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东平湖水化学特征及成因分析

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张丽, 陈永金, 刘加珍, 逯尧, 刘承志, 许婕, 贾一灿, 吕军生. 东平湖水化学特征及成因分析[J]. 环境化学, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
引用本文: 张丽, 陈永金, 刘加珍, 逯尧, 刘承志, 许婕, 贾一灿, 吕军生. 东平湖水化学特征及成因分析[J]. 环境化学, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
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ZHANG Li, CHEN Yongjin, LIU Jiazhen, LU Yao, LIU Chengzhi, XU Jie, JIA Yican, LYU Junsheng. Analysis on hydrochemical characteristics and causes of Dongping Lake[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
Citation: ZHANG Li, CHEN Yongjin, LIU Jiazhen, LU Yao, LIU Chengzhi, XU Jie, JIA Yican, LYU Junsheng. Analysis on hydrochemical characteristics and causes of Dongping Lake[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
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东平湖水化学特征及成因分析

  • 聊城大学环境与规划学院，聊城，252059

    • 通讯作者: Email：chenyongjin@lcu.edu.cn; 
  • 基金项目:
    国家科技支撑计划项目（2014BAC15B02），国家级大学生创新训练项目（201810447023，201910447022）和聊城大学大学生创新训练项目（cxcy2019y063）资助

Analysis on hydrochemical characteristics and causes of Dongping Lake

  • School of Environment and Planning, Liaocheng University, Liaocheng, 252059, China

    • Corresponding author: CHEN Yongjin, chenyongjin@lcu.edu.cn ; 
  • Fund Project: National Science and Technology Support Program (2014BAC15B02), National Innovation Training Program for College Students (201810447023, 201910447022) and Innovation Training Program for College Students of Liaocheng University (cxcy2019y063)

摘要

  • 摘要: 地表水化学参数特征及其成因分析是地表水资源评价与管理的重要组成部分。为研究泰安市东平湖水化学特征及成因，采用空间插值、Piper三线图、Gibbs图以及相关性分析等方法，探讨了研究区不同月份、不同类型东平湖地表水水化学组份特征及影响因素、各离子的来源等问题。结果显示，东平湖湖水属于碱性水体，TDS时空分布差异显著，10月份总体浓度最高，8月份最低；6月湖区TDS含量从湖区东南向西北逐渐递增，10月从湖心向南北两侧逐渐递增。研究区湖水主要水化学类型由SO4-Na→SO4- Na·Ca·Mg→SO4-Ca型转变，该地区地表水的水化学类型易多变；水体中阳离子以Na+为主，Ca2+稍次之，阴离子以SO2−4为主；水体中K+和Na+来源于大气环流所携带的海盐，HCO−3和Mg2+可能来自白云岩等碳酸盐岩或黑云母的风化溶解，SO2−4则主要来源于人类活动，少量来自石膏溶解, Ca2+则来源于钙长石的风化以及石膏的溶解。由此可见，东平湖水体离子组分基本来源于蒸发结晶，部分组分来源于岩石风化，大气降水的输入作用十分微弱。
    Abstract: The analysis of chemical parameters and their causes is an important component of the evaluation and management of surface water resources. For the purpose of understanding hydrochemical characteristics and the causes of Dongping Lake, Tai’an City, spatial interpolation, Piper trilinear diagram, Gibbs diagram, linear regression analysis and correlation analysis were used to study the chemical composition characteristics, influencing factors and sources of various ions of Dongping lake surface water in different months and types in the study area. The results showed that dongping lake was an alkaline water body,and the TDS concentration was the highest in October and the lowest in August.The concentration of TDS in the lake area increased gradually from the Southeast to the Northwest in June. However, it increased gradually from the center of the lake to both sides of North and South in October. The main water chemical types of the lake in the study area changed from SO4-Na to SO4-Na·Ca·Mg and SO4-Ca. And the hydrochemical types of the surface water in study area were variable. The major cations in the water were dominated by Na+ and followed by Ca2+, and the major anions was SO2−4. Correlation coefficient indicated that the ions of K + and Na + came from the ocean, HCO−3 and Mg2+ probably came from dolomite weathering dissolution of carbonate rocks or biotite, such as for SO2−4 mainly came from human activities, a small amount from gypsum dissolution, Ca2+ was derived from the weathering and gypsum dissolution of calcium feldspar, The ionic composition of the water body in the study area basically came from evaporation crystallization, and some components came from rock weathering. The input of atmospheric precipitation was very limited.

  • 稀土元素 （REEs） 由于其特殊的物理和化学性质，过去的几十年中在地球化学、农业、冶金、电子、激光、核工业和超导体领域中的广泛使用[1-4]. 近年来REEs在越来越多的环境基质中被检测到[5-6]. 据报道，土壤中的REEs含量为 30.8—327.5 ng·kg−1，地表水中的REEs含量为0.17—160.06 μg·L−1 [7-12]. 沉积物和生物体中的REEs分别为 0.0002—9850 mg·kg−1 和 1.95—7.05 mg·kg−1 dw（干重）[13]. 有研究表明，环境基质中的REEs可以通过食物链进入人体[14-15]，产生潜在的健康风险. 中国拥有全球最丰富的 REEs 资源，占全球97%的 REEs 供应量[16-17]，这可能会导致中国与其他国家相比具有更高的 REEs 污染水平和潜在风险. 因此，研究中国稀土元素膳食暴露特征具有重要意义和代表性.

    REEs的广泛使用不仅会污染环境，而且会在生物体积累. 已有毒理学研究表明REEs主要的靶器官包括脑、肝、肾、甲状腺和甲状旁腺[8]. 据报道，脑中高浓度的 Gd会引起神经毒性[18]，其他REEs还会降低大脑的智力水平，最终导致记忆力减退[19]. 此外，REEs 还可以在人体骨骼中积累并最终导致基因毒性[20]. REEs还可以穿过胎盘和血脑屏障，进而在胎儿体内蓄积，从而导致出生缺陷[21]. 已有研究表明在有神经管缺陷的新生儿中发现的 Ce 和 La 的累积水平更高[22]. 在中国矿区，居民血液中REEs含量和当地土壤中 REEs浓度显著相关[23]，表明在受污染的土壤中生长的植物能够积累REEs，REEs进一步通过食物网进入人体.

    目前，国内对稀土元素的研究大多集中在矿区土壤、饮用水和农作物中[24-26]. 据报道，中国最大的重稀土生产区江西赣州，其尾矿土壤的稀土元素水平高达 3179 mg·kg−1 [27]，溪水高达 4.46 mg·L−1，农田土壤高达 928 mg·kg−1 [28]. 在中国最大的轻稀土产区包头市，其水体和底泥中的稀土总浓度分别为3.8 mg·L−1和30461 mg·kg−1，远高于华北地区河流的平均值[21]. 此外，矿区蔬菜中的REEs含量为 1.24–2.03 mg·kg−1 [29-31]. 但是与居民健康直接相关的市售食品中稀土元素含量的研究较少. 对中国个别城市食品中稀土元素的调查表明，非矿区蔬菜中的REEs含量为 0.37—1162 μg·kg−1 [32-33].

    本研究采集大型农贸市场、超市中具有代表性和适时性的常见蔬菜食品，调查了中国沿海地区日常食用蔬菜中REEs的残留水平和分布特征. 研究成果将有助于了解中国沿海地区居民通过蔬菜摄入REEs的含量，评估人类和生态系统面临的健康风险. 将获得的数据与全国各地其他研究的结果进行比较，也将有助于研究所调查环境中REEs随时间和地点的变化趋势.

    1.   材料与方法（Materials and methods）

    1.1   仪器与试剂

    本实验所用到的高通量微波消解仪（MASTER40）及配套的微机控温加热板（ECH-20）购自上海新仪微波化学科技有限公司，电感耦合等离子体质谱仪（8900 Triple Quadrupole ICP-MS）购自安捷伦科技公司. 本实验用水为Millipore 净水系统 （Millipore D 24 UV）制备的超纯水. 优级纯硝酸（≥65%）和过氧化氢（30%）分别购自CNW（德国）和国药集团化学试剂有限公司. 三文鱼认证标准物质（GBW10210）购自坛墨质检. 此外，含有16种稀土元素的混合标准溶液购自安捷伦科技有限公司（Agilent ICP-MS-CAL-1-1）.

    1.2   样品采集

    采样点位置如图1所示. 采样点的详细信息参考先前的研究[34]. 2018年4—9月，在我国沿海地区主要城市（大连、营口、秦皇岛、天津、青岛、苏州、舟山、上海、福州、泉州和广州）的超市和零售店，根据随机抽样原则采集本地出产且居民当季常食用的蔬菜类共105份，其中北方沿海地区47份，南方沿海地区58份，不同类别的蔬菜样本量如表1 所示. 采集的蔬菜覆盖居民经常食用的叶类蔬菜、根茎类蔬菜、瓜果类蔬菜、豆类蔬菜以及食用菌5大类. 采集的样品用聚乙烯真空袋包装，并立即用低温冰盒运输至实验室，并保存在–20 ℃冰箱直至进一步分析.

    图 1  中国沿海主要城市的采样地点及区域分布示意图
    Figure 1.  Sampling locations and regional distribution of major cities in coastal areas of China
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    表 1  不同类别蔬菜品种及样本量
    Table 1.  Sample species and sizes of different types of vegetables
    样品类别Sample蔬菜品种及采样量Vegetables categories and sample volume采集地点Sampling location
    叶类蔬菜Leafy vegetables菠菜Spinacia oleracea L.（3）、上海青Brassica chinensis L.（8）、卷心菜Brassica oleracea L.（4）、生菜Lactuca sativa var. ramosa Hort.（3）、娃娃菜Brassica campestris L.（3）、白菜Brassica pekinensis （Lour. ） Rupr.（1）、红苋菜Amaranthus mangostanus L.（2）、油麦菜Lactuca sativa var. longifoliaf. Lam（2）、芥菜Brassica juncea（1）和菜心Brassica campestris L. ssp. chinensis var.utilis Tsen et Lee（1）大连、营口、青岛、苏州、上海、舟山、福州、广州
    根茎类蔬菜Root stem vegetables胡萝卜Daucus carota var. sativa Hoffm.（3）、洋葱Allium cepa L.（5）、白萝卜Raphanus sativus（4）、蒜薹Allium sativum L.（2）、山药Dioscoreae Rhizoma（1）、大蒜Allium sativum L.（1）、大葱Allium. fistulosum L.var.gigantum Makino（1）、藕Nelumbo nucifera Gaertn（1）、芹菜Apium graveolens L.（1）和毛茭白Zizania latifolia （Griseb. ） Stapf（1）大连、营口、天津、青岛、苏州、上海、舟山
    瓜果类蔬菜Melon vegetables西红柿Lycopersicon esculentum（6）、茄子Solanum melongena L.（7）、黄瓜Cucumis sativus L.（6）、丝瓜Luffa aegyptiaca Miller（2）、甜椒Capsicum frutescens L. （syn. C. annuum L. ）var. grossum Bailey.（4）、冬瓜Benincasa hispida （Thunb. ） Cogn.（1）、尖椒Capsicum frutescens L.（1）、西葫芦Cucurbita pepo L.（2）、苦瓜Momordica charantia L.（1）、秋葵Abelmoschus esculentus （L. ） Moench（1）和西蓝花Brassica oleracea var. italica Plenck（1）大连、天津、青岛、苏州、上海、舟山、福州、广州
    豆类蔬菜Legume vegetables芸豆Phaseolus vulgaris（5）、扁豆Lablab purpureus （Linn. ） Sweet（1）、荷兰豆Pisum sativum L.（2）、豇豆Vigna unguiculata （Linn.） Walp.（2）、甜豌豆Lathyrus odoratus（1）、油豆角Phaseolus vulgaris Linn.（1）营口、秦皇岛、天津、青岛、上海、舟山、泉州
    食用菌Fungi vegetables香菇Lentinula edodes（5）、花菇Lentinus edodes （Berk.）Sing（1）、杏鲍菇Pleurotus eryngii Quel.（3）、鸡腿菇Copyinds comatus （MUII. Fr）Gray（1）、口蘑Tricholoma gambosum（1）、金针菇F. velutipes（1）和白玉菇Hypsizygus marmoreus （Peck） H.E.Bigelow（1）营口、秦皇岛、青岛、苏州、上海、舟山、泉州
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    1.3   样品处理与仪器分析

    采集的蔬菜样品丢弃不可食用部分后，先用自来水冲洗以去除表面黏附的泥土，再用超纯水冲洗. 然后按食品类别将同一采样区域的每个样品中可食用部分混合制备同类蔬菜的混合样品，所有混合样品匀浆后冷冻干燥，共获得10个混合蔬菜样品.

    蔬菜样品采用微波消解法进行前处理，步骤如下：取冻干后的蔬菜样品约 0.3 g（精度为 0.001 g）于聚四氟乙烯消解罐中. 先加入 8 mL HNO3进行预消解，预消解完成后在缓慢加入 2 mL H2O2，加盖密封后置于微波消解仪中进行消解. 微波消解程序如下：先在 10 min内将温度加热到 150 ℃，然后升至 180 ℃并保持 20 min. 消解完成后，将消解罐直接移到加热板上，在100 ℃下赶酸. 赶酸结束后，将消解液转移到容量瓶中，用超纯水洗涤消解罐3—4次，洗涤液一并移入容量瓶中，用超纯水稀释至 25 mL. 最后，用 0.45 µm 尼龙膜过滤，4 ℃保存用于仪器分析. 在每批消解样品的同时跟平行对照和空白对照. 稀土元素采用电感耦合等离子体质谱仪测定，测定结果以干重为单位，数据处理时除以相应的干重占比以转化为鲜重时的浓度.

    1.4   质量保证与质量控制

    消解罐在实验前一天于浓度为22%的硝酸中浸泡一夜，再用超纯水冲洗晾干后用于样品消解，实验所用到的玻璃和聚四氟器皿均采用该方法清洗. 此外，通过测定平行样品、空白样品以及菠菜标准物质（GBW10015a）进行实验内部质量控制. 待测元素的标准曲线范围为0.01—10 μg·L−1，标准曲线中各元素的相关系数均大于0.9998. 本次实验菠菜标准物质中稀土元素的回收率为85.4% —108.2%. 样品空白连续测定6次，计算其3倍标准偏差得到方法检出限（LOD）. Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er和Yb的LOD分别为0.0019、0.0007、0.0016、0.0020、0.0017、0.0010、0.0015、0.0015、0.0010、0.0015、0.0009、0.0012、0.0019 μg·kg−1. 当检测元素的浓度低于 LOD（精确到±0.001 μg·kg−1）时，使用 LOD 的一半进行计算. 当某元素在所有样品中的检出率小于50%时，该元素视为未检出，不参与计算.

    1.5   健康风险评价

    蔬菜中的REEs主要经饮食摄入，本研究采用美国环保局推荐的健康风险评估方法US EPA（1989） [35]对蔬菜中REEs经饮食摄入对人体可能造成的健康风险进行评价. 并根据公式（1）计算其每日允许摄入量（EDI）.

    EDI=Cn×CRBW (1)

    式中，EDI为稀土元素日摄入量，单位为μg·（kg·d）−1；Cn蔬菜样品中可食部分中稀土元素的含量，单位为μg·kg−1 fw；CR为蔬菜日消耗量，单位kg·d−1，根据国家统计局2021年公布的数据，对于北方沿海地区居民，CR取304 g·d−1，对于南方沿海地区居民，CR取279 g·d−1；BW为成年人平均体重，本研究中BW取标准体重60 kg.

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

    2.1   蔬菜样品中稀土元素的分馏模式

    采用球粒陨石模型对不同种类蔬菜样品中REEs的浓度进行标准化，以获得我国东部沿海地区蔬菜样品中稀土元素的分馏模式，如图2所示. 从总体上看，5种蔬菜样品中REEs的分馏模式一致（均向右倾斜），表明不同蔬菜样品中REEs具有相似的分馏特征. 其中，LREEs（La to Eu）所在的曲线部分较陡，HREEs（Gd to Yb）所在的曲线部分较为平缓，表明LREEs和HREEs之间存在明显的分异. 我国沿海地区蔬菜样品中LREEs和HREEs的分布特征见表2. 具体来看，5种蔬菜样品中LREEs和HREEs含量的平均值分别为14.4 μg·kg−1 fw和2.2 μg·kg−1 fw，表明蔬菜样品中LREEs占比极大. 此外，沿海地区的LREE/HREE值在根茎类蔬菜和瓜果类蔬菜中具有显著不同，南方沿海地区的LREE/HREE值约为北方沿海地区的2倍.

    图 2  蔬菜样品中稀土元素的球粒陨石标准化分配模式
    Figure 2.  Distribution model of rare earth elements in vegetables after standardized with chondrite
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    表 2  我国沿海地区蔬菜样品中轻稀土元素和重稀土元素含量
    Table 2.  Contents of LREEs and HREEs in vegetable samples from coastal areas of China
    样品名称SamplesΣREE/（μg·kg−1 fw）LREEsHREEsLREE/HREE
    北方沿海叶类蔬菜55.1645.849.324.92
    根茎类蔬菜6.505.870.639.35
    瓜果类蔬菜2.722.360.366.53
    豆类蔬菜4.413.790.636.03
    食用菌13.8412.101.746.97
    南方沿海叶类蔬菜21.6918.153.545.12
    根茎类蔬菜11.1410.600.5419.71
    瓜果类蔬菜28.2826.282.0013.13
    豆类蔬菜16.6714.252.425.89
    食用菌5.885.110.766.69
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    据王祖伟等[36]的研究报道，我国土壤中LREE/HREE值大于6，表明土壤对LREEs的富集能力更强. 蔬菜样品中LREE/HREE的平均值为8.43，并且具有与土壤中REEs一致的分馏规律，表明蔬菜样品中REEs累积水平很可能受生长地土壤环境的影响. 我国沿海地区的LREE/HREE值在根茎类蔬菜和瓜果类蔬菜中具有显著不同，可能是由于我国南方和北方耕作制度与土壤性质有明显差异所导致的，南北方气候的差异导致北方沿海地区种植的作物大多为一年一熟，而南方沿海地区种植的作物大多为一年二至三熟. 长期耕种，导致土壤酸化，使得土壤中大量REEs由不可利用态转化为可利用态，进而被农作物吸收，可能是造成该现象的主要原因.

    2.2   不同种类蔬菜中稀土元素含量

    本研究对蔬菜样品中15种稀土元素进行了检测，其中Tm和Lu在所测蔬菜水果中未检出，因此在实验数据中未列出. 不同种类蔬菜中稀土元素的含量如图3所示，北方沿海地区（ΣREE 为16.53 μg·kg−1 fw）与南方沿海地区（ΣREE 为16.73 μg·kg−1 fw）5种蔬菜样品中稀土元素残留水平相当. 其中，北方沿海地区叶类蔬菜REEs水平最高（ΣREE为55.16 μg·kg−1 fw），南方沿海瓜类蔬菜REEs最高（ΣREE为28.28 μg·kg−1 fw）. 北方沿海地区出产蔬菜中稀土元素含量由高至低依次为叶类蔬菜>食用菌>根茎类蔬菜>豆类蔬菜>瓜果类蔬菜，南方沿海地区出产蔬菜中稀土元素含量由高至低依次为瓜果类蔬菜>叶类蔬菜>豆类蔬菜>根茎类蔬菜>食用菌. 此外，从表2所列的数据可以计算出2018年我国沿海地区出产蔬菜中稀土元素含量范围为2.72—55.16 μg·kg−1 fw，平均含量为 16.63 μg·kg−1 fw，整体处于较低水平. 其中叶菜类的稀土元素平均含量最高，为38.43 μg·kg−1 fw，其次是瓜果类蔬菜（15.50 μg·kg−1 fw）、豆类蔬菜（10.54 μg·kg−1 fw）和食用菌（9.86 μg·kg−1 fw），含量最低的是根茎类蔬菜（8.82 μg·kg−1 fw）.

    图 3  不同蔬菜样品中稀土元素的含量
    Figure 3.  Concentrations of rare earth elements from north and south coastal regions
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    与2014第四次中国总膳食研究[37]的结果相比（蔬菜中稀土元素平均值为45.8 μg·kg−1 fw），表明REEs在蔬菜样品中的残留水平呈减少趋势. 与近年来已有研究报道的蔬菜中稀土元素水平相比，本研究所测的稀土元素水平低于福州市[32]（141 μg·kg−1 fw）、包头市[29]（390 μg·kg−1 fw）和自贡市（37 μg·kg−1 fw）[33]当地出产蔬菜中稀土元素的水平，也低于我国在2009－2010年开展的四省两市蔬菜样品中稀土含量水平（稀土元素均值为280 μg·kg−1 fw）[38]，表明我国沿海地区食品中稀土含量水平相对比较低. 此外，将本次测得稀土元素水平与稀土矿区附近相比较，发现本研究所测的稀土元素水平也明显低于鄂西北地区[30]（100 μg·kg−1 fw、赣南地区[31]（843 μg·kg−1 fw）、山东地区[39]（1555 μg·kg−1 fw）和江西[40]等地（3007 μg·kg−1 fw）. 矿区土壤中稀土元素含量较高可能是导致该区蔬菜中稀土元素含量高的原因之一.

    5种蔬菜对稀土元素的富集程度差异较大，这与蔬菜的生长环境以及自身对环境中稀土元素的吸收转运能力有关. 叶类蔬菜中稀土元素含量最高可能是由于其对稀土元素有与重金属相似的富集作用[39]，即通过地下部分从土壤中吸收稀土元素以及地上部分从空气颗粒物中吸附稀土元素. 另外，叶类蔬菜同其他种类蔬菜相比具有更大的比表面积，稀土微肥的大量喷洒使用，使其更容易吸收更多的微肥而使得REEs含量增高. 根茎类蔬菜同其他种类蔬菜相比具有更大的地下面积有利于其从土壤中吸收稀土元素，但其稀土元素的含量最低，说明从土壤中吸收并转运稀土元素并非蔬菜样品中稀土元素的主要来源.

    2.3   蔬菜样品中稀土元素的分布特征

    蔬菜样品中稀土元素的分布特征如图4所示，尽管沿海地区蔬菜样品中轻稀土元素均占主要比例（北方：86.68%，南方：88.85%），但是北方沿海地区和南方沿海地区不同蔬菜样品中LREEs与HREEs的分布模式差异较大，其中北方沿海地区叶类蔬菜中轻稀土和重稀土含量均具有较高水平，而南方沿海地区轻稀土含量最高的蔬菜是瓜果类蔬菜，重稀土含量最高的蔬菜是叶类蔬菜. 由图5可知，LREEs中含量最高的元素为Ce，占稀土元素构成的51.09%；其次是La，所占比例为24.24%，2者占稀土元素的比例为75.33%. 总体上看，叶类蔬菜和食用菌的稀土元素分布模式南北方差异较小，瓜果类蔬菜和豆类蔬菜的稀土元素分布模式南北方差异也较小，而根茎类蔬菜南北差异较大.

    图 4  沿海地区蔬菜样品中13种稀土元素的含量
    Figure 4.  Concentrations of thirteen rare earth elements from north and south coastal regions
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    图 5  不同种类蔬菜样品中稀土元素的相对含量
    Figure 5.  Concentrations proportions of rare earth elements from north and south coastal regions
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    根据魏复盛等[41]对中国土壤中15种稀土元素含量的报道，全国土壤中稀土元素的累积水平ΣREE为179.1 mg·kg−1，其中La的含量为37.4 mg·kg−1，Ce的含量为64.7 mg·kg−1，La和Ce累计占ΣREE的57%以上. 蔬菜样品中稀土元素的分布特征与我国土壤的稀土构成基本一致，表明稀土元素特别是轻稀土更容易通过生物作用而富集在蔬菜等农作物体内，从而造成La和Ce在蔬菜样品中含量远高于其他元素. 从蔬菜样品的稀土元素构成中可以明显看出我国沿海地区LREEs水平显著高于HREEs，可能是由于LREEs是稀土农用的常用元素，使得更多的LREEs通过人为的方式进入到环境中，从而参与到蔬菜对稀土元素的吸收转运过程. 此外，相关性分析结果显示食品中轻、重稀土元素之间均具有正相关性（r=0.93），说明轻、重稀土元素之间具有协同促进的作用. 不同类别蔬菜中金属的累积分布特征存在明显差异，这可能与蔬菜本身特点及生长环境相关.

    2.4   膳食暴露量评估

    基于蔬菜中稀土元素的残留水平计算了我国沿海地区居民膳食暴露量，如表3所示. 东部沿海地区居民每日通过食用蔬菜摄入稀土的平均含量为0.41 μg·（kg·d）−1，其中北方沿海日均摄入稀土元素的总量为0.42 μg·（kg·d）−1，南方沿海每日平均摄入稀土元素的总量为0.39 μg·（kg·d）−1. 叶类蔬菜对稀土膳食贡献率最大，其次是瓜果类蔬菜，这两者膳食贡献率超过了65.08%，根茎类蔬菜的膳食贡献率很小，仅占10.49%. 北方沿海地区15种稀土元素每日摄入量的范围为0.001—0.178 μg·（kg·d）−1；南方沿海地区5种蔬菜样品的稀土元素日摄入稀土元素的范围为0.001—0.167 μg·（kg·d）−1；其中，Ce的摄入量最大，在北方和南方沿海地区，分别为0.178 μg·（kg·d）−1和0.167 μg·（kg·d）−1；其次是La，分别为0.075 μg·（kg·d）−1和0.109 μg·（kg·d）−1. 其他元素的日均摄入量相对较低. 已有研究表明居民稀土元素摄入70 μg·（kg·d）−1为安全剂量，亚临床损害剂量的临界值为100—110 μg·（kg·d）−1[42]. 我国沿海地区居民每日平均摄入稀土元素的总量为0.41 μg·（kg·d）−1，远低于不安全剂量和亚临床损害剂量. 与周新等[30]（7.54 μg·（kg·d）−1）、袁丽娟等[31]（10.36 μg·（kg·d）−1）对矿区的研究结果相比，也显著低于矿区稀土元素的EDI值，矿区因开采矿物带来的稀土元素的摄入风险较高.

    表 3  我国东部沿海地区蔬菜中稀土元素水平以及日摄入值估算（EDI）
    Table 3.  EDI contribution in vegetable samples from coastal areas of China
    元素Elements浓度范围/（μg·kg−1 fw）Concentration range平均浓度/（μg·kg−1 fw）Average concentrationEDI（以体重计）/（μg·（kg·d）−1）
    北方沿海南方沿海
    YLaCePrNdSmEuGdTbDyHoErYb0.23—5.440.28—10.551.35—21.860.07—2.340.25—8.820.35—1.920.02—0.370.07—1.420.00—0.200.02—1.100.00—0.190.02—0.540.01—0.421.30±1.63.83±3.67.10±6.40.60±0.72.14±2.60.67±0.50.09±0.10.35±0.40.05±0.10.24±0.30.04±0.10.12±0.20.09±0.10.037 0.075 0.178 0.017 0.062 0.020 0.003 0.010 0.001 0.008 0.001 0.004 0.0030.027 0.109 0.167 0.012 0.043 0.013 0.002 0.007 0.001 0.004 0.001 0.002 0.002
    ∑REE2.72—55.1616.63±15.80.420.39
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    我国沿海地区五大类蔬菜食品中稀土元素含量水平低于我国其他地区，居民每日通过蔬菜摄入稀土元素的平均值远低于稀土元素摄入的安全剂量，表明正常饮食情况下居民通过食物摄入的稀土量是安全的，但对于食物高消费人群，低耐受的儿童群体等通过饮食的稀土摄入情况还需要进一步的研究. 稀土的暴露途径除了食品以外还有水、环境等，因而我国沿海地区居民的稀土摄入是否安全还需结合水、环境等的污染情况做出综合评价.

    3.   结论（Conclusion）

    我国沿海地区5种蔬菜样品中REEs的分馏模式一致，并与土壤中稀土元素的分馏模式相似，表明不同蔬菜样品中REEs具有相似的分馏特征，且很可能受生长地土壤环境的影响. 蔬菜样品中LREEs和HREEs含量的平均值分别为14.44 μg·kg−1 fw和2.19 μg·kg−1 fw，表明LREEs占总稀土元素含量的比重极大. 此外，不同种类的蔬菜对稀土元素的富集程度呈现较大差异，其中叶类蔬菜对稀土元素的富集最为显著，提示人们需加强对叶类蔬菜中稀土元素污染水平进行监测并对稀土微肥的使用进行管控. 基于蔬菜中稀土元素的残留水平计算的我国沿海地区居民膳食暴露量显示，东部沿海地区居民每日通过食用蔬菜摄入稀土的平均含量远低于不安全剂量和亚临床损害剂量，表明中国东部沿海地区日常蔬菜摄入对 REEs 的健康风险是可以接受的.

  • 图 1  东平湖湿地采样点的位置分布图

    Figure 1.  Distribution of sampling points in the wetland of Dongping LakeDongping Lake

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    图 2  不同月份水体TDS含量箱体图

    Figure 2.  Box Chart of TDS Content in Different Months

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    图 3  不同月份水体TDS空间分布特征

    Figure 3.  spatial distribution characteristics of TDS in different months

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    图 4  不同月份水体的水化学piper图

    Figure 4.  Piper diagram of water chemistry in different months

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    图 5  东平湖水化学Gibbs图

    Figure 5.  Gibbs chart of Dongping Lake

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    表 1  东平湖4个月份的水化学参数

    Table 1.  Hydrochemical parameters of Dongping Lake in different months

    月份水温/℃TemperaturepHTDS/(mg·L−1)电导率/(μS·cm−1)ConductivityK+s/(mg·L−1)Na+/(mg·L−1)Ca2+/(mg·L−1)Mg2+/(mg·L−1)Cl−/(mg·L−1)SO2−4/(mg·L−1)CO2−3/(mg·L−1)HCO−3/(mg·L−1)
    4月169.0675115013574138932525148
    6月288.00722144635045411012716154
    8月307.49656131525754351812563167
    10月218.1980695533171241071673150
    月份水温/℃TemperaturepHTDS/(mg·L−1)电导率/(μS·cm−1)ConductivityK+s/(mg·L−1)Na+/(mg·L−1)Ca2+/(mg·L−1)Mg2+/(mg·L−1)Cl−/(mg·L−1)SO2−4/(mg·L−1)CO2−3/(mg·L−1)HCO−3/(mg·L−1)
    4月169.0675115013574138932525148
    6月288.00722144635045411012716154
    8月307.49656131525754351812563167
    10月218.1980695533171241071673150
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    表 2  各月份水化学参数相关系数矩阵

    Table 2.  Monthly matrix of correlation coefficients of hydrochemical parameters

    MonthindexTDSK+Na+Ca2+Mg2+CO2−3HCO−3Cl−SO2−4
    4月K+−0.042
    Na+0.0010.627**
    Ca2+0.445**−0.281−0.319*
    Mg2+−0.0640.719**0.667**−0.231
    CO2−30.0630.391*0.524**0.0080.518**
    HCO−30.386*0.706**0.603**0.0390.622**0.396*
    Cl−−0.0650.650**0.563**−0.0210.841**0.428**0.477**
    SO2−4−0.0410.840**0.668**−0.362*0.857**0.517**0.676**0.650**
    6月K+−0.843**
    Na+−0.352*0.438**
    Ca2+−0.912**0.867**0.312*
    Mg2+−0.904**0.853**0.534**0.800**
    CO2−3−0.595**0.790**0.2550.645**0.676**
    HCO−3−0.842**0.839**0.401*0.899**0.808**0.638**
    Cl−−0.882**0.946**0.511**0.885**0.939**0.762**0.854**
    SO2−4−0.926**0.887**0.511**0.892**0.963**0.703**0.836**0.956**
    8月K+0.495**
    Na+0.613**0.463**
    Ca2+−0.320*−0.03−0.184
    8月Mg2+0.015−0.089−0.14−0.394*
    CO2−30.056−0.0810.326*−0.351*−0.062
    HCO−30.2720.621**−0.018−0.1580.07−0.357*
    Cl−0.363*0.270.652**−0.184−0.0680.2090.12
    SO2−4−0.131−0.523**−0.1780.1650.155−0.117−0.324*−0.079
    10月K+0.121
    Na+0.010.203
    Ca2+0.188−0.104−0.223
    Mg2+−0.1830.006−0.002−0.390*
    CO2−30.020.03−0.1090.177−0.11
    HCO−30.083−0.0940.1340.1110.110.183
    Cl−0.356*0.2760.080.034−0.0110.016−0.08
    SO2−4−0.313*0.0420.168−0.1960.585**−0.0670.051−0.018
    　　** P<0.01, P<0.05.
    MonthindexTDSK+Na+Ca2+Mg2+CO2−3HCO−3Cl−SO2−4
    4月K+−0.042
    Na+0.0010.627**
    Ca2+0.445**−0.281−0.319*
    Mg2+−0.0640.719**0.667**−0.231
    CO2−30.0630.391*0.524**0.0080.518**
    HCO−30.386*0.706**0.603**0.0390.622**0.396*
    Cl−−0.0650.650**0.563**−0.0210.841**0.428**0.477**
    SO2−4−0.0410.840**0.668**−0.362*0.857**0.517**0.676**0.650**
    6月K+−0.843**
    Na+−0.352*0.438**
    Ca2+−0.912**0.867**0.312*
    Mg2+−0.904**0.853**0.534**0.800**
    CO2−3−0.595**0.790**0.2550.645**0.676**
    HCO−3−0.842**0.839**0.401*0.899**0.808**0.638**
    Cl−−0.882**0.946**0.511**0.885**0.939**0.762**0.854**
    SO2−4−0.926**0.887**0.511**0.892**0.963**0.703**0.836**0.956**
    8月K+0.495**
    Na+0.613**0.463**
    Ca2+−0.320*−0.03−0.184
    8月Mg2+0.015−0.089−0.14−0.394*
    CO2−30.056−0.0810.326*−0.351*−0.062
    HCO−30.2720.621**−0.018−0.1580.07−0.357*
    Cl−0.363*0.270.652**−0.184−0.0680.2090.12
    SO2−4−0.131−0.523**−0.1780.1650.155−0.117−0.324*−0.079
    10月K+0.121
    Na+0.010.203
    Ca2+0.188−0.104−0.223
    Mg2+−0.1830.006−0.002−0.390*
    CO2−30.020.03−0.1090.177−0.11
    HCO−30.083−0.0940.1340.1110.110.183
    Cl−0.356*0.2760.080.034−0.0110.016−0.08
    SO2−4−0.313*0.0420.168−0.1960.585**−0.0670.051−0.018
    　　** P<0.01, P<0.05.
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出版历程
  • 收稿日期:  2019-12-25
  • 刊出日期:  2021-05-27
张丽, 陈永金, 刘加珍, 逯尧, 刘承志, 许婕, 贾一灿, 吕军生. 东平湖水化学特征及成因分析[J]. 环境化学, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
引用本文: 张丽, 陈永金, 刘加珍, 逯尧, 刘承志, 许婕, 贾一灿, 吕军生. 东平湖水化学特征及成因分析[J]. 环境化学, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
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ZHANG Li, CHEN Yongjin, LIU Jiazhen, LU Yao, LIU Chengzhi, XU Jie, JIA Yican, LYU Junsheng. Analysis on hydrochemical characteristics and causes of Dongping Lake[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
Citation: ZHANG Li, CHEN Yongjin, LIU Jiazhen, LU Yao, LIU Chengzhi, XU Jie, JIA Yican, LYU Junsheng. Analysis on hydrochemical characteristics and causes of Dongping Lake[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(5): 1490-1502. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019122502
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东平湖水化学特征及成因分析

  • 收稿日期:  2019-12-25
  • 网络出版日期:  2021-05-29
基金项目:
国家科技支撑计划项目（2014BAC15B02），国家级大学生创新训练项目（201810447023，201910447022）和聊城大学大学生创新训练项目（cxcy2019y063）资助

摘要: 地表水化学参数特征及其成因分析是地表水资源评价与管理的重要组成部分。为研究泰安市东平湖水化学特征及成因，采用空间插值、Piper三线图、Gibbs图以及相关性分析等方法，探讨了研究区不同月份、不同类型东平湖地表水水化学组份特征及影响因素、各离子的来源等问题。结果显示，东平湖湖水属于碱性水体，TDS时空分布差异显著，10月份总体浓度最高，8月份最低；6月湖区TDS含量从湖区东南向西北逐渐递增，10月从湖心向南北两侧逐渐递增。研究区湖水主要水化学类型由SO4-Na→SO4- Na·Ca·Mg→SO4-Ca型转变，该地区地表水的水化学类型易多变；水体中阳离子以Na+为主，Ca2+稍次之，阴离子以SO2−4为主；水体中K+和Na+来源于大气环流所携带的海盐，HCO−3和Mg2+可能来自白云岩等碳酸盐岩或黑云母的风化溶解，SO2−4则主要来源于人类活动，少量来自石膏溶解, Ca2+则来源于钙长石的风化以及石膏的溶解。由此可见，东平湖水体离子组分基本来源于蒸发结晶，部分组分来源于岩石风化，大气降水的输入作用十分微弱。

English Abstract

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  • 湖泊和河流是生活、农业和工业用水的重要来源之一，作为海洋和陆地物质循环的关键性纽带，在全球生物地球化学循环中起着关键作用[1]。水体离子组成主要受蒸发-结晶、风化作用、侵蚀、大气降水以及人类活动等因素的影响，且离子间存在一定的相关关系[2],相关研究指出，我国东部地区如长江等水系主要离子化学特征受碳酸盐和蒸发岩矿物影响较大[3]，西部地区如新疆祁漫塔格地区[4]，喀什噶尔河流域[5]以及艾比湖流域[6]受岩石风化溶解和蒸发-浓缩作用的影响较大，其他区域如漓江流域，岩石风化溶解对河水中主要离子的影响较大，另外还受一定的人类活动的影响[7]。水体中的化学离子是水化学研究的重要内容，水化学组成是水体在大气、土壤等循环过程中与其所处的周边环境长时间相互作用的结果[8]，其成分组成可以对地表风化作用过程和水体自身的迁移和转化过程具有一定的指示作用，而且还可以反映区域水化学元素的来源、组成及含量特征[5，9]，水化学组成成分已经成为影响社会发展和人类生存的重要问题而受到普遍关注。

    近几年来，对于东平湖环境方面研究的学者较多，主要集中于土壤、沉积物以及水体同位素等方面[10-18]，但是针对其水化学方面的探索却鲜有报道。在过去的几十年里，东平湖水类型由碳酸盐型（CCaⅡ和CCaⅢ）转变成为硫酸盐型（SCaⅡ和SCaⅢ）[19]，溶解性硫酸盐变成该地表水中重要的组分，硫酸根参与了碳酸盐岩风化过程，与大气中CO2的释放过程有着密切的关系，从而对全球碳循环产生影响，所以，硫酸盐的来源解析是需要关注的问题[1]，另外，离子组成的来源也至关重要。

    本文运用空间插值法、数理统计法、Piper三线图、箱型图、相关系数分析以及Gibbs图等方法分析了东平湖主要的水化学参数特征及成因，不但对浅水湖泊与多河流水环境的关系研究具有理论意义，也对缓解北方部分地区水资源短缺问题具有重要的战略意义[20]，比如为南水北调东线工程河流-湖泊水资源的合理配置提供科技支撑；除此之外，还可以为今后研究我国东平湖区域以及其他地区地表水的水化学变化、水质特征、合理利用以及对水资源的保护提供依据。

1.   材料与方法(Materials and methods)

    1.1.   研究区概况

  • 东平湖（35°30′—36°20′N，116°00′—116°30′E）位于山东东平县的西部[21]，地处黄河与汶河冲积平原相交的条状洼地处[16]，东通清河，西连黄河，北起清河口门，南至金线岭围堤，是山东省第二大淡水湖，形似锤[22],湖区总面积约627 km2，常年水面124.3 km2，平均水深2.5 m，蓄水总量3亿m3，东平湖分老湖区与滞洪区两部分，中以二级湖堤分开[23]。老湖区在东北部，面积约209 km2，常年蓄水，即一般所称的东平湖。研究区湖泊所在地为暖温带大陆性半湿润季风气候[24]，年均气温为13.30 ℃，年均降水量为640.50 mm[25]。东平湖作为山东省第二大湖泊以及南水北调东线工程重要的调蓄枢纽，在黄河洪峰削峰蓄洪、南水北调工程蓄水、保障区域生态环境安全等方面都具有重要作用[26]。

    • 1.2.   采集与研究方法

  • 先后于2018年4月、6月、8月、10月对东平湖及周边进行实地考察并进行水质监测和采集，野外采样区域主要包括东平湖湖区、柳长河、小清河、大清河及黄河等，采集水样数量分别为76、84、84、85个。在出发之前都先做好采样点与调查点位置图（图1），对于湖周的水样采集可以利用校对好的GPS测量仪沿湖取点采集，使用采水器进行采水，首先利用便携式温度计（采用美国M316P型便携式电导率仪）测量水温、用TDS测量仪测量TDS等参数，用pH计（采用国产SX620型便携式酸度计）测量pH,随后再用聚乙烯透明塑料瓶采集现场水样用签字笔做好标记，且注意采样前至少润洗3次塑料瓶，随时记录好周边的环境，对于湖心样品的采集要用同样的方法乘船采集。带回实验室的水样进行检测时，首先对水样进行过滤，将过滤好的水样装瓶备用，然后进行水化学组成(Na+ 、Ca2+、Mg2+、K+、HCO−3、CO2−3、SO2−4、Cl−)的分析测试：Na+ 、K+用火焰光度计进行测定，CO2−3、HCO−采用双指标滴定法测定，C1−采用硝酸银滴定法测定，Ca2+、Mg2+、SO2−4采用EDTA容量法等。

    根据实际地形和野外调查的GPS数据运用ArcGIS 10绘制采样点示意图，运用ArcGIS 10中的普通克里格插值方法(Kriging)进行空间插值；运用piper三线图图软件绘制的piper图；运用Origin 2015绘制的箱型图；运用SPSS 18软件统计的相关系数矩阵；运用Excel 2010 绘制的Gibbs图以及其他图表。

2.   结果与讨论（Results and discussion）

    2.1.   东平湖水化学特征

    2.1.1.   水化学参数分析

  • 通过对不同时期东平湖水化学组成进行分析得(表1)，4月阳离子质量浓度由大到小依次为Na+ > Ca2+ > Mg2+ >K+，阴离子质量浓度由大到小依次为SO2−4>HCO−3>Cl−>CO2−3。阳离子质量浓度的平均值依次为57、41、38、3 mg·L−1，阴离子质量浓度平均值依次为252、148、93、5 mg· L−1。6月阳离子质量浓度由大到小依次为Na+>Ca2+>Mg2+>K+,阴离子质量浓度由大到小依次为SO2−4>HCO−3>Cl−>CO2−3。阳离子质量浓度的平均值依次为50、45、41、3 mg· L−1,阴离子质量浓度平均值依次为271、154、101、6 mg· L−1。8月阳离子质量浓度由大到小依次为Na+ > Ca2+ > Mg2+ >K+,阴离子质量浓度由大到小依次为SO2−4>Cl−>HCO−3>CO2−3.阳离子质量浓度的平均值依次为57、54、35、2 mg·L−1，阴离子质量浓度的平均值依次为256、181、167、3 mg·L−1。10月阳离子质量浓度由大到小依次为Ca2+>Na+>Mg2+>K+,阴离子质量浓度由大到小依次为SO2−4>HCO−3>Cl−>CO2−3。阳离子质量浓度的平均值依次为71、31、24、3 mg· L−1，阴离子质量浓度平均值为167、150、107、3 mg·L−1。

    4月和8月SO2−4含量接近，说明这两个月湖区水质状况近似；10月份 Ca2+含量最高，这主要由于大清河上游河水中钙离子含量较高；8月Cl−含量最高，分析原因发现，8 月降雨量增加以及湖区旅游活动频繁，Cl−会在降水形成的地表径流的作用下从地表土壤进入湖区，再者8月份该地区旅游业较发达人为的增加了湖水的Cl−含量。

    pH和TDS是反应水中酸碱综合平衡和溶质质量的指标。由表1可知，4月的平均TDS为751 mg·L−1，电导率为1501 μS·cm−1,6月平均TDS为722 mg·l−L，电导率为1446 μS·cm−1,8月平均TDS为656 mg·L−1，电导率为1315 μS·cm−1，10月平均TDS为806 mg·L−1,电导率为955 μS·cm−1。一般情况下，电导率越高，盐分越高，TDS越高。在不同的采样地点所测得的TDS的最大值和最小值相差较大，但是从总体水平上看，各个季节的相差水平不大,其中电导率在一年中前几个月差别略微，但10月数值显著降低。就pH看，4月水体pH9.06，6月pH8.00，8月pH7.49，10月pH8.19，由此可知，研究区水体pH数值在7—9范围附近波动，4月水体的碱性最大，6、8月由于降水等原因数值明显下降，呈现弱碱性，10月pH又略微提高，总体来看呈现碱性且在丰水期有下降趋势，淡水和微咸水各占54.5%和45.5%[27]。研究区域在采样期间温度均保持在20 ℃左右，湖面蒸发较大，且随着湖水温度的不断提高和湖面蒸发的不断增大，各种化学离子浓度亦呈现出不断升高的趋势。

    • 2.1.2.   TDS的时空分布

  • TDS能够代表水中溶质质量的综合特征[28]，具有一定的代表性，若单独分析各离子会相对繁琐，此外，TDS和电导率相关性极高[29]，且pH和水温的变化不明显，因此只选择TDS进行分析。

    为了排除异常值对数据的干扰，并有效比较数据的分布规律，用Origin 2015软件将所得数据绘制于箱形图中，分析东平湖水中 TDS 含量统计特征[29]。从图2中可以看出，不同月份水体的 TDS 值分布存在较明显差别，从整体来看，8月TDS值范围分布的最为集中且水体TDS含量最少，为710—785 mg·L−1，6月分布最为分散，TDS范围为635—899 mg·L−1，其次为4月，其TDS范围为710—785 mg·L−1，水体TDS在10月份含量最高，其范围为786—836 mg·L−1，分析各月的离散程度，可知各研究月份东平湖水水体TDS都存在远离四分位值达1.5倍四分位距的异常值。研究区水体的TDS值均高于世界主要大河的均值(283 mg·L−1)[30]，也高于文泽伟等[31]研究的龙江-柳江-西江流域4月份和10月份的TDS均值（分别为204.81 mg·L−1和234.20 mg·L−1）。

    根据研究区湖区TDS空间插值变化（图3）可得，4月至10月东平湖湖区TDS空间分布差异较大。从4月湖区TDS的空间分布图可知，柳长河入湖口处TDS含量最低，在673.40—722.24 mg·L−1 之间，而湖区TDS最高，出现在湖心岛东侧水域和腊山附近，并且围绕最高值形成了一个高值区[32]，该区域菹草生长旺盛而且面积狭小，水流速度缓慢，使得水中溶解大量物质。6月湖区TDS含量由西北向东南呈递减趋势，最小值位于大清河入湖口处，为245 mg·L−1，这说明大清河上游河水中溶解性物质较少，TDS含量较低；最高值出现在小清河出湖口附近，该处由于大量湖水流经此处而且水域面积狭小，造成水中物质沉积，水速相对变缓；导致湖区西部水域 TDS含量较高的原因是由于湖区采沙和开挖航道活动频繁，使得底泥中的溶解性物质大量的溶解到湖水中[32]。8月份图像中呈现出从西北向东南延伸的条带状高值区，在大清河入湖口处和戴庙镇附近水域TDS值最低，说明该处水流速度快，水中溶解物质较少。10月份湖区TDS呈现南北两侧高，中间低的趋势，最低值出现在大清河入湖口处，研究期间大清河属于汛期，河水水量较多，大量的河水从上游涌入湖区，且该河水TDS含量低，流动速度较快，停留时间短，使得入湖口处TDS含量较低；最高值出现在小清河出湖口处和柳长河入湖口处，柳长河是南水北调东线工程从南四湖向东平湖输水的主要河道，在7月初邓楼和八里湾泵站停止工作[32]，导致该水域水流速度慢，水中溶解物较多，湖区北部水域狭窄，大量湖水从此处流出，导致北部水体停留时间较长，所以这两处水域 TDS含量较高，表明南水北调工程对东平湖有改善水质的作用。

    • 2.1.3.   水化学的类型

  • 由图4得出，4月湖水的主要水化学类型是SO4-Na、SO4-Ca·Mg 型；河水的主要水化学类型是SO4-Ca、HCO3·SO4-Ca型；大坝水的主要水化学类型是SO4-Ca型。6月湖水的主要水化学类型为SO4-Na·Ca·Mg 型；河水的主要水化学类型是SO4-Na·Ca·Mg 型；大坝水的主要水化学类型是SO4-Ca型。8月湖水的主要水化学类型是SO4-Na、SO4-Ca·Mg 型；河水的主要水化学类型是SO4-Ca 型；大坝水的主要水化学类型是SO4-Ca型。10月湖水的主要水化学类型为SO4-Ca 型；河水的主要水化学类型是HCO3·SO4-Ca 型；大坝水的主要水化学类型是SO4-Ca型。在所分析的水样中，阳离子Na+含量最高，Ca2+稍次之，阴离子SO42－含量最高，研究区水域优势阳离子和窟野河流域地表水[33]相同，阴离子却不同，且只有4月份河水的水化学类型与之相似。湖泊水化学的类型一般会遵循碳酸盐型-硫酸钠型-硫酸镁型-氯化物型的演化规律[34]，所以根据水化学类型可以确定东平湖已经处于湖泊演化的中间阶段，属于较为成熟的湖泊。

    • 2.2.   水化学的组成来源

    2.2.1.   不同离子的相关系数分析

  • 通过水化学参数相关性分析，可大致推断出各离子之间的关系及来源[35]。用SPSS 18软件统计数据，大致可知，TDS与各离子之间的相关系数较为密切。各月份水化学参数相关系数矩阵见表2.

    由4月的数值可以得出,K+和Na+、Mg2+、Cl−之间都具极显著相关性；HCO−3和Na+、K+、Mg2+的相关性系数较大。由6月的数值可以得出，TDS和K+、Ca2+、Mg2+、CO2−3、HCO−3、Cl−、SO2−4都有着极显著负相关性，相关性系数依次为−0.843、−0.912、−0.904、−0.595、−0.842、−0.882、−0.926，说明这些离子对TDS的贡献较大，尤其是Ca2+、Mg2+、SO2−4相关系数均在−0.9以上，说明这3种离子对TDS的贡献起着决定性的作用。在8月中，Ca2+和CO2−3的相关性系数较大。在10月中，TDS与Cl−和SO2−4显著相关，SO2−4和Mg2+的相关性较强，为0.585，其他各离子之间没有极显著相关性。

    由相关性分析可得，K和Na普遍具有较强的相关性，具有相似的来源，东平湖水4月Cl/Na数值为1.61，6月Cl/Na值为2.03，8月Cl/Na值为3.20,10月Cl/Na值为3.49，要高于世界海水比值（Cl/Na=1.15）[36]，这表明大气环流所携带的海盐对湖水离子组分贡献率很大，并且一年内随月份增加贡献率趋势逐渐增大。K+一般来源于云母、钾长石等的风化，湖水水体中K/Na比值在4个月份的变化范围为0.041—0.084，平均值为0.061，表明研究区Na明显比K高，说明对于一部分钾长石可能并未完全风化，其风化程度很低[3]。研究区HCO−3和Mg2+可能来源于白云岩等碳酸盐岩或黑云母的风化溶解，对于SO2−4，在6月与Ca2+的相关性为0.892，4月份是显著负相关，其他月份均没有明显的相关性，表明除了6月强烈的风化作用使得部分石膏溶解，主要还是来源于人类活动，说明人类活动对水化学的影响在枯水期较汛期更显著一些[37]。硅酸岩流域水体中的Ca2+主要来源于钙长石的风化[38]，在10月其作为湖水的主要阳离子，表明钙长石风化也是区域主要的风化过程，同时也说明大清河上游河水中钙离子含量较高。

    东平湖地区地表水类型较复杂多变，阴离子硫酸盐的浓度很高，主要原因是强烈的蒸发作用蒸发岩溶解等以及外源贡献[39]，其中主要是由于东平湖附近工矿业或者是农业种植等人为活动的影响带来的有机污染物所致[40-41]，农业生产中使用农药、化肥、农膜、农作物秸秆，农村生活污水、生活垃圾及畜禽养殖造成的污染等会对地表水环境造成污染，[42]该研究区的部分离子来源与高店子幅地表水[43]和神府榆矿区[44]窟野河类型以及任孝宗[45]等研究的浑善达克沙地东部地区天然水体也有类似之处，但与泾河支流地表水[37]类型有较大差异，主要因后者水体阴离子中Cl−含量较高。

    • 2.3.   基于Gibbs半对数坐标图的离子分析

  • 在不考虑人为因素下，Gibbs模式图解常用来识别自然水体中各离子的起源，如岩石风化、大气降水和蒸发结晶作用[46]。Gibbs半对数坐标图纵坐标为对数坐标，表示水体中溶解性离子TDS的总量；横坐标为普通坐标，用Na+/(Na++Ca2+)或Cl−/(Cl−+HCO3−)的比值表示。从整体上来看，在Gibbs图（图5）中，水样点多分布在图的中上部，TDS值较高，大多在600—800之间，Na+/(Na++Ca2+)或Cl− /(Cl−+HCO3−)比值在0.2—0.8之间分布不等，表明东平湖及其周边水体各离子的来源基本上都来自蒸发结晶，部分来自岩石风化，大气降水的输入作用十分微弱；另外大部分水样的水化学组成分布在Gibbs图内，但也有部分水样在Gibbs图外[37]，说明水化学组分还受到一定程度的季风气候和人为干扰的影响[44]。

    对于东平湖水在4月，阴阳离子比值大都分布在0.2—0.7之间分布，有较高TDS范围，以蒸发结晶影响为主，以岩石风化作用为辅；对于湖周边的河水则主要受岩石风化以及人为活动的影响；大坝（主指戴村坝）则主要受人为活动的影响。在6月，对于东平湖水及其周边河水阳离子比值分布较为集中，且TDS含量很高，表示该地表水阳离子主要受强烈的蒸发作用，而对于阴离子比值则较为分散，比值在0.2—0.6范围内，同样的TDS含量很高，说明该处地表水阴离子来源较为分散，同时受岩石风化、蒸发结晶和人类活动影响的作用。然而8月的阴阳离子起源恰好和6月相反：阳离子多来自岩石风化，阴离子多来自蒸发结晶，对于10月，阳离子比值数据点往右偏移，因此研究区水化学受蒸发浓缩作用的影响强于岩石风化作用，湖水相对于河水受蒸发浓缩作用更明显，而由阴离子比值图则可以看出研究区水化学主要受岩石风化和人为因素的影响，并且阳离子比值要明显大于阴离子比值，说明了阴阳离子的起源具有明显的差别。

    研究区各水体在Gibbs图上分布相对集中，表明不同水体的离子成分有相同的来源、补给源，且相互之间水力联系密切[47]。研究区水体离子组分主要来源于蒸发结晶，部分组分来源于岩石风化, 大气降水的输入作用十分微弱，且由于地表水的水-岩作用时间短，二氧化碳供给充分，因而来自岩石风化的部分多来自于碳酸盐岩风化。该地区4月和10月为春秋季节，降水较少，径流量及降水量减少，地表水被稀释作用影响较小，同时受到人为活动的影响较大；6月和8月为夏季，降水较多，流量和降水的增加稀释了人为因素对水体造成的影响[16]，所以对于东平湖地区，人为活动的影响春秋季节大于夏季。此结果与李瑞[48]、朱世丹[6]等研究的艾比湖区域地表水化学来源类似，说明地表水化学起源都大同小异。

3.   结论(Conclusion)

  • （1）东平湖地表水整体呈现碱性，地表水阳离子中Na+和Ca2+占主导地位，阴离子中SO2−4占主导地位；研究区地表水TDS和总硬度总体偏高，TDS时空分布差异显著，8月份的TDS值明显低于其他3个月份，10月份总体浓度最高，6月湖区TDS含量从湖区西北向东南逐渐递减，10月从湖心向南北两侧逐渐递增。对于TDS的研究得南水北调东线工程的通水有利于东平湖湖水环境的改善。

    （2）研究区地表水湖水的主要水化学类型由SO4-Na→SO4-Ca·Mg→SO4-Ca型转变；河水的主要水化学类型是SO4-Ca、SO4-Ca·Mg 型；大坝水的主要水化学类型是SO4-Ca型。水体K+ 和Na+来源于大气环流所携带的海盐，HCO3−和Mg2+可能来源于白云岩等碳酸盐岩或黑云母的风化溶解，SO2−4则主要来源于人类活动，少量来自石膏溶解, Ca2+则来源于钙长石的风化以及石膏的溶解。

    （3）研究区水体离子组分主要来源于蒸发结晶，部分组分来源于岩石风化，大气降水的输入作用十分微弱，另外受到人为活动的影响较大。

参考文献 (48)

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