我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

杨妍; 王子宇; 葛林科; 李璇艳; 张蓬; 贺广凯; 马宏瑞

doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2022082301

我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

1.
陕西科技大学环境科学与工程学院，西安，710021
2.
国家海洋环境监测中心，国家环境保护近岸海域生态环境重点实验室，大连，116023

通讯作者: E-mail：gelinke@sust.edu.cn;

基金项目:
国家自然科学基金(21976045, 22076112)，国家环境保护近岸海域生态环境重点实验室开放基金(202102)和国家水体污染控制与治理科技重大专项(2017ZX07602-001)资助.

Occurrence and photochemical behavior of macrolide antibiotics in the aquatic environment of China

1.
School of Environmental Science and Engineering, Shaanxi University of Science & Technology, Xi’an, 710021, China
2.
State Environmental Protection Key Laboratory of Coastal Ecosystem, National Marine Environmental Monitoring Center, Dalian, 116023, China

Corresponding author: GE Linke, gelinke@sust.edu.cn ;

Fund Project: the National Natural Science Foundation of China (21976045, 22076112), the State Environmental Protection Key Laboratory of Coastal Ecosystems (202102) and the China Major Science and Technology Program for Water Pollution Control and Treatment (2017ZX07602-001).

摘要: 大环内酯类抗生素(MLs)作为一类新型有机污染物，广泛存在于水环境中，表现为“假持久性”，并且能够导致环境菌群抗药性产生. 本文总结大量文献，分析了我国环境水体中MLs的存在状况与浓度水平，并对该类抗生素浓度水平的时空分布差异进行了讨论，同时总结了水环境中MLs光化学行为的最新研究进展，介绍了其光解动力学以及水环境因子对光解的影响，阐述了光降解路径与机理，最后对该类抗生素的环境存在特征及光化学转化研究进行了展望.
- 大环内酯类抗生素 /
- 存在状况 /
- 分布特征 /
- 光降解 /
- 光化学转化.
Abstract: Macrolide antibiotics (MLs), as a new type of organic pollutants, are existing widely in the environment and show pseudo-persistent, which could induce bacterial resistance in the environment. Based on a large number of peer-reviewed literatures, this review analyzed the occurrence and levels of MLs in the aquatic environment of China, as well as the seasonal and spatial distribution. Furthermore, the current research progress on the aqueous photochemical behavior of MLs was explored. The photodegradation kinetics and effects of aqueous environmental factors were discussed. The corresponding photodegradation pathways and mechanisms for typical MLs were summarized. Finally, the research prospects about the environmental occurrence and photochemical transformation of MLs were proposed.
- macrolide antibiotics /
- occurrence /
- distribution /
- photodegradation /
- photochemical transformation.

铅锌矿在中国矿产资源体系中占据着至关重要的地位，是工业领域的“关键基石”. 我国已勘铅锌资源主要集中于7个省区，储量约占全国66%，其中就包含甘肃省^[1]. 在矿业开采与工业加工进程中，废液未经妥善处理随意排放，废渣堆积成山，加上雨水冲刷，致使 Cd、Hg等有害成矿、伴矿元素不断迁移、扩散，对周边土壤造成污染. 同时，由于土壤重金属污染的累积性^[2]，使其在土壤中的浓度越来越高，最终对生态系统造成危害^[3]. 统计数据显示，我国有超过2000万 hm²的农田土壤存在重金属污染情况，当中被工业废渣污染的农田约10万 hm²，因采矿而污染的土壤面积约20万 hm^2[4]. 一旦土壤重金属富集至特定程度，便会对农作物质量产生直接影响，有研究表明，国内每年由于土壤重金属污染而导致的粮食安全损失高达1.2×10⁸ t，直接造成的经济损失逾 200 亿元^[5]. 其毒性效应可经食物链传递至人体，引发骨骼疼痛、肾脏疾病等健康问题，对人类健康构成了极大的威胁^[6].

目前国内外学者对土壤重金属源解析的方法主要包括判别污染源类别和精准解析污染源两部分^{[7 − 9]}，前者包括相关性分析法、主成分分析法和聚类分析法等，后者包括绝对因子得分-多元线性回归法和正定矩阵因子分解法（positive matrix factorization，PMF）等. PMF是对污染源进行精确分析的首选方法，该方法操作简单，可同时满足不确定性和非负性约束^[10]，能够自动化地处理错误和缺失数据，不需要源组分图就能得到精确、可信的结果，因此被美国环保署优先推荐使用^[11]. PMF 源解析虽能识别土壤重金属污染源，但难以精准量化其生态风险和健康风险，从而无法确定首要管控要素^[11]. 为此，学者们将PMF模型与生态风险、健康风险评价模型进行整合，成功提出重金属污染特定源的风险评价方法^[12]. 马杰等^[13]将PMF模型和健康风险模型结合，探讨了不同污染源影响下重庆市农产品主产区的土壤健康风险，确定研究区工业源和As为首要管控要素，重金属源解析成为后期尾矿库及其周围土壤修复或复垦的重要依据.

甘肃省陇南市矿产资源丰富，尾矿库数量多，以铅锌矿和金矿尾矿为主，占比分别为72.54%和15.5%^[14]. 当前，铅锌尾矿库及周边农田是土壤重金属污染的重点关注区域. 本文以此为研究对象，测定其土壤重金属含量，分析其污染状况，并在源解析的基础上结合生态风险和健康风险评估模型来量化各污染源相应风险贡献率，从而确定首要控制因素. 研究结果将为尾矿库周边农田土壤污染现状的调查和评价提供科学有效的理论依据.

1. 材料与方法（Materials and methods）

1.1 研究区概况

研究区地处徽县江洛镇赵湾村，隶属于甘肃省陇南市. 县名源自城北徽山之下的徽山驿，在北纬33°32'—34°10'、东经105°34'—106°26'之间，东接两当县，南连陕西省略阳县，西接成县，北通天水市秦州区与麦积区，西北衔西和县，总面积2699 km². 江洛镇处于徽县北部山地向中部河谷丘陵过渡区域，地势自北向南渐次降低，地形分为东南部河谷区，西北部山区；境内最高峰海拔2002 m. 江洛镇属暖温带大陆性气候；多年来气温的平均值为11 ℃，无霜期平均每年可达180 d，降水量的平均值为700 mm，降雨每年集中在7—9月. 2022年全县耕地总面积38.98万亩. 江洛镇境内已探明地下矿藏有铅、锌、硫、铁、金、煤等矿产资源，特别是铅、锌矿储量较大^[15]. 该尾矿库为山谷型，采用湿式排放方式，尾矿库现状总坝高26 m，初期坝坝高为15 m，堆积坝坝高11 m，库内堆存尾砂量约为23万m³. 该尾矿库未填埋，在工矿生产和矿渣储存过程中，土壤中的粉尘会在大气中沉积，受降雨和径流的影响，对矿区周围环境造成了严重影响，从而可能会引发一系列的生态环境安全问题.

1.2 样品的采集与处理

本文于2023年8月在甘肃省陇南市某铅锌尾矿库及其周边农田（北纬33°53'27''—33°53'43''、东经105°48'27''—105°48'41''）进行样品采集. 采用了简单随机布点法并结合专业判断法来布点. 为确保采样点布局的科学性与均匀性，本研究充分借助了地理信息系统的空间分析能力，结合网格化精密的划分手段，对整个研究区域进行布局（采样面积约为3.22 km²）^[1]. 采样时用GPS定位采样点经纬度，并根据样点采集顺序对其编号，在现场共布置了41个采样点，其中尾矿库8个，周边农田33个，如图1所示. 在每个采样点采集表层土壤（0—20 cm），样品放在密封袋里保存. 采集的样品经自然风干、去除杂物、研磨和筛分后，一份用于测定土壤pH，一份用于测定土壤重金属含量. 采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，NexION 2000）测定经盐酸-硝酸-氢氟酸-高氯酸微波消解（CEM MARS6）后样品中的镉（Cd）、铬（Cr）、铜（Cu）、镍（Ni）、铅（Pb）和锌（Zn）含量，其检出限分别为0.03、2.00、0.70、2.00、1.00 mg·kg⁻¹和5.00 mg·kg⁻¹；采用原子荧光光度计（AFS-930d）测定经硝酸-盐酸消解后样品中的砷（As）和汞（ Hg）含量，其检出限分别为0.20 mg·kg⁻¹和0.002 mg·kg⁻¹. 样品测试环节均进行空白实验与平行样测定，结果精密度符合实验允许误差要求，同时用国家标准土样予以质量管控，所测元素的加标回收率为95%—106%，分析误差为±5%.

图 1 研究区域布点图

Figure 1. Distribution plot of the study area

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1.3 评价标准

由于农田研究区土壤pH值范围为6.00—8.18，平均值为7.85，中位数为7.75，其中pH > 7.5占比达93.94%，且变异系数小于0.1. 故选用《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准》（GB15618-2018）中pH>7.5的风险筛选值（mg·kg⁻¹）和风险管制值（mg·kg⁻¹）分别作为农田土壤的一级和二级评价标准. 《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准》（GB36600-2018）中第二类用地的风险筛选值（mg·kg⁻¹）和风险管制值（mg·kg⁻¹）分别作为尾矿库土壤的一级和二级评价标准，如表1所示.

表 1 土壤环境质量评价标准

Table 1. Soil environmental quality evaluation criteria

指标Index	风险筛选值Risk filter value		风险管制值Risk control value
指标Index	尾矿库（第二类用地）	农田（pH>7.5）	尾矿库（第二类用地）	农田（pH>7.5）
Cu	18000	100	36000	−
Cr	−	250	−	1300
Ni	900	190	2000	−
Zn	−	300	−	−
As	60	25	140	100
Cd	65	0.60	172	4.0
Pb	800	170	2500	1000
Hg	38	3.40	82	6.0
注：“−”表示无此项，下同. Note: "−" means that there is no such item, the same below.

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1.4 污染负荷指数法

污染负荷指数法在土壤重金属污染水平评估中应用广泛，既能考量单个样点污染状况，又可评定多重金属污染区域状况^[16]. 污染负荷指数法的计算如下式（1–3）：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(1)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(2)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(3)$

式中， $\text{CF}\mathrm{\mathrm{\mathit{\mathit{_{i}}}\mathrm{\mathrm{ }}}}$ 是某一重金属的污染因子； ${C}_{i}$ 是重金属的测定值，mg·kg⁻¹； ${B}_{i}$ 是甘肃省土壤重金属元素背景值^[17]，mg·kg⁻¹；n为重金属污染种类总数，m为采样点个数. PLI 和 ${\text{PLI}}_{\text{zone}}$ 分别是某个采样点和整个研究区的污染负荷指数，污染负荷分级标准^[18]见表2.

表 2 污染负荷指数分级标准

Table 2. Classification standard of the pollution load index

CF	PLI	等级Level	污染程度Contamination degrees
CF<1	PLI<1	0	无污染
1≤CF<3	1≤PLI<3	1	轻度污染
3≤CF<6	3≤PLI<6	2	中度污染
6≤CF	6≤PLI	3	重度污染

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1.5 PMF源解析

PMF模型是将重金属含量矩阵分解为因子得分矩阵、因子载荷矩阵和残差矩阵^[19]. 见式（4–7）：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(4)$

式中， ${X}_{ij}$ 为第j个样品中第i个元素的含量（mg·kg⁻¹）； $\mathrm{ }{G}_{jk}$ 为j个样品在源k中的含量（mg·kg⁻¹）； ${F}_{ki}$ 为第k个源中第i个元素的含量（mg·kg⁻¹）； ${E}_{ij}$ 和p分别为残差矩阵和因子个数. 通过Multilinear Engine 模型迭代运算，因子数设定的多少均会显著影响解析结果. 因此，要进行多次调整和改进，以便得到最小的Q 值和最优解^[19]，以此确定具有代表性的因子数及其相对贡献率.

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(5)$

式中， ${U}_{ij}$ 为第j个样品中第i个元素的不确定度，n为元素种类，m为采样点数. MDL为方法检出限. 当土壤重金属含量小于或等于MDL时， ${U}_{ij}$ 可由公式计算得出：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(6)$

当土壤重金属含量高于MDL时，则由式（6）计算得出：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(7)$

式中， ${c}$ 为重金属元素含量实测值（mg·kg⁻¹）； $\textit{δ}$ 为不确定度百分数.

1.6 基于源导向的土壤重金属生态风险评估

本研究将PMF模型与综合生态风险评价指数法（Nemerow integrated risk index，NIRI）有机结合，来量化各污染源对生态风险的贡献^[20]. 具体计算公式如下（8–12）：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(8)$

式中， ${{C}}_{ij}^{k*}$ 为样品j中污染源k对元素i的贡献值（mg·kg⁻¹）， ${C}_{i}$ 为样品中重金属i元素的实测值（mg·kg⁻¹）.

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(9)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(10)$

式中， $\mathrm{ER}_{ij}^k$ 为样品j中污染源k对元素i的生态风险； ${{B}}_{{i}}$ 为甘肃省土壤元素背景值； ${{E}}_{{r}}^{{i}}$ 为重金属i元素的潜在生态风险，重金属毒性响应系数直观展现了重金属的毒性强弱以及水体对其敏感程度， ${{T}}_{{r}}^{{i}}$ 一般取值Zn=1，Cr=2，Cu=Ni=Pb=5，Cd=30，Hg=40，As=10 ^[21].

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(11)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(12)$

式中， ${\text{EIRI}}_{{ij}}^{{k}}$ 为样品j中污染源k对多种元素的生态风险， ${\text{NIRI}}_{{ij}}$ 为样品j的综合生态风险评价， ${\text{ER}}_{ij\text{max}}^{{k}}$ ， ${E}_{\text{rmax}}^{{i}}$ 和 ${\text{ER}}_{\text{ijave}}^{{k}}$ ， ${E}_{\text{rave}}^{{i}}$ 分别为同一样品中所有元素生态风险值的最大值和平均值. 基于 ${E}_{{r}}^{{i}}$ 和 $\text{NIRI}$ 值的生态风险等级划分标准^[22]见表3.

表 3 生态风险指数分级标准

Table 3. Ecological risk index classification criteria

$E\mathit{_{\mathrm{\mathit{r}}}^i}$	生态风险等级Ecological risk level	NIRI	生态风险等级Ecological risk level
${E}_{r}^{i}$ ＜40	轻微	NIRI＜40	轻微
40≤ ${E}_{r}^{i}$ ＜80	中等	40≤NIRI＜80	中等
80≤ ${E}_{r}^{i}$ ＜160	强	80≤NIRI＜160	强
160≤ ${E}_{r}^{i}$ ＜320	很强	160≤NIRI＜320	很强
${E}_{r}^{i}$ ≥320	极强	NIRI≥320	极强

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1.7 基于源导向的土壤重金属健康风险评估

采用美国环保署（USEPA）推荐的健康风险评估模型，量化土壤重金属对人体健康造成的风险^[23]. 土壤重金属健康风险评估模型中暴露参数和不同暴露途径的参考剂量（RfD）和致癌斜率因子（SF）值参照中国生态环境部发布的HJ 25.3-2019中的风险评估模型参数推荐值和美国环保署发布的相关参数^{[24 − 26]}. 对于致癌风险，致癌风险值低于10⁻⁶时，表示对人体健康风险不显著，视为风险可以忽略不计；致癌风险值为10⁻⁶—10⁻⁴时，表示对人体健康有风险；致癌风险值大于10⁻⁴时，表示有显著风险，认为风险是不可接受的^[27]. 基于源导向的土壤重金属风险评估是先根据PMF模型得到不同源的贡献率，并结合研究区健康风险评估结果，计算不同源对人体健康风险的贡献率^[28]，具体计算公式如下（13–16）：

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(13)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(14)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(15)$

$stringUtils.convertMath($ !{formula.content})

$(16)$

式中， ${\text{HQ}}_{j}$ 为第j类源的非致癌风险； ${F}_{ij}$ 为第i种重金属在第j类源的贡献率； $\text{HQ}_{i}$ 为第i种重金属的非致癌风险； $D_{j,\text{HQ}}$ 为第j类源的非致癌风险贡献率； $\text{CR}_{j}$ 为第j类源的致癌风险； $\text{CR}_{i}$ 为第i种重金属的致癌风险； $D_{j,\text{CR}}$ 为第j类源的致癌风险贡献率.

1.8 数据处理与分析

研究数据处理采用SPSS 27和EXCEL，进行描述性统计分析，利用EPA PMF 5.0软件进行溯源解析，使用Origin 2024和ArcGIS软件处理数据并绘制图形.

2. 结果与讨论（Results and discussion）

2.1 土壤重金属污染评价

土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg元素含量描述性统计结果如表4所示，研究区尾矿库土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg含量范围分别为21.64—43.69、0.25—1.04、11.23—16.95、26.07—51.85、7.13—14.61、653.99—925.67、412.96—603.57 mg·kg⁻¹和7.65—9.45 mg·kg⁻¹，其中只有Pb有50.00%的样点超出一级标准. 研究区农田土壤中As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Hg的含量范围分别为10.20—26.85、1.35—3.30、68.76—134.98、12.64—23.60、11.44—29.20、39.12—92.61、66.65—139.35 mg·kg⁻¹和2.48—4.33 mg·kg⁻¹. 根据评价标准（表1），农田土壤中Cd所有样点的含量均超过一级标准，As有3.03%的样点超过了一级标准，Hg有39.39%的样点超过了一级标准，Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量均未超过一级标准. 尾矿库和农田土壤中所有重金属含量均未超过二级标准. 污染负荷指数法结果（图2）表明，农田土壤中8种重金属的 $\text{CF}_i$ 平均值由大到小依次为：Hg（56.08）>Cd（19.40）>Pb（3.02）>Cr（1.41）>Zn（1.30）>As（1.27）>Cu（0.75）>Ni（0.57）. Hg和Cd全部样点属于重度污染；Pb有66.67%的样点属于轻度污染，33.33%的样点属于中度污染；Cr、Zn和As大部分样点属于轻度污染；Cu和Ni的全部样点均属于无污染. 农田的 $\text{PLI}$ 值介于2.45 $\text{—}$ 3.09之间，均值为2.71，总体上属于轻度污染，占比为 93.94%. 尾矿库土壤中8种重金属的 ${\text{CF}}_{i}$ 平均值由大到小依次为：Hg（137.98）>Pb（42.32）>Zn（7.33）>Cd（5.80）>As（2.54）>Cu（1.81）>Ni（0.29）>Cr（0.21）. Hg和Pb的全部样点为重度污染，Zn有87.50%的样点属于重度污染；Cd分别有62.5%和37.5%的样点属于中度污染和重度污染；Cu的全部样点属于轻度污染，As有75%的样点属于轻度污染；Ni和Cu的全部样点属于无污染. 尾矿库研究区域的 $\text{PLI}$ 值介于3.34—4.46之间，均值为3.96 ，总体上属于中度污染，占比为100%. 总体来说，尾矿库土壤重金属污染程度要高于农田. 由于该尾矿库表层未客土，有毒有害的尾矿粉尘会随大气迁移，继而受降雨的影响，会对矿区周围环境造成一定影响. 铅锌尾矿的堆积使得尾矿库及其周边农田土壤中的Pb和Zn污染严重，但农田土壤中Cd和Cr元素含量均值高于尾矿库土壤. 据调查，陇南农业特色产业的种植规模约1000万亩^[29]，农业活动频繁，结合PMF的结果，说明这2种重金属污染与农业活动和成土母质有关. 这与李多杰等^[30]对内蒙古兴安盟某铅锌矿的研究结果相似，矿区周围的土壤受到明显的Zn和Pb污染，而铅锌矿周边土壤中的Cd和Cr污染归因于成土母岩风化和人为活动的共同作用.

表 4 土壤重金属含量描述性统计分析

Table 4. Descriptive statistical analysis of soil heavy metal content

项目Item	采样地Sampling site	最小值/（ mg·kg⁻¹）Minimum	最大值/（ mg·kg⁻¹）Maximum	平均值/（ mg·kg⁻¹）Average value	标准差Standard deviation	变异系数Standard deviation	超标率Excess ratio
项目Item	采样地Sampling site	最小值/（ mg·kg⁻¹）Minimum	最大值/（ mg·kg⁻¹）Maximum	平均值/（ mg·kg⁻¹）Average value	标准差Standard deviation	变异系数Standard deviation	以一级标准为评价标准	以二级标准为评价标准
As	尾矿库	21.64	43.69	32.04	7.26	22.66%	0%	0%
As	农田	10.20	26.85	16.04	2.86	17.83%	3.03%	0%
Cd	尾矿库	0.25	1.04	0.67	0.25	37.31%	0%	0%
Cd	农田	1.35	3.30	2.25	0.41	18.22%	100%	0%
Cr	尾矿库	11.23	16.95	14.57	2.38	16.33%	−	−
Cr	农田	68.76	134.98	98.66	18.37	18.62%	0%	0%
Cu	尾矿库	26.07	51.85	43.70	10.23	23.41%	0%	0%
Cu	农田	12.64	23.60	18.17	1.98	10.89%	0%	−
Ni	尾矿库	7.13	14.61	10.19	2.48	24.34%	0%	0%
Ni	农田	11.44	29.20	20.04	4.61	23.01%	0%	−
Pb	尾矿库	653.99	925.67	795.70	101.05	12.70%	50%	0%
Pb	农田	39.12	92.61	56.68	12.93	22.81%	0%	0%
Zn	尾矿库	412.96	603.57	508.20	60.45	11.89%	−	−
Zn	农田	66.65	139.35	90.25	17.36	19.23%	0%	−
Hg	尾矿库	7.65	9.45	8.28	0.60	7.24%	0%	0%
Hg	农田	2.48	4.33	3.37	0.50	14.84%	39.39%	0%
pH	尾矿库	8.26	8.58	8.42	0.16	1.90%	−	−
pH	农田	6.00	8.18	7.85	0.75	9.59%	−	−

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图 2 研究区域土壤重金属污染因子和污染负荷指数箱型图

Figure 2. Box plot of soil heavy metal contamination factors and pollution load index in the study area

（a）农田（b）尾矿库

（a） agricultural land （b） tailing ponds

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变异系数（coefficient of variance，CV）是一种反映重金属元素含量空间分布离散程度的指标^[31]，根据CV值的大小，可分为低度变异（CV<0.1）、中度变异（0.1≤CV<0.36）、高度变异（0.36≤CV<1）和极度变异（CV>1）^[32]. 由表4可知，尾矿库研究区域土壤中Cd属于高度变异；As、Cu、Ni、Cr、Pb和Zn属于中度变异；Hg属于低度变异. 农田研究区域表层土壤中重金属的变异系数均在0.1—0.36之间，均属于中度变异. 因此，研究区域土壤中重金属含量的空间分布差异显著，地理环境和人类活动对其影响较大.

2.2 农田土壤重金属污染源解析

本研究设定4至7个因子数量，经多番运行调试，最终选定5个因子，获取了较低的Q值 42.43，此时实测值与预测值拟合效果最好，且多数残差处于−3—3区间. 8 种元素的R²系数为0.545—0.951，表明PMF的整体拟合效果较好，能够很好地满足研究需求，并解释了原始数据中包含的信息. PMF模型的解析结果如图3所示，5个污染源的占比分别为 21.26%、22.77%、17.91%、16.61%和 21.44%.

图 3 基于 PMF 模型的农田土壤重金属溯源解析

Figure 3. Traceability analysis of heavy metals in farmland soil based on PMF model

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由图3可知，因子1主要载荷元素包括Cr、Cu、Ni、Pb和Zn，其贡献率分别为28.05%、29.16%、28.88%、24.43%和30.65%. 据报道，Ni和Cr含量的变化与成土母质、成土过程和地质活动密切相关^[33]. 农田土壤中Cr、Cu和Ni均未超过一级评价标准，且含量较低，这表明Cr、Cu和Ni主要是受成土母质的影响，属于自然源. 而农田土壤中Pb和Zn的含量较高，且有研究表明铅锌矿影响区土壤中Pb、 Zn和Cu主要来自于矿山开采活动^[34]，故污染主要来源于周边的铅锌尾矿库. 故因子1是由自然源和尾矿库源的混合源.

因子2主要载荷元素包括Ni、Pb、Zn和Hg，其贡献率分别为35.66%、32.50%、33.35%和25.02%，变异系数分别为0.23、0.23、0.19和0.15，均属于中度变异，受人类活动影响较大. 有研究表明，铅锌矿区在开采和冶炼活动中所产生的三废中含有大量的Zn、Pb、Cd、As和Hg等元素^[7]，排放后通过大气降尘进入周围土壤，导致土壤污染. 经调查，农田研究区右侧是废弃工厂，工矿活动及矿渣堆存期间的扬尘会通过大气沉降在土壤中积累，受降雨等影响导致Ni、Pb、Zn和Hg的二次富集. 故因子2是工业降尘源.

因子3 主要载荷元素包括Pb、Cd、Zn和Cr，其贡献率分别为29.04%、24.61%、21.43%和21.64%. 汽车发动机、镀锌构件及轮胎等因机械摩擦、化学侵蚀引发的磨损与腐蚀，以及燃油燃烧或泄露和尾气排放等交通活动，都会将Cd、Pb和Zn元素释放到周边环境中^[35,36]. 由因子1可知，Cr含量变化与成土过程显著相关，但研究区Cr的超标率96.97%，表明受到了人类活动的影响. 研究发现Cr还与金属零件和镀铬配件磨损有关^[37]. 考虑研究区农田周围有交通运输道路及汽修厂，故因子3是交通源.

因子4主要载荷元素包括As、Cd 和Cu，其贡献率分别为29.60%、31.16%和25.43%，变异系数分别0.18、0.18和0.11，属于中度变异，受人类活动影响较大. 除草剂和杀虫剂的大量使用会造成As的大量积累，磷肥中含有的微量As也是土壤As的重要来源之一^[38]. 农家肥中含有较多的Cu、Cd元素，农药、化肥长期投入到农用地中会导致重金属Cu、Cd元素的大量积累^[39]. 故因子4是农业源.

因子5主要载荷元素包括As、Cd、Cr、Cu、Ni和Hg，其贡献率分别为21.62%、21.24%、35.42%、22.18%、18.30%和38.93%. Cd污染的主要来源包括汽油燃烧、农药和化肥、垃圾堆积、铅锌矿开采和冶炼等^[40]. Cr、Cu、Ni主要受成土母质的影响，同时也有研究表明，农业投入品（化肥、农药、有机肥等）中含有的Hg、As、Cu、Zn、Cd、Cr等元素易残留在土壤中，如磷肥中Cr含量在几十到几百mg·kg^−1[8]，As含量在20到50 mg·kg⁻¹，施用不合理时，土壤中Cr、As这类元素含量会升高^{[39, 41]}. 长期的尾矿库堆存、物料转运及加工等人为活动也会向周围环境释放Cd、Hg、As等元素^[42]，故因子5是由多种类型的活动组成的综合源.

2.3 农田土壤重金属特定源-综合生态风险评估

研究区农田土壤中重金属的 ${{E}_{r}^{i}}$ 和 $\text{NIRI}$ 评价结果见表5， $E_{r}^{i}$ 的平均值从大到小排序为：Hg（2243.04）>Cd（582.06）>Pb（15.08）>As（12.73）>Cu（3.77）>Ni（2.85）>Cr（2.82）>Zn（1.30）. 除了属于极强生态风险的Hg和Cd元素之外，其余元素均属于轻微生态风险，说明造成研究区生态风险的首要污染元素为Hg和Cd. 这与陈希瑶等^[43]人研究中国土壤重金属的生态风险结果一致，对土壤造成生态风险的主要元素是Hg和Cd. 此外，研究区农田土壤重金属的综合生态风险指数（ $\text{NIRI}$ ）范围为1673.76—2921.86，平均值为2271.48，属于极强生态风险.

表 5 农田土壤重金属潜在生态危害系数（

${E}_{r}^{i}$

）和Nemerow综合生态风险指数（NIRI）评价结果

Table 5. Evaluation results of potential ecological hazard coefficients （

${E}_{r}^{i}$

） and Nemerow integrated ecological risk index （NIRI） of soil heavy metal in farmload

	As	Cd	Cr	Cu	Ni	Pb	Zn	Hg
${E}_{r}^{i}$ 最小值	8.10	348.44	1.96	2.62	1.62	10.40	0.96	1651.74
${E}_{r}^{{i}}$ 最大值	21.31	853.45	3.86	4.90	4.15	24.63	2.01	2883.33
${E}_{r}^{i}$ 平均值	12.73	582.06	2.82	3.77	2.85	15.08	1.30	2243.04
NIRI	1673.76 $—$ 2921.86

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研究区特定源-综合生态风险的评价结果如图4所示，按其贡献率的高低对5 种污染源进行排序：因子5（综合源）（38.37%）> 因子2（工业降尘源）（24.67%）> 因子3（交通源）（17.62%）> 因子1（自然源和尾矿库源的混合源）（10.47%）> 因子4（农业源）（8.86%），表明综合源对农田研究区影响的贡献率最大. 由于Hg元素自身毒性很高，且在研究区土壤中，Hg为首要的生态危害元素，在因子5中贡献率达到了38.93%，导致因子5是对综合生态风险贡献最高的污染源. 本研究中对综合生态风险贡献最高的污染源与以工业降尘源为主要污染源的PMF源解析结果不一致. 这与李军等^[21]对敦煌市主城区的土壤重金属的研究结果一致，Hg元素负荷高的工业降尘源虽然不是重金属的最高贡献源，但却是综合生态风险的最高贡献源. 这表明重金属贡献率高的污染源并不一定具有高生态风险.

图 4 农田土壤重金属不同污染源对综合生态风险的贡献率

Figure 4. Contribution of different pollution sources of heavy metals in agricultural soils to the integrated ecological risk

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2.4 农田土壤重金属特定源-人体健康风险评估

图5a 显示了针对特定来源的人体健康风险评估模型的结果. 对于非致癌风险，不同污染源对儿童总 $\text{HI}$ 值为 1.49，大于阈值1，表明农田土壤中的重金属在不同污染源下会对儿童健康造成非致癌健康风险. 成人的总 $\text{H}\text{I}$ 值为 2.13×10⁻¹，小于阈值1，表明农田土壤中的重金属在不同污染源下不会对成人健康造成非致癌健康风险. 儿童的总 $\text{HI}$ 值大于成人的总 $\text{HI}$ 值一个数量级，这可能与儿童较低的体重、生活习惯和对污染物的敏感性比较高有关^[26]. 这一结果与方嘉等^[44]研究基于PMF模型的农田土壤重金属源暴露风险综合评价的结果一致，可能与儿童对污染物的敏感性比较高有关. 与石文静等^[45]对矿区周边土壤重金属的健康风险结果也一致，儿童非致癌及致癌风险较成人相比明显偏高，可能与儿童较低的体质量和生活习惯有关. 各个污染源的重金属对当地成人和儿童的 $\text{HI}$ 排序均为：1>As>Cr>Pb>Hg>Cd>Ni>Cu>Zn，表示在不同污染源下，每种重金属元素不会对当地居民造成非致癌健康风险. 不同污染源对成人和儿童的总 $\text{TCR}$ 值分别为2.72×10⁻⁵和4.58×10⁻⁵，表明农田土壤重金属在不同污染源下对当地人群健康有致癌健康风险. 各个污染源的重金属对当地成人和儿童的 $\text{T}\text{CR}$ 排序均为：10⁻⁴>As>Cd>Cr>10⁻⁶>Pb>Ni，其中As、Cd和Cr有致癌健康风险，因为其有较低的RfD和较高的SF，致癌和非致癌效应较强^[46]. Pb和Ni元素对当地人群身体的风险可以忽略不计.

图 5 农田土壤重金属特定源-人体健康风险评价

Figure 5. Source-specific human health risk assessment of heavy metals in agricultural soil

（a）健康风险（b）贡献率；注：白色区域表示无相关数据.

（a） health risk （b） contribution rate Note: The white area indicates no relevant data.

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对于研究区农田土壤重金属、污染源与健康风险关系如图5b所示，就致癌风险而言，因子4（农业源）是导致成人和儿童致癌风险的首要污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%. 其次是因子5（综合源），对成人的贡献率是23.77%，对儿童的贡献率是23.12%，污染因子以As为主，对成人的贡献率是51.79%，对儿童的贡献率是54.70%；对于非致癌风险而言，污染源贡献率的排列顺序：因子5（综合源）> 因子3（交通源）> 因子1（自然源和尾矿库源的混合源）> 因子4（农业源）> 因子2（工业降尘源）. 因子5（综合源）是导致儿童非致癌风险的首要污染源，贡献率为25.17%，最主要的污染因子也是As元素，贡献率为43.57%. 这可能与As元素本身毒性有关，其有较低的RfD和较高的SF^[46]. 这一结果不仅与杨杰等^[47]研究鄂西某铜铅锌尾矿库周边农田土壤重金属风险评估的结果一致，还与张丽瑞等^[48]研究甘肃省农田土壤潜在有毒元素污染的典型区域白阴市东大沟的健康风险评价结果一致，As元素是造成当地人群致癌风险影响的主要因子. 考虑到农业源和多种类型活动共同作用的综合源是造成研究区人体健康风险的主要因子，因而工业和农业等人类活动排放的重金属对人体存在健康风险，未来可通过提升工业废物排放标准，建立合适的管控机制以及减少农药和化肥用量等途径减少污染物进入环境的量，从而减少重金属对人体的危害^[45].

3. 结论（Conclusion）

1）研究区尾矿库和农田土壤中重金属含量均低于国家风险管制值，但尾矿库土壤中Pb有50.00%的样点超出国家风险筛选值，农田土壤中Cd、As和Hg分别有100%、3.03%和39.39%的样点超出国家风险筛选值. 总体而言，尾矿库土壤中重金属的污染程度较农田土壤明显偏高，其中尾矿库土壤以Hg、Pb、Zn和Cd污染为主，整体上属于中度污染水平，占比为100%；农田土壤以Hg和Cd污染为主，整体上属于轻度污染水平，占比为93.94%.

2）研究区农田土壤重金属分别受自然源及尾矿库源的混合源（贡献率为21.26%）、工业降尘源（贡献率为22.77%）、交通源（贡献率为17.91%）、农业源（贡献率为16.61%）和由多种类型活动组成的综合源（贡献率为 21.44%）的共同影响.

3）综合源对研究区生态风险贡献率为38.37%，为优先控制污染源，Hg为生态风险优先控制污染元素；农田重金属对成人不构成非致癌健康风险，但综合源是引起当地儿童非致癌风险的优先控制污染源，贡献率为25.17%，农业源是引起当地成人和儿童致癌风险的优先控制污染源，贡献率分别为25.87%和26.92%，健康风险的优先控制污染元素均为As.

图 1 我国地表水中大环内酯类抗生素的分布状况

Figure 1. The distribution of macrolide antibiotics in surface waters of China

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图 2 模拟日光照射下，典型ROS淬灭剂对大环内酯类抗生素光解速率常数（k）的影响^[84]

Figure 2. Effects of typical ROS scavengers on the photolysis rate constant （k） of macrolide antibiotics under simulated sunlight ^[84]

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图 3 模拟阳光照射下不同水环境因子对阿奇霉素光解动力学的影响

Figure 3. Effects of different aqueous environmental factors on photolysis kinetics of azithromycin under simulated solar irradiation

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图 4 不同溶解性有机物（DOM）对罗红霉素光降解的影响^[15]

Figure 4. Effects of different dissolved organic matters （DOM） on photodegradation of roxithromycin ^[15]

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图 5 不同H₂O₂浓度下UV/H₂O₂降解罗红霉素（ROX）的表观反应速率常数

Figure 5. Apparent reaction rate constants of roxithromycin （ROX） degraded by UV/H₂O₂ under different H₂O₂ concentrations

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图 6 泰乐菌素的结构及光解生成的同分异构体产物，γ/δ-顺式-泰乐菌素^[76]

Figure 6. Structures of tylosin and the proposed photolytic product isomer, γ/δ-cis-tylosin ^[76]

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图 7 SRHA或SRNOM存在下罗红霉素的光化学转化途径^[90]

Figure 7. Photochemical transformation pathway of roxithromycin in the presence of SRHA or SRNOM ^[90]

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图 8 DOM溶液中典型大环内酯类抗生素的光化学转化途径及反应位点^[9]

Figure 8. Photochemical transformation pathways and reaction sites of typical macrolide antibiotics in DOM solution ^[9]

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表 1 我国与其他国家地表水中大环内酯类抗生素的浓度水平对比

Table 1. Concentration difference of macrolide antibiotics in typical surface waters between China and other countries

地表水体Surface waters	采样季节Sampling seasons	水体/（ng·L⁻¹）Water	沉积物/（ng·g⁻¹）Sediment	参考文献References
安徽宛溪河	2018秋	1—147.1（均值35.73）	—	[8]
长江嘉陵江重庆段	2018春、秋	ND—1409（均值75.003）	ND—866.78（均值39.758）	[24]
山东莱州湾小清河	2015春、秋、冬，2017春	ND—223（均值81.55）	—	[25]
长江下游	2018秋	ND—30（均值1.79）	ND—6780（均值400）	[26]
北京潮白河	2017冬	<782（均值36.017）	<8.96（均值1.317）	[27]
东海沿海水域	2018春	2.9—77（均值33.6）	0.6—60.3（均值5.2）	[28]
北部湾	2015秋	<0.41—40.7（均值2.111）	<0.013—1.34（均值0.198）	[29]
太湖	2010春	ND—624.8（均值79.9）	ND—120.3（均值44.6）	[23]
西班牙东部地中海	2018夏、秋，2019冬	<5—1617（均值41.4）	—	[30]
韩国荣山江	2016春、夏、秋	6.2—475.1（均值42.7）	—	[31]
法国阿杜尔河口	—	<0.06—<8.1	—	[32]
黎巴嫩河流	2016春	<23—2806	—	[33]
伊比利亚河	2010秋，2011秋	0.09—153.72（均值2.172）	1.13—23.92（均值12.543）	[34]
美国东南部河流	2009冬季，2010春、夏、秋、冬	0.2—2.7（中值1.4）	—	[35]
南非Umgeni河	2013冬、春	0.21—22.57（中值5.65）	—	[36]
美国迈阿密河	—	14.7—356	—	[37]
ND：未检出，not detected；—没有数据，data unavailable.

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表 2 不同水溶液中大环内酯类抗生素（MLs）在254 nm、350 nm或（模拟）日光下的摩尔吸光系数（ε）、量子产率（Φ）及反应速率常数（k）

Table 2. Molar absorption coefficients（ε）, quantum yields（Φ） and reaction rate constants（k） of the typical macrolide antibiotics in different water solutions measured at 254 nm, 350nm or （simulated） sunlight

化合物Compounds	溶液条件Condition	Φ/（mol·Einstein⁻¹）			k/min⁻¹			参考文献References
化合物Compounds	溶液条件Condition	254 nm	350 nm	模拟日光Simulated sunlight	254 nm	350 nm	日光Sunlight	参考文献References
罗红霉素	纯水	1.2 × 10⁻³	2.0 × 10⁻⁴	—	1.7 × 10⁻³	1.2 × 10⁻⁴	9.5× 10⁻⁵	[85]
	淡水	4.9 × 10⁻²	7.0 × 10⁻⁴	—	1.7 × 10⁻²	3.9× 10⁻⁴	2.0× 10⁻⁴
	海水	1.1 × 10⁻²	4.0 × 10⁻⁴	—	3.0 × 10⁻²	2.4× 10⁻⁴	3.5× 10⁻⁴
红霉素	纯水	3.0 × 10⁻⁴	2.0 × 10⁻⁴	—	3.6 × 10⁻⁴	1.1× 10⁻⁴	2.1× 10⁻⁴	[85]
	淡水	3.0 × 10⁻³	4.0 × 10⁻⁴	—	4.5 × 10⁻³	3.9× 10⁻⁴	1.7× 10⁻⁴
	海水	4.5 × 10⁻³	7.0 × 10⁻⁴	—	2.2 × 10⁻³	1.5× 10⁻⁴	4.8× 10⁻⁵
阿奇霉素二水合物A	pH 3	1.2	—	—	4.7 × 10⁻¹	—	—	[88]
	pH 7	1.0	—	—	3.9 × 10⁻¹	—	—
	pH 9	4.9 × 10⁻¹	—	—	1.9 × 10⁻¹	—	—
阿奇霉素二水合物B	pH 3	1.8	—	—	6.9 × 10⁻¹	—	—
	pH 7	8.1 × 10⁻¹	—	—	3.1 × 10⁻¹	—	—
	pH 9	7.3 × 10⁻¹	—	—	2.8 × 10⁻¹	—	—
游离红霉素A	pH 3	9.0 × 10⁻²	—	—	1.0 × 10⁻¹	—	—
	pH 7	5.5 × 10⁻¹	—	—	5.9 × 10⁻¹	—	—
	pH 9	1.9 × 10⁻¹	—	—	2.1 × 10⁻¹	—	—
游离红霉素B	pH 3	5.0 × 10⁻²	—	—	5.0 × 10⁻²	—	—
	pH 7	6.1 × 10⁻¹	—	—	6.6 × 10⁻¹	—	—
	pH 9	2.0 × 10⁻¹	—	—	2.2 × 10⁻¹	—	—
酒石酸泰乐菌素A	pH 3	4.0 × 10⁻²	—	—	2.5	—	—
	pH 7	4.0 × 10⁻²	—	—	2.5	—	—
	pH 9	2.0 × 10⁻²	—	—	1.2	—	—
酒石酸泰乐菌素B	pH 3	2.0 × 10⁻²	—	—	1.4	—	—
	pH 7	3.0 × 10⁻²	—	—	1.7	—	—
	pH 9	1.0 × 10⁻²	—	—	6.7 × 10⁻¹	—	—
螺旋霉素	纯水	—	—	1.4 × 10⁻²	3.6 × 10⁻⁵	—	—	[84]
红霉素	纯水	—	—	3.5 × 10⁻³	8.3 × 10⁻⁵	—	—
克拉霉素	纯水	—	—	6.3 × 10⁻³	1.3 × 10⁻⁴	—	—
泰乐菌素	纯水	—	—	7.6 × 10⁻³	4.8 × 10⁻⁵	—	—
红霉素	纯水	—	—	5.4 × 10⁻⁴	—	—	—	[9]
克拉霉素	纯水	—	—	5.6 × 10⁻⁵	—	—	—	[9]
—没有数据，data unavailable.

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表 3 水环境因子对大环内酯类抗生素光降解动力学的影响

Table 3. Effects of aqueous environmental factors on photodegradation kinetics of macrolide antibiotics

水环境因子Factors	化合物Compounds	光源、溶液条件Light, solution condition	对光解影响Effect	参考文献References
天然有机物	罗红霉素、克拉霉素、阿奇霉素、红霉素	1700 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 7	促进	[9]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[90]
腐殖酸	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[90]
	阿奇霉素	500 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 7.3	促进	[77]
	罗红霉素、克拉霉素、阿奇霉素、红霉素	太阳光；pH 7	促进	[101]
	泰乐菌素	500 W高压汞灯（主波长365 nm）	抑制	[102]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯	抑制	[103]
	罗红霉素、螺旋霉素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制	[84]
	克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	低浓度促进，高浓度抑制
	克拉霉素、螺旋霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	抑制
	罗红霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	低浓度促进，高浓度抑制
富里酸	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
NO₃⁻	螺旋霉素	250 W高压汞灯	促进	[103]
	阿奇霉素	500 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 6.6	促进	[77]
	螺旋霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素		抑制
	克拉霉素		低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素、螺旋霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进
	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
	泰乐菌素	500 W高压汞灯（主波长365 nm）	抑制	[102]
NO₂⁻	螺旋霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素		抑制
	克拉霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	罗红霉素、克拉霉素、螺旋霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	抑制
	罗红霉素	500 W中压汞灯，UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯	抑制	[103]
Fe（Ⅲ）	罗红霉素、克拉霉素	中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[78]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素、克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制
	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进
	罗红霉素		抑制
	螺旋霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	泰乐菌素		低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素	500 W中压汞灯，UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
Fe（Ⅱ）	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[84]
	罗红霉素、螺旋霉素		抑制
	泰乐菌素		低浓度抑制，高浓度促进
	克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制
	螺旋霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	罗红霉素		低浓度抑制，高浓度促进
Cu²⁺、Mg²⁺、Cl⁻、HCO₃⁻	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
Ca²⁺、SO₄²⁻	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	无显著影响	[3]

水环境因子Factors	化合物Compounds	光源、溶液条件Light, solution condition	对光解影响Effect	参考文献References
天然有机物	罗红霉素、克拉霉素、阿奇霉素、红霉素	1700 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 7	促进	[9]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[90]
腐殖酸	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[90]
	阿奇霉素	500 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 7.3	促进	[77]
	罗红霉素、克拉霉素、阿奇霉素、红霉素	太阳光；pH 7	促进	[101]
	泰乐菌素	500 W高压汞灯（主波长365 nm）	抑制	[102]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯	抑制	[103]
	罗红霉素、螺旋霉素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制	[84]
	克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	低浓度促进，高浓度抑制
	克拉霉素、螺旋霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	抑制
	罗红霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	低浓度促进，高浓度抑制
富里酸	罗红霉素	500 W中压汞灯（λ > 290 nm）；pH 6、pH 7和pH 8	促进	[15]
NO₃⁻	螺旋霉素	250 W高压汞灯	促进	[103]
	阿奇霉素	500 W氙灯（λ > 290 nm）；pH 6.6	促进	[77]
	螺旋霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素		抑制
	克拉霉素		低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素、螺旋霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进
	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
	泰乐菌素	500 W高压汞灯（主波长365 nm）	抑制	[102]
NO₂⁻	螺旋霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素		抑制
	克拉霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	罗红霉素、克拉霉素、螺旋霉素、泰乐菌素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	抑制
	罗红霉素	500 W中压汞灯，UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯	抑制	[103]
Fe（Ⅲ）	罗红霉素、克拉霉素	中压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[78]
	螺旋霉素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	促进	[84]
	罗红霉素、克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制
	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进
	罗红霉素		抑制
	螺旋霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	泰乐菌素		低浓度抑制，高浓度促进
	罗红霉素	500 W中压汞灯，UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
Fe（Ⅱ）	克拉霉素	1000 W高压汞灯（λ > 290 nm）	促进	[84]
	罗红霉素、螺旋霉素		抑制
	泰乐菌素		低浓度抑制，高浓度促进
	克拉霉素、泰乐菌素	250 W高压汞灯（λ > 200 nm）	抑制
	螺旋霉素		低浓度促进，高浓度抑制
	罗红霉素		低浓度抑制，高浓度促进
Cu²⁺、Mg²⁺、Cl⁻、HCO₃⁻	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	抑制	[3]
Ca²⁺、SO₄²⁻	罗红霉素	500 W中压汞灯；UV/H₂O₂；pH 7	无显著影响	[3]

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图( 8) 表( 3)

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1. 材料与方法（Materials and methods）
1.1 研究区概况
1.2 样品的采集与处理
1.3 评价标准
1.4 污染负荷指数法
1.5 PMF源解析
1.6 基于源导向的土壤重金属生态风险评估
1.7 基于源导向的土壤重金属健康风险评估
1.8 数据处理与分析
2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 土壤重金属污染评价
2.2 农田土壤重金属污染源解析
2.3 农田土壤重金属特定源-综合生态风险评估
2.4 农田土壤重金属特定源-人体健康风险评估
3. 结论（Conclusion）

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大环内酯类抗生素（MLs）是一类分子结构中含有12—16碳内酯环的抗菌药物的总称，广泛用于人类疾病治疗和畜牧养殖^[1]. 2009年MLs在兽用抗生素中全球销量最高，2010年MLs位居全球抗生素消费量第三^[2]. 2013年中国MLs总消费量为42200 t，占抗生素总消费量的26%^[3]. 但由于人体和动物对抗生素的吸收率不高，5%—90%的抗生素以母体或代谢产物形态通过尿液或粪便排出体外，成为一类新的环境污染物. 相对于持久性有机污染物（POPs），MLs具有较短的环境半减期，但因其在环境中不断输入，持续存在，从而表现为“假持久性”^[4-8]. MLs特别是红霉素、克拉霉素、阿奇霉素和罗红霉素，经常在全球地表水中被检测到^[9]. 抗生素在水环境中不仅会选择性抑杀环境微生物，还会诱导细菌产生抗药性，对生态环境和人类健康构成威胁^[10]. 2018年，欧盟将红霉素、克拉霉素、阿奇霉素等MLs作为潜在水污染物纳入地表水污染物监测清单，要求成员国严格监控，评估其对水环境的危害和风险^[11].

进入环境中的抗生素会发生一系列的转化行为. 其中，光降解是MLs在环境中的重要消减途径^[12-15]，而且光解强烈影响此类污染物的生态毒理效应^[16-18]. 鉴于MLs是一类普遍存在的新污染物，难以被生物降解，且光降解是决定其环境归趋的重要因素，因此，有必要揭示其环境存在状况、分布特征及光化学转化行为，这对于该类污染物的环境归趋和暴露评价具有重要意义^[4,19]. 中国是世界上最大的抗生素生产、消费国，水环境中抗生素的浓度和检出频率高于一些发达国家，环境分布特征可能与其他国家不同^[20-21]. 并且，鉴于我国水域的多样性，抗生素类污染物在我国水环境中的分布状况和光化学行为可能呈现复杂、多样的特点. 目前，我国水体中MLs的分布特征及环境光化学行为被广泛关注，相关研究水平持续提升，也出现了一些新的发展趋势. 本文将探讨我国水环境中MLs的存在状况、时空分布差异，总结国内外该类抗生素水环境光化学行为的最新研究进展，其中将重点讨论其光降解动力学、影响因素和反应路径等.

1. 环境存在状况（Environmental occurrence and levels）

大部分抗生素类化合物的蒸汽压较小、亲水性强，因此该类污染物主要存在于水环境中^[19]. 目前在中国水环境中已检测到94种抗生素^[22]. 通过总结我国与其他国家典型地表水体中MLs的浓度水平（表1），发现在环境水体中常检出的MLs为红霉素、罗红霉素、克拉霉素、螺旋菌素、泰乐菌素等，其在水中和沉积物中的浓度水平分别为ng·L⁻¹级和ng·g⁻¹级. 其中，红霉素和罗红霉素的检出浓度较高，例如在太湖中这两种MLs的最高浓度分别为624.8 ng·L⁻¹和218.3 ng·L^−1[23]. 然而，泰乐菌素和克拉霉素检出浓度相对较低，阿奇霉素在湖泊中的残留浓度研究较少.

红霉素已于2002年在中国水产养殖中被禁用，但2012年仍有红霉素使用的相关数据^[38]. 在中国的水产品中抗生素的残留水平为0.01—100 ng·g⁻¹湿重（ww），MLs残留平均浓度为7.6 ng·g⁻¹ ww，其中在广东江阳的海陵岛周边养殖场采集的虾类样品中脱水红霉素残留浓度高达15090 ng·g^−1[38-39]. 南京固城湖流域蟹塘3个养殖季节，水中脱水红霉素平均浓度为307.27 ng·L⁻¹，夏季高达2450 ng·L⁻¹，这对藻类具有较高的风险，对蟹池中的水生生物也存在潜在危害^[40]. 除了水产养殖业，集中畜牧业对抗生素也有很大需求，牲畜粪便和养殖废水是环境中抗生素的重要来源，在我国农场牲畜粪便中检测到MLs的中值浓度为9.6 ng·g⁻¹，动物废水中为13.8 ng·L^−1[41]. 抗生素排放后最终进入到水环境，可能污染饮用水水源. 若抗生素不能被净水厂有效去除，进入饮用水管网，将对饮用水安全构成隐患^[42]. 李辉等^[43]在南京市饮用水源地的7个采样点中共检出5种MLs，其中阿奇霉素的检出浓度最高达65.2 ng·L⁻¹，检出率为64.71%. 另外，厦门莲花水库中MLs浓度也较高，阿奇霉素的浓度最高（232.61 ng·L⁻¹），检出率为75%，其次为罗红霉素，高达72.58 ng·L^−1[44]. 同时，由于抗生素的吸附作用，沉积物中也存在残留. 重庆桃溪河表层沉积物中检出的罗红霉素中值浓度为0.4 ng·g⁻¹，脱水红霉素中值为0.1 ng·g⁻¹ ^[45]；在辽河检出的罗红霉素中值浓度为5.51 ng·g⁻¹ （最大值29.6 ng·g⁻¹），红霉素为3.61 ng·g⁻¹ （40.3 ng·g⁻¹）^[46]；而珠江检出浓度更高，分别为罗红霉素24.7 ng·g⁻¹ （133 ng·g⁻¹）和红霉素24.4 ng·g⁻¹ （385 ng·g⁻¹）^[47].

如表1所示，就全球范围看，中国水环境中MLs的残留浓度处于相对较高的水平. MLs在中国安徽宛溪河、长江嘉陵江重庆段、山东莱州湾小清河、北京潮白河等水体中的均值明显高于法国奥杜尔河口、伊比利亚河、美国东南部河流、南非Umgeni河等. 其中，在长江嘉陵江重庆段，水中MLs高达1409 ng·L⁻¹，沉积物中为866.78 ng·g⁻¹；在长江下游检测到沉积物中MLs浓度更高，达到6780 ng·g⁻¹. 中国河流湖泊和沿海水体中的抗生素浓度普遍高于其他国家，且来源复杂^{[20-21, 48]}. 这些研究表明，MLs已成为我国普遍存在的新型有机污染物，其环境存在、分布特征、迁移转化及生态效应引起高度重视.

2. 时空分布差异（Seasonal and spatial distribution variation）

3. 水中光解动力学（Aqueous photodegradation kinetics）

4. 光解路径及光解机理（Photodegradation pathways and mechanisms）

5. 结论与展望（Conclusion and perspective）

目前我国抗生素滥用问题依旧严峻，尤其是当今全球新冠疫情防控局势紧张，大量抗生素进入环境并持续存在，成为典型的新污染物. 中国重视新污染物治理，MLs是检出率较高的抗生素类新污染物. 本文评述了我国环境水体中MLs的存在状况与时空分布差异，重点讨论了MLs的光解动力学、水环境因子对光解的影响，以及光降解路径与机理等. 我国对该类新污染物的相关研究方兴未艾，一些重点问题值得关注：

（1） MLs的污染数据和分布特征有待丰富并深入探究. 我国关于MLs的环境污染数据不够丰富，特别是在内陆地区，需要开展进一步的监测，以满足优先控制新污染物“筛检”的需求. 进一步，可以借助主成分-多元线性回归（PCA-MLA）分析、Pearson相关性分析等手段了解抗生素来源及其残留的影响因素，深入探究其在不同介质，不同季节、地点的分布差异，以及水文、人类活动及水质指标对其分布的影响.

（2） MLs的光化学转化动力学和机制需要深入研究. MLs分子量大、结构复杂、可解离，天然水环境复杂多变，光化学行为很大程度上受pH、溶解性物质以及光源、温度等环境因子的影响. 需要系统研究MLs不同解离形态在水环境乃至结冰环境中的“复合”光化学转化行为，如表观光解和间接光解、产物和转化路径的规律；深入探究多环境因子对MLs光转化的复合效应，将实验室模拟和野外实验体系建立联系并进行优化，提高实验值推算至实际环境的准确性，以构建实际水环境适用的抗生素光化学转化动力学模型. 激光闪光光解技术（LFP）、电子顺磁共振（EPR）和化学测定法等可检测ROS的种类和丰度，而产物鉴定可借助LC/MS、核磁共振波谱仪（NMR）等设备，并利用维恩图、层次聚类等辅助产物解析.

（3） MLs的风险及光致毒性需要进一步评估. 通过不同的毒性受试生物体（如费氏弧菌、大型蚤、藻类和斑马鱼）以及抑菌实验菌体（如枯草芽孢杆菌、荧光假单胞菌）获得的风险评估可能存在不同的结论，需要多种营养级的生物、更丰富的菌株为对象进行实验，探索毒性作用机制和演变规律. 并且，应关注MLs的光致毒性，以阐明光解过程中母体及其中间产物的毒性效应和抗菌活性演变趋势.

参考文献 (112)

我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

通讯作者: E-mail：gelinke@sust.edu.cn;

Occurrence and photochemical behavior of macrolide antibiotics in the aquatic environment of China

Corresponding author: GE Linke, gelinke@sust.edu.cn ;

1. 材料与方法（Materials and methods）

1.1 研究区概况

1.2 样品的采集与处理

1.3 评价标准

1.4 污染负荷指数法

1.5 PMF源解析

1.6 基于源导向的土壤重金属生态风险评估

1.7 基于源导向的土壤重金属健康风险评估

1.8 数据处理与分析

2. 结果与讨论（Results and discussion）

2.1 土壤重金属污染评价

2.2 农田土壤重金属污染源解析

2.3 农田土壤重金属特定源-综合生态风险评估

2.4 农田土壤重金属特定源-人体健康风险评估

3. 结论（Conclusion）

期刊类型引用(5)

其他类型引用(0)

计量

我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

通讯作者: E-mail：gelinke@sust.edu.cn;

English Abstract

Occurrence and photochemical behavior of macrolide antibiotics in the aquatic environment of China

Corresponding author: GE Linke, gelinke@sust.edu.cn ;

全文HTML

3.1. 直接光解与自敏化光解

3.2. 间接光解

3.3. 水环境因子对光解的影响及作用机制

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全文HTML

3.1. 直接光解与自敏化光解

3.2. 间接光解

3.3. 水环境因子对光解的影响及作用机制

我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

通讯作者: E-mail：gelinke@sust.edu.cn;

Occurrence and photochemical behavior of macrolide antibiotics in the aquatic environment of China

Corresponding author: GE Linke, gelinke@sust.edu.cn ;

1. 材料与方法（Materials and methods）

1.1 研究区概况

1.2 样品的采集与处理

1.3 评价标准

1.4 污染负荷指数法

1.5 PMF源解析

1.6 基于源导向的土壤重金属生态风险评估

1.7 基于源导向的土壤重金属健康风险评估

1.8 数据处理与分析

2. 结果与讨论（Results and discussion）

2.1 土壤重金属污染评价

2.2 农田土壤重金属污染源解析

2.3 农田土壤重金属特定源-综合生态风险评估

2.4 农田土壤重金属特定源-人体健康风险评估

3. 结论（Conclusion）

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出版历程

我国水体中大环内酯类抗生素的分布特征及环境光化学行为

通讯作者: E-mail：gelinke@sust.edu.cn;

English Abstract

Occurrence and photochemical behavior of macrolide antibiotics in the aquatic environment of China

Corresponding author: GE Linke, gelinke@sust.edu.cn ;

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3.1. 直接光解与自敏化光解

3.2. 间接光解

3.3. 水环境因子对光解的影响及作用机制

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3.1. 直接光解与自敏化光解

3.2. 间接光解

3.3. 水环境因子对光解的影响及作用机制