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环境空气质量直接影响到一个区域的人民居住环境和身体健康[1],也是限制其经济发展的重要因素,因此越来越受到政府和群众的关注[2]。随着我国经济的腾飞以及城市化的推进,环境污染问题越发突出。特别是大城市工业集中、人口密集、大量消耗化石燃料,受到城市热岛效应影响,城区大气污染物不易扩散[3],因此我们应当严肃重视城区空气污染问题[4-5]。
龙华区是深圳市的产业大区,位于城市地理中心和发展中轴。龙华区目前共有6个环境空气质量监测站点,其中观澜子站为国控点,民治子站为省控点,其余四个为市控子站,可提供常见大气污染物的实时浓度、空气质量指数(AQI)及空气质量日报等信息。基于相关数据,文章以龙华区的环境空气质量现状为研究对象,重点对PM2.5、PM10、NO2和O3(8 h)的浓度变化及成因做了叙述,详细地分析了龙华区各种大气污染的情况,以期为后续研究和政府相关决策提供科学依据。
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文章研究区域为深圳市龙华区。龙华区北邻东莞、光明,东连龙岗,南接福田、罗湖、南山,西靠宝安,属南亚热带海洋性季风气候,全年温和湿润,夏长而不酷热,冬暖有阵寒,无霜期长,雨量充沛,干湿季节分明。辖区总面积175.58 km2,约占全市总面积的8.79%;2017年常住人口约为160万人,人口密度超过9 000人/km2[6-7]。
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拉格朗日混合单粒子轨道(HYSPLIT)模式是由美国国家海洋和大气管理局(NOAA)空气资源实验室开发的,用于计算大气污染物传输与扩散轨迹的专业模型之一[8],已被广泛运用于污染物在区域间的传输和扩散研究中[9-13]。HYSPLIT模型主要分为后向传输模型和前向扩散模型。前向扩散模型主要用于解释目标地区气体或者污染物对其他区域所造成的影响。后向轨迹模拟主要用于解释目标地区气体或者污染物是由什么来源造成的影响。本文采用的是HYSPLIT后向轨迹模型。
1.1. 研究区域
1.2. Hysplit模型
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由于数据完整性和可靠性等原因,文中仅使用龙华区国控站点,即观澜子站的监测数据进行分析。
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以AQI评价2013年1月~2018年8月期间观澜子站的空气质量状况,见图1。
监测期间每年优良天数占比分别为82.47%、85.24%、80.53%、85.13%、86.00%、86.36%。出现污染的天数较少,其中中度及中度以上污染出现的天数占全年有效监测天数的比例均小于3%。总体而言,观澜子站的空气质量较好,但优良率较深圳市其他区仍有差距。
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通过对AQI超标的天数进行统计,分析2016年1月至2018年8月期间观澜子站各污染因子浓度超标的天数,结果见图2。
图2可见,O3(8 h)浓度超标的天数最多,达到了115 d,其次为PM2.5(41 d),再者是NO2(14 d)和PM10(11 d),最少的是SO2(9 d)和CO(4 d)。以上结果表明,在环境空气质量监测的6种常规污染物中,龙华区CO和SO2浓度超标的天数处于较低水平,对环境空气质量影响较小;而PM2.5、PM10、NO2和O3(8 h)浓度超标的可能性相对更高,尤其是O3污染成为龙华区“大气污染防治攻坚战”的重中之重。
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大气污染物浓度的季节变化情况而言,据龙华区2014年1月~2018年8月观澜子站监测数据可知,PM2.5和PM10浓度季节变化表现为秋冬高而春夏低,见图3。
这种变化可能与气象因子的变化相关,夏季降水较多,有利于气溶胶的湿清除。且夏季地面风速较高,湍流活动旺盛,有利于大气颗粒物的扩散。而冬季气温较低,易出现静稳天气,不利于污染物的扩散,使得颗粒物的浓度升高[14-15]。NO2浓度的季节变化表现为秋季最高,春冬次之,夏季最低。其中春、秋和冬三季的NO2平均浓度均超出年均值(30.85 μg/m3);而夏季浓度为28.83 μg/m3,低于年均值。O3(8 h)浓度的季节变化表现为夏、秋较高,而春季较低。这是由于夏秋季温度较高,太阳辐射较春冬二季更强,促进了产生O3的光化学反应进程,而在冬季由于地面温度较低,逆温现象多发,大气层结稳定,空气对流运动减弱或停滞,不利于大气污染的扩散。
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PM2.5、PM10、NO2和O3(8 h)全年平均日浓度一天内随人类活动及气象条件的小时变化趋势,见图4。
PM2.5、PM10和NO2的浓度变化趋势较为一致,基本呈现出夜间高而日间低的现象,而O3(8 h)日间浓度则明显高于夜间浓度。(1)观澜子站PM2.5的日变化呈现出单谷型特征,表现为日间低而夜间高。自0:00时到15:00,PM2.5的浓度整体表现为下降,而15:00后,PM2.5浓度逐渐上升。浓度最高值出现在23:00,最低值出现在15:00。值得注意的是,7:00~9:00,PM2.5浓度有一个小峰值,这可能与早高峰的人为排放源加强有关。而18:00~20:00,PM2.5浓度上升最为明显,同样与晚高峰的人类活动相关。且夜间湍流活动减弱,大气边界层稳定,不利于污染物的扩散,可能使得污染物浓度升高。(2)PM10的日变化表现为明显的双峰型,两个峰值分别出现在8:00~9:00和19:00~22:00,这与人类活动的早、晚两个高峰时间一致,说明在此期间内人为活动生成的大气气溶胶会使得PM10的浓度出现升高,其中PM10浓度最高值出现在20:00,最低值出现在14:00。(3)NO2的浓度变化同样呈现出显著的双峰型特征。在7:00~10:00和17:00~21:00期间,NO2浓度呈现出显著的升高,表现为夜间浓度高于日渐浓度。这种变化同样可能与一天的人类活动有关。此外,NO2浓度最低值出现在14:00左右,主要是由于这个时段的太阳辐射较强、温度较高,NO2作为二次污染的主要前体物参与光化学反应而被消耗[16-18]。(4)O3(8 h)浓度的日变化呈现出单峰型特征,表现为白天浓度显著高于夜间。其中O3浓度的最高值出现在14:00,达到105.65 μg/m3。近地面O3主要是由大气中的挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)等O3前体物在光照条件下发生的光化学反应转化而来[19]。由于人类活动在日间比较频繁,因此而排放的VOCs和NOx等O3前体物也较夜间更多。O3(8 h)浓度的变化与日照显著相关[20],当太阳辐射增强时,大气的光化学反应加剧,生成的O3增多,使得O3(8 h)浓度出现升高。而当太阳辐射减弱时,O3(8 h)浓度则出现下降。夜间没有太阳辐射,O3(8 h)浓度维持在低值。
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文章使用2016年1月~2018年8月的气象和空气污染日均观测数据,进行相关性拟合来对比分析污染物及其与气象要素之间的相关性,见图5。
观澜子站的风速、相对湿度和气温与PM2.5间的相关性均表现为负相关,表明风速、相对湿度和温度的降低有可能导致PM2.5污染。拟合结果发现,风速和相对湿度与O3(8 h)浓度的关系表现为负相关,而气温与O3(8 h)浓度的关系则是相关系数为0.18的正相关。说明,温度的升高、风速和相对湿度的降低可能引发O3浓度上涨。
根据相关性分析显示:(1)PM2.5与PM10在统计规律上是显著线性相关的,且相关系数高达0.92,说明颗粒物污染以细颗粒物为主;其次,由于PM10包含PM2.5,PM10浓度必然高于PM2.5浓度[21],本次分析数据中PM2.5/PM10比例约为0.62,与我国部分较为发达城市公布的比例[22-27]相近,说明龙华区细颗粒物与粗颗粒所占比例相当。(2)PM2.5与NO2的之间也表现为正相关关系,相关系数为0.50,说明PM2.5与NO2容易产生叠加污染,主要与污染来源有关[28],特别是人类活动产生的NO2及其生成的二次污染物是PM2.5的重要组成部分之一[27],故此,两者的浓度变化表现为正相关。但由于经NO2转化而成的硝酸盐在PM2.5中所占比重较小,一般在10%以下[29-31],NO2的贡献量偏低,这种正相关系数仅为0.50。尽管如此,控制NO2的浓度,尤其是机动车源的排放,可能有助于大气颗粒物浓度的降低。(3)PM2.5与O3(8 h)也呈现出正相关关系,相关系数为0.53,表明颗粒物污染与O3污染有一致性,当O3(8 h)浓度升高,在光化学反应作用下,应当防范可能的二次气溶胶污染,与崔淑华等的研究相符[32-33]。也有研究表明颗粒物与臭氧浓度呈现负相关特征[34-36],这说明PM2.5和O3的相关性究竟是正相关还是负相关具有地域差异性[20],可能是由于不同地域的光照强度以及大气污染物的组成不同造成。(4)O3与NO2的相关系数为0.27,说明较高浓度的NO2可能会引发O3浓度超标,这是由于NO2在一定条件下与其他物质发生光化学反应生成O3,而NO2浓度的增加,对该光化学反应有促进作用。但是这种正相关系数较低,侧面说明了NO2浓度仅是促进该光化学反应的其中一种因素,且不是主导因素。
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观澜子站O3(8 h)浓度超标的天数最多,且夏秋季是O3污染发生的高峰期。因此,使用观澜子站监测的O3(8 h)浓度、气温、相对湿度和近地面风速,结合气象场与Hysplit后向轨迹模型,对2017年7月29日~2017年7月30日观澜子站夏季O3污染的过程进行分析,见图6。
图6可见,龙华区处于台风“纳沙”外围影响地区,风向偏西和偏北。当天无降水发生,风速较小,水平扩散条件较弱。近地面气温较高,云量观测则表明当天早间云系较少,此后云量增多,午后转变为多云天气。在850 hPa环流场上,龙华处于台风低压控制区的外围区域,等温线分析表明850 hPa上气流从暖区吹来。在垂直方向上,由于受台风外围气流下沉影响,天气较为稳定,空气污染物不易向高层扩散。700 hPa上同样受台风外围影响,风向为东风,龙华区附近无明显改变。
图7可见,O3(8 h)污染发生时(7月29日和7月30日)近地面的温度更高,风速更大,相对湿度更低。尽管相关性分析表明,较高的风速有利于污染物的扩散,但受到高温、低湿以及台风“纳沙”外围下沉气流影响,7月29日和7月30日仍旧发生了O3(8 h)污染,见图8。
图8可见,在2 600~3 000 m高度层上出现了一个逆温层,这种温度层结在垂直方向上会对污染物的输送产生一定的抑制作用,对当日早间的O3(8 h)浓度升高也有一定的贡献。
使用大气后向轨迹模式HYSPLIT对7月30日(世界时)前24 h的气团轨迹进行来源解析,见图9。
结果表明,受较强局地偏西和偏北风的影响,气团的传输距离更远,可能携带大量的污染物传输至龙华区。从传输区域来看,当天的气团主要来自于离龙华区较近的北部,气团主要经过广东的东莞、惠州等市,表明龙华区可能受到这些城市的外源污染物传输的影响。从垂直高度分析来看,气团大部分时间均在较低的近地面层(500 m高度)进行传输,且在24 h前也处于1 000 m高度层下,因此,气团中可能携带有其他地市近地面人为排放的大气污染物。这些污染物中包含的前体物等传输至龙华区,进一步与不利的气象条件共同作用,使得O3(8 h)浓度超标。
3.1. 空气质量总体概况
3.2. 空气污染特征分析
3.3. 大气污染物浓度时间变化趋势
3.3.1. 季节变化
3.3.2. 日变化
3.4. 相关性分析
3.5. O3污染个例分析
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1)2013年1月至2018年8月以来,龙华区城市空气质量优良率呈波动上升趋势,平均优良率为84.29%。首要污染物为O3,其次分别为PM2.5、PM10、NO2,而CO和SO2处于较低水平。
2)PM2.5和PM10的浓度表现为秋冬高而春夏低;NO2的特征是秋季最高,春冬次之,夏季最低;O3则是夏、秋较高,而春季较低。
3)整体而言,PM2.5、PM10和NO2在晚间的浓度较日间更高;而O3则表现为日间浓度高于夜间浓度。
4)较低的风速和较低的相对湿度可能会引起PM2.5和O3(8 h)浓度的升高。气温对PM2.5和O3(8 h)浓度的影响不同,具体表现为,较高的温度可能会促进O3(8 h)浓度的升高,而气温与PM2.5浓度之间的关系为负相关性。
5)PM2.5、PM2.5、NO2和O3浓度相关性分析显示,颗粒物污染以细颗粒物为主;在光化学反应作用下,当O3(8 h)浓度升高,可能引发二次气溶胶污染;控制NO2的浓度,尤其是机动车源的排放,有助于减轻大气颗粒物污染和O3污染。
6)通过分析一次O3污染的过程发现,O3(8 h)浓度与气象条件和人为排放源的相关性较高。