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过氧化氢(H2O2)作为一种安全性高、制备成本较低和绿色健康无污染的常用氧化剂[1]，在一定触媒(如Fe2+)作用下可产生氧化性极强的活性自由基，能够高效氧化降解水中污染物，在工业废水治理和水体修复等方面扮演着重要角色[2-3]。次氯酸钠(NaClO)也是水处理过程中常用的清洁药剂，已被证明对废水具有独特的净化作用[4-5]。此外，H2O2可以和NaClO反应选择性生成氧化活性较强的单线态氧(1O2)(式(1))[6]。有研究表明，H2O2协同NaClO体系可以实现水中氰化物[7]、有机酚类[8]等污染物的高效去除。笔者科研团队前期的研究也证明H2O2协同NaClO体系可以有效产生1O2活性物种，实现典型有机磷污染物氨基三亚甲基膦酸的氧化去除[9]。
次磷酸盐(H2PO2−，P的价态为+1)是一种磷含氧酸盐，作为还原剂被广泛应用于化学镀镍等表面处理行业[10-11]，因此，在相关生产中不可避免地会产生大量含有H2PO2−的工业废水，其中磷含量在几十~几百mg·L−1[12]。当水体中磷含量负荷过多时，会引起富营养化而破坏水生环境[13]。此外，磷污染也会导致人类神经中枢受损，严重时可造成致畸、致癌[14]。目前，H2PO2−废水处理方法有很多，例如吸附法[15]、生物法[16]、离子交换法[17]、氧化沉淀法[18]等。其中，氧化沉淀法对H2PO2−的去除以及磷回收效果显著，是处理废水中H2PO2−的常用方法。然而，H2PO2−与正磷酸盐(PO43−，P的价态为+5)相比溶解度较大，故H2PO2−的去除通常需先将其氧化成PO43−，再投加沉淀剂进而析出去除或回收[19]。LIU等[20]研究了高强短波紫外(UV)联合H2O2氧化H2PO2−的效果，证明该UV/H2O2体系生成的羟基(·OH)自由基可有效将H2PO2−氧化成PO43−。YLMÉN等[21]研究报道采用H2O2加热法将化工厂废水中的H2PO2−氧化为PO43−，然后通过添加MgCl2使PO43−沉淀生成磷酸铵镁。因此，基于H2O2氧化处理H2PO2−是可行的。
近年来，基于H2O2氧化的芬顿/类芬顿工艺由于其能产生强氧化性的活性物种·OH[22]，已被应用于废水中H2PO2−的氧化去除。LIU等[23]采用紫外-芬顿法实现高效处理化学镀镍废水中的H2PO2−并证明了·OH的氧化主导作用。谢腾飞等[24]采用光芬顿法处理H2PO2−取得了良好效果。1O2作为一种典型非自由基活性物种，具有对水基质耐受性较好、卤化物消毒副产物产生较少、寿命相对较长(溶液中为10−6~10−3 s)等优势，已经成为水处理领域中氧化去除污染物的有利选择之一[25-26]。然而，利用1O2氧化处理废水中H2PO2−效果却尚不清楚。故本研究选取NaClO与H2O2联合体系产生1O2去处理废水中的H2PO2−。
本研究以H2PO2−为目标污染物，探究了H2O2/NaClO协同体系对H2PO2−氧化生成PO43−的效果和反应机制。通过向溶液中投加H2O2和NaClO，将废水中的H2PO2−有效氧化为PO43−，实现H2PO2−的氧化去除；采用自由基淬灭实验和电子顺磁共振法检测了体系中参与H2PO2−氧化的主要活性物种，探讨其催化氧化机制；此外，考察了H2O2浓度、NaClO浓度、初始溶液pH、共存无机阴离子(SO42−、NO3−、HCO3−、Cl−)、共存有机阴离子柠檬酸根(C6H5O73−)和腐殖酸(HA)对反应体系氧化H2PO2−为PO43−效率的影响；通过在酸性介质(pH<4.3)下将Fe3+添加到生成的PO43−废水中以形成FePO4沉淀物来验证后续化学沉淀工艺处理的可行性；最后，对含H2PO2−实际废水进行处理，表明了该体系的可行性。以期为含H2PO2−的工业废水处理提供参考。
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次磷酸钠(NaH2PO2·H2O)、过氧化氢(H2O2)、次氯酸钠(NaClO)、硫酸(H2SO4)、氢氧化钠(NaOH)、硝基苯(NB，C6H5NO2)、叔丁醇(TBA，C4H10O)、无水硫酸钠(Na2SO4)、硝酸钠(NaNO3)、碳酸氢钠(NaHCO3)和氯化钠(NaCl)等均购自于国药集团化学有限公司。对苯醌(p-BQ，C6H4O2)、L-组氨酸(L-Histidine，L-C6H9N3O2)和N,N-二乙基对苯二胺(DPD，C10H16N2)来自于上海麦克林生化科技有限公司。所有药品均为分析纯，溶液均使用超纯水(18.2 MΩ cm，密理博公司，美国)配置。
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批量实验装置如图1所示，其中包括磁力搅拌器(MS-H380-Pro，北京大龙兴创实验仪器有限公司，中国)及配套磁转子。其他主要仪器：紫外-可见分光光度计(T6新世纪，北京普析通用仪器有限责任公司，中国)和pH计(PHS-3C，上海仪电科学仪器股份有限公司，中国)。
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批量实验在一个长方形石英反应器(5 cm×5 cm×7 cm)中进行，反应器上覆盖铝箔以防止与光线接触。配制1.0 mmol·L−1 H2PO2−污染物的合成废水，取150 mL上述废水置于石英反应器中。除特别说明外，反应开始前，依次投加50 mmol·L−1的NaClO和H2O2溶液，利用0.1 mmol·L−1 H2SO4和NaOH调节初始溶液pH为5。反应过程中持续用磁力搅拌器进行搅拌(600 r·min−1)，总反应时间为120 min，每隔一定时间取1 mL样品，用millipore过滤器(孔径为0.22 μm)过滤后进行分析。所有实验均在室温((25±3) ℃)下进行，重复3次取平均值。
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H2PO2−和亚磷酸盐(HPO32−，P的价态为+3)的浓度由配备了IonPac AS-23(4 mm×250 mm)阴离子柱和IonPac AG23(4 mm×250 mm)保护柱的离子色谱仪(IC，ICS-1500，戴安公司，美国)测定[27]。PO43−浓度的测定方法为国标钼酸铵分光光度法，分光光度计的工作波长为700 nm。测定总磷(TP)时，水样经由过硫酸钾消解后，采用钼酸铵分光光度法测量。H2O2的浓度通过碘量滴定法测量[28]。ClO−的浓度使用DPD法确定[29]。利用电子自旋共振谱仪(ESR，A300-10/12，布鲁克公司，德国)检测体系中生成的自由基。沉淀物表面形态通过场发射扫描电镜(SEM，SU-8010，日立公司，日本)进行观察，晶体结构通过X射线衍射(XRD，XPert Pro MPD，帕纳科分析仪器有限公司，荷兰)进行表征。
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图2分别对比了单独H2O2、单独NaClO和H2O2/NaClO协同体系对H2PO2−氧化成PO43−效果的影响。当H2PO2−初始浓度为1 mmol·L−1，初始溶液pH为5，反应120 min时，单独H2O2体系中无H2PO2−被氧化，这与之前的研究结果一致[24]。当单独投加NaClO，反应120 min时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率为41%，其伪一级反应动力学常数为0.006 min−1。然而，当H2O2和NaClO耦合投加时，反应120 min后，H2PO2−氧化为PO43−的生成率为88%，其伪一级反应动力学常数为0.019 min−1，是单独投加NaClO动力学常数的3.16倍。结果表明，当H2O2和NaClO耦合投加时，能够产生很好的协同效应，实现H2PO2−的高效氧化。分析原因是H2O2/NaClO协同体系中产生了氧化能力较强的1O2，活性物种的产生可显著提高H2PO2−的氧化去除率[30]。图2(a)~(c)反映了不同体系氧化H2PO2−过程中的P元素平衡。结果表明，在H2PO2−氧化过程中，H2PO2−首先被氧化生成HPO32−，进而被氧化最终转化为PO43−，而TP浓度基本不变。因此，后续实验采用PO43−的生成量来评估H2PO2−的氧化效果。此外，考察了H2O2/NaClO协同体系反应前后H2O2和NaClO的浓度变化。如图3所示，当H2O2和NaClO初始浓度均约为50 mmol·L−1，反应120 min时，其浓度分别减少至2.3 mmol·L−1和1.9 mmol·L−1，利用率均高达95%以上。
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为了探究该体系氧化去除H2PO2−的反应机制，采用自由基淬灭实验推测反应过程中存在的主要活性物种，并进一步通过ESR测试进行验证。NB可以特异性淬灭·OH；TBA被用来淬灭·OH和ClO−；p-BQ可淬灭·O2−；L-Histidine为1O2的有效淬灭剂。考察了4种淬灭剂对H2O2或NaClO浓度的影响。如图4(a)所示，4种淬灭剂的加入均对H2O2或NaClO浓度无明显影响。探究了不同淬灭剂对所建立的H2O2/NaClO协同体系中H2PO2−氧化效果的影响。如图4(b)所示，当分别投加50 mmol·L−1 NB、TBA和p-BQ，反应120 min后，H2PO2−氧化为PO43−的生成率分别为80%、71%和56%，H2PO2−的氧化均受到抑制。值得注意的是，当加入50 mmol·L−1 L-Histidine后，没有检测到PO43−生成，H2PO2−的氧化被完全抑制。进行了ESR测试来进一步验证反应体系中存在的主要活性物种。如图4(c)所示，检测到DMPO-·OH、BMPO-·O2−和TEMP-1O2加合物的特征峰信号[31]，结果表明，体系中存在·OH、·O2−和1O2活性物种。此外，图4(d)中TEMP-1O2加合物的特征峰信号随着L-Histidine浓度的增加有所减弱。以上结果表明，在构建的H2O2/NaClO协同体系中，ClO−、·OH、·O2−和1O2是体系氧化H2PO2−的活性物种，其中1O2起主要作用。
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1) H2O2浓度对H2PO2−氧化效果的影响。H2O2/NaClO协同体系中H2O2浓度对H2PO2−氧化效果的影响情况如图5所示。在NaClO投加量为50 mmol·L−1条件下，当H2O2投加量分别是10、20、30、40、50和60 mmol·L−1，反应120 min时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率分别为12%、27%、35%、61%、88%和87%。随着H2O2投加量的增加，H2PO2−的氧化效率逐渐提高。当H2O2投加量为50 mmol·L−1时，PO43−的生成率为88%。这可能是因为H2O2投加量的增加使溶液中1O2等氧化活性物种的生成量提高，进而提高H2PO2−的氧化效率[32]。然而，进一步提高H2O2投加量对H2PO2−氧化为PO43−的生成率没有明显影响。这可能是因为过量的H2O2自身无法实现H2PO2−的直接氧化[33]。因此，本体系选择H2O2的最佳投加量为50 mmol·L−1。
2) NaClO浓度对H2PO2−氧化效果影响。不同NaClO浓度条件下H2O2/NaClO协同体系对H2PO2−氧化效果的影响情况如图6所示。在H2O2投加量为50 mmol·L−1条件下，当NaClO投加量分别是10、20、30、40和50 mmol·L−1时，反应120 min后，H2PO2−氧化为PO43−的生成率分别为12%、27%、35%、61%和88%。随着NaClO投加量的增大，H2PO2−氧化为PO43−的效率逐渐升高。当NaClO投加量为50 mmol·L−1时，PO43−的生成率为88%。进一步提高NaClO浓度为60 mmol·L−1时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率仅稍有升高。其原因可能是，过量的NaClO无法与一定量的H2O2反应生成更多的1O2等氧化活性物种，进而限制了H2PO2−进一步氧化生成PO43−[34]。鉴于过高的NaClO投加量(60 mmol·L−1)并不能显著提高反应效率，因此，确定体系中最佳NaClO投加量为50 mmol·L−1。
3)初始溶液pH对H2PO2−氧化效果的影响。探究了不同初始溶液pH对H2O2/NaClO协同体系氧化H2PO2−效果的影响。如图7(a)所示，在NaClO和H2O2投加量分别为50 mmol·L−1条件下，当初始溶液pH分别为3和5，反应120 min时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率分别是52%和88%。随着初始溶液pH的升高，H2PO2−氧化为PO43−的生成率也逐渐升高。这可能是因为在酸性环境下，ClO−会和共存Cl−发生归中反应生成Cl2，阻碍ClO−和H2O2反应的发生，减少1O2氧化活性物种的生成，进而降低H2PO2−氧化效率[35]。进一步升高初始溶液pH(7、9和11)时，PO43−的生成率均会下降。其原因可能是在碱性条件下，H2O2会分解产生H2O和O2，减少活性物种产量，阻碍H2PO2−的高效氧化[36]。由图7(b)可以看出，随着反应的进行，pH均会下降。其原因是H2PO2−在氧化生成PO43−过程中会释放大量H+[37]。因此，为实现H2PO2−的高效氧化，本体系选择最佳溶液初始pH为5。
4)无机阴离子对H2PO2−氧化效果的影响。实际水体中含有大量共存无机阴离子，可能会抑制体系的降解性能[38]。研究了SO42−、NO3−、HCO3−和Cl−等不同阴离子对H2O2/NaClO协同体系氧化H2PO2−效果的影响。如图8所示，SO42−、NO3−、HCO3−和Cl−的加入均对H2PO2−的氧化无明显影响。这可能是因为1O2具有良好的水基质耐受性和抗干扰性，因此，由1O2等主导的非自由基高级氧化技术可以克服阴离子的抑制作用，有效地氧化去除水中的污染物[39-40]，这与LOU等[26]研究的单线态氧主导氧化降解双酚A的报道结果一致。因此，本体系可以实现在常见共存无机阴离子水基质条件下高效率氧化去除H2PO2−。
5)柠檬酸钠和腐殖酸对H2PO2−氧化效果的影响。在化学镀镍工艺中，柠檬酸钠(Na3C6H5O7)常被用来作为调整镀层形貌的添加剂，因此广泛存在于化学镀镍废水中[41]，此外水体中也可能存在着有机物如腐殖酸(HA)等[42]，会对水处理过程造成影响。考察了体系中加入有机阴离子柠檬酸根(C6H5O73−)和HA对H2PO2−氧化效果的影响，结果如图9所示。由图9(a)可知，C6H5O73−的加入显著降低了PO43−的生成率，且随着浓度的增加，PO43−生成率进一步降低。当C6H5O73−加入1.0 mmol·L−1时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率只有12%；加入2 mmol·L−1时，几乎没有PO43−的生成，说明2 mmol·L−1的C6H5O73−能够完全抑制H2PO2−的氧化去除。此外，如图9(b)所示，当HA质量浓度分别是0、0.1、0.5、1.0和2.0 mg·L−1，反应120 min时，H2PO2−氧化为PO43−的生成率分别为88%、71%、63%、56%和48%。随着加入体系中HA质量浓度的提高，H2PO2−的氧化去除率也随之降低。特别的，如图9(c)~(d)所示，在C6H5O73−和HA共存条件下，分别加入约1 mmol·L−1的H2PO2−和PO43−，反应120 min后，其浓度没有明显变化，表明C6H5O73−和HA的共存不会影响体系H2PO2−和PO43−的结果测定[43-44]。因此，PO43−生成率的降低可能是因为C6H5O73−和HA作为有机物会与体系中产生的强氧化活性物种自发地选择或非选择性发生反应，从而竞争消耗氧化H2PO2−的活性物种，导致H2PO2−的氧化去除受到抑制[45]。
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H2PO2−氧化后形成PO43−，可将该PO43−废水进行pH调节，然后加入钙盐或铁盐等沉淀剂与PO43−反应生成沉淀，将磷在废水中去除同时回收磷[33]。因此，在酸性介质(pH<4.3)下，将Fe3+添加到得到的PO43−废水中。由图10(a)可知，溶液立即变得浑浊，并伴随着一种淡黄色沉淀物析出。利用X射线衍射分析(XRD)和场发射扫描电镜(SEM)等技术对沉淀物进行了表征，结果如图10(b)所示。XRD结果表明，这些沉淀物的衍射峰属于类石英的FePO4相(JCPDS编号30-0659)[46]。同时，SEM图像表明，沉淀物高度团聚，呈近似椭圆形或球形，与FePO4的典型形貌一致[47]。因此，通过化学沉淀获得的PO43−沉淀物为FePO4。
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探究了H2O2/NaClO协同体系对含H2PO2−实际废水的处理效果。实际废水取自中国江苏省常州市武进洛阳第二电镀有限公司。实验前，采用物理过滤和阳离子交换树脂吸附等技术去除废水中的明显固体和重金属离子。预处理后的实际废水中主要含P物质为H2PO2− (5.96 mmol·L−1)、HPO32− (16.44 mmol·L−1)和PO43− (0.73 mmol·L−1)，TP浓度为23.13 mmol·L−1，pH为4.68。如图11所示，当分别投加1.4 mol·L−1 H2O2和NaClO、反应240 min时，可氧化废水中的H2PO2−和HPO32−生成19.37 mmol·L−1的PO43−，证实该体系对含H2PO2−实际废水中次/亚磷酸盐氧化的处理具有可行性。
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1)通过比较不同体系对H2PO2−氧化效果的影响，发现单独的H2O2或者NaClO均不能高效将H2PO2−氧化生成PO43−，而当H2O2和NaClO联合使用时，可以产生很好的协同效果。当H2PO2−初始浓度为1 mmol·L−1，初始溶液pH为5，反应120 min时，H2O2/NaClO协同体系中H2PO2−氧化为PO43−的生成率为88%。
2)自由基淬灭实验和ESR分析结果证明，该体系中ClO−、·OH、·O2−和1O2是体系氧化H2PO2−的活性物种，其中1O2起主要作用。
3) H2O2/NaClO协同体系下，当H2PO2−的初始浓度为1 mmol·L−1时，NaClO和H2O2投加量分别为50 mmol·L−1，初始溶液pH为5条件下，H2PO2−氧化为PO43−的生成率为88%。SO42−、NO3−、HCO3−和Cl−对H2PO2−的氧化去除无明显影响，但C6H5O73−和HA对H2PO2−氧化具有明显抑制作用。
4)采用H2O2/NaClO协同体系处理含H2PO2−废水，废水中H2PO2−氧化后形成PO43−，可将该PO43−废水进行pH调节，然后加入钙盐或铁盐等沉淀剂与PO43−反应生成沉淀，将磷在废水中去除同时回收磷。
5)采用H2O2/NaClO协同体系对含H2PO2−实际废水进行处理，实现了废水中的磷有效氧化形成PO43−。该研究思路和结果可为含H2PO2−废水的资源化处理提供参考。
H2O2/NaClO协同体系对废水中次磷酸盐的处理效果及氧化机制
Performance and oxidation mechanism of H2O2/NaClO synergistic system on hypophosphite treatment in wastewater
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摘要: 本研究以废水中的次磷酸盐(H2PO2−)为目标污染物，比较了过氧化氢(H2O2)、次氯酸钠(NaClO)和H2O2/NaClO协同体系对H2PO2−的处理效果。结果表明，H2O2/NaClO协同体系的处理效果最优，能够实现有效氧化H2PO2−生成PO43−。利用自由基淬灭实验和电子自旋共振波谱(ESR)分析发现，该体系中ClO−、·OH、·O2−和1O2是体系氧化H2PO2−的活性物种，其中1O2起主要作用。详细探究了H2O2浓度、NaClO浓度、初始溶液pH、共存无机阴离子(SO42−、NO3−、HCO3−、Cl−)、共存有机阴离子柠檬酸根(C6H5O73−)和腐殖酸(HA)对反应体系氧化H2PO2−为PO43−效率的影响。当H2O2和NaClO投加量均为50 mmol·L−1，初始溶液pH为5，反应120 min时，1 mmol·L−1 H2PO2−氧化为PO43−的生成率为88%。该反应体系中SO42−、NO3−、HCO3−和Cl−对H2PO2−的氧化去除无明显影响，但C6H5O73−和HA的存在对H2PO2−的氧化去除有抑制作用。通过在酸性介质(pH<4.3)下将Fe3+添加到生成的PO43−废水中以形成FePO4沉淀物，实现磷在废水中去除同时回收磷。最后，验证了该体系对含H2PO2−实际废水处理的可行性。以上研究结果可以为含H2PO2−的工业废水处理提供参考。Abstract: In this study, hypophosphate (H2PO2−) in wastewater was selected as the target pollutant. The performance for H2PO2− oxidation to orthophosphate (PO43−) via varies methods including hydrogen peroxide (H2O2), sodium hypochlorite (NaClO) and H2O2/ NaClO synergistic system were compared. It was found that H2O2/ NaClO synergistic system had the best performance on the oxidation of H2PO2− to PO43−. The radical quenching experiments and electron spin resonance (ESR) spectroscopy results proved that ClO−, ·OH, ·O2− and 1O2 were contributable to the oxidation of H2PO2− to PO43− in the H2O2/NaClO synergistic system, and the key active species was 1O2. The effects of H2O2 concentration, NaClO concentration, initial solution pH, coexisting inorganic anions (SO42−, NO3−, HCO3− and Cl−), coexisting organic anions citrate (C6H5O73−) and humic acids (HA) on the oxidation efficiency of H2PO2− to PO43− by the H2O2/ NaClO synergistic system was investigated. The results indicated that the production of PO43− was 88% at 120 min when the initial concentration of H2PO2− was 1.0 mmol·L−1, the dosages of NaClO and H2O2 were 50 mmol·L−1, and the initial solution pH was 5. In this reaction system, SO42−, NO3−, HCO3− and Cl− caused hardly significant effect on the oxidation of H2PO2−, while C6H5O73−and HA concentration could have the inhibitory effects. Finally, phosphorus was recovered via forming FePO4 precipitates by adding Fe3+ to the generated PO43− wastewater in an acidic medium (pH < 4.3). Finally, the applicability of this system for treatment of actual wastewater containing H2PO2− was confirmed. This study can provide a reference for the treatment of industrial wastewater containing H2PO2−.
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Key words:
- sodium hypochlorite /
- hydrogen peroxide /
- hypophosphite oxidation /
- orthophosphate /
- singlet oxygen
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图 2 不同体系氧化H2PO2−过程中的P元素平衡及动力学反应常数对比
Figure 2. Comparison of phosphorus balance and kinetic reaction constants in H2PO2− oxidation by different systems
图 3 H2O2/NaClO协同体系反应前后H2O2和NaClO浓度变化和利用率
Figure 3. The concentration changes and utilization of H2O2 and NaClO before and after the reaction in H2O2/NaClO synergistic system
图 4 不同淬灭剂对H2O2和NaClO浓度及H2PO2−氧化效果的影响以及反应过程中的DMPO-·OH、BMPO-·O2−和TEMP-1O2的ESR图谱
Figure 4. Effects of various quenching agent on the concentrations of H2O2 and NaClO and the oxidation of H2PO2−, ESR signals of DMPO-·OH、BMPO-·O2− and TEMP-1O2 during the reaction
图 6 NaClO投加量对H2PO2−氧化效果的影响
Figure 6. Effect of NaClO dosage on the oxidation of H2PO2−
图 7 初始溶液pH对H2PO2−氧化效果的影响
Figure 7. Effect of initial solution pH on the oxidation of H2PO2−
图 8 无机阴离子对H2PO2−氧化效果的影响
Figure 8. Effects of inorganic anion on the oxidation of H2PO2−
图 9 C6H5O73−和HA对H2PO2−氧化效果的影响
Figure 9. Effects of C6H5O73− and HA on the oxidation of H2PO2−
图 10 化学沉淀工艺示意图及沉淀物的SEM表征
Figure 10. Illustration of the chemical precipitation process and SEM characterization of the precipitates
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