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土壤中的镉（Cd）具有强烈的移动速度和危害性[1-3]。Cd在生物体内极易蓄积，具有生殖发育毒性、神经毒性、致癌性等多种严重毒害性[4]。川芎植物的根茎可用于治疗经闭痛经、瘾瘕腹痛等，有很高的经济和药用价值。近年来，由于川芎主产区土壤Cd含量较高从而导致其用药部位（根部）Cd超标的问题，严重影响了川芎的用药安全，制约其对外出口。因此，解决川芎用药部位Cd含量超标的问题迫在眉睫。
向土壤中添加改良剂可以有效降低土壤重金属活性，抑制重金属的迁移[5-6]。团聚体是土壤的一种基本的物理和功能元素，重金属在土壤环境中的积累、迁移和有效性与土壤团聚体的性质密切相关[7]。研究团聚体内重金属的分布可以揭示改良剂降低重金属有效性的机制。Wolfgang等[8]在研究中发现了土壤重金属Cd主要富集在0.02—0.25 mm的团聚体粒级中。土壤团聚体作为土壤结构的基本组成单位，对探究土壤重金属的分布规律和其潜在影响机制有着非常重要的作用。
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川芎种子（Ligusticum chuanxiong Hort.）由四川省成都市彭州区某川芎种植基地提供。初始土壤的物理化学性质如下：pH为（5.63 ± 0.21）；有机质为（28.93 ± 1.78） g·kg−1；总磷为（0.67 ± 0.05） g·kg−1；全氮为（1.22 ± 0.09） g·kg−1；孔隙度为（43.91%± 2.46%）；总Cd为（1.52 ± 0.12） mg·kg−1。试验小区面积为46.62 m2。
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经过改良剂初筛试验后本研究选取两种改良剂用于田间试验。改良剂1由轻质碳酸钙（CaCO3，97%）、钙基膨润土（蒙脱石，95％）、磷酸二氢钾（KH2PO4, 95%）、生物炭、硅酸钠（Na2SiO3, 99%）、天然凹凸棒等质量混合而成；改良剂2由重质碳酸钙（CaCO3, 97%）、钙基膨润土、磷酸二氢钾、生物炭、硅酸钠、天然凹凸棒等质量混合而成。所有材料按照等质量比混合，过100目筛后混合制得土壤改良剂。田间试验共设7个处理，分别为不施加改良剂（对照）、改良剂1低浓度（0.5 t·hm−2）（T1-低）、改良剂1中浓度（1.5 t·hm−2）（T1-中）、改良剂1高浓度（5.0 t·hm−2）（T1-高）、改良剂2低浓度（0.5 t·hm−2）（T2-低）、改良剂2中浓度（1.5 t·hm−2）（T2-中）、改良剂2高浓度（5.0 t·hm−2）（T2-高）。对于川芎进行3次追肥，有机粪肥为集约化养殖场的鸡粪，含水量为76%。鸡粪的总Cd含量为（0.43 ± 0.04） mg·kg−1。
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在川芎收获阶段，采用五点采样法，采集完整的植株样品和耕层（0—20 cm）土壤样品100 g。将川芎植物样品在105 ℃干燥30 min[9]，切片、压碎、0.5 mm筛分、密封保存待测。土壤样品要筛分以保存。
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植物样品：测定干燥后川芎的生物量。根据药典方法，将Cd的根、茎部分风干，经100目尼龙筛网制成药粉，在烧杯中称取1 g样品。然后加入10 mL硝酸-高氯酸（4:1）混合溶液，混合浸泡过夜。次日，将溶液在加热板上溶解，微沸至无色透明或微黄色。冷却后，将溶液转移到10 mL的量瓶中，用2%的硝酸溶液清洗容器，恒容振荡。然后用火焰原子吸收光谱仪测定镉的含量。
土壤样品：使用Tessier萃取法测定土壤中有效态Cd，采用火焰原子吸收光谱仪测定土壤中Cd含量。采用pHs-3C（水土比2.5∶1）测定土壤pH值；采用重铬酸钾法测定土壤有机质含量；土壤孔隙度根据土壤容重（环刀法）和比重（比重瓶法）计算得到；土壤团聚体根据萨维诺夫法分级[10]。
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数据分析在经过SPSS25.0和Excel2019分析之后，使用Origin 2018进行做图，并且使用Duncan新复极差法进行处理间的差异显著性。
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如表1所示（不同小写字母表示同列各处理间差异显著，P < 0.05），各处理的土壤pH、土壤有机质和速效磷均显著提升（P < 0.05），土壤有效态Cd得到显著降低。改良剂1处理下的土壤为弱酸性，与对照组相比，pH提高了0.32—0.59个单位。改良剂2处理下的土壤pH提升了0.38—0.80个单位。土壤有机质含量在施加改良剂之后增加了11.30%—26.29%。改良剂的添加可以提升土壤速效磷的含量，其中T2-高处理下速效磷浓度的提升最大（99.95%），较对照处理差异显著（P < 0.05）。与对照组相比，施加改良剂后土壤有效态Cd含量显著降低了9.52%—51.43%（P < 0.05）。不同施用量对土壤有效态Cd有显著影响。从低施用量到高施用量，改良剂2施用量的增加显著提升了Cd的固定化效率。T2-中和T2-高处理效果最好，均降低了51.43%。
土壤重金属的是否有效，在一定范围内与其pH值有一定关系。二者呈现负相关关系[11-12]。而在本次实验中，土壤pH的增加与两种改良剂中含有碱性物质的生物炭、方解石等有关系。并且生物炭对于提升土壤中钾离子和钠离子等等有很好的效果，与此同时可以减少土壤中的氢离子和金属铝离子，因此pH提升[13]。而在土壤的pH增加之后，土壤胶体的负电荷量提升，镉离子电吸附能力增加[14]。土壤中镉离子被两种改良剂中的生物炭和钙基膨润土而淹留。而土壤中的金属有效性得到减少的原因在于含有官能团羟基的醇类和酚类化合物的形成，金属离子有了更多的吸附点位[15]。
在川芎收获期，不同改良剂处理下的有效态Cd百分比含量均减少（图1），减少量在5.89%—18.76 %之间，其中T1-高处理效果最显著；不同处理对碳酸盐结合态Cd有着不同程度的提升，增加率为1.28%—6.56%，最为显著的为T2-高处理；铁锰氧化态Cd百分比含量均有所减少，其中减少最多的是T1-低处理，减少量为8.84%；改良剂对有机态Cd的影响是不同的，T1-中处理下的有机态Cd增加，增加量为0.53%，而其余处理均减少了其含量；残余态Cd的百分比含量变化较大，对比对照处理，增加量在9.4%—28.05 %之间，其中，T1-高处理增加最多。总的来说，改良剂使有效态Cd向残余态Cd转变，T1-低处理下的Cd总量未发生变化，依旧为1.414 mg·kg−1 ，而另两种梯度浓度总Cd含量均提升，T1-高处理下提升最高，为15.60%，而T2-中和T2-高处理的Cd总量均减少了14.18%，T2-中处理的总Cd含量提升了7.80%。
不同浓度改良剂的施加可以促进土壤Cd从有效态向其余形态的转变，这可以降低重金属生物有效性，从而使Cd的生物毒性降低。但无论是各种形态的Cd含量还是不同形态Cd的总和，一直在发生着改变，这是因为土壤重金属形态会随着土壤环境因子的改变而改变，它是处于一种动态的平衡[16]。
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改良剂的施加降低了土壤容重。由表2可知，不同改良剂的施加降低了土壤容重和比重，增加了土壤孔隙度。对比对照处理，改良剂1处理组降低了土壤容重，土壤容重与改良剂浓度呈负相关关系，对容重的减少量为6.38%—10.64%，不同浓度处理间差异显著（P < 0.05）；改良剂2处理组按照对土壤容重的减少效果为高>低>中浓度，减少量在10.64%—14.89%；对比对照处理，土壤比重的减少量为4.63%—10.42%，T2-高处理减少最多，除了T1-中和T2-高处理外，改良剂的处理效果差异不显著（P < 0.05）；从测定结果可以看出，相较对照处理，不同处理中土壤孔隙度增加最多的是T2-高处理，增加了9.05%，所有处理差异均显著（P < 0.05）。
土壤容重代表了土壤的结构和有机质含量等状况，土壤容重越小，土壤越松软，透气性越好。土壤比重受到土壤固相组成物质的种类和相对含量的影响[17]。土壤比重的结果一定程度上可以反映土壤的矿物组成和有机质含量，有机质含量越高，土壤比重越低。土壤孔隙度是衡量土壤孔性的重要指标，与土壤容重和比重联系密切[18]。本试验中，改良剂的施加改善了土壤物理结构，这有利于川芎的生长。改良剂2对土壤结构的改善整体效果略微优于改良剂1。土壤结构是土壤中不同大小、形态和性质的土壤团聚体的总和。土壤结构通过影响土壤水分、通风、温度和机械阻力间接影响作物生长[19]。越坚硬的土壤，其孔隙度越低，水力传导系数越低，干燥时强度越高，这导致渗透减少，植物出苗和根系生长受到抑制[20]。
改良剂的施加可以促进微团聚体向粗大团聚体和细大团聚体的转变。本试验将土壤团聚体按粒径分为了3种，分别为粗大团聚体（>2000 μm）和细大团聚体（250—2000 μm）和微团聚体（<250 μm）[21]。如图2a所示，51.38%的土壤为粗大团聚体，在施入改良剂后，相较对照组而言，粗大团聚体增加，增幅为1.30%—6.89%；在细大团聚体中，除T1-低和T2-中处理外，其余处理均增加了细大团聚体的含量，增加了0.86%—4.52%；不同改良剂处理均减少了微团聚体的占比，减少量在2.13%—8.44%之间。如图2b所示，在未经处理的土壤中，1.37%的土壤主要为粗大团聚体，34.76%的土壤主要为细大团聚体，在施入改良剂后，粗大团聚体和细大团聚体含量增加显著，增幅分别为为1.31%—6.02%和4%—11.36%。对比对照处理，改良剂的施加减少了微团聚体的含量，减少量为5.31%—19.38%。不同改良剂的施加增加了粗大和细大团聚体的含量，并且查阅相关文文献，总结了土壤团聚体当中团聚性增强的原因跟以下因素有关：（1）添加改良剂的添加使得微团聚体结合成较大粒径团聚体的粘合剂，改良剂中带负电荷的微生物和官能团可以通过静电相互作用吸附土壤中的黏土和矿物质，形成稳定的团聚体[22-23]。（2）两种改良剂中的硅酸钠中的钠离子作为可变电荷的土壤胶体加速了土壤团聚体的胶结[24]。
水稳性团聚体的分形维数（D）的值通常可以用来表征土壤的结构稳定性，且分形维数的越低，土壤团聚体的结构越稳定[25-26]。由图3b可知，通过实验研究发现湿筛法下，改良剂的施加降低了分形维数的值，相比对照组而言，改良剂1和改良剂2间无显著差异性，分形维数随着改良剂浓度梯度的增加而递减。对于非水稳性团聚体来说，实验结果与水稳性团聚体相似。Stegarescu等[27]发现，当施加了外源物质（黑麦、油菜和小麦秸秆）后，对土壤团聚体稳定性产生了影响。顾欣等[28]在盆栽条件下施加了生物炭，提高了玉米土壤的GMD（几何平均直径）和MWD（平均重量直径）的值，提升了种植土壤的机械稳定性。本研究中，两种改良剂均含钙基膨润土，它能够提升土壤大粒径土壤团聚体的含量，并且钙基膨润土的施加能够提升土壤有机碳的含量，土壤有机碳与微生物的存在可能会影响到土壤团聚体的稳定性[29]。
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由表3可知，施加改良剂可以有效降低收获期川芎根部Cd含量。不同处理的川芎根部Cd含量均减少，除T2-低和T2-高处理外，不同处理差异显著（P < 0.05），降幅在41.51%—56.13%。同时，改良剂的添加显著增加了川芎的生物量（表3），T2-低、T2-高处理效果显著，增幅分别为53.50%和52.72%。在改良剂1的施加下，浓度不断提升，植物根部Cd含量降低，而生物量增加，二者呈现负相关关系，表明了植物在根部Cd含量减少的情况能够生长更好。而在改良剂施加后，土壤的pH值提高，且有效态Cd降低，植物周边的土壤理化性质得到一定程度的改善，因此土壤中对于影响植物生长的不利因素减少，植物能够更好的生长，由此提升了川芎生物量[30]。
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为了探究混合改良剂添加对植物生物量和根部Cd含量影响的潜在机制，利用IBM SPSS Statistics 22.0分析了土壤化学指标、分型维数与川芎生物量和镉含量之间的相关关系（表4）。结果表明，川芎生物量与pH（R=0.980，P<0.001）、有机质（R=0.930，P=0.002）、速效磷（R=0.811，P=0.027）以及硝态氮（R=0.756，P=0.050）均成显著正相关；川芎根部Cd与pH（R=−0.855，P=0.014）、有机质（R=−0.902，P=0.005）、速效磷（R=−0.970，P<0.001）、硝态氮（R=−0.755，P=0.050）均成显著负相关，和分形维数（干筛R=0.863，P=0.012、湿筛R=0.802，P=0.030）呈显著正相关关系。
土壤pH的提高降低了土壤中有效态Cd对川芎根部的迁移效果，减少了川芎根部Cd含量。而速效磷含量的提高为川芎生长提供了充足的养分，有利于川芎生物量的积累。有机质对川芎根部Cd的积累的抑制作用体现在土壤颗粒之间通过有机质的胶结等作用形成微生物的细胞壁和产生代谢产物，可以提升土壤团聚体的稳定性，并且能够吸附和沉淀土壤中的重金属，对土壤有效态Cd的积累产生消极影响[31]；而团聚体稳定性显著影响了川芎根部Cd的积累，根据数据分析以及查阅相关文献，分析原因可能如下：（1）分形维数越低，土壤团聚体稳定性越高，粗大和细大团聚体含量也越高。而较大团聚体可以保留住重金属离子，使得土壤中有效态Cd向川芎根部迁移减少，从而抑制川芎根部Cd含量[32]。（2）改良剂的施加增强了土壤团聚体稳定性，而团聚体中有效态Cd对“土壤—作物”中镉的转运和分布起到了关键作用[33]，因此对川芎根部Cd起抑制作用。
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（1）施加两种改良剂显著影响了土壤的化学和物理性质，其中土壤pH、有机质、速效磷和土壤孔隙度的含量得到提升，土壤有效态Cd、土壤比重和土壤容重得到有效降低。总体而言，改良剂2对土壤有效态Cd的降低效果优于改良剂1。
（2）土壤团聚体显著影响川芎根部Cd含量。土壤中大团聚体可以保留重金属离子，使得土壤中有效态Cd向川芎根部迁移减少，从而抑制川芎根部Cd含量。T2-低以及T2-中使用下，对川芎影响最为突出，并且考虑到实际应用和成本方面因素，最终选择T2-低浓度条件（即0.5 t·hm−2）。
改良剂对镉污染土壤团聚体稳定性和川芎镉积累的影响
Effects of soil aggregates stability on the cadmium accumulation and growth of Ligusticum chuanxiong Hort. in cadmium-contaminated soil
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摘要: 为探究土壤改良剂的施用对团聚体稳定性及川芎镉积累的影响，本文基于川芎主产地种植园镉污染土壤设置田间试验，通过施加不同剂量改良剂1（轻质碳酸钙、石灰石、钙基膨润土、纳米磷酸二氢钾、生物炭、硅酸钠、凹凸棒）0.5 t·hm−2（T1-低）、1.5 t·hm−2（T1-中）、5.0 t·hm−2（T1-高）和改良剂2（重质碳酸钙、钙基膨润土、纳米磷酸二氢钾、生物炭、硅酸钠、凹凸棒）0.5 t·hm−2（T2-低）、1.5 t·hm−2（T2-中）、5.0 t·hm−2（T2-高），研究其对土壤团聚体的稳定性、有效态Cd含量以及川芎根部Cd含量与其生物量的影响。结果表明，在添加两种不同改良剂之后，土壤团聚体稳定性得到提升；土壤有效态Cd以及川芎根部Cd含量都有显著降低。对比空白处理，T2-高和T2-低处理效果最好，使得土壤有效态Cd和川芎根部Cd分别降低了51.43%和56.13%；并且生物量有所提升，T2-低处理效果最好，增幅为53.50%。根据相关性分析，发现土壤团聚体稳定性显著影响了川芎根部Cd积累。本实验结果，可为土壤改良剂施加过程中生物积累效应相关潜在机制的研究提供参考。Abstract: To search the correlation between soil aggregates stability and the cadmium(Cd) accumulation and growth of Ligusticum chuanxiong Hort., this study took the soil of the main producing area of Ligusticum chuanxiong Hort.in Sichuan Province as the research object. The concentration of 0.5 t·hm−2, 1.5 t·hm−2 and 5.0 t·hm−2 of soil amendment 1 (precipitated calcium carbonate, limestone, calcium bentonite, nano potassium dihydrogen phosphate, biochar, sodium silicate, attapulgite) and soil amendment 2(heavy calcium carbonate, calcium bentonite, nano potassium dihydrogen phosphate, biochar, sodium silicate, attapulgite) were studied respectively to see what effects the modified soil have on the Cd accumulation and growth of Ligusticum chuanxiong Hort. The results showed that the stability of soil aggregates was improved after adding two different amendments. The content of available Cd in soil and root of Ligusticum chuanxiong Hort. decreased significantly. Compared with blank treatment, T2-high and T2-low treatments had the best effect, which reduced soil available Cd and root Cd by 51.43% and 56.13%, respectively. In addition, the biomass was improved, and the T2-low treatment had the best effect, increasing by 53.50%. According to correlation analysis, it was found that soil aggregate stability significantly affected Cd accumulation in root of Ligusticum chuanxiong Hort. The results of this experiment can provide a reference for the study of potential mechanisms related to bioaccumulation effect during the application of soil amendments.
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Key words:
- soil aggregates /
- ligusticum chuanxiong Hort. /
- available cadmium /
- biomass
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作为由空气污染引发的全球性灾难之一，酸雨被认为是当今最严重的一种跨境环境问题[1]。酸雨问题主要源于工业化石燃料的燃烧（产生SO2）和汽车尾气的排放（产生NOx）[1]，因此，人们治理酸雨的主要方法就是限制SO2和NOx等酸性污染物的产生。早在工业革命时期，酸雨问题就已经在美国出现，但直到1970年以前都未曾受到应有的关注，只是被用来反映空气质量状况的一项指标。随着1972年在瑞典斯德哥尔摩举行的“联合国人类环境会议”上被首次报道，加之酸雨危机愈演愈烈，美国从联邦政府层面，开始了对酸雨治理模式的探索之路。
1. 2种酸雨治理模式的主要特征
在当今酸雨治理领域中，命令—控制（Command-and-Control，CAC）和“市场调节”（Market-Based Instrument, MBI）是2种最具代表性的环境管制模式，美国完成由前者到后者的转型历经了二十余载。鉴于这2种模式在构成要素及运作机制等方面具有本质性的区别，在此，以酸雨治理实践为例，从实施主体、动力来源和运行机制3个方面，首先对2种模式的主要特征加以阐释。
1.1 酸雨治理模式的实施主体
酸雨治理模式的实施主体，是指对酸雨进行治理的行为主体，它承担着酸雨治理的责任，并被赋予实施治理的相应权力。实施主体对酸雨治理的主观认知和态度，及对酸雨进行治理的能力，都会对酸雨治理的客观效果产生重要影响。
命令—控制模式的实施主体主要是国家机构（包括：行政、立法和司法3个组成部分），它们借助其在公共事务管理中法定的权力和权威，以发布酸雨管制命令、制定酸雨防治法规、设定SO2排放标准、开展对排污单位的监督审查等方式，实施对酸雨的治理。
市场调节模式则通过将酸雨治理的环境成本与企业的经济利益相挂钩的方式，将酸雨治理的行为主体由国家机构转向企业。受经济利益的驱使，企业会自发地依据其自身经营的成本和收益状况，灵活地做出“污染多少，治理多少”的选择，而不必受制于环境监管者设定的酸雨管制模式。
1.2 酸雨治理模式的动力来源
酸雨治理模式的动力来源，是指推动酸雨治理模式得以实施的主要动因和激励因素，它在很大程度上影响到酸雨治理主体的积极性和努力程度。
命令—控制模式的动力来源，是在世界环保运动蓬勃兴起与美国国内环境污染日益严峻的背景下，国家机构对于本国经济、社会发展，特别是环境保护事业所必须担负的责任、义务和职能。
市场调节模式的动力来源，则是市场运行中成本—收益衡量下的经济效益。在市场调节模式中，市场之所以能够发挥作用的关键在于其借助一些经济激励措施，将企业治理酸雨的费用内化到其经济运行的成本当中。为了花费最少的治污成本换取最大的经济效益，企业便会想方设法地减少污染排放。因此，较之命令—控制模式，市场调节模式在酸雨治理的过程中会呈现出更加灵活、自觉的特点。
1.3 酸雨治理模式的运行机制
酸雨治理模式的运行机制，是指推动酸雨治理模式运行并发挥作用的逻辑、程序、方式与路径，它随酸雨治理模式中其他要素所产生的变化而变化，直接决定了某一酸雨治理模式的具体表现形态。
命令—控制模式依靠国家机构的行政和法律手段，以外部约束的方式对致使酸雨产生的排污企业实施最直接的管控。在这一过程中，国家机构首先需要通过立法手段界定法律所允许的SO2等酸性污染物的最大排放量，然后再借助行政手段对那些超过最大排放量的行为施以惩罚。由于该模式的运行建立在各种严格的酸雨管制标准和严厉的行政处罚措施基础之上，因此实施主体对于各企业排污信息的掌握尤为重要。
市场调节模式则主要依靠经济和市场手段，以内在约束的方式对致使酸雨产生的排污企业实施间接性管控。为了充分调动企业治理酸雨的积极性，在制定总体的SO2减排目标后，环境监管者会借助一些经济激励措施，以经济诱导环保的方式将企业治理酸雨的责任与其追求经济效益的动机结合起来，以此来促使其自发地采取一些酸雨治理措施。由于该模式的运行依靠市场经济的自我调节机制，因此合理恰当的经济激励措施是其得以有效运转的重要保障。
2. 美国酸雨治理的“命令—控制”时期（1970—1990年）
20世纪70年代以前是美国酸雨治理的“无政府时代”。彼时，以联邦政府为主的国家机构对于国内酸雨乃至空气污染问题并未施加过多的干预。而后，随着酸雨等跨境污染问题愈发严峻，各州和地方政府的“画地为牢”式治理方式，以及民间环保运动的“分散性”弊端日显。美国最终于1970年伴随《国家环境政策法》的实施确立了以国家管制为主要特征的命令—控制模式，并由此开启了借助行政、立法和司法手段共同管制空气污染的“命令—控制”时期。
2.1 实施主体
“命令—控制”时期美国治理酸雨的主体是以美国联邦政府为主的国家机构——既包括一般意义上以总统为首的行政机构，还包括以国会为代表的立法机构和以联邦法院为代表的司法机构。
在国家机构的三方实施主体中，起主导性作用的是以总统为首的行政机构。1970年，尼克松政府开启了以联邦政府的名义就每年所需要解决的环境问题向国会提交咨文的先例[2]，还特别成立了以美国环保局为代表的专门性环境管制机构。自此，“环境保护不再仅仅是各州和地方政府的职能，美国联邦政府开始承担起对环境保护的主要领导责任”[3]。国会作为各方利益集团相互博弈的场所，也在此期间表现出强烈的环保价值取向。一般而言，在参众两院表决时，民主党人支持环保的热情要远高于共和党人。在民主党人掌控着参众两院多数席位的70年代，国会先后于1970和1977年2次修订《清洁空气法》。联邦法院虽然没有像上述主体的态度倾向那样明显，但在总统和国会这两大利益主体的共同影响下，其作为宪政秩序维护者的形象，在不损害宪法效力的情况下也是会考虑到维护联邦政府和国会的权威，从而向环保势力一方倾斜的。
由此可见，在美国治理酸雨的命令—控制模式中，尽管作为共同实施主体的三大部门行使权力的领域各不相同，但其在此时期内支持美国酸雨治理的态度却是基本趋于一致的。
2.2 动力来源
20世纪70年代是美国酸雨问题的全面爆发时期，也是命令—控制模式的高度发展时期，其发展的主要动因在于国家机构承担环保责任的需要。
从1970年1月1日《国家环境政策法》正式生效的那一刻起，美国进入到了“环境保护的十年”。这一时期，无论是国家机构对于环境污染问题的重视程度，还是在出台环保政策的数量和水平上，都较之前有了显著提高。与此同时，美国的酸雨现象在70年代初期愈发严峻，甚至已损害到美国国家的经济利益和人民的生活质量乃至生命安全。在此影响下，特别是在热衷于环保的民主党人占参众两院多数席位的70年代，作为“最具有政治责任感的联邦机构”[4]，国会和各州议会首先应承担起作为国家立法机构的重大使命——通过环境立法的方式对酸雨问题实施管控。
鉴于酸雨问题不仅是一个环境问题，更是一个国际关系问题——一方面，它涉及美国与邻国加拿大之间在共同应对跨境空气污染问题时进行的合作与博弈；另一方面，在国内环保运动高涨和经济下行压力增大的背景下，作为国家机构的核心组成部分，联邦政府也需要向公众对其所必须承担的环保责任作出积极回应，以求弥补在经济问题上损伤的政治权威。特别是酸雨本就是一个跨境性质的空气污染问题，污染程度的加深使得各州与地区之间各自治污的状态逐渐被打破，在环境产权界定不清晰的情况下，市场的自发调节机制只会使污染者的“搭便车”行为愈演愈烈。因此，无论是出于环境质量改善的目的，还是出于国家机构所必须担负的环保责任的考量，都迫切需要联邦从国家政治层面对酸雨问题加以协调和管制。
2.3 运行机制
命令—控制模式的运行围绕国家立法领域的措施展开，配合行政和司法手段的干预，三者共同开创了美国以国家强制力方式来解决酸雨问题的先河。
首先，从国家立法层面来看。命令—控制时期是联邦以立法手段应对酸雨问题的开端，这为日后美国“酸雨计划”的正式出台奠定了充实的法理依据。在《1970年清洁空气法修正案》中，法案授权美国环保局对于6种危害公众健康与福利的空气污染物质设置“国家环境空气质量标准（National Ambient Air Quality Standards, NAAQS）”[5]，其中就包括致使酸雨产生的SO2和NOx。在《1977年清洁空气法修正案》中，法案对于酸雨问题的管控更加具体。在第123条条款中，法案增加了限制高烟囱的使用，使之不能经常作为一项污染控制技术的决定[6]；在第110和第126条条款中，法案首次就各州酸性污染物的跨州际传播及相关申诉问题进行了界定[6]；在第115条条款中，法案则对国家解决酸性污染物跨境传播的程序问题作出了说明[6]。
其次，从行政措施层面来看。联邦政府在此期间发布的酸雨管制命令主要表现在以下3个方面：第一，根据1970年法案的要求制定SO2和NOx等酸性污染物的排放标准[7]，见表1。
表 1 国家环境空气质量标准Table 1. National Ambient Air Quality Standards污染物 国家一级环境质量标准 国家二级环境质量标准 均值类型 标准浓度水平 均值类型 标准浓度水平 一氧化碳 8小时 10 mg·m−3 未设定 无 1小时 40 mg·m−3 未设定 无 铅 平均每季最大值 1.5 μg·m−3 平均每季最大值 1.5 μg·m−3 氮氧化物 每年算数平均值 100 μg·m−3 每年算数平均值 100 μg·m−3 臭氧 每天1小时平均最大值 235 μg·m−3 每天1小时平均最大值 235 μg·m−3 颗粒物（PM10） 每年算数平均值 50 μg·m−3 每年算数平均值 50 μg·m−3 24小时 150 μg·m−3 24小时 150 μg·m−3 二氧化硫 每年算数平均值 80 μg·m−3 3小时 1300 μg·m−3 24小时 365 μg·m−3 | Show Table
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1971年4月，美国环保局分别将SO2和NOx的“国家一级空气质量标准”的年度算数平均值设为80和100 μg/m3[8]。自此，美国的酸雨管控工作有了科学的依据和准则。第二，为了使更多地区尽快达到NAAQS的要求，美国环保局采纳了通过建造高烟囱的方式来将SO2等酸性污染物排放到高空中，以此来稀释和分散地表污染物浓度的高烟囱政策。据悉，1960年，美国烟囱的平均高度约74 m；1970年，已经存在2个高度超过152 m的烟囱；到了1980年，烟囱的平均高度已达到223 m[9]。第三，开始就跨境酸雨防治问题与加拿大政府展开合作。1978年，两国建立了“空气污染物远距离传输双边研究磋商小组”，开始对酸雨问题展开科学研究[10]。到了1979年，两国又共同起草了一份关于酸雨在北美地区的起因、传播和影响等内容的科学报告[11]，同时还签署了《跨界空气质量联合声明》，表达了美加双方想要“共同减少或防止损害公众健康和财产安全的跨界空气污染问题的决心”[10]。
最后，从司法诉讼层面来看。美国联邦法院支持为酸雨治理申诉的态度主张也在此期间表现得愈发明显，一个典型的案例是1973年“西宾夕法尼亚电力公司诉特雷恩案”[12]。西宾夕法尼亚电力公司是一家主要排放含硫化合物的电力企业。1973年，它因不满所在州向美国环保局提交的州实施计划（State Implementation Plan, SIP）中对于SO2等酸性污染物设定了高于NAAQS的做法向联邦法院提起诉讼。最终，最高法院以凡是符合1970年法案要求的SIP均可被执行为由驳回了电力公司因过高的经济技术成本而想要执行另外一种“不那么严格”的排污标准的主张[12]。此外，在70年代中期的“美国自然资源委员会诉环保局案”“美国大河电力公司诉环保局案”“美国肯尼科特铜业公司诉特雷恩案”等案件中，联邦法院同样对于工业企业试图通过建造高烟囱以规避NAAQS的做法进行了“抵制”[9]。
3. 美国酸雨治理的“市场调节”时期（1990年至今）
从20世纪70年代末期起，受滞胀危机的持续影响，全国对于不计成本治理污染的命令—控制模式的信心开始动摇。但鉴于酸雨危机的不断恶化乃至国际化，又使得美国无法完全放弃对酸雨的治理，因而从这时开始，酸雨治理模式中逐渐孕育出一些市场因素。这些市场因素在大力倡导“反环保、促发展”的里根政府时期逐渐完善和发展，最终，随着《1990年清洁空气法修正案》第四章“酸雨计划”（Acid Rain Program）的出台，美国正式确立了酸雨治理的市场调节模式。与命令—控制模式不同，在该模式中，市场机制逐渐开始取代联邦管控的统治地位，在酸雨乃至空气污染治理领域中日渐发挥起主导性作用。
3.1 实施主体
作为市场经济的主要参与者，美国在1990年之后进行酸雨治理的主体，主要就是受到国家“酸雨计划”管制的各类排放SO2和NOx等酸性污染物的工业企业。但是，鉴于市场调节机制本身所具有的开放性，与排污企业密切相关的一些诸如美国联邦政府、工商业投机者以及环保主义者等“非污染物排放主体”也积极参与其中。
首先来说市场调节模式中最重要的实施主体——排污企业。通常而言，主动参与到酸雨治理过程中的排污企业有2种：一种是在“酸雨计划”中被明确列出的法定执行者，包括被列入“酸雨计划”第一阶段管控范围的位于美国东部和中西部21个州的110家发电厂的263个污染源，和第二阶段在此基础上增加的2 000多家生产规模大于2.5万KW的SO2排放企业[13]，它们是导致美国SO2排放总量增加的主要力量；另一种则是通过“选择—加入计划（Opt-in program）”参与其中的自愿加入者，包括一些生产规模小于2.5万千瓦的发电设备、工业锅炉以及未被列入“酸雨计划”的城市废物焚烧炉等污染源[14]。由于它们自主降低1 t的SO2排放的成本通常会低于排污交易市场中1 t的SO2排放配额的平均售价，因此加入“酸雨计划”的SO2排污交易机制中能够使其“有利可图”。
此外，市场调节模式还有3种“非污染物排放主体”。其一是以美国环保局为代表的政府监管者，他们主要通过监督和审查的方式对市场调节模式辅之以必要的行政管控措施。其二是工商业投机者，他们通过将SO2排放配额视作一种投机产品，以“低买高卖、赚取差价”的方式活跃着SO2排污交易市场。其三是环保主义者，他们购买SO2排放配额的主要目的是将其储蓄不再卖出，以此来减少排污配额在交易市场中的流通总量，从而达到控制社会中SO2总体排放量的目的。当然，除了环保主义者之外，政府有时也会扮演这一角色。
3.2 动力来源
1990年“酸雨计划”的出台是美国市场调节模式取代命令—控制模式的最终胜利，该模式之所以能够发挥作用，其主要驱动力在于各排污企业对经济效益的不断追求。
早在“酸雨计划”出台前的数十年间，国会便已经开始就如何处理SO2排放的问题进行了反复的辩论。截至1989年（即“酸雨计划”正式出台的前一年），国会已然对酸雨问题的解决提出了大大小小共计70多个议案[15]，这些议案所反映出的共同主旨在于，在最大限度节省治污成本的基础上寻找到解决酸雨问题的新路径。由于滞胀危机余波的影响，国家机构和排污企业在此期间不约而同地将目光聚焦于注重成本—收益分析的市场手段上。随后，在各方势力就如何通过市场机制的创新来节省酸雨治理成本、提高酸雨治理效率等问题展开了数轮博弈与交锋后，最终得以兼顾企业和环保主义者利益的、既清洁又廉价的“酸雨计划”应运而生。
不同于命令—控制模式中不计成本的强制性污染管控模式，经济发展的诉求在“酸雨计划”的运行过程中始终占据着最重要的位置。一方面，这是出于对20世纪80年代国家经济需要快速恢复和发展的现实需要的考虑；另一方面，唯有将企业对经济效益的追求引入污染治理领域，换言之，唯有通过经济刺激的方式才更能引导企业自觉地在最大程度上、且最持久地对空气污染问题作出改善。而从后续“酸雨计划”的实施过程来看，这的确是传统意义上的命令—控制模式所不能及的。
在市场调节模式的实施下，借助于排污配额的交易过程，美国不仅成功建立了世界上首个SO2排污权交易市场，还通过允许合理买卖SO2排放权利的方式为企业常常会选择“搭便车”的污染治理责任赋予了经济价值。其实，无论是在“酸雨计划”出台之前的讨论设计阶段，还是在市场调节模式的正式运行阶段，以企业经济效益为重的理念贯穿于“酸雨计划”的运行始终。因为从某种意义上来说，它不仅是政策制定者引导排污企业自觉参与到酸雨治理进程中的一座桥梁，更是在市场经济自发调节的机制下保障排污权交易过程得以正常运转的最大动力。
3.3 运行机制
以“酸雨计划”为代表的市场调节模式的运行机制主要包含以下4个方面。
3.3.1 总量上限的控制机制
这一机制具有2层含义：首先，对致使酸雨产生的SO2和NOx等酸性污染物设定明确的总量上限。《1990年清洁空气法修正案》在第四章开篇中明确表示：“为减少酸沉积带来的不利影响，预将国家本土48个州及哥伦比亚特区的SO2年排放总量在1980年的排放水平上减少1 000万t，将NOx的排放量在1980年的排放水平上减少200万t”[16]。随后，国会还将达成总量上限目标的具体过程划分为两个阶段，并分别设定更具体的排污上限。其次，在实现总量上限目标的方式选择上，“酸雨计划”给了各排污单位足够的灵活性。换句话说，在规定的期限内完成总量上限目标的前提下，各排污单位可根据其自身的运营情况选择“最能使其效益最大化”的污染治理方式。此外，“酸雨计划”还鼓励各排污单位通过自主研发或引进治污新技术的方式来实现SO2排放总量的减少。
3.3.2 配额的初始分配机制
排污配额（allowance），即美国环保局授予各排污单位排放定额SO2的权利[16]。在“酸雨计划”中，各排污单位获得SO2排放配额的方式主要有3种：无偿获取、有偿交易和技术奖励。其中，无偿获取方式是三者中最主要且最稳定的一种配额分配来源，大约占初始分配配额总量的97.2%[17]。按照1990年法案规定，美国环保局局长需对所有被管制的排污单位分配为期1年的排污配额，且配额分配的数量应等于法案允许的SO2最高排放上限[16]。除了无偿获取，各排污单位还可通过有偿交易的方式购买到一定数量的排污配额。根据法案要求，美国环保局会从“酸雨计划”第一、二阶段无偿发放的排污配额总量中各扣除2.8%的数额，用于建立一个“特定配额储备”，以供排污配额的有偿出售[16]。通常情况下，美国环保局出售排污配额的方式主要有2种：直接出售和拍卖出售。此外，各排污单位还可通过更新现有排污技术设备的方式来获取额外的“奖励性配额”。
3.3.3 排污交易机制
这是整个“酸雨计划”中最核心的环节。根据“排污配额可在各排污单位和任意配额持有者之间进行交易和转让”[16]的要求，美国建立了世界上首个SO2排污交易市场。在此基础上，各排污单位可对其削减1 t的SO2的成本与市场中一单位排污配额的售价进行比较，以此来自行决定其实现SO2总量上限目标的方式。当然，对于本年度没有抵消完SO2实际排放量的剩余配额，可转入下一年使用；对于“酸雨计划”第一阶段内没有使用完的排污配额，可转入第二阶段使用；但是不可在配额未正式发放前就“预使用”排污配额[16]。
3.3.4 监督审查机制
这一机制包含以下3个子系统：排污跟踪系统、配额跟踪系统和年度调整系统。排污跟踪系统是监督审查机制的核心组成部分，主要依靠在各污染源上安装和运行对于SO2的“连续排放监测系统”来实现[16]。通常情况下，各排污单位至少要以1个季度为期限，定期将其监测到的SO2排放数据向美国环保局如实汇报，以此来确保美国环保局在执行“酸雨计划”其他各运行机制时所需要的可靠数据来源。配额跟踪系统是美国环保局为掌握其自身及各排污单位的配额持有情况而建立的一种计算机控制系统，也是查阅配额分配、交易、年终审查等官方记录的唯一途径。最后，在对于排污单位的年度SO2排放总量和年度排污配额持有量等信息都准确掌握之后，美国环保局便会通过年度调整系统核算出这一年各排污单位应被扣除的排污配额总量。当然，对于最终年度排污配额持有量不足以抵消其年度SO2排放总量的排污单位，美国环保局要对其超额排放SO2的行为施以严厉的行政和经济处罚。
4. 对我国环境污染管制的启示
4.1 树立人与自然和谐共生的可持续发展理念
在经济至上的发展观和功利主义自然观的指引下，以美国为首的发达国家在环境治理领域曾走上了一条“先污染后治理”式的发展道路。在70年代生态危机空前加剧的背景下，尽管美国一度确立了以国家管制为主要特征的命令—控制模式，但随着滞胀危机的爆发及国内经济形势的下滑，很快又出现了将经济发展的重要性置于环境保护之上的倾向。虽然经过各个利益集团的反复博弈，致力于平衡经济与环境效益的“酸雨计划”最终产生，但还是对环境造成了不可逆的损害。作为发展中国家，我们要充分利用好后发优势，吸取资本主义国家经济发展过程中的经验教训，同时要将美国“酸雨计划”中所体现出的这种经济与环境平衡发展的理念，与我国传统文化中的“和谐”思想相融合，秉承人与自然和谐共生的优秀传统文化，树立“绿水青山就是金山银山”的科学发展理念，坚持在发展中保护，在保护中发展。
4.2 坚持行政管制与市场调节有机结合的发展模式
美国酸雨治理模式的转型历经了从“依靠市场力量—市场失灵—政府干预—政府失灵—重新重视市场力量”这一“失灵”与“回归”相交错的探索路径。1990年“酸雨计划”出台后，美国建立了世界上第一个国家管制层面的SO2排污交易市场，较之改革路径上最初依靠的“单一型市场”而言，这个新型市场的建立与其说是再次依靠市场力量，不如说是有政府的干预为其保驾护航。这也是90年代以前美国单纯依靠市场或政府力量为何会频繁出现“失灵”的原因，这种“回归”实则是对命令—控制模式进一步市场化的结果。由此可见，任何一种单一型污染治理模式都并非完美无瑕，在进一步深化我国环境管制模式的市场化改革之际，我们一定要从单纯依靠政府或市场力量的一元论思维中解脱出来，本着“管制为先，市场并重”的原则将二者有机结合起来，以此来制定出更契合新时代中国特色社会主义市场经济体制的环境管制模式。
4.3 积极参与多边化、区域化、全球化的环保合作
酸雨、温室气体排放等跨境环境问题的解决不仅是某一国的个体行为，还是一种国际行为，需要国家与国家之间的团结协作。美加酸雨谈判始于1977年，直至1991年双方才最终签署美加《空气质量协定》（Air Quality Agreement）。在此15年间，即便是在双方政府曾就共同治理酸雨的问题多次达成共识的前提下，还是有协议因美方政府的单方面否认而夭折。这是霸权主义国家以牺牲他国环境为代价维护本国利益的惯用手段，我们不但不应效仿还应对其予以谴责和抵制。作为全球生态文明建设的参与者、贡献者与引领者，我们要摒弃任何国家任何形式的单边主义，加强与邻国及世界其他各国在国际环保事务中的多边化、区域化与全球化合作，努力提升本国对国际环保事业的自主贡献率，为积极构建人类命运共同体贡献出中国力量，在全球环境治理中充分彰显大国担当。
4.4 发挥制度优势，建立健全社会主义环境立法体系
美国酸雨治理模式变迁既有《1970年清洁空气法修正案》授权同意将酸雨治理的主导权收归联邦政府作为法律保障，同时也与美国数百年形成的市场经济制度相匹配。但在此之前，美国曾耗时半个多世纪的时间去确立联邦政府管制环境进而解决酸雨危机的合法性。如此，不仅可以使美国在一定程度上避免环境管制又回到70年代以前的“州权时代”，还能够防止日后这些酸雨管控条例成为一纸空文。对比美国这一环境治理体系，作为社会主义国家，我国在发挥中央政府治理环境的主导权方面具有天然的优势；但鉴于我国当前还处于社会主义发展的初级阶段，社会主义市场经济体制本身发展得并不完善。为此，在社会主义市场经济与治污模式的市场化改革双项并举的时代，我国应从国情出发，在充分发挥中国特色社会主义集中力量办大事制度优势的前提下，不断提升市场力量在污染治理过程中的杠杆性作用，同时进一步健全与我国社会主义市场经济体制相匹配的环境法律体系，以使我国的环境治理真正做到有法可依、有章可循。
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图 1 改良剂对收获期川芎土壤不同形态Cd含量的影响
Figure 1. Influence of amendments on soil form Cd at harvest time
图 2 干筛法团聚体分级百分比（a）和湿筛法团聚体分级百分比（b）
Figure 2. Percentage of dry-screen aggregate classification（a） and wet-screen aggregate classification（b）
图 3 非水稳性团聚体稳定性（a）和水稳性团聚体稳定性（b）
Figure 3. stability of soil water-stable aggregates（a） and soil non-water-stable aggregates（b）
表 1 改良剂对土壤化学性质的影响
Table 1. Effects of amendments on soil chemical properties
处理Treatment pH 有机质/（g·kg−1）Organic matter 速效磷/（mg·kg−1）Available phosphorus 有效态Cd/（mg·kg−1）Available cadmium 对 照 5.83±0.25 c 31.87±2.82 d 21.42±1.15 f 0.525±0.02 a T1-低 6.17±0.23 bc 35.47±2.39 c 34.34±0.95 e 0.475±0.02 b T1-中 6.15±0.23 bc 36.39±2.06 bc 36.68±0.98 c 0.375±0.02 c T1-高 6.42±0.35 ab 37.22±2.46 abc 38.24±0.74 c 0.300±0.03 e T2-低 6.61±0.09 a 36.43±1.07 bc 36.52±0.26 d 0.375±0.38 c T2-中 6.21±0.18 abc 39.45±1.20 ab 41.01±0.52 b 0.255±0.01 d T2-高 6.63±0.06 a 40.25±0.73 a 42.83±0.62 a 0.255±0.26 d
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表 2 改良剂对土壤结构的影响
Table 2. Effects of amendments on soil structure
处理Treatment 容重/（g·cm−3）Bulk Density 比重/（g·cm−3）Proportion 孔隙率/%Porosity 对 照 1.41±0.15 a 2.59±0.25 a 44.10±1.77 c T1-低 1.32±0.11 b 2.46±0.13 ab 46.47±1.60 b T1-中 1.27±0.10 bc 2.42±0.10 b 47.46±1.33 ab T1-高 1.26±0.08 bc 2.35±0.13 bc 46.19±1.26 b T2-低 1.23±0.11 c 2.36±0.16 bc 47.90±2.03 ab T2-中 1.26±0.12 bc 2.33±0.10 c 45.79±4.57 b T2-高 1.20±0.14 c 2.32±0.13 c 48.09±4.68 a
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表 3 土壤改良剂对川芎根部Cd含量和川芎生物量的影响
Table 3. Effects of soil conditioner on Cd content and biomass of Ligusticum chuanxiong hort
处理Treatment 根部Cd/（mg·kg−1）Root Cd 生物量/（g·pot−1）Biomass 对 照 2.12±0.04 a 17.85±1.75 d T1-低 1.16±0.05 c 20.61±2.03 c T1-中 1.12±0.03 d 20.81±1.03 c T1-高 1.08±0.04 e 24.76±2.41 b T2-低 0.93±0.03 f 27.40±1.54 a T2-中 1.24±0.04 b 20.42±6.22 c T2-高 0.95±0.03 f 27.26±3.75 a
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表 4 川芎生物量和根部Cd与土壤指标之间的相关性分析
Table 4. Correlation analysis of rhizoma chuanxiong biomass, root Cd and soil index
川芎生物量Ligusticum chuanxiong Hort biomass 川芎根部CdLigusticum chuanxiong Hort root Cd R P R P pH 0.980** < 0.001 −0.855* 0.014 有效态Cd −0.578 0.174 0.658 0.108 有机质 0.930** 0.002 −0.902** 0.005 速效磷 0.811* 0.027 −0.970** < 0.001 硝态氮 0.756* 0.050 −0.755* 0.050 分形维数（干筛） −0.686 0.089 0.863* 0.012 分形维数（湿筛） −0.741 0.057 0.802* 0.030
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