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全球60%的生态系统处于退化或不可持续状态，严重威胁到人类的生态安全[1-2]。针对天然林资源长期过度消耗造成的森林退化，1998年我国开始试点天保工程。天保工程成效及综合影响一直饱受争议，天保工程对生态恢复做出贡献，也有研究表明严苛的“限伐、禁伐”措施加剧了生态保护与当地社会经济发展之间矛盾，限制了工程实施区域的林业经济的发展，产生负面的社会经济影响[3-5]。天保工程成效和生态、社会、经济影响的评价研究一直是热门，相关研究经历了从定性研究到定量分析，评价指标体系从单指标到多指标、从生态成效到生态-社会-经济综合效益的发展[6-10]。目前，我国的天保工程效益评估研究依然存在以下问题：在评估手段上，效益评估指标体系、评价方法、定价系统尚未形成统一标准，导致研究间差异大、可比性较低[10- 11]；在评估内容上，有关生态效益的研究较多，社会和经济效益的研究较少难以反映工程带来的综合效益[2]；在评估目标上，天保工程是一项生态系统保护和修复工程，而不是生态系统重建工程，对其效益评估应围绕“生态系统服务功能提升量”展开，但目前大多数研究围绕“生态系统服务产出”展开。
近年中国先后发布《天然林保护修复制度方案》和《全国重要生态系统保护和修复重大工程总体规划（2021—2035年）》，我国天然林资源保护和修复即将从区域重点保护进入全面保护阶段。为给后续天然林保护和修复行动开展、制度完善提供科学依据，我们亟需建立一套完备的生态、社会、经济综合效益评估体系对天保工程综合效益进行核算。本研究基于生态系统服务功能量和价值量核算理论，从公共建设项目角度，通过确定天保工程区实施范围、构建天然林资源保护工程综合效益评估体系、对比有工程情景较无工程情景各指标的增量核算2000～2015年全国天保工程的生态、社会、经济效益，并采用效益费用比对工程投资效率、工程可行性展开分析，以期进一步为天然林资源保护成效监测和评估提供方法，推动工程综合效益核算纳入生态工程绩效评价体系，完备生态工程建设体系，并为深入探讨生态工程的生态产品价值实现提供数据支持。
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本研究使用的数字高程模型（DEM）数据来自全球科学院计算机网络信息中心，分辨率为90 m×90 m；降雨数据来自中国生态系统研究网络数据共享平台；地上生物量数据和生态系统分类数据来自中国科学院遥感与数字地球研究所，分辨率为90 m×90 m；土壤容重、土壤碱解氮含量、土壤速效磷含量和土壤速效钾含量数据来自国家青藏高原科学数据中心[12]；生态系统服务功能量和价值量核算以及天保工程社会和经济效益评估的相关数据和参数来自前人研究和统计年鉴，将在下文介绍估算方法时详细说明。其中，涉及货币单位的指标均利用各年消费者物价指数转为2010年价格[13]。
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大量生态保护和修复工程实践导致各生态工程范围的重叠，重复计算影响综合效益评估[14]。避免重复计算成为生态工程综合效益评估的一个重要问题。参考LU et al[15]的研究，利用遥感解译分析生态分类图变化划定天保工程范围，并排除天保工程区内退耕还林工程的干扰。通过2000、2010和2015年生态系统分类图，将2000～2010及2010～2015生态系统类型变化分为3类：持续为森林（封山育林）；农田转森林（退耕还林）；其他转森林（人工造林、飞播造林等）。本研究认为在天保工程期间内始终为森林的土地和从其他非农林地转为林地的土地为天保工程的实施区，并在该区域展开综合效益评估。
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本研究从水源涵养、土壤保持、养分固持、固碳释氧和物种保育5个方面对工程生态效益进行核算，用森林游憩对工程社会效益进行核算，用木材资源保有对工程经济效益进行核算。这里需要注意的是林木经济价值和其他价值存在权衡关系，木材砍伐后进入市场变现，随后其生态和社会价值也随之消失，为避免重复计算，在这里强调本文讨论的经济效益是潜在经济效益。基于科学性、可价值化和数据可获得性3个原则，采用3个一级指标、7个二级指标和11个三级指标构建了天保工程综合效益评估指标体系，见表1。
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效益是生态系统服务产能因工程投资而增加的部分，即较无工程情景下服务供给增加量，其中包括生态、社会、经济效益3部分。基于美国环境保护局（EPA）[16]和王效科等[17]对生态效益的定义，我们提出生态工程效益的定义为“生态工程引起生态系统功能或过程改变带来人类福祉的变化”。此处“变化”是实施和未实施工程之间的差异，即有无工程情景下各指标价值量的差值是天保工程的效益，生态效益、社会效益和经济效益三者之和是天保工程综合效益。
森林资源请查数据显示我国天然林资源动态呈“V”形，上世纪后期我国天然林资源处于退化状态，直至2000年各大生态工程的兴建才出现转折点[19]。因此我们可以合理推断“若未实施天保工程现有工程区内的林地至少不会增加”，因此在本文中我们合理假设“若未实施天保工程，这些林地及其产生的生态效益是一个定量，无年际间变化”。我们假设：1）无工程情境中2000～2015年每年的生态系统服务功能量和价值量均为一个定值，等于2000年的生态系统服务功能量和价值量；2）在大尺度上森林的变化是线性的，森林的面积、蓄积和生态系统服务的变化均为线性过程。我们基于2000、2010和2015年3年数据通过线性插值核算2000～2015各年数据以及累积量，降低时间跨度过大带来的误差。基于天保工程实施情景与无工程情景比较的功能量增量以及生态系统服务价值核算方法评估天保工程的生态、社会和经济效益，见式（1）：
式中：CB为天保工程综合效益，元；Beco为天保工程生态效益，其中包括BWC水源涵养服务效益、BSR土壤保持服务效益、BFM养分固持服务效益、BCO固碳释氧服务效益、BSC物种保育服务效益，元；Bs为天保工程社会效益，其中包括BFR森林游憩服务效益，元;Becon为天保工程经济效益，其中包括BWRC木材资源保有服务效益，元。
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（1）水源涵养服务功能量和价值量
水源涵养服务功能量采用水量平衡法，调节水量服务价值量采用替代工程法，净化水质价值量服务采用市场价格法，洪水调蓄价值量采用替代成本法，见式（2～3）:
式中：WC为水源涵养服务功能量，m3/a；A为工程区内森林面积，m2；P为平均降雨量，mm；ET为生态系统蒸散量，mm；C为地表径流量，mm。VWR为调节水量服务价值量，元/a；VWP为水质净化服务价值量，元/a，VFC为洪水调蓄服务价值量，元/a，CRB为水库单位库容造价[19]，元/m3，PW为居民用水价格[20]，元/m3；LF为单位水量平均洪涝灾害经济损失[10]，元/m3。
（2）土壤保持服务功能量和价值量
土壤保持服务功能量采用USLE通用水土流失方程，减少泥沙淤积服务价值量采用替代工程法，避免土壤荒废服务价值量采用机会成本法，见式（4～5）:
式中：SR为土壤保持服务功能量，t/a；R为降雨侵蚀力因子，MJ·mm/（hm2·h·a）；K为土壤可蚀性因子，t/hm2；L为坡长因子；S为坡度因子；C为植被覆盖因子。VSR为土壤保持服务效益，元/a；VRS为减少泥沙淤积服务效益，元/a；VDC为减少土地荒废服务效益，元/a；α为泥沙滞留系数，取0.5[21]；OC为土地机会成本，元/km2，采用2010年我国3种粮食平均每亩现金收益[22]；bd为土壤容重，t/m3 ；st为土壤厚度，取0.5 m。
（3）养分固持服务功能量和价值量
养分固持服务功能量和价值量参考《森林生态系统服务评估规范》[23]，本研究仅核算以水解氮、速效磷、速效钾形式存在的养分，见式（6～7）:
式中：NiR为养分i固持服务功能量，t/a；Ni为土壤中养分i含量，%；VFM为养分固持服务价值量，元/a；pi为养分i化肥的价格[24]，元/t；
（4）固碳释氧服务功能量和价值量
固碳服务功能量采用固碳速率法[15]，释氧服务功能量采用光合作用方程法，固碳服务价值量采用碳税法，释氧服务价值量采用市场价格法, 见式（8～10）:
式中：CS为固碳服务功能量，t/a；OR为释氧服务功能量，t； CSR为森林固碳因子[15]，kgC/（hm2·a）；VCO、VCS、VOR分别为固碳释氧、固碳和释氧服务价值量，元/a；PC为碳配额交易平均价格[25]，元/t；PO为医用氧气价格[26]，元/t。
（5）物种保育服务价值量
物种保育价值量采用当量因子法[27], 见式（11）:
式中：VSC为物种保育服务效益，元/a；VEFSC为森林生态系统单位面积物种保育价值当量因子,元/（hm2·a），参考王兵等[29]对我国各省森林生态系统物种保育价值评估的结果。
（6）森林游憩服务价值量
森林游憩服务价值量采用当量因子法[27], 见式（12～13）:
式中：VFR为森林游憩服务效益，元/a；ARFR为单位面积森林公园年收入，元/（m2·a）；β为森林开发系数，根据国家对保护区的有关规定[29]，“大型森林生态保护核心区的面积要超过保护区总面积的50%”，因此在此处本研究认为工程的森林游憩服务发生在50%的森林面积上，β取0.5。INP为森林公园年收入[30]，元/a；ANP为森林公园面积[30]，m2；IRCL为特定年份居民消费水平指数，查阅《中国统计年鉴》[31]可得，本研究认为森林游憩收入的增加主要包括社会影响的提升和居民生活水平的提高两方面，利用居民消费水平指数IRCL剔除后者对森林游憩收入的影响。
（7）木材资源保有服务功能量和价值量
木材资源保有服务功能量依据森林生物量和蓄积量之间存在线性关系[32]，木材资源保有服务价值量采用市场价格法, 见式（14～15）:
式中：WRC为木材资源保有量，m3；AGBnfrpp工程区内森林生物量，t；AGBprovince为全省森林生物量，t；FSVprovince为全省森林蓄积，m3；Or为出材率，取70%[33-35]；VWRC为木材资源保有服务效益，m3；PT为原木价格，取604元/m3[36]。
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除木材资源保有指标外，各指标的功能量增量和效益的计算，见式（16～17）：
木材资源保有指标的功能量增量和效益的计算，见式（18～19）：
式中：AES为各指标功能量增量，单位同各功能量；ES2000、ES2010、ES2015为2000、2010、2015各指标的功能量；BES为各指标的效益，元；VES2000、VES2010、VES2015为2000、2010、2015各指标的价值量。
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效益费用比（BCR）常用在资本预算（Capita Budgeting）中，反映一项工程的获利能力，BCR>1表明在当前预算投资下项目可为投资者带来正净收益。本研究中利用BCR作为衡量天保工程获利能力的指标，并用来探索工程收益和工程投资之间的相对关系。当BCR>1时，表示2000～2015年天保工程的效益超过了投资，净效益为正，见式（20）：
式中：BCR为天保工程的效益费用比；IEF为天保工程投资额，数据来源《中国林业统计年鉴2000—2015》[30]。
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2000年全国天保工程区内有林地1.12×108 hm2，2015年增加到1.14×108 hm2，共增加157.65×104 hm2，增长率为1.4%。各省份（市、自治区）天保工程区内林地面积均呈增长趋势。其中，内蒙古工程区内林地面积增加118.6×104 hm2，远超其他省份，占全国工程区林地增长量的75.24%，增长率远高于其他各省，较2000年增长8.5%。天保工程通过限伐、禁伐减少天然林利用，并依靠自然恢复和人工辅助天然林恢复，工程区内天然林资源保持增长但增长速率存在地域差异，相较内蒙古其他工程区内森林面积增长较慢，见表2。
2000～2015年，天保工程区累计涵养水源30 180×108 m3，固土6 951×108 t，固持碱解氮116.3×108 t，固持速效磷4.34×108 t，固持速效钾100.6×108 t，固碳11.45×108 t，释氧30.54×108 t，森林蓄积增长到81.48×108 m3。与无工程情景相比，工程区水源涵养服务增加169.8×108 m3，土壤保持服务量增加38.07×108 ，氮固持服务增加0.48×108 t，磷固持服务增加200×104 t，钾固持服务增加5 300×104 t，固碳服务增加496.1×104 t，释氧服务增加1 323×104 t，森林蓄积增加25.17×108 m3，见表3。
工程区内每年提供大量生态系统服务，2000～2015年除木材资源保有服务外，各服务因工程实施带来的增量占总服务的比例均低于0.6%。人类的保护和恢复行动带来的服务提升仅占自然本身提供的小部分。
2000～2015年天保工程综合效益合计26 370×108元，生态效益合计5 773×108元，社会效益合计5 378×108元，经济效益合计10 650×108元，见表3。其中，经济效益占比49%，构成了工程综合效益的主要部分，得益于森林得到保护后蓄积的高增长和原木价格相较其他生态产品单价较高。生态效益略高于社会效益，占比26%，社会效益占比25%。2000～2015年天保工程累计投入资金合计2 036×108元，效益费用比达10.7。天保工程开展情况良好，整体呈收益的状态。天保工程区效益费用比也均>1，天保工程均呈盈利状态。其中，重庆市效益费用比最高达38.07，湖北省次之为37.98。效益费用比南方工程区普遍高于北方工程区。天保工程综合效益的结构组呈现出地域分异，按照综合效益的主要组成部分可将工程区分为3种类型，见表4。
经济效益主体型：包括内蒙古、黑龙江、吉林、河南、湖北、海南、云南、贵州和新疆；生态效益主体型：包括山西、西藏、陕西、甘肃、青海和宁夏；社会效益主体型：包括重庆、四川。经济效益主体型的工程区，除内蒙古、新疆外，地处水热条件较好湿润半湿润区域，较好的气候为森林生长创造了条件，林木增长迅速，林木资源保有效益较突出。其中，内蒙古、新疆由于工程区内新增森林较多导致的经济效益突出。生态效益主体型工程区大多位于我国中部、西北部干旱半干旱区域，因环境的恶劣使得这些地方森林生长受到限制，森林游憩也未得到充分开发，生态效益更突出。社会效益主体型工程区只有2个省（市）份重庆和四川，其生态效益大、森林旅游开发较充分、森林蓄积增长量高，是工程实施的范例。天保工程区间综合效益的结构差异只是暂时的，经济效益增长速度较生态和设社会效益慢，随着工程持续实施各省生态和社会效益占比会逐渐增加构成综合效益的主体。
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我们运用生态系统服务理论和生态工程效益的概念，结合天保工程的目标和前人的研究成果，构建了天然林资源保护工程综合效益评价指标体系和各指标评估及综合效益计算方法，对全国天然林资源保护工程综合效益和效益费用比进行评估研究。研究结果显示，2000～2015年天保工程综合效益高于总投资，工程呈盈利状态。四川综合效益最高，重庆市效益费用比最高。综合效益结构组成、投入产出比表现出了地域差异。全国尺度上，天保工程经济效益高于生态效益、高于社会效益。在省级尺度上，又表现出了地域分异性，形成了以经济效益>生态效益>社会效益在内的共4种效益结构。本研究通过工程区实际生态系统服务价值减去无工程情景天保工程区内服务价值得到生态工程实施带来的综合效益，以反映生态工程实际成效和效率，结果得出天保工程综合效益占工程区总服务价值的1.5%，生态效益占生态系统服务总价值的0.4%，工程带来的服务提升占比较低。天保工程综合效益评估一直是学术界的研究热点，生态学家开展了大量研究评估工程效益，不同研究间因评估对象、指标体系、核算方法和工程区界定间的差异，导致工程评估结果差距较大，见表5。
根据评估对象可将现有研究分为2大类，一是对特定年份生态系统服务价值的评估，二是对特定年份较基准年生态系统服务价值增量的评估，通过对比表5中的研究，可以发现前者的评估结果显著大于后者，文献[37]研究结果是本文的62倍，在吉林、西南、山西和新疆的研究也高于本研究对应的区域，山西的两项研究之间差异也非常显著。将“工程区内特定年份生态系统服务”作为工程效益，忽略了未开展天保工程的林地虽然有可能退化，但仍可产生客观的生态系统服务，将自然本底和工程增益混为一谈会导致高估工程效益。保护性生态工程综合效益评估与修复性生态工程的差别也在此，退耕还林等以生态重建为主要手段的生态工程，原土地利用方式生态系统服务供给能力弱，工程的效益近似等于生态系统服务；而保护为主的这类生态工程在本无工程情景下也依然可以供给可观的生态服务，我们需要在效益评估中考虑这两类生态工程的差异。在工程效益结构上，本研究认为经济效益>生态效益>社会效益，而范琳、国政等人研究认为生态效益>经济效益>社会效益，这也是对效益认识不同造成的，对2000～2015年间天保工程区各种服务价值总量（而非效益）的结构进行讨论也可以得到和他们一样的结论如表3，生态系统服务价值结构为生态属性服务价值占主体（占总服务价值96%），以木材资源保有为主的经济属性服务价值次之（3%），以森林游憩为主的社会属性服务价值最低（1%）。
在指标体系构建上本文与前人研究存在差异，我们认为消减粉尘、滞纳污染物、调节气候等被生态系统服务最终产品：1）提高生物栖息地质量，保护生物多样性；2）提高森林游憩吸引力，增强森林旅游对游客的吸引力。我们为避免重复计算未对上述常用评价指标单独进行核算。在经济效益核算中，我们认为保护和恢复工程区内森林带来的蓄积增长是工程主要可核算的经济效益，但是森林资源一旦转为经济效益，其它调节功能也将随之消失，所以本文讨论的经济效益是一种潜在经济效益。
本研究主要的不确定性来源是无工程情景构建相对简单，即基于我国历史天然林变化趋势对无工程情景上限模拟（研究中为评估基准年2000年），认为无工程情况下工程区森林基本保持原状。但实际情况，森林生态系统恢复力可能高于或低于人类利用压力。当无工程情景中恢复力高于利用压力，森林生态系统处于恢复状态，本研究高估了工程效益；相反，本研究则低估了工程效益。本文还缺乏气候因素对工程效益影响的讨论，有研究指出工程区生态恢复成效实际受生态工程和气候变化两方面的影响[44]，并以我国三江源地区为例厘定气候因素对工程效益的贡献达30%。如何更准确设定无工程情景、厘定气候对工程效益影响，进一步对工程效益进行更加准确地评价，将是今后研究的一个重点。
我国生态工程投资来源单一、投入不足、资金配置依赖中央投入、地方和社会资金配置占比低、工程投资相对工程效益较少等问题[45- 46]。充足的资金对生态工程的持续性尤为重要，大量研究呼吁应加大投资力度、多元化资金渠道[3, 9, 47]。在2020年《全国重要生态系统保护和修复重大工程总体规划（2021—2035年）》和2021年《中共中央关于制定国民经济和社会发展第十四个五年规划和二〇三五年远景目标的建议》中均对新时期生态保护和修复提出新的要求，要刺激社会资本进入生态保护与生态修复，建立和健全生态产品价值化途径。天保工程具有强公益性和外部性，生态产品实现方式主要为政府付费[48]，未建立起多元投入机制。2019年国家出台《天然林保护修复制度方案》明确提出要完善财政支持政策和多元投入机制，将外部环境成本内部化，避免市场机制失灵，激发工程参与者积极性。本研究通过效益评估帮助定位工程区可提供的生态产品及其价值，为确定生态产品利益相关者、进一步通过“使用者、受益者、污染者向保护者付费”付费模式构建生态产品交易平台和机制、生态工程的生态产品价值实现提供科学依据，保证工程实施、工程资金来源的持续性和保护者的积极性。本研究对天保工程效益核算从公共工程角度进行重新定义，评估结果相较于前人对付费者更公平和容易接受，可依据本研究结果为工程综合效益建立交易平台、政府进行生态补贴提供更合理的依据，为未来天保工程的进一步规划实施提供科学根据。
天然林资源保护工程综合效益评估
Comprehensive benefit assessment of natural forest protection project
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摘要: 天然林资源保护工程（以下简称“天保工程”）是全球最大的生态工程之一，文章从公共工程建设的角度，核算了天保工程的生态、社会和经济效益及投资效率，为我国进一步生态保护和修复工程布局和实施提供重要依据。本研究构建了天然林资源保护工程综合效益评估指标体系，采用生态系统服务物质量和价值量核算方法，对比无工程情景核算天保工程综合效益以及效益费用比。结果表明：与2000年相比，工程区内2015年生态系统服务均有不同程度提升，其中水源涵养提升1.07%、土壤保持提升1.91%、养分固持提升1.69%、固碳释氧提升1.33%和木材资源保有服务提升44.8%，为我国生态安全做出巨大贡献；2000～2015年全国天保工程综合效益总计2.18×1012元，生态效益、社会效益和经济益分别占26%、25%和49%。其中，四川省天保工程综合效益最高，达4044×108元；全国尺度上，天保工程总体效益费用比为10.7，工程处于盈利状态。重庆市天保工程的效益费用比为全国最高，达38.07。全国和各省天保工程实施状况良好，综合效益远超工程投资，实现了生态、社会、经济效益三者协同增长和森林可持续发展。Abstract: Natural Forest Protect Project（NFPP）is the largest ecological project in the world. This paper calculated the comprehensive benefit and investment efficiency of NFPP from the aspect of public project construction, aiming to provide an instructive basis for the planning and implementing ecological protection and restoration projects in China. An integrated index system for the comprehensive benefit assessment of NFPP was established. This paper employed the evaluation methods of physical quantities and monetary value of ecosystem services, and subsequently assessed the comprehensive benefit（CB）and benefit-cost ratio（BCR）of NFPP. Results showed that from 2000 to 2015, water conservation, soil retention, and nutrient retention of the forest ecosystem in the NFPP area were improved by 1.07%, 1.91%, and 1.69%, respectively. Carbon sequestration and oxygen release were improved by 1.33%, and the wood resource conservation were improved by 44.8%. All these enhancements of ecosystem services greatly contributed to China’s ecological security. From 2000 to 2015, the comprehensive benefit of NFPP reached 2.18 trillion yuan. Ecological, social and economic benefits accounted for 26%, 25% and 49% of the aggregate benefit, respectively. Among all of the provincial regions, NFPP in Sichuan brought the highest comprehensive benefit of 404.4 billion yuan. On the national scale, the BCR of the NFPP was 10.7, indicating that the project was in a profitable state. The highest provincial BCR of NFPP was 38.07, happened in Chongqing. NFPP ran in good condition both on national scale and province scale. The comprehensive benefit of NFPP far exceeded the project’s investments. China achieved a coordinated growth of ecological, social and economic benefit and reached a sustainable forest development due to the implementation of NFPP.
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全氟化合物(Perfluorinated compounds, PFCs)是氢原子全部被氟原子取代的碳氢化合物，具有热稳定性、疏水疏油的优良特性，被广泛应用于工业和消费品等生产生活领域。PFCs所含有的氟原子电负性高、原子半径小，较高的碳氟键能使其具有高度稳定性，在自然环境中不易被生物降解，在各种环境介质中均有所残留[1]。作为PFCs前体的最终降解物质，PFOS在自然环境中检出率最高，其主要通过工业废水和市政废水释放到天然水体中，威胁水生生物的健康安全[2]，通过食物链的传递可富集到人体内，对肝脏、内分泌、免疫性能等方面产生毒性危害[3]。因此，其污染控制技术成为研究热点。
目前，有关 PFOS 去除的研究主要集中在物理吸附和化学催化降解方面[4-5]。其中物理吸附成本低、可操作性强，易于推广。有研究表明，PFOS 在颗粒状活性炭上的吸附能力大于560 mg·g−1[6]；通过硝酸盐、碳酸盐、氯离子改性的砾石对PFOS的去除率高达99.7%[7]。人工湿地因低能耗、低成本，广泛应用于污水处理，通过湿地系统中植物吸收富集、填料吸附截留和微生物降解作用，不仅可以去除氮磷等营养盐物质，还可以去除金属离子、新兴污染物[8-9]。CHEN等[10]研究表明，人工湿地对水体中PFOA和PFOS的去除率分别为77%~82%和90%~95%。
铝污泥是给水处理过程中的副产品，在给水厂中大量产生，其含有大量的铝和聚合物，可以吸附污染物[11]，将铝污泥与沸石、钢渣等材料混合烧制成颗粒状填料，可改善填料的理化性质，提升污染物的吸附性能[12]。将改性后的铝污泥填料应用于人工湿地中，其含有的铝、铁等元素可强化湿地的吸附、沉淀作用，而且有利于系统内部微生物的生长附着和植物根系的穿透[13]。
目前，铝污泥人工湿地对含氟水体的净化效果研究较少。本文基于前期的研究成果[13-14]，以普通人工湿地为对照，将铝污泥填料置于人工湿地装置内，构建铝污泥人工湿地，通过动态实验探究了其对复合污染水体中C、N、P和PFOS的去除效果，以期为人工湿地在生态修复工程中的应用提供参考。
1. 材料与方法
1.1 人工湿地装置构建
采用PVC塑料制作长100 cm、宽为50 cm、高为50 cm的长方体，构建人工湿地装置，距离顶部和底部3 cm处分别设计进水口和出水口。距离装置顶部0~5 cm处铺设细砂石(粒径0~5 mm)，5~20 cm处铺设沸石(粒径6~12 mm)，20~40 cm处铺设砾石(粒径6~12 mm)和铝污泥(粒径20~30 mm)(体积比为3∶1)，40~60 cm处铺设陶粒(粒径6~12 mm)，构成铝污泥人工湿地；与此结构完全相同，但在20~40 cm层不加铝污泥颗粒，作为普通人工湿地。根据前期研究[14]，挺水植物芦苇对PFCs具有较强耐受能力，所以选取预培养期生长状态良好的芦苇，种植于填料顶部，每个装置种植4株。实验共构建4个铝污泥人工湿地装置和1个普通人工湿地装置。
从给水厂获取铝污泥，主要成分为 Al2O3，质量比为39.45%~46.32%，在铝污泥中加入加致孔剂，脱水后与沸石混合，加入黏结剂，放入造粒机造粒，粒径为20~30 mm，将颗粒烘干(105~120 ℃)、焙烧(500~600 ℃)，形成铝污泥填料。铝污泥填料体积密度为1.11g·cm−1，孔隙率为39%~44%，比表面积为23.5~37.9 m2·g−1。
1.2 实验设计与运行
采用人工配制模拟废水，分别用葡萄糖、腐殖酸钠、氯化铵、硝酸钾、磷酸二氢钾模拟耗氧有机污染物、NH3-N、TN和TP，正常运行阶段，耗氧有机污染物(以COD计)的质量浓度为(58.54±4.72) mg·L−1，NH3-N质量浓度为(7.25±0.74) mg·L−1，TN质量浓度为(18.42±0.37) mg·L−1，TP质量浓度为(1.44±0.63) mg·L−1；设置4个PFOS质量浓度梯度，向水体中投加PFOS标液，调节初始质量浓度分别为0、1、250、5 000 µg·L−1。
采用自然富集培养、连续流的方式挂膜，在模拟废水中投加葡萄糖补充碳源，加速生物膜的培养。系统启动阶段每3 d取1次出水水样进行检测，21 d后各污染物削减率趋于稳定，视为挂膜成功。挂膜成功后，进入正常运行阶段，运行40 d，人工湿地采用周期间歇进水方式，水力停留时间设置为48 h，实验期间每2 d收集1次水样。每个进水条件收集3组实验水样，测试时每个样品进行2次测定。实验期间，观察植物生长情况，实验结束后，采取植物样品，洗净后存储，以测定植物根、茎、叶中污染物的含量。
1.3 检测与分析方法
湿地系统pH、DO、ORP等物理指标采用HQ40d便携式多参数水质分析仪测定；水体中COD、NH3-N、TN、TP等污染物质量浓度参照据《水和废水监测分析方法 (第四版)》进行测定；水体中PFOS质量浓度参照WANG等[15]的方法，按照固相萃取、洗脱、氮吹步骤进行处理测定。植物样品采集后，用去离子水洗净，在105 ℃下杀青20 min，70 ℃下烘干72 h，称取干重，粉碎后过筛保存。植物中N元素含量采用靛酚蓝比色法测定，P元素含量采用钼锑抗比色法测定。采用excel 2003和SPSS18分析处理数据，采用origin 2019绘制图表。
2. 结果与分析
2.1 不同PFOS质量浓度对C/N/P去除的影响
在不同PFOS质量浓度下，铝污泥人工湿地中各污染物的质量浓度变化如图1所示。系统运行前期，出水中各污染物质量浓度波动较大且偏高。这是因为实验开始时，植物根系仍处于生长阶段，尚未发育成熟的根系上附着的微生物较少，并且基质表面的微生物膜较薄，一定程序上影响污染物的吸收效果。COD值变化如图1(a)所示。由图1(a)可以看出，前24 d，COD值波动较大，后期出水浓度趋于稳定。由表1可以看出，当PFOS质量浓度为1 µg·L−1时，出水COD值与对照组几乎没有差异，去除率约为(62.11±2.48)%；当PFOS由250 µg·L−1增加至5 000 µg·L−1时，出水COD值显著增大，去除率由(52.47±2.21)%降至(43.62±2.18)%。
图 1 不同PFOS质量浓度下C、N、P的质量浓度变化Figure 1. Changes of C, N and P concentrations at different PFOS concentrations由图1(b)和图1(c)可以看出，NH3-N与TN质量浓度整体上呈现相同的变化趋势。当PFOS质量浓度为1 µg·L−1时，NH3-N、TN出水质量浓度与对照组无显著差异，分别为2.29 mg·L−1和5.08 mg·L−1；PFOS质量浓度增加至250 µg·L−1时，NH3-N和TN的出水质量浓度分别稳定在2.93 mg·L−1和6.30 mg·L−1，去除率分别为(59.58±2.56)%和(65.79±1.87)%；PFOS增加至5 000 µg·L−1时，与对照组相比，NH3-N和TN的去除率分别下降(15.91±2.29)%和(16.12±1.82)%。
与COD、NH3-N和TN相比，湿地出水TP波动幅度较小，且18 d后出水质量浓度基本稳定。由图1(d)可见，PFOS质量浓度为250 µg·L−1时，TP出水质量浓度为0.45 mg·L−1，仍满足一级A标准，但是当质量浓度增大至5 000 µg·L−1时，TP出水质量浓度为0.55 mg·L−1，超出一级A标准范围，与对照组相比，TP去除率降幅约为(10.18±1.22)%。
表 1 不同PFOS质量浓度下C、N、P的去除率Table 1. Removal rates of C, N and P at different mass concentrations of PFOSPFOS质量浓度/(µg·L−1) COD/% 氨氮/% TN/% TP/% 0 62.11±2.48 67.43±2.33 73.57±2.78 72.35±0.95 1 60.15±1.92 68.64±1.85 72.41±2.04 71.33±1.22 250 52.47±2.21 59.58±2.56 65.79±1.87 68.68±1.47 5 000 43.62±2.18 51.52±2.01 57.45±1.77 62.17±1.49 | Show Table
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2.2 2种人工湿地对C、N、P去除效果的对比
当PFOS达到250 µg·L−1时，铝污泥人工湿地对营养盐的去除受到抑制，所以选取此质量浓度进行普通人工湿地与铝污泥人工湿地的对比实验，同时设计对照组即无PFOS的进水条件进行实验探究。图中P0、P1分别代表普通人工湿地在进水无PFOS和有PFOS的实验工况，L0、L1分别代表铝污泥人工湿地在进水无PFOS和有PFOS的实验工况。
实验周期内，各湿地出水情况如图2所示。各污染物总体呈现先快速下降后趋于稳定的趋势，PFOS存在的情况下，两湿地出水COD、NH3-N、TN质量浓度运行24 d后趋于稳定，TP质量浓度在第18 天达到稳定，污染物波动时间比无PFOS稍长，并且出水质量浓度均高于对照组。由表2可见，铝污泥人工湿地L1对COD、NH3-N、TN和TP的去除率分别为(52.47±2.21)%、(59.58±2.56)%、(65.79±1.87)%和(68.68±1.47)%，与对照组L0相比，对TP去除的降幅最小，仅为(3.67±1.21)%，对COD去除降幅最大，约为(9.64±2.35)%，对氨氮和TN的去除降幅在8%左右。普通人工湿地P1对COD、NH3-N、TN和TP的去除率分别为(42.57±1.87)%、(52.35±1.51)%、(57.02±3.02)%和(59.25±1.84)%，与对照组相比，去除率分别下降了(10.71±2.00)%、(11.9±1.88)%、(10.46±2.45)%和(6.73±1.71)%，降幅均大于铝污泥人工湿地。
图 2 不同人工湿地水体中C、N、P的质量浓度变化Figure 2. Changes of C, N and P concentrations in different constructed wetlands表 2 不同人工湿地对C、N、P的去除率Table 2. Removal rates of C, N and P by different constructed wetlands% 工况 COD 氨氮 TN TP P0 53.28±2.14 64.25±2.25 67.48±1.88 65.98±1.58 P1 42.57±1.87 52.35±1.51 57.02±3.02 59.25±1.84 L0 62.11±2.48 67.43±2.33 73.57±2.78 72.35±0.95 L1 52.47±2.21 59.58±2.56 65.79±1.87 68.68±1.47 | Show TableDownLoad:
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为了解各湿地系统污染物去除的差异性，对系统各介质中氮磷的含量进行测量计算，当湿地pH>8时，系统易发生氨挥发现象[16]，本实验中进出水pH在7.2~7.8内波动，因此氨挥发可忽略不计，氮磷主要通过植物吸收、填料吸附和微生物作用去除。测定植物中N、P含量后，用投加总量减去水体中剩余量，再减去植物中含量，即可得通过填料吸附和微生物作用去除的部分。由图3所示，总体而言，植物体内N含量占比较小，P含量占比较大。无PFOS时，普通人工湿地水体中含(31.17±1.25) g N、(2.64±0.18) g P，植物含(13.48±0.27) g N， (2.32±0.10) g P，被填料吸附和微生物降解的N为(43.78±1.84) g，P为(1.95±0.07) g；进水中加入PFOS后，水体中N、P含量分别增加(4.30±1.34) g、(0.44±0.15) g，植物中N含量增加(4.49±0.54) g、P含量减少(0.07±0.01) g。铝污泥人工湿地中，除植物中P含量在加入PFOS后有所增加外，其余含量变化趋势与普通人工湿地相似。根据含量占比，分析计算出各介质对N、P的去除贡献率如表3所示。
图 3 不同人工湿地C、N、P的含量分布情况Figure 3. Weight distribution of C, N and P in different constructed wetlands表 3 各介质对N、P的去除贡献率Table 3. Contribution rate of each part to N and P removal% 污染物种类 植物 微生物降解+填料吸附 N P N P 普通人工湿地 C、N、P 23.54 54.33 76.46 45.67 C、N、P、PFOS 33.93 58.75 66.07 41.25 铝污泥人工湿地 C、N、P 20.88 36.79 79.12 63.21 C、N、P、PFOS 25.57 39.64 74.43 60.36 | Show TableDownLoad:
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2.3 人工湿地对PFOS的去除效果
在初始质量浓度为250 µg·L−1时，铝污泥人工湿地对PFOS的去除率为(73.24±2.56)%，比普通人工湿地高(11.99±1.91)%。初始质量浓度为1 µg·L−1时，铝污泥人工湿地对PFOS去除效果最好，去除率高达(84.33±1.25)%，随着质量浓度增加至500 µg·L−1、5 000 µg·L−1，PFOS的去除率分别下降至(11.09±1.91)%和(18.99±1.77)%。
现有研究表明，PFOS具有高度稳定性，难以被微生物降解[17]，在人工湿地系统中，PFOS通过植物吸收和填料吸附作用得以去除。通过测定水体、植物中PFOS的含量，得出PFOS在湿地系统中的分布如图4所示。2个湿地系统中PFOS在植物中的含量占比均小于填料。初始质量浓度为1 µg·L−1时，铝污泥人工湿地植物中PFOS总质量(1.72±0.10) µg，占比为(35.81±1.44)%，分别比质量浓度为250 µg·L−1和5 000 µg·L−1时高出(19.67±1.08)%和(22.94±0.99)%，填料中总质量(2.27±0.11) µg，占比为(47.32±1.53)%，分别比质量浓度为250 µg·L−1和5000 µg·L−1时低(8.91±1.40)%和(4.79±1.28)%。
图 4 不同人工湿地PFOS的质量分布情况Figure 4. Weight distribution of PFOS in different constructed wetlands3. 讨论
3.1 PFOS对C、N、P去除的影响
人工湿地对富营养化水体具有较好的净化效果，但在一定质量浓度PFOS的胁迫下，C、N、P的净化能力均受到抑制作用。由表1可见，在较低质量浓度的PFOS下，C、N、P的去除几乎不受影响，但当PFOS质量浓度达到5 000 µg·L−1时，与无PFOS相比，铝污泥人工湿地对COD、氨氮、TN、TP的去除率分别降低了(18.49±2.13)%、(15.91±2.29)%、(16.12±1.82)%和(10.18±1.22)%。随着初始PFOS质量浓度的增大，湿地对营养盐去除效果的降幅逐渐增大。这主要归因于以下2点：一方面，全氟化合物具有一定毒性，高质量浓度的PFOS会破坏湿地系统中微生物活性和群落结构，BAO等[18]研究表明，水体中PFOS含量与细菌丰度和多样性呈负相关性，当全氟化合物质量浓度达到200 µg·L−1时，硝化作用就会受到明显的抑制[19]；另一方面，PFOS是一种顽固性表面活性剂，当大量的表面活性剂吸附在填料表面时，会阻碍微生物群落与水体中污染物的接触[20]。从各污染物降幅可以看出，NH3-N和COD的降幅较大，TP的降幅最小，这是因为磷的去除对微生物的依赖较小，主要通过铝污泥的离子交换、絮凝沉淀作用。
3.2 氮磷在人工湿地系统中的分布
当进水中不含PFOS时，普通人工湿地中植物对N的去除贡献率为23.54%，与LI等[21]的研究结果相似。而KEIZER-VLEK等[22]的研究表明，植物对TN的去除贡献率高达74%。这可能是因为本研究中TN进水质量浓度(18 mg·L−1)远高于KEIZER-VLEK的研究结果(4 mg·L−1)。一般而言，进水中营养盐的浓度越低，植物对去除的贡献率越高。植物对P的去除贡献率超过50%，可见植物吸收是湿地中磷去除的主要途径，这与KYAMBADD等[23]研究结果一致。铝污泥人工湿地中填料吸附和微生物的作用对氮磷的贡献均大于普通人工湿地。这是因为铝污泥可以通过络合、静电、离子交换等作用强化对磷的固定[24-25]，此外，铝污泥湿地系统pH较大，水体中增多的OH−易与NH4+进行中和反应。
在PFOS的胁迫作用下，湿地系统各介质中N、P分布发生了变化。与无PFOS相比，进水中含有250 µg·L−1 PFOS时，水体中N、P占比增大，相应的，湿地对营养盐的去除率下降；植物对氮磷的去除贡献均有所上升，表明PFOS对湿地系统中微生物的影响较大，而植物可以富集全氟化合物[26]，从而减少PFOS的胁迫作用。人工湿地中植物对氮磷去除贡献率分别增加10.40%和4.17%，铝污泥人工湿地仅为4.69%和2.86%。这表明铝污泥人工湿地系统中填料吸附和微生物作用更具有稳定性，与磷去除率降幅小于氮相一致。
3.3 人工湿地对PFOS的去除效果
湿地在去除营养盐的同时，对PFOS也具有一定的去除效果。在进水PFOS为250 µg·L−1的条件下，铝污泥人工湿地对PFOS的去除率为(73.24±2.56)%，去除效果优于普通人工湿地，此时湿地系统pH为7.36，小于铝污泥的等电点[27]，铝污泥表面正电荷易于与水体中呈阴离子形态的PFOS相结合。
PFOS在两种湿地系统中分布有所不同。2种人工湿地中填料吸附占比分别为(56.23±1.27)%和(40.28±2.55)%，均大于植物占比。表明在此系统中，填料吸附发挥主要去除作用。这与QIAO等的研究结果相似[28]。填料吸附PFOS是一个物理过程，其吸附速率高于植物吸收[29]；此外，系统中填料量大于植物量，也会造成填料吸附对去除PFOS贡献率增大。铝污泥人工湿地中填料贡献率比普通人工湿地高14.64%，与铝污泥的絮凝特性、表面所带正电荷有关[30]。
在不同初始PFOS质量浓度下，PFOS在铝污泥人工湿地各介质中分布有所差异。如图4所示，随着初始PFOS质量浓度的增加，铝污泥人工湿地对PFOS的去除能力下降，PFOS在水体中的分布逐渐增大。与低质量浓度相比，PFOS在植物中的占比逐渐减小，并且对PFOS去除的贡献率下降20.45%~22.77%，表明植物虽然可以富集全氟化合物，但需要控制在其积累和耐受能力范围之内。
4. 结论
1)低质量浓度PFOS作用下，铝污泥人工湿地对营养盐的去除效果几乎不受影响，随着PFOS初始质量浓度增加至5 000 µg·L−1，C、N、P的去除率分别下降了(18.49±2.13)%、 (16.12±1.82)%和(10.18±1.22)%。
2)在PFOS胁迫下，普通人工湿地和铝污泥人工湿地中COD、NH3-N、TN和TP的去除效果均有所降低，铝污泥人工湿地对COD、NH3-N、TN和TP的去除降幅分别比普通人工湿地低出(9.90±0.35)%、(7.23±2.04)%、(8.77±2.45)%和(9.43±1.66)%。
3)与普通人工湿地相比，铝污泥人工湿地对PFOS的去除率高出8.46%，其中填料吸附贡献率为(56.23±1.27)%，并且随着PFOS初始质量浓度的增大，植物富集作用逐渐减弱。
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表 1 天然林资源保护工程综合效益评价体系
一级指标 二级指标 三级指标 生态效益 水源涵养 水量调节 水质净化 洪水调蓄 土壤保持 减少泥沙淤积 减少土地荒废 养分固持 养分固持（N、P、K） 固碳释氧 固碳 释氧 物种保育 物种保育 社会效益 森林游憩 森林游憩 经济效益 木材资源保有 木材资源保有
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表 2 2000～2015 a然林资源保护工程生态系统服务功能量及增量
省（市、自治区） 水源涵养 土壤保持 固氮 固磷 固钾 固碳 释氧 木材资源保有 2000～2015*/1010 mm3 增量**/108 m3 2000～2015/109 t 增量/107 t 2000～2015/108 t 增量/105 t 2000～2015/106 t 增量/104 t 2000～2015/108 t 增量/105 t 2000～2015/107 t 增量/104 t 2000～2015/107 t 增量/105 t 2015/107 mm3 增量/107 mm3 山西 2.9 1.3 26.9 25.2 2.9 20.5 10.8 10.1 3.6 34.3 2.1 0.3 5.6 0.1 8.9 4.7 内蒙古 7.5 22.3 24.8 30.5 7.2 68.5 25.3 22.4 4.6 49.4 10.5 184.1 28.1 49.1 128.7 38.6 吉林 8.9 1.3 24.6 2.8 8.0 8.1 24.8 2.6 3.9 4.2 16.0 18.2 42.7 4.8 70.9 15.5 黑龙江 10.5 2.5 27.9 8.5 9.5 29.5 31.4 10.6 5.2 17.2 37.2 110.5 99.3 29.5 120.5 35.2 河南 2.6 0.1 11.1 5.4 1.5 6.2 6.0 2.8 1.4 7.0 1.9 0.2 5.1 0.1 7.2 4.4 湖北 26.9 21.2 29.3 9.0 4.1 11.9 15.0 4.1 3.7 10.8 7.0 10.6 18.6 2.8 20.9 12.0 海南 1.3 0.9 17.8 7.1 2.0 7.1 7.0 2.7 1.6 5.7 1.9 7.9 5.1 2.1 13.8 7.6 重庆 24.5 24.0 32.4 27.2 3.4 27.1 14.8 12.5 3.7 29.9 0.9 0.2 2.4 0.1 18.4 11.1 四川 102.0 18.1 179.3 55.9 32.9 75.4 122.5 28.7 26.6 70.8 4.6 0.4 12.3 0.1 175.4 36.8 贵州 26.6 45.1 38.0 22.0 4.3 24.6 20.2 11.0 5.7 30.0 1.3 2.1 3.5 0.5 26.9 15.1 云南 54.6 3.1 135.5 36.1 19.3 45.0 72.0 17.8 19.0 48.2 2.9 1.1 7.8 0.3 113.7 36.8 西藏 3.1 <0.1 3.0 1.0 0.8 3.0 3.0 1.0 0.6 1.8 0.1 <0.1 0.4 <0.1 7.8 <0.1 陕西 24.2 16.0 108.7 88.9 14.2 75.9 58.7 40.1 15.3 120.3 13.0 12.0 34.7 3.2 45.4 16.5 甘肃 2.1 6.4 28.7 52.1 4.5 63.8 17.1 29.4 4.6 82.1 6.4 90.6 17.1 24.2 22.6 7.9 青海 1.4 0.6 5.2 5.5 1.3 11.3 3.4 3.4 0.9 8.6 3.6 8.6 9.5 2.3 4.4 1.1 宁夏 0.2 0.8 1.1 3.1 0.1 2.2 0.8 1.8 0.3 5.9 0.5 6.6 1.3 1.8 0.8 0.4 新疆 2.4 6.0 0.9 0.5 0.2 0.9 0.6 0.3 0.1 0.7 4.5 42.8 11.9 11.4 28.6 8.3 合计 301.8 169.7 695.1 380.7 116.3 480.7 433.6 201.3 100.6 526.9 114.5 496.1 305.4 132.3 815.1 252.0 注：*，2000~2015年累计功能量；**，较无工程情景服务功能量的增量。
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表 3 2000～2015 a天然林资源保护工程综合效益及效益费用比
省（市、自治区） 生态效益/109元 社会效益/109元 经济效益/1010元 综合效益/1010元 投资/109元 效益费用比 山西 23.6 2.1 2.0 4.6 4.4 10.3 内蒙古 102.0 26.4 16.3 29.2 27.6 10.6 吉林 7.8 24.1 6.6 9.8 17.4 5.6 黑龙江 31.0 7.3 14.9 18.7 65.9 2.8 河南 5.4 2.1 1.9 2.6 1.1 23.7 湖北 21.3 110.0 5.1 18.2 4.8 38.0 海南 6.9 0.0* 3.2 3.9 1.3 30.8 重庆 34.5 105.53 4.7 18.7 4.9 38.1 四川 67.0 182.10 15.5 40.4 26.2 15.4 贵州 45.5 52.07 6.4 16.1 5.6 28.6 云南 41.2 9.15 15.5 20.6 13.3 15.5 西藏 1.9 <0.1 <0.1 0.2 1.3 1.6 陕西 90.8 15.64 7.0 17.6 12.6 14.0 甘肃 74.6 0.0* 3.3 10.7 9.0 11.9 青海 10.3 0.86 0.5 1.6 3.6 4.3 宁夏 4.7 <0.1 0.2 0.7 1.4 4.8 新疆 9.0 0.5 3.5 4.5 3.3 13.6 合计 577.3 537.8 106.5 218.0 203.7 10.7 注：*，因工程社会效益不可能为负，这里认为天保工程在海南省、甘肃省产生社会效益为0。
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表 4 天然林资源保护工程综合效益结构
经济效益主体型 生态效益主体型 社会效益主体型 内蒙古、黑龙江、吉林、河南、湖北、海南、云南、贵州、新疆 山西、西藏、陕西、甘肃、青海、宁夏 重庆、四川
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表 5 天然林资源保护工程效益评估
研究区 t/a 评估对象 效益类型 主要指标* 主要结果 参考文献 中国 1999～2017 生态系统服务价值 生态 积累营养物质、净化大气环境等 2017年效益为79723.2×108元/a MAet al[37] 吉林（局部） 2004～2015 生态系统服务价值 生态 积累营养物质、净化大气环境等 2015年效益为1 553.99×108元/a 王慧等[38] 新疆 1998～2010 生态系统服务价值 生态 积累营养物质、净化大气环境等 2015年效益为174.09×108元/a 兰洁等[39] 山西 2016 生态系统服务价值 生态 积累营养物质、净化大气环境等 2016年工程区内生态效益为940.46×108元/a 范琳等[40] 社会 森林生态补偿资金、林业职工收入 2016年工程区内社会效益为22.35×108元/a 经济 林木产品价值、林副产品价值、林业产业价值 2016年工程区内经济效益为230.21×108元/a 山西 2010～2015 特定年份较基准年生态系统服务价值增量 生态 积累营养物质、净化大气环境等 2015年效益为319.41×108元 李娜娜等[41] 经济 林木产品效益、林副产品效益、职工年均收入等 2015年效益为96.6×108元 甘肃（局部） 2000～2010 特定年份较基准年生态系统服务价值增量 生态 涵养水源、保育土壤、固碳释氧等 2015年效益为174.85×108元/a 郭生祥等[42] 中国西南 1998～2008 特定年份较基准年生态系统服务价值增量 生态 涵养水源、保育土壤、固碳释氧等 2015年工程区内生态效益为21 106.2×108元/a 国政等[43] 中国 2000～2015 工程期内有无工程情景间生态系统服务价值增量 生态 涵养水源、保育土壤、固碳释氧等 2015年效益为1266.16×108元 本文 社会 森林游憩 2015年效益为554.35×108元 经济 木材资源保有 2015年效益为1430.15×108元 注：*为体现研究间的差异，该列主要列取了其他研究于本研究有差异的指标。
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