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纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯

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刘百良, 李驰波, 黄逸凡, 闫克平, 刘振. 纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯[J]. 环境工程学报, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
引用本文: 刘百良, 李驰波, 黄逸凡, 闫克平, 刘振. 纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯[J]. 环境工程学报, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
shu
LIU Bailiang, LI Chibo, HUANG Yifan, YAN Keping, LIU Zhen. Styrene removal using corona discharge combined with nanosecond pulse power supply[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
Citation: LIU Bailiang, LI Chibo, HUANG Yifan, YAN Keping, LIU Zhen. Styrene removal using corona discharge combined with nanosecond pulse power supply[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
shu

纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯

  • 1.

    浙江大学化学工程与生物工程学院,工业生态与环境研究所,杭州 310028

  • 基金项目:

    国家自然科学基金资助项目 (21276232)

Styrene removal using corona discharge combined with nanosecond pulse power supply

  • 1.

    Industrial Ecological and Environmental Research Institute, College of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310028,China

  • Fund Project:

摘要

  • 摘要: 设计一套纳秒量级的脉冲电源,测试结果表明脉冲上升沿为15 ns,脉宽30 ns,输出端串联后最大峰值电压为20 kV,并联后最大峰值电流为340 A。电源频率在50~600 Hz范围内变化且输出脉冲的极性可调节。纳秒脉冲源匹配反应器后产生电晕放电,在相同的电源输出能量下,负脉冲的能量注入效率只有37.4%,而正脉冲为87.3%。当脉冲频率为600 Hz时,反应器功率为59.4 W。以苯乙烯为目标处理物,当能量密度为27.4 J·L-1 时,苯乙烯降解效率达到98.6%。相同能量密度下,负脉冲放电下苯乙烯的去除率最高。
    Abstract: An efficient and reliable pulsed power generator is developed both in circuit principle and design implementation. Experimental results show that the rising edge of the pulse is 15 ns, pulse width is 30 ns. The maximum peak voltage is 20 kV when the output is connected in series, the maximum peak current after parallel is 340 A. The power supply frequency varies from 50 to 600 Hz and the polarity of the output pulse can be adjusted. At the same output energy, the efficiency of negative pulse is only 37.4%, while positive pulse is 87.3%. When the pulse frequency is 600 Hz, the reactor power is 59.4 W. When the energy density is 27.4 J·L-1, the degradation efficiency of styrene reaches 98.6%. At the same energy density, the removal rate of styrene under negative pulse discharge is higher than positive pulse.

  • 目前，我国大气环境污染严重，挥发性有机化合物(volatile organic compounds，VOCs)是一种重要的空气污染物，其中苯乙烯作为一种常见的挥发性有机化合物，对地表水、土壤、大气和饮用水的污染十分严重。苯乙烯分子结构中与苯环相连的碳碳双键活性高，在大气中易被氧化成苯甲醚、甲醛及苯乙醇，控制其排放量对解决空气污染问题至关重要[1]。低温等离子体中存在很多活性极高的粒子，如电子、离子、自由基和光子等[2]，因此，低温等离子体技术在大气污染治理方面有着广泛的应用，如处理尾端挥发性有机物、氮氧化物和二氧化硫等[3-7]。
    通过气体放电产生的等离子体能够被广泛应用于空气治理。根据气体放电形式的不同，一般放电过程被分为介质阻挡放电、辉光放电、电晕放电、射频放电及微波放电5种[8-11]。
    电晕放电一般发生在不均匀电场中的场强较强区域的附近。典型的电晕放电的反应器结构[12]如图 1所示。常用的电源有直流、脉冲和直流叠加脉冲等。由于电晕放电具有产生自由基活性高、放电区域大和压力损失小等优点，因此，被广泛应用于空气净化、静电除尘、污水处理等领域[13-18]。
    Figure1
    图1 典型的电晕放电结构
    Fig. 1 Typical corona discharge configurations
    图1 典型的电晕放电结构
    Fig. 1 Typical corona discharge configurations
    Figure1
    电晕放电处理挥发性有机化合物的过程中，电源与反应器之间是否正常匹配直接影响到电源的输出特性以及能量利用率[19]。电晕放电的放电面积大且放电均匀，受电极结构、气流分布和气体组成的影响都较小，所以反应器的结构简单，适用范围较为广泛。但直流电晕放电产生的非平衡态等离子体容易转化成局部热力学平衡等离子体，并且在放电间隙中容易变成火花流注通道。近年来，纳秒量级的窄脉冲电源驱动下的脉冲电晕放电受到广泛关注，脉冲电晕放电是一种流光放电，由于流光能够通过反应器的整个放电区域，所以有利于放大设备和减少压降。但造价昂贵，工作寿命短等问题却限制着脉冲电晕放电技术的应用。
    本文设计了一套纳秒量级的脉冲电源，测试纳秒脉冲电源匹配水电阻作为负载后的输出特性以及电源与自制的线筒式反应器的匹配和能量效率，最终以苯乙烯为目标处理物，研究脉冲电源驱动下能量、频率和脉冲极性等因素对苯乙烯去除率的影响。

    1 实验部分

    1.1 基本电路

    电源电路如图 2所示，电源主要由低压和高压2部分构成，其中高压部分由高压电容CH、火花开关S、单级传输线变压器(transmission line transformer，TLT)和负载反应器组成。火花开关S与触发回路相连接，单级TLT由2根RG217的同轴线缆组成，特征阻抗Z0=50 Ω。
    Figure2
    图2 纳秒脉冲电源电路图
    Fig. 2 Circuit diagram of nanosecond pulse source
    图2 纳秒脉冲电源电路图
    Fig. 2 Circuit diagram of nanosecond pulse source
    Figure2
    单次脉冲的放电能量、峰值功率以及脉冲宽度的计算公式为：
    EH=12CHV2H (1)
    Ppeak=V2HZin (2)
    ΔT=2.2ZinCH (3)
    式中：EH为单次谐振脉冲的能量，J；VH为高压电容CH上的充电电压，V；ΔT为10%~90%的脉冲宽度，s。

    1.2 实验装置与实验流程

    电晕放电处理苯乙烯所用装置主要分为4部分：气体配置系统、电力系统、自制反应器及实时的反应尾气监测系统。图 3为实验流程示意图。实验中的处理物为苯乙烯，为模拟实际过程中排放的VOCs，将气体流量为300 mL·min-1的干空气通入装有苯乙烯溶液的鼓泡发生器，整个装置采用25 ℃水浴保温，含有苯乙烯的气体与另一路流量10 L·min-1的空气在自制的缓冲罐内混合均匀后形成模拟气体。
    Figure3
    图3 实验流程图
    Fig. 3 Flow diagram of experimental
    图3 实验流程图
    Fig. 3 Flow diagram of experimental
    Figure3
    图 4(a)为自制的线筒反应器结构图，反应器直径40 mm，采用线电极作为高压电极，不锈钢网作为低压电极，电极长度1 100 mm，放电过程观察到明显的电晕放电现象，如图 4(b)所示。
    Figure4
    图4 线筒反应器
    Fig. 4 Wire-cylinder reactor
    图4 线筒反应器
    Fig. 4 Wire-cylinder reactor
    Figure4

    1.3 测定与计算方法

    实验过程中采用气相色谱仪(Agilent-7890B)对苯乙烯浓度进行定量分析，紫外臭氧分析仪(UV-100，Eco Sensors)用来测定放电过程中产生的臭氧浓度。
    反应器的放电功率与注入反应器的能量效率计算公式为：
    Eout=f⋅∫t0V(t)⋅I(t)dt (4)
    η=EinEout (5)
    式中：Ein为单脉冲注入反应器的能量，J；f为脉冲电源的频率，Hz；V(t)为脉冲电源输出电压，V；I(t)为电容两端的电流，A；Eout为单次谐振脉冲的能量，J。
    能量密度作为评价电晕放电降解VOCs的一个重量指标，可由式(6)计算得出：
    SIE=PQ (6)
    式中：P为放电功率，W；Q为混合气体流量，L·min-1。
    VOCs总降解效率按照式(7)计算：
    η=[VOC]0−[VOC]p[VOC]0×100% (7)
    式中：[VOC]0为苯乙烯初始浓度，mg·m-3；[VOC]p为处理之后的苯乙烯浓度，mg·m-3。

    2 结果与讨论

    2.1 负载匹配

    脉冲电源通过串联输出到电阻值为100 Ω的水电阻上。图 5为充电电压和输出电压电流的波形图。由图 5可知，脉冲上升沿为15 ns，脉宽30 ns，峰值电压为20.8 kV，峰值电流为200 A。由图 5还可以看出，开关导通时间与输出脉冲的前沿之间有20 ns延时。
    Figure5
    图5 100 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 5 Voltage and current (100 Ω water resistance)
    图5 100 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 5 Voltage and current (100 Ω water resistance)
    Figure5
    充电电压仍然为14.5 kV，将输出端并联输出到电阻值为25 Ω的水电阻上，图 6为输出的电压电流波形。脉冲上升时间为15 ns，脉冲宽度为30 ns，延时为20 ns。对比图 5可知，TLT串联或者并联后上升时间、脉冲宽度和延时保持不变。并联后的峰值电压为9.6 kV，电流为340 A，对比可知并联输出的峰值电压为串联的0.5倍，输出电流为串联的1.7倍，与理论的2倍有一定误差。
    Figure6
    图6 25 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 6 Voltage and current (25 Ω water resistance)
    图6 25 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 6 Voltage and current (25 Ω water resistance)
    Figure6

    2.2 能量密度

    图 7为脉冲电源与线筒反应器匹配后的放电电压电流波形与能量，脉冲为正极性。由图 7可知，脉宽为40 ns，峰值电压为29.1 kV，峰值电流120 A，计算可知单脉冲下最大峰值功率为2.84 MW。但由于第1个脉冲后能量并未全部释放，残余能量经过数个振荡后才逐渐降为零，计算得到单脉冲注入反应器的能量为99 mJ，能量效率为87.3%。当脉冲频率为600 Hz时，电源注入反应器的功率为59.4 W。
    Figure7
    图7 正脉冲下放电波形和能量
    Fig. 7 Discharge waveform and energy under positive pulse
    图7 正脉冲下放电波形和能量
    Fig. 7 Discharge waveform and energy under positive pulse
    Figure7
    充电电压VH绝对值不变，图 8为负脉冲放电的电流电压波形图和能量图。可知，相比于正脉冲，负脉冲的电流振荡更加剧烈，最大电流为133 A，最大电压为33.4 kV，均高于正脉冲放电，但其放电峰值功率却小于正脉冲过程，只有2.62 MW，可知计算得到的放电功率有很大的反向振荡。相比于正脉冲，由于负脉冲放电过程的振荡次数过多，最终导致注入反应器中的能量仅为42.5 mJ，能量效率只有37.4%。
    Figure8
    图8 负脉冲下放电波形和能量
    Fig. 8 Discharge waveform and energy under negative pulse
    图8 负脉冲下放电波形和能量
    Fig. 8 Discharge waveform and energy under negative pulse
    Figure8
    图 9表示注入反应器的能量与单次脉冲能量的关系。随着充电电压的增大，单次脉冲输出能量Eout增大，注入到反应器的能量Ein也增大，其中正脉冲放电的最大能量效率ηmax=87.3%，负脉冲ηmax=37.4%。当充电电压相同时，正脉冲放电获得的注入能量Ein和能量效率η都高于负脉冲，表明正脉冲比负脉冲更容易产生电晕放电。原因在于正脉冲放电有更长的流光传播距离，能产生更多的分支以及流光通道，正脉冲下更容易产生电晕放电。
    Figure9
    图9 注入反应器能量与电源输出能量关系
    Fig. 9 Relationship between energy injected into reactor and power output
    图9 注入反应器能量与电源输出能量关系
    Fig. 9 Relationship between energy injected into reactor and power output
    Figure9

    2.3 影响因素

    2.3.1 单脉冲能量的影响

    图 10为正脉冲放电，脉冲频率50 Hz时能量密度与苯乙烯的去除率的关系。当增大注入反应器的能量，电晕放电产生的活性粒子增加，因此臭氧产量增加，同时苯乙烯的去除率也逐渐增大。当能量密度为30 J·L-1时，苯乙烯的去除率达到98.1%，与ZHANG等[20]的研究相比较，其在能量密度为30 J·L-1时，苯乙烯去除率只有83.5%，低于前文中的去除率。分析主要原因在于其所使用的驱动电源是基于交流供电与直流供电耦合的交直流叠加电源(AC/DC)，与交直流叠加电源驱动下的电晕放电过程相比较，本研究中所使用的纳秒脉冲电源驱动下的电晕放电具有自由基产量高、单位体积反应器可注入的等离子体功率大、放电形貌受周围环境和电极结构干扰小等优点，所以相同能量密度下的苯乙烯去除效率更高。
    Figure10
    图10 不同单脉冲能量下能量密度与去除率的关系
    Fig. 10 Relationship between styrene decomposition and SIE with different pulse voltage
    图10 不同单脉冲能量下能量密度与去除率的关系
    Fig. 10 Relationship between styrene decomposition and SIE with different pulse voltage
    Figure10

    2.3.2 脉冲频率对处理效率的影响

    正脉冲放电下，充电电压稳定在8.5 kV，此时单次脉冲的输出能量基本不变，在50~200 Hz的范围内调节脉冲频率来改变注入反应器的能量密度。图 11对比了改变电压和改变频率2种条件下，苯乙烯去除率与能量密度的关系。当能量密度SIE=27.4 J·L-1时，去除率可以达到98.6%。图 12为2种方式下臭氧产量与能量密度的关系，相同的能量密度下，高频低压的臭氧产量要高于低频高压。原因在于高频电源驱动下，前一周期残留的长寿命的激发态分子、离子有利于电晕放电过程的产生，实验过程中发现高频低压下的电晕放电现象要强于低频高压，因此高压低频下产生的氧活性粒子更多，进而产生更多的臭氧。
    Figure11
    图11 改变电压和频率条件下能量密度与苯乙烯去除率的关系
    Fig. 11 Relationship between styrene decomposition and specific input energy with changing of voltage and frequency
    图11 改变电压和频率条件下能量密度与苯乙烯去除率的关系
    Fig. 11 Relationship between styrene decomposition and specific input energy with changing of voltage and frequency
    Figure11

    Figure12
    图12 改变电压和频率条件下能量密度与臭氧产量的关系
    Fig. 12 Relationship between ozone concentration and specific input energy with changing of voltage and frequency
    图12 改变电压和频率条件下能量密度与臭氧产量的关系
    Fig. 12 Relationship between ozone concentration and specific input energy with changing of voltage and frequency
    Figure12

    2.3.3 脉冲极性的影响

    图 13为不同脉冲极性、频率和电压下能量密度与苯乙烯去除率的关系。由图 13可知：1)负极性高压放电注入反应器的能量密度最小，但相同能量密度下苯乙烯的去除率最高；2)正极性低压高频注入能量次之，苯乙烯去除率也次之；3)正极性高压低频注入能量虽然最高，但苯乙烯去除率却最低。因此，负脉冲下虽然难发生电晕放电，并且注入反应器的能量较低，但在同等的能量密度下，负脉冲电晕放电有利于苯乙烯的去除。分析其原因在于相同能量密度下，负极性脉冲放电所产生的活性粒子密度更大，处理苯乙烯的效果更好。
    Figure13
    图13 脉冲极性对苯乙烯去除率的影响
    Fig. 13 Effect of pulse polarity on styrene decomposition
    图13 脉冲极性对苯乙烯去除率的影响
    Fig. 13 Effect of pulse polarity on styrene decomposition
    Figure13

    3 结论

    1) 设计一套纳秒脉冲电源，输出端可以实现串联、并联或独立输出，输出形式可变。
    2) 脉冲电源频率50~600 Hz可调，脉冲上升时间为15 ns，脉冲宽度为30 ns，串联输出的峰值电压为20 kV。
    3) 脉冲电源匹配自制的线筒反应器，输出峰值电压为29.1 kV的正高压，峰值功率达到2.84 MW，注入反应器的能量效率为87.3%，当频率为600 Hz时，反应器输出功率为59.4 W。负脉冲放电峰值电压-33.4 kV，但反应器的峰值功率只有2.62 MW，能量效率为37.4%。
    4) 正脉冲下，调节输出电压，当能量密度达到30 J·L-1时，苯乙烯去除率达到98.1%；调节频率，当能量密度为27.4 J·L-1时，去除率可以达到98.6%，高频低压有利于苯乙烯，相同的能量密度下，高频低压有利于苯乙烯去除。
    5) 相同能量密度下，负脉冲放电下苯乙烯的去除率最高，高频放电的处理效果次之，而用正脉冲放电的处理效果相对较差。

    参考文献

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出版历程
  • 刊出日期:  2018-01-14
刘百良, 李驰波, 黄逸凡, 闫克平, 刘振. 纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯[J]. 环境工程学报, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
引用本文: 刘百良, 李驰波, 黄逸凡, 闫克平, 刘振. 纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯[J]. 环境工程学报, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
shu
LIU Bailiang, LI Chibo, HUANG Yifan, YAN Keping, LIU Zhen. Styrene removal using corona discharge combined with nanosecond pulse power supply[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
Citation: LIU Bailiang, LI Chibo, HUANG Yifan, YAN Keping, LIU Zhen. Styrene removal using corona discharge combined with nanosecond pulse power supply[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2018, 12(1): 145-152. doi: 10.12030/j.cjee.201706009
shu

纳秒脉冲电源下电晕放电去除苯乙烯

  • 1. 浙江大学化学工程与生物工程学院,工业生态与环境研究所,杭州 310028
基金项目:

国家自然科学基金资助项目 (21276232)

摘要: 设计一套纳秒量级的脉冲电源,测试结果表明脉冲上升沿为15 ns,脉宽30 ns,输出端串联后最大峰值电压为20 kV,并联后最大峰值电流为340 A。电源频率在50~600 Hz范围内变化且输出脉冲的极性可调节。纳秒脉冲源匹配反应器后产生电晕放电,在相同的电源输出能量下,负脉冲的能量注入效率只有37.4%,而正脉冲为87.3%。当脉冲频率为600 Hz时,反应器功率为59.4 W。以苯乙烯为目标处理物,当能量密度为27.4 J·L-1 时,苯乙烯降解效率达到98.6%。相同能量密度下,负脉冲放电下苯乙烯的去除率最高。

English Abstract

    全文HTML

    目前，我国大气环境污染严重，挥发性有机化合物(volatile organic compounds，VOCs)是一种重要的空气污染物，其中苯乙烯作为一种常见的挥发性有机化合物，对地表水、土壤、大气和饮用水的污染十分严重。苯乙烯分子结构中与苯环相连的碳碳双键活性高，在大气中易被氧化成苯甲醚、甲醛及苯乙醇，控制其排放量对解决空气污染问题至关重要[1]。低温等离子体中存在很多活性极高的粒子，如电子、离子、自由基和光子等[2]，因此，低温等离子体技术在大气污染治理方面有着广泛的应用，如处理尾端挥发性有机物、氮氧化物和二氧化硫等[3-7]。
    通过气体放电产生的等离子体能够被广泛应用于空气治理。根据气体放电形式的不同，一般放电过程被分为介质阻挡放电、辉光放电、电晕放电、射频放电及微波放电5种[8-11]。
    电晕放电一般发生在不均匀电场中的场强较强区域的附近。典型的电晕放电的反应器结构[12]如图 1所示。常用的电源有直流、脉冲和直流叠加脉冲等。由于电晕放电具有产生自由基活性高、放电区域大和压力损失小等优点，因此，被广泛应用于空气净化、静电除尘、污水处理等领域[13-18]。
    Figure1
    图1 典型的电晕放电结构
    Fig. 1 Typical corona discharge configurations
    图1 典型的电晕放电结构
    Fig. 1 Typical corona discharge configurations
    Figure1
    电晕放电处理挥发性有机化合物的过程中，电源与反应器之间是否正常匹配直接影响到电源的输出特性以及能量利用率[19]。电晕放电的放电面积大且放电均匀，受电极结构、气流分布和气体组成的影响都较小，所以反应器的结构简单，适用范围较为广泛。但直流电晕放电产生的非平衡态等离子体容易转化成局部热力学平衡等离子体，并且在放电间隙中容易变成火花流注通道。近年来，纳秒量级的窄脉冲电源驱动下的脉冲电晕放电受到广泛关注，脉冲电晕放电是一种流光放电，由于流光能够通过反应器的整个放电区域，所以有利于放大设备和减少压降。但造价昂贵，工作寿命短等问题却限制着脉冲电晕放电技术的应用。
    本文设计了一套纳秒量级的脉冲电源，测试纳秒脉冲电源匹配水电阻作为负载后的输出特性以及电源与自制的线筒式反应器的匹配和能量效率，最终以苯乙烯为目标处理物，研究脉冲电源驱动下能量、频率和脉冲极性等因素对苯乙烯去除率的影响。

    1 实验部分

    1.1 基本电路

    电源电路如图 2所示，电源主要由低压和高压2部分构成，其中高压部分由高压电容CH、火花开关S、单级传输线变压器(transmission line transformer，TLT)和负载反应器组成。火花开关S与触发回路相连接，单级TLT由2根RG217的同轴线缆组成，特征阻抗Z0=50 Ω。
    Figure2
    图2 纳秒脉冲电源电路图
    Fig. 2 Circuit diagram of nanosecond pulse source
    图2 纳秒脉冲电源电路图
    Fig. 2 Circuit diagram of nanosecond pulse source
    Figure2
    单次脉冲的放电能量、峰值功率以及脉冲宽度的计算公式为：
    EH=12CHV2H (1)
    Ppeak=V2HZin (2)
    ΔT=2.2ZinCH (3)
    式中：EH为单次谐振脉冲的能量，J；VH为高压电容CH上的充电电压，V；ΔT为10%~90%的脉冲宽度，s。

    1.2 实验装置与实验流程

    电晕放电处理苯乙烯所用装置主要分为4部分：气体配置系统、电力系统、自制反应器及实时的反应尾气监测系统。图 3为实验流程示意图。实验中的处理物为苯乙烯，为模拟实际过程中排放的VOCs，将气体流量为300 mL·min-1的干空气通入装有苯乙烯溶液的鼓泡发生器，整个装置采用25 ℃水浴保温，含有苯乙烯的气体与另一路流量10 L·min-1的空气在自制的缓冲罐内混合均匀后形成模拟气体。
    Figure3
    图3 实验流程图
    Fig. 3 Flow diagram of experimental
    图3 实验流程图
    Fig. 3 Flow diagram of experimental
    Figure3
    图 4(a)为自制的线筒反应器结构图，反应器直径40 mm，采用线电极作为高压电极，不锈钢网作为低压电极，电极长度1 100 mm，放电过程观察到明显的电晕放电现象，如图 4(b)所示。
    Figure4
    图4 线筒反应器
    Fig. 4 Wire-cylinder reactor
    图4 线筒反应器
    Fig. 4 Wire-cylinder reactor
    Figure4

    1.3 测定与计算方法

    实验过程中采用气相色谱仪(Agilent-7890B)对苯乙烯浓度进行定量分析，紫外臭氧分析仪(UV-100，Eco Sensors)用来测定放电过程中产生的臭氧浓度。
    反应器的放电功率与注入反应器的能量效率计算公式为：
    Eout=f⋅∫t0V(t)⋅I(t)dt (4)
    η=EinEout (5)
    式中：Ein为单脉冲注入反应器的能量，J；f为脉冲电源的频率，Hz；V(t)为脉冲电源输出电压，V；I(t)为电容两端的电流，A；Eout为单次谐振脉冲的能量，J。
    能量密度作为评价电晕放电降解VOCs的一个重量指标，可由式(6)计算得出：
    SIE=PQ (6)
    式中：P为放电功率，W；Q为混合气体流量，L·min-1。
    VOCs总降解效率按照式(7)计算：
    η=[VOC]0−[VOC]p[VOC]0×100% (7)
    式中：[VOC]0为苯乙烯初始浓度，mg·m-3；[VOC]p为处理之后的苯乙烯浓度，mg·m-3。

    2 结果与讨论

    2.1 负载匹配

    脉冲电源通过串联输出到电阻值为100 Ω的水电阻上。图 5为充电电压和输出电压电流的波形图。由图 5可知，脉冲上升沿为15 ns，脉宽30 ns，峰值电压为20.8 kV，峰值电流为200 A。由图 5还可以看出，开关导通时间与输出脉冲的前沿之间有20 ns延时。
    Figure5
    图5 100 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 5 Voltage and current (100 Ω water resistance)
    图5 100 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 5 Voltage and current (100 Ω water resistance)
    Figure5
    充电电压仍然为14.5 kV，将输出端并联输出到电阻值为25 Ω的水电阻上，图 6为输出的电压电流波形。脉冲上升时间为15 ns，脉冲宽度为30 ns，延时为20 ns。对比图 5可知，TLT串联或者并联后上升时间、脉冲宽度和延时保持不变。并联后的峰值电压为9.6 kV，电流为340 A，对比可知并联输出的峰值电压为串联的0.5倍，输出电流为串联的1.7倍，与理论的2倍有一定误差。
    Figure6
    图6 25 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 6 Voltage and current (25 Ω water resistance)
    图6 25 Ω水电阻下电压电流
    Fig. 6 Voltage and current (25 Ω water resistance)
    Figure6

    2.2 能量密度

    图 7为脉冲电源与线筒反应器匹配后的放电电压电流波形与能量，脉冲为正极性。由图 7可知，脉宽为40 ns，峰值电压为29.1 kV，峰值电流120 A，计算可知单脉冲下最大峰值功率为2.84 MW。但由于第1个脉冲后能量并未全部释放，残余能量经过数个振荡后才逐渐降为零，计算得到单脉冲注入反应器的能量为99 mJ，能量效率为87.3%。当脉冲频率为600 Hz时，电源注入反应器的功率为59.4 W。
    Figure7
    图7 正脉冲下放电波形和能量
    Fig. 7 Discharge waveform and energy under positive pulse
    图7 正脉冲下放电波形和能量
    Fig. 7 Discharge waveform and energy under positive pulse
    Figure7
    充电电压VH绝对值不变，图 8为负脉冲放电的电流电压波形图和能量图。可知，相比于正脉冲，负脉冲的电流振荡更加剧烈，最大电流为133 A，最大电压为33.4 kV，均高于正脉冲放电，但其放电峰值功率却小于正脉冲过程，只有2.62 MW，可知计算得到的放电功率有很大的反向振荡。相比于正脉冲，由于负脉冲放电过程的振荡次数过多，最终导致注入反应器中的能量仅为42.5 mJ，能量效率只有37.4%。
    Figure8
    图8 负脉冲下放电波形和能量
    Fig. 8 Discharge waveform and energy under negative pulse
    图8 负脉冲下放电波形和能量
    Fig. 8 Discharge waveform and energy under negative pulse
    Figure8
    图 9表示注入反应器的能量与单次脉冲能量的关系。随着充电电压的增大，单次脉冲输出能量Eout增大，注入到反应器的能量Ein也增大，其中正脉冲放电的最大能量效率ηmax=87.3%，负脉冲ηmax=37.4%。当充电电压相同时，正脉冲放电获得的注入能量Ein和能量效率η都高于负脉冲，表明正脉冲比负脉冲更容易产生电晕放电。原因在于正脉冲放电有更长的流光传播距离，能产生更多的分支以及流光通道，正脉冲下更容易产生电晕放电。
    Figure9
    图9 注入反应器能量与电源输出能量关系
    Fig. 9 Relationship between energy injected into reactor and power output
    图9 注入反应器能量与电源输出能量关系
    Fig. 9 Relationship between energy injected into reactor and power output
    Figure9

    2.3 影响因素

    2.3.1 单脉冲能量的影响

    图 10为正脉冲放电，脉冲频率50 Hz时能量密度与苯乙烯的去除率的关系。当增大注入反应器的能量，电晕放电产生的活性粒子增加，因此臭氧产量增加，同时苯乙烯的去除率也逐渐增大。当能量密度为30 J·L-1时，苯乙烯的去除率达到98.1%，与ZHANG等[20]的研究相比较，其在能量密度为30 J·L-1时，苯乙烯去除率只有83.5%，低于前文中的去除率。分析主要原因在于其所使用的驱动电源是基于交流供电与直流供电耦合的交直流叠加电源(AC/DC)，与交直流叠加电源驱动下的电晕放电过程相比较，本研究中所使用的纳秒脉冲电源驱动下的电晕放电具有自由基产量高、单位体积反应器可注入的等离子体功率大、放电形貌受周围环境和电极结构干扰小等优点，所以相同能量密度下的苯乙烯去除效率更高。
    Figure10
    图10 不同单脉冲能量下能量密度与去除率的关系
    Fig. 10 Relationship between styrene decomposition and SIE with different pulse voltage
    图10 不同单脉冲能量下能量密度与去除率的关系
    Fig. 10 Relationship between styrene decomposition and SIE with different pulse voltage
    Figure10

    2.3.2 脉冲频率对处理效率的影响

    正脉冲放电下，充电电压稳定在8.5 kV，此时单次脉冲的输出能量基本不变，在50~200 Hz的范围内调节脉冲频率来改变注入反应器的能量密度。图 11对比了改变电压和改变频率2种条件下，苯乙烯去除率与能量密度的关系。当能量密度SIE=27.4 J·L-1时，去除率可以达到98.6%。图 12为2种方式下臭氧产量与能量密度的关系，相同的能量密度下，高频低压的臭氧产量要高于低频高压。原因在于高频电源驱动下，前一周期残留的长寿命的激发态分子、离子有利于电晕放电过程的产生，实验过程中发现高频低压下的电晕放电现象要强于低频高压，因此高压低频下产生的氧活性粒子更多，进而产生更多的臭氧。
    Figure11
    图11 改变电压和频率条件下能量密度与苯乙烯去除率的关系
    Fig. 11 Relationship between styrene decomposition and specific input energy with changing of voltage and frequency
    图11 改变电压和频率条件下能量密度与苯乙烯去除率的关系
    Fig. 11 Relationship between styrene decomposition and specific input energy with changing of voltage and frequency
    Figure11

    Figure12
    图12 改变电压和频率条件下能量密度与臭氧产量的关系
    Fig. 12 Relationship between ozone concentration and specific input energy with changing of voltage and frequency
    图12 改变电压和频率条件下能量密度与臭氧产量的关系
    Fig. 12 Relationship between ozone concentration and specific input energy with changing of voltage and frequency
    Figure12

    2.3.3 脉冲极性的影响

    图 13为不同脉冲极性、频率和电压下能量密度与苯乙烯去除率的关系。由图 13可知：1)负极性高压放电注入反应器的能量密度最小，但相同能量密度下苯乙烯的去除率最高；2)正极性低压高频注入能量次之，苯乙烯去除率也次之；3)正极性高压低频注入能量虽然最高，但苯乙烯去除率却最低。因此，负脉冲下虽然难发生电晕放电，并且注入反应器的能量较低，但在同等的能量密度下，负脉冲电晕放电有利于苯乙烯的去除。分析其原因在于相同能量密度下，负极性脉冲放电所产生的活性粒子密度更大，处理苯乙烯的效果更好。
    Figure13
    图13 脉冲极性对苯乙烯去除率的影响
    Fig. 13 Effect of pulse polarity on styrene decomposition
    图13 脉冲极性对苯乙烯去除率的影响
    Fig. 13 Effect of pulse polarity on styrene decomposition
    Figure13

    3 结论

    1) 设计一套纳秒脉冲电源，输出端可以实现串联、并联或独立输出，输出形式可变。
    2) 脉冲电源频率50~600 Hz可调，脉冲上升时间为15 ns，脉冲宽度为30 ns，串联输出的峰值电压为20 kV。
    3) 脉冲电源匹配自制的线筒反应器，输出峰值电压为29.1 kV的正高压，峰值功率达到2.84 MW，注入反应器的能量效率为87.3%，当频率为600 Hz时，反应器输出功率为59.4 W。负脉冲放电峰值电压-33.4 kV，但反应器的峰值功率只有2.62 MW，能量效率为37.4%。
    4) 正脉冲下，调节输出电压，当能量密度达到30 J·L-1时，苯乙烯去除率达到98.1%；调节频率，当能量密度为27.4 J·L-1时，去除率可以达到98.6%，高频低压有利于苯乙烯，相同的能量密度下，高频低压有利于苯乙烯去除。
    5) 相同能量密度下，负脉冲放电下苯乙烯的去除率最高，高频放电的处理效果次之，而用正脉冲放电的处理效果相对较差。
参考文献 (19)

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