF时膜污染严重,膜孔易被堵塞。当原水中投加不同浓度(20、40、60、80 mg·L−1)的BPAC吸附降解后,10 min时的膜比通量分别为0.290、0.253、0.208、0.185。相对于直接UF,投加20 mg·L−1和40 mg·L−1的BPAC可使膜比通量分别提高35.5%和18.8%,而60 mg·L−1和80 mg·L−1的BPAC反而使膜比通量下降。结果表明,虽然BPAC可吸附降解水中DOC并减轻膜污染,但低投加量的BPAC在膜表面形成的滤饼层较疏松,滤饼层的厚度较薄,膜过滤阻力小,造成膜比通量有所上升;而高浓度的BPAC形成的滤饼层密实,滤饼层的厚度较厚,膜过滤阻力增加,从而导致膜比通量下降。

    2)膜污染模型拟合分析。直接UF和低BPAC投加量下组合工艺的膜污染模型拟合分析结果见图6。由图6可以看出,直接UF时,膜污染状况与滤饼层过滤模型的拟合度最好,R2为0.995 0;分别投加20 mg·L−1和40 mg·L−1BPAC后,组合工艺的膜污染状况与标准膜孔堵塞模型和滤饼层过滤模型的R2均大于0.99,说明拟合程度均较好。直接UF时,水中的大分子有机物会堆积在膜表面,形成致密的滤饼层,滤饼层过滤模型占主导。投加低浓度的BPAC后,由于微生物的降解作用,水中小分子有机物量增加,进入膜孔,形成标准膜孔堵塞;同时投加的BPAC会在膜表面形成滤饼层,从而形成滤饼层过滤模型。

    3) BPAC-UF缓解膜污染机制分析。直接UF和低BPAC投加量下组合工艺的膜污染特征曲线见图7。有研究[18]表明,当超滤膜的污染情况恶化时,膜污染特征曲线的dt/dV和d2t/dV2值会变大。由图7可知,直接过滤时的dt/dV和d2t/dV2值最大,过滤单位水量的时间一直在增加,且增加的速率较快,这表明膜污染随过滤时间的增长愈发严重。当投加低浓度BPAC后,膜污染特征曲线向左下方移动,dt/dV和d2t/dV2值变小,这表明组合工艺的膜污染状况较直接UF有明显改善。其中,20 mg·L−1 BPAC较40 mg·L−1BPAC对膜污染的改善程度更好,这与BPAC投加量对膜比通量的影响结果一致。

  • 1)对比直接UF,BPAC-UF组合工艺对二级出水中的ARGs和DOC的去除效果更好;其中,对tetAtetWsul Ⅰ去除的BPAC最佳投加量为80 mg·L−1,对sul Ⅱ去除的BPAC最佳投加量为40 mg·L−1,对DOC去除的BPAC最佳投加量为60 mg·L−1;组合工艺对ARGs去除率的提高,主要是由于活性炭的吸附、微生物的吸附降解和膜的截留协同作用的结果。

    2)水中16S rDNA、intI1、DOC与不同种类ARGs均有显著相关性,16S rDNA、intI1和DOC的去除有利于ARGs的削减。

    3)在投加20 mg·L−1和40 mg·L−1 BPAC时,组合工艺的膜比通量较直接UF有所提高。直接UF时,膜污染状况与滤饼层过滤模型的拟合度最好;组合工艺的膜污染状况与标准膜孔堵塞模型、滤饼层过滤模型拟合度均较好;膜污染特征曲线数值表明,组合工艺的膜污染状况较直接超滤有明显改善。

参考文献 (18)

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