Loading [MathJax]/jax/output/HTML-CSS/jax.js
高级搜索

某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估

,  ,  ,  ,  , 

downloadPDF

上一篇

下一篇

马晓红, 冯晓倩, 邵转玲, 武颖颖, 杨松, 马利邦. 某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估[J]. 环境化学, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
引用本文: 马晓红, 冯晓倩, 邵转玲, 武颖颖, 杨松, 马利邦. 某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估[J]. 环境化学, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
shu
MA Xiaohong, FENG Xiaoqian, SHAO Zhuanling, WU Yingying, YANG Song, MA Libang. Soil heavy metal accumulation characteristics and specific source risk assessment of farmland around a lead-zinc tailings pond[J]. Environmental Chemistry, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
Citation: MA Xiaohong, FENG Xiaoqian, SHAO Zhuanling, WU Yingying, YANG Song, MA Libang. Soil heavy metal accumulation characteristics and specific source risk assessment of farmland around a lead-zinc tailings pond[J]. Environmental Chemistry, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
shu

某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估

  • 1.

    西北师范大学地理与环境科学学院，兰州，730070

  • 2.

    甘肃省绿洲资源环境与可持续发展重点实验室，兰州，730070

    • 通讯作者: E-mail：malb0613@nwnu.edu.cn
  • 基金项目:
    甘肃省科技重大专项项目（22ZD6WA057）和甘肃省重点研发计划项目（23YFFA0076）资助.

  • 中图分类号: X-1；O6

  • CSTR: 32061.14.hjhx.2024091102

Soil heavy metal accumulation characteristics and specific source risk assessment of farmland around a lead-zinc tailings pond

  • 1.

    College of Geography and Environmental Science, Northwest Normal University, Lanzhou , 730070, China

  • 2.

    Gansu Provincial Key Laboratory of Oasis Resources, Environment and Sustainable Development, Lanzhou , 730070, China

    • Corresponding author: MA Libang, malb0613@nwnu.edu.cn
  • Fund Project: the Science and Technology Major Project of Gansu Province (22ZD6WA057) and the Key Research and Development Program Project of Gansu Province (23YFFA0076).

HTML全文

  • 摘要: 为了探究某铅锌尾矿库及其周边农田土壤重金属As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg的累积特征和特定源风险评估，污染评价采用污染负荷指数法，在源解析基础上进行特定源风险评估. 结果表明，尾矿库土壤的重金属含量相较于农田土壤显著偏高，污染负荷指数法结果显示，尾矿库土壤总体属于中度污染，农田土壤总体属于轻度污染. PMF模型源解析表明，研究区农田土壤重金属分别受自然源及尾矿库源的混合源、工业降尘源、交通源、农业源和由多种类型活动组成的综合源的影响. 特定源-综合生态风险评估结果显示，综合源为优先控制污染源，贡献率为38.37%，Hg为优先控制污染元素. 特定源-人体健康风险评估结果显示，农业源是导致当地成人和儿童致癌风险的优先控制污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%. As为优先控制污染元素，贡献率为51.79%%和54.70%；综合源是造成当地儿童非致癌风险的优先控制污染源，对儿童的贡献率为25.17%，As为优先控制污染元素，贡献率为43.57%. 研究显示研究区土壤存在多种重金属复合污染情况，其中Hg污染最严重，重金属对农田及当地人群存在不同程度的生态风险和健康风险，今后应加强对农业投入品和“三废”的管控，保证农产品质量安全.
    Abstract: To investigate the accumulation characteristics of heavy metals (As, Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, Zn and Hg) in the soil of a lead-zinc tailings pond and its surrounding farmland, and to assess the associated risks from specific sources, the pollution load index was used for pollution evaluation, and a specific source risk assessment was conducted based on source analysis. The results indicated the heavy metal concentrations in the tailings pond soil were significantly higher than those in the farmland soil. The pollution load index results showed that the tailings pond soil was generally moderately polluted, while the farmland soil was mildly polluted. Source analysis using the PMF model revealed that the heavy metals in the farmland soil were influenced by a combination of mixed natural and tailings pond sources, industrial dust deposition, transportation emissions, agricultural activities, and a comprehensive source involving multiple types of activities. The integrated source-specific ecological risk assessment indicated that the comprehensive source was the priority pollution control target, contributing 38.37%, with Hg as the priority pollution. The specific source-human health risk assessment identified agricultural sources as the priority control target for carcinogenic risk in adults (25.87%) and children (26.92%), with As as the priority pollutant, contributing 51.79% and 54.70%, respectively. The comprehensive source was identified as the priority control target for non-carcinogenic risk in children (25.17%), with As being the priority pollutant, contributing 43.57%. The study revealed significant mixed heavy metal contamination, with Hg posing the most severe ecological and human health risks. These findings highlight the need for strengthened regulation of agricultural inputs and waste management to ensure the safety and quality of agricultural products.

  • 自1929年发现青霉素来，抗生素作为一种能够有效对抗细菌感染的药物已被广泛应用于人类和牲畜疾病的预防与治疗. Klein等[1]的研究表明，在2000年至2015年间，全球抗生素的消费量增加了65%，并且预测在没有政策干预的情况下，2030年全球抗生素消费量可能比2015年高出200%. 由抗生素大量使用诱导产生的抗生素耐药问题是人类面临的重要公共卫生挑战之一. 据估计，每年死于抗生素耐药性问题的人数高达70万，如果不采取适当的预防措施，到2050年，每年的死亡人数将接近1000万，超过癌症的死亡人数[2]. 存在于抗生素耐药菌（antibiotic resistant bacteria, ARB）中的抗生素抗性基因（antibiotic resistance genes, ARGs），作为一种新污染物，与传统污染物不同，可以通过细菌的繁殖，进行垂直基因转移（vertical gene transfer, VGT），在环境中大量扩增，也可以通过水平基因转移（horizontal gene transfer, HGT）在不同细菌间扩散，进一步诱导抗生素耐药性的产生，因而引起了广泛的关注[3-4].

    覆盖地球71%表面积的海洋对人类的生存和发展具有重要意义，反过来也受到了人类活动的广泛影响，它不仅是各类陆源污染物的汇，同样也是ARGs的重要天然储库. 海洋环境中的ARGs可以存在于细菌等微生物体内，也可以在微生物死亡后释放到海水和沉积物中并长期存在[5-6]. 这些ARGs可以在海洋生物之间传播，也可以在海洋生物与人类之间传播，显然海洋介质在ARGs的传播中发挥着重要作用，但这种作用在很大程度上无法量化[6-7]. 全球约40%的人口居住在海岸线100 km2以内的沿海地区，海洋环境中ARGs的存在会对这一区域的人类健康带来前所未有的挑战[8]. 但目前人们对于海洋环境中ARGs的来源、组成和影响因素，仍缺乏系统的认识. 本研究在总结国内外最新研究的基础上，重点讨论了海洋环境中ARGs的主要来源，对比分析了不同海域ARGs的优势类型、浓度水平，以及多个影响因子对海水和沉积物中ARGs的潜在影响，探讨了海洋环境中ARGs的传播扩散路径以及潜在影响等，为深入研究和治理海洋环境ARGs污染，降低ARGs的生态和健康风险提供参考.

    1.   海洋环境中抗生素抗性基因的来源（Sources of antibiotic resistance genes in marine environment）

    海洋环境中的污染物往往存在着复杂的来源，如污水处理厂排放、地表径流、船舶污染、人类近岸活动、大气远距离传输和候鸟迁徙等过程，这些过程给海洋环境带来了大量的污染物[9-12]，其中就包括ARGs.

    大多数污水处理厂的现有水处理方法不能有效地去除抗生素和ARGs，残留的抗生素和ARGs会通过污水处理厂的出水口排放到环境中，是河口和近海环境中ARGs的一大来源[13-15]. 在国内外许多海域，近海污水处理厂的废水排放是ARGs的重要来源之一. Huang等[16]的研究发现，市政污水处理厂的废水可能是福建九龙江口和闽江口的主要ARGs污染源. Makkaew等[17]的研究表明，污水直排输入会提高泰国邦盛和芭提雅海滩附近海水中ARGs的丰度. Fonti等[18]研究发现，在中亚得里亚海排放入海的废水中存在大量的ermB、qnrS、sul2和tetA等ARGs.

    除此之外，地表径流也是海洋环境中ARGs的一个重要来源，人类和动物疾病治疗残留的大量抗生素和诱导产生的ARGs随着人为排放、雨水冲刷等途径直接入海或者进入河流，最终将排放到河口和近海环境中[13,19]. Dewi等[20]研究发现，澳大利亚悉尼海滩附近海水中的碳青霉素烯耐药菌很可能是通过雨水和其他淡水径流从陆源输入的. 河流排放是渤海[21]ARGs的重要来源之一，而胶州湾的ARGs则可能来自于河水和/或陆地废水排放[22].

    包括近海海水养殖、居民生活、娱乐用水等的人类活动也会给海洋环境带来ARGs污染. 为了治疗和预防动物疾病，海水养殖过程中往往会投加大量的抗生素，这些抗生素将会导致海洋环境的ARGs污染[23-24]. 与自然海域相比，海水养殖场中ARGs丰度更高[25]. 在土耳其爱琴海居鲁克湾[26]进行的观测表明，水产养殖区具有更高的抗生素耐药风险. 韩国巨济附近海水中ARGs来源可能是沿海地区的港口和造船厂活动，而莞岛附近海水中ARGs的来源可能是水产养殖或农业活动[27].

    候鸟尤其是海鸟在迁徙的过程中，也会携带ARGs并将其传播到更远的区域. 在美国东北部沿海水域，海鸟中分离出来的细菌的耐药性比在海洋哺乳动物中更普遍[28]. 斯瓦尔巴群岛朗伊尔城繁殖区的北极燕鸥泄殖腔内存在大量β-内酰胺类和喹诺酮类耐药菌[29]. 这些存在于海鸟体内的ARGs，将会随着海鸟的长距离迁移，传播到更远的区域.

    除此之外，大气远距离传输和船舶生活污水排放等途径也将给海洋环境尤其是远洋环境带来ARGs污染，但目前仍缺乏相应的研究，人们对这些来源的贡献以及影响这些传播途径的因素知之甚少（图1）.

    图 1  海洋环境中ARGs的来源
    Figure 1.  Sources of ARGs in the marine environment
    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    2.   海洋环境中抗生素抗性基因的检测方法（Detection of antibiotic resistance genes in marine environment）

    对于海洋环境中微生物抗生素耐药性的检测，主要包括传统的微生物培养-药敏试验的方法和采用分子生物学技术的聚合酶链式反应（polymerase chain reaction, PCR）、定量PCR（quantitative real-time PCR, qPCR）、高通量qPCR（high-throughput qPCR, HT-qPCR）以及宏基因组检测等方法. 前者仅能检测海洋环境中可培养的ARB，而后者分析的对象则包括了可培养和不可培养的微生物，并可以进一步检测海洋环境中的ARGs，使得到的结果更为全面.

    在一些早期的研究中，大多采用细菌培养-药敏试验的方法对海洋环境中细菌的耐药性进行检测[30-32]. 这种方法较为简单，且成本较低，可以检测细菌的耐药率，鉴别多重耐药菌. 其中，药敏试验部分主要包括纸片扩散法（K-B琼脂法）和稀释法，前者主要通过测量含抗生素在琼脂平板培养基上形成的抑菌环的直径，测定细菌的耐药强度；后者则是通过配置药物浓度梯度稀释的培养基，测定抗生素的最小抑菌浓度（minimum inhibitory concentration, MIC），进而得到细菌耐药强度[33].

    一些研究会对得到的细菌进行进一步的DNA提取，并进行PCR检测，以进一步鉴定其中的ARGs种类[34-36]. 也有一些研究直接对海水或沉积物进行DNA提取，进一步PCR检测[37-38]. PCR检测主要是对特定DNA片段进行指数扩增，再采用琼脂糖凝胶电泳对扩增产物进行检测，以鉴别原始样品中是否存在目标DNA片段，这种检测方法耗时短、准确性强，能够定性分析海水和沉积物中的ARGs，但不能对其定量. 因此，近年来的许多研究采用了qPCR方法，对ARGs进行定量检测[39-41]. qPCR检测是在PCR检测的基础上，通过分析荧光信号在特定DNA片段指数扩增过程中的累积，对目标DNA片段进行定量的检测方法，这种方法可以更直观的表征海洋环境中ARGs组成和丰度的变化. 随着检测技术的发展，也有一些新的研究采用微滴式数字PCR（droplet digital PCR, ddPCR）[42]和HT-qPCR[43-44]对海洋环境中ARGs的组成进行分析，这些方法的灵敏度和检测效率更高.

    随着测序技术的逐步发展，越来越多的研究采用了宏基因组检测的方法对海洋环境中ARGs的组成进行分析[45-47]. 宏基因组又名微生物环境基因组或环境基因组，主要是从环境中直接提取全部的DNA，并构建宏基因组文库，进行测序，更全面地识别出环境中ARGs的组成；也可通过基因克隆，构建文库进行筛选分析，发现新的ARGs[48].

    3.   海洋环境中抗生素抗性基因污染现状（Current status of antibiotic resistance gene pollution in marine environment）

    3.1   海水中抗生素抗性基因污染现状

    海洋环境中的污染物既会受到附近人为污染源的强烈影响，也会随着海洋环流不断扩散，对遥远的大洋和极地产生影响，并长期存在于海水和沉积物中（图2）. 因此，不同区域海水中ARGs的组成和丰度往往存在较大的差异，但总的来说，多药耐药基因，β-内酰胺类抗性基因和磺胺类抗性基因是常被检出的类型（表1）.

    图 2  海水和沉积物中ARGs的相关研究（采用Ocean Data View[69]绘制）
    Figure 2.  Researches of ARGs in seawater and sediments （Draw with Ocean Data View）
    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    河口和近海生态系统是陆源抗生素和ARGs入海的起点[39,49-50]. 对于印度洋附近海域，科钦河口肠外致病性大肠杆菌对β-内酰胺类抗生素氨苄西林耐药性最强（23.07%），其次是四环素（19.23%）[51]. 对于大西洋附近海域，西西里岛西北部近海地区的海水中β-内酰胺类抗性基因bla-TEM的检出率最高[38]，亚得里亚海东部卡什泰拉湾的海水中β-内酰胺类抗生素耐药最强，其中检出率最高的抗性基因是bla-TEM[52]，黑海近海地区海水中万古霉素类抗性基因vanB（2×10−1±1×10−1）和β-内酰胺类抗性基因bla-SHV（4×10−2±1×10−2）是相对丰度最高的ARGs[53]，英吉利海峡和北海海域磺胺类抗性基因sul1占主导[54]. 在太平洋沿岸海域，泰国邦盛和芭堤雅海滩的海水中，bla-TEM在所有样品中均能检测到，磺胺类抗性基因sul1检出率为97.6%，四环素类抗性基因tetQ检出率为85.4%[17]；我国通向南海的河口中，β-内酰胺类抗性基因和磺胺类抗性基因占主导[55-56]；在渤海湾检出率最高的ARGs为磺胺类抗性基因sul1、sul2，β-内酰胺类抗性基因bla-TEM和四环素类抗性基因tetB，四者检出率均为100%[6]

    而与近海环境相比，更开阔且受人类活动影响较小的大洋区域，ARGs的丰度相对较低. 在相对封闭的地中海，检测到的ARGs的平均相对丰度明显高于开阔的南大西洋[57]. 对于不同大洋区域，ARGs丰度也存在差异，西太平洋海水中ARGs的丰度（（3.0×106±1.6×106） copies·mL−1）高于南大洋（（1.7×106±1.0×106） copies·mL−1），ARGs丰度从最远的采样点到靠近陆地的采样点呈增加趋势，与人类活动或人为污染源有关[58]. 而对于同一区域，西太平洋中层和深层海水中观察到的ARGs丰度与在浅海中的差异并不显著，表明深海也是ARGs的汇[58]. 此外，在大西洋和北海的海水中，sul2基因在40年间无显著变化，但造成这一奇怪现象的原因仍不清楚[42].

    极地通常被认为是脆弱且受人类影响最小的区域，但极地海洋环境中仍有ARGs的存在，不过南极海水中ARGs的丰度比地中海中低3—5个数量级，bla-TEM和tetW是地中海中最丰富的ARGs，而bla-TEM和bla-CTX-M-1是南极海域最丰富的ARGs，这种差异主要与人为污染有关. 地中海海水中ARGs的丰度更高，主要是由于受到沿岸人类活动带来的高抗生素选择压力和人类粪便污染的影响[63]. 在南极洲菲尔德斯地区，多肽、多药耐药和β-内酰胺抗性基因在海水中的含量也较为丰富.

    表 1  不同海域海水中的ARGs的丰度
    Table 1.  Abundance of ARGs in seawater of different areas
    海域Sea area研究时间Time研究方法MethodARGs相对丰度（16S rRNA−1）Relative abundance绝对丰度Absolute abundance参考文献Reference
    中国渤海湾2015.07.12qPCRtetM5.15×10−5[59]
    sul10−5—10−3
    泰国邦盛和芭堤雅海滩2018.12, 2019.02—2019.08qPCRbla-TEM2.08—4.12 lg copies·100 mL−1[17]
    中国黄海和渤海2018.08.18—2018.09.07qPCRsul1, sul2, tetB, tetG, tetX, ermF, ermT, qnrA, qnrB, qnrS21.1—8.00×103 copies·mL−1[60]
    西太平洋和南大洋2019.10.31—2019.12.04qPCRtetA, tetB, tetBP, tetD, tetZ, sul1, ermB, blaTEM, qnrD, oqxA（3.0×106±1.6×106） copies·mL−1[58]
    爱尔兰海2018.09—2019.10qPCRbla-TEM2.6×103—6.3×103 GC·100 mL−1[41]
    sul13.7×102—4.8×103 GC·100 mL−1
    黑海2019.07—08qPCRvanB2×10−1±1×10−1[53]
    bla-SHV4×10−2±1×10−2
    bla-CMY1×10−2±3×10−3
    mcr-13×10−2±2×10−2
    ermB1×10−3±5×10−4
    vanA1×10−5±5×10−4
    悉尼港河口玫瑰湾2019.08—09qPCRsul1（7.96×101±2.16×102） copies·100 mL−1[61]
    qnrS（1.38×103±3.23×103） copies·100 mL−1
    tetA（9.98×103±3.03×103） copies·100 mL−1（2.87×105±2.50×105） copies·100 mL−1
    波罗的海2008.08,2009.09qPCRtetB1.8×102—7.3×102 copies·L−1[62]
    bla-SHV2.5×102—1.0×103 copies·L−1
    ermB5.0×101—3.0×102 copies·L−1
    tetM4.2×101—7.8×103 copies·L−1
    sul12.5×101—1.7×104 copies·L−1
    英吉利海峡和北海海域2020.01qPCRtetA2.24 lg copies·mL−1[54]
    sul11.52—3.55 lg copies·mL−1
     | Show Table
    DownLoad: CSV

    3.2   沉积物中抗生素抗性基因污染现状

    与流动的海水环境相比，沉积物更具有区域稳定性，因此ARGs更倾向于在沉积物中积累，沉积物中的ARGs丰富且持久[21,60]（表2），所以沉积物的再悬浮也是海水中ARGs的一种重要来源[17,49,64]. 总的来说，多药耐药基因和磺胺类抗性基因是海洋沉积物中常被检出的类型（表2和图2）.

    表 2  不同海域沉积物中的ARGs丰度
    Table 2.  Abundance of ARGs in sediment of different areas
    海域Sea area研究时间Time研究方法MethodARGs相对丰度（16S rRNA−1）Relative abundance绝对丰度（copies·g−1）Absolute abundance参考文献Reference
    中国渤海湾2015.07.12qPCRtetM1.7×10−4[59]
    sul10−4—10−2
    中国九龙江口和闽江口2016.04宏基因组289种ARGs1.05×10−1—2.93×10−1[16]
    中国黄海和渤海2018.08.18—2018.09.07qPCRsul1, sul2, tetB, tetG, tetX, ermF, ermT, qnrA, qnrB, qnrS4.67×103—1.08×107[60]
    白令海北部2007.05—06,2016.07,2015.11qPCRsul1, sul2, sul3, tetA, tetB, tetM, tetC, tetD, aacC2, aacC3, aacC4, qepA, qnrB, qnrA, qnrS, qnrD, ermC, blaOXA-1, blaTEM-1, blaOXA-2, blaDHA-1, blaVIM-1, ampC, blaCMY-2, blaOXA-10, blaSHV-1, blaGES-1, blaNDM-1, blaKPC10−9—10−5[68]
    中国渤海附近海河河口2018.05HT-qPCR85种ARGs9.06×106—2.93×108[43]
     | Show Table
    DownLoad: CSV

    对于印度洋周边海域，在科威特附近海域沉积物中β-内酰胺类、头孢菌素类和青霉素类抗性基因被频繁检出[65]，而在库奇湾、康巴特湾和阿拉伯海的沉积物中，多药耐药抗性基因的占比几乎>40%[66]. 对于太平洋周边海域，多药耐药基因是东中国海九龙江口和闽江口主要的ARGs类型[16]，氨基糖苷类、多药耐药和磺胺类耐药是渤海湾西部海河河口3种最主要的耐药类型，其主要的耐药机制为抗生素失活和外排泵（共占81.4%）[43].

    在大洋区域的沉积物中，情况与近海不同，ARGs的检出率和种类数目明显低于海水中. Su等[67]在西太平洋雅浦海沟的一个沉积物样品中检出了杆菌肽抗性基因，在另外两个沉积物样品中则未检出任何ARGs，而在海水样品中则检出了包括万古霉素、大环内酯和多药耐药等多种ARGs，这可能与海沟的极端深度和远离人为污染有关.

    在极地海洋沉积物中也检出了ARGs. 在北极和亚北极的白令海北部区域，sul1、sul2和sul3是最普遍存在的ARGs，但其丰度与渤海湾的海河河口和其他受人类严重影响的海域相比低约2—5个数量级[68].

    4.   海洋环境中抗生素抗性基因的影响因素（Influencing factors of antibiotic resistance genes in marine environment）

    除污水处理厂的排放、地表径流、船舶污染、人类近岸活动等常见ARGs污染源的影响外，海洋环境中ARGs的组成还受到多种生物和环境因素的影响.

    微生物作为ARGs的直接宿主，其群落组成会对ARGs的组成产生重要影响，但在不同区域，ARGs往往有着不同的潜在宿主. 蛭弧菌门（Bdellovibrionota）、蓝细菌（Cyanobacteria）和Margulisbacteria是西太平洋和南大洋海水中ARGs的主要潜在宿主[58]. γ‐变形菌（Gammaproteobacteria）和α-变形菌（Alphaproteobacteria）是西太平洋和深海ARGs的主要潜在宿主[70]. 而拟杆菌门（Bacteroidetes）和厚壁菌门（Firmicutes）与黄海沉积物中大部分ARGs正相关，可能是其潜在宿主[71]. Yang等[57]通过对Tara Oceans项目收集的全球132个海水样品中ARGs组成分析发现，海杆菌（Marinobacter）、交替单胞菌（Alteromonas）、黄杆菌（Flavobacterium）和假交替单胞菌（Pseudoalteromonas）是这些样品中ARGs的主要潜在宿主. 这种差异可能是不同区域理化因子和优势菌群的差异导致的. 与大多数化学污染物不同，ARGs不仅能够长期存在于海洋环境中，而且还能够通过VGT随着宿主的增殖进一步扩增. Li等[72]对龟山岛附近浅海热液口海水的调查显示，细菌群落和物理化学因素对ARGs的组成存在较强的共同影响，细菌群落介导的VGT过程可能对浅海生态系统中ARGs的组成存在重要影响. 此外，它们还能通过HGT作用在不同细菌之间传递，在环境中逐渐增加[73-74]. 包括质粒、转座子、整合子等在内的可移动遗传元件（Mobile Genetic Elements, MGEs）通过接合、转化、转导等方式实现HGT[75]. 许多研究都发现intI1能够促进海水和沉积物中一些基因的传递[43,58-59,76]. 例如，Na等[77]研究显示，1类整合子intI1与sul1和sul2显著相关，表明1类整合子可以促进黄海海水和沉积物中这两种抗性基因的传播. 而亚得里亚海沉积物中，具有β-内酰胺抗性的大肠杆菌菌株则与IncF质粒之间表现出显著相关[78].

    此外，抗生素作为诱导产生ARGs的直接驱动力，是许多区域ARGs组成和丰度的重要影响因素. 例如，在一些海水养殖区，抗生素的浓度与一些相应ARGs丰度呈显著正相关关系[64,79]. 在厦门西溪河口和台州椒江口也发现了相同的情况[44]. 在珠江口的沉积物、北黄海的海水和渤海湾水和沉积物中，sul1和sul2都与磺胺类抗生素均呈显著正相关[56,59,77]，此外，在渤海湾的海水和沉积物中，tetW与土霉素也呈显著正相关[59]. 但这种情况并非是绝对的，同样是在黄、渤海沉积物中，Lu等[60]的研究则发现，ARGs与相应抗生素间无明显相关关系. 在辽河河口海水、泰国沿海海水、香港沿岸沉积物中，抗生素浓度也与ARGs无明显相关关系[39,80-81]. 这可能与抗生素浓度和水文动力学过程对污染物的影响有关，在抗生素浓度高的养殖等区域，对ARGs存在更强的选择压力，并且海水的运动也会稀释近海水体中的抗生素和ARGs，减弱二者的相关性[39].

    非抗生素污染因素也可以通过共同选择过程等影响ARGs的组成和丰度[39,82]. 越来越多的证据表明，重金属[39]、微塑料[46]、有机污染物（包括苯扎氯铵消毒剂[83]、多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）[84]、多氯联苯（polychlorinated biphenyls, PCBs）[85]、杀虫剂[86]、等离子液体[87]、纳米粒子[88]等在内的多种因素都会影响环境中ARGs的组成和丰度. Yang等[46]研究发现，与海水相比，微塑料和大塑料中ARGs和MRGs的相对丰度均较高，塑料是ARGs的重要载体. Wang等[84]研究发现，PAHs促进了海水中intI1介导的ARGs的共轭转移. Li等[50]研究发现，有机污染物PAHs、PCBs和六溴环十二烷的浓度也与ARGs丰度呈正相关，这一结果可以通过上述污染物对intI1的上调来解释. 此外，也有许多研究表明，海水和沉积物中的重金属与ARGs间存在显著正相关，这与共选择机制作用有关[39,44,50].

    与淡水环境相比，海洋具有独特的物理化学性质，包括pH、盐度、营养盐和微量元素水平等，这些因素也会影响ARGs的组成. Zhang等[6]研究表明，海水中溶解氧（dissolved oxygen, DO）和sul2、bla-TEM有强负相关，DO是表示海水自净能力的重要因素，ARGs与DO呈负相关，表明海水的自净能力越低，ARGs的丰度越高，即在低氧海水环境中，ARGs具有更高的浓度. 盐度是衡量海水性质的重要指标，不同研究区域地理位置和盐度变化范围存在差异，对ARGs的影响也就不同. 在大洋海域，盐度高且变化小，而河口和近海区域盐度低且变化幅度大[58]. 在西太平洋和南大洋海水中，盐度和ARGs丰度呈正相关关系[58]. 而在太平洋海域的南海珊瑚礁海域的海水中、渤海湾海河河口沉积物中、厦门西溪河口沉积物中，以及大西洋海域英吉利海峡和北海海水中，盐度和ARGs丰度则呈现负相关关系[43-44,90]. 这可能与污水排放和地表径流对海水的冲淡有关，携带有大量ARGs的污水和河水盐度较低，但会带来大量的ARGs输入，因而导致了这种负相关关系. 与盐度类似，不同海域海水和沉积物中ARGs与不同理化因子的关系也不同. 渤海和黄海海水中ARGs的组成主要受铵盐、硝酸盐和海水盐度的影响[60]. Lu等[44]研究表明，沉积物中ARGs的相对丰度与沉积物粒径和总有机碳（total organic carbon, TOC）含量呈正相关，与沉积物pH和氧化还原电位呈负相关，其中，沉积物粒径是影响ARGs丰度的主要因子. 英吉利海峡和北海海水中sul1与DO、pH和浊度显著正相关[54]. 福建闽江口沉积物中ARGs与TOC、总氮（Total Nitrogen, TN）和总磷（total phosphorus, TP）显著正相关，而九龙江口沉积物中ARGs则与TOC显著正相关，与TN和TP显著负相关[16]. 西太平洋和渤海海水中的糖肽、三氯生、磷霉素和大环内酯-林可酰胺-链阳菌素抗性基因与亚硝酸盐、硝酸盐、叶绿素a、DO呈正相关，而糖肽、三氯生、大环内酯-林可酰胺-链阳菌素和β-内酰胺抗性基因与盐度和DO呈负相关[70]. 总的来说，TOC与海水和沉积物中ARGs呈明显正相关，而不同区域营养盐和pH则对ARGs的组成呈现不同的影响. 有机碳作为微生物尤其是异养细菌的重要营养来源，可以影响微生物群落[90-91]，因而与ARGs呈明显正相关；而不同区域营养盐浓度和微生物群落组成差异较大，因此对ARGs的影响也不同.

    综上所述，ARGs与环境因子和生物因素的相关性存在区域差异，可能与不同环境中这些理化因子差异较大、以及微生物的适应过程不同有关. 在复杂的海洋生态系统中，存在多种影响ARGs组成和丰度的因素，但对此仍没有一致性认识，因此需要进一步的识别和量化，并揭示相关机制.

    5.   海洋环境中抗生素抗性基因污染的生态与健康风险（Ecological and health risks of antibiotic resistance gene pollution in marine environment）

    海洋微生物群落是地球上最丰富、最复杂的群落之一[92]，因此海洋也成了ARGs巨大的汇. 虽然海洋环境中ARGs的污染目前可能是局部性的，但其后果具有全球相关性，这些首先存在于局域环境中的ARGs可以通过海洋环流运输、海鲜运输和消费、旅游等过程扩大污染范围，对公共卫生、生态系统功能和动物疾病防治等造成严重危害[93].

    首先，沿海地区会受到ARGs污染，并给附近生活的人类造成健康威胁. 例如，公共海滩是潜在ARGs污染源，这些区域的休闲海水、沉积物和沙子中存在的ARGs会给海滩使用者带来潜在的健康风险[17,30,36,94-95]. 在大连的傅家庄海水浴场，海水中检出了多种抗生素耐药大肠杆菌，其中38%（26/69）的菌株对至少一种抗生素具有耐药性[96]. 在巴西的海滩，休闲水域的海水和沙子中，也检测出了多种ARGs[97].

    其次，海洋环境中的ARGs可以通过洋流输送到遥远的地区，构成全球风险，最终对人类健康构成威胁. 例如，极地区域和深海中也检出了多种ARGs[47,63,70]. Tan等[68]研究发现，北极/亚北极区域存在多种ARGs，这些ARGs与人类特异性分子标记物显著相关，这意味着极地区域已受到人为源ARGs的污染，而这些人为源ARGs很可能是通过海洋环流等过程传输而来的. 除此之外，陆源ARGs可以通过大气传输影响海洋，而海洋环境中的ARGs也可以通过海-气交换进入大气环境，并通过大气长距离运输，进一步传播到更远的地区. 候鸟迁徙也是ARGs从海洋环境向外扩散的一个重要途径，多项研究表明，海鸟胃肠道和粪便中存在多种ARB和ARGs，它们即是环境中的被感染对象也是潜在的传播源[98-100].

    此外，海水养殖设施对海水和沉积物中ARGs的积累和传播也具有重要作用. 随着海水养殖业的快速发展，使得大量投加抗生素治疗养殖生物的细菌感染等疾病成为了常态，这带来了大量的抗生素残留，而鱼、虾等海产品则会从海水养殖环境中摄取这些ARGs，并进一步通过食物链威胁人类健康[101-103]. 在不同国家的多种海产品中均检出了ARGs[104-106]. 例如，在印度孟买零售市场销售的海鲜中分离出了大肠杆菌，71.58%的菌株能够产生超广谱β-内酰胺酶[107]. 在中国12个沿海地区采集的虾的内脏中也检测到了114种ARGs，其中主要为多药耐药抗性基因（21.05%），其次是四环素类抗性基因（17.54%）[108]. 可见，这些存在于海水养殖环境及水产品中ARGs将会通过食用等途径，给人类健康带来风险.

    6.   总结与展望（Summarization and prospect）

    抗生素耐药性问题是一个全球性的公共卫生问题，也是整个世界，尤其是发展中国家面临的一个亟待解决的重要问题. 而海洋环境作为人类活动产生的污染物的重要归宿，也是ARGs的一个天然储库. 海洋环境中存在着多种ARGs，但目前关于海洋环境中ARGs种类组成和传播途径的相关研究较少，对ARGs的归趋及其影响因素还缺乏系统的认识，对海水和沉积物中ARGs的扩散机制仍有待进一步探索.

    因此，建议在以下4个方面强化研究，以深入认识海洋环境中的ARGs污染过程及防控措施：（1）开展各个海域、各种模式下海洋环境中ARGs的来源、组成和丰度的相关研究，深入解析不同人为源和自然源对海洋环境ARGs的贡献. （2）丰富海洋环境中ARGs的相关数据，建立海洋ARGs污染数据库，调查抗生素污染以及由此引发的ARGs对海洋微生物的长期和短期影响，并建立和完善海洋环境中ARGs的生态风险和人类健康风险评价指标体系，研发近海海洋环境ARGs污染基准，为制定相应环境标准、规范海水养殖和近海污水处理排放提供理论依据. （3）深入探究海洋环境中各类理化因子和污染物对ARGs的选择压力及机制，研究海洋环境中ARGs的降解机制，明确ARGs与海洋微生物群落之间的关系，细化海洋生态系统中ARGs的环境行为，从而制定相应策略，以期遏制ARGs在海洋环境中的扩散. （4）明确海洋环境中ARGs扩散和传播的分子机制，基于基因组学、大数据分析和数值模型，预测海洋环境介质中ARGs的变化趋势.

  • 图 1  研究区域布点图

    Figure 1.  Distribution plot of the study area

    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    图 2  研究区域土壤重金属污染因子和污染负荷指数箱型图

    Figure 2.  Box plot of soil heavy metal contamination factors and pollution load index in the study area

    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    图 3  基于 PMF 模型的农田土壤重金属溯源解析

    Figure 3.  Traceability analysis of heavy metals in farmland soil based on PMF model

    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    图 4  农田土壤重金属不同污染源对综合生态风险的贡献率

    Figure 4.  Contribution of different pollution sources of heavy metals in agricultural soils to the integrated ecological risk

    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    图 5  农田土壤重金属特定源-人体健康风险评价

    Figure 5.  Source-specific human health risk assessment of heavy metals in agricultural soil

    下载: 全尺寸图片 幻灯片

    表 1  土壤环境质量评价标准

    Table 1.  Soil environmental quality evaluation criteria

    指标Index风险筛选值Risk filter value风险管制值Risk control value
    尾矿库（第二类用地）农田（pH>7.5）尾矿库（第二类用地）农田（pH>7.5）
    Cu1800010036000−
    Cr−250−1300
    Ni9001902000−
    Zn−300−−
    As6025140100
    Cd650.601724.0
    Pb80017025001000
    Hg383.40826.0
    　　注：“−”表示无此项，下同. Note: "−" means that there is no such item, the same below.
    指标Index风险筛选值Risk filter value风险管制值Risk control value
    尾矿库（第二类用地）农田（pH>7.5）尾矿库（第二类用地）农田（pH>7.5）
    Cu1800010036000−
    Cr−250−1300
    Ni9001902000−
    Zn−300−−
    As6025140100
    Cd650.601724.0
    Pb80017025001000
    Hg383.40826.0
    　　注：“−”表示无此项，下同. Note: "−" means that there is no such item, the same below.
    下载: 导出CSV

    表 2  污染负荷指数分级标准

    Table 2.  Classification standard of the pollution load index

    CF PLI 等级Level 污染程度Contamination degrees
    CF<1 PLI<1 0 无污染
    1≤CF<3 1≤PLI<3 1 轻度污染
    3≤CF<6 3≤PLI<6 2 中度污染
    6≤CF 6≤PLI 3 重度污染
    CF PLI 等级Level 污染程度Contamination degrees
    CF<1 PLI<1 0 无污染
    1≤CF<3 1≤PLI<3 1 轻度污染
    3≤CF<6 3≤PLI<6 2 中度污染
    6≤CF 6≤PLI 3 重度污染
    下载: 导出CSV

    表 3  生态风险指数分级标准

    Table 3.  Ecological risk index classification criteria

    Eir 生态风险等级Ecological risk level NIRI 生态风险等级Ecological risk level
    Eir＜40 轻微 NIRI＜40 轻微
    40≤Eir＜80 中等 40≤NIRI＜80 中等
    80≤Eir＜160 强 80≤NIRI＜160 强
    160≤Eir＜320 很强 160≤NIRI＜320 很强
    Eir≥320 极强 NIRI≥320 极强
    Eir 生态风险等级Ecological risk level NIRI 生态风险等级Ecological risk level
    Eir＜40 轻微 NIRI＜40 轻微
    40≤Eir＜80 中等 40≤NIRI＜80 中等
    80≤Eir＜160 强 80≤NIRI＜160 强
    160≤Eir＜320 很强 160≤NIRI＜320 很强
    Eir≥320 极强 NIRI≥320 极强
    下载: 导出CSV

    表 4  土壤重金属含量描述性统计分析

    Table 4.  Descriptive statistical analysis of soil heavy metal content

    项目Item 采样地Sampling site 最小值/（ mg·kg−1）Minimum 最大值/（ mg·kg−1）Maximum 平均值/（ mg·kg−1）Average value 标准差Standard deviation 变异系数Standard deviation 超标率Excess ratio
    以一级标准为评价标准 以二级标准为评价标准
    As 尾矿库 21.64 43.69 32.04 7.26 22.66% 0% 0%
    农田 10.20 26.85 16.04 2.86 17.83% 3.03% 0%
    Cd 尾矿库 0.25 1.04 0.67 0.25 37.31% 0% 0%
    农田 1.35 3.30 2.25 0.41 18.22% 100% 0%
    Cr 尾矿库 11.23 16.95 14.57 2.38 16.33% − −
    农田 68.76 134.98 98.66 18.37 18.62% 0% 0%
    Cu 尾矿库 26.07 51.85 43.70 10.23 23.41% 0% 0%
    农田 12.64 23.60 18.17 1.98 10.89% 0% −
    Ni 尾矿库 7.13 14.61 10.19 2.48 24.34% 0% 0%
    农田 11.44 29.20 20.04 4.61 23.01% 0% −
    Pb 尾矿库 653.99 925.67 795.70 101.05 12.70% 50% 0%
    农田 39.12 92.61 56.68 12.93 22.81% 0% 0%
    Zn 尾矿库 412.96 603.57 508.20 60.45 11.89% − −
    农田 66.65 139.35 90.25 17.36 19.23% 0% −
    Hg 尾矿库 7.65 9.45 8.28 0.60 7.24% 0% 0%
    农田 2.48 4.33 3.37 0.50 14.84% 39.39% 0%
    pH 尾矿库 8.26 8.58 8.42 0.16 1.90% − −
    农田 6.00 8.18 7.85 0.75 9.59% − −
    项目Item 采样地Sampling site 最小值/（ mg·kg−1）Minimum 最大值/（ mg·kg−1）Maximum 平均值/（ mg·kg−1）Average value 标准差Standard deviation 变异系数Standard deviation 超标率Excess ratio
    以一级标准为评价标准 以二级标准为评价标准
    As 尾矿库 21.64 43.69 32.04 7.26 22.66% 0% 0%
    农田 10.20 26.85 16.04 2.86 17.83% 3.03% 0%
    Cd 尾矿库 0.25 1.04 0.67 0.25 37.31% 0% 0%
    农田 1.35 3.30 2.25 0.41 18.22% 100% 0%
    Cr 尾矿库 11.23 16.95 14.57 2.38 16.33% − −
    农田 68.76 134.98 98.66 18.37 18.62% 0% 0%
    Cu 尾矿库 26.07 51.85 43.70 10.23 23.41% 0% 0%
    农田 12.64 23.60 18.17 1.98 10.89% 0% −
    Ni 尾矿库 7.13 14.61 10.19 2.48 24.34% 0% 0%
    农田 11.44 29.20 20.04 4.61 23.01% 0% −
    Pb 尾矿库 653.99 925.67 795.70 101.05 12.70% 50% 0%
    农田 39.12 92.61 56.68 12.93 22.81% 0% 0%
    Zn 尾矿库 412.96 603.57 508.20 60.45 11.89% − −
    农田 66.65 139.35 90.25 17.36 19.23% 0% −
    Hg 尾矿库 7.65 9.45 8.28 0.60 7.24% 0% 0%
    农田 2.48 4.33 3.37 0.50 14.84% 39.39% 0%
    pH 尾矿库 8.26 8.58 8.42 0.16 1.90% − −
    农田 6.00 8.18 7.85 0.75 9.59% − −
    下载: 导出CSV

    表 5  农田土壤重金属潜在生态危害系数（Eir）和Nemerow综合生态风险指数（NIRI）评价结果

    Table 5.  Evaluation results of potential ecological hazard coefficients （Eir ） and Nemerow integrated ecological risk index （NIRI） of soil heavy metal in farmload

    As Cd Cr Cu Ni Pb Zn Hg
    Eir最小值 8.10 348.44 1.96 2.62 1.62 10.40 0.96 1651.74
    Eir最大值 21.31 853.45 3.86 4.90 4.15 24.63 2.01 2883.33
    Eir平均值 12.73 582.06 2.82 3.77 2.85 15.08 1.30 2243.04
    NIRI 1673.76—2921.86
    As Cd Cr Cu Ni Pb Zn Hg
    Eir最小值 8.10 348.44 1.96 2.62 1.62 10.40 0.96 1651.74
    Eir最大值 21.31 853.45 3.86 4.90 4.15 24.63 2.01 2883.33
    Eir平均值 12.73 582.06 2.82 3.77 2.85 15.08 1.30 2243.04
    NIRI 1673.76—2921.86
    下载: 导出CSV
  • [1] 王海洋, 韩玲, 谢丹妮, 等. 矿区周边农田土壤重金属分布特征及污染评价[J]. 环境科学, 2022, 43(4): 2104-2114.

    WANG H Y, HAN L, XIE D N, et al. Distribution characteristics of heavy metals in farmland soils around mining areas and pollution assessment[J]. Environmental Science, 2022, 43(4): 2104-2114 (in Chinese).

    [2] 吴春发. 复合污染土壤环境安全预测预警研究——以浙江省富阳市某污染场地为例[D]. 杭州: 浙江大学, 2008: 1-180.

    WU C F. Prediction and early-warning for soil environmental safety in a mixed contaminated area-A case study in Fuyang City, Zhejiang Province, China[D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2008: 1-180 (in Chinese).

    [3] 郭小芳, 王长征, 王兴峰. 重金属尾矿库的环境影响及防治措施[J]. 环境与发展, 2015, 27(3): 67-71. doi: 10.3969/j.issn.1007-0370.2015.03.017

    GUO X F, WANG C Z, WANG X F. The environmental impact and preventive measures of heavy metals in tailings storage[J]. Environment and Development, 2015, 27(3): 67-71 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1007-0370.2015.03.017

    [4] 陈印军, 方琳娜, 杨俊彦. 我国农田土壤污染状况及防治对策[J]. 中国农业资源与区划, 2014, 35(4): 1-5,19. doi: 10.7621/cjarrp.1005-9121.20140401

    CHEN Y J, FANG L N, YANG J Y. The cropland pollution in China: Status and countermeasures[J]. Chinese Journal of Agricultural Resources and Regional Planning, 2014, 35(4): 1-5,19 (in Chinese). doi: 10.7621/cjarrp.1005-9121.20140401

    [5] 杨雳, 白宗旭, 薄文浩, 等. 中国农田土壤重金属污染分析与评价[J]. 环境科学, 2024, 45(5): 2913-2925.

    YANG L, BAI Z X, BO W H, et al. Analysis and evaluation of heavy metal pollution in farmland soil in China: A meta-analysis[J]. Environmental Science, 2024, 45(5): 2913-2925 (in Chinese).

    [6] NGUYEN T H, WON S, HA M G, et al. Bioleaching for environmental remediation of toxic metals and metalloids: A review on soils, sediments, and mine tailings[J]. Chemosphere, 2021, 282: 131108. doi: 10.1016/j.chemosphere.2021.131108
    [7] 王星蒙. 基于PMF模型的柴河铅锌尾矿库周边农田土壤重金属源解析[J]. 绿色科技, 2021, 23(10): 160-162. doi: 10.3969/j.issn.1674-9944.2021.10.057

    WANG X M. Source apportionment of heavy metals in farmland soil around Chaihe lead-zinc tailings reservoir based on PMF model[J]. Journal of Green Science and Technology, 2021, 23(10): 160-162 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1674-9944.2021.10.057

    [8] 卢鑫, 胡文友, 黄标, 等. 基于UNMIX模型的矿区周边农田土壤重金属源解析[J]. 环境科学, 2018, 39(3): 1421-1429.

    LU X, HU W Y, HUANG B, et al. Source apportionment of heavy metals in farmland soils around mining area based on UNMIX model[J]. Environmental Science, 2018, 39(3): 1421-1429 (in Chinese).

    [9] 吴灿萍, 周罕, 付俊, 等. 铜选冶厂周边农田土壤重金属污染特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(1): 311-322. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2023031303

    WU C P, ZHOU H, FU J, et al. Analysis of heavy metal contamination characteristics and sources in farmland soil around copper dressing and smelting plant[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(1): 311-322 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2023031303

    [10] LV J S. Multivariate receptor models and robust geostatistics to estimate source apportionment of heavy metals in soils[J]. Environmental Pollution, 2019, 244: 72-83. doi: 10.1016/j.envpol.2018.09.147
    [11] LIU Q Y, ZHAO W H, MA J, et al. Spatial clustering and source-specific risk of combined pollutants in soils from an industrial area in Shanxi Province, China[J]. Environmental Pollution, 2022, 299: 118925. doi: 10.1016/j.envpol.2022.118925
    [12] YAN Y, WAN R A, YU R L, et al. A comprehensive analysis on source-specific ecological risk of metal(loid)s in surface sediments of mangrove wetlands in Jiulong River Estuary, China[J]. CATENA, 2022, 209: 105817. doi: 10.1016/j.catena.2021.105817
    [13] 马杰, 葛淼, 王胜蓝, 等. 基于源导向的农用地土壤重金属健康风险评估及优先控制因子分析[J]. 环境科学, 2024, 45(1): 396-406.

    MA J, GE M, WANG S L, et al. Health risk assessment and priority control factors analysis of heavy metals in agricultural soils based on source-oriented[J]. Environmental Science, 2024, 45(1): 396-406 (in Chinese).

    [14] 王旋, 王亚变, 刘理臣, 等. 陇南市尾矿库环境安全现状分析及合理闭库措施探讨[J]. 黄金科学技术, 2019, 27(1): 144-152.

    WANG X, WANG Y B, LIU L C, et al. Analysis on the environmental safety status and discussion on reasonable closure measures for tailings reservoir in Longnan City[J]. Gold Science and Technology, 2019, 27(1): 144-152 (in Chinese).

    [15] 中华人民共和国民政部. 中华人民共和国政区大典·甘肃省卷[M]. 北京: 中国社会出版社, 2016: 1693-1694.

    People's republic of China ministry of civil affairs. People's republic of China political region dictionary · Gansu province volume[M]. Beijing: China Society Press, 2016: 1693-1694(in Chinese).

    [16] DING X G, YE S, LAWS E A, et al. The concentration distribution and pollution assessment of heavy metals in surface sediments of the Bohai Bay, China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2019, 149: 110497. doi: 10.1016/j.marpolbul.2019.110497
    [17] 陈雯花, 牛永峰, 安琼刚, 等. 甘肃陇南成县农作物种质资源普查与收集初报[J]. 中国种业, 2022(12): 33-38. doi: 10.3969/j.issn.1671-895X.2022.12.007

    CHEN W H, NIU Y F, AN Q G, et al. Preliminary report on general survey and collection of agricultural germplasm resources in Chengxian County, Longnan, Gansu Province[J]. China Seed Industry, 2022(12): 33-38 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1671-895X.2022.12.007

    [18] 汤洁, 天琴, 李海毅, 等. 哈尔滨市表土重金属地球化学基线的确定及污染程度评价[J]. 生态环境学报, 2010, 19(10): 2408-2413. doi: 10.3969/j.issn.1674-5906.2010.10.025

    TANG J, TIAN Q, LI H Y, et al. Determination of geochemical baseline and pollution assessment of surficial soil heavy metals in Harbin city[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2010, 19(10): 2408-2413 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1674-5906.2010.10.025

    [19] ZHANG X W, WEI S, SUN Q Q, et al. Source identification and spatial distribution of arsenic and heavy metals in agricultural soil around Hunan industrial estate by positive matrix factorization model, principle components analysis and geo statistical analysis[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2018, 159: 354-362. doi: 10.1016/j.ecoenv.2018.04.072
    [20] WANG F F, GUAN Q Y, TIAN J, et al. Contamination characteristics, source apportionment, and health risk assessment of heavy metals in agricultural soil in the Hexi Corridor[J]. CATENA, 2020, 191: 104573. doi: 10.1016/j.catena.2020.104573
    [21] 李军, 高占栋, 台喜生, 等. 典型旅游城市土壤重金属特定源生态风险评价及优先控制源分析[J]. 环境科学, 2024, 45(8): 4837-4846.

    LI J, GAO Z D, TAI X S, et al. Identification priority source of heavy metals in urban soils based on source-specific ecological risk analysis in a typical tourist city[J]. Environmental Science, 2024, 45(8): 4837-4846 (in Chinese).

    [22] 陈丹丹, 谭璐, 聂紫萌, 等. 湖南典型金属冶炼与采选行业企业周边土壤重金属污染评价及源解析[J]. 环境化学, 2021, 40(9): 2667-2679. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021010901

    CHEN D D, TAN L, NIE Z M, et al. Evaluation and source analysis of heavy metal pollution in the soil around typical metal smelting and mining enterprises in Hunan Province[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(9): 2667-2679 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021010901

    [23] LU N, YANG X F, CHI H J, et al. Heavy metals pollution characteristics, source analysis, and risk assessment in soil based on geographic information system: A case study of a typical area in three parallel rivers of Yunnan protected areas, China[J]. Microchemical Journal, 2024, 205: 111348. doi: 10.1016/j.microc.2024.111348
    [24] 郭志娟, 周亚龙, 王乔林, 等. 雄安新区土壤重金属污染特征及健康风险[J]. 中国环境科学, 2021, 41(1): 431-441. doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2021.01.049

    GUO Z J, ZHOU Y L, WANG Q L, et al. Characteristics of soil heavy metal pollution and health risk in Xiongan New District[J]. China Environmental Science, 2021, 41(1): 431-441 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1000-6923.2021.01.049

    [25] LIU Z, DU Q Q, GUAN Q Y, et al. A Monte Carlo simulation-based health risk assessment of heavy metals in soils of an oasis agricultural region in Northwest China[J]. Science of the Total Environment, 2023, 857: 159543. doi: 10.1016/j.scitotenv.2022.159543
    [26] HUANG J L, WU Y Y, SUN J X, et al. Health risk assessment of heavy metal(loid)s in park soils of the largest megacity in China by using Monte Carlo simulation coupled with Positive matrix factorization model[J]. Journal of Hazardous Materials, 2021, 415: 125629. doi: 10.1016/j.jhazmat.2021.125629
    [27] 尹伊梦, 赵委托, 黄庭, 等. 电子垃圾拆解区土壤-水稻系统重金属分布特征及健康风险评价[J]. 环境科学, 2018, 39(2): 916-926.

    YIN Y M, ZHAO W T, HUANG T, et al. Distribution characteristics and health risk assessment of heavy metals in a soil-rice system in an E-waste dismantling area[J]. Environmental Science, 2018, 39(2): 916-926 (in Chinese).

    [28] MA J, CHU L J, SUN J , et al. Health risk assessment of trace metal(loid)s in agricultural soils based on Monte Carlo simulation coupled with positive matrix factorization model in Chongqing, Southwest China[J]. Journal of Mountain Science, 2024, 21(1): 100-112.
    [29] 祁玉洁. 陇南市经济总量突破600亿元[N]. 甘肃经济日报, 2024-09-26(001).

    QI Y J. The total economic output of Longnan City exceeded 60 billion yuan[N]. Gansu Economic Daily, 2024-09-26(001) (in Chinese).

    [30] 李多杰, 孙厚云, 卫晓锋, 等. 内蒙古兴安盟某铅锌矿土壤重金属空间分布特征与生态风险评价[J]. 矿产勘查, 2021, 12(4): 1030-1039. doi: 10.3969/j.issn.1674-7801.2021.04.025

    LI D J, SUN H Y, WEI X F, et al. Distribution, Accumulation and Ecological risk of heavy metals in the soil of a lead zinc mine in Xing’ an League, Inner Mongolia[J]. Mineral Exploration, 2021, 12(4): 1030-1039 (in Chinese). doi: 10.3969/j.issn.1674-7801.2021.04.025

    [31] 曾晓丽, 李惠民, 樊艳春, 等. 江西某石煤矿区周边农田土壤重金属污染评价及来源解析[J]. 环境化学, 2025, 44(6): 1-13. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012503

    ZENG X L, LI H M, FAN Y C, et al. Evaluation and source analysis of heavy metal pollution in farmland soils surrounding a certain stone coal mining area in Jiangxi Province[J]. Environmental Chemistry, 2025, 44(6): 1-13 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024012503

    [32] ANAMAN R, PENG C, JIANG Z C, et al. Identifying sources and transport routes of heavy metals in soil with different land uses around a smelting site by GIS based PCA and PMF[J]. Science of the Total Environment, 2022, 823: 153759. doi: 10.1016/j.scitotenv.2022.153759
    [33] 吕占禄, 张金良, 陆少游, 等. 某区生活垃圾焚烧发电厂周边及厂区内土壤中重金属元素的污染特征及评价[J]. 环境科学, 2019, 40(5): 2483-2492.

    LÜ Z L, ZHANG J L, LU S Y, et al. Pollution characteristics and evaluation of heavy metal pollution in surface soil around a municipal solid waste incineration power plant[J]. Environment Science, 2019, 40(5): 2483-2492 (in Chinese).

    [34] 顾会, 赵涛, 高月, 等. 贵州省典型铅锌矿区土壤重金属污染特征及来源解析[J]. 地球与环境, 2022, 50(4): 506-515.

    GU H, ZHAO T, GAO Y, et al. Pollution characteristics and source analysis of heavy metals in soils of a typical lead-zinc mining area in Guizhou Province[J]. Earth and Environment, 2022, 50(4): 506-515 (in Chinese).

    [35] 韦岩松, 李海凤, 冯琼慧, 等. 广西某铅锌尾矿库区土壤中重金属Cd、Pb、Zn、Cu的分布特征及源解析[J]. 有色金属(矿山部分), 2023, 75(4): 172-178,185.

    WEI Y S, LI H F, FENG Q H, et al. Soil pollutant distribution Characteristics and source analysis for Cd, Pb, Zn and Cu in a lead-zinc tailings area of Guangxi[J]. Nonferrous Metals (Mining Section), 2023, 75(4): 172-178,185 (in Chinese).

    [36] 刘晓媛, 刘品祯, 杜启露, 等. 地质高背景区铅锌矿废弃地土壤重金属污染评价[J]. 有色金属(冶炼部分), 2019(2): 76-82.

    LIU X Y, LIU P Z, DU Q L, et al. Evaluation of heavy metal pollution in soil of lead-zinc mine wasteland with geological high background[J]. Nonferrous Metals (Extractive Metallurgy), 2019(2): 76-82 (in Chinese).

    [37] BOUDIA H, VASSALO L, HADJEL M, et al. Spatial contamination and health risks of heavy metal(loid)s in surface soils from a petrochemical complex in the north-eastern region of Algeria[J]. International Journal of Environmental Science and Technology, 2019, 16(8): 4707-4718. doi: 10.1007/s13762-018-02195-1
    [38] HU Y A, CHENG H F. Application of stochastic models in identification and apportionment of heavy metal pollution sources in the surface soils of a large-scale region[J]. Environmental Science & Technology, 2013, 47(8): 3752-3760.
    [39] 穆虹宇, 庄重, 李彦明, 等. 我国畜禽粪便重金属含量特征及土壤累积风险分析[J]. 环境科学, 2020, 41(2): 986-996.

    MU H Y, ZHUANG Z, LI Y M, et al. Heavy metal contents in animal manure in China and the related soil accumulation risks[J]. Environmental Science, 2020, 41(2): 986-996 (in Chinese).

    [40] 朱晓丽, 薛博倩, 李雪, 等. 基于PMF模型的宝鸡铅锌尾矿库周边农田土壤重金属源解析[J]. 西北大学学报(自然科学版), 2021, 51(1): 43-53.

    ZHU X L, XUE B Q, LI X, et al. Sources apportionment of heavy metals in farmland soil around lead-zinc tailings reservoir based on PMF model[J]. Journal of Northwest University (Natural Science Edition), 2021, 51(1): 43-53 (in Chinese).

    [41] 魏迎辉, 李国琛, 王颜红, 等. PMF模型的影响因素考察: 以某铅锌矿周边农田土壤重金属源解析为例[J]. 农业环境科学学报, 2018, 37(11): 2549-2559. doi: 10.11654/jaes.2018-0492

    WEI Y H, LI G C, WANG Y H, et al. Investigating factors influencing the PMF model: A case study of source apportionment of heavy metals in farmland soils near a lead-zinc ore[J]. Journal of Agro-Environment Science, 2018, 37(11): 2549-2559 (in Chinese). doi: 10.11654/jaes.2018-0492

    [42] 马杰, 张秀, 刘今朝, 等. 某铅锌尾矿库周边土壤重金属污染特征及其来源分析[J]. 有色金属(冶炼部分), 2022(6): 101-109.

    MA J, ZHANG X, LIU J Z, et al. Pollution characteristics and source analysis of heavy metals in soils of a lead-zinc tailings pond[J]. Nonferrous Metals (Extractive Metallurgy), 2022(6): 101-109 (in Chinese).

    [43] CHEN X Y, LI F, ZHANG J D, et al. Status, fuzzy integrated risk assessment, and hierarchical risk management of soil heavy metals across China: A systematic review[J]. Science of the Total Environment, 2021, 785: 147180. doi: 10.1016/j.scitotenv.2021.147180
    [44] 方嘉, 何影, 黄乃涛, 等. 基于PMF模型的农田土壤重金属源暴露风险综合评价: 以浙江省某电子垃圾拆解区为例[J]. 环境科学, 2023, 44(7): 4027-4038.

    FANG J, HE Y, HUANG N T, et al. Integrated analysis on source-exposure risk of heavy metals in farmland soil based on PMF model: A case study in the E-waste dismantling area in Zhejiang Province[J]. Environmental Science, 2023, 44(7): 4027-4038 (in Chinese).

    [45] 石文静, 周翰鹏, 孙涛, 等. 矿区周边土壤重金属污染优先控制因子及健康风险评价研究[J]. 生态环境学报, 2022, 31(8): 1616-1628.

    SHI W J, ZHOU H P, SUN T, et al. Research on priority control factors and health risk assessment of heavy metal pollution in soil around mining areas[J]. Ecology and Environmental Sciences, 2022, 31(8): 1616-1628 (in Chinese).

    [46] 李军, 李旭, 李开明, 等. 基于特定源-风险评估模型的兰州黄河风情线绿地土壤重金属污染优先控制源分析[J]. 环境科学, 2024, 45(4): 2428-2439.

    LI J, LI X, LI K M, et al. Identification priority source of heavy metal pollution in greenspace soils based on source-specific ecological and human health risk analysis in the Yellow River custom tourist line of Lanzhou[J]. Environmental Science, 2024, 45(4): 2428-2439 (in Chinese).

    [47] 杨杰, 董静, 宋洲, 等. 鄂西铜铅锌尾矿库周边农田土壤-水稻重金属污染状况及风险评价[J]. 岩矿测试, 2022, 41(5): 867-879.

    YANG J, DONG J, SONG Z, et al. Heavy metal pollution characteristics and risk assessment of soil and rice in farmland around the copper-lead-zinc tailing, western Hubei Province[J]. Rock and Mineral Analysis, 2022, 41(5): 867-879 (in Chinese).

    [48] ZHANG L R, WANG B, ZHANG S L. Risk assessment and attribution analysis of potentially toxic elements in soil of dongdagou, Baiyin, Gansu province, China[J]. Sustainability, 2024, 16(4): 1689. doi: 10.3390/su16041689
  • 加载中
    Created with Highcharts 5.0.7访问量Chart context menu近一年内文章摘要浏览量、全文浏览量、PDF下载量统计信息摘要浏览量全文浏览量PDF下载量2024-052024-062024-072024-082024-092024-102024-112024-122025-012025-022025-032025-040Highcharts.com
    Created with Highcharts 5.0.7Chart context menu访问类别分布DOWNLOAD: 7.5 %DOWNLOAD: 7.5 %HTML全文: 85.0 %HTML全文: 85.0 %摘要: 7.5 %摘要: 7.5 %DOWNLOADHTML全文摘要Highcharts.com
    Created with Highcharts 5.0.7Chart context menu访问地区分布其他: 99.0 %其他: 99.0 %XX: 0.3 %XX: 0.3 %北京: 0.1 %北京: 0.1 %南京: 0.1 %南京: 0.1 %南宁: 0.1 %南宁: 0.1 %厦门: 0.1 %厦门: 0.1 %天津: 0.1 %天津: 0.1 %扬州: 0.1 %扬州: 0.1 %武汉: 0.1 %武汉: 0.1 %汕尾: 0.1 %汕尾: 0.1 %济南: 0.1 %济南: 0.1 %秦皇岛: 0.1 %秦皇岛: 0.1 %衡水: 0.1 %衡水: 0.1 %长沙: 0.1 %长沙: 0.1 %其他XX北京南京南宁厦门天津扬州武汉汕尾济南秦皇岛衡水长沙Highcharts.com
WeChat 点击查看大图
图( 5) 表( 5)
计量
  • 文章访问数:  207
  • HTML全文浏览数:  207
  • PDF下载数:  8
  • 施引文献:  0
出版历程
  • 收稿日期:  2024-09-11
  • 录用日期:  2025-01-02
  • 刊出日期:  2025-03-27
马晓红, 冯晓倩, 邵转玲, 武颖颖, 杨松, 马利邦. 某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估[J]. 环境化学, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
引用本文: 马晓红, 冯晓倩, 邵转玲, 武颖颖, 杨松, 马利邦. 某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估[J]. 环境化学, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
shu
MA Xiaohong, FENG Xiaoqian, SHAO Zhuanling, WU Yingying, YANG Song, MA Libang. Soil heavy metal accumulation characteristics and specific source risk assessment of farmland around a lead-zinc tailings pond[J]. Environmental Chemistry, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
Citation: MA Xiaohong, FENG Xiaoqian, SHAO Zhuanling, WU Yingying, YANG Song, MA Libang. Soil heavy metal accumulation characteristics and specific source risk assessment of farmland around a lead-zinc tailings pond[J]. Environmental Chemistry, 2025, 44(3): 949-961. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2024091102
shu

某铅锌尾矿库周边农田土壤重金属累积特征及特定源风险评估

    通讯作者: E-mail：malb0613@nwnu.edu.cn
  • 1. 西北师范大学地理与环境科学学院，兰州，730070
  • 2. 甘肃省绿洲资源环境与可持续发展重点实验室，兰州，730070
  • 收稿日期:  2024-09-11
  • 录用日期:  2025-01-02
  • 网络出版日期:  2025-03-27
基金项目:
甘肃省科技重大专项项目（22ZD6WA057）和甘肃省重点研发计划项目（23YFFA0076）资助.

摘要: 为了探究某铅锌尾矿库及其周边农田土壤重金属As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg的累积特征和特定源风险评估，污染评价采用污染负荷指数法，在源解析基础上进行特定源风险评估. 结果表明，尾矿库土壤的重金属含量相较于农田土壤显著偏高，污染负荷指数法结果显示，尾矿库土壤总体属于中度污染，农田土壤总体属于轻度污染. PMF模型源解析表明，研究区农田土壤重金属分别受自然源及尾矿库源的混合源、工业降尘源、交通源、农业源和由多种类型活动组成的综合源的影响. 特定源-综合生态风险评估结果显示，综合源为优先控制污染源，贡献率为38.37%，Hg为优先控制污染元素. 特定源-人体健康风险评估结果显示，农业源是导致当地成人和儿童致癌风险的优先控制污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%. As为优先控制污染元素，贡献率为51.79%%和54.70%；综合源是造成当地儿童非致癌风险的优先控制污染源，对儿童的贡献率为25.17%，As为优先控制污染元素，贡献率为43.57%. 研究显示研究区土壤存在多种重金属复合污染情况，其中Hg污染最严重，重金属对农田及当地人群存在不同程度的生态风险和健康风险，今后应加强对农业投入品和“三废”的管控，保证农产品质量安全.

English Abstract

    全文HTML

  • 铅锌矿在中国矿产资源体系中占据着至关重要的地位，是工业领域的“关键基石”. 我国已勘铅锌资源主要集中于7个省区，储量约占全国66%，其中就包含甘肃省[1]. 在矿业开采与工业加工进程中，废液未经妥善处理随意排放，废渣堆积成山，加上雨水冲刷，致使 Cd、Hg等有害成矿、伴矿元素不断迁移、扩散，对周边土壤造成污染. 同时，由于土壤重金属污染的累积性[2]，使其在土壤中的浓度越来越高，最终对生态系统造成危害[3]. 统计数据显示，我国有超过2000万 hm2的农田土壤存在重金属污染情况，当中被工业废渣污染的农田约10万 hm2，因采矿而污染的土壤面积约20万 hm2[4]. 一旦土壤重金属富集至特定程度，便会对农作物质量产生直接影响，有研究表明，国内每年由于土壤重金属污染而导致的粮食安全损失高达1.2×108 t，直接造成的经济损失逾 200 亿元[5]. 其毒性效应可经食物链传递至人体，引发骨骼疼痛、肾脏疾病等健康问题，对人类健康构成了极大的威胁 [6].

    目前国内外学者对土壤重金属源解析的方法主要包括判别污染源类别和精准解析污染源两部分[7 − 9]，前者包括相关性分析法、主成分分析法和聚类分析法等，后者包括绝对因子得分-多元线性回归法和正定矩阵因子分解法（positive matrix factorization，PMF）等. PMF是对污染源进行精确分析的首选方法，该方法操作简单，可同时满足不确定性和非负性约束[10]，能够自动化地处理错误和缺失数据，不需要源组分图就能得到精确、可信的结果，因此被美国环保署优先推荐使用[11]. PMF 源解析虽能识别土壤重金属污染源，但难以精准量化其生态风险和健康风险，从而无法确定首要管控要素[11]. 为此，学者们将PMF模型与生态风险、健康风险评价模型进行整合，成功提出重金属污染特定源的风险评价方法[12]. 马杰等[13]将PMF模型和健康风险模型结合，探讨了不同污染源影响下重庆市农产品主产区的土壤健康风险，确定研究区工业源和As为首要管控要素，重金属源解析成为后期尾矿库及其周围土壤修复或复垦的重要依据.

    甘肃省陇南市矿产资源丰富，尾矿库数量多，以铅锌矿和金矿尾矿为主，占比分别为72.54%和15.5%[14]. 当前，铅锌尾矿库及周边农田是土壤重金属污染的重点关注区域. 本文以此为研究对象，测定其土壤重金属含量，分析其污染状况，并在源解析的基础上结合生态风险和健康风险评估模型来量化各污染源相应风险贡献率，从而确定首要控制因素. 研究结果将为尾矿库周边农田土壤污染现状的调查和评价提供科学有效的理论依据.

    • 1.   材料与方法（Materials and methods）

      1.1.   研究区概况

    • 研究区地处徽县江洛镇赵湾村，隶属于甘肃省陇南市. 县名源自城北徽山之下的徽山驿，在北纬33°32'—34°10'、东经105°34'—106°26'之间，东接两当县，南连陕西省略阳县，西接成县，北通天水市秦州区与麦积区，西北衔西和县，总面积2699 km2. 江洛镇处于徽县北部山地向中部河谷丘陵过渡区域，地势自北向南渐次降低，地形分为东南部河谷区，西北部山区；境内最高峰海拔2002 m. 江洛镇属暖温带大陆性气候；多年来气温的平均值为11 ℃，无霜期平均每年可达180 d，降水量的平均值为700 mm，降雨每年集中在7—9月. 2022年全县耕地总面积38.98万亩. 江洛镇境内已探明地下矿藏有铅、锌、硫、铁、金、煤等矿产资源，特别是铅、锌矿储量较大[15]. 该尾矿库为山谷型，采用湿式排放方式，尾矿库现状总坝高26 m，初期坝坝高为15 m，堆积坝坝高11 m，库内堆存尾砂量约为23万m3. 该尾矿库未填埋，在工矿生产和矿渣储存过程中，土壤中的粉尘会在大气中沉积，受降雨和径流的影响，对矿区周围环境造成了严重影响，从而可能会引发一系列的生态环境安全问题.

      • 1.2.   样品的采集与处理

    • 本文于2023年8月在甘肃省陇南市某铅锌尾矿库及其周边农田（北纬33°53'27''—33°53'43''、东经105°48'27''—105°48'41''）进行样品采集. 采用了简单随机布点法并结合专业判断法来布点. 为确保采样点布局的科学性与均匀性，本研究充分借助了地理信息系统的空间分析能力，结合网格化精密的划分手段，对整个研究区域进行布局（采样面积约为3.22 km2）[1]. 采样时用GPS定位采样点经纬度，并根据样点采集顺序对其编号，在现场共布置了41个采样点，其中尾矿库8个，周边农田33个，如图1所示. 在每个采样点采集表层土壤（0—20 cm），样品放在密封袋里保存. 采集的样品经自然风干、去除杂物、研磨和筛分后，一份用于测定土壤pH，一份用于测定土壤重金属含量. 采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，NexION 2000）测定经盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸微波消解（CEM MARS6）后样品中的镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、镍（Ni）、铅（Pb） 和锌（Zn） 含量，其检出限分别为0.03、2.00、0.70、2.00、1.00 mg·kg−1和5.00 mg·kg−1；采用原子荧光光度计（AFS-930d）测定经硝酸-盐酸消解后样品中的砷（As）和汞（ Hg）含量，其检出限分别为0.20 mg·kg−1和0.002 mg·kg−1. 样品测试环节均进行空白实验与平行样测定，结果精密度符合实验允许误差要求，同时用国家标准土样予以质量管控，所测元素的加标回收率为95%—106%，分析误差为±5%.

      • 1.3.   评价标准

    • 由于农田研究区土壤pH值范围为6.00—8.18，平均值为7.85，中位数为7.75，其中pH > 7.5占比达93.94%，且变异系数小于0.1. 故选用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB15618-2018）中pH>7.5的风险筛选值（mg·kg−1）和风险管制值（mg·kg−1）分别作为农田土壤的一级和二级评价标准. 《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准》（GB36600-2018）中第二类用地的风险筛选值（mg·kg−1）和风险管制值（mg·kg−1）分别作为尾矿库土壤的一级和二级评价标准，如表1所示.

      • 1.4.   污染负荷指数法

    • 污染负荷指数法在土壤重金属污染水平评估中应用广泛，既能考量单个样点污染状况，又可评定多重金属污染区域状况[16]. 污染负荷指数法的计算如下式（1–3）：

      式中，CFi是某一重金属的污染因子；Ci是重金属的测定值，mg·kg−1；Bi是甘肃省土壤重金属元素背景值[17]，mg·kg−1；n为重金属污染种类总数，m为采样点个数. PLI 和PLIzone分别是某个采样点和整个研究区的污染负荷指数，污染负荷分级标准[18]见表2.

      • 1.5.   PMF源解析

    • PMF模型是将重金属含量矩阵分解为因子得分矩阵、因子载荷矩阵和残差矩阵[19]. 见式（4–7）：

      式中，Xij为第j个样品中第i个元素的含量（mg·kg−1）；Gjk为j个样品在源k中的含量（mg·kg−1）；Fki为第k个源中第i个元素的含量（mg·kg−1）；Eij和p分别为残差矩阵和因子个数. 通过Multilinear Engine 模型迭代运算，因子数设定的多少均会显著影响解析结果. 因此，要进行多次调整和改进，以便得到最小的Q 值和最优解 [19]，以此确定具有代表性的因子数及其相对贡献率.

      式中，Uij为第j个样品中第i个元素的不确定度，n为元素种类，m为采样点数. MDL为方法检出限. 当土壤重金属含量小于或等于MDL时，Uij可由公式计算得出：

      当土壤重金属含量高于MDL时，则由式（6）计算得出：

      式中，c为重金属元素含量实测值（mg·kg−1）；δ为不确定度百分数.

      • 1.6.   基于源导向的土壤重金属生态风险评估

    • 本研究将PMF模型与综合生态风险评价指数法（Nemerow integrated risk index，NIRI）有机结合，来量化各污染源对生态风险的贡献[20]. 具体计算公式如下（8–12）：

      式中，Ck∗ij为样品j中污染源k对元素i的贡献值（mg·kg−1），Ci为样品中重金属i元素的实测值（mg·kg−1）.

      式中，ERkij为样品j中污染源k对元素i的生态风险；Bi为甘肃省土壤元素背景值；Eir为重金属i元素的潜在生态风险，重金属毒性响应系数直观展现了重金属的毒性强弱以及水体对其敏感程度，Tir一般取值Zn=1，Cr=2，Cu=Ni=Pb=5，Cd=30，Hg=40，As=10 [21].

      式中，EIRIkij为样品j中污染源k对多种元素的生态风险，NIRIij为样品j的综合生态风险评价，ERkijmax，Eirmax和 ERkijave，Eirave分别为同一样品中所有元素生态风险值的最大值和平均值. 基于Eir和NIRI值的生态风险等级划分标准[22]见表3.

      • 1.7.   基于源导向的土壤重金属健康风险评估

    • 采用美国环保署（USEPA）推荐的健康风险评估模型，量化土壤重金属对人体健康造成的风险[23]. 土壤重金属健康风险评估模型中暴露参数和不同暴露途径的参考剂量（RfD）和致癌斜率因子（SF）值参照中国生态环境部发布的HJ 25.3-2019中的风险评估模型参数推荐值和美国环保署发布的相关参数[24 − 26]. 对于致癌风险，致癌风险值低于10−6时，表示对人体健康风险不显著，视为风险可以忽略不计；致癌风险值为10−6—10−4时，表示对人体健康有风险；致癌风险值大于10−4时，表示有显著风险，认为风险是不可接受的[27]. 基于源导向的土壤重金属风险评估是先根据PMF模型得到不同源的贡献率，并结合研究区健康风险评估结果，计算不同源对人体健康风险的贡献率[28]，具体计算公式如下（13–16）：

      式中，HQj为第j类源的非致癌风险；Fij为第i种重金属在第j类源的贡献率；HQi为第i种重金属的非致癌风险；Dj,HQ为第j类源的非致癌风险贡献率；CRj为第j类源的致癌风险；CRi为第i种重金属的致癌风险；Dj,CR为第j类源的致癌风险贡献率.

      • 1.8.   数据处理与分析

    • 研究数据处理采用SPSS 27和EXCEL，进行描述性统计分析，利用EPA PMF 5.0软件进行溯源解析，使用Origin 2024和ArcGIS软件处理数据并绘制图形.

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   土壤重金属污染评价

    • 土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg元素含量描述性统计结果如表4所示，研究区尾矿库土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg含量范围分别为21.64—43.69、0.25—1.04、11.23—16.95、26.07—51.85、7.13—14.61、653.99—925.67、412.96—603.57 mg·kg−1和7.65—9.45 mg·kg−1，其中只有Pb有50.00%的样点超出一级标准. 研究区农田土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg的含量范围分别为10.20—26.85、1.35—3.30、68.76—134.98、12.64—23.60、11.44—29.20、39.12—92.61、66.65—139.35 mg·kg−1和2.48—4.33 mg·kg−1. 根据评价标准（表1），农田土壤中Cd所有样点的含量均超过一级标准，As有3.03%的样点超过了一级标准，Hg有39.39%的样点超过了一级标准，Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量均未超过一级标准. 尾矿库和农田土壤中所有重金属含量均未超过二级标准. 污染负荷指数法结果（图2）表明，农田土壤中8种重金属的CFi平均值由大到小依次为：Hg（56.08）>Cd（19.40）>Pb（3.02）>Cr（1.41）>Zn（1.30）>As（1.27）>Cu（0.75）>Ni（0.57）. Hg和Cd全部样点属于重度污染；Pb有66.67%的样点属于轻度污染，33.33%的样点属于中度污染；Cr、Zn和As大部分样点属于轻度污染；Cu和Ni的全部样点均属于无污染. 农田的PLI值介于2.45—3.09之间，均值为2.71，总体上属于轻度污染，占比为 93.94%. 尾矿库土壤中8种重金属的CFi平均值由大到小依次为：Hg（137.98）>Pb（42.32）>Zn（7.33）>Cd（5.80）>As（2.54）>Cu（1.81）>Ni（0.29）>Cr（0.21）. Hg和Pb的全部样点为重度污染，Zn有87.50%的样点属于重度污染；Cd分别有62.5%和37.5%的样点属于中度污染和重度污染；Cu的全部样点属于轻度污染，As有75%的样点属于轻度污染；Ni和Cu的全部样点属于无污染. 尾矿库研究区域的PLI值介于3.34—4.46之间，均值为3.96 ，总体上属于中度污染，占比为100%. 总体来说，尾矿库土壤重金属污染程度要高于农田. 由于该尾矿库表层未客土，有毒有害的尾矿粉尘会随大气迁移，继而受降雨的影响，会对矿区周围环境造成一定影响. 铅锌尾矿的堆积使得尾矿库及其周边农田土壤中的Pb和Zn污染严重，但农田土壤中Cd和Cr元素含量均值高于尾矿库土壤. 据调查，陇南农业特色产业的种植规模约1000万亩[29]，农业活动频繁，结合PMF的结果，说明这2种重金属污染与农业活动和成土母质有关. 这与李多杰等[30]对内蒙古兴安盟某铅锌矿的研究结果相似，矿区周围的土壤受到明显的Zn和Pb污染，而铅锌矿周边土壤中的Cd和Cr污染归因于成土母岩风化和人为活动的共同作用.

      变异系数（coefficient of variance，CV）是一种反映重金属元素含量空间分布离散程度的指标[31]，根据CV值的大小，可分为低度变异（CV<0.1）、中度变异（0.1≤CV<0.36）、高度变异（0.36≤CV<1）和极度变异（CV>1）[32]. 由表4可知，尾矿库研究区域土壤中Cd属于高度变异；As、Cu、Ni、Cr、Pb和Zn属于中度变异；Hg属于低度变异. 农田研究区域表层土壤中重金属的变异系数均在0.1—0.36之间，均属于中度变异. 因此，研究区域土壤中重金属含量的空间分布差异显著，地理环境和人类活动对其影响较大.

      • 2.2.   农田土壤重金属污染源解析

    • 本研究设定4至7个因子数量，经多番运行调试，最终选定5个因子，获取了较低的Q值 42.43，此时实测值与预测值拟合效果最好，且多数残差处于−3—3区间. 8 种元素的R2系数为0.545—0.951，表明PMF的整体拟合效果较好，能够很好地满足研究需求，并解释了原始数据中包含的信息. PMF模型的解析结果如图3所示，5个污染源的占比分别为 21.26%、22.77%、17.91%、16.61%和 21.44%.

      由图3可知，因子1主要载荷元素包括Cr、Cu、Ni、Pb和Zn，其贡献率分别为28.05%、29.16%、28.88%、24.43%和30.65%. 据报道，Ni和Cr含量的变化与成土母质、成土过程和地质活动密切相关[33]. 农田土壤中Cr、Cu和Ni均未超过一级评价标准，且含量较低，这表明Cr、Cu和Ni主要是受成土母质的影响，属于自然源. 而农田土壤中Pb和Zn的含量较高，且有研究表明铅锌矿影响区土壤中Pb、 Zn和Cu主要来自于矿山开采活动[34]，故污染主要来源于周边的铅锌尾矿库. 故因子1是由自然源和尾矿库源的混合源.

      因子2主要载荷元素包括Ni、Pb、Zn和Hg，其贡献率分别为35.66%、32.50%、33.35%和25.02%，变异系数分别为0.23、0.23、0.19和0.15，均属于中度变异，受人类活动影响较大. 有研究表明，铅锌矿区在开采和冶炼活动中所产生的三废中含有大量的Zn、Pb、Cd、As和Hg等元素[7]，排放后通过大气降尘进入周围土壤，导致土壤污染. 经调查，农田研究区右侧是废弃工厂，工矿活动及矿渣堆存期间的扬尘会通过大气沉降在土壤中积累，受降雨等影响导致Ni、Pb、Zn和Hg的二次富集. 故因子2是工业降尘源.

      因子3 主要载荷元素包括Pb、Cd、Zn和Cr，其贡献率分别为29.04%、24.61%、21.43%和21.64%. 汽车发动机、镀锌构件及轮胎等因机械摩擦、化学侵蚀引发的磨损与腐蚀，以及燃油燃烧或泄露和尾气排放等交通活动，都会将Cd、Pb和Zn元素释放到周边环境中[35,36]. 由因子1可知，Cr含量变化与成土过程显著相关，但研究区Cr的超标率96.97%，表明受到了人类活动的影响. 研究发现Cr还与金属零件和镀铬配件磨损有关[37]. 考虑研究区农田周围有交通运输道路及汽修厂，故因子3是交通源.

      因子4主要载荷元素包括As、Cd 和Cu，其贡献率分别为29.60%、31.16%和25.43%，变异系数分别0.18、0.18和0.11，属于中度变异，受人类活动影响较大. 除草剂和杀虫剂的大量使用会造成As的大量积累，磷肥中含有的微量As也是土壤As的重要来源之一[38]. 农家肥中含有较多的Cu、Cd元素，农药、化肥长期投入到农用地中会导致重金属Cu、Cd元素的大量积累[39]. 故因子4是农业源.

      因子5主要载荷元素包括As、Cd、Cr、Cu、Ni和Hg，其贡献率分别为21.62%、21.24%、35.42%、22.18%、18.30%和38.93%. Cd污染的主要来源包括汽油燃烧、农药和化肥、垃圾堆积、铅锌矿开采和冶炼等[40]. Cr、Cu、Ni主要受成土母质的影响，同时也有研究表明，农业投入品 （化肥、农药、有机肥等）中含有的Hg、As、Cu、Zn、Cd、Cr等元素易残留在土壤中，如磷肥中Cr含量在几十到几百mg·kg−1[8]，As含量在20到50 mg·kg−1，施用不合理时，土壤中Cr、As这类元素含量会升高[39, 41]. 长期的尾矿库堆存、物料转运及加工等人为活动也会向周围环境释放Cd、Hg、As等元素[42]，故因子5是由多种类型的活动组成的综合源.

      • 2.3.   农田土壤重金属特定源-综合生态风险评估

    • 研究区农田土壤中重金属的Eir和NIRI评价结果见表5，Eir的平均值从大到小排序为：Hg（2243.04）>Cd（582.06）>Pb（15.08）>As（12.73）>Cu（3.77）>Ni（2.85）>Cr（2.82）>Zn（1.30）. 除了属于极强生态风险的Hg和Cd元素之外，其余元素均属于轻微生态风险，说明造成研究区生态风险的首要污染元素为Hg和Cd. 这与陈希瑶等[43]人研究中国土壤重金属的生态风险结果一致，对土壤造成生态风险的主要元素是Hg和Cd. 此外，研究区农田土壤重金属的综合生态风险指数（NIRI）范围为1673.76—2921.86，平均值为2271.48，属于极强生态风险.

      研究区特定源-综合生态风险的评价结果如图4所示，按其贡献率的高低对5 种污染源进行排序：因子5（综合源）（38.37%）> 因子2（工业降尘源）（24.67%）> 因子3（交通源）（17.62%）> 因子1（自然源和尾矿库源的混合源）（10.47%）> 因子4（农业源）（8.86%），表明综合源对农田研究区影响的贡献率最大. 由于Hg元素自身毒性很高，且在研究区土壤中，Hg为首要的生态危害元素，在因子5中贡献率达到了38.93%，导致因子5是对综合生态风险贡献最高的污染源. 本研究中对综合生态风险贡献最高的污染源与以工业降尘源为主要污染源的PMF源解析结果不一致. 这与李军等[21]对敦煌市主城区的土壤重金属的研究结果一致，Hg元素负荷高的工业降尘源虽然不是重金属的最高贡献源，但却是综合生态风险的最高贡献源. 这表明重金属贡献率高的污染源并不一定具有高生态风险.

      • 2.4.   农田土壤重金属特定源-人体健康风险评估

    • 图5a 显示了针对特定来源的人体健康风险评估模型的结果. 对于非致癌风险，不同污染源对儿童总HI值为 1.49，大于阈值1，表明农田土壤中的重金属在不同污染源下会对儿童健康造成非致癌健康风险. 成人的总HI值为 2.13×10−1，小于阈值1，表明农田土壤中的重金属在不同污染源下不会对成人健康造成非致癌健康风险. 儿童的总HI值大于成人的总HI值一个数量级，这可能与儿童较低的体重、生活习惯和对污染物的敏感性比较高有关[26]. 这一结果与方嘉等[44]研究基于PMF模型的农田土壤重金属源暴露风险综合评价的结果一致，可能与儿童对污染物的敏感性比较高有关. 与石文静等[45]对矿区周边土壤重金属的健康风险结果也一致，儿童非致癌及致癌风险较成人相比明显偏高，可能与儿童较低的体质量和生活习惯有关. 各个污染源的重金属对当地成人和儿童的HI排序均为：1>As>Cr>Pb>Hg>Cd>Ni>Cu>Zn，表示在不同污染源下，每种重金属元素不会对当地居民造成非致癌健康风险. 不同污染源对成人和儿童的总TCR值分别为2.72×10−5和4.58×10−5，表明农田土壤重金属在不同污染源下对当地人群健康有致癌健康风险. 各个污染源的重金属对当地成人和儿童的TCR排序均为：10−4>As>Cd>Cr>10−6>Pb>Ni，其中As、Cd和Cr有致癌健康风险，因为其有较低的RfD和较高的SF，致癌和非致癌效应较强[46]. Pb和Ni元素对当地人群身体的风险可以忽略不计.

      对于研究区农田土壤重金属、污染源与健康风险关系如图5b所示，就致癌风险而言，因子4（农业源）是导致成人和儿童致癌风险的首要污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%. 其次是因子5（综合源），对成人的贡献率是23.77%，对儿童的贡献率是23.12%，污染因子以As为主，对成人的贡献率是51.79%，对儿童的贡献率是54.70%；对于非致癌风险而言，污染源贡献率的排列顺序：因子5（综合源）> 因子3（交通源）> 因子1（自然源和尾矿库源的混合源）> 因子4（农业源）> 因子2（工业降尘源）. 因子5（综合源）是导致儿童非致癌风险的首要污染源，贡献率为25.17%，最主要的污染因子也是As元素，贡献率为43.57%. 这可能与As元素本身毒性有关，其有较低的RfD和较高的SF [46]. 这一结果不仅与杨杰等[47]研究鄂西某铜铅锌尾矿库周边农田土壤重金属风险评估的结果一致，还与张丽瑞等[48]研究甘肃省农田土壤潜在有毒元素污染的典型区域白阴市东大沟的健康风险评价结果一致，As元素是造成当地人群致癌风险影响的主要因子. 考虑到农业源和多种类型活动共同作用的综合源是造成研究区人体健康风险的主要因子，因而工业和农业等人类活动排放的重金属对人体存在健康风险，未来可通过提升工业废物排放标准，建立合适的管控机制以及减少农药和化肥用量等途径减少污染物进入环境的量，从而减少重金属对人体的危害 [45].

    3.   结论（Conclusion）

    • 1）研究区尾矿库和农田土壤中重金属含量均低于国家风险管制值，但尾矿库土壤中Pb有50.00%的样点超出国家风险筛选值，农田土壤中Cd、As和Hg分别有100%、3.03%和39.39%的样点超出国家风险筛选值. 总体而言，尾矿库土壤中重金属的污染程度较农田土壤明显偏高，其中尾矿库土壤以Hg、Pb、Zn和Cd污染为主，整体上属于中度污染水平，占比为100%；农田土壤以Hg和Cd污染为主，整体上属于轻度污染水平，占比为93.94%.

      2）研究区农田土壤重金属分别受自然源及尾矿库源的混合源（贡献率为21.26%）、工业降尘源（贡献率为22.77%）、交通源（贡献率为17.91%）、农业源（贡献率为16.61%）和由多种类型活动组成的综合源（贡献率为 21.44%）的共同影响.

      3）综合源对研究区生态风险贡献率为38.37%，为优先控制污染源，Hg为生态风险优先控制污染元素；农田重金属对成人不构成非致癌健康风险，但综合源是引起当地儿童非致癌风险的优先控制污染源，贡献率为25.17%，农业源是引起当地成人和儿童致癌风险的优先控制污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%，健康风险的优先控制污染元素均为As.

    参考文献 (48)

返回顶部

目录

/

返回文章
返回

Copyright © 2019 中国科学院生态环境研究中心