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随着中国全面建成小康社会，居民消费能力持续提升，城市生活垃圾产生量不断增加。城市生活垃圾管理的目标是实现“减量化、资源化、无害化”。源头减量是治本之策；源头分类有助于末端分流和减量。因此，探索垃圾分类和减量的政策工具是必然要求。按照政府干预强弱，环境政策工具分为命令控制型、经济激励型和信息提供型，每种手段均有其特点、适用于特定情形[1]。依托体制优势，中国环境治理政策多采用命令控制型，包括污染物排放标准、淘汰落后产能等政策均主要针对企业[2]。而生活垃圾管理主要针对居民，强制性手段的使用受限，经济激励、宣传教育等政策工具有更大的作用空间[3]；其中，分类计价、按量计费在发达国家生活垃圾管理中广泛应用，经济激励手段的采用在全球范围成为趋势[4]。
垃圾分类管理属城市事权，计费模式具有多元性、地域性特点。如，1740万人口、4.2万km2的荷兰，在538个市镇中有13个实行按重量计费，20个实行随袋计费，54个采用按清运频率计费，29个采用按容积计费，412个市镇未采用按量计费模式[5]。全球生活垃圾收费模式包括定额收费、按用水量收费、押金返还、专用垃圾袋/贴签计费、称重计费、按清运频率计费、按垃圾桶计费等[4, 6-7]。其中，按量计费在美国、欧洲、日韩、中国台北等地区得到广泛应用，总体上了促进垃圾源头分类、减量和资源化[4,8]；包括北京在内的大多数中国城市采用按家庭户或人年度定额的收费方式[9-10]。
计量收费在全球成为趋势，欧美等发达国家或地区在生活垃圾收费方面有诸多成功实践，对其效果的评估形成借鉴经验[7,11-12]。AlZAMORA et al[4]、WELIVITA et al[6]总结了全球生活垃圾收费模式，但前者未包含中国城市的收费模式，后者虽纳入中国城市生活垃圾定额收费模式，但未能捕捉收费模式的差异性和动态演变趋势。中国地域广阔、城市众多，各城市在生活垃圾产生量、管理需求、管理能力等方面存在较大差异，特别是近年来较多城市采用按水量征收垃圾处理费、探索计量收费等新形态。而关于中国城市生活垃圾收费模式的研究，主要集中于对个别城市案例分析和定价模型的理论研究。如CHU et al[9]、李飞等[13]、张宏艳[14]等从不同角度提出了北京市生活垃圾计量收费定价模式；褚祝杰等[15-16]基于经济学理论分析了按排计费核算模式。可知，国内外相关研究缺少将中国城市纳入的系统全面的收费模式梳理，并且针对中国城市收费模式现状的动态研究和向计量收费转型升级的模式选择存在明显的研究缺口。
文章针对城市生活垃圾收费政策，基于公共物品理论和环境经济政策功能视角，构建生活垃圾计量收费政策功能和成本收益分析框架；梳理全球城市居民生活垃圾收费模式及其应用范围，基于收入功能、行为调节功能和政策资源投入，评价了每种模式的优缺点；全面梳理了中国城市生活垃圾收费现状、特点与趋势，在定量分析基础上，按照垃圾收费的阶段性将中国城市分为3类，展望了中国城市未来的收费模式，旨在为中国城市生活垃圾收费模式选择提供理论和实践依据。
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生活垃圾处理属于地方性基本公共服务。按照财政对等原则，城市生活垃圾处置资金筹集应局限于享受服务的区域[17]。垃圾处置服务的竞争性影响收费模式的选择。生活垃圾的无害化处置占用土地资源，需要较大的固定资产投资，若处置能力充足，清运和处置服务的竞争性较小；若处理设施接近饱和或超负荷运行，就具有明显的竞争性。消费中的竞争性一定程度决定排他性的重要程度，而排他性通过不同计费模式得以体现。若不收费或定额收费，缴费多少与处置服务不挂钩，有一定竞争性但不具有排他性；垃圾处置服务成为公共资源，将导致公地悲剧，城市要承担超额垃圾处置成本。计量收费通过多排放多付费、分类垃圾少缴费等方式，使垃圾处置服务具有排他性，可避免垃圾处置服务的过度使用，提高垃圾处置服务的使用效率。
生活垃圾收费作为环境经济政策，具有收入功能和行为调节功能（分类、减量、资源回收）[18]；不同功能定位与“减量化、资源化、无害化”的生活垃圾防治原则密切相关。随着城镇化快速发展，生活垃圾产生量迅速增加，“无害化”成为第一需求，通过垃圾收费（部分）补偿无害化处理设施建设和运行成本，收入功能占主导位置；城镇化中后期，消费能力不断提升进一步加大城市垃圾处置压力，特别是大城市，垃圾无地可消纳会抑制处置能力的增长，减量化、资源化成为垃圾收费的首要目标，垃圾收费促减量、促分类和资源化的行为调节功能就十分重要。而且，收入功能与行为调节功能具有一定不兼容性，当费率不变时，源头分类和减量行为将削弱收入功能。因此，垃圾收费首要功能的定位格外重要。
政策的资源投入即为政策成本，包括：（1）政策制定和执行成本。计量收费需要确定收费模式、征收方式、费率等，与污水处理费相比，生活垃圾计量收费没有现成的计量工具，需要对计量过程和缴费行为进行监管，其政策制定和执行成本较高。（2）政策遵从成本。政策对象按照政策要求、改变原有行为将产生遵从成本，主要受费率高低、收入水平、宏观税负、居民环保意识、政策接受度等因素影响，比如高费率将提高遵从成本。（3）政策非预期成本。高费率对垃圾减量更加有效[19]，但也可能导致非法倾倒等非预期行为，将带来政策的成本转移或额外成本；而低费率下，垃圾减量效果会不理想且政策收入可能会降低。
以成本收益为框架，见图1。最终的生活垃圾计量收费模式、费率选择等政策设计，要实现政策净收益最大化。一方面，尽可能扩大政策在促进分类、促减量、提高资源化方面的收益，降低末端垃圾处置成本，产生节约末端处置成本的经济效益、减少环境污染的环境收益和提高社会文明水平的社会效益；另一方面，尽可能降低政策制定、执行、遵从和非预期成本。通过最优化过程，选择合适的收费模式、征收机制和费率，实现政策净收益最大化。
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英国、巴西、墨西哥大部的垃圾处理费由财政全额负担，非洲等低收入国家尚未开展垃圾无害化集中处置，上述国家不对生活垃圾收费[20]。全球生活垃圾收费分为定额收费、准计量收费和计量计费[4]。
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定额收费是指住户（或个人）按统一的费率每年或每月缴纳特定的垃圾处理费用。可采用按户（人、住房面积）征收、按财产税或一般税征收、随水/电/燃气/物业费代征等形式[6]。定额收费应用广泛，包括北京在内的中国大多数城市、美国多数城市、印度、拉丁美洲多数国家、非洲西部、东南亚部分国家、亚洲部分国家等[6]。
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（1）按水量收费。按照家庭用水量计征生活垃圾费的方式，用水越多缴纳垃圾处理费越多。费率测算通常采用“水消费量折算系数法”，即将垃圾产生量与用水量进行关联。按水量收费与通过水费代征不同，前者与用水量挂钩，后者仅为定额收费的代征手段。按用水量收费与垃圾产量不直接相关，属于准计量收费；该收费方式将扭曲水价，水价提高后，为节约用水可能增加一次性用品使用而增加垃圾量。在深圳、合肥、乌鲁木齐、三亚、中国台湾省除台北市外的地区，采用随家庭用水量捆绑的准按量计费[10]。
（2）押金返还模式。该模式本质上是产品税和补贴的结合，即当购买可能引起污染的产品时向消费者“征税”，当消费者把废弃物退还指定系统时获得税金返还，以鼓励资源回收；若未退还，押金则视为对可能造成污染产品的销售征收附加费，类似于计量收费。该模式在理论上最富有经济效率，能够有效促进居民资源回收[21]。押金返还重点针对玻璃容器、塑料饮料瓶和钢制饮料罐，对环境有害的电子产品、电池、轮胎及汽车等，主要在中国部分城市、德国、南非、欧盟成员国等地区和国家应用[22]。
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通过专用垃圾袋或贴签收费。该模式是按容积收费，属于预付费，居民通过购买专用垃圾袋或贴签支付垃圾处理费，其售价包含垃圾处理费和垃圾袋制作费用。该收费模式可能导致超量装袋、非法丢弃等问题[4,6]。在韩国、日本、中国台北，以及美国、加拿大、荷兰、比利时、新西兰等地区得到广泛应用[6, 8]。如，中国台北自2000年7月开始实施垃圾费随袋征收，升级了实施多年的按用水量征收的方式。
其他计量收费模式：按重量、容积、清运次数计征等模式在欧洲（德国、瑞典、法国、爱尔兰等）、北美（美国、加拿大）、澳大利亚、新西兰等发达国家应用较多，能够给出明确的价格信号鼓励家庭减量[11,23]。其中，按重量收费需要称重技术和身份识别系统等智能设备，以降低人工成本[24]，按容量计征根据标准容量垃圾桶数进行收费，阶梯定价收费是按容器体积收费的精细化模式，在日本部分城市应用[8]。
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从资金筹集功能看，定额、准计量、计量收费均可以获得收入，但实现程度不同，见表1。（1）定额收费按照户、人、住房面积等征收，与垃圾排放多少无关，在确保应收尽收前提下，具有强收入功能。（2）按水量收费具有较好收入功能。由于水价提高将减少居民用水量，降低预期的收入；但家庭用水具有基本需求特征，用水量下降幅度有限，确保了按水量收费具有较好收入功能。（3）押金返还、按垃圾袋、重量等计量收费具有弱收入功能。在费率一定时，减量化越明显其收入功能越难以实现，资金筹集与行为调节具有一定不兼容性。
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垃圾收费行为调节功能包括对政策对象分类、减量、资源回收行为的改变。（1）定额收费的收缴额度与垃圾量无关，无法激励居民分类和减量；按水量收费不具有直接的行为调节功能，反而会扭曲用水量。（2）计量收费的显著优势是促进居民分类、减量和资源回收等环境友好行为，但不同计费模式的行为调节功能存在差异。第一，随袋计征是按体积的预付费，体积大的垃圾收费多；称重收费更为精细，重的垃圾收费多。第二，随袋计费与称重计费均能产生显著的减量化、资源化效果。如台北市实施随袋计量收费后，人均生活垃圾日清运量从1995年的1.3 kg减少到2012年的0.4 kg，资源回收率从2000年2.4%稳步提高到2012年47.8%。第三，按容器体积收费和按清运频率收费有一定的减量和资源回收效果，但并非严格意义上的计量收费。FULLERTON et al [25]认为按容器体积收费不是真正的以体积或重量为基础的收费，没有边际减量效果。不同收费模式的减量和资源回收效果，见表2。
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（1）政策执行成本。定额收费、按水量征收、押金返还等模式的支付机制较为简单、便于操作和管理，政策执行成本较低；计量收费执行成本较高。其中，通过专用垃圾袋或贴签收费模式，其排放程序简单、容易理解，但可能存在过度装袋、非法丢弃等问题，具有较高的管理和执行成本[30]。按清运频率与按照容器体积收费，收运与缴费过程相对复杂，执行成本较高[31]。按重量收费需要最为精确的称重计量系统，监管和人工等实施成本高[31]。
（2）政策遵从成本。定额收费、按水量收费、押金返还模式下，居民操作简单，多排放不会多缴费，政策遵从成本低。按垃圾袋或贴签、按重量收费，多排放多缴费，体现出更强的公平性；若费率偏高，称重计费程序较复杂，居民接受困难、遵从成本高。按清运频率收费和按容器体积收费，收费额与垃圾量并非严格相关，边际减量成本接近于零，居民较容易接受，其政策遵从成本高于定额收费、低于按袋和按重量收费。
（3）非预期成本。定额收费、用水量征收、押金返还等因其缴费额与垃圾量不相关，均不会产生非法倾倒现象；而按水量收费会扭曲水价，如免洗品的使用带来垃圾排放增加，将导致福利损失。通过专用垃圾袋或贴签收费，按重量、容器体积、清运频率收费都会产生不同程度的非预期成本。如，随袋或贴签计费可能导致非法倾倒、过度装袋、伪造垃圾袋或贴签[15]。
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分析不同收费模式的适用性，定额收费适用于经济落后、财政不足、垃圾无害化处理迫切的中小城市，是垃圾收费的初始模式；该模式征管容易，但不具备促分类、促减量效果。按水量收费最大的功能在于降低征管成本，但会扭曲水价，导致垃圾量增加，不具有促分类和减量功能，不应被提倡。押金返还适用于饮料瓶、电子产品、电池、轮胎及汽车等特定类型垃圾。随袋计量收费和按重量收费是真正意义计量收费，具有促分类促减量功能，适合在减量压力大、财政相对充裕、经济发达的大城市实施，但管理成本较高，可能导致偷排行为。按容器体积与清运频率收费对管理能力的要求有所降低，适合在垃圾收集服务完善的别墅区、中国社会主义新农村实施。
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基于财政部汇总的各省行政事业性收费情况、补充查阅各省（区、市）的生活收费政策文件80多份，对全国31个省（区、市）的生活垃圾收费情况进行梳理，包括生活垃圾收费项目、居民和非居民单位的收费模式、征收标准、征收方式、收费性质等，得出以下结论。
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中国城市居民生活垃圾收费以定额为主，90.3%的省区实施了定额收费。定额收费一般由所在街道办事处和乡镇人民政府按照居民每户每月或年固定额收取，但存在征收手段不足、难以足额征收的问题。调查发现，北京3元/（户·月）的垃圾处理费基本未征收。辽宁省14市中仅有6市征收了生活垃圾处理费，平均征收率65.5%。为提高征收率、降低征收成本，部分省市创新征收方式，委托服务机构（物业、供水、供电、燃气）和管理部门（财政、交通、工商、税务等）代扣代缴。
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因区域实际情况、定价方式、收费性质、垃圾处置成本等差异，各省市实施了差别化费率，地区差异较大。统计发现，全国定额费率范围为3~10元/（户·月），如，昆明和济宁是10元/（户·月），北京和石家庄是3元/（户·月），对于居民个人或暂住人口的征收费率范围为1~8元/（人·月），不同城市费率差异明显。就收费性质来看，7个省市的居民生活垃圾处理费为行政事业性收费，占22.6%，21个省市为经营服务性收费，占67.7%（安徽和宁夏未明确收费性质，上海市没有征收居民垃圾处理费）。部分省份垃圾收费不唯一、收费性质不同。譬如北京除了行政事业性收费，还包括30元/（户·年）的生活垃圾清运费，属于经营服务性收费。另有部分省份根据需要对收费性质进行动态调整。如，河北省2008年将生活垃圾处理费由行政事业性收费改为经营性收费，由垃圾处理企业自收自管自用，2019年又改回行政事业性收费，收费性质变化的重要考量因素是提高征收率。
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2020年9月1日实施的修订版《固体废物环境污染防治法》规定“县级以上地方人民政府制定生活垃圾处理收费标准，应当根据本地实际，结合生活垃圾分类情况，体现分类计价、计量收费等差别化管理”。计量收费成为中国垃圾收费的未来趋势。当前，个别城市针对城市居民实施了按用水量计费的准计量收费，包括安徽（仅合肥）、湖南、广东、广西、海南、新疆（仅乌鲁木齐）等6个省的部分城市，占19.4%，如，湖南居民垃圾费征收标准是0.25~0.4元/吨水。作为计量收费的先导，非居民单位厨余垃圾和其他垃圾处理费采用了定额收费、按重量或按容积收费、按水量征收、阶梯定价收费等多元模式。如北京非居民厨余垃圾按300元/t或33元/桶（120 L）的标准收取。
通过分析全国31个省（区、市）生活垃圾收费情况，按水量计征已在少数城市实施，称重计费、按容器计费等计量收费模式在非居民单位得到一定范围实施。无论是从法律层面还是实践层面，计量收费在中国已成为一种趋势。
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中国城市众多，其发展阶段、减量需求、管理能力等差异明显，难以适用一种生活垃圾收费模式。本文基于5个典型指标，通过对中国296个地级及以上城市的聚类分析，识别适用于不同类型城市的垃圾收费模式。其中，人均GDP反映经济发展阶段和收入水平，人均财政收入表征城市对垃圾处理费收入的依赖度，人口规模揭示城市规模和管理能力，生活垃圾清运量反映末端处置压力，无害化处理能力反映垃圾无害化处理产业化现状。基于统计软件对城市进行K-均值聚类。数据来自《中国城市统计年鉴2020》《中国城市建设统计年鉴2020》。因个别城市数据缺失，最终参与聚类的城市共289个，根据类中心数值特征最终选择聚类数为3类[1]：第一类城市46个、第二类106个、第三类137个，见表3。3类城市类中心变量均具有显著差异，确保了类内城市接近，类间城市差异较大，见表4。
第一类城市具有经济发达、财政充裕、城市规模大、政府管理能力强、垃圾末端处置压力大并处于垃圾处理产业化后期的特征。该类城市各项指标均显著高于第二类和第三类城市，且多为直辖市、省会城市、计划单列市，北京、上海、广州、武汉、深圳等均在第一类。如北京厨余处理能力几近饱和、末端处置压力较大，收费的促减量功能成为迫切需求。考虑到中国大城市体量大、人口密度高，结合台北市垃圾随袋征收的成功经验，该类城市可优先考虑垃圾袋或贴签收费模式。
第二类城市表现为经济发展水平、财政能力、城市规模、垃圾清运量、无害化处理设施水平处于中等的特征。其各项指标平均水平明显低于第一类城市。如天津、石家庄、哈尔滨、重庆、兰州、西安、昆明等在第二类。该类城市面临一定的垃圾减量压力，有相对好的财政能力和治理水平，在实现垃圾无害化处理的同时，可积极探索计量收费作为减量化的政策储备。
第三类城市总体上属于经济欠发达、财政相对匮乏的中小城市，其人口规模较小，垃圾总量不大，且无害化处理能力相对滞后。如保定、大同、本溪、菏泽、酒泉、汕头等均在此类。对于该类城市，垃圾费的收入功能是首要功能，现阶段应优先保证垃圾全部无害化处置，收费尽可能补偿垃圾处置成本，减轻财政负担。在实现无害化处理后，随着城市管理能力提升，循序渐进地探索推进计量收费等先进的收费模式。
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生活垃圾分类是国家层面关心和推动的“关键小事”。分类计价、计量收费作为经济激励手段，是垃圾分类长效机制的重要内容。研究得出如下结论。
（1）生活垃圾收费具有收入功能和行为调节功能，行为改变将削弱收入功能的实现，因此收费的首要功能选择十分重要。作为公共政策，垃圾收费应当追求净收益最大化，其中，收益主要是促分类促减量带来的末端处置成本节约；成本则包括政策制定和执行、政策监管和非预期成本等。
（2）全球生活垃圾收费可分为定额收费、按用水量计费、押金返还、按专用垃圾袋或贴签收费、按重计费、按垃圾桶容积收费、按清运频率收费等模式。每种模式各有特点，适用于城市垃圾管理的不同阶段。其中，定额收费仅有收入功能，而垃圾袋或称重收费是最严格的计量收费，其主要功能是行为调节。按用水量收费不具备促分类促减量功能，反而会扭曲水价，可能增加垃圾产生量，不应成为主流的垃圾收费模式。
（3）中国城市以垃圾定额收费为主，收入功能是当前阶段的首要功能；而对于经济发展水平高、垃圾产生量大、减量化压力大和管理水平较高的城市，分类计价、计量收费成为必然趋势。基于定量分析，按照经济、财政、规模、减量需求和无害化处置能力等因素，将中国城市分为3类：优先实行计量收费城市、探索实行计量收费城市和实现垃圾无害化处置的城市，为城市实施差异化收费策略提供参考。
上述结论具有重要的政策启示。中国地域辽阔，各地在发展阶段、生活垃圾管理需求、管理能力等方面存在差异[32]，不同城市的垃圾收费模式应当允许差异化。一个可行的策略是，先建立以定额收费为主的收费体系，具备条件的城市率先转型升级，逐渐形成梯级搭配、向计量收费动态转型升级的格局。计量收费具有促分类促减量的功能，但同时其管理成本总体较高。其中，公众对政策的遵从、精准计量各类垃圾排放量、对非法倾倒等行为的监管等均有赖于政府较强的管理能力和较大的资源投入；且特定计费模式下的最优费率需要进行测算和动态评估。因此，向计量收费的转型不宜操之过急，应注重积累政策实施的必要条件。在尽量发挥计量收费行为调节功能的同时，不断提高生活垃圾精细化管理能力，凝聚全社会垃圾分类和减量共识，降低计量收费政策实施和监督成本，最终使计量收费在中国城市垃圾分类和减量中发挥应有的经济激励作用，成为长效机制建设的重要内容。
城市生活垃圾收费的全球模式与中国收费方式探析
Exploring pricing mehods for municipal solid waste of the city between global mode and Chinese mode
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摘要: 为探索适合中国城市的生活垃圾收费模式，构建基于环境经济政策功能和成本收益的分析框架，文章梳理了全球城市生活垃圾收费模式及其应用范围。从资金筹集功能、行为调节功能、政策资源投入3个维度评价了每种模式的优缺点和适用性。分析了中国城市垃圾收费现状，发现定额收费是当前的主体模式，计量收费的趋势已经显现。从经济、财政、规模、管理能力、减量压力等维度构建评估指标体系，在城市层面进行聚类分析。结果表明，中国应建立多种收费模式并存、梯级搭配、向计量收费动态转型升级的格局，在这个过程中降低计量收费政策的成本、实现较大的政策净收益至关重要。Abstract: To explore the domestic solid waste pricing model suitable for Chinese cities, an analysis framework based on environmental economic policy functions and cost-benefit was constructed, and the global urban solid waste pricing model and its application range were sorted out. Together with the applicability of each model, the advantages and disadvantages were evaluated from three dimensions. The current situation of municipal solid waste pricing methods in Chinese cities was analyzed. Based on the dimensions of economy, finance, city scale, management ability, and reducing pressure, we constructed an indicator system to conduct a clustering analysis at the city level. The analysis showed that China should establish diverse patterns of pricing methods for domestic solid waste. The pricing methods should be tailored to the local conditions of specific cities. A dynamic transformation and upgrading process from traditional pricing method to the unit-pricing mode should be motivated and initiated. In this process, reducing the cost of the unit-pricing policy and achieving greater policy net benefit from a cost-benefit perspective was important.
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Key words:
- waste management /
- unit-pricing /
- income effect /
- behavioral change effect /
- cost-benefit analysis
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抗生素是一种具有抗菌活性的药物[1]，可以用于预防和治疗微生物引起的多种疾病[2]。近年来，滥用抗生素带来的生态环境问题已经成为全球性热点关注问题。水环境中残留抗生素的污染分布范围广，具有毒性大、浓度低、难降解、易生物富集等特性[3]。目前降解抗生素的常用方法有物理吸附[4]、化学氧化[5]和生物降解[6]等。其中光催化氧化技术由于有效性、低成本、高稳定性和环境友好性被广泛用于降解抗生素废水[7]。
三氧化钨(WO3)是n型纳米结构半导体，其禁带宽度约为2.6~2.8 eV，制备成本低、绿色环保、具有优异化学稳定性和良好的光催化性能[8-11]，因此，被认为是一种有潜力代替TiO2的光催化材料。但由于光生电子和空穴复合率高，其在光催化领域的应用受到了限制，有研究指出构建Z型异质结结构有助于提高WO3的光催化活性[12-15]。
近年来，高分子石墨氮化碳(g-C3N4)被报道为一种新型的无金属光催化剂，其具有2.7 eV的可见光响应窄带隙[16]。g-C3N4制备简单、具有优异的吸附性能和稳定的化学性质，常被用作载体材料。苏跃涵等[17]制备出二维超薄g-C3N4，提高了光催化过程对于恩诺沙星的降解。YU等[18]使用微波加热法制备出金字塔状g-C3N4阵列，其具有较大的比表面积，光生载流子分离效率高，表现出优异的光催化活性，对罗丹明B的脱色率高达99.5%。有研究表明，g-C3N4/WO3异质结材料具有良好的光催化性能[19-20]，采用球磨法合成的g-C3N4/WO3具有较高的比表面积，导致光生载流子在可见光下分离和迁移增强，且对罗丹明B的光催化活性明显增强。然而目前将g-C3N4与WO3进行复合并用于降解四环素类抗生素的研究较少，对于g-C3N4/WO3光催化降解抗生素机理的研究较欠缺。
本研究通过原位水热法制备出g-C3N4/WO3复合光催化材料。分析了不同g-C3N4含量的g-C3N4/WO3复合材料的形貌结构和光电性能，并评价了其对土霉素溶液的光催化降解性能和稳定性。最后通过自由基淬灭实验探寻g-C3N4/WO3光催化降解机理。本研究制备的具有高效光生载流子分离、优异氧化还原能力和高吸附能力的Z型异质结光催化剂，对抗生素的去除具有一定的应用价值，可为光催化氧化技术处理抗生素废水提供参考。
1. 材料与方法
1.1 g-C3N4/WO3复合材料的制备
首先采用热缩聚法合成层状g-C3N4。将装有尿素的氧化铝坩埚放入马弗炉中550 ℃下煅烧4 h，自然冷却至室温后收集黄色固体，用蒸馏水和乙醇洗涤3次后在60 ℃下烘干研磨备用。
以二水钨酸钠化合物作为前驱体通过水热反应制备g-C3N4/WO3复合材料。先称取3.30 g Na2WO4·2H2O和一定量的NaCl结构导向剂溶解于40 mL去离子水中，均匀揽拌20 min至原料完全溶解，再加入不同质量(0.3、0.6、1.0、3.0 g)的g-C3N4，搅拌均匀。随后，向溶液中缓慢滴入3 mmol·L−1盐酸溶液同时不断搅拌以调节体系pH至2.0，形成有黄色沉淀的悬浮液。持续揽拌1 h后转移到容量为100 mL的不锈钢高压反应釜中密封并在160 ℃的烘箱中加热24 h。自然冷却至室温后将固体产物进行离心，用蒸馏水和乙醇洗涤3次，最后在60 ℃下烘干(根据g-C3N4不同的添加量，分别将样品命名为WG-0.3、WG-0.6、WG-1.0、WG-3.0，其中W代表WO3，G代表g-C3N4，数字代表复合材料中g-C3N4的添加量分别为0.3、0.6、1.0、3.0 g)。
1.2 WO3/g-C3N4复合材料性能测试
采用PANalytical公司的PW3040/60型X射线衍射仪XRD对复合材料进行晶体结构分析；使用ESCLAB250型X射线光电子能谱仪XPS分析复合材料的表面化学组成，不同元素的XPS谱图以C1s结合能284.8 eV为基准进行校正；采用JEOL公司的JSM-7001F型发射扫描电子显微镜SEM，获取复合材料的微观形貌特征和尺寸。
采用日立公司F-4500型荧光分光光度计测得复合材料的光致发光谱图，观察光催化剂被光激发后电子空穴对的复合状态。复合材料的光电化学性能通过电化学工作站在三电极系统中进行测试，包括瞬态光电流和电化学阻抗谱EIS，用于评估载流子的分离和迁移效率。其中，复合材料作为工作电极，Pt电极作为对电极，饱和甘汞电极作为参比电极，电解质溶液为0.5 mol·L−1硫酸钠溶液。工作电极通过如下方法制备：称取10 mg粉末样品分散在1 mL超纯水溶液中，再加入50 uL Nafion乙醇溶液，超声30 min形成悬浮液，然后在ITO玻璃上滴加150 uL悬浮液，室温下晾干进行光电测试。光电测试所用的光源为北京泊菲莱公司所生产的300 W氙灯(型号PLS-SXE300C)。在EIS测试时，电场变化频率围0.1 Hz~100 kHz，电解质溶液为0.5 mol·L−1硫酸钠溶液。采用安捷伦公司CARY300/PE lambda 750S型光谱仪测得复合材料的紫外-可见漫反射光谱UV-Vi并确定光响应范围及吸收强度。
1.3 WO3/g-C3N4复合材料光催化降解OTC实验
实验采用420 nm滤波片滤除小波长光，300 W氙灯作为光源。每组实验加入50 mg复合材料至含有100 mL 20 mg·L−1 OTC溶液的反应器中。先将混合溶液在黑暗条件下搅拌40 min，使OTC在样品上达到吸附平衡。然后开始光照，每隔20 min取样5 mL，经高速离心除去沉淀，取上清液用于测定HitachiU-3500紫外-可见分光光度计在360 nm处的吸光度值，测定OTC浓度。
实际工程应用中，光催化剂的稳定性至关重要，通过将反应后的复合材料对20 mg·L−1 OTC溶液进行光催化降解的重复实验测试其稳定性。每完成1组循环实验后，将复合材料离心、洗涤、过滤和干燥后用于下1组实验。循环实验次数为3次。
1.4 光催化降解机理实验
在光催化降解OTC的过程添加草酸钠(Na2C2O4，10 mmol·L−1)、异丙醇(IPA，10 mmol·L−1)和超氧化物淬灭剂(TEMPOL，10 mmol·L−1)，分别作为空穴(h+)、羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2−)的淬灭剂。将3种淬灭剂分别加入到含有50 mg WG-0.6的100 mL的OTC溶液中，在黑暗条件下持续搅拌40 min，使OTC在样品上达到吸附平衡。开始光照后，每隔20 min取样5 mL经高速离心除去沉淀，取上清液使用HitachU-3500紫外-可见分光光度计测定在360 nm处的吸光度值。
2. 结果与讨论
2.1 形貌与结构分析
XRD被用于表征复合材料的晶体结构，如图1(a)所示，g-C3N4存在由层面结构堆积而形成的位于27.41的(002)晶面，而块体g-C3N4具有的来自芳香体系的特征晶面间堆积的(100)晶面非常微弱，表明g-C3N4已成功分层剥离。对于具有不同g-C3N4量的g-C3N4/WO3复合材料，观察到所有复合材料的WO3的特征衍射峰，与标准粉末衍射卡(JCPDS)no.35-1001相一致，均为六方相WO3[21]。g-C3N4的(002)衍射峰位置与WO3(101)(200)晶面的衍射峰位置接近，因此，不同g-C3N4含量的g-C3N4/WO3复合材料的主要特征衍射峰与原始WO3的特征衍射峰相近。随着g-C3N4质量含量的增加，WO3的相对衍射峰强度逐渐减弱。此外，当g-C3N4的投加量达到3.0 g时，WO3的衍射图样没有被探测到，表明WO3已经被g-C3N4完全覆盖，同时g-C3N4的(001)晶面的衍射峰也消失。以上结果表明层状g-C3N4与WO3纳米粒子成功地复合。
图 1 g-C3N4/WO3复合材料的XRD和XPS图谱Figure 1. XRD pattern and XPS spectra of g-C3N4/WO3 composite为深入了解g-C3N4、WO3和WG-0.6复合材料表面元素的化学状态，进行XPS测试。XPS全谱图显示WG-0.6复合材料中存在氧、钨、氮和碳元素。O1s、W4f、N1s和C1s的高分辨率光谱如图1(b)所示。对于图1(c)中的O1s，该峰可分解成530.8 eV和532.6 eV的2个峰，分别对应于W-O-W和W-O-H的氧结合物种。如图1(d)所示，在W4f图谱中结合能分别位于35.8 eV和37.9 eV的W4f7/2和W4f5/2峰，表明WG-0.6中的W为W6+的特征。在N1s光谱中，在401.4、400.6和399.3 eV处可识别出3个峰，分别对应C-N-H，N-(C)3和sp2杂化氮(C=N-C)，从而证实sp2键石墨氮化碳的存在，如图1(e)所示。如图1(f)所示，C1s的高分辨率光谱可分为2个峰值，分别为285.0 eV对应sp2C-C键和288.5 eV对应含氮芳环中sp2键的碳(N-C=N)[22]。
使用扫描电镜SEM对光催化剂的结构及形貌分析。由图2(a)可见，WO3为大量纳米棒团聚形成的均匀三维花状微球，其单体为长约500~800 nm，直径约为30 nm的纳米棒。由图2(b)可见，g-C3N4则是通过g-C3N4纳米片的聚集而构建的，结构纹理清晰，表现出典型的带褶皱层状结构。由图2(c)可见，较小的WO3纳米棒修饰在大颗粒层状g-C3N4上，分散性及形貌特征与花状微球形的WO3明显不同。可以观察到，其表面没有表现出明显的g-C3N4层状结构，这意味着g-C3N4纳米片被WO3纳米棒均匀覆盖。纳米棒覆盖在纳米片上的堆积结构增加了材料比表面积，从而可提高其对OTC的吸附能力，促进光催化剂与污染物的接触，有利于提高对OTC的降解率。
2.2 光电化学性能研究
测试WO3、g-C3N4和g-C3N4/WO3复合材料的光致发光谱图，结果如图3(a)所示，以确定光生载流子分离的效率。g-C3N4的光致发光光谱在450 nm附近有一强发射峰，这可能与g-C3N4的光生电子和空穴的复合有关。g-C3N4/WO3复合材料的光致发光强度明显低于g-C3N4，g-C3N4/WO3复合材料中光生电子和空穴的复合受到极大的抑制，而WG-0.6的光致发光强度最低，表明适当的g-C3N4/WO3复合比例可形成更有效的光生载流子分离路径。
图 3 不同催化剂的光致发光谱图、光电流响应图、电化学阻抗谱图、紫外-可见漫反射光谱图和Tauc-Plot曲线Figure 3. Photoluminescence spectra, photocurrent responses, electrochemical impedance spectroscopy, UV-Vis spectra and Tauc-Plot of different catalysts为了进一步研究g-C3N4/WO3复合材料的异质结对光生电子和空穴分离效率的影响，测试了g-C3N4、WO3和WG-0.6可见光照射下的瞬态光响应电流，如图3(b)所示。在4个关灯周期过程中的光电流密度与照射时间关系曲线。当灯关闭时，光电流密度接近于零，当灯打开时，光电流密度迅速增加并稳定在一定值。结果显示，WG-0.6表现出较强的光电流密度，表明其具有较高的光生载流子分离率，有利于提高其对可见光的活性。
g-C3N4、WO3和WG-0.6的电化学阻抗谱(EIS)也验证了光电流测试结果。电化学阻抗测试中Nyquist曲线中半圆的直径与电荷迁移电阻有关，Nyquist曲线半圆直径越小说明电子迁移阻力越小[23]。图3(c)为g-C3N4、WO3和WG-0.6的电化学阻抗谱图。相比其他2种材料，WG-0.6的圆弧半径更小，表明电子转移阻力更低，光生载流子的分离更迅速。
紫外-可见漫反射光谱显示，g-C3N4、WO3和g-C3N4/WO3复合材料均在可见光区有典型的半导体吸收。如图3(d)所示，在450 nm附近观察到WO3的吸收边缘，与其他学者研究一致[24]。g-C3N4在约430 nm处显示出吸收边缘。相比于g-C3N4与WO3，WG-0.6在可见光区域表现出较高的吸收强度，且吸收边带有明显的红移。由此可见，通过在WO3上负载g-C3N4改变了原材料的能带结构，从而可增强其对可见光的吸收响应。
根据Tauc-Plot曲线，如图3(e)所示估算光催化剂的带隙，得到g-C3N4、WO3和WG-0.6的带隙分别为2.73、2.65和2.57 eV。综上所述，g-C3N4和WO3构建的Z型异质结结构有利于促进光生载流子的分离。
2.3 光催化降解土霉素效果
通过光催化降解土霉素实验来研究不同光催化材料的活性。如图4(a)所示，暗反应阶段显示各光催化材料都具有较好的吸附能力。当g-C3N4的添加量为0.6 g时，g-C3N4/WO3复合材料的光催化活性最好。随着g-C3N4添加量从0增加到0.6 g，g-C3N4/WO3的光催化活性增强。当g-C3N4含量超过0.6 g时，g-C3N4/WO3的光催化活性下降。结果表明，g-C3N4的含量对于g-C3N4/WO3复合材料的活性有很大影响，其中g-C3N4的最佳添加量为0.6 g。当g-C3N4的添加量高于0.6 g时，WO3的量不足以在g-C3N4和WO3之间构建有效的异质结来分离和转移光生电子空穴对。当g-C3N4的含量过小时，WO3的含量过高导致复合材料的WO3壳变厚，外层的WO3远离g-C3N4，电荷分离会更低效，光生电子和空穴在移动过程中更容易复合，会降低光催化降解率。
图 4 不同光催化剂对OTC的降解率和WG-0.6稳定性实验Figure 4. The degradation rate of OTC by different photocatalysts and photocatalyst stability experiment of WG-0.6为评价g-C3N4/WO3复合光催化剂的稳定性和重复使用性，在相同条件下用WG-0.6光催化降解OTC 3次，结果如图4(b)所示。OTC经3次光催化降解循环后，WG-0.6的光催化性能略有下降。3次循环实验后，OTC的光催化降解率在120 min内达到77%，表明g-C3N4/WO3复合材料具有良好的光催化稳定性。活性减弱的主要原因是催化剂在循环过程中有所损失。
2.4 光催化降解机理
为研究WG-0.6光催化氧化过程中的主要活性物种，进行自由基淬灭实验。如图5(a)所示，光照120 min后，空白对照组和加入Na2C2O4(h+淬灭剂)、TEMPOL(·O2−淬灭剂)、IPA(·OH淬灭剂)后对OTC的光降解率分别为86%、30.2%、66.9%、74.7%，说明h+、·O2−和·OH共同参与g-C3N4/WO3光催化降解OTC反应。其中加入Na2C2O4光催化降解率下降高达55.8%，说明h+在g-C3N4/WO3光催化降解OTC中起主要作用。半导体的导带位置EVB和价带位置ECB可根据经验式(1)~(2)计算[25]。
图 5 不同淬灭剂对降解OTC的影响和WG-0.6光催化降解机理示意图Figure 5. Influence of OTC degradation by different radical scavengers and photocatalytic mechanism of WG-0.6EVB=X−Ee+0.5Eg (1) ECB=EVB−Eg (2) 式中：X、Ee和Eg分别表示半导体的绝对电负性、自由能和带隙能量。WO3和g-C3N4的X分别为6.59 eV和4.67 eV。Ee大约为4.5 eV，WO3和g-C3N4的Eg分别为2.65 eV和2.73 eV。因此，WO3和g-C3N4的EVB计算分别为3.41 eV和1.53 eV，ECB计算分别为0.76 eV和−1.2 eV。如图5(b)所示，在可见光照射下，g-C3N4和WO3产生光生电子空穴对。因为g-C3N4的ECB比E0(O2/·O2−)=0.046 V更低，g-C3N4导带上的电子可以将溶解的O2还原成·O2−。因为WO3的EVB比E0(·OH/H2O)=2.38 V更高，WO3价带上的空穴可以与水反应生成·OH。WO3导带上的电子开始迁移并与g-C3N4的价带上的空穴复合。最后，OTC在h+、·O2−和·OH的共同作用下被降解。
3. 结论
1)通过原位一步水热法成功合成了g-C3N4/WO3异质结材料。WO3纳米棒均匀地负载在层状的g-C3N4上，形成g-C3N4/WO3异质结结构，光生电子和空穴复合率降低，光吸收范围和吸收强度增强。
2) WG-0.6在可见光照射120 min后OTC降解率高达86%，并且在循环使用3次后仍具有较好催化活性，表现出较高的稳定性。
3) h+、·O2−和·OH共同参与g-C3N4/WO3光催化降解OTC反应，其中h+起主要作用。
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表 1 全球生活垃圾收费模式评价
Table 1. Evaluation of global charging practice for domestic solid waste
收费模式 资金筹集功能 行为调节功能 政策资源投入 减量化 资源化 制定和执行成本 遵从成本 非预期成本 定额收费 按户、人、房屋面积、财产税等 +++ 无 无 + + 无 准计量收费 按水量收费 ++ 无 无 + + 无 押金返还 + +++ +++ + + 无 计量收费 通过购买专用垃圾袋或贴签收费 + +++ +++ +++ +++ +++ 按重量收费 + +++ +++ +++ +++ +++ 按容器体积收费(含阶梯定价收费) ++ ++ ++ ++ ++ ++ 按清运频率收费 ++ ++ ++ ++ ++ ++ 注：“+”代表各项功能的实现程度，“+”越多表示实现程度越高。 
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表 2 计量收费模式减量与资源回收效果
Table 2. Reduction and resource recovery effect of different unit-pricing modes
收费方式 国家/州/地区 垃圾减量效果 资源回收效果 按垃圾袋收费 美国弗吉尼亚州[25] 减量14.0% 回收增16.0% 新西兰[5] 混合垃圾减量14.0%(厨余免费回收)；总垃圾量减少36.0%(厨余收费) 回收增36.0%(厨余免费回收) 中国台湾[26] 从2000年的835万吨减至2005年的751万吨 回收增加 日本[8] 青梅市减量19.2%(1998—1999年)；新谷市减量25.0%(2001—2002年)；高山市减量32.0% 回收增121.6%；回收增49.0%；回收增9.4% 美国佐治亚州[27] 减量51.0% 回收增18.0% 按标签收费 美国纽约[28] 没有显著减量 回收和堆肥增加 按容器体积收费 新西兰[5] 减量6.0% —— 美国乔治亚州[29] 玛丽埃塔减少20.1% 回收增加18.2% 按重量收费 爱尔兰[23] 2003年减量25.0%、2005年减量40.0% 每户家庭资源回收2003年从0增至210 kg，2005年为240 kg 新西兰[5] 混合垃圾减少50.0%厨余垃圾减少60.0% 回收增21.0%
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表 3 全国地级及以上城市聚类结果
Table 3. Cluster results of cities at prefecture level and above in China
城市类别 城市名称 第一类 北京、沧州、鄂尔多斯、大连、长春、大庆、上海、南京、无锡、常州、苏州、南通、扬州、镇江、泰州、杭州、宁波、绍兴、合肥、芜湖、马鞍山、滁州、福州、厦门、三明、泉州、漳州、宁德、青岛、东营、烟台、郑州、开封、武汉、宜昌、长沙、广州、深圳、珠海、佛山、北海、成都、玉溪、林芝、榆林、克拉玛依 第二类 天津、石家庄、唐山、廊坊、太原、晋城、朔州、呼和浩特、包头、乌海、呼伦贝尔、沈阳、营口、盘锦、哈尔滨、徐州、连云港、淮安、盐城、温州、嘉兴、湖州、金华、衢州、舟山、台州、丽水、蚌埠、铜陵、安庆、黄山、池州、莆田、南平、龙岩、南昌、景德镇、九江、新余、鹰潭、赣州、济南、淄博、潍坊、济宁、威海、日照、临沂、德州、滨州、洛阳、平顶山、鹤壁、新乡、焦作、濮阳、三门峡、黄石、十堰、襄阳、鄂州、荆门、荆州、咸宁、随州、株洲、湘潭、衡阳、常德、郴州、娄底、江门、湛江、肇庆、惠州、河源、东莞、中山、南宁、柳州、防城港、百色、海口、三亚、重庆、攀枝花、泸州、德阳、绵阳、乐山、贵阳、昆明、曲靖、丽江、拉萨、日喀则、西安、宝鸡、咸阳、延安、兰州、嘉峪关、金昌、西宁、银川、哈密 第三类 秦皇岛、邯郸、保定、张家口、承德、衡水、大同、阳泉、长治、晋中、运城、忻州、临汾、吕梁、赤峰、通辽、巴彦淖尔、乌兰察布、鞍山、抚顺、本溪、丹东、锦州、阜新、辽阳、铁岭、朝阳、葫芦岛、吉林、四平、辽源、白山、松原、白城、齐齐哈尔、鸡西、鹤岗、双鸭山、伊春、佳木斯、七台河、牡丹江、黑河、绥化、宿迁、淮南、淮北、阜阳、宿州、六安、亳州、宣城、萍乡、吉安、宜春、抚州、上饶、枣庄、泰安、聊城、菏泽、安阳、许昌、漯河、南阳、商丘、信阳、周口、驻马店、孝感、黄冈、邵阳、张家界、益阳、怀化、韶关、汕头、茂名、梅州、汕尾、阳江、清远、潮州、揭阳、云浮、桂林、梧州、钦州、贵港、玉林、贺州、河池、来宾、崇左、儋州、自贡、广元、遂宁、内江、南充、眉山、达州、雅安、巴中、资阳、六盘水、遵义、安顺、毕节、铜仁、保山、昭通、临沧、昌都、山南、那曲、铜川、渭南、汉中、安康、商洛、白银、天水、武威、张掖、平凉、酒泉、庆阳、定西、陇南、海东、石嘴山、吴忠、固原、中卫、乌鲁木齐、吐鲁番 注：邢台、通化、岳阳、永州、宜宾、广安、普洱等7城市由于部分数据缺失，未参与聚类。
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表 4 最终聚类中心
Table 4. Final cluster centers
指标 第一类 第二类 第三类 人均GDP（市辖区）/元 147 172.0 88 503.0 45 588.0 人均财政收入（市辖区）/元 13 262.0 6 828.0 3 416.0 生活垃圾清运量/万吨 187.1 72.8 30.0 市区常住人口/万人 490.7 237.7 120.1 无害化处理能力/t·d−1 6 479.0 2 434.0 1162.0
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